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JP7379837B2 - Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石 - Google Patents

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Description

本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に関する。
特許文献１には、Ｚｒ、ＢおよびＣを含む相が形成されることで、重希土類元素の含有量を低減しても高い保磁力および角形比を有し、抗折強度も高い焼結磁石が得られる旨、記載されている。
特許文献２には、粒界相に板状または針状の生成物を存在させることで、高い磁気特性を維持しながら粒成長を抑制でき、焼結温度幅が広いＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石が得られる旨、記載されている。
特開２０１４－０２７２６８号公報 国際公開第２００４／０２９９９６号
本発明は、Ｂの含有量が低い組成において、焼結に適した温度範囲が広いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、
Ｒは１種以上の希土類元素、ＴはＦｅおよびＣｏ、Ｂはホウ素であるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石であって、
Ｍ，Ｏ，ＣおよびＮを含有し、
ＭはＣｕ，Ｇａ，Ｍｎ，ＺｒおよびＡｌから選択される３種以上であり、少なくともＣｕ，ＧａおよびＺｒを含有し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石全体を１００質量％として、
Ｒの合計含有量が２９．０質量％以上３３．５質量％以下、
Ｃｏの含有量が０．１０質量％以上０．４９質量％以下、
Ｂの含有量が０．８０質量％以上０．９６質量％以下、
Ｍの合計含有量が０．６３質量％以上４．００質量％以下、
Ｃｕの含有量が０．５１質量％以上０．９７質量％以下、
Ｇａの含有量が０．１２質量％以上１．０７質量％以下、
Ｚｒの含有量が０．８０質量％以下（０質量％を含まない）、
Ｃの含有量が０．０６５質量％以上０．２００質量％以下、
Ｎの含有量が０．０２３質量％以上０．３２３質量％以下、
Ｏの含有量が０．２００質量％より大きく０．５００質量％以下であり、
Ｆｅが実質的な残部であり、
Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる主相粒子と、複数の主相粒子の間に存在する粒界と、を含み、前記粒界は２個の主相粒子の間に存在する二粒子粒界を含み、前記二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物を含む。
本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、上記の特徴を有することにより、焼結に適した温度範囲が広いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石となる。
なお、焼結に適した温度範囲とは、例えば、焼結後に十分に高い角形比を得ることができ、かつ、異常粒成長が生じない温度範囲であってよい。以下、焼結に適した温度範囲の広さのことを単に焼結温度幅と記載する場合がある。
本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、さらにＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部を含んでもよい。
本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、さらにＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部を含んでもよい。
本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、Ｚｒ－Ｃ化合物を実質的に含まなくてもよい。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＳＥＭ画像である。
以下、本発明を、図面に示す実施形態に基づき説明する。
＜Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石＞
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１について図１を用いて説明する。なお、図１は本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１（後述する試料番号１）の断面について１万倍で観察したＳＥＭ画像である。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ型結晶構造を有する結晶粒子（Ｒは希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅおよびＣｏ、Ｂはホウ素）から成る主相粒子３および隣り合う２つ以上の主相粒子３によって形成される粒界を有する。
主相粒子３の平均粒子径は、通常１μｍ～３０μｍ程度である。
粒界は、隣り合う２つの主相粒子３によって形成される二粒子粒界と、隣り合う３つ以上の主相粒子３によって形成される多粒子粒界と、を含むものである。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物１１を含む。Ｚｒ－Ｂ化合物１１の種類には特に制限はないが、主にＺｒＢ２化合物である。ＺｒＢ２化合物はＡｌＢ２系の六方晶の結晶構造を有する。
したがって、図１に示すように、Ｚｒ－Ｂ化合物１１は、長径と短径の比（長径／短径）が極めて大きい針状の形状となる。なお、長径と短径の比が極めて大きいとは、例えば長径／短径が２５以上２５０以下である場合を指す。さらに、Ｚｒ－Ｂ化合物１１は主相粒子３に沿って分布しやすく、特に二粒子粒界に含まれやすい。
そして、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物１１を含むことで、高温で焼結しても異常粒成長が抑制される。
二粒子粒界に含まれるＺｒ－Ｂ化合物１１が異常粒成長を抑制するのは、隣接する２つの主相粒子３の間での元素の交換がＺｒ－Ｂ化合物１１によって妨げられるためである。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１が二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物１１を含むことにより、十分に高い角形比Ｈｋ／ＨｃＪを得るために高温で焼結しても、異常粒成長が抑制されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１が得られる。そして、高いＨｋ／ＨｃＪを有する永久磁石を、さらに広い焼結温度範囲で安定的に生産できる。すなわち、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は焼結温度幅が広くなる。
また、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、多粒子粒界に、Ｒ、Ｏ、Ｃ、Ｎの各濃度がともに主相粒子３内よりも高いＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５を有してもよい。Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５はＲ、Ｏ、Ｃ、Ｎ以外の元素を含んでいてもよく、立方晶系の結晶構造を有していてもよい。なお、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１に含まれるＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５は、Ｃの含有量が３０原子％以上であってもよい。
ここで、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の組成が特定の範囲内である場合には、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５が含まれやすくなる。Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５がＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１に含まれる場合には、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５がＣを多量に含む。そして、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５以外の部分におけるＣの含有量が小さくなる。したがって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１にＺｒ－Ｂ化合物１１が形成されやすくなる。なお、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の断面においてＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５が占める面積割合が１％以上である場合にＺｒ－Ｂ化合物１１が形成されやすい。しかし、上記の面積割合が５％以上になるとＢｒが低下しやすくなる。また、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５は、Ｏ、Ｃ、Ｎ含有量が多いほど形成されやすくなる。
また、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、多粒子粒界に、Ｒ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎの各濃度がともに主相粒子３内よりも高い領域であるＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３を有してもよい。Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３の内部にＺｒ－Ｂ化合物１１は形成していなくてもよい。Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３はＲ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎ以外の元素を含んでいてもよい。
ここで、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の組成が特定の範囲内である場合には、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５およびＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が含まれやすくなる。
また、図１に示すように、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５およびＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３は多粒子粒界に含まれる。ここで、Ｚｒ－Ｂ化合物１１はＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５およびＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３の内部には形成されにくい。したがって、多数の多粒子粒界をＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５およびＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３で占めることにより、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が二粒子粒界に形成されやすくなり、主相粒子３に沿って分布しやすくなる。なお、Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が含まれない場合には、代わりにＦｅリッチ相やＲリッチ相が形成されやすい。Ｆｅリッチ相やＲリッチ相はＺｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に分布することを阻害しないため、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に分布しやすくなり、二粒子粒界に含まれにくくなる。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の粒界は、上記のＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５およびＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３の他に、主相粒子３内よりもＲの濃度が高いＲリッチ相や、主相粒子３内よりもホウ素（Ｂ）の濃度が高いＢリッチ相、などを含んでいてもよい。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の粒界は、さらに、Ｆｅリッチ相を含んでいてもよく、Ｒ２Ｏ３、ＲＯ２、またはＲＯからなるＲ酸化物を含んでいてもよい。Ｆｅリッチ相とは、主相粒子３内よりもＦｅの濃度が高くＬａ６Ｃｏ１１Ｇａ３型の結晶構造を持つ相のことである。
一方、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、Ｚｒ－Ｃ化合物を実質的に含まなくてもよい。Ｚｒ－Ｃ化合物の種類には特に制限はないが、主にＺｒＣ化合物である。なお、ＺｒＣ化合物は面心立方構造（ＮａＣｌ構造）の結晶構造を有する。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１において、Ｚｒ、ＢおよびＣを含有する場合には、Ｚｒ－Ｂ化合物１１よりもＺｒ－Ｃ化合物の方が優先して形成されやすい。Ｚｒは、ＢとＣとでは、Ｃと結合しやすいためである。すなわち、Ｚｒ－Ｃ化合物が実質的に含まれない場合にＺｒ－Ｂ化合物１１が最も形成されやすくなる。そして、異常粒成長を抑制する効果が最も大きくなる。なお、Ｚｒ－Ｂ化合物１１を形成しやすくするためにＺｒの量を増加させる場合には、残留磁束密度Ｂｒが低下しやすくなる傾向にある。
なお、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５、Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３、および、Ｚｒ－Ｃ化合物は、いずれも粒成長抑制効果がある。また、Ｒ酸化物にも粒成長抑制効果がある。しかし、これらの化合物や濃縮部は、いずれも多粒子粒界に分布しやすい。したがって、二粒子粒界に含まれやすいＺｒ－Ｂ化合物１１の粒成長抑制効果は、その他の化合物や濃縮部と比較して著しく高い。
Ｒは、希土類元素の少なくとも１種を表す。希土類元素とは、長周期型周期表の第３族に属するＳｃとＹとランタノイド元素とのことをいう。ランタノイド元素には、例えば、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ等が含まれる。希土類元素は、軽希土類元素および重希土類元素に分類され、重希土類元素とは、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕをいい、軽希土類元素は重希土類元素以外の希土類元素である。本実施形態においては、製造コストおよび磁気特性を好適に制御する観点から、ＲとしてＮｄおよび／またはＰｒを含んでもよい。また、特に保磁力を向上させる観点から軽希土類元素と重希土類元素との両方を含んでもよい。重希土類元素の含有量には特に制限はなく、重希土類元素を含まなくてもよい。重希土類元素の含有量は例えば５質量％以下（０質量％を含む）である。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＲの合計含有量は、２９．０質量％以上３３．５質量％以下である。Ｒの合計含有量が少なすぎる場合には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の主相粒子３の生成が十分ではない。このため、軟磁性を持つα－Ｆｅなどが析出し、ＨｃＪが低下する。また、Ｒの合計含有量が多すぎると、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の主相粒子３の体積比率が減少し、Ｂｒが低下する。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＢの含有量は、０．８０質量％以上０．９６質量％以下である。０．８５質量％以上０．９６質量％以下であってもよい。Ｂの含有量が少なすぎる場合には、ＨｃＪが低下する。さらに、二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物１１が含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが十分に高くならない。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。Ｂの含有量が多すぎる場合には、異常粒成長が生じやすくなる。そして、Ｂｒが低下する。
Ｔは、ＦｅおよびＣｏである。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＣｏの含有量は０．１０質量％以上０．４９質量％以下である。０．１０質量％以上０．４４質量％以下であってもよい。０．２０質量％以上０．４２質量％以下であってもよく、０．２０質量％以上０．３９質量％以下であってもよい。Ｃｏの含有量が少なすぎる場合には、Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成しにくくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に含まれやすくなり二粒子粒界に含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが十分に高くならない。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。Ｃｏの含有量が多すぎる場合には、ＢｒおよびＨｃＪが低下する。また、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１が高価となる傾向がある。
本実施形態のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１はさらにＭを含む。ＭはＣｕ，Ｇａ，Ｍｎ，ＺｒおよびＡｌから選択される３種以上であり、少なくともＣｕ，ＧａおよびＺｒを含む。Ｍの合計含有量には特に制限はなく、例えば０．６３質量％以上４．００質量％以下である。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＣｕの含有量は０．５１質量％以上０．９７質量％以下である。０．５３質量％以上０．９７質量％以下であってもよい。０．５５質量％以上０．８０質量％以下であってもよい。Ｃｕを十分に含むことで、Ｃｏの含有量が０．４９質量％以下であってもＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が十分に形成される。Ｃｕの含有量が少なすぎる場合には、Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成しにくくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に含まれやすくなり二粒子粒界に含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが十分に高くならない。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。Ｃｕの含有量が多すぎる場合には、Ｂｒが低下する。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＧａの含有量は０．１２質量％以上１．０７質量％以下である。０．１３質量％以上１．０６質量％以下であってもよい。０．５５質量％以上０．８２質量％以下であってもよい。Ｇａを十分に含むことで、Ｃｏの含有量が０．４９質量％以下であってもＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が十分に形成される。Ｇａの含有量が少なすぎる場合には、Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成しにくくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に含まれやすくなり二粒子粒界に含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。さらに、ＨｃＪも低下する。Ｇａの含有量が多すぎる場合には、Ｂｒが低下する。また、Ｇａの含有量が多いほどＦｅリッチ相が形成されやすくなる。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は必要に応じてＡｌを含有してもよい。Ａｌを含有することで、Ｃｏの含有量が０．４９質量％以下であってもＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が十分に形成されやすくなる。Ａｌの含有量には特に制限はなく、Ａｌを含有しなくてもよい。例えば０．０８質量％以上０．４１質量％以下である。０．１０質量％以上０．１９質量％以下であってもよい。Ａｌの含有量が少ないほどＨｃＪが低下しやすくなる。また、Ａｌの含有量が少ないほどＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成しにくくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に含まれやすくなり二粒子粒界に含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。Ａｌの含有量が多いほどＢｒが低下しやすくなる。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＺｒの含有量は０．８０質量％以下（０質量％を含まない）である。０．１５質量％以上０．４２質量％以下であってもよく、０．２２質量％以上０．３１質量％以下であってもよい。Ｚｒを含有することで、二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物１１が形成される。そして、低温で焼結しても十分に高いＨｋ／ＨｃＪを有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１が得られるようになる。そして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の焼結温度幅が広くなる。Ｚｒを含有しない場合には、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が形成されない。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。Ｚｒの含有量が多いほどＢｒが低下しやすくなる。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は必要に応じてＭｎを含有してもよい。Ｍｎを含有することで、Ｃｏの含有量が０．４９質量％以下であってもＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が十分に形成されやすくなる。Ｍｎの含有量には特に制限はなく、Ｍｎを含有しなくてもよい。Ｍｎの含有量は、例えば、０．０２質量％以上０．０８質量％以下である。０．０３質量％以上０．０５質量％以下であってもよい。Ｍｎの含有量が少ないほどＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成しにくくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に含まれやすくなり二粒子粒界に含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。Ｍｎの含有量が多いほどＢｒおよびＨｃＪが低下しやすくなる。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、Ｏ、ＣおよびＮを含む。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１においては、酸素量は、０．２００質量％より大きく０．５００質量％以下である。０．２０１質量％以上０．３６７質量％以下であってもよい。酸素の含有量が０．２００質量％以下である場合には、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５が形成されなくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が形成されなくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。酸素量が多すぎる場合には、ＨｃＪが低下しやすくなる。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１においては、炭素量は、０．０６５質量％以上０．２００質量％以下である。０．０７３質量％以上０．２０２質量％以下であってもよく、０．０７６質量％以上０．１０５質量％以下であってもよい。炭素量が少なすぎる場合にはＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部１５が形成されなくなる。その結果、Ｚｒ－Ｃ化合物が優先的に形成され、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が形成されなくなる。炭素量が多すぎる場合には、Ｚｒ－Ｃ化合物が優先的に形成され、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が形成されなくなる。すなわち、炭素量が多すぎても少なすぎてもＺｒ－Ｂ化合物１１が形成されなくなり、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。また、炭素量が多すぎても少なすぎても、ＨｃＪが低下する。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１においては、窒素量は、０．０２３質量％以上０．３２３質量％以下である。０．０３５質量％以上０．０９６質量％以下であってもよく、０．０５４質量％以上０．０９６質量％以下であってもよい。窒素量が上記の範囲内であることにより、粒界にＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成されやすくなる。窒素量が少なすぎる場合には、Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部１３が形成しにくくなる。その結果、Ｚｒ－Ｂ化合物１１が多粒子粒界に含まれやすくなり二粒子粒界に含まれにくくなる。その結果、高温で焼結する場合に異常粒成長が生じやすくなる。また、低温で焼結する場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。すなわち、焼結温度幅が狭くなる。窒素量が多すぎる場合には、ＨｃＪが低下する。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１中の窒素の添加方法は、特に限定されないが、たとえば後述するように、所定濃度の窒素ガス雰囲気下で原料合金を熱処理することにより導入しても良い。あるいは粉砕助剤として、例えば尿素などの窒素を含む助剤などを用いてもよい。その他、原料合金の処理剤として窒素を含む化合物を用いることで、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１中の粒界に窒素を導入してもよい。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１中の酸素量、炭素量、窒素量の測定方法は、一般的に知られている方法を用いることができる。酸素量は、例えば、不活性ガス融解－非分散型赤外線吸収法により測定され、炭素量は、例えば、酸素気流中燃焼－赤外線吸収法により測定され、窒素量は、例えば、不活性ガス融解－熱伝導度法により測定される。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１におけるＦｅの含有量は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の構成要素における実質的な残部である。Ｆｅの含有量が実質的な残部であるとは、例えば、上述した元素、すなわちＲ、Ｂ、Ｔ、Ｍ、Ｏ、Ｃ、Ｎ以外の元素の合計含有量が１質量％以下である場合を指す。
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１は、任意の形状に加工されて使用される。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の形状は特に限定されるものではなく、例えば、直方体、六面体、平板状、四角柱などの柱状、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１の断面形状がＣ型の円筒状等の任意の形状とすることができる。
また、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石１には、当該磁石を加工して着磁した磁石製品と、当該磁石を着磁していない磁石製品との両方が含まれる。
＜Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の製造方法＞
上述したような構成を有する本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を製造する方法の一例について説明する。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石）を製造する方法は、以下の工程を有する。
（ａ）原料合金を準備する合金準備工程
（ｂ）原料合金を粉砕する粉砕工程
（ｃ）得られた合金粉末を成形する成形工程
（ｄ）成形体を焼結し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得る焼結工程
（ｅ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を時効処理する時効処理工程
（ｆ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を冷却する冷却工程
（ｇ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を加工する加工工程
（ｈ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の粒界に重希土類元素を拡散させる粒界拡散工程
（ｉ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に表面処理する表面処理工程
［合金準備工程］
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の元となる組成の原料合金を準備する（合金準備工程）。合金準備工程では、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の組成に対応する原料金属を、真空またはＡｒガスなどの不活性ガス雰囲気中で溶解する。その後、溶解した原料金属を用いて鋳造を行うことによって所望の組成を有する原料合金を作製する。なお、本実施形態では、１合金法について説明するが、第１合金と第２合金との２合金を混合して原料粉末を作製する２合金法でもよい。
原料金属としては、例えば、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金や化合物等を使用することができる。原料金属を鋳造する鋳造方法は、例えばインゴット鋳造法やストリップキャスト法やブックモールド法や遠心鋳造法などである。得られた原料合金は、凝固偏析がある場合は必要に応じて均質化処理を行う。原料合金の均質化処理を行う際は、真空または不活性ガス雰囲気の下、７００℃以上１５００℃以下の温度で１時間以上保持して行う。これにより、原料合金は融解されて均質化される。
［粉砕工程］
原料合金を作製した後、原料合金を粉砕する（粉砕工程）。粉砕工程は、粒径が数百μｍ～数ｍｍ程度になるまで粉砕する粗粉砕工程と、粒径が数μｍ程度になるまで微粉砕する微粉砕工程とがある。
（粗粉砕工程）
原料合金を粒径が数百μｍ～数ｍｍ程度になるまで粗粉砕する（粗粉砕工程）。これにより、原料合金の粗粉砕粉末を得る。粗粉砕は、例えば原料合金に水素を吸蔵させた後、異なる相間の水素吸蔵量の相違に基づいて水素を放出させ、脱水素を行なうことで自己崩壊的な粉砕を生じさせる（水素吸蔵粉砕）ことによって行うことができる。
Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部を形成する場合に必要な窒素の添加量は、水素吸蔵粉砕において、脱水素処理時の雰囲気の窒素ガス濃度を調節することにより、制御することができる。最適な窒素ガス濃度は原料合金の組成等により変化する。３００ｐｐｍ以上であってもよい。
なお、粗粉砕工程は、上記のように水素吸蔵粉砕を用いる以外に、不活性ガス雰囲気中にて、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等の粗粉砕機を用いて行うようにしてもよい。
また、酸素濃度は、各製造工程における雰囲気の制御等により調節される。高い磁気特性を得る観点からは、最終的に得られるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の酸素量を低くしてもよい。このためには、粉砕工程から後述する焼結工程までの各工程の酸素濃度を１００ｐｐｍ以下としてもよい。
しかし、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の焼結温度幅を広くする観点からは、特に粗粉砕粉末を微粉砕するまでの時間および雰囲気中の酸素濃度を比較的高く制御することで、酸素濃度を特定の範囲内としてもよい。そして、最終的に得られるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の酸素量を特定の範囲内、特に０．２００質量％より大きくしてもよい。例えば、粗粉砕粉末を微粉砕するまでの時間を１０分～６時間としてもよく、雰囲気中の酸素濃度を０．５％～２２％、例えば５％程度としてもよい。
（微粉砕工程）
原料合金を粗粉砕した後、得られた原料合金の粗粉砕粉末を平均粒子径が数μｍ程度になるまで微粉砕する（微粉砕工程）。これにより、原料合金の微粉砕粉末を得る。粗粉砕した粉末を更に微粉砕することで、例えば１μｍ以上１０μｍ以下、または３μｍ以上５μｍ以下の粒子を有する微粉砕粉末を得ることができる。
微粉砕は、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、湿式アトライター等の微粉砕機を用いて粗粉砕した粉末の更なる粉砕を行なうことで実施される。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（たとえば、Ｎ２ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により原料合金の粗粉砕粉末を加速して原料合金の粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットまたは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。
原料合金の粗粉砕粉末を微粉砕する際、ステアリン酸亜鉛、尿素、オレイン酸アミド等の粉砕助剤を添加することにより、成形時に配向性の高い微粉砕粉末を得ることができる。また、粉砕助剤の添加量を制御することで、最終的に得られるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＣの含有量、Ｎの含有量などを制御することができる。
［成形工程］
微粉砕粉末を目的の形状に成形する（成形工程）。成形工程では、微粉砕粉末を、電磁石に抱かれた金型内に充填して加圧することによって、微粉砕粉末を任意の形状に成形する。このとき、磁場を印加しながら行い、磁場印加によって微粉砕粉末に所定の配向を生じさせ、結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。これにより成形体が得られる。得られる成形体は、特定方向に配向するので、より磁性の強い異方性を有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる。
成形時の加圧は、３０ＭＰａ～３００ＭＰａで行ってもよい。印加する磁場は、９５０ｋＡ／ｍ～１６００ｋＡ／ｍであってもよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場とを併用することもできる。
なお、成形方法としては、上記のように微粉砕粉末をそのまま成形する乾式成形のほか、微粉砕粉末を油等の溶媒に分散させたスラリーを成形する湿式成形を適用することもできる。
微粉砕粉末を成形して得られる成形体の形状は特に限定されるものではなく、例えば直方体、平板状、柱状、リング状等、所望とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の形状に応じて任意の形状とすることができる。
［焼結工程］
磁場中で成形し、目的の形状に成形して得られた成形体を真空または不活性ガス雰囲気中で焼結し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得る（焼結工程）。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要がある。成形体に対して、例えば、真空中または不活性ガスの存在下、１０００℃以上１２００℃以下で１時間以上４８時間以下、加熱することにより焼結する。これにより、微粉砕粉末が液相焼結を生じ、主相粒子の体積比率が向上したＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石の焼結体）が得られる。成形体を焼結して焼結体を得た後は、生産効率を向上させる観点から焼結体を急冷してもよい。
［時効処理工程］
成形体を焼結した後、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を時効処理する（時効処理工程）。焼結後、得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を焼結時よりも低い温度で保持することなどによって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に時効処理を施す。時効処理は、例えば、７００℃以上１０００℃以下の温度で１０分から６時間、更に５００℃から７００℃の温度で１０分から６時間加熱する２段階加熱や、６００℃付近の温度で１０分から６時間加熱する１段階加熱等、時効処理を施す回数に応じて適宜処理条件を調整する。このような時効処理によって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の磁気特性を向上させることができる。また、時効処理工程は後述する加工工程の後に行ってもよい。
［冷却工程］
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に時効処理を施した後、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石はＡｒガス雰囲気中で急冷を行う（冷却工程）。これにより、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得ることができる。冷却速度は、特に限定されるものではなく、３０℃／ｍｉｎ以上としてもよい。
［加工工程］
得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい（加工工程）。加工方法は、例えば切断、研削などの形状加工や、バレル研磨などの面取り加工などが挙げられる。
［粒界拡散工程］
加工されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の粒界に対して、さらに重希土類元素を拡散させてもよい（粒界拡散工程）。粒界拡散の方法には特に制限はない。例えば、塗布または蒸着等により重希土類元素を含む化合物をＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の表面に付着させた後に熱処理を行うことで実施してもよい。また、重希土類元素の蒸気を含む雰囲気中でＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に対して熱処理を行うことで実施してもよい。粒界拡散により、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪをさらに向上させることができる。
［表面処理工程］
以上の工程により得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、めっきや樹脂被膜や酸化処理、化成処理などの表面処理を施してもよい（表面処理工程）。
なお、本実施形態では、加工工程、粒界拡散工程、表面処理工程を行っているが、これらの工程は必ずしも行う必要はない。
以上のようにして得られる本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、良好な磁気特性を有するとともに、焼結温度幅が広い。その結果、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、安定して生産が可能な磁石となる。
このようにして得られる本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、例えば、ロータ表面に磁石を取り付けた表面磁石型（Ｓｕｒｆａｃｅ Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ Ｍａｇｎｅｔ：ＳＰＭ）回転機、インナーロータ型のブラシレスモータのような内部磁石埋込型（Ｉｎｔｅｒｉｏｒ Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ Ｍａｇｎｅｔ：ＩＰＭ）回転機、ＰＲＭ（Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ ｍａｇｎｅｔ Ｒｅｌｕｃｔａｎｃｅ Ｍｏｔｏｒ）などの磁石として好適に用いられる。具体的には、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、ハードディスクドライブのハードディスク回転駆動用スピンドルモータやボイスコイルモータ、電気自動車やハイブリッドカー用モータ、自動車の電動パワーステアリング用モータ、工作機械のサーボモータ、携帯電話のバイブレータ用モータ、プリンタ用モータ、発電機用モータ等の用途として好適に用いられる。
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。
以下、実施例により発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
表１に示す磁石組成を有する永久磁石が得られるように、ストリップキャスティング法により原料合金を準備した。なお、表１に示す各元素の含有量の単位は質量％である。
次いで、原料合金に対して室温で水素を吸蔵させた後、真空中で６００℃、３時間の脱水素を行う水素粉砕処理（粗粉砕）を行い、合金粉末（粗粉砕粉末）を得た。その後、得られた合金粉末（粗粉砕粉末）を酸素濃度５％の雰囲気下に１０分～６時間放置することで最終的に得られる各実施例および比較例における酸素の含有量を制御した。
なお、本実施例では、上記の粗粉砕粉末の放置を除いて、水素粉砕処理から焼結までの各工程（微粉砕および成形）を、５０ｐｐｍ未満の酸素濃度のＡｒ雰囲気下または真空中で行った。
次に、合金粉末に対して、粉砕助剤として、ステアリン酸亜鉛および尿素を添加し、ナウタミキサを用いて混合した。ステアリン酸亜鉛（（Ｃ１８Ｈ３５Ｏ２）２Ｚｎ）および尿素（ＣＨ４Ｎ２Ｏ）の添加量は、最終的に得られるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における酸素の含有量、炭素の含有量および窒素の含有量が表１に示す値となるように適宜制御した。その後、ジェットミルを用いて微粉砕を行い、平均粒径が３．０μｍ程度の微粉砕粉末とした。
得られた微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填し、１２００ｋＡ／ｍの磁場を印加しながら１２０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、成形体を得た。
その後、得られた成形体を、真空中にて５時間保持して焼結した後、急冷して、表１に示す磁石組成を有する焼結体を得た。ここで、焼結温度幅を調べるために、焼結温度を１０４０℃～１１００℃の範囲内、１０℃刻みで変化させ、各実施例および比較例ごとに７つずつ、希土類永久磁石を作製した。そして、得られた焼結体に対して、９２０℃で１時間、および、５２０℃で１時間（ともにＡｒ雰囲気下）の２段階の時効処理を施し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石）を得た。
＜評価＞
［組成分析］
各実施例および比較例のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石について、蛍光Ｘ線分析法、誘導結合プラズマ質量分析法（ＩＣＰ法）、およびガス分析により組成分析した。酸素の含有量は、不活性ガス融解－非分散型赤外線吸収法により測定した。炭素の含有量は、酸素気流中燃焼－赤外線吸収法により測定した。窒素の含有量は、不活性ガス融解－熱伝導度法により測定した。その結果、いずれのＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の組成も表１に示す磁石組成となっていることが確認できた。
［異常粒成長］
各試料のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を配向方向に平行な破断面が生じるように破断した。そして、得られた破断面において、粒径（円相当径）１５０μｍ以上の主相粒子（異常粒）が存在するか否かについてＳＥＭを用いて確認した。各実施例および比較例について、焼結温度を１０４０℃から１１００℃まで１０℃間隔で変更して作成した７つの試料それぞれに異常粒が存在するか確認した。そして、異常粒が存在した試料のうち、最も低い焼結温度を表２の異常粒成長が生じる焼結温度として示す。
［磁気特性］
各実施例および比較例のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の角形比として、Ｈｋ／ＨｃＪをＢ－Ｈトレーサーを用いて測定した。なお、本実施例でのＨｋは、磁化がＢｒ×０．９であるときの磁界の値である。Ｈｋ／ＨｃＪが９５％より大きくなる試料のうち、最も低い焼結温度を表２のＨｋ／ＨｃＪ＞９５％となる焼結温度として示す。
［焼結温度幅］
各実施例および比較例において、Ｈｋ／ＨｃＪ＞９５％となり、かつ、異常粒成長が生じない温度範囲を焼結可能温度として表２に記載した。そして、焼結可能温度の最高温度から最低温度を引いた値を焼結温度幅として表２に記載した。焼結温度幅が２０℃以上である場合を良好とし、４０℃以上である場合をさらに良好とした。なお、焼結温度を変更して作成した７つの試料のすべてで異常粒が存在しない場合には、便宜上、焼結可能温度の最高温度を１１００℃とした。
［組織観察］
各実施例および比較例のうち、焼結可能温度にて焼結したＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を切断し、研磨した。そして、得られた切断面における元素分布をＳＥＭ（日立ハイテクノロジーズ社製ＳＵ－５０００）およびＥＤＳ（ホリバ社製ＥＭＡＸＥｖｏｌｕｔｉｏｎ）で倍率２５００倍、視野の大きさ３６μｍ×５０μｍで分析した。なお、分析は得られた切断面のうち、互いに異なる２か所の視野で行った。
Ｚｒ－Ｂ化合物が二粒子粒界に含まれるか否かは、上記の２か所の視野に含まれる二粒子粒界のいずれかに存在するか否かで判断した。Ｚｒ－Ｃ化合物が実質的に含まれるか否かは、上記の２か所の視野に含まれる粒界に存在するか否かで判断した。言いかえれば、Ｚｒ－Ｃ化合物の含有割合が上記の測定方法での観測限界未満か否かで判断した。上記の２か所の視野のいずれにもＺｒ－Ｃ化合物が存在しない場合には、Ｚｒ－Ｃ化合物が実質的に含まれないとした。結果を表２に示す。
Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部およびＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部が存在するか否かは、上記の２か所の視野について元素マッピングを行い、判断した。結果を表２に示す。
Figure 0007379837000001
Figure 0007379837000002
表１～表２に示されるように、全ての成分の含有量が特定の範囲内である各実施例は低温で焼結した場合もＨｋ／ＨｃＪが９５％より大きくなり、さらに、高温で焼結した場合も異常粒成長が生じなかった。すなわち、焼結温度幅が広かった。
これに対し、いずれかの成分の含有量が特定の範囲外である比較例は焼結温度幅が狭かった。
また、試料番号２について、主相粒子およびＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部をＳＥＭおよびＥＤＳを用いて点分析した結果を表３に示す。表３より、Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部は主相粒子よりもＲ、Ｏ、ＣおよびＮの含有量が多いことがわかる。
Figure 0007379837000003
１ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石
３ 主相粒子
１１ Ｚｒ－Ｂ化合物
１３ Ｒ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部
１５ Ｒ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部

Claims (5)

  1. Ｒは１種以上の希土類元素、ＴはＦｅおよびＣｏ、Ｂはホウ素であるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石であって、
    Ｍ，Ｏ，ＣおよびＮを含有し、
    ＭはＣｕ，Ｇａ，Ｍｎ，ＺｒおよびＡｌから選択される３種以上であり、少なくともＣｕ，ＧａおよびＺｒを含有し、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石全体を１００質量％として、
    Ｒの合計含有量が２９．０質量％以上３３．５質量％以下、
    Ｃｏの含有量が０．１０質量％以上０．４９質量％以下、
    Ｂの含有量が０．８０質量％以上０．９６質量％以下、
    Ｍの合計含有量が０．７８質量％以上４．００質量％以下、
    Ｃｕの含有量が０．５１質量％以上０．９７質量％以下、
    Ｇａの含有量が０．１２質量％以上１．０７質量％以下、
    Ｚｒの含有量が０．１５質量％以上０．８０質量％以下、
    Ｃの含有量が０．０６５質量％以上０．２００質量％以下、
    Ｎの含有量が０．０２３質量％以上０．３２３質量％以下、
    Ｏの含有量が０．２０１質量％以上０．３６７質量％以下であり、
    Ｆｅが実質的な残部であり、
    Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物からなる主相粒子と、複数の主相粒子の間に存在する粒界と、を含み、前記粒界は２個の主相粒子の間に存在する二粒子粒界を含み、前記二粒子粒界にＺｒ－Ｂ化合物を含むＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
  2. さらにＲ－Ｏ－Ｃ－Ｎ濃縮部を含む請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
  3. さらにＲ－Ｇａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｎ濃縮部を含む請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
  4. Ｚｒ－Ｃ化合物を実質的に含まない請求項１～３のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
  5. Ｍｎの含有量が０．０２質量％以上０．０８質量％以下である請求項１～４のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。

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