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JP7343449B2 - リチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池 - Google Patents

リチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池 Download PDF

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Description

本発明は、リチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池に係り、より詳しくは、発電要素に電気的に接続される集電端子とこの集電端子に対して接続される外部端子とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池に関する。
電動車両、例えば電気自動車や、またはモータ及びエンジンを車両の駆動源とするハイブリッド車両では、電源としてリチウムイオン二次電池などの二次電池が用いられている。
リチウムイオン二次電池は、正極の電極板の基材や集電体としては正極活物質との化学反応が抑制できるＡｌ又はＡｌ合金のＡｌ系の金属材料が使用され、負極の電極板の基材や集電体としては電気抵抗の低いＣｕ又はＣｕ合金のＣｕ系の金属材料が使用される。また、電池の外部に露出して設けられる端子部は、集電体に対して溶接が容易な材料が選定され、正極部にはＡｌ系が使用され、負極部にはＣｕ系が使用される。リチウムイオン電池における各部の材料は、専らこのように選定されている。
近年、リチウムイオン電池は、さらなる軽量化、コンパクト化（体積低減）、生産性向上などを図るため、電池端子に対してバスバーの接続を機械的な締付に替えて、溶接を適用する検討がなされている。加えて、従来のＣｕ系材料からなるバスバーに替えて、密度（比重）がより小さく軽量化が可能なＡｌ系材料からなるバスバーの適用が検討されている。例えば、Ａｌ系材料からなるバスバーとＡｌからなる正極部との溶接は容易にできる。
しかし、Ａｌ系材料からなるバスバーとＣｕからなる負極部との溶接は、溶接時の熱影響に起因して反応が起こり、接合界面においてＡｌとＣｕとが組成の傾斜によって機械的強度が脆弱な金属間化合物が生成し、これにより接合強度が低下してしまうという問題があった。
図２２は、特許文献１に開示されたリチウムイオン二次電池の端子部４０を示す断面図である。特許文献１に開示された発明では、異なる金属材料からなる端子の接合に際して異種金属間化合物の生成を防ぐため、Ａｌ製の外部端子４５は、Ｃｕ製の集電端子４２の端部５０に超音波ホーンにより固相接合され、集電端子４２側に電気的に接続されている。接続端子４７は、その頭部が絶縁体４３の穴部４３Ｂに収容され、頭部から延在する脚部が外部端子４５の孔部４９に挿通されている。接続端子４７は、外部端子４５に電気的に接続されている。
このように構成することで、集電端子４２がＡｌ又はＡｌ合金以外の材料からなる場合にも、Ａｌ又はＡｌ合金を外部端子４５の材料として使用することが可能になり、電池の軽量化を図ることができるものであった。
特開２０１７－２２８４１８号公報
しかしながら、外部端子４５とＣｕ製の集電端子４２の超音波ホーンによる固相接合だけでは、機械的な強度と一定の導通性は確保できるものの、近時のリチウムイオン二次電池においては、より高い導通性が求められている。
本発明は、より導通性の高いリチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池を提供する。
上記課題を解決するため、本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法では、発電要素と、当該発電要素を収容する電池ケースと、前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、を有するリチウムイオン二次電池の製造方法において、前記負極端子部の固定部材に、Ａｌ又はＡｌ合金製の外部端子を超音波接合する超音波接合のステップと、前記超音波接合された前記外部端子を加熱して、前記外部端子と前記負極端子部の固定部材の接合面に、拡散接合している部分と分子間結合している部分とを設ける拡散接合のステップとを備えたことを特徴とする。
また本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法は、発電要素と、当該発電要素を収容する電池ケースと、前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、を有するリチウムイオン二次電池の製造方法において、前記負極端子部の固定部材に、Ｃｕ又はＣｕ合金を用いた接続部材を接続する接続部材接続のステップと、前記接続部材に、Ａｌ又はＡｌ合金製の外部端子を超音波接合する超音波接合のステップと、前記超音波接合された前記外部端子と前記接続部材の接合面を加熱して、拡散接合している部分と分子間結合している部分とを設ける拡散接合のステップとを備えて実施することもできる。
このようなリチウムイオン二次電池の製造方法において、前記拡散接合のステップにおける加熱は、前記外部端子を溶接する際の熱エネルギーを利用して接合面の拡散接合を促進することも好ましい。
また、前記拡散接合のステップにおける加熱は、前記外部端子とバスバーとのレーザ溶接による熱を熱エネルギーとすることも好ましい。
また、前記固定部材と、当該固定部材により固定された接続部材との溶接を行う接続部材溶接のステップを含み、当該接続部材溶接のステップは、前記拡散接合のステップにおける前記外部端子とバスバーとのレーザ溶接と連続して行われることも好ましい。
また、本発明のリチウムイオン二次電池は、発電要素と、当該発電要素を収容する電池ケースと、前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、前記固定部材に接合されたＡｌ又はＡｌ合金製の外部端子と、を有するリチウムイオン二次電池であって、前記負極端子部の固定部材と前記外部端子との接合面には、拡散接合している部分と分子間結合している部分とが設けられていることを特徴とする。
また、本発明のリチウムイオン二次電池は、発電要素と、当該発電要素を収容する電池ケースと、前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、前記固定部材に接続されたＣｕ又はＣｕ合金を用いた接続部材と、前記接続部材に接合されたＡｌ又はＡｌ合金製の外部端子と、を有するリチウムイオン二次電池であって、前記接続部材と前記外部端子との接合面には、拡散接合している部分と分子間結合している部分とが設けられて実施することもできる。
また、本発明のリチウムイオン二次電池の組電池は、前記外部端子とレーザ溶接されたバスバーを備えたことを特徴とする。
この場合、前記外部端子には、上面部分に、レーザ照射する受光口を備えたものとすることもできる。
本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池は、導通性を高めることができる。
セル電池であるリチウムイオン二次電池をスタックした組電池の分解斜視図。 組電池１の平面図。 リチウムイオン二次電池の内部構造を示す模式図。 負極端子部の分解斜視図。 図３の負極端子部の近傍を示す模式断面図。 本実施形態の固相接合の原理を示す模式図であり、図６（ａ）は、接合前、（ｂ）は、超音波接合後、（ｃ）は、拡散接合後の状態。 本実施形態の組電池１の製造工程を示すフローチャート。 本実施形態の製造方法における固相接合の手順を示すフローチャート。 本実施形態の製造方法における超音波接合のステップ前の状態を示す模式図。 本実施形態の製造方法における超音波接合のステップ中の状態を示す模式図。 （ａ）本実施形態の製造方法における超音波接合のステップ後に、バスバーを嵌合した状態を模式的に示す平面図、（ｂ）側面図。 （ａ）本実施形態の製造方法における、拡散接合のステップ中の状態を模式的に示す平面図、（ｂ）側面図。 本実施形態の製造方法における拡散接合のステップ中の状態を示す模式図。 本実施形態の製造方法における拡散接合のステップ後の状態を示す模式図。 本実施形態の外部端子に設けられる受光口を示す模式図。 第２の実施形態の負極端子部の分解斜視図。 第２の実施形態の負極端子部の近傍を示す模式断面図。 第２の実施形態の組電池１の平面図。 第２の実施形態の接続部材に外部端子を超音波接合する模式図。 （ａ）第２の実施形態の外部端子にバスバーを嵌合した模式平面図、（ｂ）側面図。 第２の実施形態の製造方法におけるレーザ溶接を示す模式図。 従来のリチウムイオン二次電池の端子部を示す断面図。
本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の組電池を、リチウムイオン二次電池のセル電池１０及び組電池１、及びこれらの製造方法の実施形態を例として説明する。
（第１の実施形態）
（実施形態の構成）
＜組電池１＞
図１は、リチウムイオン二次電池のセル電池１０をスタックした組電池１の分解斜視図である。図２は、組電池１の平面図である。本実施形態の説明では、図１における上方向を、上として説明する。
図２に示すように、車載用のリチウムイオン二次電池の電池パックは、リチウムイオン二次電池の単電池であるセル電池１０を複数（ここでは４基）スタックして構成する組電池１を備えている。図１に示すようにセル電池１０は、発電要素１２を収容する矩形板状の電池ケース１１を備え、その上部の蓋部分の両端には、それぞれ負極端子部１５と正極端子部２５を備えている。そして各セル電池１０は、負極端子部１５と正極端子部２５とが、相互に逆向きになるよう重ね合わされて固定される。そして、負極の外部端子１７と正極固定部材２６とが、バスバー２２により電気的に接続されている。
＜セル電池１０＞
図３は、セル電池１０の内部構造を示す模式断面図である。電池ケース１１に収容された発電要素１２は、図示を省略した長尺シート状の正極シートと負極シートとが、セパレータに挟まれて絶縁された状態で捲回されて構成され、この捲回体が電池ケース１１に収容される。正極側には正極タブ１２ａが負脚側には負極タブ１２ｂが設けられている。
＜電池ケース１１＞
電池ケース１１は、上方が開口した直方体上の箱からなる本体１１ａと、この本体１１ａの開口部に嵌合して、溶接により封止する蓋１１ｂを備える。蓋１１ｂの両端部には、負極固定部材１６、正極固定部材２６を貫通させる連通孔１１ｃが穿設されている。また、その中央寄りに一か所、電池ケース１１に電解液を注入する注入口１１ｄが設けられ、電解液を注入した後には封止される。
＜正極シート＞
正極シートは、正極芯材と、正極合材層とからなる。
正極芯材は、正極シートの芯を形成し、正極活物質と導電材料に電気を流すための１５μｍ程度のシートであり、表面の不働態被膜により正極で溶解されずに使用できる。例えば、Ａｌ箔やＡｌ合金箔が挙げられる。この正極芯材と正極タブ１２ａは、一体になって、電気を導通する。
正極合材層を構成する物質は、正極活物質、正極導電材料、正極バインダなどである。正極活物質は、充電時にはリチウムイオンを放出、放電時はリチウムイオンを吸蔵する材料で、電気が流れやすくなるように、導電材料を混合して正極シートを作製する。例えば、リチウムを含む金属酸化物からなり、例えば、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＣｏ１－ｘＮｉｘＯ２、ＬｉＮｉＯ２、Ｖ２Ｏ５、Ｎｂ２Ｏ５等の正極用の層状結晶の電極活物質などが挙げられる。
＜負極シート＞
負極板シートは、負極芯材と、負極合材層とから構成される。
負極芯材は、負極シートの芯を形成し、負極活物質に電気を流すための厚さ１０μｍ程度のシートであり、例えば銅箔などが例示できる。この負極芯材と負極タブ１２ｂは、一体になって、電気を導通する。
負極合材層を構成する物質は、負極活物質、負極バインダ、負極分散安定剤などからなり、ペーストとして負極芯材に塗布され、本実施形態では、例えば片面厚さ４０μｍの層を構成する。負極活物質は、例えば粉末のグラファイトなどが挙げられる。
＜セパレータ＞
セパレータは、ポリプロピレン（ＰＰ）やポリエチレン（ＰＥ）等の樹脂からなら２０μｍ程度の樹脂からなるシートである。シートは多孔性となっており、正極シートと負極シートとの絶縁を図るとともに、電解液のイオンの交換を可能としている。
＜負極集電端子１４及び正極集電端子２４＞
上記のように、発電要素１２の正極タブ１２ａと負極タブ１２ｂは、電池ケース１１内部の両端に配置される。そして、正極タブ１２ａは、正極集電端子２４と、電気的に接続されている。負極タブ１２ｂは負極集電端子１４と電気的に接続されている。正極タブ１２ａは、正極芯材と同じＡｌ系の金属から構成されており、ここに接続される正極集電端子２４も同様に、同じＡｌ系の金属から構成されている。また、負極タブ１２ｂは、負極芯材と同じＣｕ系の金属から構成されており、ここに接続される負極集電端子１４も同様に、同じＣｕ系の金属から構成されている。
＜負極端子部１５＞
図４は、負極端子部１５の分解斜視図である。図５は、図３の負極端子部１５の近傍を示す模式断面図である。以下、図４及び図５を参照して、負極端子部１５を説明する。
＜負極固定部材１６＞
電池ケース１１の上部の蓋１１ｂの一端には、内部と外部を連通する連通孔１１ｃが穿設されている。負極端子部１５を構成するカシメ用の負極固定部材１６は、頭部１６ａと脚部１６ｂを備えるＣｕ製の部材である。頭部１６ａは概ね円盤状に形成され、その頂部は円錐形状に形成されている。頭部１６ａの下面は、中央から周縁に向かって厚みが薄くなるように曲面が形成されている。頭部１６ａの中央から下方に棒状の脚部１６ｂが延びている。
インシュレータ１９は、中央に負極固定部材１６の脚部１６ｂを挿入する孔１９ａを備えた、矩形板状の樹脂製の絶縁部材で、電池ケース１１と負極固定部材１６とを絶縁する。なお、図示を省略したが、電池ケース１１と負極固定部材１６とは絶縁されている。当て板２０は、インシュレータ１９より、一回り小さな金属板状の部材で、固定部材の１６の脚部１６ｂを挿入する孔２０ａが設けられる。当て板２０は、負極固定部材１６の頭部１６ａとインシュレータ１９との間に配置される。この当て板２０は、弾性のあるインシュレータ１９に大きな圧力で押し付けられる負極固定部材１６の頭部１６ａが沈み込まないように圧力を分散する部材である。
＜外部端子１７＞
外部端子１７は、負極固定部材１６の頭部１６ａの径と同じ概ね円盤状の部材である。その下面は負極固定部材１６の頂部に密着するように、負極固定部材１６の頂部と一致する形状となっている。外部端子１７は、Ａｌ系の材質からなる部材で、Ｃｕ系の材質からなる負極固定部材１６の頂部に固相接合により、機械的、電気的に接合する部材である。この点について、後に詳述する。バスバー２２は、負極の外部端子１７と正極端子部２５との電気的な接続をする部材で、Ａｌ系の材質からなる板状の図材である。負極固定部材１６に接合された外部端子１７は、同じＡｌ系のバスバー２２の一端に穿設された嵌合孔２２ａに嵌合されて溶接され、バスバー２２の他端に穿設された嵌合孔２２ｂに、正極固定部材２６の頭部２６ａ（図３参照）が嵌合されて溶接される。
＜負極端子部１５の組立＞
図３に示すように、負極集電端子１４は、Ｃｕ系の材質からできており、脚部１４ｂは負極タブ１２ｂと電気的に接続されている。図５に示すように水平な頭部１４ａは、円盤状に形成されており、その中央部には、固定孔１４ｃが穿設されている。この固定孔１４ｃの径は、負極固定部材１６の脚部１６ｂの径と略同じ径に形成されており、負極固定部材１６の脚部１６ｂを頭部１４ａの固定孔１４ｃに圧入することで、カシメることができる。ガスケット２１は、電池ケース１１と負極集電端子１４の頭部１４ａとの間に配置され、絶縁を保つとともに気密を保持する。
図４に示すように、組立ては、負極固定部材１６の脚部１６ｂを当て板２０の孔２０ａと、インシュレータ１９の孔１９ａを介して、電池ケース１１の連通孔１１ｃに挿入する。図５に示すように、電池ケース１１の連通孔１１ｃから貫通して露出した負極固定部材１６の脚部１６ｂの先端をガスケット２１の孔２１ａに挿入し、ガスケット２１を介して、負極集電端子１４の頭部１４ａの固定孔１４ｃに圧入する。この負極集電端子１４の頭部１４ａの下面を固定して、負極固定部材１６の頭部１６ａに対して、大きな力で押圧し、負極固定部材１６の脚部１６ｂを塑性変形させるとともに、ガスケット２１を密着させることで、電池ケース１１の内外を気密に封止する。一方、負極集電端子１４からの電気は、負極固定部材１６を介して、電池ケース１１の内部から外部に導出される。また、負極集電端子１４と負極固定部材１６は、電池ケース１１から絶縁されている。
＜外部端子１７の接合＞
Ａｌ及びＡｌ合金（以下「Ａｌ及びＡｌ合金」について「Ａｌ系」と略記する。）製の外部端子１７は、Ｃｕ及びＣｕ合金（以下「Ｃｕ及びＣｕ合金」について「Ｃｕ系」と略記する。）製の負極固定部材１６の頭部１６ａに接合される。この点について、以下に詳述する。
＜正極端子部２５＞
図３に示すように、正極端子部２５は、基本的に負極端子部１５と構成が共通する。異なる点は、正極固定部材２６及び当て板を含む正極集電端子２４とが、いずれも、正極タブ１２ａと同じＡｌ系の金属により構成されている点が異なる。
また、正極固定部材２６は、負極固定部材１６と外部端子１７とを一体にしたような外部形状となっている。そのため、バスバー２２を嵌合し、溶接した場合に、図３に一点鎖線で示すように、その上端部の位置は水平になっている。このため、図１に示すように、バスバー２２の嵌合孔２２ａに負極の外部端子１７に嵌合し、嵌合孔２２ｂに正極固定部材２６の頭部２６ａに嵌合して溶接した場合に、バスバー２２は、水平に装着されるようになっている。この場合、Ａｌ系のバスバー２２は、同じＡｌ系の負極の外部端子１７と正極固定部材２６に接続されるため、その接続は容易にできる。
（本実施形態の作用）
＜本実施形態の固相接合の原理＞
図６は、本実施形態の接合の原理を示す模式図であり、図６（ａ）は、接合前、（ｂ）は、超音波接合後、（ｃ）は、拡散接合後の状態を示す。図６（ａ）～（ｃ）を参照して、本実施形態の固相接合の原理について説明する。
図６（ａ）に示すように、Ａｌ系とＣｕ系の金属の接合については、一般に、溶接などの液相接合は難しい。
Ａｌ系の金属の表面に形成されている強固なＡｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘは、熱的にきわめて安定でかつアルミニウムの拡散接合を困難にしている。また、Ｃｕ系の金属の表面にもＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが形成されている。
一方、アルミニウムの融点は約６６０℃で、銅の融点は約１０８５℃であり、それらの融点の差は３００℃以上である。Ａｌ合金、及びＣｕ合金の融点は、組成によって変化するものの、それらの融点の差は数百度以上である。融点が大きく異なるため、溶接を困難としている。また、敢えて溶接をしても、溶接時の熱影響に起因して反応が起こり、接合界面においてＡｌとＣｕとが組成の傾斜によって機械的強度が脆弱な金属間化合物が生成し、これにより接合強度が低下してしまうという問題があった。
これに対して、固相接合では、そのような問題は生じにくい。ここで、「固相接合」とは、母材の融点以下の温度で、ロウ材を用いないで固相同士を接合することをいう。ＪＩＳの定義では、「固相接合」とは、「母材を密着させ，母材の融点以下の温度条件で、塑性変形をできるだけ生じない程度に加圧して、接合面間に生じる原子の拡散を利用して接合する方法」となっている。
この「固相接合」には、冷間圧接、拡散接合、超音波接合、摩擦接合などがある。
このうち、「冷間圧接」は、静的な方法で、熱エネルギーによらず、主に圧力のエネルギーによる常温圧力接合であるため、大きな圧力と時間を必要とする。
「拡散接合」とは、一般的には、母材を溶融させることなく加熱・加圧保持し、接合面を横切って接合界面の原子を拡散させ、金属学的に完全な接合部を得る高温圧力接合である。
酸化被膜が形成されている状態のものを加熱、加圧して塑性変形により接触部が生じると同時に酸化皮膜が破壊される。そのまま温度、圧力を保持することにより接合界面近傍のクリープ変形と原子の拡散によりボイドが収縮し、同時に酸化皮膜の破壊、分解が進む。その結果清浄な金属表面同士が増加し、接合界面の原子配列は、結晶粒界に近づく。時間の経過とともに接合界面を横切って結晶粒が成長して一体金属様になり優れた機械的強度と導通性を得ることができる。
この拡散接合は、２材を密着させ、高温高圧で保持することで実現している。（１）高圧で密着、加熱するとＡｌ酸化膜やＣｕ酸化膜は隙間の酸素を取り込み成長して密着する。（２）熱膨張係数の大きな酸化アルミニウム層が圧縮応力などで破断、直接にＡｌ原子とＣｕ原子が接する部分で、境界面を形成する。（３）境界面でＡｌ原子の拡散移行が進み、接合層を形成、拡散接合プロセスが完了する。
しかしながら、いずれにしてもやはり「拡散接合」では、大きな圧力と熱と時間が必要で、特に、Ａｌ系の金属の表面に形成されている強固なＡｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘは、その接合の障害となる。このため、拡散接合には長時間を要し、厳密な工程管理も必要なので、高価な材料となるため、一般に量産品には不向きな接合方法であるとされていた。
なお、本実施形態でいう「拡散結合」は、図６に示すように、予め超音波接合をした上で、熱のみで行って一般の拡散接合と同様の結果を得るため、一般の「拡散接合」とは異なる。この点については後述する。
「摩擦接合」は、摩擦により大きなエネルギーを得ることができるが、部材同士を大きく摩擦する必要があるため、装置が大掛かりになるという問題がある。また、回転体では、中心部と周端部では、均一な摩擦熱を発生することが困難である。
一方、特許文献１に記載されたような「超音波接合」は、拡散結合と比較すると、機械的に動的運動でエネルギーを与えるため、比較的小規模な超音波接合機により比較的小さな熱や圧力により短時間で接合ができる。また、摩擦接合と比較しても、超音波接合機では、摩擦接合の装置より簡便である。そのため、特許文献１のように「超音波接合」により、固相接合をするような方法も考えられた。このような超音波接合によれば、所定の機械的強度を確保し、かつ一定の導通を得ることができた。しかしながら、原子的に結合した拡散結合と比較すれば、分子的な結合に留まる超音波接合は、導通の点で劣るものであった。
本実施形態の固相接合では、まず、図６（ａ）に示すＡｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが存在する状態から、「超音波接合のステップ」で、図６（ｂ）に示すように、超音波接合により塑性変形させて間隙Ｓを埋めて、強力な酸化膜を破壊して拡散路ＤＲを形成し、分子間結合を生じさせる状態までにする。この状態でも、所定の機械的強度を生じ、一定の電気的な導通も可能となる。
しかしながら、本実施形態ではこれに留まらず、さらに「拡散接合のステップ」により、図６（ｃ）に示すように、レーザ溶接時の熱を利用し、分子間結合を生じている境界面において、熱エネルギーにより原子を拡散させ拡散接合の境界面と同様の反応拡散を発現させるものである。既に、超音波接合のステップにより、強力な酸化膜が破壊され分子的結合がなされた拡散路ＤＲが形成されている。その結果、大きな圧力をかけることなく、レーザ溶接時に発生する余熱を利用するだけで、拡散接合を行うことができる。その結果、Ａｌ側には、特にＡｌ元素量が多いα相からなる境界面αが形成され、Ｃｕ側には特にＣｕ元素量が多い境界面ＣｕＲＰが形成される。そして、組成の傾斜に応じてＡｌとＣｕが結合した中間層である中間層Ｌが形成され、いずれも、原子的に結合した拡散接合のプロセスが完了する。
このように、本実施形態では、固相接合を、「超音波接合のステップ」と、「拡散接合のステップ」の２段階に分けることで、短時間で大きな圧力も必要とせず、比較的簡易な工程で高い機械的強度ともに、高い電気的な導通性を得ることができるものとした。
（本実施形態のリチウムイオン二次電池の製造方法）
＜組電池１の製造工程＞
図７は、本実施形態の組電池１の製造工程を示すフローチャートである。
＜発電要素作製工程（Ｓ１）＞
まず、最初に、発電要素作製工程（Ｓ１）を行う。発電要素１２とは、図示は省略するが、長尺シート状の正極シートと負極シートとが、セパレータに挟まれて絶縁された状態で、巻回され整形された周知の構成のものである。簡単に説明すると、正極芯材に、ペースト状の正極合材層を塗布して正極シートを作成し、負極芯材に、ペースト状の負極合材層を塗布して負極シートを作成する。そして、正極シートと負極シートの間をセパレータで絶縁し、３層を重ねたものを捲回したものを、圧縮して整形し、インシュレータで包んで絶縁する。ここでは、図３に示すように、この発電要素１２の両端にあるＡｌ系の正極タブ１２ａと、Ｃｕ系の負極タブ１２ｂに、Ａｌ系の正極集電端子２４と、Ｃｕ系の負極集電端子１４をそれぞれ溶接する。
＜端子カシメ工程（Ｓ２）＞
次に、端子カシメ工程（Ｓ２）を行う。この正極集電端子２４は正極固定部材２６により、電池ケース１１の蓋１１ｂの所定位置にカシメられて固定される。また、負極集電端子１４は、負極固定部材１６により、電池ケース１１の蓋１１ｂの所定位置にカシメられて固定される。これらの工程は、同様な工程であるので、図４、図５を参照して負極端子部１５を例に、端子カシメ工程（Ｓ２）を説明する。まず、図５に示すように電池ケース１１の蓋１１ｂの内側の端部の所定位置に開口された連通孔１１ｃと、負極集電端子１４の円盤状の頭部１４ａの中心に穿設された固定孔１４ｃの位置を合わせて、これらを仮止めし、負極集電端子１４の円盤状の頭部１４ａを下部からジグで支える。
一方、図４に示すように負極固定部材１６は、その脚部１６ｂ先端を当て板２０の孔を貫通させ、次にインシュレータ１９の孔１９ａを貫通させて、電池ケース１１の連通孔１１ｃに挿入する。そして、負極固定部材１６は、その脚部１６ｂ先端を負極集電端子１４の固定孔１４ｃに挿入する。そして、カシメ装置（不図示）により、負極固定部材１６の頂部をジグで固定して、上方から大きな力でカシメる。このとき、負極集電端子１４の円盤状の頭部１４ａは下部から支えられているので、負極固定部材１６の脚部１６ｂは、太さ方向に塑性変形し、負極集電端子１４の固定孔１４ｃに密着する。なお、負極固定部材１６は、電池ケース１１の連通孔１１ｃとは、図示しない絶縁部材を介して絶縁される。この結果、負極集電端子１４は、電池ケース１１に機械的に強固に接合される。これとともに、負極集電端子１４は、負極固定部材１６にも機械的に強固に固定され、電気的な導通を得る。その後負極集電端子１４は、負極固定部材１６とが溶接され、機械的な強度と、電気的な導通性が高められる。この場合、負極集電端子１４と負極固定部材１６は、いずれもＣｕ系の材料であるので、溶接は、簡単にかつ完全に行われる。
正極端子部２５においては、材質がＡｌ系で異なることと、図３に示すように正極固定部材２６の頭部２６ａの厚みが、負極固定部材１６の頭部１６ａの厚みより大きいことを除けば、その工程は共通するため、詳細な説明は省略する。
＜超音波接合工程（Ｓ３）＞
続いて、超音波接合工程（Ｓ３）を行う。ここでは、負極固定部材１６の頭部１６ａの上面に負極外部端子１７を固相接合して固定する工程である。
ここで、図８は、本実施形態の製造方法における超音波接合のステップと拡散接合のステップからなる固相接合を示すフローチャートである。以下、図８に示すフローチャートを参照して説明する。
＜超音波接合のステップ（Ｓ３２）＞
最初に、図９に示すような負極固定部材１６の頂部に負極外部端子１７を載置する（Ｓ３１）。負極固定部材１６の頂部は、円錐形状となっており、負極外部端子１７の下面は、負極固定部材１６の頂部と密着するように、これに沿うような形状となっている。
続いて、図１０に示すように、負極固定部材１６の頂部に載置した負極外部端子１７の上方から、超音波接合機３２を圧接させて超音波接合させる超音波接合のステップ（Ｓ３２）を行う。
本実施形態の超音波接合の接合条件の例としては、加圧荷重を１００～５００Ｎ、加振時間を０．２～０．８ｓ、周波数を１０～４０ｋＨｚとした。また、エネルギー量は、２５０～４００Ｊが適用でき、好ましくは２６８Ｊ以上、さらに好ましくは２９２Ｊ以上である。また、ピーク出力は７００～１４００Ｗが適用でき、好ましくは、７６４Ｗ以上である。
その結果、耐圧強度は３Ｍｐａ以上となった。
＜ケース挿入工程（Ｓ４）＞
ここで、図７に戻り、本実施形態の組電池１の製造工程の超音波接合工程（Ｓ３）後を説明する。上述のように、電池ケース１１の蓋１１ｂに、発電要素１２と、正極端子部２５と負極端子部１５を固定した後は、これを電池ケース１１の本体１１ａに挿入するケース挿入工程（Ｓ４）を行う。
＜封缶溶接工程（Ｓ５）＞
ケース挿入工程（Ｓ４）の後には、金属製の電池ケース１１の本体１１ａと蓋１１ｂとをレーザ溶接で封止する封缶溶接工程（Ｓ５）を行う。
＜電解液注液工程（Ｓ６）＞
封缶溶接工程（Ｓ５）の後に、加熱して電池ケース１１の内部を十分に乾燥させたら、電池ケース１１の蓋１１ｂにある注入口１１ｄから電解液を注液し、その後注入口１１ｄを封止する電解液注液工程（Ｓ６）を行う。
＜活性化・検査工程（Ｓ７）＞
以上の電解液注液工程（Ｓ６）が終了した段階で、セル電池１０が完成するので、ＳＥＩ被膜の形成など活性化の工程を行ったあと、電池容量、電池内部抵抗、自己放電などの検査の工程を行い、不良品のセル電池１０を排除する活性化・検査工程（Ｓ７）を行う。
＜スタック工程（Ｓ８）＞
活性化・検査工程（Ｓ７）で、合格したセル電池１０は、図１、図２に示すように、正極端子部２５と負極端子部１５が交互に反対向きになるように複数（本実施形態では４基）積層され、固定部材（不図示）で固定されるスタック工程（Ｓ８）が行われる。
＜バスバー溶接工程・拡散接合工程（Ｓ９）＞
このバスバー溶接工程・拡散接合工程（Ｓ９）では、バスバー２２が、外部端子１７と正極固定部材２６に溶接されて固定される工程と並行して、外部端子１７が負極固定部材１６との接合面３０において、拡散接合と同等の原子の拡散が行われる。
本実施形態の製造方法における超音波接合のステップと拡散接合のステップからなる固相接合を示すフローチャートである図８を参照して説明する。
＜バスバー嵌合（Ｓ３３）＞
図１１（ａ）は、本実施形態の製造方法における超音波接合のステップ（Ｓ３２）の後に、外部端子１７にバスバー２２を嵌合した状態を模式的に示す平面図である。図１１（ｂ）は側面図である。バスバー２２は、図１、図２に示すように、負極端子部１５と正極端子部２５が交互に対向するセル電池１０をスタックしたときに、隣接する負極端子部１５と正極端子部２５を電気的に接合する部材である。
バスバー２２は、図１１に示すように全体が長方形のＡｌ系の材質から構成された薄板状の部材である。その長手方向の中央部には、幅方向に横断する湾曲部２２ｃを備え、熱によるバスバー２２の伸縮を吸収するようになっている。また、バスバー２２の一端には、負極の外部端子１７を嵌合する嵌合孔２２ａが形成されている。嵌合孔２２ａは、負極の外部端子１７と接合する円弧部分と、バスバー２２の長手方向と直交する幅方向に対向する切欠部２２ｄが形成されている。切欠部２２ｄは概ね矩形の空間で、外部端子１７と嵌合孔２２ａとの寸法の調整が可能となっている。また、嵌合孔２２ａの弧状の周縁部には、詳細な図示は省略するが、外部端子１７と突合せ溶接をするための溝である開先（グルーブ）が形成されている。このため、溶接部の強度が母材と同等以上となるように、全断面に渡って完全な溶け込みと融合を持つ突合せ溶接が可能となっている。
また、バスバー２２の他端には、正極固定部材２６を嵌合する嵌合孔２２ｂが形成されている。嵌合孔２２ｂの構成は、基本的に嵌合孔２２ａと同一の構成である。
＜拡散接合のステップ（Ｓ３４）＞
バスバー嵌合（Ｓ３３）の工程に続いて、拡散接合のステップ（Ｓ３４）が行われる。本実施形態では、外観的にバスバー溶接の工程が、内容的には拡散接合のステップ（Ｓ３４）を含んでいる。
図１２（ａ）は、バスバー溶接・拡散接合のステップ中の状態を模式的に示す平面図で、図１２（ｂ）は側面図である。図１３は、バスバー溶接・拡散接合のステップ中の状態を示す模式的に示す断面図である。
＜バスバー溶接＞
図１１に示すようにバスバー２２が嵌合され、ジグで固定された負極の外部端子１７において、図１２（ａ）、図１２（ｂ）、図１３に示すように、負極の外部端子１７の側面と、これを嵌合する嵌合孔２２ａの内周面に設けられた接合面の開先にレーザ溶接機によりレーザ光線ＬＢが照射される。このレーザ溶接機は周知の構成である。このレーザ溶接で、突合せ溶接を行い、負極の外部端子１７の側面と、これを嵌合する嵌合孔２２ａの内周面を全面的に溶接する。但し、厳密なものである必要はなく、概ね溶接できていればよい。このような突合せ溶接をすることで、機械的にも強固な液相接合ができるが、本実施形態においては、十分な面積において溶接することで、十分な電気的な導通を維持することが目的となっている。
この溶接は、嵌合孔２２ａの弧状の部分はすべて行われる。また、同様に、正極固定部材２６の頭部２６ａの側面と、これを嵌合する嵌合孔２２ｂの内周面に設けられた接合面の全面の開先にレーザ溶接機によりレーザ光線ＬＢが照射される。
＜拡散接合＞
負極の外部端子１７においては、このバスバー２２の溶接において、その熱を利用した拡散接合が行われる。一般的には、「拡散接合」は、大きな圧力と加熱により行われるが、本実施形態の「拡散接合」では、前段階で「超音波接合」が行われたことを条件に、外部端子１７に対するバスバー２２の溶接における熱のみで行う工程をいう。
つまり、超音波接合のステップ（Ｓ３）において、既に図６（ｂ）に示すように、超音波接合により強力な酸化膜を破壊して拡散路ＤＲを形成し、直接清浄な金属が接して分子間結合を生じさせる状態にまでなっている。そのため、加熱さえすれば、分子的な結合を既にしている拡散路ＤＲにおいて、原子が拡散して、結果として、通常の拡散結合と同等の原子の拡散を生じさせることができる。
図１３に示すように、バスバー溶接において、レーザ光線ＬＢが照射された部分は、レーザ光線ＬＢから熱の供給を受け、Ａｌ系の外部端子１７において伝導熱として拡散する。この熱は外部端子１７と負極固定部材１６との接合面３０に達し、ここで原子の活動を活発化させて原子を分散させる。
その結果、図１４に示す状態では、図６（ｃ）に示すように、原子的に結合した連続的な構造となり接合面が消失する。以上の状態になれば、拡散接合のステップは完了する。
＜電池パック組立工程（Ｓ１０）＞
ここで、また図７に戻り、本実施形態の組電池１の製造工程を説明する。バスバー溶接工程・拡散接合工程（Ｓ９）が終了したセル電池１０は、制御用のコンピュータや、温度計、電流計、電圧計などのセンサーなどの補器が装着され、ケースに収容され、車載用の電池パックとして出荷される。
（実施形態の変形例）
図１５は、外部端子１７の別例の断面図を示す。上記実施形態では、拡散接合のステップでは、外部端子１７に対するバスバー２２の溶接における熱で行う拡散接合を行っていた。Ａｌ原子の拡散移行は４００°Ｃ前後で発現するので、一般的には溶接後の残熱でも十分と考えられる。しかしながら、部材の形状や材質から、バスバー２２の溶接に必要な溶接部２７を形成するエネルギーと、接合面３０の拡散接合に必要なエネルギーが、必ずしも等しいわけではない。ここで、バスバー２２の溶接に必要な熱量では、十分な拡散接合ができない場合がある。特に、溶接部２７から離間した中央部は、距離が大きいため、十分に熱が伝導しない場合が考えられる。その場合においては、例えば、外部端子１７の上面中央部に穴を設けて受光口２３を形成する。このように構成することで、溶接用のレーザ光線ＬＢを、接合面３０に近い位置に照射することで、接合面３０に十分な熱量を与え、十分に原子を拡散させて拡散接合を行うことができる。
（実施形態の効果）
（１）Ｃｕ系の負極固定部材１６とＡｌ系の外部端子１７を、ろう材やクラッド材を使用せず、直接固相接合しているため、機械的な強度と共に、電気の導通が良好になり抵抗を低下させる。
（２）負極タブ１２ｂと負極集電端子１４、負極種電端子１４と負極固定部材１６、外部端子１７とバスバー２２まではすべて同種金属であり溶接が可能で、圧接などに比べ電気的な導通性が高い。また、負極固定部材１６と外部端子１７は、固相接合であるため、さらに導通性が高い。そのため、すべての電気的な接合は、組電池１の抵抗値を低くすることができる。
（３）バスバー２２は、すべてＡｌ系の材料で、軽量なものとすることができる。
（４）超音波接合による固相接合も一定強度を示し機械的に強固な接合であるが、拡散接合と同等な固相接合により、原子が拡散することにより、界面が一体となり特に極めて強固に固定することができる。
（５）負極タブ１２ｂから負極集電端子１４、負極種電端子１４から負極固定部材１６、外部端子１７からバスバー２２まではすべて溶接が可能で、圧接など経年変化を起こすことが無い。また、負極固定部材１６から外部端子１７は、固相接合であるため、やはり経年変化を起こすことが少ない。そのため、すべての電気的な接合は、経年変化に強い。
（６）図２２に示す特許文献１で上げた従来技術のように負極部とバスバーとを、ねじなどで機械的に締結するような構成では、突出部の高さｈ０が大きい。図１１(ｂ)に示す本実施形態では、バスバー２２を溶接するため、突出部の高さｈ１が小さいため、電池パックをコンパクトに構成することができる。
（７）一般的な拡散接合のような、大掛かりな設備による大きな圧力と加熱と時間を必要とせず、比較的簡易な超音波接合機を用い、一般的に電池製造に用いられるレーザ溶接機があれば、一般の拡散接合と同等な接合をすることができるため、比較的簡易な装置で、短時間に導通性の良い接合をすることができる。
（８）図２２に示す特許文献１で上げた従来技術のように負極部とバスバーとを、ねじなどで機械的に締結するような接続する構造と比較すると、本実施形態では、図５に示すように構造が単純で、低コストで生産することができる。
（９）本実施形態の拡散接合では、図１３に示すようにレーザ光線ＬＢの熱を流用するため、エネルギーに無駄がなく、かつ拡散接合として付加的な独立した工程を伴わず、かつ拡散接合として独立した時間も不要であるため、製造が簡単にできる。
（１０）さらに、図１５に示すような受光口２３を設けることで、熱量の調整が可能になり、外部端子１７の中央部の拡散接合も完全なものとすることができる。
（第２の実施形態）
次に、本発明の第２の実施形態を説明する。第２の実施形態は、第１の実施形態と、外部端子３３の接続構造が異なる。第１の実施形態では、図５に示すようにＣｕ系の負極固定部材１６の頂部に、Ａｌ系の外部端子１７を固相接合していたが、第２の実施形態では、図１７に示すようにＣｕ系の負極固定部材１６から、Ｃｕ系の板状の接続部材３４を延設し、ここにＡｌ系の円板状の外部端子３３を固相接合し、ここにバスバー２２を接続する構造となっている。
＜負極端子部１５＞
図１６は、第２の実施形態の負極端子部１５の分解斜視図である。図１７は、第２の実施形態の負極端子部１５の近傍を模式的に示す模式図である。
図１６に示すように、第２実施形態の負極端子部１５は、電池ケース１１の蓋１１ｂにインシュレータ１９を配置するが、その長さは、第１の実施形態より蓋１１ｂの中央寄りに延びている。インシュレータ１９には、電池ケース１１の連通孔１１ｃに合わせた位置に同径の孔１９ａが穿設されている。そのインシュレータ１９の上に、接続部材３４が配置される。接続部材３４は、Ｃｕ系の金属からなる平らな板状の部材で、インシュレータ１９より一回り小さく形成され、電池ケース１１と短絡しにくい構造となっている。また、接続部材３４の一端側に電池ケース１１の連通孔１１ｃに合わせた位置に同径の孔３４ａが穿設されている。この孔３４ａに、負極固定部材１６の脚部１６ｂが挿入される。接続部材３４の他端側は、水平な面が設けられ、ここに外部端子３３が固相接合される。なお、第１の実施形態の外部端子１７は、その底部が、負極固定部材１６の頂部に固相接合するために、負極固定部材１６の頂部に沿った円錐状の凹部が設けられている。第２の実施形態の外部端子３３では、接続部材３４の水平な面に固相接合するため、外部端子３３の底部は、平坦な面となっている。すなわち、第２の実施形態の外部端子３３は、その径に対して高さが低い円柱状に形成されている。この外部端子３３に、バスバー２２が嵌合されて接続される点は、第１の実施形態と同様である。
図１７に示すように、負極固定部材１６の脚部１６ｂは、ガスケット２１を介して負極集電端子１４の頭部１４ａにカシメられている。この構造は、第１の実施形態と共通するので説明は省略する。
＜外部端子３３＞
図１９は、接続部材３４に外部端子３３を接合する模式図である。接続部材３４に外部端子３３を固相接合する手順は、基本的に第１の実施形態において、形状は異なるものの、負極固定部材１６の頂部に外部端子１７を固相接合する手順と同じである。つまり、図８に示す「負極固定部材の頂部に負極外部端子を載置」（Ｓ３１）する手順を、「接続部材３４に負極外部端子３３を載置」する手順と置き換えれば、Ｓ３２～Ｓ３４の手順は、共通である。
なお、第１の実施形態においては、負極固定部材１６は、負極端子部１５を構成する導電部材であるとともに、負極端子部１５を電池ケース１１と負極集電端子１４とを固定する「カシメ部材」であったので、「負極固定部材の頂部に負極外部端子を載置」（Ｓ３１）する手順は、カシメ作業の後工程とする必要がある。一方、第２の実施形態では、「接続部材３４に負極外部端子３３を載置」する手順は、カシメ作業の前後を問わず、行うことができる。つまり、予め接続部材３４と負極外部端子３３だけで、セル電池１０の組立工程とは切り離して部品だけで並行して行うことができる。そのため、超音波接合機による超音波接合も、簡易な加工とすることができる。
＜バスバー２２＞
図１８は、第２の実施形態の組電池１の平面図である。バスバー２２は、第１の実施形態では、概ね長方形のＡｌ系の材質から形成された板材で、中央部に湾曲部２２ｃを備えたものであったが、第２の実施形態では、外部端子３３が、負極固定部材１６の上ではなく、接続部材３４により電池ケース１１の中央側にシフトした配置の構成となっている。このため、バスバー２２は、図１６に示すように、負極の外部端子３３を嵌合する嵌合孔２２ａを備える部分と、正極固定部材２６を嵌合する嵌合孔２２ｂとをそれぞれ備えた２つの概ね正方形の部分を備える。そして、セル電池１０を整列してスタックした場合の負極の外部端子３３と正極固定部材２６とのずれに対応するため、この２つの部分を斜めに連結する連結部２２ｅを備えた構成となっている。そのため、図１８に示すように、負極の外部端子３３と正極固定部材２６を連結することで、セル電池１０を整列してスタックすることができる。なお、組電池１としての正極端子となる正極固定部材２６の位置を変更しないように、ここに取り付けられるバスバー２２は、第１の実施形態のバスバー２２と同様な形状となっている。
＜外部端子３３とバスバー２２の溶接＞
図１９は、第２の実施形態の接続部材３４に外部端子３３を接合する模式図である。図２０（ａ）は、第２の実施形態の外部端子にバスバーを嵌合した模式平面図であり、図２０（ｂ）は側面図である。
図１９に示すように、接続部材３４に超音波接合された外部端子３３は、図２０（ａ）。（ｂ）に示すように外部端子３３にバスバー２２が嵌合されて溶接が行われる。この手順は、図８に示す第１の実施形態のバスバー溶接・拡散接合のステップ（Ｓ３５）と同様な手順であるので、詳細な説明は、省略する。
＜負極固定部材１６と接続部材３４とのレーザ溶接＞
図２１に示すように、この外部端子３３とバスバー２２の溶接を行うときに、負極固定部材１６と接続部材３４の溶接を行うようにしてもよい。このようにまとめてレーザ溶接をすることで、工程が簡略化できる。
（変形例）
○なお、接合面３０の拡散接合のために、第１の実施形態と同様に、図１５に示すような受光口２３を設けて、ここにレーザ光線ＬＢを照射するようにしてもよい。
○また、接合面３０の拡散接合のために、接続部材３４側からレーザ光線ＬＢを照射し、接合面３０を加熱するようにしてもよい。
○接続部材３４と外部端子３３との超音波接合は、接続部材３４を固定する前、予め接続部材３４の側から超音波接合機３２で接合してもよい。
（第２の実施形態の効果）
（１１）電池ケース１１の蓋１１ｂに沿った板状の接続部材３４を備え、ここに外部端子３３を固相接合しているため、図２０（ｂ）に示す、接続部材３４からの負極端子部１５の最大高さｈ２は、第２の実施形態の図２２に示す高さｈ０や、図１１（ｂ）に示す高さｈ１と比較して低くなっている。このため、電池パックを構成する場合に、その大きさをコンパクトにすることができる。
（１２）接続部材３４と外部端子３３との超音波接合のステップ（Ｓ３２）は、セル電池１０の組み付けとは別の独立した工程として行うことができる。さらに、その後の本実施形態の拡散接合も、バスバー２２の溶接工程とは別のセル電池１０の組み付けとは別の独立した工程として行うことができる。
（１３）この場合、超音波接合や本実施形態の拡散接合のための加熱は、外部端子３３側から行う接合に限定されず、接続部材３４側から行うこともできる。
（１４）超音波接合は、接続部材３４と外部端子３３の平坦面同士で行われるため、相互に振動しやすく、効率的にエネルギーロスなく超音波接合ができる。
（１５）接続部材３４を負極固定部材１６によりカシメて固定した後に、外部端子３３にバスバー２２を溶接するときの熱エネルギーを利用して本実施形態の拡散接合をする場合には、第１の実施形態と同様の効果がある。これに加えて、図２１に示すように負極固定部材１６によりカシメた接続部材３４と、その負極固定部材１６との溶接を同時に行うことで、工程の効率化ができる。
（変形例）
○バスバー２２の形状は、例示したバスバー２２に限らず、小判型、Ｌ字状など、任意の形状とすることができる。また、図１６に示す連結部２２ｅに湾曲部を設けてもよい。また、図４に示す湾曲部２２ｃは、下方に湾曲したようなものでもよい。
○図１１に示すバスバー２２には切欠部２２ｄを設けているが、切欠部２２ｄは必須の構成ではなく、また設ける場合にはその形状も任意に設計できる。
○バスバー２２は、必ずしも外部端子１７、３３に嵌合するものでなくても、その上面に溶接するようなものでもよい。
○負極固定部材１６による固定は、必ずしもカシメによる固定に限定されず、ねじ止め、溶接などによる固定でもよい。
○組電池１は、必ずしも図１、２に示すように、セル電池１０の厚み方向にスタックするものに限定されず、車両の床下に配置するように、長手方向に直列に組み合わせたようなものでもよい。さらに、このような列を複数設け、面上に配置された組電池１も好ましい。
○接合面３０の拡散接合のために、設けた受光口２３は、図１５に例示した形状に限らず、その開口面積や数、位置などは、熱の伝導等を考慮して任意に設計することができる。
○フローチャートの手順は一例であり、当業者によりその工程を付加し、削除し、または変更し、又はその工程の順序を変えて実施することができる。
○本実施形態は、本発明の一例であり、特許請求の範囲を逸脱しない限り、当業者によりその構成を付加し、削除し、または変更して実施することができる。
１…組電池
１０…セル電池（リチウムイオン二次電池）
１１…電池ケース
１１ａ…本体
１１ｂ…蓋
１１ｃ…連通孔
１１ｄ…注入口
１２…発電要素
１２ａ…正極タブ
１２ｂ…負極タブ
１３…負極体
１４…負極集電端子
１４ａ…頭部
１４ｂ…脚部
１４ｃ…固定孔
１５…負極端子部
１６…負極固定部材
１６ａ…頭部
１６ｂ…脚部
１７…外部端子
１９…インシュレータ
１９ａ…孔
２０…当て板
２０ａ…孔
２１…ガスケット
２２…バスバー
２２ａ…嵌合孔（負極）
２２ｂ…嵌合孔（正極）
２２ｃ…湾曲部
２２ｄ…切欠部
２２ｅ…連結部
２３…受光口
２４…正極集電端子
２５…正極端子部
２６…正極固定部材
２７…（負極外部端子１７とバスバー２２の）溶接部
２８…（正極固定部材２６とバスバー２２の）溶接部
２９…（負極固定部材１６と接続部材１８の）溶接部
３０…（負極固定部材１６と接続部材１８の）接合面
３１…（接続部材１８と外部端子の）接合面
３２…超音波接合機
３３…外部端子
３４…接続部材
４０…端子部
４２…集電端子
４３…絶縁体
４３Ｂ…穴部
４５…外部端子
４７…接続端子
４９…孔部
５０…端部
ＬＢ…レーザ光線
ＡｌＯｘ…Ａｌ酸化物被膜
ＣｕＯｘ…Ｃｕ酸化物被膜
ＤＲ…拡散路
α：境界面（特にＡｌ元素量が多いα相からなる境界面）
Ｌ…Ｌ相（ＡｌとＣｕが結合した中間層）
ＣｕＲＰ…境界面（特にＣｕ元素量が多い境界面）
Ｓ…間隙

Claims (9)

  1. 発電要素と、
    当該発電要素を収容する電池ケースと、
    前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、を有するリチウムイオン二次電池の製造方法において、
    前記負極端子部の固定部材と、Ａｌ又はＡｌ合金製の外部端子との間を、超音波によりＡｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが分子間結合している部分と、超音波により塑性変形させて間隙を埋めて一部の酸化膜を破壊してＡｌとＣｕとが拡散可能な拡散面を形成して分子間結合を生じさせる状態の部分とを形成するまで超音波接合する超音波接合のステップと、
    前記超音波接合された前記外部端子を加熱して、前記外部端子と前記負極端子部の固定部材の接合面に、熱のみでＡｌとＣｕとが拡散接合している部分と、Ａｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが分子間結合している部分とを設ける拡散接合のステップとを備えたことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。
  2. 発電要素と、
    当該発電要素を収容する電池ケースと、
    前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、を有するリチウムイオン二次電池の製造方法において、
    前記負極端子部の固定部材に、Ｃｕ又はＣｕ合金を用いた接続部材を接続する接続部材接続のステップと、
    前記接続部材と、Ａｌ又はＡｌ合金製の外部端子との間を、超音波によりＡｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが分子間結合している部分と、超音波により塑性変形させて間隙を埋めて一部の酸化膜を破壊してＡｌとＣｕとが拡散可能な拡散面を形成して分子間結合を生じさせる状態の部分とを形成するまで超音波接合する超音波接合のステップと、
    前記超音波接合された前記外部端子と前記接続部材の接合面を加熱して、熱のみでＡｌとＣｕとが拡散接合している部分と、Ａｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが分子間結合している部分とを設ける拡散接合のステップとを備えたことを特徴とするリチウムイオン二次電池の製造方法。
  3. 前記拡散接合のステップにおける加熱は、前記外部端子を溶接する際の熱エネルギーを利用して接合面の拡散接合を促進することを特徴とする請求項１又は２に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
  4. 前記拡散接合のステップにおける加熱は、前記外部端子とバスバーとのレーザ溶接による熱を熱エネルギーとすることを特徴とする請求項３に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
  5. 前記固定部材と、当該固定部材により固定された接続部材との溶接を行う接続部材溶接のステップを含み、
    当該接続部材溶接のステップは、前記拡散接合のステップにおける前記外部端子とバスバーとのレーザ溶接と連続して行われることを特徴とする請求項２に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
  6. 発電要素と、当該発電要素を収容する電池ケースと、前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、前記固定部材に接合されたＡｌ又はＡｌ合金製の外部端子と、を有するリチウムイオン二次電池であって、
    前記負極端子部の固定部材と前記外部端子との接合面には、ＡｌとＣｕとが拡散接合している部分と、Ａｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが分子間結合している部分とが設けられていることを特徴とするリチウムイオン二次電池。
  7. 発電要素と、当該発電要素を収容する電池ケースと、前記発電要素の負極体に電気的に接続する集電端子と、当該集電端子に接続されて前記電池ケースの内部から外側に通電するとともに、前記電池ケースと前記集電端子とを固定する固定部材を含むＣｕ又はＣｕ合金を用いた負極端子部と、
    前記固定部材に接続されたＣｕ又はＣｕ合金を用いた接続部材と、前記接続部材に接合されたＡｌ又はＡｌ合金製の外部端子と、を有するリチウムイオン二次電池であって、
    前記接続部材と前記外部端子との接合面には、ＡｌとＣｕとが拡散接合している部分と、Ａｌ酸化物皮膜ＡｌＯｘとＣｕ酸化物被膜ＣｕＯｘが分子間結合している部分とが設けられていることを特徴とするリチウムイオン二次電池。
  8. 前記外部端子とレーザ溶接されたＡｌ又はＡｌ合金製のバスバーを備えた請求項６又は７に記載のリチウムイオン二次電池の組電池。
  9. 前記外部端子には、上面部分に、レーザ照射する受光口を備えたことを特徴とする請求項８に記載のリチウムイオン二次電池の組電池。
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