JPH0622680B2 - 触媒及びその製造方法 - Google Patents
触媒及びその製造方法Info
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- JPH0622680B2 JPH0622680B2 JP62242995A JP24299587A JPH0622680B2 JP H0622680 B2 JPH0622680 B2 JP H0622680B2 JP 62242995 A JP62242995 A JP 62242995A JP 24299587 A JP24299587 A JP 24299587A JP H0622680 B2 JPH0622680 B2 JP H0622680B2
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- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
- B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
- B01D53/9445—Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC]
- B01D53/945—Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC] characterised by a specific catalyst
-
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- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J27/00—Catalysts comprising the elements or compounds of halogens, sulfur, selenium, tellurium, phosphorus or nitrogen; Catalysts comprising carbon compounds
- B01J27/20—Carbon compounds
- B01J27/22—Carbides
- B01J27/224—Silicon carbide
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- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J27/00—Catalysts comprising the elements or compounds of halogens, sulfur, selenium, tellurium, phosphorus or nitrogen; Catalysts comprising carbon compounds
- B01J27/24—Nitrogen compounds
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02T—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
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- Y02T10/10—Internal combustion engine [ICE] based vehicles
- Y02T10/12—Improving ICE efficiencies
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Description
【発明の詳細な説明】 〔技術分野〕 本発明は、触媒及びその製造方法に関し、更に詳しく
は、籾殻及び／又は稲わら等のケイ素集積バイオマスか
ら製造した多孔質炭化ケイ素及び／又は多孔質窒化ケイ
素を耐熱性担体として使用した自動車排ガス浄化用及び
燃焼用金属担持触媒及びその製造方法に関する。
は、籾殻及び／又は稲わら等のケイ素集積バイオマスか
ら製造した多孔質炭化ケイ素及び／又は多孔質窒化ケイ
素を耐熱性担体として使用した自動車排ガス浄化用及び
燃焼用金属担持触媒及びその製造方法に関する。
白金、ロジウム、パラジウム等の金属は、古くから水素
及び酸素を吸収し、この吸収された水素及び酸素が活性
化されるので、還元・酸化触媒として、アンモニアの酸
化、シアン化水素の製造、石油の改質等に利用されてい
る。
及び酸素を吸収し、この吸収された水素及び酸素が活性
化されるので、還元・酸化触媒として、アンモニアの酸
化、シアン化水素の製造、石油の改質等に利用されてい
る。
近年、自動車の急激な普及に伴い、その排ガスによる大
気汚染が著しくなったため、自動車排ガス中の有害物質
である未燃焼炭化水素（ＨＣ）、一酸化炭素（ＣＯ）、
酸化窒素（ＮＯｘ）等を触媒により除去することによる
排ガスの浄化が行われている。この自動車排ガス浄化触
媒としては、白金を始めとする白金族触媒が主として使
用されている。
気汚染が著しくなったため、自動車排ガス中の有害物質
である未燃焼炭化水素（ＨＣ）、一酸化炭素（ＣＯ）、
酸化窒素（ＮＯｘ）等を触媒により除去することによる
排ガスの浄化が行われている。この自動車排ガス浄化触
媒としては、白金を始めとする白金族触媒が主として使
用されている。
排ガス浄化の反応は、ＨＣ，ＣＯを酸化によりＨ2Ｏと
ＣＯ２へ、又、ＮＯｘを還元によりＮ2へと無害化する
のが基本反応である。従って、酸化・還元二次触媒を必
要とする。現在、エンジン排ガス組成は、理論空気−燃
焼比では、ＨＣ，ＣＯ及びＮＯｘの何れもが浄化できる
程度にバランスが取れているために、３元系浄化触媒に
よる上記３成分の浄化が主として行われている。
ＣＯ２へ、又、ＮＯｘを還元によりＮ2へと無害化する
のが基本反応である。従って、酸化・還元二次触媒を必
要とする。現在、エンジン排ガス組成は、理論空気−燃
焼比では、ＨＣ，ＣＯ及びＮＯｘの何れもが浄化できる
程度にバランスが取れているために、３元系浄化触媒に
よる上記３成分の浄化が主として行われている。
３元系浄化触媒成分は、ＮＯｘ還元能が高いロジウム
（Ｒh ）及びＨＣ，ＣＯ酸化能が高い白金（Ｐt ）やパ
ラジウム（Ｐd ）が併用され、更に、ニッケル（Ｎ
ｉ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍn
）、セリウム（Ｃe ）及びジルコニウム（Ｚr ）酸化
物等が使用されているが、主成分はＲh やＰt 等の白金
族触媒である。
（Ｒh ）及びＨＣ，ＣＯ酸化能が高い白金（Ｐt ）やパ
ラジウム（Ｐd ）が併用され、更に、ニッケル（Ｎ
ｉ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍn
）、セリウム（Ｃe ）及びジルコニウム（Ｚr ）酸化
物等が使用されているが、主成分はＲh やＰt 等の白金
族触媒である。
これらの白金族触媒は、円柱状又は球状の活性アルミナ
に担持されたペレット触媒、或いは、多数の貫通ガス流
路を有するコーディエライト（２Ａｌ2Ｏ3・５ＳｉＯ2
・２ＭｇＯ）セラミック担体上にアルミナ質と白金等の
触媒活性物質から成るコート層（被覆層）を設けたモノ
リス触媒として実用に供されている。しかしながら、ペ
レット触媒は熱容量が大きいため、暖機性に劣る。即
ち、触媒を用いる際、触媒反応器を所定の温度に暖める
必要があるが触媒の熱容量が大きい場合、反応器を暖め
るのに時間を要するため正常に触媒として働かないとい
う欠点を有している。
に担持されたペレット触媒、或いは、多数の貫通ガス流
路を有するコーディエライト（２Ａｌ2Ｏ3・５ＳｉＯ2
・２ＭｇＯ）セラミック担体上にアルミナ質と白金等の
触媒活性物質から成るコート層（被覆層）を設けたモノ
リス触媒として実用に供されている。しかしながら、ペ
レット触媒は熱容量が大きいため、暖機性に劣る。即
ち、触媒を用いる際、触媒反応器を所定の温度に暖める
必要があるが触媒の熱容量が大きい場合、反応器を暖め
るのに時間を要するため正常に触媒として働かないとい
う欠点を有している。
一方、モノリス触媒においては担体の融点が低く、耐熱
性等に問題点を有している。又、両触媒で使用されるア
ルミナ又はコーディエライトから成る担体では、大型ト
ラック等の大型エンジン用触媒としては高温下での耐熱
性に関して問題点を有している。以上のように、従来の
夫々の触媒には問題点があり、満足するものは未だ得ら
れていない。
性等に問題点を有している。又、両触媒で使用されるア
ルミナ又はコーディエライトから成る担体では、大型ト
ラック等の大型エンジン用触媒としては高温下での耐熱
性に関して問題点を有している。以上のように、従来の
夫々の触媒には問題点があり、満足するものは未だ得ら
れていない。
また、ボイラーなどの燃焼機器においては、ＣＯの他、
１５００℃以上の温度では、空気中の窒素と酸素が反応
し、ＮＯｘ、即ちサーマルＮＯｘが発生し、公害をもた
らす。そこで上記の貴金属担持触媒を燃焼用触媒として
使用し、その酸化性、還元性を利用し、サーマルＮ
Ｏｘ，ＣＯが発生しない低温、完全燃焼を行わせるため
に触媒燃焼の研究が行われている。この触媒燃焼は、原
理的には自動車排ガス浄化の場合と同じである。この触
媒燃焼においては、熱回収効率を上げるためにサーマル
ＮＯｘが発生しない程度の高温が望ましい（１０００〜
１５００℃）。
１５００℃以上の温度では、空気中の窒素と酸素が反応
し、ＮＯｘ、即ちサーマルＮＯｘが発生し、公害をもた
らす。そこで上記の貴金属担持触媒を燃焼用触媒として
使用し、その酸化性、還元性を利用し、サーマルＮ
Ｏｘ，ＣＯが発生しない低温、完全燃焼を行わせるため
に触媒燃焼の研究が行われている。この触媒燃焼は、原
理的には自動車排ガス浄化の場合と同じである。この触
媒燃焼においては、熱回収効率を上げるためにサーマル
ＮＯｘが発生しない程度の高温が望ましい（１０００〜
１５００℃）。
従って燃焼用触媒としては、自動車排ガス浄化用触媒と
同様に、高温下での耐熱性に関して問題点を有してい
る。
同様に、高温下での耐熱性に関して問題点を有してい
る。
〔発明の目的〕 本発明の目的は、熱容量が小さく、排熱性が優れた自動
車排ガス浄化用及び燃焼用触媒及びその製造方法を提供
することにある。
車排ガス浄化用及び燃焼用触媒及びその製造方法を提供
することにある。
本発明者らは鋭意検討を行った結果、ケイ素集積バイオ
マスから製造した多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ
素から成る担体を使用することにより、上記本発明の目
的が達成されることを見出し、本発明を完成するに至っ
た。
マスから製造した多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ
素から成る担体を使用することにより、上記本発明の目
的が達成されることを見出し、本発明を完成するに至っ
た。
即ち、本発明の触媒は、ケイ素集積バイオマスから製造
した多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素から成る担
体及びそれに担持せしめた触媒活性物質から成ることを
特徴とするものであり、その製造方法は、ケイ素集積バ
イオマスをアルゴン又は窒素中で加熱処理して得られた
多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素に触媒活性物質
を担持せしめることを特徴とするものである。
した多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素から成る担
体及びそれに担持せしめた触媒活性物質から成ることを
特徴とするものであり、その製造方法は、ケイ素集積バ
イオマスをアルゴン又は窒素中で加熱処理して得られた
多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素に触媒活性物質
を担持せしめることを特徴とするものである。
本発明において使用されるケイ素集積バイオマスとは、
シリカ成分を含有する植物（ケイ素集積植物）、又はそ
の葉、茎等の部分を意味し、具体的には、稲、麦等の籾
殻又は藁、笹の葉、トウモロコシやとくさの葉或いは茎
等が挙げられる。
シリカ成分を含有する植物（ケイ素集積植物）、又はそ
の葉、茎等の部分を意味し、具体的には、稲、麦等の籾
殻又は藁、笹の葉、トウモロコシやとくさの葉或いは茎
等が挙げられる。
本発明の触媒は、上記ケイ素集積バイオマスを加熱処理
して製造した多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素を
担体として使用するものである。
して製造した多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素を
担体として使用するものである。
本発明における多孔質炭化ケイ素の製造方法は、先ず、
ケイ素集積バイオマスとして、例えば、籾殻のまま、或
いは、籾殻を粉砕して得た籾殻粉末をアルゴン又は窒素
雰囲気中で３００〜１２００℃、好ましくは６００〜１
０００℃の温度範囲で加熱処理し、籾殻炭化物を調製す
る。この段階では籾殻炭化物を調製するのが目的である
ので、アルゴン又は窒素雰囲気のいずれでもよい。粉末
状のケイ素集積バイオマスを使用する場合には、粉末の
粒径は、１５２μｍ以下（タイプＡと称する。）、１５
２〜２９５μｍ（タイブＢと称する。）、又は２９５〜
１０００μｍ(タイプＣと称する。)、又はこれらの混合
物が使用される。得られた炭化物は非晶質(アモスファ
ス)であり、アモルファスシリカと炭素との混合物であ
ると考えられる。炭化物の組成は、上記全温度範囲にお
ける加熱処理において、ＳiＯ2が約４０重量％で、Ｃが
約６０重量％である。次いで、同じくアルゴン雰囲気中
で１３００〜２０００℃、好ましくは１４００〜１６０
０℃の温度範囲で加熱処理することにより、炭化ケイ素
（ＳｉＣ）と炭素（Ｃ）の混合物が得られる。加熱処理
時間は使用するケイ素集積バイオマスの種類によって異
なり、触媒として好ましい非晶質ＳｉＣを生成するため
の最適条件を適宜選択すれば良いが、例えば、０．１〜
１２時間程度である。この非晶質ＳｉＣは、高温若しく
は長時間の加熱処理を行うことにより結晶化させると、
β-ＳｉＣが生成する。ケイ素集積バイオマスの炭化処
理を二段階で行う理由は、低温でのケイ素集積バイオマ
ス処理時に発生するタール分を適切に取り除くため、並
びに非晶質ＳｉＣを製造するためには炭化物の粒度が細
かい程、低温・短時間で処理出来るため、第一段目の加
熱処理後、炭化物の微粉化工程を必要とするためであ
る。本発明においては、前記タイプＡのものからは３０
〜１５０m2／ｇの表面積を有するもの、同タイプＢのも
のからは２０〜１００m2／ｇの表面積を有するもの、同
タイプＣのものからは１５〜５０m2／ｇの表面積を有す
る炭化ケイ素がそれぞれ得られる。
ケイ素集積バイオマスとして、例えば、籾殻のまま、或
いは、籾殻を粉砕して得た籾殻粉末をアルゴン又は窒素
雰囲気中で３００〜１２００℃、好ましくは６００〜１
０００℃の温度範囲で加熱処理し、籾殻炭化物を調製す
る。この段階では籾殻炭化物を調製するのが目的である
ので、アルゴン又は窒素雰囲気のいずれでもよい。粉末
状のケイ素集積バイオマスを使用する場合には、粉末の
粒径は、１５２μｍ以下（タイプＡと称する。）、１５
２〜２９５μｍ（タイブＢと称する。）、又は２９５〜
１０００μｍ(タイプＣと称する。)、又はこれらの混合
物が使用される。得られた炭化物は非晶質(アモスファ
ス)であり、アモルファスシリカと炭素との混合物であ
ると考えられる。炭化物の組成は、上記全温度範囲にお
ける加熱処理において、ＳiＯ2が約４０重量％で、Ｃが
約６０重量％である。次いで、同じくアルゴン雰囲気中
で１３００〜２０００℃、好ましくは１４００〜１６０
０℃の温度範囲で加熱処理することにより、炭化ケイ素
（ＳｉＣ）と炭素（Ｃ）の混合物が得られる。加熱処理
時間は使用するケイ素集積バイオマスの種類によって異
なり、触媒として好ましい非晶質ＳｉＣを生成するため
の最適条件を適宜選択すれば良いが、例えば、０．１〜
１２時間程度である。この非晶質ＳｉＣは、高温若しく
は長時間の加熱処理を行うことにより結晶化させると、
β-ＳｉＣが生成する。ケイ素集積バイオマスの炭化処
理を二段階で行う理由は、低温でのケイ素集積バイオマ
ス処理時に発生するタール分を適切に取り除くため、並
びに非晶質ＳｉＣを製造するためには炭化物の粒度が細
かい程、低温・短時間で処理出来るため、第一段目の加
熱処理後、炭化物の微粉化工程を必要とするためであ
る。本発明においては、前記タイプＡのものからは３０
〜１５０m2／ｇの表面積を有するもの、同タイプＢのも
のからは２０〜１００m2／ｇの表面積を有するもの、同
タイプＣのものからは１５〜５０m2／ｇの表面積を有す
る炭化ケイ素がそれぞれ得られる。
籾殻等からＳｉＣを製造するためには、それらを一段で
１３００〜２０００℃、好ましくはアルゴン雰囲気中で
１４００〜１６００℃に加熱しても可能である。得られ
たＳｉＣは、ＳｉＣとＣの混合物であるので、次いで、
この混合物を、空気中において４００〜８００℃、好ま
しくは５００〜６５０℃の温度で処理することにより、
Ｃを焼失させ、ＳｉＣを得る。
１３００〜２０００℃、好ましくはアルゴン雰囲気中で
１４００〜１６００℃に加熱しても可能である。得られ
たＳｉＣは、ＳｉＣとＣの混合物であるので、次いで、
この混合物を、空気中において４００〜８００℃、好ま
しくは５００〜６５０℃の温度で処理することにより、
Ｃを焼失させ、ＳｉＣを得る。
本発明における多孔質窒化ケイ素は、上記した多孔質炭
化ケイ素と同様の方法でアルゴン中での処理を窒素中で
の処理に置換することにより得ることが可能であり、窒
素中で焼成することにより、非晶質窒化ケイ素（Ｓｉ3
Ｎ４）を得ることが出来る。この非晶質Ｓｉ3Ｎ４を高
温もしくは長時間加熱することにより、α−Ｓｉ3Ｎ４
の結晶を得ることが出来る。
化ケイ素と同様の方法でアルゴン中での処理を窒素中で
の処理に置換することにより得ることが可能であり、窒
素中で焼成することにより、非晶質窒化ケイ素（Ｓｉ3
Ｎ４）を得ることが出来る。この非晶質Ｓｉ3Ｎ４を高
温もしくは長時間加熱することにより、α−Ｓｉ3Ｎ４
の結晶を得ることが出来る。
以上のようにして得られた粉末をペレット状にし、これ
を触媒活性物質の溶液中に一定時間浸漬させ、触媒活性
物質を担体上に吸着・担持させる浸漬法、或いは、ペレ
ットの細孔容積に相当する量の触媒活性物質の溶液を担
体に含浸させる含浸法により、本発明の金属担持多孔質
炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素を担体とする触媒を製
造することが出来る。
を触媒活性物質の溶液中に一定時間浸漬させ、触媒活性
物質を担体上に吸着・担持させる浸漬法、或いは、ペレ
ットの細孔容積に相当する量の触媒活性物質の溶液を担
体に含浸させる含浸法により、本発明の金属担持多孔質
炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素を担体とする触媒を製
造することが出来る。
モノリス触媒として調製する場合には、コーディライト
の代わりに多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素を成
形し、適当な温度で焼結する。得られた焼結体は、理論
密度よりは低く、その２０〜７０％程度である。従っ
て、この焼結体表面に前記と同様の方法で金属触媒（触
媒活性物質）を浸漬・含浸により担持せしめ、モノリス
触媒を製造することが出来る。
の代わりに多孔質炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素を成
形し、適当な温度で焼結する。得られた焼結体は、理論
密度よりは低く、その２０〜７０％程度である。従っ
て、この焼結体表面に前記と同様の方法で金属触媒（触
媒活性物質）を浸漬・含浸により担持せしめ、モノリス
触媒を製造することが出来る。
本発明によれば、従来法であるアルミナ又はコーディエ
ライトを使用したペレット又はモノリス触媒に比較し、
耐熱性が優れ、熱容量が小さい自動車排ガス浄化用及び
燃焼用に有効な触媒を籾殻等のケイ素集積バイオマスか
ら比較的容易に製造することが可能である。
ライトを使用したペレット又はモノリス触媒に比較し、
耐熱性が優れ、熱容量が小さい自動車排ガス浄化用及び
燃焼用に有効な触媒を籾殻等のケイ素集積バイオマスか
ら比較的容易に製造することが可能である。
実施例１ 水分率７〜９％程度の籾殻を準備し、温度２００〜３０
０℃、圧力５０〜１５０ton ／cm2及び摩擦熱により籾
殻全体を固形状とする。次いで、この固形物を粉砕機を
用いて粒径１５２μｍ以下の粒子（タイプＡ）、粒径１
５２〜２９５μｍの粒子（タイプＢ）、粒径２９５〜１
０００μｍの粒子（タイプＣ）の３粒子に分離した。
０℃、圧力５０〜１５０ton ／cm2及び摩擦熱により籾
殻全体を固形状とする。次いで、この固形物を粉砕機を
用いて粒径１５２μｍ以下の粒子（タイプＡ）、粒径１
５２〜２９５μｍの粒子（タイプＢ）、粒径２９５〜１
０００μｍの粒子（タイプＣ）の３粒子に分離した。
次いで、各粒径別の籾殻粉末を、アルゴン雰囲気中で、
温度７００℃で３時間加熱処理し、籾殻炭化物を調製し
た。得られた炭化物は非晶質でアモルファスシリカと炭
素の混合物であった。
温度７００℃で３時間加熱処理し、籾殻炭化物を調製し
た。得られた炭化物は非晶質でアモルファスシリカと炭
素の混合物であった。
次に、同様にアルゴン雰囲気中で、温度１４００℃で４時
間、加熱処理を行い、炭化ケイ素と炭素の混合物を得
た。
間、加熱処理を行い、炭化ケイ素と炭素の混合物を得
た。
上記炭化ケイ素と炭素の混合物を、更に、温度５００℃
で３時間、空気中で加熱処理することにより、炭素を焼
失せしめ、炭化ケイ素を得た。得られた炭化ケイ素の、
籾殻の粒径別に表面積を測定した。結果を以下に示す。
で３時間、空気中で加熱処理することにより、炭素を焼
失せしめ、炭化ケイ素を得た。得られた炭化ケイ素の、
籾殻の粒径別に表面積を測定した。結果を以下に示す。
得られた炭化ケイ素を従来法と同一の方法でペレット触
媒又はモノリス触媒に成形加工し、この成形物を焼結す
ることにより、焼結体を得た。
媒又はモノリス触媒に成形加工し、この成形物を焼結す
ることにより、焼結体を得た。
このようにして得た炭化ケイ素担体に白金及び／又はロ
ジウム系金属を担持させるには、以下のようにすること
が出来る。
ジウム系金属を担持させるには、以下のようにすること
が出来る。
即ち、金属重量比で、白金８０％、ロジウム２０％、総
金属量で１．０ｇを含む塩化白金酸(H2PtCl6・６Ｈ
２Ｏ)及び塩化ロジウム（ＲｈＣｌ3・３Ｈ２Ｏ）の混合
液２中に１時間浸漬して含浸・担持せしめ、乾燥空気
中、６００℃で１．５時間焼成して本発明の触媒を得
た。
金属量で１．０ｇを含む塩化白金酸(H2PtCl6・６Ｈ
２Ｏ)及び塩化ロジウム（ＲｈＣｌ3・３Ｈ２Ｏ）の混合
液２中に１時間浸漬して含浸・担持せしめ、乾燥空気
中、６００℃で１．５時間焼成して本発明の触媒を得
た。
実施例２ 実施例１と同様の方法で炭化ケイ素担体を得た。得られ
た炭化ケイ素担体表面に触媒活性物質を吸着させるため
に、アルミナ皮膜を以下の方法で形成した。即ち、焼成
によって活性アルミナとなるようなアルミナを含むスラ
リー液に前記担体を浸漬し、含浸させた後取り出し、余
剰のスラリーを飛散せしめ、乾燥後、４００〜８００℃
で焼成してアルミナ皮膜を形成した。
た炭化ケイ素担体表面に触媒活性物質を吸着させるため
に、アルミナ皮膜を以下の方法で形成した。即ち、焼成
によって活性アルミナとなるようなアルミナを含むスラ
リー液に前記担体を浸漬し、含浸させた後取り出し、余
剰のスラリーを飛散せしめ、乾燥後、４００〜８００℃
で焼成してアルミナ皮膜を形成した。
次いで、アルミナ層を有する炭化ケイ素担体を、金属重
量比で、白金８０％、ロジウム２０％、総金属量で１．
０ｇを含む塩化白金酸（Ｈ2ＰｔＣｌ6・６Ｈ２Ｏ）及び
塩化ロジウム（ＲｈＣｌ3・３Ｈ２Ｏ）の混合液２中
に１時間浸漬して含浸・担持せしめ、乾燥空気中、６０
０℃で１．５時間焼成して本発明の触媒を得た。
量比で、白金８０％、ロジウム２０％、総金属量で１．
０ｇを含む塩化白金酸（Ｈ2ＰｔＣｌ6・６Ｈ２Ｏ）及び
塩化ロジウム（ＲｈＣｌ3・３Ｈ２Ｏ）の混合液２中
に１時間浸漬して含浸・担持せしめ、乾燥空気中、６０
０℃で１．５時間焼成して本発明の触媒を得た。
実施例３ 実施例と同じく、各粒径別の籾殻粉末をアルゴン雰囲気
中で、温度７００℃で３時間加熱処理し、籾殻炭化物を
調製した。
中で、温度７００℃で３時間加熱処理し、籾殻炭化物を
調製した。
次に、窒素雰囲気中で温度１４００℃で１時間加熱処理
を行い、窒化ケイ素と炭素の混合物を得た。
を行い、窒化ケイ素と炭素の混合物を得た。
これを更に、温度５００℃で３時間、空気中で加熱処理
することにより、炭素を焼失せしめ、窒化ケイ素を得
た。得られた窒化ケイ素の籾殻の粒径別に表面積を測定
した結果を以下に示す。
することにより、炭素を焼失せしめ、窒化ケイ素を得
た。得られた窒化ケイ素の籾殻の粒径別に表面積を測定
した結果を以下に示す。
得られた窒化ケイ素粉末から実施例１と同じく、ペレッ
ト触媒、モノリス触媒に成形、加工することができ、担
持触媒を得た。
ト触媒、モノリス触媒に成形、加工することができ、担
持触媒を得た。
実施例４ 実施例１で籾殻粉末タイプＡ（粒径１２５μｍ以下）か
ら調製した炭化ケイ素に、白金を１重量％担持させＮＯ
の還元反応速度、選択性、転化率について測定した。
ら調製した炭化ケイ素に、白金を１重量％担持させＮＯ
の還元反応速度、選択性、転化率について測定した。
担持方法は、炭化ケイ素粉末を０．５ｇ秤量し、白金を
５mg含む塩化白金酸溶液２０mlを加え、室温で１２時間
放置後、ロータリエバポレーターで液体を飛ばし、１重
量％の白金を担持させた炭化ケイ素を得た。次にこの炭
化ケイ素粉末を空気気流中、温度６００℃で１．５時間
焼成し、これを触媒とした。
５mg含む塩化白金酸溶液２０mlを加え、室温で１２時間
放置後、ロータリエバポレーターで液体を飛ばし、１重
量％の白金を担持させた炭化ケイ素を得た。次にこの炭
化ケイ素粉末を空気気流中、温度６００℃で１．５時間
焼成し、これを触媒とした。
調製した触媒を用いてＮＯの分解反応について測定し
た。測定は、触媒５０mgを直径５mmの石英反応管に充填
し、ＮＯ（４容量％）、Ｈ2(４容量％)とＨｅ(９２容量
％)の混合ガスを毎分５０cm2流し、温度４３〜１５６℃
でＮＯの還元反応を行わせ、反応生成物であるＮ２，Ｎ
２Ｏを定量した。
た。測定は、触媒５０mgを直径５mmの石英反応管に充填
し、ＮＯ（４容量％）、Ｈ2(４容量％)とＨｅ(９２容量
％)の混合ガスを毎分５０cm2流し、温度４３〜１５６℃
でＮＯの還元反応を行わせ、反応生成物であるＮ２，Ｎ
２Ｏを定量した。
測定結果から、Ｎ２，Ｎ２Ｏの生成速度、選択性即ちＮ
２のＮ２＋Ｎ２Ｏ中の比率（Ｎ２／（Ｎ２＋Ｎ２Ｏ）×
１００（％））、ＮＯの転化率を求めた。
２のＮ２＋Ｎ２Ｏ中の比率（Ｎ２／（Ｎ２＋Ｎ２Ｏ）×
１００（％））、ＮＯの転化率を求めた。
その結果を以下に示す。
従来の白金担持γ−アルミナ触媒では５０℃で、白金担
持量０．７８％の条件では、ＮＯの転化速度（又はＮ２
＋Ｎ２Ｏの生成速度）は０．１５ｎmole／m2・sec 、選
択性７．９％、白金担持１．６４％の触媒では、ＮＯの
転化速度０．５１ｎmole／m2・sec 、選択性９．８％で
ある。
持量０．７８％の条件では、ＮＯの転化速度（又はＮ２
＋Ｎ２Ｏの生成速度）は０．１５ｎmole／m2・sec 、選
択性７．９％、白金担持１．６４％の触媒では、ＮＯの
転化速度０．５１ｎmole／m2・sec 、選択性９．８％で
ある。
これに対し、本発明の白金担持炭化ケイ素触媒は、単位
表面積当たりの反応速度及び選択性が非常に高く、性能
の高い触媒が得られた。
表面積当たりの反応速度及び選択性が非常に高く、性能
の高い触媒が得られた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 秋山 健夫 神奈川県綾瀬市小園771番地 池田物産株 式会社内 審査官 小島 隆
Claims (4)
- 【請求項１】ケイ素集積バイオマスから製造した多孔質
炭化ケイ素又は多孔質窒化ケイ素から成る担体及びそれ
に担持せしめた触媒活性物質から成ることを特徴とする
触媒。 - 【請求項２】ケイ素集積バイオマスがシリカ分を含む植
物である特許請求の範囲第１項記載の触媒。 - 【請求項３】ケイ素集積バイオマスをアルゴン又は窒素
雰囲気下で加熱処理して得られた多孔質炭化ケイ素又は
多孔質窒化ケイ素に触媒活性物質を担持せしめることを
特徴とする触媒の製造方法。 - 【請求項４】ケイ素集積バイオマスがシリカ分を含む植
物である特許請求の範囲第３項記載の触媒の製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62242995A JPH0622680B2 (ja) | 1987-09-28 | 1987-09-28 | 触媒及びその製造方法 |
| DE3832036A DE3832036C2 (de) | 1987-09-28 | 1988-09-21 | Katalysator |
| GB8822465A GB2210284B (en) | 1987-09-28 | 1988-09-23 | Catalyst having a silicaceous support, and preparation thereof |
| US07/250,136 US4940684A (en) | 1987-09-28 | 1988-09-27 | Method for preparing a catalyst supported on silicon carbide or silicon nitride |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62242995A JPH0622680B2 (ja) | 1987-09-28 | 1987-09-28 | 触媒及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6485142A JPS6485142A (en) | 1989-03-30 |
| JPH0622680B2 true JPH0622680B2 (ja) | 1994-03-30 |
Family
ID=17097326
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62242995A Expired - Lifetime JPH0622680B2 (ja) | 1987-09-28 | 1987-09-28 | 触媒及びその製造方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4940684A (ja) |
| JP (1) | JPH0622680B2 (ja) |
| DE (1) | DE3832036C2 (ja) |
| GB (1) | GB2210284B (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001062302A (ja) * | 1999-06-23 | 2001-03-13 | Ibiden Co Ltd | 触媒担体およびその製造方法 |
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| FR2657603B1 (fr) * | 1990-01-29 | 1993-07-09 | Pechiney Electrometallurgie | Procede d'obtention de corps solides poreux a base de carbure refractaire a l'aide de composes organiques et de metal ou metallouide. |
| SE503030C2 (sv) * | 1992-04-10 | 1996-03-11 | Svenska Emissionsteknik Ab | Katalysator för rening av avgaser från förbränningsmotorer, sätt att tillverka katalysatorn, användning av katalysatorn samt avgassystem innehållande katalysatorn |
| BR9501693A (pt) * | 1995-05-11 | 1997-09-16 | Inst Nacional De Pesquisas Esp | Carbetos e nitretos de elementos de transição com porosidade controlada |
| FR2769857B1 (fr) * | 1997-10-16 | 1999-12-24 | Centre Nat Rech Scient | Procede de reaction chimique catalytique et catalyseur |
| JP2002530175A (ja) * | 1998-11-20 | 2002-09-17 | コーニンクレッカ フィリップス エレクトロニクス エヌ ヴィ | コードレス走査ヘッドの充電器を備える超音波診断イメージングシステム |
| KR100641549B1 (ko) | 1999-11-16 | 2006-10-31 | 이비덴 가부시키가이샤 | 촉매 및 그의 제조방법 |
| ITMI20020214A1 (it) * | 2002-02-06 | 2003-08-06 | Snam Progetti | Sistema catalitico per la produzione di olefine |
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| KR101412518B1 (ko) * | 2012-08-29 | 2014-06-26 | 한국과학기술연구원 | 합성가스를 이용한 액체 탄화수소 제조용 촉매, 및 이의 제조 방법 |
| CN111036255A (zh) * | 2019-12-11 | 2020-04-21 | 河北大学 | 一种芦苇基SiC/C光催化产氢催化材料的制备方法及其应用 |
| CN112090279B (zh) * | 2020-09-30 | 2022-07-12 | 河南弘康环保科技有限公司 | 可降解氮氧化物、预防低温结晶的车用尿素 |
| CN115253950B (zh) * | 2022-07-29 | 2024-02-13 | 氢源科技(江苏)有限公司 | 一种微反应器及其制备方法和应用 |
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