JP7030325B2

JP7030325B2 - 殺菌方法

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Publication number: JP7030325B2
Application number: JP2018008030A
Authority: JP
Inventors: 憲昭片岡; 正之関口; 大吾河原
Original assignee: Tokyo Metropolitan Industrial Technology Research Instititute (TIRI)
Current assignee: Tokyo Metropolitan Industrial Technology Research Instititute (TIRI)
Priority date: 2018-01-22
Filing date: 2018-01-22
Publication date: 2022-03-07
Anticipated expiration: 2038-01-22
Also published as: JP2019126266A

Description

本発明は、殺菌方法に関し、特に、可食部を覆う殻や外皮を有する食品に対する表面殺菌処理に有効な技術に関するものである。

鶏卵は、洗浄により卵殻表面のクチクラ層が除去され、卵殻中の微小孔（気孔）を開放状態とする。このため微小孔中にサルモネラ菌などの微生物が侵入し易く、洗卵の表面が汚染される恐れがある。

このような汚染に対し、薬剤殺菌（湿式殺菌）が行われている。しかしながら、薬剤殺菌では、残留薬剤の影響が懸念される。また、廃液による環境汚染が懸念される。

このため、ドライかつ非熱的処理（乾式殺菌）である紫外線を用いた処理が実用化されている。また、ドライかつ非熱的処理（乾式殺菌）である放射線を用いた処理が研究されている。

例えば、非特許文献１には、２０～３０ｋＶのナノ秒の電子ビームによる鶏卵の表面の殺菌についての実験例が開示されている。

また、特許文献１には、放射線の位置、エネルギーおよび進行方向に関するパラメータ情報を複数種の条件別データに分割して、これらの条件別データに基づいてモンテカルロ法を用いて線量計算を行う技術が開示されている。そして、特許文献１においては、各条件別データのウェイト・パラメータが、放射線治療装置ごとに測定された校正データに基づいて補正される。これにより、放射線治療装置間の機器特性等のばらつきに起因する誤差が解消され、線量分布が正確に計算される。

特開２００４－４１２９２号公報

S.Yu. Sokovnin, R.A. Vazirov, M.E. Balezin, A.S. Krivonogova, SURFACE IRRADIATION OF CHICKEN EGGS BY NANOSECOND ELECTRON BEAM,RAD Conference Proceedings, vol. 2, pp. 11-14, 2017.

前述したように、食品を殺菌する方法には、大きく分けて湿式殺菌、乾式殺菌がある。例えば、鶏卵の表面のみを滅菌する場合には、次亜塩素酸を用いた湿式殺菌が行われる。しかしながら、残留薬剤や廃液の問題がある。

また、紫外線を用いた処理（乾式殺菌）においては、鶏卵の表面の殺菌に限定され、その内部（例えば、卵殻中の微小孔の内部）の殺菌までは十分でない恐れがある。また、鶏卵の表面に汚れが付着している場合には、殺菌不良となる恐れがある。

これに対し、電子線を用いた処理（乾式殺菌）においては、鶏卵の表面からある程度の深さの殺菌が可能であり、また、鶏卵の表面の汚れを透過して殺菌を行うことができるため、有用である。

しかしながら、追って詳細に説明するように、電子線の照射に伴い生じる制動Ｘ線の鶏卵内部（可食部）に対する影響を考慮して、鶏卵内部（可食部）に照射されるＸ線の線量については、例えば、法令などに規定される基準を満たすように低くする必要がある。

本発明の目的は、可食部を覆う殻や外皮を有する食品について、その表面においては、殺菌ができる程度の電子線を照射しつつ、可食部のＸ線の吸収線量を基準値（例えば、０．１Ｇｙ）以下に抑える殺菌方法を提供することにある。

（１）本発明の殺菌方法は、（ａ）Ｘ線を照射した際の熱蛍光線量素子の発光量を測定し、前記発光量と前記Ｘ線の線量との関係を示す校正線を求める工程、（ｂ）可食部と前記可食部を覆う表面部とを有する食品に対応する模擬試料を準備する工程、（ｃ）前記模擬試料の可食部対応の第１部と、表面部対応の第２部との間に、前記熱蛍光線量素子およびフィルムを配置した状態で、前記第２部に、第１加速電圧の電子線を照射し、前記熱蛍光線量素子の発光量を求めかつ、前記第２部の表面線量を求める工程、（ｄ）前記（ｃ）工程で得られた前記発光量に対応するＸ線の線量を前記校正線から求める工程、を有する。

例えば、前記（ｄ）工程の後、（ｅ）前記（ｄ）工程で得られた前記Ｘ線の線量が、基準値以下か否か判断する工程、を有する。

例えば、前記（ｅ）工程において、前記Ｘ線の線量が、前記基準値以下の場合、（ｆ）前記第１加速電圧で、前記食品に電子線を照射する工程、を有する。

例えば、前記第１加速電圧は、８０ｋＶ以上、１５０ｋＶ以下である。

例えば、前記表面線量が、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下である。

例えば、前記表面線量が、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下となるように、前記電子線の照射条件を調整する。

例えば、前記照射条件は、前記模擬試料への電子線の照射時間、前記模擬試料と電子線照射部との距離、または、電子線照射装置のビーム電流である。

例えば、前記食品は、生卵である。

例えば、前記食品は、洗卵であり、前記（ｆ）工程において、卵殻のサルモネラ菌を殺菌する。

例えば、前記第１部は、寒天であり、前記第２部は、卵殻である。

例えば、前記食品は、果物または甲殻類である。

（２）本発明の殺菌方法は、（ａ）Ｘ線を照射した際の熱蛍光線量素子の発光量を測定し、前記発光量と前記Ｘ線の線量との関係を示す校正線を求める工程、（ｂ）可食部と前記可食部を覆う表面部とを有する食品に対応する模擬試料を準備する工程、（ｃ）前記模擬試料の可食部対応の第１部と、表面部対応の第２部との間に、前記熱蛍光線量素子およびフィルムを配置した状態で、前記第２部に、第１加速電圧の電子線を照射し、前記熱蛍光線量素子の発光量を求めかつ、前記第２部の表面線量を求める工程、（ｄ）前記（ｃ）工程で得られた前記発光量に対応するＸ線の線量を前記校正線から求める工程、（ｅ）前記表面線量をＡ、前記Ｘ線の線量をＢ、前記表面線量の許容値をＣ、とし、（Ｂ／Ａ）×Ｃの式から内部線量を求める工程、（ｆ）前記内部線量が、基準値以下の場合、前記第１加速電圧で、前記食品に電子線を照射する工程、を有する。

例えば、前記発光量は、前記フィルムの枚数を変化させた場合の前記発光量の定常値である。

例えば、前記食品は、生卵である。

例えば、前記食品は、果物または甲殻類である。

本発明の殺菌方法によれば、可食部を覆う殻や外皮を有する食品について、その表面における殺菌力を向上させつつ、可食部のＸ線の吸収線量を基準値以下に抑えることができる。

実施の形態１の殺菌方法を模式的に示す図である。実施の形態１の殺菌方法に用いられる電子線照射装置の一例を示す断面図である。照射試料および照射試料の形成工程を示す図である。生卵の構成を示す図である。ＲＣＤフィルム線量計およびＴＬＤ素子を用いた電子線の線量および卵殻を透過した制動Ｘ線の線量の測定方法を模式的に示す図である。図５に示す線量の測定方法を示す写真である。ＴＬＤ素子のγ線および各管電圧のＸ線に対する線量校正曲線を示す図である。生卵模擬サンプルがある場合とない場合でのＸ線のエネルギー分布の測定結果を示す図である。卵殻の裏に密着させたＴＬＤ素子および積層したポリエチレンフィルムを介してＴＬＤ素子を挿入した場合のＴＬ発光量の変化を示す図である。各加速電圧における電子線の深度分布のシミュレーション結果を示す図である。表面線量１ｋＧｙの場合の制動Ｘ線の線量を示すグラフである。実施の形態２のＲＣＤフィルム線量計およびＴＬＤ素子を用いた電子線の線量および卵殻を透過した制動Ｘ線の線量の測定方法を模式的に示す図である。実施の形態２の応用例のＴＬＤ素子ユニットを示す平面図である。

（実施の形態１）
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。

本実施の形態の殺菌方法においては、可食部を覆う殻や外皮（薄膜）を有する食品に電子線を照射することにより、殻や外皮の表面およびこの表面から一定の深さの殺菌を行い、殻や外皮の内部の可食部におけるＸ線の吸収線量を基準値以下とする。

図１は、本実施の形態の殺菌方法を模式的に示す図である。図１に示すように、卵黄１と卵白２とを有する卵Ｅの卵殻に電子線ＥＢを照射することにより、卵殻の表面から一定の深さの殺菌（例えば、サルモネラ菌の殺菌）を行う。また、卵殻の内部の可食部（卵黄１と卵白２）におけるＸ線（制動Ｘ線）ＸＬの吸収線量を基準値以下とする。

図２は、本実施の形態の殺菌方法に用いられる電子線照射装置の一例を示す断面図である。

図２に示す電子線照射装置は、電子線発生部１０と、照射室２０と、照射窓部３０とを備える。

電子線発生部１０は、電子線を発生するターミナル１２と、ターミナル１２で発生した電子線を加速する空間（加速空間）とを有する。また、電子線発生部１０の空間（加速空間）は、電子が気体分子と衝突してエネルギーを失うことを防ぐため、およびフィラメント１２ａの酸化を防止するため、真空排気システム２８により１０^-3～１０^-5Ｐａ程度の真空に保たれている。ターミナル１２は、熱電子を放出する線状のフィラメント１２ａと、フィラメント１２ａで発生した熱電子をコントロールするグリッド１２ｃとを有する。

また、電子線発生部１０は、フィラメント１２ａを加熱して熱電子を発生させるための加熱用電源（図示せず）と、フィラメント１２ａとグリッド１２ｃとの間に電圧を印加する制御用直流電源（図示せず）と、グリッド１２ｃと照射窓部３０に設けられた窓箔３２との間に電圧（加速電圧）を印加する加速用直流電源１６ｃとを備えている。

照射室２０は、電子線を被処理物（被照射物）４０に照射する照射空間を含むものである。被処理物４０は照射室２０内をコンベアのような搬送部２１により、例えば、図２において、紙面手前から奥行き方向に搬送される。また、照射室２０内には、ビームコレクタ２４を設けている。このビームコレクタ２４は、被処理物４０を突き抜けた電子線を吸収するものである。なお、電子線発生部１０および照射室２０の周囲は電子線照射時に二次的に発生するＸ線が外部へ漏出しないように、鉛遮蔽板により囲まれている。

また、照射室２０内は、処理内容に応じて不活性ガスや大気等の雰囲気とされる。殺菌処理（滅菌処理）を行う場合には、照射室２０内の照射雰囲気を大気（酸素のある雰囲気）にしておき、電子線によって被処理物を殺菌する。この場合、電子線により酸素から生成されたオゾンの殺菌効果を利用してもよい。例えば、酸素濃度計２９により照射室２０内の酸素濃度を測定し、酸素濃度を制御することができる。

照射窓部３０は、金属箔からなる窓箔３２と、銅よりなる窓枠部３４とを備えている。窓枠部３４は窓箔３２を支持するためのものである。窓枠部３４には、スリット状の開口部が複数形成されている。また、電子線の照射により温度が上昇する窓箔３２を冷却するために、内部に冷却用の流路（図示せず）が形成されている。窓枠部３４は、電子線発生部１０の照射用開口部に着脱自在に取着される。窓箔３２は、窓枠部３４の下面に、着脱自在に密着される。窓箔３２としては、アルミ箔、チタン（Ｔｉ）箔などの金属箔が使用される。

本実施の形態の電子線照射装置では、加熱用電源によりフィラメント１２ａに電流を通じて加熱すると、フィラメント１２ａが熱電子を放出し、放出された熱電子はフィラメント１２ａとグリッド１２ｃとの間に印加された制御用直流電源の制御電圧により四方八方に引き寄せられる。このうち、グリッド１２ｃを通過したものだけが電子線として有効に取り出される。そして、このグリッド１２ｃから取り出された電子線は、グリッド１２ｃと窓箔３２との間に印加された加速用直流電源１６ｃの加速電圧により加速空間で加速された後、窓箔３２を突き抜け、照射窓部３０下方の照射室２０内を搬送される被処理物に照射される。なお、グリッド１２ｃから取り出された電子線の流れによる電流値はビーム電流と称される。このビーム電流が大きいほど、電子線の量が多くなる。

電子線照射装置では、加速電圧、ビーム電流、被処理物の搬送速度（照射時間）、電子線照射部と被処理物との距離等を所定の値に設定して、被処理物に電子線を照射する処理が行われる。電子線に与えられるエネルギーは加速電圧によって決まる。すなわち、加速電圧を高く設定する程、電子線の得る運動エネルギーが大きくなり、その結果、電子線は被処理物の表面から深い位置まで到達することができるようになる。このため、加速電圧の設定値を変えることにより、被処理物に対する電子線の浸透深さを調整することができる。

なお、被処理物に電子線が照射されるときに被処理物が受けるエネルギーの量は吸収線量（単に、線量と言う場合もある）という値で表される。この被処理物が受ける吸収線量は、例えば、ビーム電流に比例し、被処理物の搬送速度に反比例する。このため、例えば、ビーム電流や被処理物の搬送速度などの照射条件を変えることにより、電子線の吸収線量を調整することができる。前述したように、ビーム電流とは、グリッド１２ｃから取り出された電子線の流れによる電流値である。

図２に示すような電子線照射装置を用いて、被処理物４０である、可食部を覆う殻や外皮を有する食品に電子線を照射することにより、食品の表面の殺菌処理を行うことができる。

ここで、被処理物に電子線が照射される際、被処理物４０、窓箔３２、窓枠部３４、搬送部２１、鉛遮蔽板などから二次的にＸ線が発生する。これは、制動Ｘ線とも呼ばれる。そして、本実施の形態においては、前述したように、可食部を覆う殻や外皮を有する食品に電子線を照射することにより、殻や外皮の表面およびこの表面から一定の深さの殺菌を行うことができる。言い換えれば、殺菌に十分な強度の電子線を照射することができる。一方、殻や外皮の内部の可食部においては、電子線の照射に伴い生じる制動Ｘ線の吸収線量を、例えば、法令などに規定される基準を満たすように低くすることができる（図１参照）。

［実施例］
以下に、本実施の形態の実施例について説明する。

まず、各実施例において用いた装置や照射試料等について以下に示す。

電子線照射装置としては、低エネルギー電子加速器（岩崎電機製：ＥＣ２５０／３０／１８０Ｌ型）を用いた。

Ｘ線照射装置としては、エクスロン・インターナショナル製ＭＧ４５２を用いた。

γ線照射装置としては、¹³⁷Ｃｓγ線照射装置（ポニー工業製：ＰＳ－３２００Ｔ，１８５ＴＢｑ）を用いた。

電子線の照射条件としては、加速電圧：８０～２５０ｋＶ、ビーム電流：約１ｍＡ、コンベア速度：１０ｍ／分、とした。

線量の測定には、ＲＣＤフィルム線量計（４４．５μｍ）を用い、電子線装置の発生効率を示すＫ値は、低エネルギー電子加速器（岩崎電機製：ＥＣ２５０／３０／１８０Ｌ型）で評価した。また、ＴＬＤ素子（ＴＬＤ１００、Ｄｉｓｋ：φ３．６ｍｍ×０．２５ｍｍ）、照射線量率測定器（ＦＬＵＫＥＢＩＯＭＥＤＩＣＡＬ製）、電離箱（ＰＴＷ製ＴＮ３１０１３）を用いた。

ＴＬＤ素子の校正は次のように行った。Ｘ線照射装置およびγ線照射装置でＸ線およびγ線を照射し、約１０～５００ｍＧｙとなるよう電離箱を用いて照射条件を設定する。この照射条件において、ＴＬＤ素子を照射し、線量校正曲線を得た。Ｘ線管電圧、８０、１００、１５０、２００、２５０ｋＶについて、それぞれ線量校正曲線を得た。なお、ここでは、３ｍｍのＡｌフィルターを介してＴＬＤ素子を照射した。

照射試料（生卵模擬サンプル、模擬試料）は、次のようにして作成した（図３参照）。表面を洗浄した生卵（洗卵）を準備した。生卵の卵殻膜および中身を取り除き、乾燥した卵殻の鈍端部を使用した。卵殻内部にサランラップ（登録商標）ＲＰを敷き２％寒天を流し固化したものを生卵の模擬試料とした。図３は、照射試料（生卵模擬サンプル）および照射試料（生卵模擬サンプル）の形成工程を示す図である。ＣＤは寒天を示す。なお、図４は、生卵の構成を示す図である。図４に示すように、生卵は、卵殻４と、その内部の卵黄１と卵白２とを有する。卵黄１と卵白２とはカラザ３により繋がっている。卵殻４の外側にはクチクラ層５があり、卵殻４の内壁には卵殻膜７がある。卵殻４には、気孔６が複数設けられている。クチクラ層５は、洗浄により除去され得る。また、生卵の鈍端部には、気室がある。

クチクラ層は、１０μｍ程度である。卵殻は、０．２６～０．３８ｍｍ程度である。鋭端部は厚く０．３７ｍｍ程度であり、中央部は０．３０ｍｍ程度であり、鈍端部は０．２７ｍｍ程度である。また、春～夏は、卵殻は薄くなる。卵殻表面積当たりの卵殻重は、７７．７～８２．２ｍｇ／ｃｍ²程度である。密度は、２．７４～２．８３ｇ／ｃｍ³程度である。卵殻は、主に炭酸カルシウムの多孔質の組織であり、生卵１個の卵殻には、７０００－１７０００個の気孔が存在する。気孔の径は、卵殻の外側では、φ１５－６５μｍ程度であり、内側では、φ６－２３μｍである。鈍端部に気孔は多く存在する。卵殻膜は、５０～９０μｍ程度の厚さである。

電子線照射線量（表面線量）は、ＲＣＤフィルム線量計Ｒと、あらかじめ約１０μｍのナイロンフィルムを重ねて照射した時に得られた電子の発生効率（Ｋ値）で評価した（図５参照）。また、卵殻を透過した電子および同時に生成した制動Ｘ線の線量は、卵殻４とサランラップ（登録商標）ＲＰで包んだ寒天ＣＤとの間に挟んだＴＬＤ素子Ｔで評価した（図５参照）。図５は、ＲＣＤフィルム線量計およびＴＬＤ素子を用いた電子線ＥＢの線量および卵殻を透過した制動Ｘ線の線量の測定方法を模式的に示す図である。図６は、図５に示す線量の測定方法を示す写真である。

卵殻４を透過する電子線ＥＢと制動Ｘ線ＸＬのそれぞれの線量への寄与は、次のようにして推定した。即ち、ポリエチレンフィルム（厚さ４０μｍ：３．７２ｍｇ／ｃｍ²）ＰＥＦをＴＬＤ素子Ｔ上に積層し、電子線ＥＢを照射した場合のＴＬ発光強度（ＴＬ発光量）の変化を調べた（図５）。

制動Ｘ線の線量は、Ｘ線照射装置（３ｍｍのＡｌフィルター使用）を用いて、電子線ＥＢの加速電圧と同じＸ線管電圧でＸ線を、電離箱とＴＬＤ素子に照射して得た校正曲線から推定した。

Ｘ線エネルギー分布測定は、次のようにして行った。ＣｄＴｅ半導体検出器（ＣＬＥＡＲ－ＰＵＬＳＥ製）で、生卵模擬サンプルがある場合（寒天中央に空けた穴を通して卵殻裏にプローブを密着）とない場合でＸ線のエネルギー分布を測定した。

（Ｘ線線量評価結果）
ＴＬＤ素子のγ線および各管電圧のＸ線（３ｍｍＡｌフィルター使用）に対する線量校正曲線（電離箱計測線量で評価）を求めた結果を図７に示す。γ線の校正曲線（校正線）の傾きは１２．５３５であり、管電圧２５０ｋＶの場合は、傾きが１４．１４８であり、管電圧２００ｋＶの場合は、傾きが１４．９５３であり、管電圧１５０ｋＶの場合は、傾きが１６．３９であり、管電圧１００ｋＶの場合は、傾きが１７．０５９であり、管電圧８０ｋＶの場合は、傾きが１６．９９１であった。管電圧が大きくなると、傾きが小さくなる傾向が見られた。なお、γ線の校正曲線の傾きを１．０とすると２５０ｋＶでは１．１３、２００ｋＶでは１．１９、１５０ｋＶでは１．３１、１００ｋＶでは１．３６、８０ｋＶでは１．３６となる。

生卵模擬サンプルがある場合とない場合でのＸ線のエネルギー分布の測定結果を図８に示す。横軸は、光子エネルギー（photon energy(keV)）であり、縦軸は、光子数（accumulated counts）である。図８（ａ）は、管電圧が８０ｋＶの場合、図８（ｂ）は、管電圧が８０ｋＶの場合を示す。また、太線（Nonfilter_Xray）は、生卵模擬サンプルがない場合のＸ線のエネルギー分布、破線（Nonfilter_Xray＋Shell egg）は、生卵模擬サンプルがある場合のＸ線のエネルギー分布、細線（Al filter_Xray）は、生卵模擬サンプルがあり、３ｍｍＡｌフィルター使用した場合のＸ線のエネルギー分布である。

図８（ａ）、（ｂ）に示すように、Ａｌフィルターを使用した場合、Ａｌフィルター無しの場合に比べ、低エネルギー成分がカットされ平均エネルギーは高めの分布を示す。フィルター無しのＸ線では卵殻の有無によるスペクトルの分布の変化は少ない。例えば、フィルターありのＸ線の線量校正曲線で卵殻を透過するＸ線線量を求める場合、フィルター無しの場合と比較し、平均エネルギーが高めとなるため、Ｘ線線量が過大（安全側）に評価されることとなる。

卵殻の裏に密着させたＴＬＤ素子および積層したポリエチレンフィルムを介してＴＬＤ素子を挿入した場合のＴＬ発光量の変化を図９に示す。図９に示すように、卵殻の裏にＴＬＤ素子を密着させた場合（ポリエチレンフィルムが０枚の場合）、加速電圧が１００ｋＶから２５０ｋＶとなり、電子線のエネルギーが高くなると、ＴＬ発光量（TL intensity（ｎＡ））は急速に増加した。また、加速電圧が８０ｋＶの場合は、卵殻の裏にＴＬＤ素子を密着させた場合（ポリエチレンフィルムが０枚の場合）、ポリエチレンフィルムを１～５枚介した場合の双方とも、発光量は、ほぼ一定の値を示した。加速電圧が１００ｋＶ以上では、卵殻の裏にＴＬＤ素子を密着させた場合（ポリエチレンフィルムが０枚の場合）以外、即ち、ポリエチレンフィルムを１～５枚介した場合において、発光量が、ほぼ一定の値を示した。一定の発光量（定常値）を示す場合は、対応するエネルギーのＸ線照射由来、と仮定し、各線量校正曲線から線量を求めた（表１）。別の言い方をすれば、ポリエチレンフィルムの枚数を増加させ、一定となる発光量（定常値）を求め、この発光量に対応するエネルギーを制動Ｘ線の線量（内部線量、Ｂ）として校正曲線から求めた。加速電圧２５０ｋＶの場合、発光量は、１６２０～３２７６ｎＡであり図７の校正曲線から線量は１１３－２３０ｍＧｙとなる。加速電圧２００ｋＶの場合、発光量は、１３４３～１９８５ｎＡであり図７の校正曲線から線量は８９－１３２ｍＧｙとなる。加速電圧１５０ｋＶの場合、発光量は、５９１～７２３ｎＡであり図７の校正曲線から線量は３４－４２ｍＧｙとなる。加速電圧１００ｋＶの場合、発光量は、２９６～３３０ｎＡであり図７の校正曲線から線量は１７－１９ｍＧｙとなる。加速電圧８０ｋＶの場合、発光量は、２２３～２４０ｎＡであり図７の校正曲線から線量は１３－１４ｍＧｙとなる。

また、ＲＣＤフィルム線量計およびＫ値による線量（表面線量、Ａ）の評価結果は、加速電圧２５０ｋＶの場合、５．３ｋＧｙ、加速電圧２００ｋＶの場合、８．７ｋＧｙ、加速電圧１５０ｋＶの場合、９．７ｋＧｙ、加速電圧１００ｋＶの場合、９．１ｋＧｙ、加速電圧８０ｋＶの場合、５．９ｋＧｙであった。

このように、本実施例によれば、電子線（表面線量）と制動Ｘ線（内部線量）を個別に測定することができる。また、電子線の透過距離を把握することができる。

表面線量の許容値（殺菌線量）を例えば３ｋＧｙとした場合、内部線量（可食部のＸ線の吸収線量）を、（Ｂ／Ａ）×３の算出式から求める。例えば、加速電圧２５０ｋＶの場合、６４－１３０ｍＧｙ、加速電圧２００ｋＶの場合、３０．７－４５．５ｍＧｙ、加速電圧１５０ｋＶの場合、１０．５－１３ｍＧｙ、加速電圧１００ｋＶの場合、５．６－６．３ｍＧｙ、加速電圧８０ｋＶの場合、６．６－７．１ｍＧｙとなる。

上記結果を以下の表１にまとめて示す。

表１に示すように、加速電圧８０ｋＶ－１５０ｋＶの電子線を照射した場合、内部線量（可食部のＸ線の吸収線量）は、１３ｍＧｙ以下と低く、ばらつきも少なかった。加速電圧が、２００ｋＶ以上となると、内部線量が大きくなり、ばらつきも大きく、１００ｍＧｙを超える場合もあることが分かった。この結果から、内部線量の基準値を例えば、０．１Ｇｙとする場合には、加速電圧８０ｋＶ－１５０ｋＶの低エネルギーで電子線を照射することが好ましいことが判明した。なお、加速電圧としては、３０ｋＶ－１０ＭＶ、好ましくは、３０ｋＶ－２５０ｋＶの範囲で調整することができる。但し、前述の結果から、８０ｋＶ－１５０ｋＶがより好ましいと言える。また、非特許文献１においては、２０～３０ｋＶの電子線を用いているが、３０ｋＶでは、透過能力が小さく、卵殻中の深部における殺菌効率が低下するため、３０ｋＶを超える加速電圧とすることが好ましい。

ここで、厚生労働省告示第３７０号（食品衛生法関連法規食品、添加物等の規格基準）では、食品の製造工程又は加工工程の管理のために認めている放射線照射の吸収線量を０．１Ｇｙ以下と規定している。さらに、アメリカ食品医薬品局（ＦＤＡ）では、放射線による表面の殺菌線量を３ｋＧｙまでとしている。

また、表面線量の許容値（殺菌線量）を例えば３ｋＧｙとした場合、加速電圧１５０ｋＶ以下の電子線では、内部線量（可食部のＸ線の吸収線量）を１３ｍＧｙ以下に抑えることができ（表１）、例えば、基準値（例えば、０．１Ｇｙ）以下であると判定することができた。なお、非処理物の表面全体に殺菌線量が照射されるために必要な表面線量は搬送方法によって異なる。

（シミュレーション）
次いで、電子線を照射した生卵を想定し、各加速電圧における電子線の深度分布をシミュレーションした。図１０は、各加速電圧における電子線の深度分布のシミュレーション結果である。シミュレーションとしては、モンテカルロ法を用いた演算ソフトを用い、電子線の特性と生卵の形状などのデータから、各加速電圧における電子線の深度分布を求めた。生卵の形状は、例えば、直方体状と仮定した。また、卵殻の厚さは０．６ｍｍとした。

図１０（ａ）に示すように、各加速電圧（８０ｋＶ、１００ｋＶ、１５０ｋＶ、２００ｋＶ、２５０ｋＶ）における、電子線の深度分布が求めることができる。縦軸は、吸収線量（ｄｏｓｅ［Ｇｙ］）、横軸は、深さ［ｍｍ］である。図１０（ｂ）は、加速電圧２００ｋＶの場合のグラフである。図１０（ｂ）に示すように、例えば、加速電圧２００ｋＶの場合、表面から約０．２ｍｍの深さまで（グラフのａの部分）は、電子線の寄与であり、約０．２ｍｍ（グラフのｂの部分）を超えて深くなるにつれて制動Ｘ線の寄与が主となる。

図１１は、表面線量１ｋＧｙの場合の制動Ｘ線の線量を示すグラフである。生卵を横置きしたモデル（直方体）場合の、上部、中央、下部について、制動Ｘ線の線量を算出した。例えば、加速電圧８０ｋＶの場合は、上部線量、約２．４ｍＧｙ、中央線量、約０．８ｍＧｙ、下部線量、約０．３ｍＧｙで、トータル線量は、３．５ｍＧｙである。

上記シミュレーション結果（図１０、図１１）は、上記実施例の結果と大きな齟齬はなく、上記実施例で得られた制動Ｘ線の線量（表１等）の精度の裏付けとなる。また、上記シミュレーションにより、より細かな線量分布を得ることができる。

（実施の形態２）
上記実施の形態１においては、生卵への電子線照射を例に説明したが、被処理物（被照射物）としては、可食部とこの可食部を覆う表面部（例えば、殻や外皮）とを有する食品であればよい。

このような食品としては、卵の他、果物、甲殻類などがある。例えば、果物としては、みかん、レモン、グレープフルーツ、りんご、なし、ぶどう、もも、などが挙げられる。また、甲殻類としては、エビやカニなどが挙げられる。レモンやグレープフルーツは、表面に凹凸があり、本実施の形態の殺菌方法を用いて好適である。

このような、可食部とこの可食部を覆う表面部（例えば、殻や外皮）とを有する食品について、その表面部（例えば、殻や外皮）における殺菌力を向上させつつ、可食部のＸ線の線量を低くするため、以下のように、模擬試料を用いて、表面線量と内部線量を求め、食品の殺菌に用いる電子線の強度（加速電圧）の適否を判断する。

図１２は、実施の形態２のＲＣＤフィルム線量計およびＴＬＤ素子を用いた電子線の線量および卵殻を透過した制動Ｘ線の線量の測定方法を模式的に示す図である。

まず、予め、線量が既知のＸ線を照射した際の熱蛍光線量素子の発光量（ＴＬ発光量）を測定し、ＴＬ発光量とＸ線の線量との関係を示す校正曲線を求めておく（図７参照）。

次いで、可食部と可食部を覆う表面部とを有する食品に対応する模擬試料を準備する。食品について、可食部と表面部（例えば、殻や外皮）とを分離する。生卵のように、可食部が液状またはゲル状の場合には、寒天などを用いて代替部を形成する。例えば、みかんなどの場合には、約半分の５房分（５０）を取り出し、皮（５５）を被せればよい（図１２（ｂ）参照）。

次いで、電子線照射装置の搬送部（ステージ）２１上に、模擬試料およびＲＣＤフィルム線量計を搭載する（図１２（ａ）参照）。

この際、模擬試料においては、可食部対応の第１部５０（図５では寒天ＣＤ）と、表面部対応の第２部５５（図５では卵殻４）との間に、ＴＬＤ素子ＴおよびポリエチレンフィルムＰＥＦを配置した状態で、搬送部（ステージ）２１上に搭載する。また、ＲＣＤフィルム線量計Ｒを、搬送部（ステージ）２１上に搭載する。

ＴＬＤ（Thermoluminescent Dosimeter）素子は、放射線の線量を測定する素子の一種であり、熱ルミネッセンス線量計（熱蛍光線量素子）とも呼ばれ、蛍光体の熱蛍光現象を利用した積算型の放射線線量を測定する固体線量計である。蛍光体がＸ線、γ線等の電離放射線を吸収（被曝）すると、この蛍光体を加熱した際に、放射線の吸収（被曝）量に比例した蛍光（熱蛍光、以下、「ＴＬ」と略称する）を発するところから、ＴＬ発光量を測定することによって、その蛍光体が被曝した放射線の積算線量を計測することができる。

ＲＣＤフィルム線量計（Rediachromic 線量計）も、放射線の線量を測定する素子の一種である。これは、ラジオクロミック染料の発色現象を利用した線量計である。ＴＬＤ素子は、ＲＣＤフィルム線量計より感度が高い。

図１２および実施の形態１の実施例においては、ＴＬＤ素子を用いたが、ＴＬＤ素子に代えて、ＯＳＬ線量計などを用いてもよい。

また、図１２および実施の形態１の実施例において、電子線量の評価についてはＲＣＤフィルム線量計を用いたが、ＲＣＤフィルム線量計に代えて、ＧＡＦクロミックフィルム、ＣＴＡ（セルロース三酢酸）フィルム、Ｂ３フィルムなどのフィルム線量計および薄層のアラニン線量計などを用いてもよい。

上記ＴＬＤ素子により後述するように、内部線量を求めることができる。また、ＲＣＤフィルム線量計により、搬送部（ステージ）２１上の線量を求めることができる。さらに、ＲＣＤ線量計では測定が困難な低エネルギーにおける微小深度領域の線量を評価する場合、Ｋ値を用いる。これは、模擬試料の表面線量に対応する（表１、第２欄参照）。

上記ＴＬＤ素子のＴＬ発光量は、ＴＬＤ素子と第２部５５との間に配置されるポリエチレンフィルムＰＥＦの枚数により変化する（図９参照）。別の言い方をすれば、ＴＬＤ素子上に、ポリエチレンフィルムＰＥＦの枚数を変化させ、ＴＬ発光量を求める。このＴＬ発光量は、ポリエチレンフィルムＰＥＦの枚数が多くなるにしたがって発光量がほぼ一定の値（プラトー）となる。このようなプラトー部におけるＴＬ発光量の値は、制動Ｘ線の寄与分と対応する。よって、この値に対応するＸ線の線量を上記校正曲線から求めることができる。

このように、本実施の形態によれば、電子線と制動Ｘ線を個別に測定することができる。

ここで、ＲＣＤフィルム線量計による表面線量の測定結果から、表面線量の許容値以下とするため、表面線量をＡ、Ｘ線の線量をＢ、表面線量の許容値をＣ、とした場合の、（Ｂ／Ａ）×Ｃの式から内部線量（表１、第４欄）を求める。この内部線量を、調整内部線量と呼ぶ場合がある。

これにより、表面線量を許容値とした場合の内部線量を求めることができる。

表面線量は、例えば、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下である。この表面線量は搬送方法によって異なる。表面線量の調整は、電子線の照射条件により調整することができる。例えば、実施の形態１において、図２を参照しながら説明したように、試料への電子線の照射時間、試料と電子線照射部との距離、または、電子線照射装置のビーム電流などの、照射条件により、表面線量を調整することができる。例えば、試料への電子線の照射時間を短くすることで、表面線量を小さくすることができる。

以上の工程により、表面線量、内部線量が確認できれば、対応する電子線の加速電圧であり、かつ、調整された照射条件に基づき、食品を殺菌することで、表面部においては、殺菌ができる程度の電子線を維持しつつ、可食部のＸ線の線量を抑えることができる。例えば、可食部のＸ線の線量を限りなくゼロに調整することも可能となる。また、可食部のＸ線の線量を基準値よりも十分に小さく調整することができる。

また、上記殺菌方法（電子線の強度の決定方法、電子線の照射条件の決定方法）によれば、可食部のＸ線の線量を抑えることができ、照射窓部（ウィンドウ）、搬送装置、遮蔽板の材質および構造を考慮することで可食部へのＸ線の線量をさらに抑えることができる。

また、前述したように、電子線などの放射線を用いた処理においては、各国の法令により処理基準が定められている。このため、各国の法令に沿った基準値や許容値で食品を処理する必要があるが、上記殺菌方法（電子線の強度の決定方法、電子線の照射条件の決定方法）によれば、基準値や許容値に合わせた調整が容易であり、効率の良い殺菌方法を提供することができる。

例えば、輸出用の食品において、輸出先の法令を順守するように、上記殺菌方法を施すことができる。また、細菌やウイルスなどによる病気の流行国から輸入された食品に対し、食品汚染が懸念される場合において、国内において、上記殺菌方法を施すことにより、安全な食品を提供することができる。

なお、上記実施の形態１においては、殺菌方法として、本発明を説明したが、本発明は、電子線の強度の決定方法や、電子線の照射条件の決定方法としてとらえることも可能である。また、実施の形態１においては、殺菌方法として、本発明を説明したが、本発明は、減菌方法としてとらえることも可能である。

（応用例）
上記実施の形態１（図６）においては、ポリエチレンフィルムＰＥＦの枚数を変えた模擬試料を複数準備したが、図１３に示すように、２×３個のＴＬＤ素子（Ｔ１～Ｔ６）であって、その上にポリエチレンフィルムＰＥＦを１枚～５枚を搭載した物と、０枚（ＰＥＦの搭載無し）の物を連結したユニットを準備し、１つの模擬試料中に挟み込んでもよい。図１３は、実施の形態２の応用例のＴＬＤ素子ユニットを示す平面図である。

以上、本発明者によってなされた発明をその実施の形態に基づき具体的に説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能であることは言うまでもない。

１卵黄
２卵白
３カラザ
４卵殻
５クチクラ層
６気孔
７卵殻膜
１０電子線発生部
１２ターミナル
１２ａフィラメント
１２ｃグリッド
１６ｃ加速用直流電源
２０照射室
２１搬送部
２４ビームコレクタ
２８真空排気システム
２９酸素濃度計
３０照射窓部
３２窓箔
３４窓枠部
４０被処理物
５０第１部
５５第２部
ＣＤ寒天
Ｅ卵
ＥＢ電子線
ＰＥＦポリエチレンフィルム
ＲＲＣＤフィルム線量計
ＲＰサランラップ
ＴＴＬＤ素子
Ｔ１～Ｔ６ＴＬＤ素子

Claims

（ａ）Ｘ線を照射した際の熱蛍光線量素子の発光量を測定し、前記発光量と前記Ｘ線の線量との関係を示す校正線を求める工程、
（ｂ）可食部と前記可食部を覆う表面部とを有する食品に対応する模擬試料を準備する工程、
（ｃ）前記模擬試料の可食部対応の第１部と、表面部対応の第２部との間に、前記熱蛍光線量素子およびフィルムを配置した状態で、前記第２部に、第１加速電圧の電子線を照射し、前記熱蛍光線量素子の発光量を求めかつ、前記第２部の表面線量を求める工程、
（ｄ）前記（ｃ）工程で得られた前記発光量に対応するＸ線の線量を前記校正線から求める工程、
（ｅ）前記（ｄ）工程で得られた前記Ｘ線の線量が、基準値以下か否かを判断する工程、
（ｆ）前記（ｅ）工程において、前記Ｘ線の線量が前記基準値以下の場合、前記第１加速電圧で、前記食品に電子線を照射する工程、
を有する、殺菌方法。
請求項１記載の殺菌方法において、
前記第１加速電圧は、８０ｋＶ以上、１５０ｋＶ以下である、殺菌方法。
請求項１記載の殺菌方法において、
前記表面線量が、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下である、殺菌方法。
請求項１記載の殺菌方法において、
前記表面線量が、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下となるように、前記電子線の照射条件を調整する、殺菌方法。
請求項４記載の殺菌方法において、
前記照射条件は、前記模擬試料への電子線の照射時間、前記模擬試料と電子線照射部との距離、または、電子線照射装置のビーム電流である、殺菌方法。
請求項１記載の殺菌方法において、
前記食品は、生卵である、殺菌方法。
請求項１記載の殺菌方法において、
前記食品は、洗卵であり、
前記（ｆ）工程において、卵殻のサルモネラ菌を殺菌する、殺菌方法。
請求項７記載の殺菌方法において、
前記第１部は、寒天であり、前記第２部は、卵殻である、殺菌方法。
請求項１記載の殺菌方法において、
前記食品は、果物または甲殻類である、殺菌方法。
（ａ）Ｘ線を照射した際の熱蛍光線量素子の発光量を測定し、前記発光量と前記Ｘ線の線量との関係を示す校正線を求める工程、
（ｂ）可食部と前記可食部を覆う表面部とを有する食品に対応する模擬試料を準備する工程、
（ｃ）前記模擬試料の可食部対応の第１部と、表面部対応の第２部との間に、前記熱蛍光線量素子およびフィルムを配置した状態で、前記第２部に、第１加速電圧の電子線を照射し、前記熱蛍光線量素子の発光量を求めかつ、前記第２部の表面線量を求める工程、
（ｄ）前記（ｃ）工程で得られた前記発光量に対応するＸ線の線量を前記校正線から求める工程、
（ｅ）前記表面線量をＡ、前記Ｘ線の線量をＢ、前記表面線量の許容値をＣ、とし、（Ｂ／Ａ）×Ｃの式から内部線量を求める工程、
（ｆ）前記内部線量が、基準値以下の場合、前記第１加速電圧で、前記食品に電子線を照射する工程、
を有する、殺菌方法。
請求項１０記載の殺菌方法において、
前記発光量は、前記フィルムの枚数を変化させた場合の前記発光量の定常値である、殺菌方法。
請求項１０記載の殺菌方法において、
前記第１加速電圧は、８０ｋＶ以上、１５０ｋＶ以下である、殺菌方法。
請求項１０記載の殺菌方法において、
前記表面線量が、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下である、殺菌方法。
請求項１０記載の殺菌方法において、
前記表面線量が、１ｋＧｙ以上１０ｋＧｙ以下となるように、前記電子線の照射条件を調整する、殺菌方法。
請求項１４記載の殺菌方法において、
前記照射条件は、前記模擬試料への電子線の照射時間、前記模擬試料と電子線照射部との距離、または、電子線照射装置のビーム電流である、殺菌方法。
請求項１０記載の殺菌方法において、
前記食品は、生卵である、殺菌方法。
請求項１６記載の殺菌方法において、
前記食品は、洗卵であり、
前記（ｆ）工程において、卵殻のサルモネラ菌を殺菌する、殺菌方法。
請求項１６記載の殺菌方法において、
前記第１部は、寒天であり、前記第２部は、卵殻である、殺菌方法。
請求項１０記載の殺菌方法において、
前記食品は、果物または甲殻類である、殺菌方法。