JP6472460B2 - 熱伝導率を高めた核燃料ペレット及びその調製方法 - Google Patents
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Description
本発明は、原子力産業に関し、具体的には、原子炉燃料要素及びそのユニットに関し、特に、さまざまな目的の原子炉における用途を対象とした、かつ、その特性を示す、二酸化ウランをベースにした固体セラミック燃料要素の組成に関する。
有効サイズ及び有効密度が一様なＵ化合物及びナノダイアモンドの粒子の混合物の圧粉及び焼結粉を含有するナノ構造化核燃料のペレット（その実施形態）が既知である。さらに、当該ペレットは、化合物（Ｕ、Ｐｕ）及びナノダイアモンドの粒子の混合物の圧粉及び焼結粉を含有することができる（２０１２年１１月２０日に公開された特許文献１）。
しかしながら、既知のペレットの改良された強度及び耐熱性にもかかわらず、該ペレットの熱伝導率は低く、また、１％を上回る、ＵＯ2または（Ｕ、Ｐｕ）Ｏ2のナノダイアモンドを取り入れることによって、核燃料の有効密度は減少することになり、ダイアモンドが、空気の出入りがない状態で２０００℃まで加熱される時、自発的にグラファイトを形成するように反応し、かつ、粉砕して小断片になるため、原子炉運転中に事故を引き起こす場合がある。
二酸化ウランをベースにしたペレットが、ペレット容積内で均一に分布したアルミニウム及び酸化ケイ素を含有し、ウランとの関連で、アルミニウムの含有率は０．００５〜０．０３重量％に、シリコンの含有率は０．００３〜０．０２重量％に達し、アルミニウム対シリコンの重量比は１．５〜４であり、二酸化ウラン粒子のサイズは２０〜４５μｍで変化する、高燃焼度核燃料ペレット及びその調製方法（実施形態）が既知である。さらに、該ペレットは、二酸化ウランによる固溶体としてペレット容積において均一に分布した酸化ガドリニウムを含有することができ、この場合、ウランとの関連の酸化ガドリウムの含有率は０．３〜１０．０重量％であり、または、二酸化ウランによる固溶体としてペレット容積において均一に分布した酸化エルビウムを含有し、ここで、ウランとの関連の酸化エルビウムの含有率は０．３〜０．８重量％である（２００９年１２月２０日に公開された特許文献２）。
しかしながら、既知のペレットにおいて、その運転中、燃料燃焼度が、ウラン１ｋｇ当たり７０〜１００分子量／日に至るまで増大することになるという事実にもかかわらず、該ペレットは、単純な構造、組成を持たず、または、熱伝導率が増加しない。さらに、該ペレットは、原子炉の負荷追従運転向けではない。その調製方法は、高い生産費を特徴とする。
二酸化ウランと酸化エルビウムとの混合物（Ｅｒ2Ｏ3）の圧粉及び焼結粉を含有し、核燃料におけるその含有率は、２．６〜２．８重量％の核燃料におけるＵ−２３５の通常の重量パーセンテージのエルビウムで、０．４６〜０．６４重量％である二酸化ウランをベースにした核燃料ペレットが既知である。二酸化ウラン（ＵＯ2）と酸化エルビウムとの加圧焼結混合物の有効多孔率は１％を超えない（２０００年１０月１０日に公開された特許文献３）。
燃料燃焼度が酸化エルビウムを添加することによって増加するが、燃料の熱伝導率が減少することになるため、ペレットの半径方向温度勾配は増加することになり、原子炉の安定的な負荷追従運転をもたらさない。
１０００℃で５．７Ｗ／ｍ−度の（設計熱伝導率より〜１．５倍高い）熱伝導率を有する、ＭｇＯのＵＯ2＋６０重量％の４０重量％の燃料組成物が既知である（非特許文献１）。
しかしながら、ＵＯ2＋ＭＧＯの既知の燃料組成物は、かなりの量の希釈剤：ＭｇＯ（６０重量％）を含む。このような組成物の燃料を既存の原子炉に完全に投入することができない。既存の高速炉または熱中性子炉における使用のために、ＵＯ2＋ＭｇＯ燃料の235Ｕの濃度を増加させなければならない。これには、235Ｕの燃料の濃縮を増加させることに関連した多大な費用、及び、原子力安全性に基づく燃料生産プロセス計装の改変が必要とされる。
特定の方法で内部に位置する熱伝導相を有する二酸化ウラン複合材料マトリックスである核燃料ペレットが既知である。燃料熱流束方向は、熱伝導相の向きと一致する。サイズが４０〜２００μｍで、光学的に透明であり、二酸化ウランマトリックスに分散される、針状または板状の酸化ベリリウムの単結晶粒子によって熱が伝達される（２０１３年５月１０日に公開された特許文献４）。
しかしながら、既知のペレットは、燃料の複合材料構造によって、該ペレットの材料の熱伝導率を改良することができる一方、ウランの粒子及び金属クラスタ内のナノ細孔を有する特別な構造を持たない。
ウラン化合物の粒子の混合物、及び、密度及び有効粒子サイズが一様なフレーム炭素構造の圧粉及び焼結粉を含有する核燃料ペレット（実施形態）が既知である。この一実施形態は区分化ペレットであり、この場合、ペレットの中央円筒状区分は、より低い容積含有率のフレーム炭素構造を有し、外側環状区分はより高い容積含有率を有する。特有の例では、混合粉体におけるフレーム炭素構造（フラーレン、炭素ナノチューブ、炭素ナノファイバ）の含有率は、ＵＯ2による混合物に対して１．５〜１２．５容積％であり、ＵＮによる混合物に対して１．２〜１０．４容積％である（２０１２年１２月１０日に公開された特許文献５）。
しかしながら、既知のペレットにおいて、強度及び耐熱性が改良され、亀裂の発生及び進展が鈍化し、ペレットの破壊の可能性が減少しているが、ペレットの信頼できる特別な構造及び二酸化ウランの単純な組成から生じる、温度が増加した際の十分な熱伝導率がもたらされていない。
高熱伝導率の規則化したグラファイトまたは炭化ケイ素の粒子の３重量％までを有し、これによって、熱伝導率を改良することができるモデル化された複合材料核燃料ペレットが既知である。既知の技術的解決法では、核燃料の複合粒は、ＵＯ2マトリックスを有する複合体、及び、同ＵＯ2マトリックスにおいて分散される高比率の多くの粒子を含有し、これらの高比率の粒子は、ＵＯ2マトリックスのものと比較してより高い熱伝導率を有する（２０１１年２月３日に公開された特許文献６）。
しかしながら、既知のペレットにおける高熱伝導率の粒子は、混合されかつ加圧される時に破壊される（破損される、ねじれるなど）、長さが０．２５〜１．２５ｃｍ、幅（直径）が５〜１５μｍの繊維であるため、ペレットの熱伝導率を改良させる機能が失われる。さらに、ＵＯ2において規則化したグラファイトまたは炭化ケイ素の３％までを取り入れることによって、核燃料のウラン容量は減少することになり、グラファイトを添加することによって、原子炉運転中に緊急事態が生じる場合がある。
燃料ペレット、燃料集合体、及び、それらのために加えられるウラン粉末の生産方法が既知である。燃料集合体を構成する燃料棒（１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９）の中で、凝縮濃度が５％を上回る二酸化ウランをそれぞれが含有する燃料棒（１６、１７、１８）が添加され、Ｇｄ複合酸化物を含有する。
Ｇｄ複合酸化物は、ガドリニウム、及び、ガドリニウム以外の希土類元素Ｂを含有する酸化物であり、Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０、５ＸまたはＡ１−ＸＧｄＸＯ１．５という化学式で表される。希土類元素は、セリウム（Ｃｅ）、ランタン（Ｌａ）及びエルビウム（Ｅｒ）であってよい（国際出願日：２００９年４月１４日、公開日：２００９年１０月２２日の特許文献７）。
核分裂性物質の核分裂性物質溶液の調製、アンモニアによる蒸着、核分裂性物質酸化物への粉体熱処理後のペレット加圧焼結で構成され、マグネシウム及び鉄の溶液は溶液調製段階で添加され、鉄は金属状態に戻される、高速中性子炉用の燃料組成物の調製方法が既知である（１９９７年１２月１０日に公開された特許文献８）。
しかしながら、既知の方法では、温度上昇時に、燃料の熱伝導率を高めた、すなわち、参照データを上回る燃料ペレットの二酸化ウランのより信頼できる特別な構造、及び、単純な組成物はもたらされない。
溶液からの、金属炭酸塩、金属水酸化物、金属シュウ酸エステルなどの蒸着、残留物熱処理、加圧焼結の運転を含み、残留物熱処理の低温限界は、再結晶温度、すなわち、粒子形状の形態変化の温度である、セラミック製品の製作方法が既知である（１９９９年８月２７日に公開された特許文献９）。
しかしながら、既知の方法では、温度上昇時に、燃料の熱伝導率を高めた、すなわち、参照データを上回る燃料ペレットの二酸化ウランのより信頼できる特別な構造、及び、単純な組成物はもたらされない。
最初の高度に分散した二酸化ウランへのナノ分散した水素化ウランの添加、成分の完全な混合、３００〜３３０℃での混合物の真空乾燥で構成され、二酸化ウランは金属に分解され、乾製品からペレットを加圧し、それらを１５００〜１５５０℃で動的に真空焼結する、二酸化ウランをベースにした核燃料ペレットの生産方法が既知である（２０１２年８月２０日に公開された特許文献１０）。
しかしながら、既知の方法では、温度上昇時に、燃料の熱伝導率を高める、すなわち、参照データを上回ることになる、二酸化ウランのより信頼できる特別な構造、及び、単純な組成物はもたらされない。
標準ＵＯ2粉体へのアンモニア含有添加物の添加及びそれらの生産プロセスの改良、ナノ粒子を含むさまざまなサイズの粒子を同時に含有する残留物を得ることを含む酸化物セラミック材料の調製、その後の最適な温度での灰化を含む、二酸化ウランの燃料ペレットの改変が既知である（非特許文献２）。
前記公報には、燃料ペレットの信頼できる特別な構造及び二酸化ウランの単純な組成物を、それらの構造的な加工なしで、温度上昇時に、燃料の熱伝導率を高める、すなわち、参照データを上回ることで得ることが可能とはならない、二酸化ウラン燃料ペレットの改変に対する一般的な手法が記載されている。
最も近い類似の技術的解決法は、特定のやり方で内部に位置する熱伝導ＢｅＯ相を有する二酸化ウラン複合材料マトリックスである核燃料ペレットの性質に基づいている。燃料熱流束方向は、熱伝導相の向きと一致する。サイズが４０〜２００μｍで、燃料における含有率が１〜１０重量％である、二酸化ウランマトリックスに分散される、針状または板状の酸化ベリリウムの光学的に透明な単結晶粒子によって熱が伝達される。計算によって、ＵＯ2の形態の燃料と比較して、ＢｅＯ含有率が３重量％の１０００℃での熱伝導率の上昇が、２１％未満になることが示される（２０１３年５月１０日に公開された特許文献４）。
しかしながら、既知のペレットにおいて伝導率を高めることは、熱流が熱伝導相の向きに一致する場合にのみ実現され、これは、実際的に、ペレット調製（混合、加圧）中に実現不可能である。さらに、単結晶酸化ベリリウムのこのような熱伝導性相の調製は、核燃料生産費をかなり増加させるような、複雑かつ大規模な生産プロセスであり、十分に大量のＢｅＯをＵＯ2に取り入れることは、燃料ウラン容量の減少につながる。また、酸化ベリリウムは反射体であり、中性子の減速材及びその添加は、原子炉物理を改変することになる。
提案されたものに最も近い核燃料ペレット製作方法は、熱伝導率を高めた酸化物セラミック製品の製作方法である。当該方法は、核分裂性溶液を含む、少なくとも１つの金属カチオンを含有する酸性溶液の調製、溶液からの、少なくとも１つの金属の塩または水酸化物の沈降、残留物粒子形状の形態変化の温度と少なくとも等しい温度での残留物の熱処理、製品の加圧焼結を含む。ここで、金属水酸化物は２段階でアンモニアによって沈殿し、この場合、第１の段階のｐＨ値は、少なくとも０．５ずつ、完全な金属沈降のｐＨより低くなり、第２の段階のｐＨは、９．５〜１０．５であり、金属シュウ酸エステルの形態の塩は、少なくとも２０％の化学量論的余剰によってシュウ酸の濃縮溶液で沈殿する。この場合、少なくとも０．１μｍの大粒子、及び、サイズが３０ｎｍまでのナノ粒子の０．０５〜２．０重量％が残留物において生成される（２００８年５月１０日に公開された特許文献１１）。
しかしながら、既知の方法では、温度上昇時に、燃料の熱伝導率を高める、すなわち、参照データを上回る、二酸化ウランのより信頼できる特別な構造及び単純な組成物の核燃料ペレットはもたらされない。
Ｉ．Ｓ．Ｋｕｒｉｎａ、Ｖ．Ｎ．Ｌｏｐａｔｉｎｓｋｙ、Ｎ．Ｐ．Ｙｅｒｍｏｌａｙｅｖ、Ｎ．Ｎ．Ｓｈｅｖｃｈｅｎｋｏ、Ｒｅｓｅａｒｃｈ ａｎｄ Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ ＭｇＯ ｂａｓｅｄ ｍａｔｒｉｘ ｆｕｅｌ−Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ａ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｃｏｍｍｉｔｔｅｅ ｍｅｅｔｉｎｇ ｈｅｌｄ ｉｎ Ｍｏｓｃｏｗ、１−４ Ｏｃｔｏｂｅｒ １９９６、ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９７０、１９９７年、１６９〜１８１頁
Ｋｕｒｉｎａ Ｉ．Ｓ．、Ｉｍｐｒｏｖｅｍｅｎｔ ｏｆ Ｕｒａｎｉｕｍ Ｄｉｏｘｉｄｅ Ｆｕｅｌ Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ｆｏｒ Ｉｍｐｒｏｖｅｄ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ／／Ｄｉｇｅｓｔ ｏｆ ｔｈｅ １ｓｔ Ａｌｌ−Ｒｕｓｓｉａｎ Ｗｏｒｋｓｈｏｐ ｏｆ Ｕｎｄｅｒｇｒａｄｕａｔｅ、Ｐｏｓｔ−Ｇｒａｄｕａｔｅ Ｓｔｕｄｅｎｔｓ、Ｙｏｕｎｇ Ｒｅｓｅａｒｃｈｅｒｓ ｉｎ Ｔｏｐｉｃａｌ Ａｒｅａｓ ｏｆ Ａｃｔｉｖｉｔｉｅｓ ｏｆ ｔｈｅ Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ Ｎａｎｏｍａｔｅｒｉａｌｓ ｆｏｒ Ｅｎｅｒｇｙ Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｎｅｔｗｏｒｋ ｆｏｒ Ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、Ｍｏｓｃｏｗ、Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｒｅｓａｒｃｈ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ＭＥＰｈＩ、２０１１年、１１７〜１４６頁
この発明の目的は、温度上昇時に、単結晶性質に近づけること、及び、燃料の熱伝導率を高める、すなわち、参照データを上回ること双方をもたらす、燃料ペレットにおいて異種添加物を加えることなく、二酸化ウランのより信頼できる特別な構造及び単純な組成物、ならびに、その単純な調製方法を開発することである。
本発明の実装は、以下の技術的結果をもたらす。
提案されたペレット及びその調製方法は、単純かつ低費用である。
提案されたペレットは、異種の添加物を加えることなく、二酸化ウランのより信頼できる特別な構造及び単純な組成物を有する。
提案された方法を使用して調整される提案されたペレットは、単結晶性質に近く、示される多孔率はほぼゼロである。さらに、該ペレットでは、温度上昇時に、熱伝導率が高い、すなわち、参照データを上回る。
提案されたペレットでは、金属クラスタの形成によって可塑性が高まり、原子炉の安定的な負荷追従運転がもたらされる。
さらに、その調製方法は、ウラン金属形成の状態がもたらされる時、むしろ低費用である。
以下の基本的な特徴は、上記の技術的結果の実現に影響を及ぼす。問題集合の解決法は、加圧焼結された二酸化ウラン粉体の構造を含有する、熱伝導率を高めた核燃料ペレットにおいて、その構造が、粒子境界に沿って、かつ、粒子内で均一に分布する細孔で構成されていることにある。この場合、原子価が０及び２+であるウラン化合物のナノ細孔及び金属クラスタは粒子内に位置し、ナノ細孔は、サイズが１〜２００ｎｍであり、総多孔率の少なくとも５０％を占め、原子価が０及び２+であるウラン化合物の混合物の金属クラスタはＵＯ2で取り囲まれ、さらに、原子価が０及び２+であるウラン化合物の混合物の形態の金属クラスタの総量は、０．０１〜２重量％である。熱伝導率を高めた核燃料ペレットを生産するために、２段階におけるｐＨによる金属水酸化物の蒸着、灰化、二酸化ウラン混合粉体の焼結、加圧、及び、Ｘ線光子スペクトロメータの適用を含み、２段階において５５〜６０±２℃で硝酸ウラニル及びアンモニア溶液を緩衝器へ同時に排出することによる蒸着を行う、該ペレットの調製方法が適用される。第１の段階では、ｐＨは６．５〜６．７で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が９．０〜１０．５のｐＨレベルで行われる。ＵＯ2還元まで６００〜６８０℃の温度で灰化が行われ、金属ウランは１１５０℃を上回る温度で溶融され、金属クラスタが形成されるまで、１６００〜２２００℃の温度で、水素−窒素媒体において少量の液相における焼結が行われる。
拡張された範囲の方法の応用による実施形態では、２段階において５５〜６０±２℃で、ウランによる硝酸溶液、ならびに添加金属及びアンモニアを緩衝器へ同時に排出することによる蒸着が行われる。第１の段階では、ｐＨは７．０〜７．２で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が８．０〜８．５のｐＨレベルで行われ、添加金属として、クロム、スズ、チタン、アルミニウムなどが使用される。
標準的な技術を適用する時、ＵＯ2粉体に対して０．０１〜０．５％の量のアンモニア含有添加物を入れて機械的に撹拌することは合理的であり、以下の炭酸アンモニア、または、重炭酸塩、パラフェニレンジアミン、トリアゾールなどが、アンモニア含有添加物として使用される。
この発明は、詳細な説明、実装例及び例示によって示される。
熱伝導率を高めた核燃料ペレット（以降、「ペレット」という）は、加圧焼結された二酸化ウラン粉体の構造を有する（図１）。ペレット構造は、粒子境界に沿って均一に分布するサイズが１〜５μｍの細孔と、その間に、粒子内に位置するサイズが１〜２００ｎｍで測定されるナノ細孔とで構成される（図２）。該ナノ細孔は、総多孔率の少なくとも５０％を占める。原子価が０及び２+であるウラン化合物の金属クラスタは、ＵＯ2によって取り囲まれる。原子価が０及び２+であるウラン化合物の混合物の形態の金属クラスタ（クラスタ）の総量は、０．０１〜２重量％であり、化学的に結合されるウランカチオン（化学結合Ｕ−Ｕ）を表す。このような金属クラスタの微小硬度は参照データよりも少なくとも１．５倍低い。金属クラスタによって、Ｏ／Ｕ比は、粒子内で１．９９６〜１．９９９に減少し、Ｏ／Ｕ比は、戸外で保管中の酸化によって、粒子境界に沿って２．０００〜２．００２である。これによって、ペレットの熱伝導率が改良される。図３は、比較のために、金属クラスタなしの標準的な二酸化ウラン核燃料ペレットの構造を示す。
ペレット熱伝導率は、温度が５００〜６００℃を上回って上昇すると増加し、１０００℃で参照及び設計データを超えて１．５〜３倍になり（図４、５）、それは以下によるものである。提案されたＵＯ2ペレットに対して従来の軸方向熱流束方法を使用して測定された熱伝導率の温度依存の特質は、単結晶ＵＯ2に対する熱伝導率の温度依存の特質に非常に類似している。単結晶に対して、熱伝導率はそのサイズまたは向きに左右されない。７００℃で、単結晶熱伝導率は、焼結された多結晶ＵＯ2の平均熱伝導率よりも６０％高くなる。１０００℃で、単結晶熱伝導率は５．９Ｗ／ｍ−度であり、これは、焼結された多結晶二酸化ウランの熱伝導率より２．４倍高い。
熱伝導率を高めた核燃料ペレットを生産するために、２段階におけるｐＨによる金属水酸化物の蒸着、灰化、二酸化ウラン混合粉体の焼結、加圧、及び、Ｘ線光子スペクトロメータの適用を含む方法が適用される。方法実装について、２段階において５５〜６０±２℃で硝酸ウラニル溶液及びアンモニアを緩衝器へ同時に排出することによる蒸着が行われる。第１の段階では、ｐＨは６．５〜６．７で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が９．０〜１０．５のｐＨレベルで行われる。ＵＯ2還元まで６００〜６８０℃の温度で灰化が行われる。金属ウランは１１５０℃を超える温度で溶融され、金属クラスタが形成されるまで、１６００〜２２００℃の温度で、水素−窒素媒体においてわずかな量の液相における焼結が行われる。液相における焼結によって、必要とされる多孔率及びペレット構造がもたらされる。１〜５μｍのサイズの細孔が粒子境界に沿って形成され、総多孔率の少なくとも５０％を占める≦１〜２００ｎｍのサイズのナノ細孔が粒子内に形成される。Ｏ／Ｕ比はＵＯ2−Ｕ系において１．９９６〜１．９９９まで減少する。二酸化ウランは、ＵＯ2によって取り囲まれる、原子価が０〜２+のウラン化合物の分散された金属クラスタで形成される。ＵＯ2ペレットの新しい構造及びさらなるＵ−Ｕ化学結合は、Ｘ線光子スペクトロメータによって確認され、かかる金属クラスタがペレットにおいて０．０１〜２重量％になることが示される。
拡張された範囲の方法の応用及び触媒の調製による一実施形態では、同様に、２段階において５５〜６０±２℃で、ウランによる硝酸溶液、ならびに添加金属及びアンモニアを緩衝器へ同時に排出することによる蒸着が行われ、第１の段階では、ｐＨは７．０〜７．２で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が８．０〜８．５のｐＨレベルで行われる。添加金属として、クロム、スズ、チタン、アルミニウムなどが使用される。添加物は、添加物に近い領域で、ペレット焼結中に二酸化ウランナノ粒子を金属ウランに部分的に還元することをもたらす触媒である。
標準的な技術を適用する時、ＵＯ2粉体に対して０．０１〜０．５％の量のアンモニア含有添加物を入れて機械的に撹拌し、かかるアンモニア含有添加物として、以下の炭酸アンモニア、または、重炭酸塩、パラフェニレンジアミン、トリアゾールなどが使用される。
実施例１
熱伝導率を高めた核燃料フィレットが以下のように調製された。
熱伝導率を高めた核燃料フィレットが以下のように調製された。
２段階において５５〜６０±２℃で硝酸ウラニル溶液及びアンモニアを緩衝器へ同時に排出することによる蒸着が行われる。アンモニア溶液はポリウラン酸アンモニウム沈殿器に供給された。第１の段階では、ｐＨは６．５〜６．７で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が９．０〜１０．５のｐＨレベルで行われた。ＵＯ2還元まで６００〜６８０℃の温度で灰化が行われた。金属ウランは１１５０℃を超える温度で溶融され、金属クラスタが形成されるまで、１７５０℃で、水素−窒素媒体においてわずかな量の液相における焼結が行われた。液相における焼結によって、必要とされる多孔率及びペレット構造がもたらされた。ＵＯ2ペレットの新しい構造及びさらなるＵ−Ｕ化学結合は、Ｘ線光子スペクトロスコープを使用して確認された。ペレット構造は、粒子境界に沿って、かつ、粒子内に均一に分布する細孔を有する。１〜５μｍのサイズの細孔が粒子境界に沿って確認され、総多孔率の少なくとも５０％を占める≦１〜２００ｎｍのナノ細孔が粒子内に確認された。さらに、ナノ細孔のサイズが顕微鏡解像度よりさらに小さかった、すなわち、１ｎｍ未満であったことに留意されたい。同時に、ＵＯ2−Ｕ系における焼結されたペレットには、ＵＯ2相組成物、及び、粒子境界では２．００２、粒子内では１．９９８のＯ／Ｕ比があった。二酸化ウラン構造において、ＵＯ2によって取り囲まれる、原子価が０〜２+のウラン化合物の分散された金属クラスタが確認された。原子価が０及び２+のウラン化合物の混合物のかかる金属クラスタは、ペレットの０．０１〜２重量％に達した。
実施例２
熱伝導率を高めた核燃料フィレットが以下のように調製された。
熱伝導率を高めた核燃料フィレットが以下のように調製された。
同様に、２段階において５５〜６０±２℃で、ウランによる硝酸溶液、ならびに添加金属及びアンモニアを緩衝器へ同時に排出することによる蒸着が行われる。第１の段階では、ｐＨは７．０〜７．２で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が８．０〜８．５のｐＨレベルで行われた。金属への添加物として、クロムが使用された。添加物は、添加物に近い領域において、ペレット焼結中に二酸化ウランナノ粒子を金属ウランに部分的に還元することをもたらした。その後、金属ウランは１１５０℃を超える温度で溶融され、金属クラスタが形成されるまで、１７５０℃で、水素−窒素媒体においてわずかな量の液相における焼結が行われた。液相における焼結によって、必要とされる多孔率及びペレット構造がもたらされた。ＵＯ2ペレットの新しい構造及びさらなるＵ−Ｕ化学結合は、Ｘ線光子スペクトロスコープを使用して確認された。ペレット構造は、粒子境界に沿って、かつ、粒子内に均一に分布する細孔を有する。１〜５μｍのサイズの細孔が粒子境界に沿って確認され、総多孔率の少なくとも５０％を占める≦１〜２００ｎｍのナノ細孔が粒子内に確認された。さらに、ナノ細孔のサイズが顕微鏡解像度よりさらに小さかった、すなわち、１ｎｍ未満であったことに留意されたい。同時に、ＵＯ2−Ｕ系における焼結されたペレットには、ＵＯ2相組成物、及び、粒子境界では２．００２、粒子内では１．９９８のＯ／Ｕ比があった。二酸化ウラン構造において、ＵＯ2によって取り囲まれる、原子価が０〜２+のウラン化合物の分散された金属クラスタが確認された。原子価が０及び２+のウラン化合物の混合物のかかる金属クラスタは、ペレットの０．０１〜２重量％に達した。
実施例３
標準的な方法によって調製された二酸化ウラン粉体において、４−アミノ−１、２、４−トリアゾール粉体（トリアゾール）の０．５重量％が機械的な撹拌によって添加された。ペレットは、水素媒体において１７５０℃で加圧焼結された。焼結中、ペレット容積内の二酸化ウランの隣接領域の還元をもたらす水素を放つ、アンモニウム含有トリアゾールラジカルイオンが分解された。その結果、金属クラスタ及び準化学量論的組成がペレットの内部に形成された。
標準的な方法によって調製された二酸化ウラン粉体において、４−アミノ−１、２、４−トリアゾール粉体（トリアゾール）の０．５重量％が機械的な撹拌によって添加された。ペレットは、水素媒体において１７５０℃で加圧焼結された。焼結中、ペレット容積内の二酸化ウランの隣接領域の還元をもたらす水素を放つ、アンモニウム含有トリアゾールラジカルイオンが分解された。その結果、金属クラスタ及び準化学量論的組成がペレットの内部に形成された。
その後、金属ウランは１１５０℃を超える温度で溶融され、金属クラスタが形成されるまで、１７５０℃で、水素−窒素媒体においてわずかな量の液相における焼結が行われた。液相における焼結によって、必要とされる多孔率及びペレット構造がもたらされた。ＵＯ2ペレットの新しい構造及びさらなるＵ−Ｕ化学結合は、Ｘ線光子スペクトロスコープを使用して確認された。ペレット構造は、粒子境界に沿って、かつ、粒子内に均一に分布する細孔を有する。１〜５μｍのサイズの細孔が粒子境界に沿って確認され、総多孔率の少なくとも５０％を占める≦１〜２００ｎｍのナノ細孔が粒子内に確認された。さらに、ナノ細孔のサイズが顕微鏡解像度よりさらに小さかった、すなわち、１ｎｍ未満であったことに留意されたい。同時に、ＵＯ2−Ｕ系における焼結されたペレットには、ＵＯ2相組成物、及び、粒子境界では２．００１、粒子内では１．９９９のＯ／Ｕ比があった。二酸化ウラン構造において、ＵＯ2によって取り囲まれる、原子価が０〜２+のウラン化合物の分散された金属クラスタが確認された。原子価が０及び２+のウラン化合物の混合物のかかる金属クラスタは、ペレットの０．０１〜２重量％に達した。
Claims (5)
- 加圧焼結された二酸化ウラン粉体粒子の構造を含む、熱伝導率を高めた核燃料ペレットであって、
前記ペレット構造は、前記粒子境界に沿って均一に分布する１〜５μｍの細孔と、前記粒子内に位置する１〜２００ｎｍのナノ細孔と、Ｕ２及びＵ２ ２＋の金属クラスタから成り、
前記ナノ細孔は、総多孔率の少なくとも５０％を占め、前記金属クラスタは、０．０１〜２重量％であると共にＵＯ ２ で取り囲まれ、Ｏ／Ｕ比が、粒子内では１．９９６〜１．９９９、粒子境界に沿った部位では２．０００〜２．００２である
ことを特徴とする核燃料ペレット。 - 請求項１に記載の熱伝導率を高めた核燃料ペレットを生産する方法であって、
２段階におけるポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の蒸着と、
灰化と、
二酸化ウラン混合粉体の焼結と、
還元と、加圧と、を含み、
２段階において５５〜６０±２℃で硝酸ウラニル及びアンモニア溶液を同時に排出することによる蒸着が行われ、第１の段階では、ｐＨは６．５〜６．７で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が９．０〜１０．５のｐＨレベルで行われ、ＵＯ２の部分的還元まで、１６００〜２２００℃の温度で水素−窒素媒体において少量の液相における焼結が行われ、金属ウランは１１５０℃を上回る温度で溶融され、金属クラスタを形成させ、ペレットの二酸化ウラン粉体粒子内にナノ細孔とＵ２及びＵ２ ２＋の金属クラスタを形成する
ことを特徴とする方法。 - 請求項１に記載の熱伝導率を高めた核燃料ペレットを生産する方法であって、
２段階におけるポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の蒸着と、
灰化と、
二酸化ウラン混合粉体の焼結と、
還元と、加圧と、を含み、
２段階において５５〜６０±２℃で硝酸ウラニル及びアンモニア溶液を同時に排出することによる蒸着が行われ、第１の段階では、ｐＨは７．０〜７．２で維持され、第２の段階では、ポリウラン酸アンモニア（ＰＵＡ）の最終蒸着が８．０〜８．５のｐＨレベルで行われ、ＵＯ２の部分的還元まで、１６００〜２２００℃の温度で水素−窒素媒体において少量の液相における焼結が行われ、金属ウランは１１５０℃を上回る温度で溶融され、金属クラスタを形成させ、ペレットの二酸化ウラン粉体粒子内にナノ細孔とＵ２及びＵ２ ２＋の金属クラスタを形成する
ことを特徴とする方法。 - ０．０１〜０．５％の量のアンモニア含有添加物が前記二酸化ウラン混合粉体内に機械的に入れられて撹拌される
請求項２に記載の方法。 - 炭酸アンモニア、パラフェニレンジアミン、トリアゾールが、アンモニア含有添加物として使用される
請求項４に記載の方法。
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