JP5991420B2 - Aromatic polycarbonate resin composition and molded article thereof - Google Patents
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Description
本発明は、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品に関する。詳しくは、本発明は、導光部材の成形材料として好適な、色相に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物と、この芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる成形品に関する。 The present invention relates to an aromatic polycarbonate resin composition and a molded article thereof. Specifically, the present invention relates to an aromatic polycarbonate resin composition excellent in hue, which is suitable as a molding material for a light guide member, and a molded article formed by molding this aromatic polycarbonate resin composition.
近年、欧州及び北米等においては、自動車のヘッドランプ及びリアランプに常時点灯するデイライトを設置することにより、昼間の歩行者や対向車からの視認性を高める、自動車のデイライト化が進んでいる。デイライトは一般に、導光部材と、導光部材に光を入射させる光源とを備えている。自動車のデイライトの近傍には、一般的に夜間用の通常の光源としてハロゲンランプ等の白熱灯が設けられているため、導光部材は、デイライトの光源から発生する熱に加え、白熱灯から発生する熱によっても加熱される。このため、導光部材には優れた耐熱耐久性が求められる。 In recent years, in Europe, North America, etc., daylighting of automobiles has been promoted to improve visibility from daytime pedestrians and oncoming vehicles by installing daylights that are always lit on the headlamps and rear lamps of automobiles. . The daylight generally includes a light guide member and a light source that causes light to enter the light guide member. An incandescent lamp such as a halogen lamp is generally provided near the daylight of an automobile as a normal light source for nighttime. Therefore, the light guide member is an incandescent lamp in addition to the heat generated from the daylight light source. It is also heated by the heat generated from. For this reason, the heat-resistant durability is calculated | required by the light guide member.
従来、導光部材の構成材料として、例えば下記特許文献1に、芳香族ポリカーボネート樹脂にリン系安定剤及び脂肪酸エステルを配合した芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が開示されている。
また、特許文献1の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の色相と耐黄変性を改善したものとして、特許文献2には、芳香族ポリカーボネート樹脂に配合するリン系安定剤として、2種類のホスファイト系安定剤を用いた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が開示されている。
Conventionally, as a constituent material of a light guide member, for example, Patent Document 1 below discloses an aromatic polycarbonate resin composition in which a phosphorus stabilizer and a fatty acid ester are blended with an aromatic polycarbonate resin.
Further, as an improvement in the hue and anti-yellowing property of the aromatic polycarbonate resin composition of Patent Document 1, Patent Document 2 discloses two types of phosphite-based stabilizers as phosphorus stabilizers to be blended with the aromatic polycarbonate resin. An aromatic polycarbonate resin composition using an agent is disclosed.
即ち、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を用いて自動車用照明装置に用いられる導光部材を成形した場合、成形過程で受ける熱で芳香族ポリカーボネート樹脂が劣化し、得られる成形品は僅かながら黄色味を帯びることがある。また、成形時に黄色味を帯びなくても、導光部材は、上記の通り、導光部材周辺の光源の熱に長時間晒されることで劣化して黄変する。特許文献2の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、特許文献1の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における色相を改善すると共にこの黄変を抑制するものである。 That is, when a light guide member used in an automotive lighting device is molded using an aromatic polycarbonate resin composition, the aromatic polycarbonate resin deteriorates due to heat received in the molding process, and the resulting molded product has a slightly yellowish color. May be tinged. Moreover, even if it does not become yellowish at the time of shaping | molding, as above-mentioned, a light guide member will deteriorate and yellow by being exposed to the heat of the light source around a light guide member for a long time. The aromatic polycarbonate resin composition of Patent Document 2 improves the hue of the aromatic polycarbonate resin composition of Patent Document 1 and suppresses this yellowing.
特許文献2で用いる2種類のホスファイト系安定剤のうちの一方は、スピロ環骨格を有するホスファイト系安定剤であり、他方は、スピロ環骨格を有さないものである。
特許文献2で使用されるスピロ環骨格を有するホスファイト系安定剤は、下記一般式(1)で表されるものである。
One of the two types of phosphite stabilizers used in Patent Document 2 is a phosphite stabilizer having a spiro ring skeleton, and the other is one having no spiro ring skeleton.
The phosphite stabilizer having a spiro ring skeleton used in Patent Document 2 is represented by the following general formula (1).
(式(1)中、R1及びR2はそれぞれ独立に、炭素原子数1〜30のアルキル基又は炭素原子数6〜30のアリール基を表す。) (In Formula (1), R 1 and R 2 each independently represents an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms or an aryl group having 6 to 30 carbon atoms.)
特許文献2には、上記一般式(1)の炭素原子数6〜30のアリール基としては、フェニル基とナフチル基が挙げられており、その場合の具体例としては、ビス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(2,6−ジ−tert−ブチル−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト、フェニルビスフェノールAペンタエリスリトールジホスファイトが挙げられているが、本発明で用いるホスファイト系安定剤(B−I)の例示はない。 Patent Document 2 includes a phenyl group and a naphthyl group as the aryl group having 6 to 30 carbon atoms in the general formula (1). Specific examples in this case include bis (2,4- Although di-tert-butylphenyl) pentaerythritol diphosphite, bis (2,6-di-tert-butyl-4-methylphenyl) pentaerythritol diphosphite, phenylbisphenol A pentaerythritol diphosphite are mentioned. The phosphite stabilizer (BI) used in the present invention is not exemplified.
また、本発明者は、特許文献2の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物よりも耐黄変性を更に改善し、加熱条件下に長時間晒された場合であっても黄変の問題が小さい芳香族ポリカーボネート樹脂組成物として、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、リン系安定剤(B)として、本発明で用いるホスファイト系安定剤(B−I)0.01〜0.1質量部と、脂肪酸エステル(C)0.03〜0.3質量部とを含有する芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を提案し、本願出願人より特許出願した(特許文献3)。 In addition, the present inventor further improved the yellowing resistance compared to the aromatic polycarbonate resin composition of Patent Document 2, and has less yellowing problems even when exposed to heating conditions for a long time. As a resin composition, with respect to 100 parts by mass of an aromatic polycarbonate resin (A), 0.01 to 0.1 parts by mass of a phosphite stabilizer (BI) used in the present invention as a phosphorus stabilizer (B) And an aromatic polycarbonate resin composition containing 0.03 to 0.3 parts by mass of fatty acid ester (C), and a patent application was filed by the present applicant (Patent Document 3).
上記の従来技術により、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の色相や黄変の改善効果は得られているが、自動車用照明装置に内蔵される導光部材用途にあっては、従来提案されている芳香族ポリカーボネート樹脂組成物よりも更に良好な色相、例えば300mm長光路成形品について測定される300mm長のYI値が20以下であるような高度な色相が望まれる。 Although the above-described conventional techniques have improved the hue and yellowing of the aromatic polycarbonate resin composition, the conventionally proposed fragrance has been proposed for use in a light guide member built in an automotive lighting device. A hue that is even better than the group polycarbonate resin composition, for example, a high hue that has a YI value of 300 mm or less measured on a 300 mm long optical path molded product of 20 or less is desired.
本発明は、自動車用照明装置に内蔵される導光部材用途にも好適な、著しく優れた色相を有する芳香族ポリカーボネート樹脂組成物と、この芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる成形品を提供することを課題とする。 The present invention relates to an aromatic polycarbonate resin composition having a remarkably excellent hue, which is also suitable for use as a light guide member incorporated in an automobile lighting device, and a molded article formed by molding this aromatic polycarbonate resin composition. The issue is to provide.
本発明者は上記課題を解決するべく、芳香族ポリカーボネート樹脂に配合する添加剤について鋭意研究を重ねた結果、特定のホスファイト系安定剤と共にポリアルキレングリコール化合物を配合することで、上記課題を解決し得ることを見出した。 In order to solve the above-mentioned problems, the present inventor has conducted extensive research on additives to be added to the aromatic polycarbonate resin. As a result, the above-mentioned problems have been solved by adding a polyalkylene glycol compound together with a specific phosphite stabilizer. I found out that I could do it.
本発明はこのような知見に基づいて達成されたものであり、以下を要旨とする。 The present invention has been achieved based on such findings, and the gist thereof is as follows.
[1] 芳香族ポリカーボネート樹脂(A)と、該芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、リン系安定剤(B)として下記一般式(I)で表されるホスファイト系安定剤(B−I)0.01〜0.1質量部と、ポリアルキレングリコール化合物(C)0.05〜2質量部とを含有する芳香族ポリカーボネート樹脂組成物であって、前記ポリアルキレングリコール化合物(C)がポリブチレングリコールであり、前記リン系安定剤(B)として、更に、下記一般式(II)で表されるホスファイト系安定剤(B−II)を芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して0.01〜0.5質量部含有することを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 [1] A phosphite stabilizer represented by the following general formula (I) as a phosphorus stabilizer (B) with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A) and the aromatic polycarbonate resin (A) ( BI) An aromatic polycarbonate resin composition containing 0.01 to 0.1 parts by mass and 0.05 to 2 parts by mass of a polyalkylene glycol compound (C) , wherein the polyalkylene glycol compound (C ) Is polybutylene glycol, and as the phosphorus stabilizer (B), a phosphite stabilizer (B-II) represented by the following general formula (II) is further added to 100 mass of the aromatic polycarbonate resin (A). An aromatic polycarbonate resin composition comprising 0.01 to 0.5 parts by mass with respect to parts .
(式(I)中、R11〜R18は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を示し、R19〜R22は、それぞれ独立に、アルキル基、アリール基又はアラルキル基を示し、a〜dは、それぞれ独立に0〜3の整数を示す。) (In Formula (I), R 11 to R 18 each independently represent a hydrogen atom or an alkyl group, R 19 to R 22 each independently represents an alkyl group, an aryl group, or an aralkyl group, d represents an integer of 0 to 3 independently.)
(式(II)中、R21〜R25は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数6〜20のアリール基又は炭素数1〜20のアルキル基を表す。) (In formula (II), R 21 to R 25 each independently represents a hydrogen atom, an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, or an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms.)
[2] [1]において、前記ポリアルキレングリコール化合物(C)の数平均分子量が200〜5000であることを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[3] [2]において、前記ポリアルキレングリコール化合物(C)の数平均分子量が200以上1000未満であることを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[4] [1]ないし[3]のいずれかにおいて、前記ホスファイト系安定剤(B−II)とホスファイト系安定剤(B−I)の質量比(B−II)/(B−I)が1〜10であることを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[5] [1]ないし[4]のいずれかにおいて、前記ホスファイト系安定剤(B−I)が下記構造式(Ia)で表される化合物であることを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[2] The aromatic polycarbonate resin composition according to [1], wherein the polyalkylene glycol compound (C) has a number average molecular weight of 200 to 5,000.
[3] The aromatic polycarbonate resin composition according to [2], wherein the polyalkylene glycol compound (C) has a number average molecular weight of 200 or more and less than 1000.
[4] In any one of [1] to [3], a mass ratio (B-II) / (BI) of the phosphite stabilizer (B-II) and the phosphite stabilizer (BI). ) Is 1 to 10 in an aromatic polycarbonate resin composition.
[5] An aromatic polycarbonate resin composition according to any one of [1] to [4], wherein the phosphite stabilizer (BI) is a compound represented by the following structural formula (Ia): object.
[6] [1]ないし[5]のいずれかにおいて、該芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を用いて射出成形することにより得られた300mm長光路成形品について測定した300mm長のYI値が20以下であることを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 [6] In any one of [1] to [5], the 300 mm long YI value measured for a 300 mm long optical path molded product obtained by injection molding using the aromatic polycarbonate resin composition is 20 or less. An aromatic polycarbonate resin composition characterized by comprising:
[7] [1]ないし[6]のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる成形品。 [7] A molded product formed by molding the aromatic polycarbonate resin composition according to any one of [1] to [6].
[8] [7]において、導光部材であることを特徴とする成形品。 [8] The molded product according to [7], which is a light guide member.
[9] [8]において、自動車用照明装置に内蔵される導光部材であることを特徴とする成形品。 [9] The molded product according to [8], wherein the molded product is a light guide member built in an automobile lighting device.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、300mm長光路成形品について測定される300mm長のYI値20以下を満足する著しく良好な色相を有するものである。
このため、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を用いて得られる導光部材は、長尺ないしは肉厚の導光部材であっても、高い光伝達効率を得ることができる。
The aromatic polycarbonate resin composition of the present invention has a remarkably good hue satisfying a YI value of 20 or less of 300 mm length measured for a 300 mm long optical path molded product.
For this reason, even if the light guide member obtained using the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention is a long or thick light guide member, high light transmission efficiency can be obtained.
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明する。 Embodiments of the present invention are described in detail below.
[芳香族ポリカーボネート樹脂組成物]
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)と、該芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、リン系安定剤(B)として特定のホスファイト系安定剤(B−I)0.01〜0.1質量部と、ポリアルキレングリコール化合物(C)0.05〜2質量部を含有することを特徴とする。
[Aromatic polycarbonate resin composition]
The aromatic polycarbonate resin composition of the present invention comprises a specific phosphite stabilizer (P) as a phosphorus stabilizer (B) with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A) and the aromatic polycarbonate resin (A). BI) 0.01 to 0.1 parts by mass and 0.05 to 2 parts by mass of the polyalkylene glycol compound (C) are included.
以下において、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形して得られた成形品の成形直後の色相を「初期色相」と称し、得られた成形品を加熱条件下に長時間晒したときの黄変を抑制する効果を「耐熱黄変抑制効果」と称す。 In the following, the hue immediately after molding of a molded product obtained by molding the aromatic polycarbonate resin composition is referred to as “initial hue”, and yellowing when the obtained molded product is exposed to heating conditions for a long time is referred to as “initial hue”. The suppressing effect is referred to as “heat-resistant yellowing suppressing effect”.
<芳香族ポリカーボネート樹脂(A)>
芳香族ポリカーボネート樹脂(A)は、芳香族ヒドロキシ化合物と、ホスゲン又は炭酸のジエステルとを反応させることによって得られる芳香族ポリカーボネート重合体である。上記芳香族ポリカーボネート重合体は分岐を有していてもよい。芳香族ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、ホスゲン法(界面重合法)、溶融法(エステル交換法)等の従来法によることができる。
<Aromatic polycarbonate resin (A)>
The aromatic polycarbonate resin (A) is an aromatic polycarbonate polymer obtained by reacting an aromatic hydroxy compound with a diester of phosgene or carbonic acid. The aromatic polycarbonate polymer may have a branch. The method for producing the aromatic polycarbonate resin is not particularly limited, and may be a conventional method such as a phosgene method (interfacial polymerization method) or a melting method (transesterification method).
芳香族ジヒドロキシ化合物の代表的なものとしては、例えば、ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3−メチルフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3−t−ブチルフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジブロモフェニル)プロパン、4,4−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプタン、1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、4,4’−ジヒドロキシビフェニル、3,3’,5,5’−テトラメチル−4,4’−ジヒドロキシビフェニル、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルホン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルフィド、ビス(4−ヒドロキシフェニル)エーテル、ビス(4−ヒドロキシフェニル)ケトン等が挙げられる。 Typical examples of the aromatic dihydroxy compound include bis (4-hydroxyphenyl) methane, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, and 2,2-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl). ) Propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3-tert-butylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-dimethylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy) -3,5-dibromophenyl) propane, 4,4-bis (4-hydroxyphenyl) heptane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexane, 4,4'-dihydroxybiphenyl, 3,3 ', 5 , 5′-tetramethyl-4,4′-dihydroxybiphenyl, bis (4-hydroxyphenyl) sulfone, bis (4-hydroxyphenyl) Le) sulfide, bis (4-hydroxyphenyl) ether, bis (4-hydroxyphenyl) ketone.
上記芳香族ジヒドロキシ化合物の中では、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン(ビスフェノールA)が特に好ましい。
上記芳香族ジヒドロキシ化合物は、1種類を単独で用いても、2種類以上を混合して用いてもよい。
Among the aromatic dihydroxy compounds, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane (bisphenol A) is particularly preferable.
The aromatic dihydroxy compounds may be used alone or in combination of two or more.
芳香族ポリカーボネート樹脂(A)を製造する際に、上記芳香族ジヒドロキシ化合物に加えてさらに分子中に3個以上のヒドロキシ基を有する多価フェノール等を少量添加してもよい。この場合、上記芳香族ポリカーボネート樹脂(A)は分岐を有するものになる。 When the aromatic polycarbonate resin (A) is produced, a small amount of polyhydric phenol having 3 or more hydroxy groups in the molecule may be added in addition to the aromatic dihydroxy compound. In this case, the aromatic polycarbonate resin (A) has a branch.
上記3個以上のヒドロキシ基を有する多価フェノールとしては、例えばフロログルシン、4,6−ジメチル−2,4,6−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプテン−2、4,6−ジメチル−2,4,6−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプタン、2,6−ジメチル−2,4,6−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプテン−3、1,3,5−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ベンゼン、1,1,1−トリス(4−ヒドロキシフェニル)エタンなどのポリヒドロキシ化合物、あるいは3,3−ビス(4−ヒドロキシアリール)オキシインドール(=イサチンビスフェノール)、5−クロルイサチン、5,7−ジクロルイサチン、5−ブロムイサチン等が挙げられる。この中でも、1,1,1−トリス(4−ヒドロキシルフェニル)エタン又は1,3,5−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ベンゼンが好ましい。上記多価フェノールの使用量は、上記芳香族ジヒドロキシ化合物を基準(100モル%)として好ましくは0.01〜10モル%となる量であり、より好ましくは0.1〜2モル%となる量である。 Examples of the polyhydric phenol having three or more hydroxy groups include phloroglucin, 4,6-dimethyl-2,4,6-tris (4-hydroxyphenyl) heptene-2, 4,6-dimethyl-2,4. , 6-tris (4-hydroxyphenyl) heptane, 2,6-dimethyl-2,4,6-tris (4-hydroxyphenyl) heptene-3, 1,3,5-tris (4-hydroxyphenyl) benzene, Polyhydroxy compounds such as 1,1,1-tris (4-hydroxyphenyl) ethane, or 3,3-bis (4-hydroxyaryl) oxindole (= isatin bisphenol), 5-chlorouisatin, 5,7-dichloroisatin , 5-bromoisatin and the like. Among these, 1,1,1-tris (4-hydroxylphenyl) ethane or 1,3,5-tris (4-hydroxyphenyl) benzene is preferable. The amount of the polyhydric phenol used is preferably an amount of 0.01 to 10 mol%, more preferably 0.1 to 2 mol%, based on the aromatic dihydroxy compound (100 mol%). It is.
エステル交換法による重合においては、ホスゲンの代わりに炭酸ジエステルがモノマーとして使用される。炭酸ジエステルの代表的な例としては、ジフェニルカーボネート、ジトリルカーボネート等に代表される置換ジアリールカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ−tert−ブチルカーボネート等に代表されるジアルキルカーボネートが挙げられる。これらの炭酸ジエステルは、1種類を単独で、又は2種類以上を混合して用いることができる。これらのなかでも、ジフェニルカーボネート、置換ジフェニルカーボネートが好ましい。 In the polymerization by the transesterification method, a carbonic acid diester is used as a monomer instead of phosgene. Representative examples of the carbonic acid diester include substituted diaryl carbonates typified by diphenyl carbonate and ditolyl carbonate, and dialkyl carbonates typified by dimethyl carbonate, diethyl carbonate, di-tert-butyl carbonate and the like. These carbonic acid diesters can be used alone or in combination of two or more. Among these, diphenyl carbonate and substituted diphenyl carbonate are preferable.
また上記の炭酸ジエステルは、好ましくはその50モル%以下、さらに好ましくは30モル%以下の量を、ジカルボン酸又はジカルボン酸エステルで置換してもよい。代表的なジカルボン酸又はジカルボン酸エステルとしては、テレフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸ジフェニル及びイソフタル酸ジフェニル等が挙げられる。このようなジカルボン酸又はジカルボン酸エステルで炭酸ジエステルの一部を置換した場合には、ポリエステルカーボネートが得られる。 The carbonic acid diester may preferably be substituted with dicarboxylic acid or dicarboxylic acid ester in an amount of 50 mol% or less, more preferably 30 mol% or less. Representative dicarboxylic acids or dicarboxylic acid esters include terephthalic acid, isophthalic acid, diphenyl terephthalate, and diphenyl isophthalate. When a part of the carbonic acid diester is substituted with such a dicarboxylic acid or dicarboxylic acid ester, a polyester carbonate is obtained.
エステル交換法により芳香族ポリカーボネート樹脂を製造する際には、通常、触媒が使用される。触媒種に制限はないが、一般的にはアルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、塩基性ホウ素化合物、塩基性リン化合物、塩基性アンモニウム化合物、アミン系化合物等の塩基性化合物が使用される。中でもアルカリ金属化合物及び/又はアルカリ土類金属化合物が特に好ましい。これらは、1種を単独で使用してもよく、2種類以上を組み合わせて使用してもよい。エステル交換法では、上記触媒をp−トルエンスルホン酸エステル等で失活させることが一般的である。 When an aromatic polycarbonate resin is produced by a transesterification method, a catalyst is usually used. Although there is no restriction | limiting in a catalyst seed | species, Generally basic compounds, such as an alkali metal compound, an alkaline-earth metal compound, a basic boron compound, a basic phosphorus compound, a basic ammonium compound, an amine compound, are used. Of these, alkali metal compounds and / or alkaline earth metal compounds are particularly preferred. These may be used individually by 1 type and may be used in combination of 2 or more types. In the transesterification method, the catalyst is generally deactivated with p-toluenesulfonic acid ester or the like.
上記芳香族ポリカーボネート樹脂(A)には、難燃性等を付与する目的で、シロキサン構造を有するポリマー又はオリゴマーを共重合させることができる。 The aromatic polycarbonate resin (A) can be copolymerized with a polymer or oligomer having a siloxane structure for the purpose of imparting flame retardancy and the like.
芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の粘度平均分子量は、10,000〜22,000であることが好ましい。芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の粘度平均分子量が10,000未満である場合、得られる成形品の機械的強度が不足し、十分な機械的強度を有するものを得ることができない場合がある。また、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の粘度平均分子量が22,000を超える場合、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の溶融粘度が大きくなるため、例えば芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を射出成形などの方法で成形して導光部材等の長尺状の成形品を製造する際に優れた流動性を得ることができず、また、樹脂の剪断による発熱量が大きくなり、熱分解により樹脂が劣化する結果、優れた色相を有する成形品を得ることができない場合がある。
上記芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の粘度平均分子量はより好ましくは12,000〜18,000であり、さらに好ましくは14,000〜17,000である。
The viscosity average molecular weight of the aromatic polycarbonate resin (A) is preferably 10,000 to 22,000. When the viscosity average molecular weight of the aromatic polycarbonate resin (A) is less than 10,000, the molded product obtained may have insufficient mechanical strength, and it may not be possible to obtain a product having sufficient mechanical strength. Moreover, when the viscosity average molecular weight of aromatic polycarbonate resin (A) exceeds 22,000, since the melt viscosity of aromatic polycarbonate resin (A) becomes large, for example, an aromatic polycarbonate resin composition is obtained by a method such as injection molding. As a result, it is not possible to obtain excellent fluidity when producing a long molded product such as a light guide member by molding, and the amount of heat generated by shearing of the resin increases, resulting in deterioration of the resin due to thermal decomposition. In some cases, a molded product having an excellent hue cannot be obtained.
The viscosity average molecular weight of the aromatic polycarbonate resin (A) is more preferably 12,000 to 18,000, and further preferably 14,000 to 17,000.
ここで粘度平均分子量は、溶媒としてメチレンクロライドを用い、20℃の温度で測定した溶液粘度より換算して求めたものである。 Here, the viscosity average molecular weight is calculated from the solution viscosity measured at a temperature of 20 ° C. using methylene chloride as a solvent.
芳香族ポリカーボネート樹脂(A)は、粘度平均分子量の異なる2種以上の芳香族ポリカーボネート樹脂を混合したものであってもよく、また粘度平均分子量が上記範囲外である芳香族ポリカーボネート樹脂を混合して上記粘度平均分子量の範囲内としたものであってもよい。 The aromatic polycarbonate resin (A) may be a mixture of two or more kinds of aromatic polycarbonate resins having different viscosity average molecular weights, or a mixture of aromatic polycarbonate resins having a viscosity average molecular weight outside the above range. It may be within the range of the viscosity average molecular weight.
<リン系安定剤(B)>
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、リン系安定剤(B)として、下記一般式(I)で表されるホスファイト系安定剤(B−I)を含有するものである。
<Phosphorus stabilizer (B)>
The aromatic polycarbonate resin composition of the present invention contains a phosphite stabilizer (BI) represented by the following general formula (I) as the phosphorus stabilizer (B).
(式(I)中、R11〜R18は、それぞれ独立に、水素原子又はアルキル基を示し、R19〜R22は、それぞれ独立に、アルキル基、アリール基又はアラルキル基を示し、a〜dは、それぞれ独立に0〜3の整数を示す。) (In Formula (I), R 11 to R 18 each independently represent a hydrogen atom or an alkyl group, R 19 to R 22 each independently represents an alkyl group, an aryl group, or an aralkyl group, d represents an integer of 0 to 3 independently.)
上記一般式(I)において、R11〜R18は、それぞれ独立に、炭素数1〜5のアルキル基であることが好ましく、メチル基であることが好ましく、また、a〜dは、0であることが好ましい。
本発明で用いるホスファイト系安定剤(B−I)は、下記構造式(Ia)で表されるビス(2,4−ジクミルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましい。
In the general formula (I), R 11 to R 18 are each independently preferably an alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, preferably a methyl group, and a to d are 0. Preferably there is.
The phosphite stabilizer (BI) used in the present invention is preferably bis (2,4-dicumylphenyl) pentaerythritol diphosphite represented by the following structural formula (Ia).
上記ホスファイト系安定剤(B−I)は、1種類を単独で用いても、2種類以上を併用してもよい。 The said phosphite type stabilizer (BI) may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、上記ホスファイト系安定剤(B−I)の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、0.01〜0.1質量部である。ホスファイト系安定剤(B−I)の含有量が0.01質量部未満であると、十分な耐熱黄変防止効果を得ることができず、また、初期色相も劣る傾向がある。ホスファイト系安定剤(B−I)の含有量が0.1質量部を超えると、成形時のガスが多くなったり、モールドデポジットによる転写不良が起こったりするため、得られる成形品の光透過率が低下するおそれがある。ホスファイト系安定剤(B−I)の含有量は好ましくは芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して0.015〜0.08質量部であり、さらに好ましくは0.02〜0.06質量部である。 In the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, the content of the phosphite stabilizer (BI) is 0.01 to 0.1 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A). is there. When the content of the phosphite stabilizer (BI) is less than 0.01 parts by mass, a sufficient heat-resistant yellowing prevention effect cannot be obtained, and the initial hue tends to be inferior. If the content of the phosphite stabilizer (BI) exceeds 0.1 parts by mass, the amount of gas at the time of molding increases and transfer defects due to mold deposits occur. There is a risk that the rate will decrease. The content of the phosphite stabilizer (BI) is preferably 0.015 to 0.08 parts by mass, more preferably 0.02 to 0.08 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A). 06 parts by mass.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物においてはまた、リン系安定剤(B)として上記ホスファイト系安定剤(B−I)と共に、下記一般式(II)で表されるホスファイト系安定剤(B−II)を併用することが、初期色相を更に改善すると共に、耐熱黄変抑制効果を更に高める上で好ましい。 In the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, the phosphorous stabilizer (B) and the phosphite stabilizer (BI) together with the phosphite stabilizer represented by the following general formula (II) ( It is preferable to use B-II) together in order to further improve the initial hue and further enhance the heat yellowing suppression effect.
(式(II)中、R21〜R25は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数6〜20のアリール基、又は炭素数1〜20のアルキル基を表す。) (In formula (II), R 21 to R 25 each independently represents a hydrogen atom, an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, or an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms.)
上記の一般式(II)中、R21〜R25で表されるアルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、n−プロピル基、n−ブチル基、tert−ブチル基、ヘキシル基及びオクチル基などが挙げられる。 In the general formula (II), examples of the alkyl group represented by R 21 to R 25 include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, an n-propyl group, an n-butyl group, a tert-butyl group and a hexyl group. And an octyl group.
本発明で用いるホスファイト系安定剤(B−II)としては、特に、下記構造式(IIa)で表される(トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスファイトが好ましい。 As the phosphite stabilizer (B-II) used in the present invention, (tris (2,4-di-tert-butylphenyl) phosphite represented by the following structural formula (IIa) is particularly preferable.
上記のホスファイト系安定剤(B−II)は、1種類を単独で用いても、2種類以上を併用してもよい。 The above phosphite stabilizers (B-II) may be used alone or in combination of two or more.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、ホスファイト系安定剤(B−II)の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して0.01〜0.5質量部、特に0.03〜0.3質量部、とりわけ0.05〜0.2質量部であって、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物中のホスファイト系安定剤(B−II)/ホスファイト系安定剤(B−I)の質量比が1〜10、特に1.5〜8、とりわけ1.8〜6となるような量であることが好ましい。ホスファイト系安定剤(B−II)の含有量が、上記範囲よりも少ないと、ホスファイト系安定剤(B−II)を併用することによる初期色相及び耐熱黄変抑制効果の改善効果を十分に得ることができず、上記範囲より多くても、それ以上の効果の改善は認められず、リン系安定剤(B)全体の含有量が多くなることにより、成形時のガスが多くなったり、モールドデポジットによる転写不良が起こったりするため好ましくない。 In the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, the content of the phosphite stabilizer (B-II) is 0.01 to 0.5 parts by mass, particularly 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A). 0.03-0.3 parts by mass, especially 0.05-0.2 parts by mass, and the phosphite stabilizer (B-II) / phosphite stabilizer (B It is preferable that the mass ratio of -I) is 1 to 10, particularly 1.5 to 8, particularly 1.8 to 6. When the content of the phosphite stabilizer (B-II) is less than the above range, the effect of suppressing the initial hue and heat yellowing suppression effect by using the phosphite stabilizer (B-II) is sufficient. Even if the amount is larger than the above range, no further improvement in the effect is observed, and the content of the entire phosphorus-based stabilizer (B) increases, resulting in an increase in gas during molding. This is not preferable because transfer defects due to mold deposits may occur.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、リン系安定剤(B)としてホスファイト系安定剤(B−I)とホスファイト系安定剤(B−II)を併用する場合、その合計の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して0.3質量部以下であることが好ましく、0.2質量部以下であることがより好ましい。 In the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, when the phosphite stabilizer (BI) and the phosphite stabilizer (B-II) are used in combination as the phosphorus stabilizer (B), the total content thereof Is preferably 0.3 parts by mass or less and more preferably 0.2 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A).
<ポリアルキレングリコール化合物(C)>
ポリアルキレングリコール化合物(C)は、下記一般式(III)で表される化合物であり、例えば、下記一般式(III−1)で表される分岐型ポリアルキレングリコール化合物又は下記一般式(III−2)で表される直鎖型ポリアルキレングリコール化合物が挙げられ、好ましくは、下記一般式(III−1)で表される分岐型ポリアルキレングリコール化合物である。なお、ポリアルキレングリコール化合物(C)としては、他の共重合成分との共重合体であってもよいが、単独重合体が好ましい。
<Polyalkylene glycol compound (C)>
The polyalkylene glycol compound (C) is a compound represented by the following general formula (III), for example, a branched polyalkylene glycol compound represented by the following general formula (III-1) or the following general formula (III- 2), and a branched polyalkylene glycol compound represented by the following general formula (III-1) is preferable. The polyalkylene glycol compound (C) may be a copolymer with another copolymer component, but is preferably a homopolymer.
(式(III)中、Qは直鎖又は分岐のアルキレン基であり、X及びYは、それぞれ独立に、水素原子、炭素数1〜23の脂肪族アシル基、又は炭素数1〜23のアルキル基を示す。qは繰り返し数である。) (In formula (III), Q is a linear or branched alkylene group, and X and Y are each independently a hydrogen atom, an aliphatic acyl group having 1 to 23 carbon atoms, or an alkyl group having 1 to 23 carbon atoms. And q represents the number of repetitions.)
(式(III−1)中、Rは炭素数1〜3のアルキル基を示し、X及びYは、それぞれ独立に、水素原子、炭素数1〜23の脂肪族アシル基、又は炭素数1〜23のアルキル基を示し、nは10〜400の整数を示す。) (In formula (III-1), R represents an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and X and Y are each independently a hydrogen atom, an aliphatic acyl group having 1 to 23 carbon atoms, or 1 to 1 carbon atoms. 23 represents an alkyl group, and n represents an integer of 10 to 400.)
(式(III−2)中、X及びYは、それぞれ独立に、水素原子、炭素数2〜23の脂肪族アシル基又は炭素数1〜22のアルキル基を示し、mは2〜6の整数、pは6〜100の整数を示す。) (In Formula (III-2), X and Y each independently represent a hydrogen atom, an aliphatic acyl group having 2 to 23 carbon atoms, or an alkyl group having 1 to 22 carbon atoms, and m is an integer of 2 to 6) , P represents an integer of 6-100.)
上記の一般式(III−1)において、整数(重合度)nは、10〜400であるが、好ましくは15〜200、更に好ましくは20〜100である。重合度nが10未満の場合、成形時のガス発生量が多くなり、ガスによる成形不良、例えば、未充填、ガスやけ、転写不良を発生する可能性がある。一方、重合度nが400を超える場合、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の色相を向上させる効果が十分に得られないおそれがある。 In the above general formula (III-1), the integer (degree of polymerization) n is 10 to 400, preferably 15 to 200, and more preferably 20 to 100. When the degree of polymerization n is less than 10, the amount of gas generated during molding increases, and molding defects due to gas, for example, unfilling, gas burnout, and transfer defects may occur. On the other hand, when the polymerization degree n exceeds 400, the effect of improving the hue of the aromatic polycarbonate resin composition may not be sufficiently obtained.
分岐型ポリアルキレングリコール化合物としては、一般式(III−1)中、X,Yが水素原子で、Rがメチル基であるポリプロピレングリコールやエチル基であるポリブチレングリコールが好ましく、特に好ましくはポリブチレングリコールである。 As the branched polyalkylene glycol compound, in general formula (III-1), polypropylene glycol in which X and Y are hydrogen atoms and R is a methyl group and polybutylene glycol in an ethyl group are preferable, and polybutylene is particularly preferable. Glycol.
上記の一般式(III−2)において、p(重合度)は、6〜100の整数であるが、好ましくは8〜90、より好ましくは10〜80である。重合度pが6未満の場合、成形時にガスが発生するので好ましくない。一方、重合度pが100を超える場合、相溶性が低下するので好ましくない。 In said general formula (III-2), although p (polymerization degree) is an integer of 6-100, Preferably it is 8-90, More preferably, it is 10-80. When the polymerization degree p is less than 6, gas is generated during molding, which is not preferable. On the other hand, when the degree of polymerization p exceeds 100, the compatibility is lowered, which is not preferable.
直鎖型ポリアルキレングリコール化合物としては、一般式(III−2)中のX及びYが水素原子で、mが2であるポリエチレングリコール、mが3であるポリトリメチレングリコール、mが4であるポリテトラメチレングリコール、mが5であるポリペンタメチレングリコール、mが6であるポリヘキサメチレングリコールが好ましく挙げられ、より好ましくはポリトリメチレングリコール、ポリテトラメチレングリコールあるいはそのエステル化物又はエーテル化物である。 As a linear polyalkylene glycol compound, in general formula (III-2), X and Y are hydrogen atoms, m is 2, polyethylene glycol, m is 3, polytrimethylene glycol, and m is 4. Preferred examples include polytetramethylene glycol, polypentamethylene glycol in which m is 5, and polyhexamethylene glycol in which m is 6. More preferred are polytrimethylene glycol, polytetramethylene glycol, esterified products or etherified products thereof. .
また、ポリアルキレングリコール化合物(C)として、その片末端あるいは両末端が脂肪酸またはアルコールで封鎖されていてもその性能発現に影響はなく、脂肪酸エステル化物またはエーテル化物を同様に使用することができ、従って、一般式(III−1),(III−2)中のX及び/又はYは炭素数1〜23の脂肪族アシル基又はアルキル基であってもよい。 In addition, as the polyalkylene glycol compound (C), even if one or both ends thereof are blocked with a fatty acid or alcohol, there is no effect on the performance expression, and a fatty acid ester or ether can be used in the same manner. Therefore, X and / or Y in the general formulas (III-1) and (III-2) may be an aliphatic acyl group having 1 to 23 carbon atoms or an alkyl group.
脂肪酸エステル化物としては、直鎖状又は分岐状脂肪酸エステルのいずれも使用でき、脂肪酸エステルを構成する脂肪酸は、飽和脂肪酸であってもよく不飽和脂肪酸であってもよい。また、一部の水素原子がヒドロキシル基などの置換基で置換されたものも使用できる。
脂肪酸エステルを構成する脂肪酸としては、炭素数1〜23の1価又は2価の脂肪酸、例えば、1価の飽和脂肪酸、具体的には、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、ペンタデシル酸、パルミチン酸、ヘプタデシル酸、ステアリン酸、ノナデカン酸、アラキジン酸、ベヘン酸や、1価の不飽和脂肪酸、具体的には、オレイン酸、エライジン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン酸などの不飽和脂肪酸、また炭素数10以上の二価の脂肪酸、具体的には、セバシン酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、テトラデカン二酸、タプシア酸及びデセン二酸、ウンデセン二酸、ドデセン二酸が挙げられる。
これらの脂肪酸は1種又は2種以上組み合せて使用できる。前記脂肪酸には、1つ又は複数のヒドロキシル基を分子内に有する脂肪酸も含まれる。
As the fatty acid ester product, either a linear or branched fatty acid ester can be used, and the fatty acid constituting the fatty acid ester may be a saturated fatty acid or an unsaturated fatty acid. Also, those in which some hydrogen atoms are substituted with a substituent such as a hydroxyl group can be used.
The fatty acid constituting the fatty acid ester is a monovalent or divalent fatty acid having 1 to 23 carbon atoms, such as a monovalent saturated fatty acid, specifically formic acid, acetic acid, propionic acid, butyric acid, valeric acid, caproic acid. , Enanthic acid, caprylic acid, capric acid, lauric acid, myristic acid, pentadecylic acid, palmitic acid, heptadecylic acid, stearic acid, nonadecanoic acid, arachidic acid, behenic acid and monovalent unsaturated fatty acids, specifically, Unsaturated fatty acids such as oleic acid, elaidic acid, linoleic acid, linolenic acid and arachidonic acid, and divalent fatty acids having 10 or more carbon atoms, specifically sebacic acid, undecanedioic acid, dodecanedioic acid, tetradecanedioic acid , Tapsia and decenedioic acid, undecenedioic acid, dodecenedioic acid.
These fatty acids can be used alone or in combination. The fatty acid also includes a fatty acid having one or more hydroxyl groups in the molecule.
分岐型ポリアルキレングリコールの脂肪酸エステルの好ましい具体例としては、一般式(III−1)において、Rがメチル基、X及びYが炭素数18の脂肪族アシル基であるポリプロピレングリコールステアレート、Rがメチル基、X及びYが炭素数22の脂肪族アシル基であるポリプロピレングリコールベヘネートが挙げられる。直鎖型ポリアルキレングリコールの脂肪酸エステルの好ましい具体例としては、ポリアルキレングリコールモノパルミチン酸エステル、ポリアルキレングリコールジパルミチン酸エステル、ポリアルキレングリコールモノステアリン酸エステル、ポリアルキレングリコールジステアリン酸エステル、ポリアルキレングリコール(モノパルミチン酸・モノステアリン酸)エステル、ポリアルキレングリコールベヘネート等が挙げられる。 Preferable specific examples of the fatty acid ester of branched polyalkylene glycol include polypropylene glycol stearate, in which R is a methyl group, X and Y are aliphatic acyl groups having 18 carbon atoms in general formula (III-1), and R is Examples thereof include polypropylene glycol behenate in which a methyl group and X and Y are aliphatic acyl groups having 22 carbon atoms. Preferable specific examples of fatty acid esters of linear polyalkylene glycol include polyalkylene glycol monopalmitate, polyalkylene glycol dipalmitate, polyalkylene glycol monostearate, polyalkylene glycol distearate, polyalkylene glycol (Monopalmitic acid / monostearic acid) ester, polyalkylene glycol behenate and the like.
ポリアルキレングリコールのアルキルエーテルを構成するアルキル基としては、直鎖状又は分岐状のいずれでもよく、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、オクチル基、ラウリル基、ステアリル基等の炭素数1〜23のアルキル基が挙げられ、このようなポリアルキレングリコール化合物(C)としては、ポリアルキレングリコールのアルキルメチルエーテル、エチルエーテル、ブチルエーテル、ラウリルエーテル、ステアリルエーテル等が好ましく例示できる。 The alkyl group constituting the alkyl ether of the polyalkylene glycol may be either linear or branched, for example, carbon number such as methyl group, ethyl group, propyl group, butyl group, octyl group, lauryl group, stearyl group, etc. Examples of the polyalkylene glycol compound (C) include alkyl methyl ether, ethyl ether, butyl ether, lauryl ether, stearyl ether, and the like of polyalkylene glycol.
ポリアルキレングリコール化合物(C)の数平均分子量としては、200〜5,000であることが好ましく、より好ましくは300以上、さらに好ましくは500以上であり、より好ましくは4,000以下、さらに好ましくは3,000以下、特に好ましくは2000以下、とりわけ好ましくは1000未満であり、800以下であることが最も好ましい。上記範囲の上限を超えると、相溶性が低下するので好ましくなく、又上記範囲の下限を下回ると成形時にガスが発生するので好ましくない。ここでいうポリアルキレングリコール化合物(C)の数平均分子量はJIS K1577に準拠して測定した水酸基価に基づいて算出した数平均分子量である。
なお、ポリアルキレングリコール化合物(C)の数平均分子量が低いほど、成形時の金型汚染性(金型付着物)を低減する効果がある。
The number average molecular weight of the polyalkylene glycol compound (C) is preferably 200 to 5,000, more preferably 300 or more, further preferably 500 or more, more preferably 4,000 or less, still more preferably. It is 3,000 or less, particularly preferably 2000 or less, particularly preferably less than 1000, and most preferably 800 or less. Exceeding the upper limit of the above range is not preferable because the compatibility is lowered, and if it is lower than the lower limit of the above range, gas is generated during molding, which is not preferable. The number average molecular weight of a polyalkylene glycol compound (C) here is the number average molecular weight computed based on the hydroxyl value measured based on JISK1577.
In addition, the lower the number average molecular weight of the polyalkylene glycol compound (C), the more effective the mold contamination (mold adhesion) during molding is reduced.
上記ポリアルキレングリコール化合物(C)は、1種類を単独で用いても、2種類以上を併用してもよい。 The said polyalkylene glycol compound (C) may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、上記ポリアルキレングリコール化合物(C)の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、0.05〜2質量部である。ポリアルキレングリコール化合物(C)の含有量が0.05質量部未満であっても2質量部を超えても、得られる成形品の初期色相が劣る傾向がある。ポリアルキレングリコール化合物(C)の含有量は、好ましくは芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し0.1〜1.5質量部であり、より好ましくは0.2〜1.2質量部、さらに好ましくは0.5質量部を超え1.0質量部以下である。 In the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, the content of the polyalkylene glycol compound (C) is 0.05 to 2 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A). Even if the content of the polyalkylene glycol compound (C) is less than 0.05 parts by mass or more than 2 parts by mass, the initial hue of the obtained molded product tends to be inferior. The content of the polyalkylene glycol compound (C) is preferably 0.1 to 1.5 parts by mass, more preferably 0.2 to 1.2 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A). More preferably, it is more than 0.5 parts by mass and 1.0 parts by mass or less.
<その他の成分>
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、任意成分としてさらに酸化防止剤、離型剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤、染顔料、難燃剤、耐衝撃改良剤、帯電防止剤、滑剤、可塑剤、相溶化剤、充填剤等が配合されてもよい。
<Other ingredients>
The aromatic polycarbonate resin composition of the present invention includes, as optional components, an antioxidant, a mold release agent, an ultraviolet absorber, a fluorescent whitening agent, a dye / pigment, a flame retardant, an anti-resistance, as long as the object of the present invention is not impaired. Impact modifiers, antistatic agents, lubricants, plasticizers, compatibilizers, fillers, and the like may be blended.
<芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法>
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法は、特に制限されるものではなく、例えば最終成形品を成形するまでの任意の段階で、各成分を一括又は分割して配合し、溶融混練する方法が挙げられる。各成分の配合方法としては、例えばタンブラー、ヘンシェルミキサー等を使用する方法、フィーダーにより定量的に押出機ホッパーに供給して混合する方法などが挙げられる。溶融混練の方法としては、例えば単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等を使用する方法などが挙げられる。
<Method for producing aromatic polycarbonate resin composition>
The method for producing the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention is not particularly limited, and for example, at any stage until the final molded product is molded, the components are mixed together or divided and melt-kneaded. A method is mentioned. As a blending method of each component, for example, a method using a tumbler, a Henschel mixer or the like, a method of quantitatively feeding to an extruder hopper with a feeder and mixing, and the like can be mentioned. Examples of the melt kneading method include a method using a single screw kneading extruder, a twin screw kneading extruder, a kneader, a Banbury mixer, and the like.
[成形品]
本発明の成形品は、上述の本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなるものである。
[Molding]
The molded article of the present invention is formed by molding the above-described aromatic polycarbonate resin composition of the present invention.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の成形方法には特に制限はないが、例えば、射出成形法、圧縮成形法、射出圧縮成形法などが挙げられ、好ましくは射出成形法である。 Although there is no restriction | limiting in particular in the shaping | molding method of the aromatic polycarbonate resin composition of this invention, For example, an injection molding method, a compression molding method, an injection compression molding method etc. are mentioned, Preferably it is an injection molding method.
なお、成形時の樹脂の熱劣化を抑制し、初期色相に優れたものを得るために、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形する際には、窒素等の不活性ガス雰囲気下で成形を行うことが好ましい。 In order to suppress thermal deterioration of the resin during molding and obtain an excellent initial hue, when molding the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention, molding is performed in an inert gas atmosphere such as nitrogen. It is preferable to carry out.
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる本発明の成形品は、従来品に比べて、加熱条件下に長時間晒された場合の黄変の程度が少ない上に、初期色相が著しく良好であるため、照明装置の導光部材、特に、デイライトの光源のみならず白熱灯から発生する熱によっても加熱条件下に晒される自動車用照明装置の導光部材として好適に用いることができ、その優れた初期色相により、導光部材の光伝達効率を長期に亘り高く維持して、導光部材の交換頻度を大幅に低減することができる。 The molded product of the present invention formed by molding the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention has less yellowing when exposed to a long time under heating conditions than the conventional product, and has an initial hue. Since it is remarkably good, it can be suitably used as a light guide member of a lighting device, particularly a light guide member of an automotive lighting device that is exposed not only to a light source of a daylight but also to heat generated by an incandescent lamp under heating conditions. It is possible to maintain the light transmission efficiency of the light guide member high over a long period of time due to the excellent initial hue, and to greatly reduce the replacement frequency of the light guide member.
[YI値]
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、初期色相に著しく優れ、後掲の実施例の項に記載される方法に従って、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を用いて射出成形することにより得られた300mm長光路成形品について測定した300mm長のYI値が、通常20以下、好ましくは16以下、より好ましくは14以下となり、従来品にない著しく優れた色相を呈する。
[YI value]
The aromatic polycarbonate resin composition of the present invention is remarkably excellent in initial hue, and can be obtained by injection molding using the aromatic polycarbonate resin composition of the present invention according to the method described in the Examples section below. The YI value of 300 mm length measured for a 300 mm long optical path molded product is usually 20 or less, preferably 16 or less, more preferably 14 or less, and exhibits a remarkably excellent hue not found in conventional products.
以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples. However, the present invention is not limited to the following examples unless it exceeds the gist.
実施例及び比較例において用いた材料は次のとおりである。 The materials used in the examples and comparative examples are as follows.
<芳香族ポリカーボネート樹脂(A)>
三菱エンジニアリングプラスチックス社製「ユーピロン(登録商標)H−4000N」:界面重合法で製造されたビスフェノールA型芳香族ポリカーボネート樹脂(粘度平均分子量16,000)
<Aromatic polycarbonate resin (A)>
"Iupilon (registered trademark) H-4000N" manufactured by Mitsubishi Engineering Plastics Co., Ltd .: Bisphenol A type aromatic polycarbonate resin produced by interfacial polymerization (viscosity average molecular weight 16,000)
<リン系安定剤(B)>
<ホスファイト系安定剤(B−I)>
Properties&Characteristics社製「Doverphos
S−9228」:ビス(2,4−ジクミルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト
<ホスファイト系安定剤(B−II)>
ADEKA社製「アデカスタブAS2112」:トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスファイト
<その他のリン系熱安定剤>
ADEKA社製「アデカスタブPEP−36」:ビス(2,6−ジ−tert−ブチル−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスファイト
<Phosphorus stabilizer (B)>
<Phosphite stabilizer (BI)>
“Doverphos” from Properties & Characteristics
S-9228 ": bis (2,4-dicumylphenyl) pentaerythritol diphosphite
<Phosphite stabilizer (B-II)>
“ADEKA STAB AS2112” manufactured by ADEKA: Tris (2,4-di-tert-butylphenyl) phosphite
<Other phosphorus heat stabilizers>
“ADEKA STAB PEP-36” manufactured by ADEKA: bis (2,6-di-tert-butyl-4-methylphenyl) pentaerythritol diphosphite
<ポリアルキレングリコール化合物(C)>
<ポリブチレングリコール(C−1)>
日油社製「ユニオールPB−700」(数平均分子量700)
<ポリブチレングリコール(C−2)>
日油社製「ユニオールPB−1000」(数平均分子量1,000)
<ポリブチレングリコール(C−3)>
日油社製「ユニオールPB−500」(数平均分子量500)
<ポリプロピレングリコール(C−4)>
日油社製「ユニオールD−1000」(数平均分子量1,000)
<Polyalkylene glycol compound (C)>
<Polybutylene glycol (C-1)>
NOF "Uniol PB-700" (number average molecular weight 700)
<Polybutylene glycol (C-2)>
“UNIOL PB-1000” manufactured by NOF Corporation (number average molecular weight 1,000)
<Polybutylene glycol (C-3)>
“UNIOL PB-500” (number average molecular weight 500) manufactured by NOF Corporation
<Polypropylene glycol (C-4)>
"Uniol D-1000" manufactured by NOF Corporation (number average molecular weight 1,000)
<脂肪酸エステル>
理研ビタミン(株)製「リケマールS−100A」:ステアリン酸モノグリセリド
<Fatty acid ester>
"Rikemar S-100A" manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd .: Stearic acid monoglyceride
<離型剤>
東レ・ダウコーニング・シリコーン(株)製「SH556」:メチルフェニルポリシロキサン
<Release agent>
“SH556” manufactured by Toray Dow Corning Silicone Co., Ltd .: methylphenylpolysiloxane
[実施例1〜13及び比較例1〜6]
<芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造>
表1に示す成分を表1に示す割合となるように配合し、タンブラーミキサーで均一に混合して混合物を得た。この混合物を、フルフライトスクリューとベントとを備えた単軸押出機(いすず化工機社製「VS−40」)に供給し、スクリュー回転数80rpm、吐出量20kg/時間、バレル温度250℃の条件で混練し、押出ノズル先端からストランド状に押出した。押出物を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてカットしてペレット化し、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
[Examples 1 to 13 and Comparative Examples 1 to 6 ]
<Production of aromatic polycarbonate resin composition>
The components shown in Table 1 were blended so as to have the ratio shown in Table 1, and were uniformly mixed with a tumbler mixer to obtain a mixture. This mixture is supplied to a single screw extruder (“VS-40” manufactured by Isuzu Chemical Industries Ltd.) equipped with a full flight screw and a vent, and the screw rotation speed is 80 rpm, the discharge rate is 20 kg / hour, and the barrel temperature is 250 ° C. Kneaded and extruded in a strand form from the tip of the extrusion nozzle. The extrudate was quenched in a water bath and cut and pelletized using a pelletizer to obtain pellets of an aromatic polycarbonate resin composition.
<初期色相(YI)評価>
上記のようにして得られた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物について、以下のようにしてYI値を測定した。
芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを120℃で4〜8時間、熱風循環式乾燥機により乾燥した後、射出成形機(東芝機械社製「EC100」)により、280℃の温度で300mm長光路成形品(6mm×4mm×300mm、L/d=50)を得た。この成形品について、長光路分光透過色計(日本電色工業社製「ASA1」)を使用して300mm長のYI値を測定した。
<Evaluation of initial hue (YI)>
About the aromatic polycarbonate resin composition obtained as mentioned above, YI value was measured as follows.
After drying the pellets of the aromatic polycarbonate resin composition at 120 ° C. for 4 to 8 hours with a hot-air circulating dryer, 300 mm long optical path molding is performed at a temperature of 280 ° C. with an injection molding machine (“EC100” manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.). A product (6 mm × 4 mm × 300 mm, L / d = 50) was obtained. About this molded article, 300 mm length YI value was measured using the long optical path spectral transmission color meter ("ASA1" by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.).
<耐熱変色(ΔYI1)評価>
上記の初期色相(YI)の評価で得られた長光路成形品を、120℃で1000時間保持した後、300mm光路長でYIを測定(処理後YI)し、YI値の差(ΔYI1=処理後YI−初期YI)を求め、耐熱変色(ΔYI1)を評価した。
<Evaluation of heat-resistant discoloration (ΔYI 1 )>
The long optical path molded product obtained by the evaluation of the above initial hue (YI) was held at 120 ° C. for 1000 hours, and then YI was measured at 300 mm optical path length (post-treatment YI), and the difference in YI values (ΔYI 1 = After processing, YI-initial YI) was determined, and heat discoloration (ΔYI 1 ) was evaluated.
<耐滞留変色(ΔYI2)評価>
射出成形機内で280℃の温度で25分間滞留させた後射出成形を行ったこと以外は上記の初期色相(YI)の評価におけると同様に、300mm光路長成形品を得、同様に300mm光路長でYIを測定(処理後YI)し、YI値の差(ΔYI2=滞留後YI−初期YI)を求め、耐滞留変色(ΔYI2)を評価した。
<Residence discoloration resistance (ΔYI 2 ) evaluation>
A 300 mm optical path length molded product was obtained in the same manner as in the evaluation of the initial hue (YI) except that the injection molding was carried out after being retained at a temperature of 280 ° C. for 25 minutes in the injection molding machine, and the 300 mm optical path length was similarly obtained. YI was measured (YI after treatment), the difference in YI values (ΔYI 2 = YI after residence−initial YI) was determined, and the retention discoloration resistance (ΔYI 2 ) was evaluated.
これらの結果を表1に示す。 These results are shown in Table 1.
表1より次のとこが分かる。
比較例1,2,4は、ポリアルキレングリコール化合物(C)の代りに脂肪酸エステルを配合したものであり、いずれもYI値20以下を満足することはできない。比較例3は、ポリアルキレングリコール化合物(C)の代りに離型剤を配合したものであり、YI値28と特に色相が悪い。
Table 1 shows the following points.
In Comparative Examples 1, 2, and 4, a fatty acid ester is blended in place of the polyalkylene glycol compound (C), and none of them can satisfy a YI value of 20 or less. In Comparative Example 3, a release agent was blended in place of the polyalkylene glycol compound (C), and the hue was particularly bad with a YI value of 28.
これに対して、本発明に係るホスファイト系安定剤(B−I)であるホスファイト系安定剤S−9228とポリアルキレングリコール化合物(C)を用いた実施例1〜13では、いずれもYIが16以下の優れた色相が得られている。
実施例1は、ポリアルキレングリコールの配合量が少ないため、実施例2〜13に比べて若干YI値が高いが、ポリアルキレングリコールの配合量を多くすることにより、実施例2〜13に示されるようにYI値を下げ初期色相をより良好なものとすることができる。
また、実施例3〜13と比較例5,6の対比より、ポリアルキレングリコール化合物(C)としては、ポリプロピレングリコールよりもポリブチレングリコールの方が色相の改善に有効であることが分かる。
In contrast, in the phosphite-based stabilizer (B-I) a is phosphite stabilizer S-9228 and a polyalkylene glycol compound Examples 1 13 using the (C) according to the present invention, both YI An excellent hue of 16 or less is obtained.
In Example 1, since the blending amount of polyalkylene glycol is small, the YI value is slightly higher than that in Examples 2 to 13 , but by increasing the blending amount of polyalkylene glycol, Examples 2 to 13 show. Thus, the YI value can be lowered to improve the initial hue.
Further, from comparison between Examples 3 to 13 and Comparative Examples 5 and 6 , it can be seen that, as the polyalkylene glycol compound (C), polybutylene glycol is more effective in improving the hue than polypropylene glycol.
Claims (9)
リン系安定剤(B)として下記一般式(I)で表されるホスファイト系安定剤(B−I)0.01〜0.1質量部と、ポリアルキレングリコール化合物(C)0.05〜2質量部と
を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂組成物であって、
前記ポリアルキレングリコール化合物(C)がポリブチレングリコールであり、
前記リン系安定剤(B)として、更に、下記一般式(II)で表されるホスファイト系安定剤(B−II)を芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して0.01〜0.5質量部含有することを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
0.01-0.1 part by mass of a phosphite stabilizer (BI) represented by the following general formula (I) as the phosphorus stabilizer (B), and 0.05-0.1 parts of the polyalkylene glycol compound (C) An aromatic polycarbonate resin composition containing 2 parts by mass ,
The polyalkylene glycol compound (C) is polybutylene glycol,
As the phosphorus stabilizer (B), a phosphite stabilizer (B-II) represented by the following general formula (II) is further added in an amount of 0.01 to 100 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aromatic polycarbonate resin (A). An aromatic polycarbonate resin composition containing 0.5 part by mass .
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