JP6475849B2 - 光拡散透過シート及び複合粒子の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、光拡散透過シートに関する。
液晶ディスプレイの高画質化に伴い、液晶ディスプレイのバックライトから出射される光を空間的に均質化するために、光拡散特性の高い光拡散透過シートに対する需要が高まっている。加えて、消費エネルギーを低減する観点から、輝度特性の高い光拡散透過シートに対する需要も高まっている。
特許文献１には、母材である樹脂と、樹脂に分散されたシリカ複合粒子とを備えた光拡散透過シートが記載されている。シリカ複合粒子は、平均粒径が１００ｎｍ以下である酸化チタン微粒子を内包している。特許文献１に記載の光拡散透過シートは、高い全光線透過率及びヘイズ率を示す。なお、酸化チタンの屈折率はシリカの屈折率より大きい。
特許文献２には、光透過性基材上に設けられた内部散乱層を有する光学積層体が記載されている。内部散乱層は内部散乱粒子を含有する。内部散乱粒子は、平均粒径が１〜１０μｍであり、かつ、平均粒径が５〜３００ｎｍの有機材料及び／又は無機材料からなる微粒子を内包している。また、内部散乱粒子に内包された微粒子の屈折率ｎAは、内部散乱粒子に内包された微粒子以外の成分の屈折率ｎBよりも大きい。
特許文献３には、プロジェクターから投影された映像を視認するための透過型スクリーンが記載されている。透過型スクリーンは、光拡散微粒子とキセロゲルとを含有する光拡散層を有する。光拡散微粒子はキセロゲルによって担持されている。これにより、光拡散微粒子表面にキセロゲルの空隙（屈折率１．０の空気）が存在して、光拡散微粒子の空気に対する相対屈折率が非常に高くなる。このため、光拡散微粒子の効率的な光拡散が可能になる。その結果、プロジェクターから投影された映像を視認できる視野角が非常に広く、スクリーンの両面からの視認性にも優れる透過型スクリーンが提供される。特許文献３には、光拡散微粒子として、有機微粒子と少量の無機微粒子とによる複合粒子又は無機微粒子と少量の有機高分子による複合粒子が使用可能であることが記載されている。有機微粒子と少量の無機微粒子とによる複合粒子としては、メラミン樹脂又はアクリル樹脂等の微粒子の表面がシリカ等の無機微粒子で被覆された複合粒子が例示されている。なお、通常、メラミン樹脂の屈折率及びアクリル樹脂の屈折率はシリカの屈折率よりも高い。
特許文献４には、透明樹脂を含む透明基材からなる光拡散層を具備する光拡散板が記載されている。光拡散層は透明基材の内部に存在する、第一光拡散粒子及び第二光拡散粒子を含む。第二光拡散粒子の屈折率は、第一光拡散粒子の屈折率よりも大きい。第一光拡散粒子の屈折率は１．４〜１．７であり、第二光拡散粒子の屈折率は２より大きい。
特許文献５には、第１の熱可塑性樹脂で構成されたコアと、第１の熱可塑性樹脂とは異なる第２の熱可塑性樹脂で構成され、コアを被覆するシェルとを含むコアシェル構造を有する複合樹脂粒子が記載されている。複合樹脂粒子のシェルに無機粒子が偏在して含まれている。この複合樹脂粒子は、フラットパネルディスプレイ用の光散乱添加剤（光拡散剤）として利用できる。
特許文献１及び２に記載の技術によれば、複合粒子に内包されている微粒子が相対的に高い屈折率を有している。また、特許文献３に記載の技術によれば、相対的に高い屈折率を有する微粒子の表面を相対的に低い屈折率を有する材料で被覆することは示唆されている。しかし、これらの技術は、複合粒子が分散している光拡散透過シートの輝度を高めるために有利であるとは限らない。また、特許文献４には、透明基材に複合粒子を分散させることは記載も示唆もされていない。
このような事情のもと、本発明は、輝度を高めるために有利な複合粒子を備えることにより高い輝度特性を有する光拡散透過シートを提供することを目的とする。
本発明は、
母材樹脂と、
１．４３より高い屈折率を有する樹脂バインダー及び前記樹脂バインダーに内包された微粒子を含有し、前記母材樹脂に分散している複合粒子と、を備え、
前記微粒子は、１．４３以下の屈折率を有する第一微粒子を含む、
光拡散透過シートを提供する。
母材樹脂と、
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前記微粒子は、１．４３以下の屈折率を有する第一微粒子を含む、
光拡散透過シートを提供する。
上記の光拡散透過シートは、１．４３より高い屈折率を有する樹脂バインダーに内包された微粒子が１．４３以下の屈折率を有する第一微粒子を含むことにより、高い輝度特性を有する。
以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明は、本発明の一例に関するものであり、本発明はこれらによって限定されるものではない。
＜第１実施形態＞
図１に示すように、本発明の光拡散透過シート１は、母材樹脂１０と、複合粒子２０とを備えている。複合粒子２０は、母材樹脂１０に分散している。母材樹脂１０は、特に限定されないが、複合粒子２０の分散性に優れ、可視光に対する透明性、耐候性、耐湿性、及び耐熱性を有する樹脂であることが望ましい。例えば、母材樹脂１０としては、ポリエステルポリオール、線状ポリエステル、アクリル系樹脂、アミノ樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、シリコーン系樹脂、ウレタン系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、ノルボルネン系樹脂、及びポリカーボネート樹脂等の材料が挙げられる。また、各種の熱硬化型樹脂、各種の紫外線硬化型樹脂を用いることもできる。これらの樹脂にはイソシアネート系等の硬化剤、各種の分散剤が適宜添加されていてもよい。光拡散透過シート１は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等の基板（図示省略）をさらに備え、その基板上に複合粒子２０が分散している母材樹脂１０が層状に形成されていてもよい。
図１に示すように、本発明の光拡散透過シート１は、母材樹脂１０と、複合粒子２０とを備えている。複合粒子２０は、母材樹脂１０に分散している。母材樹脂１０は、特に限定されないが、複合粒子２０の分散性に優れ、可視光に対する透明性、耐候性、耐湿性、及び耐熱性を有する樹脂であることが望ましい。例えば、母材樹脂１０としては、ポリエステルポリオール、線状ポリエステル、アクリル系樹脂、アミノ樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、シリコーン系樹脂、ウレタン系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、ノルボルネン系樹脂、及びポリカーボネート樹脂等の材料が挙げられる。また、各種の熱硬化型樹脂、各種の紫外線硬化型樹脂を用いることもできる。これらの樹脂にはイソシアネート系等の硬化剤、各種の分散剤が適宜添加されていてもよい。光拡散透過シート１は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等の基板（図示省略）をさらに備え、その基板上に複合粒子２０が分散している母材樹脂１０が層状に形成されていてもよい。
図２に示すように、複合粒子２０は、樹脂バインダー２１及び微粒子２２を含有している。樹脂バインダー２１は、１．４３より高い屈折率を有する。微粒子２２は、樹脂バインダー２１に内包されている。微粒子２２は、第一微粒子２２ａを含む。第一微粒子２２ａは、１．４３以下の屈折率を有する。このように、複合粒子２０において、相対的に高い屈折率を有する樹脂バインダー２１に相対的に低い屈折率を有する第一微粒子２２ａが内包されている。
図３Ａに示すように、複合粒子の内部に存在する高屈折率の微粒子ＰＨに光が入射する場合、光の一部が微粒子ＰＨの内部で全反射を繰り返して微粒子ＰＨの内部に閉じ込められることがある。これに対し、図３Ｂに示すように、複合粒子の内部に存在する低屈折率の微粒子ＰＬに光が入射する場合、光が微粒子ＰＬの内部に閉じ込められにくく、微粒子ＰＬに入射した光の多くが光拡散透過シート１の前方に向かって進む。上記の通り、複合粒子２０において、相対的に高い屈折率を有する樹脂バインダー２１に相対的に低い屈折率を有する第一微粒子２２ａが内包されているので、微粒子２２に閉じ込められる光の割合が低減される。その結果、光拡散透過シート１は高い輝度特性を有する。
樹脂バインダー２１の屈折率は、望ましくは１．４４以上であり、より望ましくは１．５０以上である。また、樹脂バインダー２１の屈折率は、例えば１．５５以下である。第一微粒子２２ａの屈折率は、望ましくは１．４２以下であり、より望ましくは１．３８以下である。望ましくは、樹脂バインダー２１の屈折率ｎBから第一微粒子２２ａの屈折率ｎFを差し引いた差ｎB−ｎFが０．１以上である。これにより、樹脂バインダー２１と第一微粒子２２ａとの屈折率差が大きくなり、第一微粒子２２ａに入射した光が拡散（散乱）しやすい。このため、光拡散透過シート１が高い輝度特性を有するとともに高い拡散特性を有する。第一微粒子２２ａの屈折率は、例えば１．３０以上である。
樹脂バインダー２１は、微粒子２２を内包でき、可視光に対する透明性を有する。複合粒子２０の硬度を低下させて光拡散透過シート１に接する部材を傷付ける可能性を低減する観点から、樹脂バインダー２１は、望ましくは、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、及びナイロンからなる群から選ばれる少なくとも１つの樹脂を含む。中でも、樹脂バインダー２１はポリウレタン樹脂であることが望ましい。
第一微粒子２２ａは、例えばフッ化マグネシウム微粒子である。フッ化マグネシウムの屈折率は１．３８であるので、フッ化マグネシウム微粒子は第一微粒子２２ａとして望ましい屈折率を有する。
複合粒子２０が母材樹脂１０に均一に分散できるように、複合粒子２０の平均粒径が所定の範囲に収まっていることが望ましい。このような観点から、複合粒子２０の平均粒径は、例えば１μｍ〜２０μｍであり、望ましくは１μｍ〜１５μｍであり、より望ましくは４μｍ〜１５μｍである。これにより、光拡散透過シート１における光学特性の空間的なばらつきを防止できる。また、複合粒子２０が凝集したときに生じる一次粒子同士の間の空隙に光が進入することによる光の反射ロスを低減できる。これにより、光拡散透過シート１の輝度特性を向上させることができる。さらに、光拡散透過シート１において光が屈折する界面を十分に確保できる。これにより、光拡散透過シート１の光拡散特性を高めることができる。なお、本明細書で「平均粒径」とは、レーザー回折法で測定した体積基準のＤ５０を意味する。また、「平均粒径」は、光拡散透過シート１の断面又は複合粒子２０の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）又は透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察するときに視認可能な５０個以上の粒子の最大径の平均値として求められてもよい。
複合粒子２０の形状は、光拡散透過シート１に空間的に均一な光拡散特性を付与する観点から、アスペクト比が１〜２である粒状であることが望ましい。ここで、アスペクト比とは、複合粒子２０の長径ｄａの複合粒子２０の短径ｄｂに対する比（ｄａ／ｄｂ）を意味する。
第一微粒子２２ａの平均粒径は、例えば１０ｎｍ〜１０μｍである。第一微粒子２２ａの平均粒径は、望ましくは１００ｎｍ〜１μｍであり、より望ましくは１００ｎｍ〜３００ｎｍである。これにより、複合粒子２０において第一微粒子２２ａが均一に分散しやすく、第一微粒子２２ａが樹脂バインダー２１に適切に内包される。
光拡散透過シート１における複合粒子２０の含有率は、例えば５５質量％以上であり、望ましくは６０質量％以上であり、より望ましくは６４質量％以上である。これにより、光拡散透過シート１が高い輝度特性を確実に有し、良好な光拡散特性を有する。また、光拡散透過シート１における複合粒子２０の含有率は、例えば７０質量％以下であり、望ましくは６８質量％以下であり、より望ましくは６６質量％以下である。これにより、複合粒子２０が母材樹脂１０に適切に分散し、例えば光拡散透過シート１の表面に複合粒子２０が露出することを抑制できる。
複合粒子２０における微粒子２２の含有率は、例えば３０質量％〜９９質量％であり、望ましくは３０質量％〜９５質量％であり、より望ましくは５０質量％〜９０質量％である。複合粒子２０における樹脂バインダー２１の含有率は、例えば１質量％〜７０質量％であり、望ましくは５質量％〜７０質量％であり、より望ましくは１０質量％〜５０質量％である。これにより、光拡散透過シート１が良好な光拡散特性を有する。
複合粒子２０における第一微粒子２２ａの含有率は、例えば１質量％〜２６質量％であり、望ましくは２質量％〜１０質量％であり、より望ましくは４質量％〜９質量％である。これにより、光拡散透過シート１は、より確実に高い輝度特性を有する。
図２に示すように、微粒子２２は、例えば第二微粒子２２ｂを含んでいてもよい。この場合、第二微粒子２２ｂは、例えば、シリカ、シリコーン、フッ素樹脂、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、水酸化アルミニウム、ガラス、及び体質顔料からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子である。これにより、より高い輝度特性を有する光拡散透過シート又は多様な光学特性を有する光拡散透過シートを提供できる。
第二微粒子２２ｂの平均粒径は、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、望ましくは２ｎｍ〜６００ｎｍであり、より望ましくは２ｎｍ〜４００ｎｍである。これにより、複合粒子２０において第二微粒子２２ｂが均一に分散しやすく、第二微粒子２２ｂが樹脂バインダー２１に適切に内包される。
微粒子２２は、第二微粒子２２ｂのように、第一微粒子２２ａとは別の種類の微粒子を含んでいてもよい。この場合、複合粒子２０は、望ましくは樹脂バインダー２１よりも低い屈折率を有する微粒子のみを微粒子２２として含有している。これにより、微粒子２２の内部に光が閉じ込められないので、光拡散透過シート１がより確実に高い輝度特性を有する。
複合粒子２０は、例えば、微粒子２２として、フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、及びフッ素樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１つの微粒子を含有している。フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、及びフッ素樹脂は、比較的低い屈折率を有するので、複合粒子２０の微粒子２２の屈折率が樹脂バインダー２１の屈折率よりも低くなりやすい。このため、光拡散透過シート１の輝度特性を高めるのに有利である。
複合粒子２０は、例えば、微粒子２２として、フッ化マグネシウム微粒子及びシリカ微粒子のみを含有している。この場合、複合粒子２０の微粒子２２の屈折率が樹脂バインダー２１の屈折率よりも低くなりやすいことに加えて、複合粒子２０が所望の機械的強度を有しやすい。
図４に示すように、例えば、複合粒子２０は、微粒子２２として、第一微粒子２２ａのみを含有していてもよい。この場合、例えば、複合粒子２０は、微粒子２２として、フッ化マグネシウム微粒子のみを含有している。これにより、複合粒子２０の微粒子２２の屈折率が樹脂バインダー２１の屈折率よりも低くなりやすい。
次に、光拡散透過シート１の製造方法の一例を説明する。樹脂バインダー２１と、少なくとも第一微粒子２２ａを含む微粒子２２とが分散しているゾル液を調製する。ゾル液には、必要に応じて、第一微粒子２２ａとは異なる種類の微粒子２２、蛍光染料、蛍光増白剤、染料、又は顔料を分散させる。調製したゾル液を用いて噴霧乾燥を行うことにより複合粒子２０を得ることができる。ゾル液における固体成分の含有量及び噴霧乾燥における噴霧条件を調整することにより、一次粒子の凝集を抑制して複合粒子２０の粒径を適切な範囲に制御することができる。
また、樹脂バインダー２１となる溶融樹脂に、少なくとも第一微粒子２２ａを含む微粒子２２を添加し、必要に応じて、第一微粒子２２ａとは異なる種類の微粒子２２、蛍光染料、蛍光増白剤、染料、又は顔料を添加して混錬し、これらの添加物を溶融樹脂に均一に混ぜ合わせる。このようにして得られた樹脂の塊を粉砕して所定の粒径に調整することによっても複合粒子２０を得ることができる。ただし、微粒子２２などを樹脂バインダー２１に均一に分散させ、又は、望ましい粒径及び形状の複合粒子２０を効率的に製造する観点から、ゾル液の調製及び噴霧乾燥によって複合粒子２０を作製することが望ましい。
上記のようにして作製した複合粒子２０を、母材樹脂１０を含有している流動体に均一に分散させる。このようにして、母材樹脂１０及び複合粒子２０を含有するインクを調製する。このインクをＰＥＴフィルム等の基板上に塗布してインクを固化させることにより光拡散透過シート１を得ることができる。
＜第２実施形態＞
次に、第２実施形態の光拡散透過シート２０１について説明する。特許文献１に記載のシリカ複合粒子は、シリカと酸化チタンとの２成分系であるので、光拡散透過シートの光学特性を調整するための余地が少ない。例えば、シリカ複合粒子におけるシリカの含有率及び酸化チタンの含有率を調整して光拡散透過シートの輝度特性を高めようとしても、光拡散透過シートの輝度特性を十分に高めにくい可能性がある。また、光拡散透過シートは、光拡散透過シートに他の部材が重ねられた状態で使用される可能性がある。この場合、光拡散透過シートが他の部材を傷付けにくいことが重要である。特許文献２〜４によれば、他の部材を傷付けにくくするために有利な複合粒子に関する具体的な検討はなされていない。
次に、第２実施形態の光拡散透過シート２０１について説明する。特許文献１に記載のシリカ複合粒子は、シリカと酸化チタンとの２成分系であるので、光拡散透過シートの光学特性を調整するための余地が少ない。例えば、シリカ複合粒子におけるシリカの含有率及び酸化チタンの含有率を調整して光拡散透過シートの輝度特性を高めようとしても、光拡散透過シートの輝度特性を十分に高めにくい可能性がある。また、光拡散透過シートは、光拡散透過シートに他の部材が重ねられた状態で使用される可能性がある。この場合、光拡散透過シートが他の部材を傷付けにくいことが重要である。特許文献２〜４によれば、他の部材を傷付けにくくするために有利な複合粒子に関する具体的な検討はなされていない。
このような事情のもと、光拡散透過シートの輝度特性を高めるために有利であり、かつ、光拡散透過シートに重ねられる他の部材を傷付けにくくするために有利である複合粒子を備えた光拡散透過シートを提供することを目的として、光拡散透過シート２０１が案出されている。
図５に示すように、本発明の光拡散透過シート２０１は、母材樹脂２１０と、複合粒子２２０とを備えている。複合粒子２２０は、母材樹脂２１０に分散している。母材樹脂２１０は、特に限定されないが、複合粒子２２０の分散性に優れ、可視光に対する透明性、耐候性、耐湿性、及び耐熱性を有する樹脂であることが望ましい。例えば、母材樹脂２１０としては、ポリエステルポリオール、線状ポリエステル、アクリル系樹脂、アミノ樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、シリコーン系樹脂、ウレタン系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、ノルボルネン系樹脂、及びポリカーボネート樹脂等の材料が挙げられる。また、各種の熱硬化型樹脂、各種の紫外線硬化型樹脂を用いることもできる。これらの樹脂にはイソシアネート系等の硬化剤、各種の分散剤が適宜添加されていてもよい。光拡散透過シート２０１は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等の基板（図示省略）をさらに備え、その基板上に複合粒子２２０が分散している母材樹脂２１０が層状に形成されていてもよい。
図６に示すように、複合粒子２２０は、樹脂バインダー２２１及び微粒子２２２を含有している。微粒子２２２は、樹脂バインダー２２１に内包されている。微粒子２２２は、第一微粒子としてのフッ化マグネシウム微粒子２２２ａと、シリカ微粒子２２２ｂとを含んでいる。複合粒子２２０における樹脂バインダー２２１の含有率が４０質量％〜８０質量％であり、かつ、複合粒子２２０における微粒子２２２の含有率が２０質量％〜６０質量％である。これにより、複合粒子２２０は、光拡散透過シート２０１の輝度特性を高め、光拡散透過シート２０１に重ねられる他の部材を傷付けにくくするうえで有利である。
複合粒子２２０が母材樹脂２１０に均一に分散できるように、複合粒子２２０の平均粒径が所定の範囲に収まっていることが望ましい。このような観点から、複合粒子２２０の平均粒径は、例えば１μｍ〜２０μｍであり、望ましくは１μｍ〜１５μｍであり、より望ましくは４μｍ〜１５μｍである。これにより、光拡散透過シート２０１における光学特性の空間的なばらつきを防止できる。また、複合粒子２２０が凝集したときに生じる一次粒子同士の間の空隙に光が進入することによる光の反射ロスを低減できる。これにより、光拡散透過シート２０１の輝度特性を向上させることができる。さらに、光拡散透過シート２０１において光が屈折する界面を十分に確保できる。これにより、光拡散透過シート２０１の光拡散特性を高めることができる。
複合粒子２２０の形状は、光拡散透過シート２０１に空間的に均一な光拡散特性を付与する観点から、アスペクト比が１〜２である粒状であることが望ましい。ここで、アスペクト比とは、複合粒子２２０の長径ｄａの複合粒子２２０の短径ｄｂに対する比（ｄａ／ｄｂ）を意味する。
フッ化マグネシウム微粒子２２２ａの平均粒径は、例えば１０ｎｍ〜１０μｍである。フッ化マグネシウム微粒子２２２ａの平均粒径は、望ましくは１００ｎｍ〜１μｍであり、より望ましくは１００ｎｍ〜３００ｎｍである。これにより、複合粒子２２０においてフッ化マグネシウム微粒子２２２ａが均一に分散しやすく、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａが樹脂バインダー２２１に適切に内包される。フッ化マグネシウム微粒子２２２ａの表面には、製造上の理由により、鋭い部分が形成されることがある。この場合でも、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａの平均粒径が上記の範囲であれば、複合粒子２２０において、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａの表面が露出することを抑制できる。このため、複合粒子２２０は、光拡散透過シート２０１に重ねられる他の部材を傷付けにくくするために有利である。
シリカ微粒子２２２ｂの平均粒径は、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、望ましくは２ｎｍ〜６００ｎｍであり、より望ましくは２ｎｍ〜４００ｎｍである。これにより、複合粒子２２０においてシリカ微粒子２２２ｂが均一に分散しやすく、シリカ微粒子２２２ｂが樹脂バインダー２２１に適切に内包される。シリカ微粒子２２２ｂは、例えば球形状である。
フッ化マグネシウムは比較的低い屈折率（１．３８）を有する。このため、多くの場合、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａは、樹脂バインダー２２１の屈折率よりも低い屈折率を有する。これにより、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａに入射した光がフッ化マグネシウム微粒子２２２ａの内部で全反射を繰り返してフッ化マグネシウム微粒子２２２ａの内部に閉じ込められることが抑制される。その結果、より多くの光が光拡散透過シート２０１を透過するので、光拡散透過シート２０１が高い輝度特性を有する。
シリカの屈折率は約１．４５である。このように、複合粒子２２０における微粒子２２２は、それぞれ異なる屈折率を有するフッ化マグネシウム微粒子２２２ａ及びシリカ微粒子２２２ｂを含む。このため、複合粒子２２０におけるフッ化マグネシウム微粒子２２２ａの含有率及び複合粒子２２０におけるシリカ微粒子２２２ｂの含有率を調整することにより光拡散透過シート２０１の光学特性を幅広く調整できる。
複合粒子２２０は、微粒子２２２として、シリカ、シリコーン、フッ素樹脂、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニア、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、水酸化アルミニウム、ガラス、及び体質顔料からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子をさらに含んでいてもよい。これにより、複合粒子２２０に多様な光学特性又は機械的特性を付与できる。また、光拡散透過シート２０１の光学特性をより幅広く調整できる。
一方、複合粒子２２０は、微粒子２２２として、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａ及びシリカ微粒子２２２ｂのみを含有していてもよい。この場合でも、光拡散透過シート２０１は高い輝度特性を有する。加えて、複合粒子２２０における各種類の微粒子２２２の含有率の調整が過度に複雑になることを防止できる。
樹脂バインダー２２１は、微粒子２２２を内包でき、所定の波長域の光（例えば、可視光）に対する透明性を有する。また、光拡散透過シート２０１において光の直進性を高めて光拡散透過シート２０１の輝度特性を高める観点から、母材樹脂２１０の屈折率ｎMと樹脂バインダー２２１の屈折率ｎBとの差｜ｎB−ｎM｜が小さいことが望ましい。この観点から、｜ｎB−ｎM｜は０．１以下である。一方、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａの内部に光が閉じ込められることが確実に抑制されるように、樹脂バインダー２２１は、フッ化マグネシウムの屈折率よりも高い屈折率を有することが望ましい。樹脂バインダー２２１の屈折率は、例えば、１．５０〜１．５５である。
複合粒子２２０の硬度を低下させて光拡散透過シート２０１に接する部材を傷付ける可能性を低減する観点から、樹脂バインダー２２１は、望ましくは、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、及びナイロンからなる群から選ばれる少なくとも１つの樹脂を含む。中でも、樹脂バインダー２２１はポリウレタン樹脂であることが望ましい。
光拡散透過シート２０１における複合粒子２０の含有率は、例えば５５質量％以上であり、望ましくは６０質量％以上であり、より望ましくは６４質量％以上である。これにより、光拡散透過シート２０１が高い輝度特性を確実に有し、良好な光拡散特性を有する。また、光拡散透過シート２０１における複合粒子２０２の含有率は、例えば７０質量％以下であり、望ましくは６８質量％以下であり、より望ましくは６６質量％である。これにより、複合粒子２２０が母材樹脂２１０に適切に分散し、例えば光拡散透過シート２０１の表面に複合粒子２２０が露出することを抑制できる。
複合粒子２２０におけるフッ化マグネシウム微粒子２２２ａの含有率は、例えば１質量％〜２６質量％であり、望ましくは２質量％〜１０質量％であり、より望ましくは４質量％〜９質量％である。これにより、光拡散透過シート２０１は、より確実に高い輝度特性を有する。
複合粒子２２０におけるシリカ微粒子２２２ｂの含有率は、例えば１質量％〜５９質量％であり、望ましくは２０質量％〜５９質量％であり、より望ましくは２０質量％〜４９質量％である。これにより、光拡散透過シート２０１は、より確実に高い輝度特性を有する。
次に、光拡散透過シート２０１の製造方法の一例を説明する。樹脂バインダー２２１と、少なくともフッ化マグネシウム微粒子２２２ａ及びシリカ微粒子２２２ｂを含む微粒子２２２とが分散しているゾル液を調製する。ゾル液には、必要に応じて、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａ及びシリカ微粒子２２２ｂとは異なる種類の微粒子２２２、蛍光染料、蛍光増白剤、染料、又は顔料を分散させる。調製したゾル液を用いて噴霧乾燥を行うことにより複合粒子２２０を得ることができる。ゾル液における固体成分の含有量及び噴霧乾燥における噴霧条件を調整することにより、一次粒子の凝集を抑制して複合粒子２２０の粒径を適切な範囲に制御することができる。
また、樹脂バインダー２２１となる溶融樹脂に、少なくともフッ化マグネシウム微粒子２２２ａ及びシリカ微粒子２２２ｂを含む微粒子２２２を添加し、必要に応じて、フッ化マグネシウム微粒子２２２ａ及びシリカ微粒子２２２ｂとは異なる種類の微粒子２２２、蛍光染料、蛍光増白剤、染料、又は顔料を添加して混錬し、これらの添加物を溶融樹脂に均一に混ぜ合わせる。このようにして得られた樹脂の塊を粉砕して所定の粒径に調整することによっても複合粒子２２０を得ることができる。ただし、微粒子２２２などを樹脂バインダー２２１に均一に分散させ、又は、望ましい粒径及び形状の複合粒子２２０を効率的に製造する観点から、ゾル液の調製及び噴霧乾燥によって複合粒子２２０を作製することが望ましい。
上記のようにして作製した複合粒子２２０を、母材樹脂２１０を含有している流動体に均一に分散させる。このようにして、母材樹脂２１０及び複合粒子２２０を含有するインクを調製する。このインクをＰＥＴフィルム等の基板上に塗布してインクを固化させることにより光拡散透過シート２０１を得ることができる。
＜第３実施形態＞
次に、第３実施形態に係る光拡散透過シート３０１について説明する。特許文献１及び２に記載の技術によれば、複合粒子に内包されている微粒子が相対的に高い屈折率を有している。また、特許文献３に記載の技術によれば、相対的に高い屈折率を有する微粒子の表面を相対的に低い屈折率を有する材料で被覆することは示唆されている。しかし、これらの技術は、複合粒子が分散している光拡散透過シートの輝度を高めるために有利であるとは限らない。また、特許文献４には、透明基材に複合粒子を分散させることは記載も示唆もされていない。特許文献５に記載の技術は、専らシェルに微粒子を偏在させることを目的としており、光拡散透過シートの輝度を高めるために有利であるとは限らない。
次に、第３実施形態に係る光拡散透過シート３０１について説明する。特許文献１及び２に記載の技術によれば、複合粒子に内包されている微粒子が相対的に高い屈折率を有している。また、特許文献３に記載の技術によれば、相対的に高い屈折率を有する微粒子の表面を相対的に低い屈折率を有する材料で被覆することは示唆されている。しかし、これらの技術は、複合粒子が分散している光拡散透過シートの輝度を高めるために有利であるとは限らない。また、特許文献４には、透明基材に複合粒子を分散させることは記載も示唆もされていない。特許文献５に記載の技術は、専らシェルに微粒子を偏在させることを目的としており、光拡散透過シートの輝度を高めるために有利であるとは限らない。
特許文献２に記載の技術によれば、内部散乱粒子をマトリックス樹脂中に分散させる場合に、マトリックス樹脂を溶かすために又は内部散乱粒子を分散させるために使用される有機溶剤に内部散乱粒子の有機材料が溶出する可能性がある。特許文献１、３〜５によれば、複合粒子の樹脂成分の有機溶剤への溶出に関して具体的な検討はなされていない。
このような事情のもと、光拡散透過シートの輝度特性を高めるために有利であり、かつ、樹脂バインダーの有機溶剤への溶出を抑制するために有利である複合粒子を備えた光拡散透過シートを提供することを目的として光拡散透過シート３０１が案出されている。
図７に示すように、本発明の光拡散透過シート３０１は、母材樹脂３１０と、コアシェル構造を有する複合粒子３２０とを備えている。複合粒子３２０は、母材樹脂３１０に分散している。母材樹脂３１０は、特に限定されないが、複合粒子３２０の分散性に優れ、可視光に対する透明性、耐候性、耐湿性、及び耐熱性を有する樹脂であることが望ましい。例えば、母材樹脂３１０としては、ポリエステルポリオール、線状ポリエステル、アクリル系樹脂、アミノ樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、シリコーン系樹脂、ウレタン系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、ノルボルネン系樹脂、及びポリカーボネート樹脂等の材料が挙げられる。また、各種の熱硬化型樹脂、各種の紫外線硬化型樹脂を用いることもできる。これらの樹脂にはイソシアネート系等の硬化剤、各種の分散剤が適宜添加されていてもよい。光拡散透過シート３０１は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等の基板（図示省略）をさらに備え、その基板上に複合粒子３２０が分散している母材樹脂１０が層状に形成されていてもよい。
図８に示すように、複合粒子３２０は、コア３２０ａと、シェル３２０ｂとを備えている。コア３２０ａは、第一樹脂バインダー３２１と、コア微粒子３２２とによって形成されている。第一樹脂バインダー３２１は、１．４３より高い屈折率を有する。コア微粒子３２２は、第一樹脂バインダー３２１に内包されている。また、コア微粒子３２２は、１．４３以下の屈折率を有する低屈折率微粒子３２２ａ（第一微粒子に相当する）を含む。シェル３２０ｂは、第二樹脂バインダー３２３と、第二樹脂バインダー３２３に内包されたシェル微粒子３２４とによって形成されている。シェル３２０ｂは、コア３２０ａの表面の少なくとも一部を覆っている。シェル３２０ｂは、望ましくは、コア３２０ａの表面全体を覆っている。複合粒子３２０は、２個以上のコア３２０ａを備えていてもよい。
図９Ａに示すように、コアの内部に存在する高屈折率の微粒子ＰＨに光が入射する場合、光の一部が微粒子ＰＨの内部で全反射を繰り返して微粒子ＰＨの内部に閉じ込められることがある。これに対し、図９Ｂに示すように、コアの内部に存在する低屈折率の微粒子ＰＬに光が入射する場合、光が微粒子ＰＬの内部に閉じ込められにくく、微粒子ＰＬに入射した光の多くが光拡散透過シート３０１の前方に向かって進む。上記の通り、コア３２０ａにおいて、相対的に高い屈折率を有する第一樹脂バインダー３２１に相対的に低い屈折率を有する低屈折率微粒子３２２ａが内包されているので、コア微粒子３２２に閉じ込められる光の割合が低減される。その結果、光拡散透過シート３０１は高い輝度特性を有する。
また、シェル微粒子３２４が内包されたシェル３２０ｂを複合粒子３２０が備えていることにより、光拡散透過シート３０１の製造過程において複合粒子３２０が有機溶剤に接触する場合でも、第一樹脂バインダー３２１が有機溶剤に溶出しにくい。加えて、複合粒子３２０が、コア３２０ａに加えて、シェル３２０ｂを備えていることにより、系の組成の調整の自由度が向上する。その結果、複合粒子３２０の光学特性を向上させやすい。例えば、光拡散透過シート３０１の輝度特性又は光拡散特性（ヘイズ率）を有利に向上させることができる。
第一樹脂バインダー３２１の屈折率は、望ましくは１．４４以上であり、より望ましくは１．５０以上である。また、第一樹脂バインダー３２１の屈折率は、例えば１．５５以下である。低屈折率微粒子３２２ａの屈折率は、望ましくは１．４２以下であり、より望ましくは１．３８以下である。望ましくは、第一樹脂バインダー３２１の屈折率ｎBから低屈折率微粒子３２２ａの屈折率ｎFを差し引いた差ｎB−ｎFが０．１以上である。これにより、第一樹脂バインダー３２１と低屈折率微粒子３２２ａとの屈折率差が大きくなり、低屈折率微粒子３２２ａに入射した光が拡散（散乱）しやすい。このため、光拡散透過シート３０１が高い輝度特性を有するとともに良好な光拡散特性を有する。低屈折率微粒子３２２ａの屈折率は、例えば１．３０以上である。
第一樹脂バインダー３２１は、コア微粒子３２２を内包でき、可視光に対する透明性を有する。複合粒子３２０の硬度を低下させて光拡散透過シート３０１に接する部材を傷付ける可能性を低減する観点から、第一樹脂バインダー３２１は、望ましくは、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、及びナイロンからなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む。中でも、第一樹脂バインダー３２１はポリウレタン樹脂であることが望ましい。
低屈折率微粒子３２２ａは、例えばフッ化マグネシウム微粒子である。フッ化マグネシウムの屈折率は１．３８であるので、フッ化マグネシウム微粒子は低屈折率微粒子３２２ａとして望ましい屈折率を有する。
複合粒子３２０が母材樹脂３１０に均一に分散できるように、複合粒子３２０の平均粒径が所定の範囲に収まっていることが望ましい。このような観点から、複合粒子３２０の平均粒径は、例えば１μｍ〜２０μｍであり、望ましくは１μｍ〜１５μｍであり、より望ましくは４μｍ〜１５μｍである。これにより、光拡散透過シート３０１における光学特性の空間的なばらつきを防止できる。また、複合粒子３２０が凝集したときに生じる一次粒子同士の間の空隙に光が進入することによる光の反射ロスを低減できる。その結果、光拡散透過シート３０１の輝度特性を向上させることができる。さらに、光拡散透過シート３０１において光が屈折する界面を十分に確保できる。これにより、光拡散透過シート３０１の光拡散特性を高めることができる。
複合粒子３２０の形状は、光拡散透過シート３０１に空間的に均一な光拡散特性を付与する観点から、アスペクト比が１〜２である粒状であることが望ましい。ここで、アスペクト比とは、複合粒子３２０の長径ｄａの複合粒子３２０の短径ｄｂに対する比（ｄａ／ｄｂ）を意味する。
低屈折率微粒子３２２ａの平均粒径は、例えば１０ｎｍ〜１０μｍである。低屈折率微粒子３２２ａの平均粒径は、望ましくは１００ｎｍ〜１μｍであり、より望ましくは１００ｎｍ〜３００ｎｍである。これにより、コア３２０ａにおいて低屈折率微粒子３２２ａが均一に分散しやすく、低屈折率微粒子３２２ａが第一樹脂バインダー３２１に適切に内包される。
光拡散透過シート３０１における複合粒子３２０の含有率は、例えば５５質量％以上であり、望ましくは６０質量％以上であり、より望ましくは６４質量％以上である。これにより、光拡散透過シート３０１が高い輝度特性を確実に有し、良好な光拡散特性を有する。また、光拡散透過シート３０１における複合粒子３２０の含有率は、例えば７０質量％以下であり、望ましくは６８質量％以下であり、より望ましくは６６質量％である。これにより、複合粒子３２０が母材樹脂３１０に適切に分散し、例えば光拡散透過シート３０１の表面に複合粒子３２０が露出することを抑制できる。
複合粒子３２０におけるコア３２０ａの質量が複合粒子３２０の質量全体に占める割合は、例えば１％〜５０％であり、望ましくは２％〜３０％であり、より望ましくは４％〜２５％である。一方、複合粒子３２０におけるシェル３２０ｂの質量が複合粒子３２０の質量全体に占める割合は、例えば５０％〜９９％であり、望ましくは７０％〜９８％であり、より望ましくは７５％〜９６％である。これにより、第一樹脂バインダー３２１の有機溶剤への溶出を確実に抑制できるとともに、多くの入射光をコア３２０ａまで導くことができる。その結果、光拡散透過シート３０１がより確実に高い輝度特性又は良好な光拡散特性を有する。
コア３２０ａにおけるコア微粒子３２２の含有率は、例えば３０質量％〜９９質量％であり、望ましくは３０質量％〜９５質量％であり、より望ましくは５０質量％〜９０質量％である。複合粒子３２０における第一樹脂バインダー３２１の含有率は、例えば１質量％〜７０質量％であり、望ましくは５質量％〜７０質量％であり、より望ましくは１０質量％〜５０質量％である。これにより、光拡散透過シート３０１がより確実に高い輝度特性又は良好な光拡散特性を有する。
コア３２０ａにおける低屈折率微粒子３２２ａの含有率は、例えば１質量％〜２６質量％であり、望ましくは２質量％〜１０質量％であり、より望ましくは４質量％〜９質量％である。これにより、光拡散透過シート３０１は、より確実に高い輝度特性を有する。
図８に示すように、コア微粒子３２２は、低屈折率微粒子３２２ａとは異なる種類の微粒子を含んでいてもよい。例えば、コア微粒子３２２は、シリカ、シリコーン、フッ素樹脂、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、水酸化アルミニウム、ガラス、及び体質顔料からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子をさらに含んでいてもよい。これにより、より高い輝度特性を有する光拡散透過シート３０１又は多様な光学特性を有する光拡散透過シート３０１を提供できる。
コア微粒子３２２に含まれる、低屈折率微粒子３２２ａ以外の微粒子の平均粒径は、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、望ましくは２ｎｍ〜６００ｎｍであり、より望ましくは２ｎｍ〜４００ｎｍである。これにより、コア微粒子３２２に含まれる、低屈折率微粒子３２２ａ以外の微粒子が均一に分散しやすく、第一樹脂バインダー３２１に適切に内包される。
コア微粒子３２２は、望ましくは、第一樹脂バインダー３２１の屈折率よりも低い屈折率を有する微粒子のみを含む。これにより、コア微粒子３２２の内部に光が閉じ込められないので、光拡散透過シート３０１がより確実に高い輝度特性を有する。
コア微粒子３２２は、第一樹脂バインダー３２１の屈折率よりも低い屈折率を有する微粒子のみを含む場合、例えば、フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、及びフッ素樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子を含む。フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、及びフッ素樹脂は、比較的低い屈折率を有するので、コア微粒子３２２の屈折率が第一樹脂バインダー３２１の屈折率よりも低くなりやすい。このため、フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、及びフッ素樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子の使用は、光拡散透過シート３０１の輝度特性を高めるのに有利である。
コア微粒子３２２は、例えばフッ化マグネシウム微粒子及びシリカ微粒子のみを含む。この場合、複合粒子３２０のコア微粒子３２２の屈折率が第一樹脂バインダー３２１の屈折率よりも低くなりやすいことに加えて、複合粒子３２０が所望の機械的強度を有しやすい。
図１０に示すように、コア微粒子３２２は、低屈折率微粒子３２２ａのみを含んでいてもよい。この場合、コア微粒子３２２は、例えば、フッ化マグネシウム微粒子のみを含む。これにより、光拡散透過シート３０１がより確実に高い輝度特性を有する。
シェル微粒子３２４としては、光拡散透過シート３０１に所定の光学特性を付与し、第一樹脂バインダー３２１の有機溶媒への溶出を適切に抑制する観点から様々な微粒子を利用できる。例えば、シェル微粒子３２４は、フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、フッ素樹脂、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、水酸化アルミニウム、ガラス、及び体質顔料からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子を含む。
シェル微粒子３２４の平均粒径は、例えば１ｎｍ〜１０μｍであり、望ましくは２ｎｍ〜２μｍであり、より望ましくは２ｎｍ〜１μｍである。これにより、シェル３２０ｂにおいてシェル微粒子３２４が均一に分散しやすく、シェル微粒子３２４が第二樹脂バインダー３２３に適切に内包される。
第二樹脂バインダー３２３は、シェル微粒子３２４を内包でき、可視光に対する透明性を有する。複合粒子３２０の硬度を低下させて光拡散透過シート３０１に接する部材を傷付ける可能性を低減する観点から、第二樹脂バインダー３２３は、望ましくは、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、及びナイロンからなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む。中でも、第二樹脂バインダー３２３はポリウレタン樹脂であることが望ましい。
シェル３２０ｂにおけるシェル微粒子３２４の含有率は、例えば１質量％〜９９質量％であり、望ましくは３０質量％〜９５質量％であり、より望ましくは７５質量％〜９０質量％である。シェル３２０ｂにおける第二樹脂バインダー３２３の含有率は、例えば１質量％〜９９質量％であり、望ましくは５質量％〜７０質量％であり、より望ましくは１０質量％〜２５質量％である。これにより、第一樹脂バインダー３２１が有機溶剤に溶出することが有利に抑制される。また、複合粒子３２０の硬度が過度に高くなることが防止される。その結果、光拡散透過シート３０１が、光拡散透過シート３０１に接する他の部材を傷付けにくい。
次に、光拡散透過シート３０１の製造方法の一例を説明する。第一樹脂バインダー３２１の原料と、低屈折率微粒子３２２ａを含むコア微粒子３２２とが分散しているゾル液を調製する。ゾル液は、例えば、第一樹脂バインダー３２１の原料を含むエマルジョンと低屈折率微粒子３２２ａを含むコロイド液とを混合することによって調製される。ゾル液には、必要に応じて、蛍光染料、蛍光増白剤、染料、又は顔料を分散させてもよい。調製したゾル液を用いて噴霧乾燥を行うことによりコア３２０ａを得ることができる。ゾル液における固体成分の含有量及び噴霧乾燥における噴霧条件を調整することにより、一次粒子の凝集を抑制してコア３２０ａの粒径を適切な範囲に制御することができる。
また、噴霧乾燥を行う代わりに、ゾル液に所定の架橋剤を添加して加熱することにより第一樹脂バインダー３２１の原料を架橋させて、コア３２０ａを形成してもよい。
また、第一樹脂バインダー３２１の原料となる溶融樹脂に、低屈折率微粒子３２２ａを含むコア微粒子３２２を添加し、必要に応じて、蛍光染料、蛍光増白剤、染料、又は顔料を添加して混錬し、これらの添加物を溶融樹脂に均一に混ぜ合わせる。このようにして得られた樹脂の塊を粉砕して所定の粒径に調整することによってもコア３２０ａを得ることができる。ただし、コア微粒子３２２を第一樹脂バインダー３２１に均一に分散させ、又は、望ましい粒径及び形状のコア３２０ａを効率的に製造する観点から、ゾル液の調製及び噴霧乾燥又は架橋剤の添加によってコア３２０ａを作製することが望ましい。
次に、コア３２０ａと、第二樹脂バインダー３２３の原料と、シェル微粒子３２４とが分散しているゾル液を調製する。調製したゾル液を用いて噴霧乾燥を行うことにより、コアシェル構造を有する複合粒子３２０を製造できる。ゾル液における固体成分の含有量及び噴霧乾燥における噴霧条件を調整することにより、所望の粒径及び所望の特性を有する複合粒子３２０を製造できる。
所定の架橋剤の添加によりコア３２０ａを形成する場合、第一樹脂バインダー３２１の原料と、１．４３以下の屈折率を有する低屈折率微粒子３２２ａを含むコア微粒子３２２とが分散している第一ゾル液を調製し、第一ゾル液に第一樹脂バインダー３２１の原料を架橋させるための架橋剤を添加して第一樹脂バインダー３２１の原料を架橋させてコア３２０ａを形成する。そのうえで、コア３２０ａと、第二樹脂バインダー３２３の原料と、シェル微粒子３２４とが分散している第二ゾル液を調製し、第二ゾル液を噴霧乾燥する。この場合、１回の噴霧乾燥で複合粒子３２０を製造できる。
上記のようにして作製した複合粒子３２０を、母材樹脂３１０を含有している流動体に均一に分散させる。このようにして、母材樹脂３１０及び複合粒子３２０を含有するインクを調製する。このインクをＰＥＴフィルム等の基板上に塗布してインクを固化させることにより光拡散透過シート３０１を得ることができる。
実施例を用いて本発明を詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。まず、第１実施形態に係る実施例及び比較例について説明する。
＜実施例＞
フッ化マグネシウム（関東化学社製、屈折率：１．３８）を湿式ビーズミル（ビーズ径：２ｍｍ）によって粉砕して得られたフッ化マグネシウム微粒子（平均粒径：０．２５μｍ）の水分散体（フッ化マグネシウム濃度：５．５質量％）４．９重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１８．１重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）４２．７重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３０．９重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３．４重量部とを混合してゾル液を調製した。ゾル液の固形分におけるフッ化マグネシウムの含有率は１質量％であり、ゾル液の固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は３８．１質量％であった。ゾル液の固形分におけるフッ化マグネシウムの含有率が２質量％、４質量％、６質量％、及び８質量％となるようにフッ化マグネシウム微粒子の水分散体の量を変更した以外は同様にして、複数種類のゾル液を調製した。
フッ化マグネシウム（関東化学社製、屈折率：１．３８）を湿式ビーズミル（ビーズ径：２ｍｍ）によって粉砕して得られたフッ化マグネシウム微粒子（平均粒径：０．２５μｍ）の水分散体（フッ化マグネシウム濃度：５．５質量％）４．９重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１８．１重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）４２．７重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３０．９重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３．４重量部とを混合してゾル液を調製した。ゾル液の固形分におけるフッ化マグネシウムの含有率は１質量％であり、ゾル液の固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は３８．１質量％であった。ゾル液の固形分におけるフッ化マグネシウムの含有率が２質量％、４質量％、６質量％、及び８質量％となるようにフッ化マグネシウム微粒子の水分散体の量を変更した以外は同様にして、複数種類のゾル液を調製した。
上記の通り調製した複数種類のゾル液のそれぞれについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、フッ化マグネシウムの含有率が異なる複数種類の複合粒子を作製した。複合粒子の平均粒径が４μｍ〜１５μｍの範囲に収まるようにゾル液の噴霧条件を調整した。
上記の通り作製した複数種類の複合粒子のそれぞれをアクリル樹脂に分散させて複数種類のインクを調製した。この複数種類のインクのそれぞれをドクターブレード法によって厚さ２０μｍのＰＥＴフィルムに塗布して固化させ、複数種類のサンプルを作製した。各サンプルにおける塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、各サンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
＜比較例＞
ガラス微粒子（屈折率：１．５７、平均粒径：１〜２μｍ）の水分散体（ガラス微粒子の濃度：６質量％）８．８重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１７．２重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール ３０Ｓ）４０．８重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）２９．９重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３．３重量部とを混合してゾル液を調製した。ゾル液の固形分におけるガラス微粒子の含有率は２質量％であり、ゾル液の固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は３８．１質量％であった。ゾル液の固形分におけるガラスの含有率が４質量％、６質量％、８質量％、及び１０質量％となるようにガラス微粒子の水分散体の量を変更して複数種類のゾル液を調製した。
ガラス微粒子（屈折率：１．５７、平均粒径：１〜２μｍ）の水分散体（ガラス微粒子の濃度：６質量％）８．８重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１７．２重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール ３０Ｓ）４０．８重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）２９．９重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３．３重量部とを混合してゾル液を調製した。ゾル液の固形分におけるガラス微粒子の含有率は２質量％であり、ゾル液の固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は３８．１質量％であった。ゾル液の固形分におけるガラスの含有率が４質量％、６質量％、８質量％、及び１０質量％となるようにガラス微粒子の水分散体の量を変更して複数種類のゾル液を調製した。
上記の通り調製した複数種類のゾル液のそれぞれについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、フッ化マグネシウムの含有率が異なる複数種類の複合粒子を作製した。複合粒子の平均粒径が４μｍ〜１５μｍの範囲に収まるようにゾル液の噴霧条件を調整した。複合粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（日機装社製、製品名：マイクロトラック（MT-3000II））を用いて測定した。この測定に使用した試料は、乾燥した複合粒子を純水に適量混合して超音波振動（１３０Ｗで１分間）にかけて複合粒子を純水中に分散させることによって作製した。
上記の通り作製した複数種類の複合粒子のそれぞれをアクリル樹脂に分散させて複数種類のインクを調製した。この複数種類のインクのそれぞれをドクターブレード法によって厚さ２０μｍのＰＥＴフィルムに塗布して固化させ、複数種類のサンプルを作製した。各サンプルにおける塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、各サンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
＜輝度特性の測定＞
輝度計測装置（ハイランド社製、製品名：RISA-COLOR ONE）を用いて実施例に係る各サンプル及び比較例に係る各サンプルの輝度を測定した。光源としてApple社製のiPhone 5のバックライトを用いた。なお、「iPhone」はApple社の登録商標である。また、輝度の測定位置はサンプルの光源と反対側に位置し、輝度の測定位置とサンプルとの距離は１００ｃｍであった。各サンプルの評価結果を図１１に示す。なお、図１１において輝度の相対値が１００％であるときの輝度の値は１０4ｃｄ／ｃｍ2である。
輝度計測装置（ハイランド社製、製品名：RISA-COLOR ONE）を用いて実施例に係る各サンプル及び比較例に係る各サンプルの輝度を測定した。光源としてApple社製のiPhone 5のバックライトを用いた。なお、「iPhone」はApple社の登録商標である。また、輝度の測定位置はサンプルの光源と反対側に位置し、輝度の測定位置とサンプルとの距離は１００ｃｍであった。各サンプルの評価結果を図１１に示す。なお、図１１において輝度の相対値が１００％であるときの輝度の値は１０4ｃｄ／ｃｍ2である。
図１１に示すように、実施例に係るサンプルは比較例に係るサンプルよりも高い輝度特性を有することが示唆された。
＜ヘイズ率の測定＞
分光光度計（島津製作所社製、製品名：UV-3600）及び積分球を用いて、実施例に係る各サンプル及び比較例に係る各サンプルの波長５５５ｎｍの入射光に対するヘイズ率を測定した。結果を図１２に示す。実施例に係るサンプルは、９１％以上の高いヘイズ率を示した。
分光光度計（島津製作所社製、製品名：UV-3600）及び積分球を用いて、実施例に係る各サンプル及び比較例に係る各サンプルの波長５５５ｎｍの入射光に対するヘイズ率を測定した。結果を図１２に示す。実施例に係るサンプルは、９１％以上の高いヘイズ率を示した。
次に、第２実施形態に係る実施例について説明する。まず、各実施例及び各比較例に係るサンプルの評価方法について説明する。
＜傷付与特性の評価＞
図１３に示す装置を用いて、実施例１４及び１５の光拡散透過シートのサンプル並びに比較例９〜１１の光拡散透過シートのサンプルが接触により他の部材をどの程度傷付けてしまうかを評価した。長さ１００ｍｍ、幅３０ｍｍの輝度上昇フィルムＰＳ（３Ｍ社製、BEF4-GT-90（24））を両面テープにより支持台４０上に貼り付けた。次に、長さ２０ｍｍ、幅１５ｍｍの光拡散透過シートのサンプルＳａを平面摩擦子３１に両面テープを用いて貼り付けた。さらに、図１３に示すように、サンプルＳａが輝度上昇フィルムＰＳに接触するようにサンプルＳａを配置した。この際に、平面摩擦子３１の上部にはおもり３２を取り付けて、輝度上昇フィルムＰＳに１５０ｇの荷重がかかるようにした。この状態で、平面摩擦子３１を平均速度８．７ｍ／分で輝度上昇フィルムＰＳ上を１００ｍｍ往復運動させて、サンプルＳａによって輝度上昇フィルムＰＳを擦った。サンプルＳａで擦った後の輝度上昇フィルムＰＳの傷付き具合を目視により３段階で評価した。輝度上昇フィルムＰＳの傷が少ない場合を「０」と評価し、輝度上昇フィルムＰＳの傷がやや多い場合を「１」と評価し、輝度上昇フィルムＰＳの傷が多い場合を「２」と評価した。結果を表３に示す。
図１３に示す装置を用いて、実施例１４及び１５の光拡散透過シートのサンプル並びに比較例９〜１１の光拡散透過シートのサンプルが接触により他の部材をどの程度傷付けてしまうかを評価した。長さ１００ｍｍ、幅３０ｍｍの輝度上昇フィルムＰＳ（３Ｍ社製、BEF4-GT-90（24））を両面テープにより支持台４０上に貼り付けた。次に、長さ２０ｍｍ、幅１５ｍｍの光拡散透過シートのサンプルＳａを平面摩擦子３１に両面テープを用いて貼り付けた。さらに、図１３に示すように、サンプルＳａが輝度上昇フィルムＰＳに接触するようにサンプルＳａを配置した。この際に、平面摩擦子３１の上部にはおもり３２を取り付けて、輝度上昇フィルムＰＳに１５０ｇの荷重がかかるようにした。この状態で、平面摩擦子３１を平均速度８．７ｍ／分で輝度上昇フィルムＰＳ上を１００ｍｍ往復運動させて、サンプルＳａによって輝度上昇フィルムＰＳを擦った。サンプルＳａで擦った後の輝度上昇フィルムＰＳの傷付き具合を目視により３段階で評価した。輝度上昇フィルムＰＳの傷が少ない場合を「０」と評価し、輝度上昇フィルムＰＳの傷がやや多い場合を「１」と評価し、輝度上昇フィルムＰＳの傷が多い場合を「２」と評価した。結果を表３に示す。
＜輝度特性の測定＞
輝度計測装置（ハイランド社製、製品名：RISA-COLOR ONE）を用いて実施例１〜１３及び比較例１〜８に係るサンプルの輝度を測定した。光源としてApple社製のiPhone 5のバックライトを用いた。なお、「iPhone」はApple社の登録商標である。また、輝度の測定位置はサンプルの光源と反対側に位置し、輝度の測定位置とサンプルとの距離は１００ｃｍであった。各サンプルの評価結果を図１４に示す。なお、図１４において輝度の相対値が１００％であるときの輝度の値は１０4ｃｄ／ｃｍ2である。
輝度計測装置（ハイランド社製、製品名：RISA-COLOR ONE）を用いて実施例１〜１３及び比較例１〜８に係るサンプルの輝度を測定した。光源としてApple社製のiPhone 5のバックライトを用いた。なお、「iPhone」はApple社の登録商標である。また、輝度の測定位置はサンプルの光源と反対側に位置し、輝度の測定位置とサンプルとの距離は１００ｃｍであった。各サンプルの評価結果を図１４に示す。なお、図１４において輝度の相対値が１００％であるときの輝度の値は１０4ｃｄ／ｃｍ2である。
＜実施例１〜１５＞
ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）と、フッ化マグネシウム微粒子（関東化学社製、平均粒径（Ｄ５０）：０．２５μｍ、屈折率：１．３８）の水分散体（フッ化マグネシウム濃度：６質量％）と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール ３０Ｓ）とを、表１及び表３に示す分量で混合して実施例１〜１５に係るゾル液をそれぞれ調製した。実施例１に係るゾル液と実施例２に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。実施例３に係るゾル液と実施例４に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。実施例５〜８に係るゾル液は同一のバッチにおいて調製した。実施例９に係るゾル液と実施例１０に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。実施例１１〜１３に係るゾル液は同一のバッチにおいて調製した。なお、フッ化マグネシウム微粒子はフッ化マグネシウムの塊を粉砕することによって製造されており、フッ化マグネシウム微粒子の表面には鋭い部分が存在していた。
ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）と、フッ化マグネシウム微粒子（関東化学社製、平均粒径（Ｄ５０）：０．２５μｍ、屈折率：１．３８）の水分散体（フッ化マグネシウム濃度：６質量％）と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール ３０Ｓ）とを、表１及び表３に示す分量で混合して実施例１〜１５に係るゾル液をそれぞれ調製した。実施例１に係るゾル液と実施例２に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。実施例３に係るゾル液と実施例４に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。実施例５〜８に係るゾル液は同一のバッチにおいて調製した。実施例９に係るゾル液と実施例１０に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。実施例１１〜１３に係るゾル液は同一のバッチにおいて調製した。なお、フッ化マグネシウム微粒子はフッ化マグネシウムの塊を粉砕することによって製造されており、フッ化マグネシウム微粒子の表面には鋭い部分が存在していた。
上記の通り調製した実施例１〜１５に係るゾル液のそれぞれについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、実施例１〜１５に係る複合粒子を作製した。実施例１に係る複合粒子と実施例２に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。実施例３に係る複合粒子と実施例４に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。実施例５〜８に係る複合粒子は同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。実施例９に係る複合粒子と実施例１０に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。実施例１１〜１３に係る複合粒子は同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。各実施例の複合粒子の平均粒径が４μｍ〜１５μｍの範囲に収まるようにゾル液の噴霧条件を調整した。各実施例に係る複合粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（日機装社製、製品名：マイクロトラック（MT-3000II））を用いて測定した。この測定に使用した試料は、乾燥した各実施例に係る複合粒子を純水に適量混合して超音波振動（１３０Ｗで１分間）にかけて複合粒子を純水中に分散させることによって作製した。
上記の通り作製した実施例１〜１５に係る複合粒子のそれぞれをアクリル樹脂に分散させて実施例１〜１５に係るインクを調製した。実施例１に係るインクと実施例２に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。実施例３に係るインクと実施例４に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。実施例５に係るインクと実施例６に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。実施例７に係るインクと実施例８に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。実施例９に係るインクと実施例１０に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。実施例１１に係るインクと実施例１２に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。実施例１〜１５に係るインクのそれぞれをドクターブレード法によって厚さ２０μｍのＰＥＴフィルムに塗布して固化させ、実施例１〜１５に係るサンプルを作製した。実施例１に係るサンプルと実施例２に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。実施例３に係るサンプルと実施例４に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。実施例５に係るサンプルと実施例６に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。実施例７に係るサンプルと実施例８に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。実施例９に係るサンプルと実施例１０に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。実施例１１に係るサンプルと実施例１２に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。各サンプルにおける塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、各サンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
＜比較例１〜１１＞
ポリウレタンエマルジョンＡと、ポリウレタンエマルジョンＢと、フッ化マグネシウム微粒子の水分散体と、シリカ微粒子のコロイド液Ａと、シリカ微粒子のコロイド液Ｂとを、表２及び表３に示す量で混合して比較例１〜１１に係るゾル液を調製した。比較例１に係るゾル液と比較例２に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。比較例３に係るゾル液と比較例４に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。比較例５に係るゾル液と比較例６に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。比較例７に係るゾル液と比較例８に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。なお、比較例１、比較例２、及び比較例９においては、ポリウレタンエマルジョンを加えずにゾル液を調製した。
ポリウレタンエマルジョンＡと、ポリウレタンエマルジョンＢと、フッ化マグネシウム微粒子の水分散体と、シリカ微粒子のコロイド液Ａと、シリカ微粒子のコロイド液Ｂとを、表２及び表３に示す量で混合して比較例１〜１１に係るゾル液を調製した。比較例１に係るゾル液と比較例２に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。比較例３に係るゾル液と比較例４に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。比較例５に係るゾル液と比較例６に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。比較例７に係るゾル液と比較例８に係るゾル液とは同一のバッチにおいて調製した。なお、比較例１、比較例２、及び比較例９においては、ポリウレタンエマルジョンを加えずにゾル液を調製した。
上記の通り調製した比較例１〜１１に係るゾル液のそれぞれについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、比較例１〜１１に係る複合粒子を作製した。比較例１に係る複合粒子と比較例２に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。比較例３に係る複合粒子と比較例４に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。比較例５に係る複合粒子と比較例６に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。比較例７に係る複合粒子と比較例８に係る複合粒子とは同一バッチの噴霧乾燥によって作製した。各比較例の複合粒子の平均粒径が４μｍ〜１５μｍの範囲に収まるようにゾル液の噴霧条件を調整した。各比較例に係る複合粒子の平均粒径は、実施例と同様にして測定した。
上記の通り作製した比較例１〜１１に係る複合粒子のそれぞれをアクリル樹脂に分散させて比較例１〜１１に係るインクを調製した。比較例１に係るインクと比較例２に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。比較例３に係るインクと比較例４に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。比較例５に係るインクと比較例６に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。比較例７に係るインクと比較例８に係るインクとは同一のバッチにおいて調製した。比較例１〜１１に係るインクのそれぞれをドクターブレード法によって厚さ２０μｍのＰＥＴフィルムに塗布して固化させ、比較例１〜１１に係るサンプルを作製した。比較例１に係るサンプルと比較例２に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。比較例３に係るサンプルと比較例４に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。比較例５に係るサンプルと比較例６に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。比較例７に係るサンプルと比較例８に係るサンプルとは同一のバッチにおいて作製した。各サンプルにおける塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、各サンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
図１４に示す通り、実施例１〜１３に係るサンプルは比較的高い輝度特性を有していた。これにより、樹脂バインダーであるポリウレタンの含有率が４０質量％〜８０質量％である複合粒子は、光拡散透過シートの輝度特性を高めるために有利であることが示唆された。また、表３に示すように、実施例１４及び１５に係るサンプルは、比較例９〜１１に係るサンプルに比べて他の部材を傷付けにくいことが示唆された。
次に、第３実施形態に係る実施例について説明する。まず、各実施例及び各比較例に係るサンプルの評価方法について説明する。
＜輝度特性及び色度の測定＞
輝度計測装置（ハイランド社製、製品名：RISA-COLOR ONE）を用いて各実施例に係る各サンプル及び比較例に係るサンプルの輝度特性及び色度を測定した。光源としてApple社製のiPhone 5のバックライトを用いた。なお、「iPhone」はApple社の登録商標である。また、輝度及び色度の測定位置はサンプルの光源と反対側に位置し、輝度及び色度の測定位置とサンプルとの距離は１００ｃｍであった。各サンプルの評価結果を表４に示す。なお、表４において輝度の相対値が１００％であるときの輝度の値は１０4ｃｄ／ｃｍ2である。
輝度計測装置（ハイランド社製、製品名：RISA-COLOR ONE）を用いて各実施例に係る各サンプル及び比較例に係るサンプルの輝度特性及び色度を測定した。光源としてApple社製のiPhone 5のバックライトを用いた。なお、「iPhone」はApple社の登録商標である。また、輝度及び色度の測定位置はサンプルの光源と反対側に位置し、輝度及び色度の測定位置とサンプルとの距離は１００ｃｍであった。各サンプルの評価結果を表４に示す。なお、表４において輝度の相対値が１００％であるときの輝度の値は１０4ｃｄ／ｃｍ2である。
＜ヘイズ率の測定＞
分光光度計（島津製作所社製、製品名：UV-3600）及び積分球を用いて、各実施例に係るサンプル及び比較例に係るサンプルの波長５５５ｎｍの入射光に対するヘイズ率を測定した。結果を表４に示す。
分光光度計（島津製作所社製、製品名：UV-3600）及び積分球を用いて、各実施例に係るサンプル及び比較例に係るサンプルの波長５５５ｎｍの入射光に対するヘイズ率を測定した。結果を表４に示す。
＜有機溶剤への溶出特性＞
複合粒子の濃度が９質量％となるように、各実施例及び比較例に係る複合粒子をそれぞれメチルエチルケトンに分散させた。各複合粒子の分散液を８０℃で２時間加熱した。その後、分散液の上澄みを採取し、この上澄みを乾燥させ、上澄みに含まれる固形分の濃度を算出した。上澄みに含まれる固形分の濃度を溶出率と定義した。結果を表４に示す。
複合粒子の濃度が９質量％となるように、各実施例及び比較例に係る複合粒子をそれぞれメチルエチルケトンに分散させた。各複合粒子の分散液を８０℃で２時間加熱した。その後、分散液の上澄みを採取し、この上澄みを乾燥させ、上澄みに含まれる固形分の濃度を算出した。上澄みに含まれる固形分の濃度を溶出率と定義した。結果を表４に示す。
＜実施例１−Ａ＞
フッ化マグネシウム（関東化学社製、屈折率：１．３８）を湿式ビーズミル（ビーズ径：２ｍｍ）によって粉砕して得られたフッ化マグネシウム微粒子（平均粒径：０．２５μｍ）の水分散体（フッ化マグネシウム濃度：６質量％）２９．８重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１０．１重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）２３．８重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３２．７重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３．６重量部とを混合してゾル液Ａを調製した。ゾル液Ａの固形分におけるフッ化マグネシウムの固形分の含有率は８質量％であり、ゾル液Ａの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は５０質量％であり、ゾル液Ａの固形分におけるシリカ微粒子の含有率は４２質量％であった。
フッ化マグネシウム（関東化学社製、屈折率：１．３８）を湿式ビーズミル（ビーズ径：２ｍｍ）によって粉砕して得られたフッ化マグネシウム微粒子（平均粒径：０．２５μｍ）の水分散体（フッ化マグネシウム濃度：６質量％）２９．８重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１０．１重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）２３．８重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３２．７重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）３．６重量部とを混合してゾル液Ａを調製した。ゾル液Ａの固形分におけるフッ化マグネシウムの固形分の含有率は８質量％であり、ゾル液Ａの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は５０質量％であり、ゾル液Ａの固形分におけるシリカ微粒子の含有率は４２質量％であった。
上記のように調製したゾル液Ａについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、実施例１−Ａに係るコアを作製した。実施例１−Ａに係るコアの平均粒径は、４〜１５μｍであった。実施例１−Ａに係るコアの平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（日機装社製、製品名：マイクロトラックMT-3000II）を用いて測定した。この測定に使用した試料は、乾燥した実施例１−Ａに係るコアを純水に適量混合して超音波振動（１３０Ｗで１分間）にかけてコアを純水中に分散させることによって作製した。
次に、実施例１−Ａに係る粉末状のコア６．５重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）２１．４重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）５０．５重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）８．７重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）１３．０重量部とを混合してゾル液Ｂを調製した。ゾル液Ｂの固形分におけるコアの含有率は２０質量％であり、ゾル液Ｂの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は２０質量％であった。ゾル液Ｂの固形分におけるシリカ微粒子の含有率は６０質量％であった。
上記のように調製したゾル液Ｂについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、実施例１−Ａに係る複合粒子を作製した。実施例１−Ａに係る複合粒子の平均粒径は４〜１５μｍであった。実施例１−Ａに係る複合粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（日機装社製、製品名：マイクロトラックMT-3000II）を用いて測定した。この測定に使用した試料は、乾燥した実施例１−Ａに係る複合粒子を純水に適量混合して超音波振動（１３０Ｗで１分間）にかけて複合粒子を純水中に分散させることによって作製した。
上記の通り作製した実施例１−Ａに係る複合粒子をアクリル樹脂に分散させて実施例１−Ａに係るインクを調製した。実施例１−Ａに係るインクをドクターブレード法によって厚さ２０μｍのＰＥＴフィルムに塗布して固化させ、実施例１−Ａに係るサンプルを作製した。サンプルにおける塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、サンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
＜実施例２−Ａ＞
ゾル液Ｂの固形分におけるコアの含有率、ゾル液Ｂの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率、及びゾル液Ｂの固形分におけるシリカ微粒子の含有率がそれぞれ１０質量％、２０質量％、及び７０質量％となるように、コアを含むゾル液Ｂを調製した以外は、実施例１−Ａと同様にして、実施例２−Ａに係る複合粒子を作製した。なお、実施例２−Ａに係る複合粒子の平均粒径は４〜１５μｍであった。実施例１−Ａに係る複合粒子の代わりに実施例２−Ａに係る複合粒子を用いた以外は、実施例１−Ａと同様にして、実施例２−Ａに係るサンプルを作製した。実施例２−Ａに係るサンプルの塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、実施例２−Ａに係るサンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
ゾル液Ｂの固形分におけるコアの含有率、ゾル液Ｂの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率、及びゾル液Ｂの固形分におけるシリカ微粒子の含有率がそれぞれ１０質量％、２０質量％、及び７０質量％となるように、コアを含むゾル液Ｂを調製した以外は、実施例１−Ａと同様にして、実施例２−Ａに係る複合粒子を作製した。なお、実施例２−Ａに係る複合粒子の平均粒径は４〜１５μｍであった。実施例１−Ａに係る複合粒子の代わりに実施例２−Ａに係る複合粒子を用いた以外は、実施例１−Ａと同様にして、実施例２−Ａに係るサンプルを作製した。実施例２−Ａに係るサンプルの塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、実施例２−Ａに係るサンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
＜実施例３−Ａ＞
実施例１−Ａと同様にして、ゾル液Ａを調製した。次に、ゾル液Ａに、架橋剤（日清紡ケミカル社製、製品名：カルボジライトＥ−０５）５．２重量部を加え、８０℃で４時間加熱して、ポリウレタンを架橋させた。このようにして実施例３−Ａに係るコアを作製した。実施例３−Ａに係るコアと、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１５．６重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）３７．０重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）８．０重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）１１．９重量部とを混合してゾル液Ｃを調製した。ゾル液Ｃの固形分におけるコアの固形分の含有率は１０質量％であり、ゾル液Ｃの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は２０質量％であり、ゾル液Ｃの固形分におけるシリカ微粒子の含有率は７０質量％であった。
実施例１−Ａと同様にして、ゾル液Ａを調製した。次に、ゾル液Ａに、架橋剤（日清紡ケミカル社製、製品名：カルボジライトＥ−０５）５．２重量部を加え、８０℃で４時間加熱して、ポリウレタンを架橋させた。このようにして実施例３−Ａに係るコアを作製した。実施例３−Ａに係るコアと、シリカ微粒子のコロイド液Ａ（日産化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：２ｎｍ〜３ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：スノーテックス ＸＳ）１５．６重量部と、シリカ微粒子のコロイド液Ｂ（日本化学工業社製、シリカ微粒子の平均粒径：７ｎｍ〜１０ｎｍ、シリカ微粒子の屈折率：約１．４５、商品名：シリカドール３０Ｓ）３７．０重量部と、ポリウレタンエマルジョンＡ（三井化学社製、商品名：タケラック Ｗ−６０２０、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）８．０重量部と、ポリウレタンエマルジョンＢ（三井化学社製、商品名：タケラック ＷＳ−６０２１、ポリウレタンの屈折率：１．５０〜１．５５）１１．９重量部とを混合してゾル液Ｃを調製した。ゾル液Ｃの固形分におけるコアの固形分の含有率は１０質量％であり、ゾル液Ｃの固形分におけるポリウレタンの固形分の含有率は２０質量％であり、ゾル液Ｃの固形分におけるシリカ微粒子の含有率は７０質量％であった。
ゾル液Ｂの代わりにゾル液Ｃを用いて噴霧乾燥を行った以外は、実施例１−Ａと同様にして実施例３−Ａに係る複合粒子を作製した。実施例３−Ａに係る複合粒子の平均粒径は、４〜１５μｍであった。また、実施例１−Ａに係る複合粒子の代わりに実施例３−Ａに係る複合粒子を用いた以外は、実施例１−Ａと同様にして、実施例３−Ａに係るサンプルを作製した。実施例３−Ａに係るサンプルの塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、実施例３−Ａに係るサンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
＜比較例１−Ａ＞
実施例１−Ａと同様にして、ゾル液Ａを調製した。ゾル液Ａについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、比較例１−Ａに係る複合粒子を作製した。比較例１−Ａに係る複合粒子の平均粒径は４〜１５μｍであった。また、実施例１−Ａに係る複合粒子の代わりに比較例１−Ａに係る複合粒子を用いた以外は、実施例１−Ａと同様にして、比較例１−Ａに係るサンプルを作製した。比較例１−Ａに係るサンプルの塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、比較例１−Ａに係るサンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
実施例１−Ａと同様にして、ゾル液Ａを調製した。ゾル液Ａについて、マイクロミストスプレードライヤー（藤崎電機社製、製品名：ＭＤＬ−０５０）を用いて噴霧乾燥させ、比較例１−Ａに係る複合粒子を作製した。比較例１−Ａに係る複合粒子の平均粒径は４〜１５μｍであった。また、実施例１−Ａに係る複合粒子の代わりに比較例１−Ａに係る複合粒子を用いた以外は、実施例１−Ａと同様にして、比較例１−Ａに係るサンプルを作製した。比較例１−Ａに係るサンプルの塗膜の厚みは７〜１５μｍであり、比較例１−Ａに係るサンプルの塗膜における複合粒子の含有率は６５質量％であった。
表４に示すように、各実施例に係るサンプルが高い輝度特性を有することが示唆された。また、各実施例に係るサンプルに関するヘイズ率は、比較例１−Ａに係るサンプルに関するヘイズ率よりも高く、各実施例に係るサンプルが良好な光拡散特性を有することが示唆された。また、各実施例に係る複合粒子の溶出率は、比較例１−Ａに係る複合粒子の溶出率より格段に低く、各実施例に係る複合粒子が有機溶剤と接しても、樹脂バインダーが有機溶剤へ溶出しにくいことが示唆された。
Claims (13)
- 母材樹脂と、
１．４３より高い屈折率を有する樹脂バインダー及び前記樹脂バインダーに内包された微粒子を含有し、前記母材樹脂に分散している複合粒子と、を備え、
前記微粒子は、１．４３以下の屈折率を有する第一微粒子を含み、
前記複合粒子は、
前記樹脂バインダーである第一樹脂バインダーと、前記第一樹脂バインダーに内包されたコア微粒子であって、前記第一微粒子としての低屈折率微粒子を含むコア微粒子とによって形成されたコアと、
第二樹脂バインダーと、前記第二樹脂バインダーに内包されたシェル微粒子とによって形成され、前記コアの表面の少なくとも一部を覆うシェルと、を備えている、
光拡散透過シート。 - 前記低屈折率微粒子の平均粒径は、１０ｎｍ〜１０μｍである、請求項１に記載の光拡散透過シート。
- 前記コアにおける前記コア微粒子の含有率が３０質量％〜９９質量％であり、かつ、前記コアにおける前記第一樹脂バインダーの含有率が１質量％〜７０質量％である、請求項１又は２に記載の光拡散透過シート。
- 前記低屈折率微粒子は、フッ化マグネシウム微粒子である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の光拡散透過シート。
- 前記コア微粒子は、シリカ、シリコーン、フッ素樹脂、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、水酸化アルミニウム、ガラス、及び体質顔料からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子をさらに含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の光拡散透過シート。
- 前記コア微粒子は、前記第一樹脂バインダーの屈折率よりも低い屈折率を有する微粒子のみを含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の光拡散透過シート。
- 前記コア微粒子は、フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、及びフッ素樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子を含む、請求項６に記載の光拡散透過シート。
- 前記コア微粒子は、フッ化マグネシウム微粒子及びシリカ微粒子のみを含む、請求項６に記載の光拡散透過シート。
- 前記コア微粒子は、フッ化マグネシウム微粒子のみを含む、請求項６に記載の光拡散透過シート。
- 前記第一樹脂バインダーは、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、及びナイロンからなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載の光拡散透過シート。
- 前記シェル微粒子は、フッ化マグネシウム、シリカ、シリコーン、フッ素樹脂、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化亜鉛、水酸化アルミニウム、ガラス、及び体質顔料からなる群から選ばれる少なくとも１種の微粒子を含む、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の光拡散透過シート。
- 前記第二樹脂バインダーは、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、及びナイロンからなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の光拡散透過シート。
- コアシェル構造を有する複合粒子の製造方法であって、
１．４３より高い屈折率を有する第一樹脂バインダーの原料と、１．４３以下の屈折率を有する低屈折率微粒子を含むコア微粒子とが分散している第一ゾル液を調製し、
前記第一ゾル液に前記第一樹脂バインダーの原料を架橋させるための架橋剤を添加して前記第一樹脂バインダーの原料を架橋させてコアを形成し、
前記コアと、第二樹脂バインダーの原料と、シェル微粒子とが分散している第二ゾル液を調製し、
前記第二ゾル液を噴霧乾燥する、
方法。
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