JPH04196066A - 有機電解液二次電池 - Google Patents
有機電解液二次電池Info
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- JPH04196066A JPH04196066A JP2326253A JP32625390A JPH04196066A JP H04196066 A JPH04196066 A JP H04196066A JP 2326253 A JP2326253 A JP 2326253A JP 32625390 A JP32625390 A JP 32625390A JP H04196066 A JPH04196066 A JP H04196066A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、有機電解液二次電池に関する。
従来の技術とその課題
有機電解液二次電池、特にリチウムを負極とする二次電
池は電圧が高くエネルキー密度が高い点て水溶液系二次
電池より優れている。
池は電圧が高くエネルキー密度が高い点て水溶液系二次
電池より優れている。
しかし、従来の有機電解液二次電池は、リチウの充放電
効率が低いために電池のザイクル寿命が短く、また、電
解液の導電率が著しく低いので放電率を高くできないと
いう問題があった。したがって、電池のサイクル寿命向
上のためには有機電解液中でのリチウムの充放電効率向
上は必要不可欠であり、同時に放電利用率向上のために
は電解液の導電率向上が要求される。
効率が低いために電池のザイクル寿命が短く、また、電
解液の導電率が著しく低いので放電率を高くできないと
いう問題があった。したがって、電池のサイクル寿命向
上のためには有機電解液中でのリチウムの充放電効率向
上は必要不可欠であり、同時に放電利用率向上のために
は電解液の導電率向上が要求される。
従来の二次電池用電解液である１、５Ｍ ＬｉＣｌ０．
Ｉ／プロピレンカーボネイト（ＰＣ）十エチレンカーボ
ネイ） （ＥＣ） （１：ｌ）は、リチウムの充放電効
率は高いが、電導率が６ｍＳ／ｃｍ程度と低いという欠
点があった。
Ｉ／プロピレンカーボネイト（ＰＣ）十エチレンカーボ
ネイ） （ＥＣ） （１：ｌ）は、リチウムの充放電効
率は高いが、電導率が６ｍＳ／ｃｍ程度と低いという欠
点があった。
したがって、従来の有機電解液電池に代わって、耐還元
性能および耐酸化性能に優れしかも高い導電率を有し、
かつリチウムの充放電効率の高い有機電解液を備えた新
しい有機電解液電池が強く望まれていた。
性能および耐酸化性能に優れしかも高い導電率を有し、
かつリチウムの充放電効率の高い有機電解液を備えた新
しい有機電解液電池が強く望まれていた。
課題を解決するための手段
本発明は、リチウム塩か溶解した有機溶媒を電解液とし
て備えた有機電解液二次電池であって、該有機溶媒はエ
チレンカーホネイ（・と２−メチルジオキソランとの混
合物であり、該有機溶媒における２−メチルジオキソラ
ンの含有量は５０ＶＯＬ％以下であることを特徴とする
有機電解液二次電池を提供し前記課題を解決するもので
ある。
て備えた有機電解液二次電池であって、該有機溶媒はエ
チレンカーホネイ（・と２−メチルジオキソランとの混
合物であり、該有機溶媒における２−メチルジオキソラ
ンの含有量は５０ＶＯＬ％以下であることを特徴とする
有機電解液二次電池を提供し前記課題を解決するもので
ある。
また、リチウム塩か溶解した有機溶媒を電解液として備
えた有機電解液二次電池であって、該有機溶媒は請求項
１記載の有機溶媒と、ジオキソランとの混合物であり、
ジオキソランの含有量は２５ＶＯＬ％未満であることを
特徴とする有機電解液二次電池を提供し前記の課題の解
決をさらに容易にするものである。
えた有機電解液二次電池であって、該有機溶媒は請求項
１記載の有機溶媒と、ジオキソランとの混合物であり、
ジオキソランの含有量は２５ＶＯＬ％未満であることを
特徴とする有機電解液二次電池を提供し前記の課題の解
決をさらに容易にするものである。
作用
種々の有機電解液について電気化学的な安定性および導
電率を検討した。その結果、エチレンカーボネイト（Ｅ
Ｃ）および２−メチルジオキソラン（２−ＭｅＤＯＬ）
か優れた電気化学的安定性を有することがわかった。こ
れら両者は、耐酸化性能においてはいずれも優れている
。
電率を検討した。その結果、エチレンカーボネイト（Ｅ
Ｃ）および２−メチルジオキソラン（２−ＭｅＤＯＬ）
か優れた電気化学的安定性を有することがわかった。こ
れら両者は、耐酸化性能においてはいずれも優れている
。
この両者を特定の体積比で混合した電解液を用いて電池
を作成したところところ、後述の実施例に示すように電
解液の優れた安定性を示唆する優れたサイクル寿命が得
られた。また、１．ＯＭ Ｌｉ（’：ｌｌ］／ＥＣ＋２
ト１ｅ−ＤＯＬ（５：３）においては、８．３ｍＳ／ｃ
ｍというきわめて高い導電率が得られた。すなわち、こ
の両者を特定の体積比で混合することによって、相乗効
果が生じて、優れた電解液が調製できることがわかった
。
を作成したところところ、後述の実施例に示すように電
解液の優れた安定性を示唆する優れたサイクル寿命が得
られた。また、１．ＯＭ Ｌｉ（’：ｌｌ］／ＥＣ＋２
ト１ｅ−ＤＯＬ（５：３）においては、８．３ｍＳ／ｃ
ｍというきわめて高い導電率が得られた。すなわち、こ
の両者を特定の体積比で混合することによって、相乗効
果が生じて、優れた電解液が調製できることがわかった
。
また、この新しい混合電解液についてさらに検討したと
ころ、ジオキソラン（Ｄ Ｉ〕Ｌ ）を特定の体積比で
添加すると導電率かさらに向」二するとともに電池のサ
イクル寿命も飛躍的に向」ニした。この原因は明確では
ないが次のように考えている。ずなわぢ、添加したジオ
キソランが還元分解されて負極表面に被膜を形成しこの
被膜が以後の負極と電解液と反応を抑制するものと思わ
れる。
ころ、ジオキソラン（Ｄ Ｉ〕Ｌ ）を特定の体積比で
添加すると導電率かさらに向」二するとともに電池のサ
イクル寿命も飛躍的に向」ニした。この原因は明確では
ないが次のように考えている。ずなわぢ、添加したジオ
キソランが還元分解されて負極表面に被膜を形成しこの
被膜が以後の負極と電解液と反応を抑制するものと思わ
れる。
このような混合溶媒に溶解されるリチウム塩は本発明に
おいて、基本的ζこ限定されるものではない。たとえは
、 ＬｉＡｓＦ６． ＬｉＣｌＯ４，ＬｉＢＦ４． Ｌ
ｉＰＦ６゜ＬｉＣＦ３ＳＯ３なとの１種以上を有効に用
いることができる。
おいて、基本的ζこ限定されるものではない。たとえは
、 ＬｉＡｓＦ６． ＬｉＣｌＯ４，ＬｉＢＦ４． Ｌ
ｉＰＦ６゜ＬｉＣＦ３ＳＯ３なとの１種以上を有効に用
いることができる。
本発明による有機電解液二次電池に用いられる正極活物
質は基本的に限定されるものではなく、従来の有機電解
液二次電池に用いられている正極活物質、すなわちリチ
ウムイオンと電気化学的に可逆反応を行う物質を用いる
ことができる。
質は基本的に限定されるものではなく、従来の有機電解
液二次電池に用いられている正極活物質、すなわちリチ
ウムイオンと電気化学的に可逆反応を行う物質を用いる
ことができる。
また、同様に本発明において用いられる負極活物質も基
本的に限定されず、従来の有機電解液二次電池に用いら
れている負極活物質、たとえはリチウム合金、炭素材料
などのリチウムあるいはリチウムイオンを吸蔵放出可能
な物質を用いることができる。
本的に限定されず、従来の有機電解液二次電池に用いら
れている負極活物質、たとえはリチウム合金、炭素材料
などのリチウムあるいはリチウムイオンを吸蔵放出可能
な物質を用いることができる。
実施例
以下、本発明を好適な実施例を用いて詳＋ｎ＋に説明す
る。
る。
正極活物質として、５０ｍｍＨｇ以下の減圧下において
３７５°Ｃて５時間減圧乾燥処理した後、電気炉て空気
中において３７５°Ｃで２０時間追加熱処理して調製し
た二酸化マンカンを用いた。
３７５°Ｃて５時間減圧乾燥処理した後、電気炉て空気
中において３７５°Ｃで２０時間追加熱処理して調製し
た二酸化マンカンを用いた。
この二酸化マンカン１００重量部に対してアセチレンフ
ラッフ（導電助剤）を５重量部、およびポリ４フツ化エ
チレン（結着材）を２重量部添加してよく混練した後、
１２０℃で４時間熱風乾燥して正極合剤を調整した。そ
して、その正極合剤を１６１ｍｇずつ秤量して１８０メ
ツシユのニッケル網に包み込んで、２トン／ｃａｎ２で
加圧成形して正極とした。正極の寸法は、直径１５．０
ｍｍ厚み帆６ ｍ ｍ程度である。この正極を電池に組
み込むまえに再度、１２０℃で３時間熱風乾燥処理を行
った。
ラッフ（導電助剤）を５重量部、およびポリ４フツ化エ
チレン（結着材）を２重量部添加してよく混練した後、
１２０℃で４時間熱風乾燥して正極合剤を調整した。そ
して、その正極合剤を１６１ｍｇずつ秤量して１８０メ
ツシユのニッケル網に包み込んで、２トン／ｃａｎ２で
加圧成形して正極とした。正極の寸法は、直径１５．０
ｍｍ厚み帆６ ｍ ｍ程度である。この正極を電池に組
み込むまえに再度、１２０℃で３時間熱風乾燥処理を行
った。
負極は、厚み０．４ｍｍのリチウム−アルミ合金板（８
０＋ｙｔ％Ｌｉ）をアルゴン置換されたドライボックス
中で、直径１（３ｍｍに打ち抜いたものを用いた。セパ
レータにはポリプロピレンのマイクロポーラスセパレー
タ（ジュラカー１ｓ’２４００）及び゛ポリプロピレン
の不織布を重ねて用いて、外径２０．０＋ｎｍ高さ２．
０ｍｍの電池を作成した。
０＋ｙｔ％Ｌｉ）をアルゴン置換されたドライボックス
中で、直径１（３ｍｍに打ち抜いたものを用いた。セパ
レータにはポリプロピレンのマイクロポーラスセパレー
タ（ジュラカー１ｓ’２４００）及び゛ポリプロピレン
の不織布を重ねて用いて、外径２０．０＋ｎｍ高さ２．
０ｍｍの電池を作成した。
第１図は、電池の縦断面図である。この図において１は
、耐有機電解液性のステンレス鋼板をプレスによって打
ち抜き加工した正極端子を兼ねるケース、２は同種の材
料を打ち抜き加工した負極端子を兼ねる封目板であり、
その内壁には負極活物質であるリチウム−アルミ合金３
が圧着されている。５は有機電解液を含浸したポリプロ
ピレンからなるセパレーター、６は正極合剤であり正極
端子を兼ねるケース１の開口端部を内方へかしめ、ガス
ケット４を介して負極端子を兼ねる封口板２の内周を締
め付けることにより密閉封口している。
、耐有機電解液性のステンレス鋼板をプレスによって打
ち抜き加工した正極端子を兼ねるケース、２は同種の材
料を打ち抜き加工した負極端子を兼ねる封目板であり、
その内壁には負極活物質であるリチウム−アルミ合金３
が圧着されている。５は有機電解液を含浸したポリプロ
ピレンからなるセパレーター、６は正極合剤であり正極
端子を兼ねるケース１の開口端部を内方へかしめ、ガス
ケット４を介して負極端子を兼ねる封口板２の内周を締
め付けることにより密閉封口している。
電解液には、ＥＣと２−ＭｅＤＯＬとの混合比率を変え
た混合溶媒にＬｉＣＩＯ４を１ｍｏｌ／Ｉ溶解したもの
を用いた。
た混合溶媒にＬｉＣＩＯ４を１ｍｏｌ／Ｉ溶解したもの
を用いた。
これら種々の電解液を用いて本発明の電池（Ａ）。
（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）および（Ｆ）と比較電
池（Ｇ）を作成した。
池（Ｇ）を作成した。
なお、電池（Ｆ）に用いた混合溶媒における２−ＭｅＤ
ＯＬの含有量は５０ＶＯＬ％になる。
ＯＬの含有量は５０ＶＯＬ％になる。
また、比較電池（Ｘ）は、従来の電解液ＬｉＬｉＣｌ０
４（Ｉ／ＰＣ＋ＥＣ（１：１）を用いて作成した。
４（Ｉ／ＰＣ＋ＥＣ（１：１）を用いて作成した。
電池は、２０℃の環境温度のもとて１ ｍＡ／ｃｍ２で
３．４ｖまで充電したのぢ２．０＼ｌまて放電する充放
電サイクル試験によって評価した。電池の充放電サイク
ル寿命は、電池の放電容量が初回放電容量に対して５０
％以下になったサイクルとした。
３．４ｖまで充電したのぢ２．０＼ｌまて放電する充放
電サイクル試験によって評価した。電池の充放電サイク
ル寿命は、電池の放電容量が初回放電容量に対して５０
％以下になったサイクルとした。
試験電池数は、電解液１種につき各３セルとし、試験結
果は、３セルの平均を用いた。
果は、３セルの平均を用いた。
電解液の種類とその電解液を用いた電池のサイクル寿命
および電解液の導電率との関係を第１表。
および電解液の導電率との関係を第１表。
第２表に示す。
本発明の電池（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）。
（Ｅ）および（Ｆ）は、比較電池（Ｇ）および従来の電
池（Ｘ）に比較して長いサイクル寿命を有する。
池（Ｘ）に比較して長いサイクル寿命を有する。
本発明の電池が、長いサイクル寿命を有する理由は明か
ではないが、以下のように考えられる。
ではないが、以下のように考えられる。
これら試験終了電池を分解したところ、全ての電池にお
いて、負極が微粉化しているのがみられた。これら電池
の正極をそのまま用いて再度電池を組み立て充放電試験
を行ったところ、放電容量が初期容量まで回復した。こ
れら事実より、これら電池の寿命は、全て負極により制
限されていることがわかった。本発明の電解液を備えた
電池の負極のサイクル寿命が長くなった理由は、負極表
面に形成された保護被膜が従来の皮膜に比して優れたも
のであることに起因しているものと思われる。このよう
に、皮膜の構造は電解液の混合比により大きく変化する
ことがわかる。
いて、負極が微粉化しているのがみられた。これら電池
の正極をそのまま用いて再度電池を組み立て充放電試験
を行ったところ、放電容量が初期容量まで回復した。こ
れら事実より、これら電池の寿命は、全て負極により制
限されていることがわかった。本発明の電解液を備えた
電池の負極のサイクル寿命が長くなった理由は、負極表
面に形成された保護被膜が従来の皮膜に比して優れたも
のであることに起因しているものと思われる。このよう
に、皮膜の構造は電解液の混合比により大きく変化する
ことがわかる。
次に、００シの効果を調べるために、ＥＣ＋２−ＭｅＤ
ＯＬ（５：３）とＤＯＬとの混合比率の異なる溶媒を調
製した。
ＯＬ（５：３）とＤＯＬとの混合比率の異なる溶媒を調
製した。
この混合溶媒に、ＬｉＣｌＯ４を１ｍｏｌ／ｌ溶解して
電解液とし、本発明電池（Ｉ）および（Ｊ）と比較電池
（Ｈ）、（Ｋ）、（Ｌ）、（Ｍ）、（Ｎ）および（０）
を作成した。
電解液とし、本発明電池（Ｉ）および（Ｊ）と比較電池
（Ｈ）、（Ｋ）、（Ｌ）、（Ｍ）、（Ｎ）および（０）
を作成した。
なお、電池（Ｋ ）に用いた混合溶媒におけるＤＯＬの
含有量は２５ ＶＯＬ％となる。
含有量は２５ ＶＯＬ％となる。
電解液の種類とその電解液用いた電池のサイクル寿命お
よび電解液の導電率との関係を第３表に示す。
よび電解液の導電率との関係を第３表に示す。
本発明の電解液にＤＯＬを特定の混合比で追加混合した
電解液を備えた本発明電池（１）および（Ｊ）は、ＤＯ
Ｌを混合していない電池（Ｈ）およびＤＯＬを特定の混
合比以上で添加した電池（Ｋ）、（Ｌ）。
電解液を備えた本発明電池（１）および（Ｊ）は、ＤＯ
Ｌを混合していない電池（Ｈ）およびＤＯＬを特定の混
合比以上で添加した電池（Ｋ）、（Ｌ）。
（Ｍ）、、（Ｎ）および（０）よりもさらに優れたサイ
クル寿命を示している。これは、作用の項で述べたよう
にＤＯＬの分解により負極表面の保護皮膜がより優れた
ものに改質されたことによるものと考えられる。
クル寿命を示している。これは、作用の項で述べたよう
にＤＯＬの分解により負極表面の保護皮膜がより優れた
ものに改質されたことによるものと考えられる。
前記の実施例においては、Ｄ叶の効果を調へるにあたり
、請求項１記載の有機溶媒として、ＥＣ＋２−ＭｅＤＯ
Ｌ（５：３）、すなわち該有機溶媒における２−ＭｅＤ
ＯＬの含有量が３７．５ＶＯＬ％となる溶媒を用いたが
、２−トＩｅＤＯＬの含有量がｌｏＶＯＬ％および５０
ＶＯＬ％となる有機溶媒を用いた場合においても同様な
効果が得られた。
、請求項１記載の有機溶媒として、ＥＣ＋２−ＭｅＤＯ
Ｌ（５：３）、すなわち該有機溶媒における２−ＭｅＤ
ＯＬの含有量が３７．５ＶＯＬ％となる溶媒を用いたが
、２−トＩｅＤＯＬの含有量がｌｏＶＯＬ％および５０
ＶＯＬ％となる有機溶媒を用いた場合においても同様な
効果が得られた。
なお、前記の実施例に係る電池はいずれもボタン形電池
であるが、円筒形、角形またはペーパー形電池に本発明
を適用しても同様の効果が得られる。
であるが、円筒形、角形またはペーパー形電池に本発明
を適用しても同様の効果が得られる。
発明の効果
本発明により従来の電池に比較して優れた１ノ′イクル
寿命性能を有しかつ電解液に起因する内部抵抗が低い有
機電解液二次電池を提供することができるものである。
寿命性能を有しかつ電解液に起因する内部抵抗が低い有
機電解液二次電池を提供することができるものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、リチウム塩が溶解した有機溶媒を電解液として備え
た有機電解液二次電池であって、該有機溶媒はエチレン
カーボネイトと２−メチルジオキソランとの混合物であ
り、該有機溶媒における２−メチルジオキソランの含有
量は５０ＶＯＬ％以下であることを特徴とする有機電解
液二次電池。 ２、リチウム塩が溶解した有機溶媒を電解液として備え
た有機電解液二次電池であって、該有機溶媒は請求項１
記載の有機溶媒と、ジオキソランとの混合物であり、ジ
オキソランの含有量は２５ＶＯＬ％未満であることを特
徴とする有機電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2326253A JPH04196066A (ja) | 1990-11-27 | 1990-11-27 | 有機電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2326253A JPH04196066A (ja) | 1990-11-27 | 1990-11-27 | 有機電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04196066A true JPH04196066A (ja) | 1992-07-15 |
Family
ID=18185707
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2326253A Pending JPH04196066A (ja) | 1990-11-27 | 1990-11-27 | 有機電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04196066A (ja) |
-
1990
- 1990-11-27 JP JP2326253A patent/JPH04196066A/ja active Pending
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