JP6253046B2 - セシウム抽出法 - Google Patents
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Description
本発明は、原子力発電所の事故等により広範囲の地域が放射性セシウムに汚染された場合に用いて好適な、大量の土壌や瓦礫等におけるセシウム抽出法に関する。
原子力発電所の事故等により広範囲に放射性物質に汚染された場合、大量の土壌や瓦礫等の処理が必要になる。放射性汚染物質にはいろいろな種類があるが、例えば、セシウム１３７とストロンチウム９０は現在、チェルノブイリ原子力発電所事故の周囲の地域で発生している放射能の発生源の大部分を占めている。セシウム１３７は、半減期が３０年と長く、体内に入ると血液の流れに乗って腸や肝臓にベータ線とガンマ線を放射し、カリウムと置き換わって筋肉に蓄積したのち、腎臓を経て体外に排出される。セシウム１３７は、体内に取り込まれてから体外に排出されるまでの１００日から２００日にわたってベータ線とガンマ線を放射し体内被曝の原因となる。そこで、汚染土壌から放射性セシウムを効率的に除染することは強く求められている。
しかし、汚染された土壌等は大量であるため、体積、重量を減らすことが重要である。そこで、汚染された土壌に含まれる放射性セシウムを分離し回収する必要がある。しかし、セシウムは土壌と強く結合することが知られており、これを安価な費用で効果的に分離することは現状では困難である。
しかし、汚染された土壌等は大量であるため、体積、重量を減らすことが重要である。そこで、汚染された土壌に含まれる放射性セシウムを分離し回収する必要がある。しかし、セシウムは土壌と強く結合することが知られており、これを安価な費用で効果的に分離することは現状では困難である。
例えば、特許文献１には、セシウムの抽出方法が提案されている。しかし、特許文献１は、経済的に重要なセシウム源の鉱物であるポルサイト（Ｃｓ（ＡｌＳｉ２Ｏ６））からルビジウムを分離する技術に関するものである。現在におけるセシウムの世界鉱山からの採掘量は年間５から１０トンであり、可採年数は数千年にもなるため、わざわざ放射能汚染された土壌からセシウムを分離しても、鉱業として商業的な成功は見込めない。
他方、放射能汚染された土壌の改善も、特許文献２、３で提案されている。しかし、特許文献２、３の処理対象とする放射性物質はプルトニウムやウランのような重金属を対象としており、セシウムのようなアルカリ金属を対象とするものではない。
他方、放射能汚染された土壌の改善も、特許文献２、３で提案されている。しかし、特許文献２、３の処理対象とする放射性物質はプルトニウムやウランのような重金属を対象としており、セシウムのようなアルカリ金属を対象とするものではない。
そこで、非特許文献１では、セシウムを含む土壌の原位置加熱による分離方法が検討されている。しかし、セシウムを土壌から分離する場合に、下記（ａ）、（ｂ）の性質があるため、顕著な効果は得られなかった。
（ａ）水に溶けたセシウムは，土壌中で１価の陽イオンとして振る舞い，負に帯電している土壌粒子表面の粘土層である薄い層状構造の間に取り込まれて，きわめて強く「固定」され，他の陽イオンによって簡単に置き換えることができない。
（ｂ）セシウムを吸着した土壌をセシウムの沸点である６８５℃や、セシウムの化合物の融点や沸点を考慮した１３００℃程度に加熱しても，セシウムの顕著な揮発挙動は見られない。
他方、非特許文献２では、除染対象物が土壌、手法が熱処理で、高性能反応促進剤を特徴とする除染実証技術が開示されている。福島原子力発電所付近の除染対象地域での実証試験の結果によると、当該除染実証技術の除染率は９９．９％と湿式分級と比較して格段に高いが、処理費用も２０万円／トンと１０倍以上の費用がかかる問題点がある。
（ａ）水に溶けたセシウムは，土壌中で１価の陽イオンとして振る舞い，負に帯電している土壌粒子表面の粘土層である薄い層状構造の間に取り込まれて，きわめて強く「固定」され，他の陽イオンによって簡単に置き換えることができない。
（ｂ）セシウムを吸着した土壌をセシウムの沸点である６８５℃や、セシウムの化合物の融点や沸点を考慮した１３００℃程度に加熱しても，セシウムの顕著な揮発挙動は見られない。
他方、非特許文献２では、除染対象物が土壌、手法が熱処理で、高性能反応促進剤を特徴とする除染実証技術が開示されている。福島原子力発電所付近の除染対象地域での実証試験の結果によると、当該除染実証技術の除染率は９９．９％と湿式分級と比較して格段に高いが、処理費用も２０万円／トンと１０倍以上の費用がかかる問題点がある。
さらに、非特許文献３では土壌に塩化ナトリウムを添加して加熱し、土壌中のセシウム１３７を蒸発させて、土壌を浄化することが開示されている。そして、セシウム１３７含有土壌と石灰石を重量比で７：３添加することで、処理温度が８００℃で蒸発を開始して、１０００℃で９０％程度が蒸発するとの実験例が開示されている。しかし、セシウム１３７の処理温度としては、１０００℃程度が好ましいため、処理炉に耐熱材料を使用する必要があると共に、土壌を加熱するために多量のエネルギーが必要になるという課題がある。
日本原子力研究開発機構 ＪＡＥＡ−Ｒｅｓｅａｒｃｈ ２０１１−０２６
福島第一原子力発電所事故に係る避難区域等における除染実証業務報告書 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 平成２４年６月
Brian P. SPALDING, Environ. Sci. Technol. (1994) No. 28, 1116-1123
本発明は上記課題を解決するもので、土壌からのセシウム除去率を高く保持しながら、処理費用も大幅に低減できると共に、除染されたセシウムを簡便に回収できるセシウム抽出法を提供することを目的とする。
本発明のセシウム抽出法は、例えば図１に示すように、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの混和割合が、両者の混合物全体に対する塩化ナトリウムのモル比で０．３５〜０．６０であって、除染対象土壌に対する塩化ナトリウムと塩化カルシウムとの混合物の重量比を０．３〜３の範囲で、除染対象土壌と塩化ナトリウム及び塩化カルシウムを混和する工程（Ｓ１０２）と、前記塩化ナトリウムと塩化カルシウムの混合物の溶融塩形成範囲温度であって、６００℃から８００℃の加熱温度に、前記除染対象土壌と塩化ナトリウム及び塩化カルシウムとの混和物を加熱して（Ｓ１０４）により、セシウムを前記除染対象土壌から溶融塩に抽出して分離する工程（Ｓ１０６）と、分離された土壌と抽出したセシウムを含む溶融塩を冷却する工程（Ｓ１０８）と、この冷却された溶融塩を水で溶解して（Ｓ１１０）、セシウムを水溶液として回収する工程（Ｓ１１２）とを有することを特徴とする。
本発明のセシウム抽出法において、好ましくは、前記加熱工程での加熱時間が３時間であるとき、セシウムの土中残存率が０．０２３以上０．１４以下であるとよい。
本発明のセシウム抽出法では、ハロゲン化アルカリ金属やハロゲン化アルカリ土類金属という安価で大量に存在する物質を溶融塩の状態にして用いることにより、土壌からのセシウム除去率を高く保持し、かつ、従来よりも処理費用も大幅に低減できる。
以下、図面を用いて本発明を説明する。
図１は本発明の一実施例を示す除染対象土壌からのセシウム抽出方法（Ｓ１０）を説明する流れ図である。
図において、まず除染対象土壌を篩分けして（Ｓ１００）、除染対象土壌中に含まれる岩石等の粗大物を取り除く。除染対象土壌は、セシウム１３７を含有する除染対象の土壌で、ここでは０．５−１ｇの場合を示していると共に、放射能の量は、後述する表１の『当初の土壌』に示すような値となっている。ここで、１ベクレル（１Ｂｑ）は１秒間に１つの原子核が崩壊して放射線を放つ放射能の量を示している。
図１は本発明の一実施例を示す除染対象土壌からのセシウム抽出方法（Ｓ１０）を説明する流れ図である。
図において、まず除染対象土壌を篩分けして（Ｓ１００）、除染対象土壌中に含まれる岩石等の粗大物を取り除く。除染対象土壌は、セシウム１３７を含有する除染対象の土壌で、ここでは０．５−１ｇの場合を示していると共に、放射能の量は、後述する表１の『当初の土壌』に示すような値となっている。ここで、１ベクレル（１Ｂｑ）は１秒間に１つの原子核が崩壊して放射線を放つ放射能の量を示している。
次に、アルカリ塩混合物を除染対象土壌と混和する（Ｓ１０２）。アルカリ塩混合物は、ここでは、ハロゲン化アルカリ金属が塩化ナトリウムであり、ハロゲン化アルカリ土類金属は塩化カルシウムである。図５に示すように、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの混合物全体値に対する塩化ナトリウムのモル比は、０．３５〜０．６０の範囲内であれば、溶融塩形成温度が６００℃以下となり、好ましくは、特に塩化カルシウムのモル比で０．４７９の場合に、最低の溶融塩形成温度として５０４℃が得られる。最低の溶融塩形成温度となる場合に、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの重量比は、１：１．９１となる。アルカリ塩混合物の重量は、全体で０．０３−３ｇである。
アルカリ塩混合物を除染対象土壌と混和する際には、溶媒としての水を用いると均質な混和が行われてよい。水の量は、上記の除染対象土壌が０．５−１ｇで、アルカリ塩混合物が０．０３−３ｇの場合に、５−２０ｇに定める。そして、アルカリ塩混合物を水に溶かして、次に除染対象土壌と混和する。
アルカリ塩混合物を除染対象土壌と混和する際には、溶媒としての水を用いると均質な混和が行われてよい。水の量は、上記の除染対象土壌が０．５−１ｇで、アルカリ塩混合物が０．０３−３ｇの場合に、５−２０ｇに定める。そして、アルカリ塩混合物を水に溶かして、次に除染対象土壌と混和する。
次に、除染対象土壌とアルカリ塩混合物の混和物を、アルカリ塩混合物の溶融塩形成範囲の温度に加熱する（Ｓ１０４）。例えば、溶かした溶液を坩堝に入れて、恒温槽で高温乾燥する。恒温槽は、例えば電気炉であって、温度制御用の電子制御機器としてのプログラマブルが設けられており、温度制御シーケンスはプログラム制御によって行われる。ここでは、昇温過程としては２０℃／分で昇温して、溶融塩処理温度４００−９００℃に３時間保持する。この溶融塩処理温度に保持することで、セシウムを除染対象土壌から溶融塩に抽出して分離する（Ｓ１０６）。
次に、分離された土壌と抽出したセシウムを含む溶融塩を冷却する（Ｓ１０８）。冷却過程としては１０℃／分で冷却して室温に戻す。坩堝の中には、乾燥した溶融塩処理後の土壌とアルカリ塩混合物の混和物が残る。この溶融塩処理後の土壌とアルカリ塩混合物の混和物について、放射能の量は表１の『処理後の土壌』に示すような値となっている。
続いて、この冷却された溶融塩を水で溶解して（Ｓ１１０）、セシウムを水溶液として回収する（Ｓ１１２）。例えば、上記混和物をフラスコと濾紙のような固液分離装置で液体と残さ物とに分離する。液体としてフラスコの内部に塩溶解水が蓄えられ、残さ土壌が濾紙に残る。この塩溶解水と残さ土壌の放射能の量は表１の『抽出水』と『濾紙残留土壌』に示すような値となっている。
次に、分離された土壌と抽出したセシウムを含む溶融塩を冷却する（Ｓ１０８）。冷却過程としては１０℃／分で冷却して室温に戻す。坩堝の中には、乾燥した溶融塩処理後の土壌とアルカリ塩混合物の混和物が残る。この溶融塩処理後の土壌とアルカリ塩混合物の混和物について、放射能の量は表１の『処理後の土壌』に示すような値となっている。
続いて、この冷却された溶融塩を水で溶解して（Ｓ１１０）、セシウムを水溶液として回収する（Ｓ１１２）。例えば、上記混和物をフラスコと濾紙のような固液分離装置で液体と残さ物とに分離する。液体としてフラスコの内部に塩溶解水が蓄えられ、残さ土壌が濾紙に残る。この塩溶解水と残さ土壌の放射能の量は表１の『抽出水』と『濾紙残留土壌』に示すような値となっている。
表１は、図１を参照して説明したセシウム抽出方法を用いた実験例１〜５及び比較例１、２で得られたデータをまとめたものである。表１では、処理温度を７００℃で一定とし、処理時間を３時間と一定にして、主に塩化ナトリウムと塩化カルシウムの共晶点相当の混合物と、除染対象土壌との混和割合を重量比で比較した場合のセシウム除染状態を示している。なお、表１と表２ではＢｑ表示の有効桁数は２桁程度である。揮発率と残存率の表示については、表１と表２では有効数字２桁の小数点表示であるが、明細書での記載では％表示としている。また、除染率は次式で表される。
［除染率］＝１−［残存率］ （１）
また、放射性セシウムを含む土壌は、福島県にて平成２４年５月に採取したものである。
［除染率］＝１−［残存率］ （１）
また、放射性セシウムを含む土壌は、福島県にて平成２４年５月に採取したものである。
比較例１は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：１：０となっている。塩化ナトリウム単体の融点は７７１℃なので、処理温度が７００℃では溶融塩形成温度に到達せず、塩化ナトリウムは固体になっている。除染対象土壌は０．５ｇで、濾紙上には０．３０２ｇ回収された。
比較例１での放射能は、当初は除染対象土壌に４１５０Ｂｑ、処理は２９００Ｂｑ、水は１６０Ｂｑ、濾紙に２７５０Ｂｑである。セシウムの揮発率は約３０％、土中残存率は６６％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は５．５％である。
なお、比較例１では、塩化ナトリウム単体がセシウム揮発促進剤として有用であることを示している。比較例１の処理条件で、除染対象土壌のセシウムは３０％揮発していることが確認された。
比較例１での放射能は、当初は除染対象土壌に４１５０Ｂｑ、処理は２９００Ｂｑ、水は１６０Ｂｑ、濾紙に２７５０Ｂｑである。セシウムの揮発率は約３０％、土中残存率は６６％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は５．５％である。
なお、比較例１では、塩化ナトリウム単体がセシウム揮発促進剤として有用であることを示している。比較例１の処理条件で、除染対象土壌のセシウムは３０％揮発していることが確認された。
比較例２は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０：０となっている。塩化ナトリウムと塩化カルシウムが含まれないため、溶融塩形成温度は存在しない。除染対象土壌は０．５ｇで、濾紙上には０．１０８ｇ回収された。
比較例２での放射能は、当初は除染対象土壌に６９００Ｂｑ、処理は７６００Ｂｑ、水は９８Ｂｑ、濾紙に６０８０Ｂｑである。セシウムの揮発率は０％、土中残存率は８８％、水中溶解分が１２％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は１．６％である。
比較例２での放射能は、当初は除染対象土壌に６９００Ｂｑ、処理は７６００Ｂｑ、水は９８Ｂｑ、濾紙に６０８０Ｂｑである。セシウムの揮発率は０％、土中残存率は８８％、水中溶解分が１２％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は１．６％である。
実験１は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０．０１：０．０２となっている。そこで、土壌に対する塩類の重量比は０．０６となっている。塩化ナトリウムと塩化カルシウムの重量比は、共晶点温度である５０４℃を実現するモル比に相当している。除染対象土壌は０．５ｇで、濾紙上の回収量は未測定である。
実験１での放射能は、当初は除染対象土壌に７５００Ｂｑ、処理は３４００Ｂｑ、水は８５０Ｂｑ、濾紙に３４４０Ｂｑである。セシウムの揮発率は５４％、土中残存率は約４６％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は１９．９％である。
実験１での放射能は、当初は除染対象土壌に７５００Ｂｑ、処理は３４００Ｂｑ、水は８５０Ｂｑ、濾紙に３４４０Ｂｑである。セシウムの揮発率は５４％、土中残存率は約４６％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は１９．９％である。
実験２は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０．１：０．２となる。そこで、土壌に対する塩類の重量比は０．３となっている。除染対象土壌は０．５ｇで、濾紙上の回収量は０．１４１gである。
実験２での放射能は、当初は除染対象土壌に１２３００Ｂｑ、処理は５４００Ｂｑ、水は３９８０Ｂｑ、濾紙に１１２０Ｂｑである。セシウムの揮発率は５６％、土中残存率は９％で、残りは大部分が水中に溶解し、または塩類に吸収されている。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約７８％である。
実験２での放射能は、当初は除染対象土壌に１２３００Ｂｑ、処理は５４００Ｂｑ、水は３９８０Ｂｑ、濾紙に１１２０Ｂｑである。セシウムの揮発率は５６％、土中残存率は９％で、残りは大部分が水中に溶解し、または塩類に吸収されている。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約７８％である。
実験３は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０．２：０．４となっている。そこで、土壌に対する塩類の重量比は０．６となる。除染対象土壌は０．５ｇで、濾紙上の回収量は未計測である。
実験３での放射能は、当初は除染対象土壌に１２６００Ｂｑ、処理は７６００Ｂｑ、水は５７００Ｂｑ、濾紙に９８０Ｂｑである。セシウムの揮発率は３９％、土中残存率は７．８％、水中溶解分は約５３％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約８５％である。
実験３での放射能は、当初は除染対象土壌に１２６００Ｂｑ、処理は７６００Ｂｑ、水は５７００Ｂｑ、濾紙に９８０Ｂｑである。セシウムの揮発率は３９％、土中残存率は７．８％、水中溶解分は約５３％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約８５％である。
実験４は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０．５：１となっている。そこで、土壌に対する塩類の重量比は１．５となる。除染対象土壌は０．５ｇで、濾紙上の回収量は０．１８９ｇである。
実験４での放射能は、当初は除染対象土壌に８５００Ｂｑ、処理は７１６０Ｂｑ、水は３６８０Ｂｑ、濾紙に３１９Ｂｑである。セシウムの揮発率は１６％、土中残存率は３．８％、水中溶解分は約８０％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約９２％である。
実験４での放射能は、当初は除染対象土壌に８５００Ｂｑ、処理は７１６０Ｂｑ、水は３６８０Ｂｑ、濾紙に３１９Ｂｑである。セシウムの揮発率は１６％、土中残存率は３．８％、水中溶解分は約８０％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約９２％である。
実験５は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：１：２となっている。そこで、土壌に対する塩類の重量比は３となる。除染対象土壌は１．０ｇで、濾紙上の回収量は未計測である。
実験５での放射能は、当初は除染対象土壌に７９５０Ｂｑ、処理は７５００Ｂｑ、水は５５７０Ｂｑ、濾紙に３０９Ｂｑである。セシウムの揮発率は５．８％、土中残存率は３．９％、水中溶解分は約９０％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約９５％である。
実験５での放射能は、当初は除染対象土壌に７９５０Ｂｑ、処理は７５００Ｂｑ、水は５５７０Ｂｑ、濾紙に３０９Ｂｑである。セシウムの揮発率は５．８％、土中残存率は３．９％、水中溶解分は約９０％である。水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は約９５％である。
図２は処理温度が７００℃、処理時間が３時間での、溶融塩抽出処理の塩添加量と土壌量の比の依存性を示すグラフである。図２では、横軸にセシウム揮発促進剤としての塩添加量と土壌量の重量比、縦軸にセシウムの揮発率を菱形で示し、残存率を黒塗り四角形、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率を三角形で示し、塩化ナトリウムのみの揮発率を×で示している。
除染対象土壌へのセシウム残存率は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウム＝１：０．１：０．２（実験２参照）で１０％を切っており、従って除染率は９０％超となる。他方、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は７８％であるから、土壌と溶融塩の混和物洗浄水に大部分のセシウムが抽出される。
除染対象土壌へのセシウム残存率は、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウム＝１：０．１：０．２（実験２参照）で１０％を切っており、従って除染率は９０％超となる。他方、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は７８％であるから、土壌と溶融塩の混和物洗浄水に大部分のセシウムが抽出される。
図３は土壌量に対する塩添加量の下限値を説明するグラフで、図２と同様に、縦軸に揮発率、残存率、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率を示し、横軸には塩添加量と土壌量の重量比を示してある。表１に示すデータに対する実験式は、次式で表される。
ｙ＝０．９ｘｅ−１２．０２ｘ （２）
ここで、ｙは一回の処理での残存率、ｘは塩添加量と土壌量の重量比である。２．５％の塩の添加で土壌中のセシウムの１／３が回収でき、繰返し処理を行うに足る除去率となるから、塩添加量の下限値を２．５質量％とする。
ｙ＝０．９ｘｅ−１２．０２ｘ （２）
ここで、ｙは一回の処理での残存率、ｘは塩添加量と土壌量の重量比である。２．５％の塩の添加で土壌中のセシウムの１／３が回収でき、繰返し処理を行うに足る除去率となるから、塩添加量の下限値を２．５質量％とする。
表２は、図１を参照して説明したセシウム抽出方法を用いた実験例６〜８及び比較例３，４で得られたデータをまとめたものである。表２では、実験例８を除いて、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの共晶点相当の混合物と、除染対象土壌との混和割合を一定として、処理温度で比較した場合のセシウム除染状態を示している。表２の場合には、実験例８を除いて、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０．１：０．２となっている。
比較例３は、処理温度が４５０℃、処理時間が３時間、除染対象土壌：塩化ナトリウム：塩化カルシウムは、重量比で１：０．１：０．２となっている。塩化ナトリウムと塩化カルシウムの重量比は、共晶点温度である５０４℃を実現するモル比に相当しているので、処理温度が４５０℃では溶融塩形成温度に到達せず固体になっている。除染対象土壌は０．５ｇである。
比較例３での放射能は、当初は除染対象土壌に１７６００Ｂｑ、処理は測定値なし、水は２２００Ｂｑ、濾紙に１４７００Ｂｑである。セシウムの揮発率は未測定、土中残存率は８４％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は１３％である。
比較例３での放射能は、当初は除染対象土壌に１７６００Ｂｑ、処理は測定値なし、水は２２００Ｂｑ、濾紙に１４７００Ｂｑである。セシウムの揮発率は未測定、土中残存率は８４％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は１３％である。
比較例４は、比較例３の試料について、更に処理温度が４５０℃で、処理時間を３時間追加したもので、結局処理時間は６時間となる。
比較例４での放射能は、当初は除染対象土壌に１７６００Ｂｑ、処理は１４７００Ｂｑ、水は３９００Ｂｑ、濾紙に１２９００Ｂｑである。セシウムの揮発率は１６％、土中残存率は７４％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は２３％である。
比較例４での放射能は、当初は除染対象土壌に１７６００Ｂｑ、処理は１４７００Ｂｑ、水は３９００Ｂｑ、濾紙に１２９００Ｂｑである。セシウムの揮発率は１６％、土中残存率は７４％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は２３％である。
実験６は、処理温度が６００℃、処理時間が３時間である。実験６での放射能は、当初は除染対象土壌に１６０００Ｂｑ、処理は１７６００Ｂｑ、水は１４３００Ｂｑ、濾紙に２２７０Ｂｑである。セシウムの揮発率は−１０％、土中残存率は１４％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は８６％である。
実験７は、処理温度が８００℃、処理時間が３時間である。実験７での放射能は、当初は除染対象土壌に１２６００Ｂｑ、処理は１０３００Ｂｑ、水は８７００Ｂｑ、濾紙に２９０Ｂｑである。セシウムの揮発率は１８％、土中残存率は２．３％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は９６％である。
実験７は、処理温度が８００℃、処理時間が３時間である。実験７での放射能は、当初は除染対象土壌に１２６００Ｂｑ、処理は１０３００Ｂｑ、水は８７００Ｂｑ、濾紙に２９０Ｂｑである。セシウムの揮発率は１８％、土中残存率は２．３％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は９６％である。
実験８は、処理温度が８００℃、処理時間が３時間である。実験８では、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの共晶点混合物に代えて、塩化カリウムを用いている。塩化カリウムの融点は、７７６℃であるため、処理温度が８００℃の場合、溶融塩を形成する。
実験８での放射能は、当初は除染対象土壌に９４５０Ｂｑ、処理は未測定、水は３９００Ｂｑ、濾紙に６２００Ｂｑである。セシウムの揮発率は未測定、土中残存率は６５％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は３９％である。
実験８での放射能は、当初は除染対象土壌に９４５０Ｂｑ、処理は未測定、水は３９００Ｂｑ、濾紙に６２００Ｂｑである。セシウムの揮発率は未測定、土中残存率は６５％、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率は３９％である。
図４は溶融塩抽出処理の温度依存性を示すグラフで、横軸には溶解塩抽出処理の温度を示し、縦軸にはセシウムの揮発率を菱形で示し、残存率を黒塗り四角形、水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率を三角形で示し、塩化ナトリウムのみの揮発率を×で示し、塩化ナトリウムのみの水と土壌の合計に対する水のセシウム配分比率を星で示している。溶融塩状態とすることで、除染対象土壌のセシウムが、除染対象土壌に抽出されて、除染対象土壌の除染が行われる。
図５はＣａＣｌ２−ＮａＣｌの溶融塩形成条件を説明する状態図で、横軸にはＮａＣｌ／(ＣａＣｌ２＋ＮａＣｌ)のモル比を示し、縦軸には温度を示している。塩化ナトリウムの融点は８０１℃であり、塩化カルシウムの融点は７７１℃である。特に塩化ナトリウムのモル比で０．４７９の場合に、最低の溶融塩形成温度として５０４℃が得られる。最低の溶融塩形成温度となる場合に、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの重量比は、大略１：２となる。また、塩化ナトリウムのモル比で０．７９７の場合に、５０４℃にて固溶体とＮａＣｌ（固体）の境界点が現れる。
図５はＣａＣｌ２−ＮａＣｌの溶融塩形成条件を説明する状態図で、横軸にはＮａＣｌ／(ＣａＣｌ２＋ＮａＣｌ)のモル比を示し、縦軸には温度を示している。塩化ナトリウムの融点は８０１℃であり、塩化カルシウムの融点は７７１℃である。特に塩化ナトリウムのモル比で０．４７９の場合に、最低の溶融塩形成温度として５０４℃が得られる。最低の溶融塩形成温度となる場合に、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの重量比は、大略１：２となる。また、塩化ナトリウムのモル比で０．７９７の場合に、５０４℃にて固溶体とＮａＣｌ（固体）の境界点が現れる。
図６はセシウムの酸化物と塩化物ナトリウムの各温度における自由エネルギー変化の説明図で、横軸には絶対温度（Ｋ）を示し、縦軸にはギプスの自由エネルギーを示している。次の反応式の自由エネルギー変化から、セシウムが気体の酸化物として揮発しやすく、塩化物が安定であることが了解される。
Ｃｓ＋(1/2)Ｏ２＝(1/2)・Ｃｓ２Ｏ(ｇ) （３）
Ｃｓ＋(1/2)Ｃｌ２＝ＣｓＣｌ （４）
図７は酸化セシウムと塩化ナトリウムの各温度における自由エネルギー変化の説明図で、横軸には絶対温度（Ｋ）を示し、縦軸にはギプスの自由エネルギーを示している。常温から１０００℃程度の温度領域において、塩化ナトリウムの存在下では、セシウムは次式の反応で塩化されて安定化する。
(1/2)Ｃｓ２Ｏ＋ＮａＣｌ＋(1/4)Ｏ２＝ＣｓＣｌ＋(1/2)Ｎａ２Ｏ２ （５）
Ｃｓ＋(1/2)Ｏ２＝(1/2)・Ｃｓ２Ｏ(ｇ) （３）
Ｃｓ＋(1/2)Ｃｌ２＝ＣｓＣｌ （４）
図７は酸化セシウムと塩化ナトリウムの各温度における自由エネルギー変化の説明図で、横軸には絶対温度（Ｋ）を示し、縦軸にはギプスの自由エネルギーを示している。常温から１０００℃程度の温度領域において、塩化ナトリウムの存在下では、セシウムは次式の反応で塩化されて安定化する。
(1/2)Ｃｓ２Ｏ＋ＮａＣｌ＋(1/4)Ｏ２＝ＣｓＣｌ＋(1/2)Ｎａ２Ｏ２ （５）
上記の原理に基づく除染対象土壌の除染処理方式システムを次に説明する。
図８は本発明の一実施例を示す回分処理方式システムの原理説明図である。
回分処理方式では、除染対象土壌１０とアルカリ塩混合物２０を混和物容器１２に投入する。そして、混和物容器１２を用いて混和物を溶融温度加熱槽４２に投入し、アルカリ塩混合物２０を溶融塩状態とし、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持する。混和物容器１２は、溶融温度加熱槽４２に混和物を運搬するための容器であり、高温に曝されることがないから、耐熱性材料である必要はなく、鋼製やプラスチック製で差支えない。
次に、溶融塩処理済みの混和物５２を溶融温度加熱槽４２から取出し、水洗装置６１で水洗して、溶融塩を水に溶解する。洗浄水は濾過装置６２で濾過されて、固液分離される。濾過装置６２の固形分は除染土壌８２とし、濾過水はセシウムを水溶液に含むため、セシウムの吸着材９０でセシウムを分離回収する。濾過・吸着済みの水分は、乾燥させて、残余の固形分をアルカリ塩混合物２０として混和物容器１２に戻す。
図８は本発明の一実施例を示す回分処理方式システムの原理説明図である。
回分処理方式では、除染対象土壌１０とアルカリ塩混合物２０を混和物容器１２に投入する。そして、混和物容器１２を用いて混和物を溶融温度加熱槽４２に投入し、アルカリ塩混合物２０を溶融塩状態とし、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持する。混和物容器１２は、溶融温度加熱槽４２に混和物を運搬するための容器であり、高温に曝されることがないから、耐熱性材料である必要はなく、鋼製やプラスチック製で差支えない。
次に、溶融塩処理済みの混和物５２を溶融温度加熱槽４２から取出し、水洗装置６１で水洗して、溶融塩を水に溶解する。洗浄水は濾過装置６２で濾過されて、固液分離される。濾過装置６２の固形分は除染土壌８２とし、濾過水はセシウムを水溶液に含むため、セシウムの吸着材９０でセシウムを分離回収する。濾過・吸着済みの水分は、乾燥させて、残余の固形分をアルカリ塩混合物２０として混和物容器１２に戻す。
続いて、本発明の一実施例を示すボックス方式の原理を説明する。
ボックス方式では、除染対象土壌とアルカリ塩混合物を混和物容器に投入する。混和物容器は、チタン、ニッケル、ステンレス鋼、アルミナ等の高温耐食性に優れた材料よりなるもので、閉鎖することが可能な形状をしている。混和物容器は、例えば、蓋と箱とよりなるものである。
そして、混和物容器を溶融温度加熱炉に搬入して、アルカリ塩混合物２０を溶融塩状態とし、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持する。次に、溶融塩処理済みの混和物を収容している混和物容器を溶融温度加熱炉から取出す。続いて、混和物容器の内容物を水洗装置で水洗して、溶融塩を水に溶解する。洗浄水は濾過装置６２で濾過されて、固液分離される。濾過装置の固形分は除染土壌とし、濾過水はセシウムを水溶液に含むため、セシウムの吸着材等でセシウムを分離回収する。
ボックス方式では、除染対象土壌とアルカリ塩混合物を混和物容器に投入する。混和物容器は、チタン、ニッケル、ステンレス鋼、アルミナ等の高温耐食性に優れた材料よりなるもので、閉鎖することが可能な形状をしている。混和物容器は、例えば、蓋と箱とよりなるものである。
そして、混和物容器を溶融温度加熱炉に搬入して、アルカリ塩混合物２０を溶融塩状態とし、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持する。次に、溶融塩処理済みの混和物を収容している混和物容器を溶融温度加熱炉から取出す。続いて、混和物容器の内容物を水洗装置で水洗して、溶融塩を水に溶解する。洗浄水は濾過装置６２で濾過されて、固液分離される。濾過装置の固形分は除染土壌とし、濾過水はセシウムを水溶液に含むため、セシウムの吸着材等でセシウムを分離回収する。
図９は本発明の一実施例を示す連続溶融塩浸漬方式の原理説明図である。
連続溶融塩浸漬方式では、まず除染対象土壌１０を篩分けして、除染対象土壌１０を供給用筒体１４に投入し、アルカリ塩混合物２０を溶融温度加熱槽４４に投入する。供給用筒体１４は、溶融温度加熱槽４４に除染対象土壌１０を徐々に供給するための筒体である。
そして、溶融温度加熱槽４４のアルカリ塩混合物２０を溶融塩状態とし、供給用筒体１４から除染対象土壌１０を連続的に供給する。溶融温度加熱槽４４の構造は、溶融塩と供給された除染対象土壌の混和物を、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持するようなものとする。混和物容器１４は、溶融温度に曝されるが１０００℃以上の高温には曝されないことから、高温耐食性に優れた材料が好ましいが、耐熱性はボックス方式と比較して低くて良い。
連続溶融塩浸漬方式では、まず除染対象土壌１０を篩分けして、除染対象土壌１０を供給用筒体１４に投入し、アルカリ塩混合物２０を溶融温度加熱槽４４に投入する。供給用筒体１４は、溶融温度加熱槽４４に除染対象土壌１０を徐々に供給するための筒体である。
そして、溶融温度加熱槽４４のアルカリ塩混合物２０を溶融塩状態とし、供給用筒体１４から除染対象土壌１０を連続的に供給する。溶融温度加熱槽４４の構造は、溶融塩と供給された除染対象土壌の混和物を、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持するようなものとする。混和物容器１４は、溶融温度に曝されるが１０００℃以上の高温には曝されないことから、高温耐食性に優れた材料が好ましいが、耐熱性はボックス方式と比較して低くて良い。
溶融温度加熱槽４４の排出口４５から溶融塩処理済みの除染対象土壌の混和物から排出されるので、この排出された混和物を水洗装置６５で水洗して、洗浄水を濾過装置６６で濾過して、固液分離する。濾過装置６６の固形分は除染土壌８２とし、濾過水はセシウムの吸着材９０等でセシウムを分離回収する。濾過・吸着済みの水分は、乾燥させて、残余の固形分をアルカリ塩混合物９２として回収する。
図１０は本発明の一実施例を示す揮発セシウム溶融塩捕獲方式の原理説明図である。図１１は本発明の一実施例を示す除染対象物からのセシウム抽出方法（Ｓ２０）を説明する流れ図である。
揮発セシウム溶融塩捕獲方式では、まず除染対象土壌１０を篩分けして（Ｓ２００）、除染対象土壌１０中に含まれる岩石等の粗大物を取り除く。次に、除染対象土壌１０とアルカリ塩混合物２０を焼却炉３８に投入して、除染対象物にセシウム揮発促進剤を添加する（Ｓ２０２）。なお、除染対象土壌１０にはセシウムを含有する樹木や草本を含む廃棄物を含んでも良い。アルカリ塩混合物２０は、除染対象物に対するセシウム揮発促進剤として作用する。
揮発セシウム溶融塩捕獲方式では、まず除染対象土壌１０を篩分けして（Ｓ２００）、除染対象土壌１０中に含まれる岩石等の粗大物を取り除く。次に、除染対象土壌１０とアルカリ塩混合物２０を焼却炉３８に投入して、除染対象物にセシウム揮発促進剤を添加する（Ｓ２０２）。なお、除染対象土壌１０にはセシウムを含有する樹木や草本を含む廃棄物を含んでも良い。アルカリ塩混合物２０は、除染対象物に対するセシウム揮発促進剤として作用する。
焼却炉３８で除染対象物とセシウム揮発促進剤との添加混合物を焼却することで、廃棄物の減容処理と揮発性セシウムを含有する燃焼排ガスの生成処理が行われる。焼却炉３８では、廃棄物処理法に基づく一般廃棄物処理基準及び産業廃棄物処理基準における廃棄物を焼却する焼却設備の構造に準拠しているものがよく、例えばダイオキシン類発生量を少なくするため、８００℃以上の高温での保持時間を長くし完全燃焼させる構造とする。焼却炉３８での添加混合物の焼却により、セシウムの蒸気圧が除染対象物からセシウム除去を行うのに十分な圧力となるまで、加熱される（Ｓ２０４）。
次に、焼却炉３８の燃焼排ガスを供給用筒体１６に供給すると共に、溶融温度加熱槽４６ではアルカリ塩混合物２０が溶融状態となっている。排気ガスには、除染対象土壌１０に含まれる揮発性セシウムが含まれる。そこで、除染対象物の加熱工程で生成する揮発セシウムが溶融塩と接触する（Ｓ２０６）。すると、溶融塩中にセシウムが移る。セシウムを含む溶融塩は、溶融温度加熱槽４６の内部で冷却され、若しくは溶融温度加熱槽４６から排出されて外部で冷却される。そこで、冷却された溶融塩を水溶解し、水溶液中にセシウムを抽出する（Ｓ２０８）。これにより、焼却炉に投入された除染対象物からのセシウム抽出が終了する。
溶融温度加熱槽４６の構造は、溶融塩と供給された除染対象土壌の混和物を、所定の処理時間の間、溶融温度（例えば６００℃〜８００℃）に保持するようなものとする。供給用筒体１６は、溶融温度に曝されるが１０００℃以上の高温には曝されないことから、高温耐食性に優れた材料が好ましいが、耐熱性はボックス方式と比較して低くて良い。
溶融温度加熱槽４６の排出口４７からは、揮発性セシウムが除去された排ガスが排出される。好ましくは、焼却炉３８ではダイオキシンが生成する可能性があるので、通常の燃焼炉の排ガス処理設備を付帯するとよい。
溶融温度加熱槽４６の排出口４７からは、揮発性セシウムが除去された排ガスが排出される。好ましくは、焼却炉３８ではダイオキシンが生成する可能性があるので、通常の燃焼炉の排ガス処理設備を付帯するとよい。
次に、セシウム揮発促進剤と除染対象土壌との関係を説明する。前出の図２と図３では、横軸にセシウム揮発促進剤としての塩添加量と土壌量の重量比、縦軸にセシウムの揮発率を菱形で示している。
図２、図３に示すように、セシウム揮発促進剤としての塩化ナトリウムの添加割合は、土壌量との重量比で０．０６から０．３の場合に、セシウム揮発率として最大値領域となる５５％程度が得られている。他方で、塩化ナトリウムの添加割合が増えると低下し、土壌量との重量比で０．６の場合に、４０％のセシウム揮発性となるが、土壌量との重量比で１．０の場合に３０％、土壌量との重量比で１．５の場合に１７％、土壌量との重量比で３．０の場合に約７％となる。そこで、セシウム揮発促進剤としての塩化ナトリウムの添加割合は、土壌量との重量比で０．０６から０．３の範囲が好ましい。
図２、図３に示すように、セシウム揮発促進剤としての塩化ナトリウムの添加割合は、土壌量との重量比で０．０６から０．３の場合に、セシウム揮発率として最大値領域となる５５％程度が得られている。他方で、塩化ナトリウムの添加割合が増えると低下し、土壌量との重量比で０．６の場合に、４０％のセシウム揮発性となるが、土壌量との重量比で１．０の場合に３０％、土壌量との重量比で１．５の場合に１７％、土壌量との重量比で３．０の場合に約７％となる。そこで、セシウム揮発促進剤としての塩化ナトリウムの添加割合は、土壌量との重量比で０．０６から０．３の範囲が好ましい。
なお、上記の実施例では、ハロゲン化アルカリ金属とハロゲン化アルカリ土類金属の混合物として、塩化ナトリウムと塩化カルシウムの重量比が１：２の場合を示したが、本発明はこれに限定されるものではなく、ハロゲン化アルカリ金属やハロゲン化アルカリ土類金属に含まれるものであれば、単体でもよく、また両者を混和したものでもよい。
本願発明のセシウム抽出法を使用することにより、ハロゲン化アルカリ金属、ハロゲン化アルカリ土類金属、又はハロゲン化アルカリ金属とハロゲン化アルカリ土類金属のアルカリ塩混合物という安価で比較的毒性の少ない物質を用いることで、土壌からのセシウム除去率を高く保持しながら、従来よりも処理費用も大幅に低減できる。
１０ 除染対象土壌
１２ 混和物容器
１４、１６ 供給用筒体
２０ アルカリ塩混合物
４２、４４、４６ 溶融温度加熱槽
５２ 溶融塩処理済みの混和物
６１、６５ 水洗装置
６２、６６ 濾過装置
８２ 除染土壌
９０ 吸着材
１２ 混和物容器
１４、１６ 供給用筒体
２０ アルカリ塩混合物
４２、４４、４６ 溶融温度加熱槽
５２ 溶融塩処理済みの混和物
６１、６５ 水洗装置
６２、６６ 濾過装置
８２ 除染土壌
９０ 吸着材
Claims (2)
- 塩化ナトリウムと塩化カルシウムの混和割合が、両者の混合物全体に対する塩化ナトリウムのモル比で０．３５〜０．６０であって、除染対象土壌に対する塩化ナトリウムと塩化カルシウムとの混合物の重量比を０．３〜３の範囲で、除染対象土壌と塩化ナトリウム及び塩化カルシウムを混和する工程と、
前記塩化ナトリウムと塩化カルシウムの混合物の溶融塩形成範囲温度であって、６００℃から８００℃の加熱温度に、前記除染対象土壌と塩化ナトリウム及び塩化カルシウムとの混和物を加熱して、セシウムを前記除染対象土壌から溶融塩に抽出して分離する工程と、
前記分離された土壌と抽出したセシウムを含む溶融塩を冷却する工程と、
この冷却された溶融塩を水で溶解して、セシウムを水溶液として回収する工程と、
を有することを特徴とするセシウム抽出法。 - 前記加熱工程での加熱時間が３時間であるとき、セシウムの土中残存率が０．０２３以上０．１４以下であることを特徴とする請求項１に記載のセシウム抽出法。
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