JP6286007B2 - Laminated glass interlayer film and laminated glass - Google Patents
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Description
本発明は、少なくとも２層の多層構造を有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、各層がそれぞれポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。 The present invention relates to an interlayer film for laminated glass having a multilayer structure of at least two layers, and more specifically, an interlayer film for laminated glass in which each layer contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer, respectively, and the interlayer film for laminated glass It is related with the laminated glass using.
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。 Laminated glass is excellent in safety because it has less scattering of glass fragments even if it is damaged by external impact. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc. The laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between a pair of glass plates.
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
As an example of the interlayer film for laminated glass, the following
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。
Furthermore, the following
上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０００Ｈｚ付近の周波数領域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
When the laminated glass is formed using the interlayer film described in
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。 Here, the coincidence effect means that when a sound wave is incident on the glass plate, the transverse wave propagates on the glass surface due to the rigidity and inertia of the glass plate, and the transverse wave and the incident sound resonate. This is a phenomenon that occurs.
また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。このように、多層中間膜を用いて、合わせガラスの遮音性を高める検討が行われている。
In addition, when a laminated glass is formed using a multilayer interlayer film in which the sound insulating layer described in
近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。多層中間膜では、該多層中間膜の遮音層の可塑剤の含有量を多くするために、遮音層に含まれる可塑剤と、他の層に含まれる可塑剤との各層間での移行を制御している。例えば、遮音性を高めるためには、各層間で可塑剤が移行しても、移行後に、遮音層の可塑剤の含有量を他の層の可塑剤の含有量よりも多くする必要がある。このため、遮音層に含まれる樹脂に対する可塑剤の相溶性と、他の層に含まれる樹脂に対する可塑剤の相溶性とを調整している。より具体的には、遮音層に含まれる樹脂では、他の層に含まれる樹脂よりも、可塑剤との相溶性を高くする必要がある。従って、遮音層に含まれる樹脂と他の層に含まれる樹脂とでは、一般的には、可塑剤との相溶性に差がある異なる樹脂が用いられている。この結果、遮音層に含まれる樹脂と遮音層に含まれる樹脂との極性の差が大きくなり、多層中間膜における遮音層と他の層との接着力が低下することがある。 In recent years, in order to increase the sound insulation of laminated glass, it has been studied to increase the content of the plasticizer in the interlayer film. When the content of the plasticizer in the interlayer film is increased, the sound insulation of the laminated glass can be improved. In the multilayer interlayer film, in order to increase the plasticizer content in the sound insulation layer of the multilayer interlayer film, the transition between the plasticizer contained in the sound insulation layer and the plasticizer contained in other layers is controlled. doing. For example, in order to improve the sound insulation, even if the plasticizer is transferred between the respective layers, it is necessary to make the content of the plasticizer in the sound insulation layer larger than the content of the plasticizer in the other layers after the transfer. For this reason, the compatibility of the plasticizer with the resin contained in the sound insulation layer and the compatibility of the plasticizer with the resin contained in the other layers are adjusted. More specifically, the resin contained in the sound insulation layer needs to have higher compatibility with the plasticizer than the resin contained in the other layers. Therefore, different resins having a difference in compatibility with the plasticizer are generally used for the resin contained in the sound insulation layer and the resin contained in another layer. As a result, the difference in polarity between the resin contained in the sound insulation layer and the resin contained in the sound insulation layer becomes large, and the adhesive force between the sound insulation layer and other layers in the multilayer intermediate film may be reduced.
また、自動車等の車両のサイドガラスや建築物の開口部において、合わせガラスの使用が増加している。サイドガラス等で合わせガラスを使用する場合、合わせガラスの周辺部で中間膜が露出していることがある。高温環境下にて、中間膜が周辺部で露出した合わせガラスを使用すると、合わせガラスの周辺部に発泡が発生することがある。特に、高温環境下にて、可塑剤の含有量が多い遮音層を有する中間膜が周辺部に露出した合わせガラスを使用すると、合わせガラスの周辺部に発泡が発生することがある。 In addition, the use of laminated glass is increasing in side windows of vehicles such as automobiles and openings in buildings. When laminated glass is used for side glass or the like, the intermediate film may be exposed at the periphery of the laminated glass. When a laminated glass having an intermediate film exposed at the periphery is used in a high temperature environment, foaming may occur at the periphery of the laminated glass. In particular, when a laminated glass having an intermediate film having a sound insulation layer containing a large amount of plasticizer is exposed at the periphery in a high temperature environment, foaming may occur at the periphery of the laminated glass.
本発明の目的は、多層の中間膜であって、各層間の接着力が高い合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。また、本発明の他の目的は、高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制できる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。 An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that is a multilayer interlayer film and has high adhesion between the layers, and a laminated glass using the interlayer film for laminated glass. Another object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that can suppress foaming even when laminated glass is used in a high temperature environment, and a laminated glass using the interlayer film for laminated glass. That is.
本発明の限定的な目的は、遮音性に優れた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。 A limited object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass capable of obtaining a laminated glass excellent in sound insulation, and a laminated glass using the interlayer film for laminated glass.
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層と、上記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。 According to a wide aspect of the present invention, a first layer containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer is laminated on one surface of the first layer, and contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer. The polyvinyl acetal resin in the first layer is 8 mol% or less, and the polyvinyl acetal resin in the second layer has an acetylation degree of 8 mol%. %, The hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer, and in the first layer An interlayer film for laminated glass, wherein the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer is 9.5 mol% or less. It is subjected.
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が６８モル％以上である。 In a specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin in the first layer is 68 mol% or more.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下であるか、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２９モル％以下であるか、又は、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２８モル％以下である。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the content of the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin in the second layer is 30 mol% or less, or the above-mentioned in the second layer. The hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is 29 mol% or less, or the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer is 28 mol% or less.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多い。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is equal to the polyvinyl acetal in the second layer. The content of the plasticizer is more than 100 parts by weight of the resin.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも２０重量部以上多い。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is the polyvinyl acetal in the second layer. 20 parts by weight or more than the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the resin.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下である。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer. Is 9.2 mol% or less.
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層の他方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第３の層がさらに備えられ、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である。 In still another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, a third layer that is laminated on the other surface of the first layer and contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer is further provided. Provided, the polyvinyl acetal resin in the third layer has an acetylation degree of 8 mol% or less, and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is in the third layer. The hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin in the first layer and the hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin in the third layer are lower than the hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin. The difference is 9.5 mol% or less.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０モル％以下であるか、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２９モル％以下であるか、又は、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２８モル％以下である。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the content of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin in the third layer is 30 mol% or less, or the above-mentioned in the third layer. The hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is 29 mol% or less, or the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the third layer is 28 mol% or less.
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量より多い。 In still another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the plasticizer content in 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is in the second and third layers. The content of the plasticizer is more than 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量よりも２０重量部以上多い。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is in the second and third layers. The amount of the plasticizer is 20 parts by weight or more than 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin.
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％以下である。 In another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer and the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin in the second and third layers. The difference from the content of is 8.5 mol% or less.
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含み、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む。 In still another specific aspect of the interlayer film for laminated glass according to the present invention, each of the polyvinyl acetal resins contained in the first to third layers includes a polyvinyl butyral resin, and the first to third Each of the plasticizers contained in the layer comprises triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
本発明に係る合わせガラスは、第１，第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。 The laminated glass according to the present invention comprises first and second laminated glass constituent members and an intermediate film sandwiched between the first and second laminated glass constituent members, and the intermediate film comprises: 1 is an interlayer film for laminated glass constructed according to the present invention.
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第１の層の一方の面に、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層が積層されており、更に上記第１，第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度がそれぞれ８モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が９．５モル％以下であるので、多層の中間膜の各層間の接着力を高くすることができる。さらに、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを高温環境下で使用したときに、発泡の発生を抑制できる。 In the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the second layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is laminated on one surface of the first layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer. Furthermore, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin in the first and second layers is 8 mol% or less, respectively, and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is the second level. Lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the layer, and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer. Since the difference from the rate is 9.5 mol% or less, the adhesive force between the layers of the multilayer intermediate film can be increased. Furthermore, generation | occurrence | production of foaming can be suppressed when the laminated glass using the intermediate film for laminated glasses which concerns on this invention is used in a high temperature environment.
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態及び実施例を挙げることにより、本発明を明らかにする。 Hereinafter, the present invention will be clarified by giving specific embodiments and examples of the present invention with reference to the drawings.
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。 In FIG. 1, the intermediate film for laminated glasses which concerns on one Embodiment of this invention is typically shown with sectional drawing.
図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａ（第１の面）に積層された第２の層３と、第１の層２の他方の面２ｂ（第２の面）に積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、多層中間膜である。
The
本実施形態では、第１の層２は中間層であり、かつ第２，第３の層３，４は表面層である。ただし、第２，第３の層３，４が中間層であって、第２，第３の層３，４の外側の表面３ａ，４ａに、他の層がさらに積層されていてもよい。
In the present embodiment, the
第１〜第３の層２，３，４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する。
The first to
本実施形態の主な特徴は、第１，第２の層２，３中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度がそれぞれ８モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．５モル％以下であることである。
The main features of this embodiment are that the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin in the first and
また、本実施形態では、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．５モル％以下である。
In the present embodiment, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin in the
本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第２，第３の層から第１の層に可塑剤が移行し、この結果、第１の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、各層間での可塑剤の移行を制御するために、多層中間膜の各層間の接着力が低くなることがある。また、本発明者らは、高温環境下にて、中間膜が周辺部で露出した合わせガラスを使用すると、合わせがガラスの周辺部に発泡が発生することを見出した。 In the interlayer film for laminated glass having a multilayer structure, the present inventors have found that a plasticizer migrates between the respective layers, and as a result, a layer having a high plasticizer content is formed. It was found that the plasticizer migrated from the first layer to the first layer, and as a result, the plasticizer content in the first layer increased. Furthermore, in order to control the migration of the plasticizer between the layers, the adhesive force between the layers of the multilayer intermediate film may be lowered. Further, the present inventors have found that when a laminated glass having an intermediate film exposed at the peripheral portion is used in a high temperature environment, foaming occurs in the peripheral portion of the glass.
本発明者らは、多層中間膜の各層間の接着力を高くし、更に上記発泡の発生を抑制するために鋭意検討した結果、上記第１〜第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度及び各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、多層中間膜の各層間の接着力を高くすることができ、更に高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を抑制できることを見出した。 The inventors of the present invention have made extensive studies in order to increase the adhesive force between the layers of the multilayer interlayer film and to suppress the occurrence of foaming. As a result, each of the polyvinyl acetal resins in the first to third layers has been studied. By controlling the degree of acetylation and the content of each hydroxyl group as described above, the adhesion between each layer of the multilayer interlayer film can be increased, and even if laminated glass is used in a high temperature environment, foaming can be achieved. It has been found that the occurrence of can be suppressed.
また、本実施形態のもう１つの特徴は、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多いことである。また、本実施形態では、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量より多い。第１〜第３の層２，３，４における可塑剤の含有量の上述の関係を満足する場合に、第１〜第３の層２，３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度及び各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、多層中間膜の各層間の接着力が効果的に高くなり、かつ高温環境下にて合わせガラスを使用しても、発泡の発生を効果的に抑制できる。
Another feature of this embodiment is that the plasticizer content relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多い場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。
The content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the
多層中間膜の各層間の接着力を高くし、上記発泡の発生をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は９．４モル％、より好ましい上限は９．３モル％、更に好ましい上限は９．２モル％、特に好ましい上限は９．０モル％である。多層中間膜の各層間の接着力を高くし、上記発泡の発生を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは８．５モル％以下、より好ましくは７．５モル％以下、より一層好ましくは６．５モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。
From the viewpoint of increasing the adhesion between each layer of the multilayer interlayer film and further suppressing the occurrence of foaming, the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性を充分に高めることができる。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が６０重量部以上である場合には、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
Moreover, when the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the
以下、中間膜の上記第１〜第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。 Hereinafter, the detail of each component contained in the said 1st-3rd layer of an intermediate film is demonstrated.
（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１〜第３の層がそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することにより、上記第１〜第３の層の接着力を高くすることができる。このため、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
(Polyvinyl acetal resin)
When the first to third layers each contain a polyvinyl acetal resin and a plasticizer, the adhesive strength of the first to third layers can be increased. For this reason, the adhesive force of the intermediate film with respect to the laminated glass constituent member can be further increased.
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内であり、８０〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましい。 The polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde. The polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate. The saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%, and preferably in the range of 80 to 99.8 mol%.
上記ポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２８００以下である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、重合度が１７００を超え、３０００以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記重合度は、平均重合度を示す。 The degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, preferably 3000 or less, more preferably 2800 or less. When the said polymerization degree satisfy | fills the said preferable minimum, the penetration resistance of a laminated glass can be improved further. When the said polymerization degree satisfy | fills the said preferable upper limit, shaping | molding of an intermediate film will become easy. The polyvinyl acetal resin in the first layer is preferably a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol having a degree of polymerization of more than 1700 and 3000 or less. The degree of polymerization indicates an average degree of polymerization.
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。 The average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。 The aldehyde is not particularly limited. In general, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used as the aldehyde. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, and n-nonylaldehyde. , N-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde and the like. Among these, n-butyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferable, and n-butyraldehyde is more preferable. As for the said aldehyde, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。 The polyvinyl acetal resin is preferably a polyvinyl butyral resin. The interlayer film for laminated glass according to the present invention preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin contained in the first to third layers. Synthesis of polyvinyl butyral resin is easy. Furthermore, the use of the polyvinyl butyral resin allows the intermediate film to have a more appropriate adhesive force with respect to the laminated glass component. Furthermore, light resistance, weather resistance, etc. can be further improved.
上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）の好ましい下限は２０モル％、より好ましい下限は２２モル％、更に好ましい下限は２３モル％、特に好ましい下限は２５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２７モル％、特に好ましい上限は２６モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、上記第１の層の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。上記第１の層は中間層であってもよい。 The preferable lower limit of the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 20 mol%, the more preferable lower limit is 22 mol%, the still more preferable lower limit is 23 mol%, and the particularly preferable lower limit is 25 mol%, a preferred upper limit is 30 mol%, a more preferred upper limit is 28 mol%, a still more preferred upper limit is 27 mol%, and a particularly preferred upper limit is 26 mol%. When the hydroxyl group content satisfies the preferable lower limit, the adhesive strength of the first layer can be further increased. When the hydroxyl group content satisfies the preferable upper limit, the sound insulating properties of the laminated glass can be further enhanced. Furthermore, the flexibility of the intermediate film is increased, and the handleability of the intermediate film can be further enhanced. The first layer may be an intermediate layer.
なお、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタール樹脂の親水性が低くなる。このため、可塑剤の含有量を多くすることができ、この結果、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低いので、上記第１の層中の可塑剤の含有量を多くすることができる。 In addition, when the content rate of the hydroxyl group of the said polyvinyl acetal resin is low, the hydrophilic property of a polyvinyl acetal resin will become low. For this reason, content of a plasticizer can be increased and as a result, the sound insulation of a laminated glass can be made still higher. The hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second and third layers. The plasticizer content can be increased.
上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１５モル％、更に好ましい下限は１８モル％、特に好ましい下限は２１モル％、好ましい上限は３３モル％、より好ましい上限は３０モル％、更に好ましい上限は２９モル％、特に好ましい上限は２８モル％である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。上記水酸基の含有率が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱性をより一層高めることができる。 The preferable lower limit of the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the second and third layers is 10 mol%, the more preferable lower limit is 15 mol%, the still more preferable lower limit is 18 mol%, and the particularly preferable lower limit is 21 mol%, a preferred upper limit is 33 mol%, a more preferred upper limit is 30 mol%, a still more preferred upper limit is 29 mol%, and a particularly preferred upper limit is 28 mol%. When the hydroxyl group content satisfies the preferable lower limit, the adhesive strength of the intermediate film can be further increased. When the hydroxyl group content satisfies the preferable upper limit, the flexibility of the intermediate film is increased, and the handleability of the intermediate film can be further enhanced.
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。 The content of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage (mol%). . The amount of ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be determined, for example, by measuring the amount of ethylene group to which the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin is bonded by a method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”. it can.
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、８モル％以下である。アセチル化度が８モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度のより好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．２モル％、好ましい上限は７．５モル％、より好ましい上限は７モル％、更に好ましい上限は６．５モル％、特に好ましい上限は６モル％である。 The polyvinyl acetal resin contained in the first layer has a degree of acetylation (acetyl group amount) of 8 mol% or less. When the degree of acetylation exceeds 8 mol%, the reaction efficiency in producing the polyvinyl acetal resin may be lowered. The more preferable lower limit of the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 0.1 mol%, the more preferable lower limit is 0.5 mol%, the still more preferable lower limit is 1 mol%, and the particularly preferable lower limit. Is 1.2 mol%, the preferable upper limit is 7.5 mol%, the more preferable upper limit is 7 mol%, the still more preferable upper limit is 6.5 mol%, and the particularly preferable upper limit is 6 mol%.
上記第２の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、８モル％以下である。アセチル化度が８モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を製造する際の反応効率が低下することがある。第３の層４に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、８モル％以下であることが好ましい。第２，第３の層３，４に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は０．８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は５モル％、更に好ましい上限は３モル％、特に好ましい上限は１．５モル％である。上記アセチル化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセチル化度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の耐湿性をより一層高めることができる。
The degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the second layer is 8 mol% or less. When the degree of acetylation exceeds 8 mol%, the reaction efficiency in producing the polyvinyl acetal resin may be lowered. The degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the
上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂の各アセチル化度より多くてもよく、少なくてもよい。例えば、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性がより一層高くなることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも、０．１モル％以上多いことが好ましく、０．５モル％以上多いことがより好ましく、１モル％以上多いことが更に好ましく、３モル％以上多いことが特に好ましい。また、多層中間膜の各層間の接着力をより一層高め、かつ上記発泡の発生をより一層抑制する観点からは、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度と、上記第２，第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度との差の絶対値は、７．５モル％以下であることが好ましく、７モル％以下であることが好ましく、６．５モル％以下であることが好ましく、６モル％以下であることが好ましく、５．５モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることが好ましく、４．５モル％以下であることが好ましく、４モル％以下であることが好ましく、３．５モル％以下であることが好ましく、３モル％以下であることが好ましく、２．５モル％以下であることが好ましく、２モル％以下であることが好ましく、１．５モル％以下であることが好ましい。 The degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer may be greater or less than the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the second and third layers. Also good. For example, since the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is the above-mentioned that is contained in the second and third layers. More than the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin. Since the sound insulation of the laminated glass is further enhanced, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is determined by the polyvinyl acetal resin contained in the second and third layers. The acetylation degree is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, still more preferably 1 mol% or more, and particularly preferably 3 mol% or more. In addition, from the viewpoint of further increasing the adhesion between each layer of the multilayer interlayer film and further suppressing the occurrence of foaming, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer, The absolute value of the difference from the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the second and third layers is preferably 7.5 mol% or less, and preferably 7 mol% or less. 6.5 mol% or less, preferably 6 mol% or less, preferably 5.5 mol% or less, preferably 5 mol% or less, 4.5 mol% Is preferably 4 mol% or less, preferably 3.5 mol% or less, preferably 3 mol% or less, and preferably 2.5 mol% or less. 2 mol% Preferably from below, it is preferably 1.5 mol% or less.
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。 The degree of acetylation is obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which acetal groups are bonded and the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded from the total amount of ethylene groups of the main chain, This is a value expressed as a percentage (mol%) of the mole fraction obtained by dividing by. The amount of ethylene group to which the acetal group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４５モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５８モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８２モル％、更に好ましい上限は８０モル％、特に好ましい上限は７８モル％である。上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６１モル％、より好ましい下限は６５モル％、更に好ましい下限は６７モル％、好ましい上限は７５モル％、より好ましい上限は７４モル％、更に好ましい上限は７３モル％、特に好ましい上限は７２モル％である。上記アセタール化度が上記好ましい下限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ中間膜のガラス転移温度を十分に低下させることができる。上記アセタール化度が上記好ましい上限を満たすと、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮できる。 The preferable lower limit of the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 45 mol%, the more preferable lower limit is 52.5 mol%, the still more preferable lower limit is 58 mol%, and the particularly preferable lower limit is 60 mol%. The preferred upper limit is 85 mol%, the more preferred upper limit is 82 mol%, the still more preferred upper limit is 80 mol%, and the particularly preferred upper limit is 78 mol%. The preferable lower limit of the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin contained in the second and third layers is 61 mol%, the more preferable lower limit is 65 mol%, the still more preferable lower limit is 67 mol%, and the preferable upper limit is 75 mol%. A more preferred upper limit is 74 mol%, a still more preferred upper limit is 73 mol%, and a particularly preferred upper limit is 72 mol%. When the said acetalization degree satisfy | fills the said preferable minimum, the compatibility of polyvinyl acetal resin and a plasticizer becomes still higher, and the glass transition temperature of an intermediate film can fully be reduced. When the said acetalization degree satisfy | fills the said preferable upper limit, reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin can be shortened.
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。 The degree of acetalization is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetal groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, and expressed as a percentage (mol%).
上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル基量とビニルアルコール量（水酸基の含有率）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。 The degree of acetalization was determined by measuring the amount of acetyl groups and the amount of vinyl alcohol (hydroxyl content) by a method based on JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”, and calculating the mole fraction from the obtained measurement results. Then, it can be calculated by subtracting the amount of acetyl groups and the amount of vinyl alcohol from 100 mol%.
多層中間膜の各層間の接着力を高くし、かつ上記発泡の発生を抑制するためには、上記第１〜第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を上記のように制御すればよい。 In order to increase the adhesive force between each layer of the multilayer interlayer film and suppress the occurrence of foaming, the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first to third layers is controlled as described above. do it.
更に、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）、かつ含有率差（１−２）及び含有率差（１−３）は９．５モル％以下であることが好ましい。 Furthermore, since the migration of the plasticizer can be easily controlled and the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 8 mol% or less. Yes (hereinafter also referred to as “polyvinyl acetal resin A”), and the content difference (1-2) and the content difference (1-3) are preferably 9.5 mol% or less.
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａの上限は８モル％、好ましい上限は７モル％、より好ましい上限は６モル％、更に好ましい上限は５モル％、好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、更に好ましい下限は１モル％、特に好ましい下限は１．５モル％である。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。 The upper limit of the degree of acetylation a of the polyvinyl acetal resin A is 8 mol%, the preferable upper limit is 7 mol%, the more preferable upper limit is 6 mol%, the still more preferable upper limit is 5 mol%, and the preferable lower limit is 0.1 mol%. A preferred lower limit is 0.5 mol%, a more preferred lower limit is 1 mol%, and a particularly preferred lower limit is 1.5 mol%. When the acetylation degree a is not more than the above upper limit and not less than the above lower limit, the migration of the plasticizer can be easily controlled, and the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced.
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。 A preferable lower limit of the degree of acetalization a of the polyvinyl acetal resin A is 68 mol%, a more preferable lower limit is 70 mol%, a further preferable lower limit is 71 mol%, a particularly preferable lower limit is 72 mol%, and a preferable upper limit is 85 mol%. A preferred upper limit is 83 mol%, a more preferred upper limit is 81 mol%, and a particularly preferred upper limit is 79 mol%. When the acetalization degree a is not less than the above lower limit, the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced. When the acetalization degree a is not more than the above upper limit, the reaction time necessary for producing the polyvinyl acetal resin A can be shortened.
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは好ましくは３１．５モル％未満、より好ましくは３１モル％以下、より一層好ましくは２９モル％以下、更に好ましくは２８モル％以下、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２１モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、特に好ましくは２４モル％以上である。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。 The hydroxyl group content a of the polyvinyl acetal resin A is preferably less than 31.5 mol%, more preferably 31 mol% or less, still more preferably 29 mol% or less, still more preferably 28 mol% or less, preferably 20 mol. % Or more, more preferably 21 mol% or more, still more preferably 22 mol% or more, and particularly preferably 24 mol% or more. When the hydroxyl group content a is not more than the above upper limit, the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced. When the hydroxyl group content a is equal to or higher than the lower limit, the adhesive strength of the intermediate film can be further increased.
また、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に関しては、第１に、アセチル化度が８モル％以下、水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましく、第２に、アセチル化度が８モル％以下、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましく、第３に、水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。 Regarding the polyvinyl acetal resin in the first layer, firstly, the degree of acetylation is preferably 8 mol% or less, and the hydroxyl group content is preferably less than 31.5 mol%, and secondly, The degree of acetylation is preferably 8 mol% or less and the degree of acetalization is preferably 68 mol% or more. Third, the hydroxyl group content is less than 31.5 mol% and the degree of acetalization is 68 mol% or more. Is preferred.
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜が上記第１〜第３の層を備える場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は３１．５モル％未満、アセタール化度が６８モル％以上であることが好ましい。上記第２の層及び上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率が３３モル％以下であることが好ましい。 Moreover, when the interlayer film for laminated glass according to the present invention includes the first to third layers, the content of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin in the first layer is less than 31.5 mol%, The degree of acetalization is preferably 68 mol% or more. It is preferable that the content rate of each hydroxyl group of the said polyvinyl acetal resin in the said 2nd layer and the said 3rd layer is 33 mol% or less.
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することで得られる。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。なかでも、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａは、重合度が１７００を超え、かつ、３０００以下であるポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は１８００、より好ましい下限は２０００、更に好ましい下限は２４００、特に好ましい下限は２５００、好ましい上限は３０００、より好ましい上限は２９００、更に好ましい上限は２８００、特に好ましい上限は２７００である。上記重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。 The polyvinyl acetal resin A is obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde. The aldehyde is preferably an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms, and more preferably an aldehyde having 4 or 5 carbon atoms. Especially, it is preferable that the said polyvinyl acetal resin A is a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing the polyvinyl alcohol whose polymerization degree exceeds 1700 and is 3000 or less with an aldehyde. The preferable lower limit of the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 1800, the more preferable lower limit is 2000, the still more preferable lower limit is 2400, the particularly preferable lower limit is 2500, the preferable upper limit is 3000, the more preferable upper limit is 2900, the still more preferable upper limit is 2800, and the particularly preferable upper limit. Is 2700. When the said polymerization degree satisfy | fills the said preferable minimum, the penetration resistance of a laminated glass can be improved further. When the said polymerization degree satisfy | fills the said preferable upper limit, shaping | molding of an intermediate film will become easy.
（可塑剤）
上記第１〜第３の層にそれぞれ含まれている上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
(Plasticizer)
The plasticizer contained in each of the first to third layers is not particularly limited. A conventionally known plasticizer can be used as the plasticizer. As for the said plasticizer, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。 Examples of the plasticizer include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and phosphate plasticizers such as organic phosphate plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. It is done. Of these, organic ester plasticizers are preferred. The plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。 The monobasic organic acid ester is not particularly limited. For example, a glycol ester obtained by reaction of glycol with a monobasic organic acid, and triethylene glycol or tripropylene glycol with a monobasic organic acid. Examples include esters. Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol. Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。 The polybasic organic acid ester is not particularly limited, and examples thereof include an ester compound of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms. Examples of the polybasic organic acid include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。 The organic ester plasticizer is not particularly limited, and triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n- Octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,3-propylene glycol di 2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl hexanoate, dipropylene glycol Di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylpentanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol dicaprylate, dihexyl adipate, dioctyl adipate, hexylcyclohexyl adipate, adipine Examples include a mixture of heptyl acid and nonyl adipate, diisononyl adipate, diisodecyl adipate, heptylnonyl adipate, dibutyl sebacate, alkyd oil-modified sebacic acid, and a mixture of phosphate ester and adipate. Organic ester plasticizers other than these may be used. Other adipic acid esters other than the above-mentioned adipic acid esters may be used.
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。 The organophosphate plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。 The plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1). By using this diester plasticizer, the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced.
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。 In said formula (1), R1 and R2 respectively represent a C5-C10 organic group, R3 represents an ethylene group, an isopropylene group, or n-propylene group, p represents the integer of 3-10. . R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
上記可塑剤は、ジエステル化合物を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群から選択された少なくとも１種を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。これらの好ましい可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。 The plasticizer preferably contains a diester compound, and includes triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH), triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), and triethylene glycol di-n-heptanoate. More preferably, it contains at least one selected from the group consisting of (3G7), and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. By using these preferable plasticizers, the sound insulation of the laminated glass can be further enhanced. The interlayer film for laminated glass according to the present invention particularly preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate as the plasticizer contained in the first to third layers.
上記中間膜の各層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は４０重量部以上であることが好ましい。上記第１の層中の上記可塑剤の含有量が多くても、上記第１〜第３の層の各水酸基の含有率が上記のように制御されているため、合わせガラスにおける発泡の発生を抑制できる。 The content of the plasticizer in each layer of the intermediate film is not particularly limited. From the viewpoint of sufficiently improving the sound insulation of the laminated glass, the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is preferably 40 parts by weight or more. Even if the content of the plasticizer in the first layer is large, the content of each hydroxyl group in the first to third layers is controlled as described above. Can be suppressed.
上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は５０重量部、更に好ましい下限は５５重量部、特に好ましい下限は６０重量部、好ましい上限は８０重量部、より好ましい上限は７５重量部、更に好ましい上限は７０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記第１の層中の上記可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。合わせガラスの遮音性を十分に高めるために、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は５０重量部以上であることが好ましい。なお、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、可塑剤の移行前（初期）に５０重量部以上であることが好ましく、移行後に５０重量部以上であってもよい。なお、上記第１の層を得るために上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して上記可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。特に、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が低いと、上記第１の層を得るためにポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して上記可塑剤を５０重量部配合した場合には、一般的に上記第１の層中の可塑剤の含有量は多くなる傾向がある。 The more preferable lower limit of the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is 50 parts by weight, the further preferable lower limit is 55 parts by weight, the particularly preferable lower limit is 60 parts by weight, and the preferable upper limit is 80 parts by weight. Part by weight, more preferred upper limit is 75 parts by weight, and still more preferred upper limit is 70 parts by weight. When content of the said plasticizer satisfy | fills the said preferable minimum, the penetration resistance of a laminated glass can be improved further. The greater the content of the plasticizer in the first layer, the higher the sound insulation of the laminated glass. When content of the said plasticizer satisfy | fills the said preferable upper limit, transparency of an intermediate film can be improved further. In order to sufficiently enhance the sound insulation of the laminated glass, the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is preferably 50 parts by weight or more. In addition, it is preferable that content of the said plasticizer with respect to 100 weight part of said polyvinyl acetal resins in said 1st layer is 50 weight part or more before transfer (initial stage) of a plasticizer, and 50 weight part or more after transfer. It may be. When 50 parts by weight of the plasticizer is blended with 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in order to obtain the first layer, the content of the plasticizer in the first layer is generally There is a tendency to increase. In particular, when the content of the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin in the first layer is low, 50 parts by weight of the plasticizer is blended with 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in order to obtain the first layer. In general, the content of the plasticizer in the first layer tends to increase.
上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の各含有量の好ましい下限は２５重量部、より好ましい下限は２８重量部、更に好ましい下限は３０重量部、特に好ましい下限は３５重量部、好ましい上限は５０重量部、より好ましい上限は４５重量部、更に好ましい上限は４０重量部、特に好ましい上限は３９重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、中間膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。 A preferable lower limit of each content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the second and third layers is 25 parts by weight, a more preferable lower limit is 28 parts by weight, and a still more preferable lower limit is 30 parts by weight. A preferred lower limit is 35 parts by weight, a preferred upper limit is 50 parts by weight, a more preferred upper limit is 45 parts by weight, a still more preferred upper limit is 40 parts by weight, and a particularly preferred upper limit is 39 parts by weight. When content of the said plasticizer satisfy | fills the said preferable minimum, the adhesive force of an intermediate film will become high and the penetration resistance of a laminated glass can be improved further. When content of the said plasticizer satisfy | fills the said preferable upper limit, transparency of an intermediate film can be improved further.
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも５重量部以上多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましく、２５重量部以上多いことが特に好ましく、３０重量部以上多いことが最も好ましい。 From the viewpoint of further improving the sound insulation of the laminated glass, the content of the plasticizer relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is the same as that of the polyvinyl acetal resin 100 in the second and third layers. It is preferable that the content of the plasticizer is more than the amount by weight. From the viewpoint of further improving the sound insulation of the laminated glass, the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is the same as that of the polyvinyl acetal resin in the second and third layers. It is preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more, still more preferably 15 parts by weight or more, and particularly preferably 20 parts by weight or more than the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight. More preferably, it is more than 25 parts by weight and most preferably more than 30 parts by weight.
（他の成分）
上記第１〜第３の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。
(Other ingredients)
Each of the first to third layers is, if necessary, an ultraviolet absorber, an antioxidant, a light stabilizer, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, a dye, an adhesive force adjusting agent, a moisture resistant agent, and a fluorescent whitening. An additive such as an agent and an infrared absorber may be contained.
（合わせガラス用中間膜の製造方法、及び合わせガラス）
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを含む樹脂組成物を用いて、上記第１〜第３の層をそれぞれ形成した後に、例えば、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法、並びに該樹脂組成物を、押出機を用いて共押出することにより、上記第２の層と上記第１の層と上記第３の層とをこの順に積層する方法等が挙げられる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
(Method for producing interlayer film for laminated glass and laminated glass)
Although it does not specifically limit as a manufacturing method of the intermediate film for laminated glasses which concerns on this invention, After forming the said 1st-3rd layer, respectively using the resin composition containing the said polyvinyl acetal resin and the said plasticizer. For example, a method of laminating the second layer, the first layer, and the third layer in this order, and coextruding the resin composition using an extruder, For example, a method of laminating a layer, the first layer, and the third layer in this order may be used. Since the production efficiency of the interlayer film is excellent, it is preferable that the second and third layers contain the same polyvinyl acetal resin, and the second and third layers contain the same polyvinyl acetal resin and More preferably, the same plasticizer is contained, and the second and third layers are more preferably formed of the same resin composition.
本発明に係る合わせガラス用中間膜はそれぞれ、合わせガラスを得るために用いられる。 Each of the interlayer films for laminated glass according to the present invention is used to obtain a laminated glass.
図２に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the
図２に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の合わせガラス構成部材１３と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。
A laminated glass 11 shown in FIG. 2 includes a first laminated
第１の合わせガラス構成部材１２は、第２の層３の外側の表面３ａに積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の外側の表面４ａに積層されている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。なお、図示しないが、合わせガラス１１では、周辺部で中間膜１は露出している。中間膜１は、合わせガラス１１の周辺部の少なくとも一部の領域で露出するように合わせガラス１１に用いられている。具体的には、例えば中間膜１の側面が露出している。なお、合わせガラスでは、周辺部の少なくとも一部の領域で中間膜が露出していてもよい。
The first laminated
上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。 Examples of the first and second laminated glass constituent members include glass plates and PET (polyethylene terephthalate) films. Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like. Laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。 Examples of the glass plate include inorganic glass and organic glass. Examples of the inorganic glass include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, netted plate glass, and lined plate glass. The organic glass is a synthetic resin glass substituted for inorganic glass. Examples of the organic glass include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates. Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
上記合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜の厚みの好ましい下限は０．０５ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。上記中間膜の厚みが上記好ましい下限及び上記好ましい上限をそれぞれ満たすと、合わせガラスの耐貫通性及び透明性をより一層高めることができる。上記第１の層の厚みは好ましくは０．０１ｍｍ以上、より好ましくは０．０４ｍｍ以上、更に好ましくは０．０７ｍｍ以上、好ましくは０．３ｍｍ以下、より好ましくは０．２ｍｍ以下、更に好ましくは０．１８ｍｍ以下、特に好ましくは０．１６ｍｍ以下である。上記第１の層の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記第１の層の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスの透明性がより一層高くなる。上記第２，第３の層の厚みは好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、更に好ましくは０．２５ｍｍ以上、特に好ましくは０．３ｍｍ以上、好ましくは０．６ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下、更に好ましくは０．４５ｍｍ以下、特に好ましくは０．４ｍｍ以下である。上記第２，第３の層の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記第２，第３の層の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスの透明性がより一層高くなる。また、上記第１の層の厚みの上記中間膜の厚みに対する比（（第１の層の厚み）／（中間膜の厚み））が小さく、上記第１の層に含まれる可塑剤の含有量が多いほど、合わせガラスにおける発泡が発生し、発泡が成長する傾向にある。特に、中間膜における上記比が０．０５以上、０．３５以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５５重量部以上である場合には、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記比（（第１の層の厚み）／（中間膜の厚み））は好ましくは０．０６以上、より好ましくは０．０７以上、更に好ましくは０．０８以上、特に好ましくは０．１以上、好ましくは０．３以下、より好ましくは０．２５以下、更に好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１５以下である。 From the viewpoint of further improving the penetration resistance of the laminated glass, the preferable lower limit of the thickness of the interlayer film is 0.05 mm, the more preferable lower limit is 0.25 mm, the preferable upper limit is 3 mm, and the more preferable upper limit is 1.5 mm. . When the thickness of the intermediate film satisfies the preferable lower limit and the preferable upper limit, the penetration resistance and transparency of the laminated glass can be further enhanced. The thickness of the first layer is preferably 0.01 mm or more, more preferably 0.04 mm or more, further preferably 0.07 mm or more, preferably 0.3 mm or less, more preferably 0.2 mm or less, and still more preferably 0. .18 mm or less, particularly preferably 0.16 mm or less. When the thickness of the first layer is not less than the above lower limit, the sound insulating property of the laminated glass is further enhanced. When the thickness of the first layer is not more than the upper limit, the transparency of the laminated glass is further increased. The thickness of the second and third layers is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.2 mm or more, still more preferably 0.25 mm or more, particularly preferably 0.3 mm or more, preferably 0.6 mm or less, more Preferably it is 0.5 mm or less, More preferably, it is 0.45 mm or less, Most preferably, it is 0.4 mm or less. When the thickness of the second and third layers is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced. When the thicknesses of the second and third layers are not more than the above upper limit, the transparency of the laminated glass is further increased. The ratio of the thickness of the first layer to the thickness of the intermediate film ((thickness of the first layer) / (thickness of the intermediate film)) is small, and the content of the plasticizer contained in the first layer As the amount increases, foaming occurs in the laminated glass and the foam tends to grow. In particular, when the ratio in the intermediate film is 0.05 or more and 0.35 or less, and the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is 55 parts by weight or more. Can sufficiently suppress the occurrence of foaming and the growth of foaming in the laminated glass using the interlayer film for laminated glass according to the present invention, and can further enhance the sound insulation of the laminated glass. The ratio ((the thickness of the first layer) / (the thickness of the intermediate film)) is preferably 0.06 or more, more preferably 0.07 or more, still more preferably 0.08 or more, and particularly preferably 0.1 or more. , Preferably 0.3 or less, more preferably 0.25 or less, still more preferably 0.2 or less, particularly preferably 0.15 or less.
上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。 The thickness of the first and second laminated glass constituting members is preferably 0.5 mm or more, more preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less. Moreover, when the said laminated glass structural member is a glass plate, it is preferable that the thickness of this glass plate exists in the range of 1-3 mm. When the laminated glass component is a PET film, the thickness of the PET film is preferably in the range of 0.03 to 0.5 mm.
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、上記合わせガラスを得ることができる。 The manufacturing method of the said laminated glass is not specifically limited. For example, the intermediate film is sandwiched between the first and second laminated glass constituent members, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure, and the first and second laminated glass The air remaining between the glass component and the intermediate film is degassed. Then, it pre-adheres at about 70-110 degreeC, and a laminated body is obtained. Next, the laminated body is put in an autoclave or pressed, and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, the laminated glass can be obtained.
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。 The laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like. Laminated glass can be used for other purposes. The laminated glass is preferably laminated glass for buildings or vehicles, and more preferably laminated glass for vehicles. Laminated glass can be used for a windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like of an automobile.
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. The present invention is not limited to these examples.
（参考例１）
（１）多層中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂（水酸基の含有率２２．７モル％、アセチル化度０．８モル％、ブチラール化度７６．５モル％、重合度２３５０のポリビニルアルコールがｎ−ブチルアルデヒドでブチラール化された樹脂）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。さらに、ポリビニルブチラール樹脂（水酸基の含有率３１モル％、アセチル化度１．２モル％、ブチラール化度６７．８モル％、重合度１７００のポリビニルアルコールがｎ−ブチルアルデヒドでブチラール化された樹脂）１００重量部に、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、表面層用樹脂組成物を得た。
( Reference Example 1)
(1) Production of multilayer interlayer film Polyvinyl butyral resin (hydroxyl content 22.7 mol%, acetylation degree 0.8 mol%, butyralization degree 76.5 mol%, polymerization degree 2350 polyvinyl alcohol is n-butyl) Resin that has been converted into butyral with aldehyde) 60 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) as a plasticizer is added to 100 parts by weight of resin, and kneaded thoroughly with a mixing roll. A composition was obtained. Furthermore, a polyvinyl butyral resin (resin in which polyvinyl alcohol having a hydroxyl group content of 31 mol%, an acetylation degree of 1.2 mol%, a butyralization degree of 67.8 mol%, and a polymerization degree of 1700 is butyralized with n-butyraldehyde) To 100 parts by weight, 37.5 parts by weight of a plasticizer triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) was added and kneaded sufficiently with a mixing roll to obtain a resin composition for a surface layer.
得られた中間層用樹脂組成物及び表面層用樹脂組成物を、押出機を用いて、共押出することにより、表面層（厚み３５０μｍ）と中間層（厚み１００μｍ）と表面層（厚み３５０μｍ）とが順に積層された多層中間膜を作製した。 The obtained intermediate layer resin composition and surface layer resin composition were co-extruded using an extruder to obtain a surface layer (thickness 350 μm), an intermediate layer (thickness 100 μm), and a surface layer (thickness 350 μm). A multilayer interlayer film was prepared in which and were laminated in order.
（２）耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。次に、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、耐貫通性試験及び光学歪みの評価に用いる合わせガラスを得た。
(2) Production of laminated glass used for penetration resistance test and optical strain evaluation The obtained multilayer interlayer film was cut into a size of 30 cm in length and 30 cm in width. Next, a multilayer intermediate film was sandwiched between two transparent float glasses (length 30 cm × width 30 cm × thickness 2.5 mm) to obtain a laminate. This laminated body is put in a rubber bag, deaerated at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, transferred to an oven while being deaerated, and further kept at 90 ° C. for 30 minutes and vacuum-pressed. Crimped. The pre-pressed laminate was pressed in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa for 20 minutes to obtain a laminated glass used for penetration resistance test and optical strain evaluation.
（３）遮音性測定に用いる合わせガラスの作製
多層中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断し、透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）を用いたこと以外は耐貫通性試験に用いる合わせガラスと同様の方法で、遮音性測定に用いる合わせガラスを得た。
(3) Production of laminated glass used for sound insulation measurement Multilayer interlayer film is cut into a size of 30 cm in length x 2.5 cm in width, and transparent float glass (length 30 cm x width 2.5 cm x thickness 2.5 mm) is obtained. A laminated glass used for sound insulation measurement was obtained in the same manner as the laminated glass used for the penetration resistance test except that it was used.
（４）発泡試験（ベーク試験）に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、発泡試験に用いる合わせガラスを得た。なお、発泡試験（ベーク試験）に用いる合わせガラスの周辺部では、多層中間膜が露出していた。
(4) Production of laminated glass used for foaming test (bake test) The obtained multilayer interlayer film was cut into a size of 30 cm in length and 15 cm in width and stored in an environment at a temperature of 23 ° C. for 10 hours. In addition, embossing was formed on both surfaces of the obtained multilayer intermediate film, and the ten-point average roughness of the embossing was 30 μm. A multilayer intermediate film was sandwiched between two transparent float glasses (length 30 cm × width 15 cm × thickness 2.5 mm) to obtain a laminate. The laminated body was pressure-bonded for 20 minutes under the conditions of 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass used for the foaming test. In addition, the multilayer intermediate film was exposed in the peripheral part of the laminated glass used for a foaming test (baking test).
（実施例４，６，９及び参考例１〜３，５，７，８）
第１〜第３の層の組成を下記の表１に示すように変更したこと以外は参考例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
(Examples 4, 6 , 9 and Reference Examples 1 to 3, 5, 7 , 8 )
An interlayer film and a laminated glass were produced in the same manner as in Reference Example 1 except that the compositions of the first to third layers were changed as shown in Table 1 below.
（評価）
（１）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
(Evaluation)
(1) Sound insulation property The laminated glass is vibrated with a vibration generator for vibration testing ("Vibrator G21-005D" manufactured by KENKEN Co., Ltd.), and the vibration characteristics obtained therefrom are mechanical impedance measuring device (manufactured by RION Co., Ltd.). The vibration spectrum was analyzed with an FFT spectrum analyzer ("FFT analyzer HP3582A" manufactured by Yokogawa Hured Packard).
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数２，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。ＴＬ値が３５ｄＢ以上の場合を「○」、ＴＬ値が３５ｄＢ未満の場合を「×」と判定した。 From the ratio of the loss factor thus obtained and the resonance frequency of the laminated glass, a graph showing the relationship between the sound frequency (Hz) and the sound transmission loss (dB) at 20 ° C. is created. The minimum sound transmission loss (TL value) in the vicinity of 000 Hz was determined. The higher the TL value, the higher the sound insulation. The case where the TL value was 35 dB or more was determined as “◯”, and the case where the TL value was less than 35 dB was determined as “x”.
（２）発泡試験（ベーク試験）
発泡試験に用いる合わせガラスを、各多層中間膜について１０枚作製し、８０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、合わせガラスの周辺部の発泡の有無を平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の基準で判定した。なお、合わせガラスの周辺部とは、合わせガラスの端部から１ｃｍ以内の領域を意味する。
(2) Foam test (bake test)
Ten laminated glasses used for the foam test were prepared for each multilayer interlayer film and left in an oven at 80 ° C. for 100 hours. In the laminated glass after standing, the presence or absence of foaming in the peripheral part of the laminated glass was visually observed in a plan view, and the foamed state was judged according to the following criteria. In addition, the peripheral part of a laminated glass means the area | region within 1 cm from the edge part of a laminated glass.
［発泡試験による発泡の状態の判定基準］
○○：１０枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：目視にて発泡が観察された合わせガラスは１枚以上、３枚未満であった
△：目視にて発泡が観察された合わせガラスは３枚以上、５枚未満であった
×：目視にて発泡が観察された合わせガラスは５枚以上であった
[Criteria for foaming state by foaming test]
○: No foaming was observed in all 10 laminated glasses. ○: 1 or more and less than 3 laminated glasses were visually observed. Δ: Lamination was visually observed. The glass was 3 or more and less than 5 x: The laminated glass in which foaming was observed visually was 5 or more
（３）耐貫通性
耐貫通性試験に用いる合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、表面温度が２３℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ Ｒ３２１２に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、５ｍ及び６ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性を評価した。
(3) Penetration resistance The laminated glass (300 mm long x 300 mm wide) used for the penetration resistance test was adjusted so that the surface temperature was 23 ° C. Next, in accordance with JIS R3212, a rigid sphere having a mass of 2260 g and a diameter of 82 mm was dropped from the height of 4 m onto the center portion of the laminated glass for each of the six laminated glasses. For all six laminated glasses, the case where the hard sphere did not penetrate within 5 seconds after the collision of the hard sphere was regarded as acceptable. If the number of laminated glasses in which the hard sphere did not penetrate within 5 seconds after the collision of the hard sphere was 3 or less, it was rejected. In the case of 4 sheets, the penetration resistance of 6 new laminated glasses was evaluated. In the case of 5 sheets, one additional laminated glass was additionally tested, and the case where the hard sphere did not penetrate within 5 seconds after the collision of the hard sphere was regarded as acceptable. In the same manner, from a height of 5 m and 6 m, a rigid sphere having a mass of 2260 g and a diameter of 82 mm was dropped on the laminated glass of 6 sheets, and the penetration resistance of the laminated glass was evaluated. .
（４）ブリードアウトの評価
得られた中間膜の表面に、赤色の油性マジックで縦方向及び横方向にそれぞれ長さ１０ｃｍの二本の線を書き、マーキングした。マーキングされた中間膜を主面が鉛直方向と平行な平面内に位置するように置いた。これを２３℃及び相対湿度２８％の恒温恒湿条件で１ヶ月放置した。放置後の中間膜において、油性マジックのにじみ及び垂れが、四本のいずれの線にも観測されない場合を合格「○」とし、四本の線の内の少なくとも一本の線で観測された場合を不合格「×」とした。
(4) Evaluation of bleed out On the surface of the obtained interlayer film, two lines each having a length of 10 cm were written and marked with a red oily magic in the vertical direction and the horizontal direction. The marked interlayer film was placed so that the main surface was located in a plane parallel to the vertical direction. This was left to stand for 1 month under constant temperature and humidity conditions of 23 ° C. and relative humidity of 28%. In the case where the oily magic bleed and sag are not observed on any of the four lines in the intermediate film after standing, the pass is “○”, and is observed on at least one of the four lines. Was rejected as “x”.
（５）光学歪みの評価
光学歪みの評価に用いる合わせガラス（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ）に、光源（ハロゲンランプ）からスリットを透過させた光を当て、スクリーンに写った投影歪みをセンサー（カメラ）にて受信し、コンピュータにてデータ処理を行い、光学歪み値とした。光学歪み値が１．８以下である場合を合格「○」、１．８を超える場合を不合格「×」とした。光学歪み値が高いほど光学歪み（像のゆがみ）が大きいといえる。
(5) Evaluation of optical distortion A laminated glass (length 30 cm x width 30 cm) used for optical distortion evaluation is irradiated with light transmitted through a slit from a light source (halogen lamp), and the projection distortion reflected on the screen is a sensor (camera). And processed by a computer to obtain an optical distortion value. A case where the optical distortion value was 1.8 or less was regarded as acceptable “◯”, and a case where it exceeded 1.8 was regarded as unacceptable “x”. It can be said that the higher the optical distortion value, the larger the optical distortion (distortion of the image).
結果を下記の表１に示す。下記表１において、ＰＶＢ樹脂はポリビニルブチラール樹脂を表し、可塑剤の種類である３ＧＯはトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを表し、３ＧＨはトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを表す。 The results are shown in Table 1 below. In Table 1 below, PVB resin represents polyvinyl butyral resin, plasticizer type 3GO represents triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, and 3GH represents triethylene glycol di-2-ethylbutyrate. .
１…中間膜
２…第１の層
２ａ…一方の面
２ｂ…他方の面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材
DESCRIPTION OF
Claims (15)
前記第１の層の一方の面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する第２の層とを備え、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が５モル％以下であり、
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３０．８モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも３０重量部以上多い、合わせガラス用中間膜。 A first layer containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer;
A second layer that is laminated on one side of the first layer and contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer;
The degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin in the first layer is 8 mol% or less ,
Acetylation degree of the polyvinyl acetal resin before Symbol second layer in is not more than 5 mol%,
The content of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin in the second layer is 30.8 mol% or less,
The hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is lower than the hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin in the second layer, and the polyvinyl acetal resin in the first layer. the difference between the content of the hydroxyl groups of the hydroxyl group content of said polyvinyl acetal resin of the second layer in the state, and are 9.5 mol% or less,
The content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is 30 parts by weight or more than the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the second layer. Many interlayer films for laminated glass.
前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、かつ前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．５モル％以下である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。 A third layer laminated on the other surface of the first layer and containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer;
The degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin in the third layer is 8 mol% or less,
The hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is lower than the hydroxyl content of the polyvinyl acetal resin in the third layer, and the polyvinyl acetal resin in the first layer. The alignment according to any one of claims 1 to 6 , wherein a difference between a hydroxyl group content and a hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the third layer is 9.5 mol% or less. Intermediate film for glass.
前記第１〜第３の層に含まれている前記可塑剤としてそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含む、請求項７〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。 Each of the polyvinyl acetal resins contained in the first to third layers includes a polyvinyl butyral resin,
The intermediate for laminated glass according to any one of claims 7 to 13 , wherein each of the plasticizers contained in the first to third layers contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. film.
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。 First and second laminated glass components;
An intermediate film sandwiched between the first and second laminated glass constituent members,
Laminated glass, wherein the interlayer film is the interlayer film for laminated glass according to any one of claims 1 to 14 .
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