JP5228482B2 - 電気デバイス - Google Patents

Description

本発明は、化学電池要素やキャパシタ要素などに用いられる電極積層体を用いた、電池やキャパシタに代表される電気デバイスに関する。

化学電池やキャパシタは、複数の正極板と複数の負極板とをセパレータを介して交互に積層した電極積層体を、電解質とともに、金属やフィルムなどからなる外装材で気密封止（以下、単に「封止」という）した構成を有している。正極板および負極板（以下、正極と負極を区別しない場合は単に電極板という）は、金属箔の両面に電極材料が塗布されて構成されている。また、電極板からは、外部引き出し用のリード部と接続するために、電極材料が塗布されていない金属箔の部分が延びている。

化学電池やキャパシタといった電気デバイスの中でも、携帯電話、ノート型パソコン、デジタルスチルカメラ、ビデオカメラといった携帯機器等の電源として用いられる電池には、省スペース化が強く要求されている。また、国際的な地球環境の保護のための省資源化や省エネルギ化の要請が高まるなか、モータを動力源として利用する電気自動車やハイブリッド電気自動車の開発が急速に進められつつある。これら電気自動車等にはモータ駆動用の電池が搭載される。電気自動車等に搭載される電池には、軽量化や薄型化に加え、高エネルギ密度、高出力密度が要求される。

このような要求を満たすため、特開２００３−２５７４７３号公報（特許文献１）には、複数の単セルを平面内で並べて接続した電池モジュールが開示されている。単セルは、正極となる電極板の片面の中央領域に正極材料を塗布した１つの正極と、負極となる電極板の片面の中央領域に負極材料を塗布した１つの負極とを有する。正極と負極とは、電解質を介してそれぞれの電極材料が対向するように積層され、電極材料が塗布されていない領域で、外周部が全周にわたって絶縁材で封止される。単セル同士の接続は、複数の単セルを、電極板の極性が互いに異なるように列状に隣接させ、一方の電極板間に導電ペーストを介在させるとともに、相隣接する他方の電極板間に絶縁体を介在させることで行う。これにより、複数の単セルが直列に接続される。そして、単セルを接続した集合体は、一端側の正極および他端側の負極にそれぞれリードが接続され、外装材内に封止される。

一方、特開２００３−１８７７８１号公報（特許文献２）には、複数の電池要素を直列に接続し、全体を外装材で封止した電池モジュールが開示されている。電池要素は、正極と負極とが固体電解質を介して積層された構造を有する。正極および負極は、電極板と、その一端部を除いた領域に塗布された電極材料とを有し、それぞれの電極材料非塗布部が互いに反対方向を向くように積層される。正極および負極の電極材料非塗布部は、それぞれの極ごとに集められて、その先端部が溶接などによって一体的に接合される。そして、このように構成された複数の電池要素は、正極側の電極材料非塗布部と負極側の電極材料非塗布部を隣接させて配置され、これらを重ね合わせて接合することにより、直列に接続される。

しかし、上述した従来の電池モジュールには、以下に示すような問題点があった。

特許文献１に開示された電池モジュールは、単セル同士の電気的接続が、電極板の端面で行われる。そのため、単セル同士の接続は、電池モジュールに曲げ応力が加わった場合に分離し易いような極めて不安定な状態での接続となっている。その結果、単セル同士の接続信頼性の確保が困難である。

なお、特許文献１には、正極側および負極側の少なくとも一方の電極板に延出部を設け、この延出部を、隣接する単セルの電極板上に重ねることも開示されている。この構成によれば上記の問題は解決できるが、延出部の厚さ分だけ電池モジュールの厚さが厚くなり、薄型化の妨げになってしまう。延出部は、充放電には寄与しない部分であるので、この厚さの増加分はできればなくしたい。また、特許文献１に開示された構成でさらなる大容量化および大出力化を達成するには、複数の電池モジュールを積層することになる。この場合には、各電池モジュールはそれぞれ外装材に封止されているので、延出部だけでなく、外装材の厚さも累積されることになるので、薄型化に対してはさらに不利となる。

また、特許文献１に開示されているような、電極板に筐体の機能を兼ねさせた単セルでは、電極材料が片面のみに塗布された電極板を用いらざるを得なくなる。そのため、大容量あるいは高電圧を得るために複数の単セルを積み重ねたとしても、電極材料と電極板との積層部分だけに着目すれば、電極材料が両面に塗布された電極板を積層した場合と比較して、電極板が重複する分だけ、体積効率が悪くなる。

一方、特許文献２に開示された電池モジュールは、正極と負極との積層数、および接続する電池要素の数を適宜設定すれば、必要な容量および出力を得ることができる。しかし、特許文献２に記載の電池モジュールでは、電池要素間の電気的接続を、電極板の電極材料非塗布部を集めて一体化した部分である一体化部同士を重ね合わせることによって行っている。そのため、特許文献２に記載の電池モジュールは、全体での平面寸法の小型化という観点から見た場合に制限があった。特許文献２では電極材料が両面に塗布された電極板を用いており、その点では、電極材料と電極板との積層部分だけに着目すれば、特許文献１に開示されたものよりも体積効率は高い。しかし、次に述べる理由で、他の部分において体積効率のロスが依然として存在していた。

電池要素の、正極および負極の電極材料が塗布された部分が対向した領域（以下、積層部ともいう）から一体化部までの領域は、充放電には寄与せず、しかも隣接する電池要素との接続にも寄与しない領域である。そのため、平面寸法の小型化という観点からは、一体化部はできるだけ積層部に近接させることが好ましい。その一方で、積層部から一体化部までの距離を決めるに当たっては、以下のことも考慮する必要がある。

電池要素は、積層部では、各基板の厚さ、各基板に塗布された電極材料の厚さ、および各基板間の固体電解質の厚さを合計した厚さを有する。それに対し、一体化部の厚さは、それぞれの極の各基板のみの厚さを合計した厚さを有する。そのため、積層部から一体化部へ向かうにつれて、電極材料非塗布部は全体としての厚みを減じるように湾曲して集められる。

電極材料が塗布される基板は、一般的に金属箔からなる。また、積層部から一体化部までの距離が同じであれば、正極および負極の合計の積層枚数が多くなればなるほど、積層部に対する電極材料非塗布部の湾曲の角度が大きくなる。したがって、例えば、正極および負極の厚さがそれぞれ６０μｍ以上であり、それらの合計の積層枚数が３０枚以上となるような場合、電極材料非塗布部の湾曲の角度が大きくなり過ぎ、金属箔が破断してしまうことがある。そこで、金属箔が破断しない程度まで電極材料非塗布部の湾曲を緩和する必要がある。そのためには、一体化部を積層部からできるだけ離す必要が生じて、充放電に寄与しない部分のサイズの増大につながってしまう。つまり、従来の構成では、金属箔の破断という問題を考慮すると、結果的に、平面寸法の小型化が制限されてしまう。

本発明は、上述した従来の問題点に鑑みてなされたものであり、電気エネルギの蓄積に寄与しない部分の寸法をできるだけ抑えつつ、大容量化および大出力化に柔軟に対応し得る電気デバイスを提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明の電気デバイスは、電気エネルギを内部に蓄積する電極積層体であって、それぞれ複数の正極および複数の負極が電解質を介して交互に積層された複数のセルを有する。正極および負極は、一端部が非塗布部となるように電極材料が塗布されたシート状金属部材を有し、正極の非塗布部と負極の非塗布部とを互いに反対側に向けて突出させて積層される。複数のセルは、正極の非塗布部と負極の非塗布部とを向かい合わせて配列され、互いに隣り合ったセルの間で、一方のセルの正極の非塗布部の一部と他方のセルの負極の非塗布部の一部とが、正極と負極との積層方向に交互に重なって電気的に接続されている電極積層体を備える。また、本発明の電気デバイスは、電極積層体の、複数のセルの配列方向での両端の正極の非塗布部および負極の非塗布部にそれぞれ電気的に接続された、正極用および負極用のタブと、タブを延出させて電極積層体を封止する外装材と、互いに隣り合ったセル同士の接続部に電気的に接続され、かつ外装材の外側に突出して設けられた端子と、を備える。

上記のとおり構成された本発明の電気デバイスが備える電極積層体では、隣り合ったセル同士の非塗布部が交互に重なり合って電気的に接続されている。このように、隣り合うセルの非塗布部を交互に重ね合わせて複数のセルを配列することにより、非塗布部の湾曲が緩和されるので、セルをより近接して配列することができるようになるとともに、正極と負極との積層枚数の制限も緩和される。

電解質は、電解液であってもよいし、固体電解質またはポリマー電解質であってもよい。電解質が電解液の場合は、積層された正極と負極との間に配された、電解液を含浸したセパレータと、互いに隣り合うセルの間で、一方のセルの電解液が他方のセルに属する電池作用部材と接触しないようにするシール材とをさらに有することが好ましい。また、互いに隣り合ったセルの間で、正極の非塗布部と負極の非塗布部との間に、定まった導電部材を有し、導電部材によって正極と負極とが電気的に接続された構成とすることで、非塗布部の湾曲がさらに緩和される。

本発明の電気デバイスは、電極積層体と、電極積層体の、複数のセルの配列方向での両端の正極の非塗布部および負極の非塗布部にそれぞれ電気的に接続された、正極用および負極用のタブと、タブを延出させて電極積層体を封止する外装材と、互いに隣り合ったセル同士の接続部に電気的に接続され、かつ外装材の外側に突出して設けられた端子と、を有する。このように、上述した本発明の電気デバイスは、電極積層体を有することにより、セルがより近接して配列されているとともに正極と負極との積層枚数の制限も緩和された電気デバイスを達成する。

本発明において、「電池作用部材」とは、電極材料、およびそれが塗布されたシート状金属部材、および電解質といった、電池作用によって電位を持つ部材を意味し、絶縁物は含まない。

本発明によれば、積層方向に隣接する正極と負極との非塗布部を交互に重ね合わせて複数のセルを接続することで、正極および負極の配列効率を向上することができ、しかも正極と負極との積層数の制限を緩和することができる。

本発明の一実施形態による電気デバイスであるフィルム外装電池の分解斜視図である。 図１に示すフィルム外装電池の、セルの配列方向に沿った模式的断面図である。 本発明の他の実施形態によるフィルム外装電池の、セルの配列方向に沿った模式的断面図である。 本発明に用いられる導電部材の一変形例を示す、フィルム外装電池のセル間の接続部の断面図である。 本発明に用いられる導電部材の他の例を示す、フィルム外装電池のセル間の接続部の断面図である。 図５Ａに示すＢ−Ｂ線で切断した、フィルム外装電池の断面図である。 図５Ａに示すＣ−Ｃ線で切断した、フィルム外装電池の断面図である。 本発明に用いられる導電部材のさらに他の変形例を示す、フィルム外装電池のセル間の接続部の断面図である。 本発明に用いられる制御用端子の一変形例を示す図である。

符号の説明

１ フィルム外装電池
２ セル
３ａ 正極タブ
３ｂ 負極タブ
４，５ 外装フィルム
６，２６，３６ 導電部材
６ａ，３９ 制御用端子
７，３２，３８ シール材
２１ 正極
２２ 正極用金属箔
２２ａ，２５ａ 非塗布部
２３ 正極活物質
２４ 負極
２５ 負極用金属箔
２６ 負極活物質
２７ セパレータ
３７ 固体電解質

図１および図２を参照すると、複数の正極２１および複数の負極２４を含む電極積層体と、電極積層体を電解質とともに封止する外装フィルム４，５と、を有する、本発明の一実施形態によるフィルム外装電池１が示されている。正極２１および負極２４は、電極積層体が電気エネルギを内部に蓄積し、かつ蓄積した電気エネルギを外部に放出することのできるように、交互に積層されている。電極積層体は、一列に配列されて直列接続された複数のセル２（本実施形態では３つ）を有する。セル２の配列方向において、一端側に位置するセル２の正極２１には正極タブ３ａが接続され、他端側に位置するセル２の負極２４には負極タブ３ｂが接続されている。正極タブ３ａおよび負極タブ３ｂは、それぞれ先端部を外装フィルム４，５から突出させて接続されており、フィルム外装電池１を外部装置と電気的に接続するのに用いられる。

外装フィルム４，５は、電極積層体の平面寸法よりも大きな平面寸法を有しており、電極積層体をその厚み方向（正極２１と負極２４との積層方向）両側から挟んで包囲している。これによって外装フィルム４，５は、電極積層体の周囲で重なり合い、重なり合った対向面同士が熱融着されることで、電極積層体が封止される。一方の外装フィルム４には、電極積層体を包囲する空間を形成するために、カップ部４ａが中央領域に形成されている。外装フィルム４，５は、このカップ部４ａの全周にわたって熱融着される。カップ部４ａの加工は、深絞り成形によって行うことができる。本実施形態では一方の外装フィルム４のみにカップ部４ａを形成したが、各外装フィルム４，５にカップ部を形成してもよいし、カップ部を形成せずに外装フィルム４，５の柔軟性を利用して電極積層体を包囲してもよい。

外装フィルム４，５としてはラミネートフィルムを好ましく用いることができる。外装フィルム４，５を構成するラミネートフィルムとしては、柔軟性を有しており、かつ電極積層体を電解質とともに封止できるものであれば種々のフィルムを利用することができる。代表的には、熱融着性樹脂からなる熱融着層と、金属薄膜などからなる非通気層と、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルやナイロンなどのフィルムからなる保護層とをこの順に積層したものが挙げられる。外装フィルム４，５は、これらのうち少なくとも熱融着層と非通気層とを有していればよく、保護層は必要に応じて設けられる。電極積層体を封止するに際しては、熱融着層を対向させて電極積層体を包囲する。

非通気層を構成する金属薄膜としては、例えば、厚さが１０〜１００μｍのＡｌ、Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ｆｅ、ステンレス、Ｍｇ合金などの箔を用いることができる。熱融着層を構成する樹脂としては、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン、これらの酸変成物、ポリフェニレンサルファイド、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポリアミド、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマーなどが使用できる。

また、非通気層としては、金属薄膜以外に、酸化珪素や酸化アルミニウムなどの無機絶縁体であっても、非通気性を有していれば用いることができる。本実施形態のように、直列に接続された複数のセル２を１つの外装体に収納する場合、異なる電位を持つ電解液を収納することになるので、非通気層を絶縁性とすれば、不慮の事態により電解液と非通気層とが接触しても、セル間でショートするのを防止できる。また、非水電解質電池の場合は非通気層が必要であるが、そうでない場合は、非通気層は必ずしも必要はない。

熱融着層の厚さは、電極積層体の良好な封止のためには、１０〜２００μｍが好ましく、より好ましくは３０〜１００μｍである。

電極積層体は、前述したように、直列に接続された３つのセル２を有する。セル２について、図２を参照して以下に詳しく説明する。

セル２は、複数の正極２１と複数の負極２４とを、各正極２１と各負極２４との間にセパレータ２７が介在し、かつ負極２４が最上面および最下面に位置するように、交互に積層した構造を有する。

正極２１は、シート状の金属部材である正極用金属箔２２と、その両面に塗布された正極活物質２３とを有する。正極活物質２３は、正極用金属箔２２の一端部を除いた領域に塗布されており、正極２１の正極活物質２３が塗布されていない一端部は、非塗布部２２ａとなっている。負極２４は、シート状の金属部材である負極用金属箔２５と、その両面に塗布された負極活物質２６とを有する。負極活物質２６は、負極用金属箔２５の一端部を除いた領域に塗布されており、負極２４の負極活物質２６が塗布されていない一端部は、非塗布部２５ａとなっている。

各セル２において、正極２１と負極２４とは、それぞれの非塗布部２２ａ，２５ａを互いに反対側に向けて、かつ正極活物質２３と負極活物質２６とが、セパレータ２７を介して互いに対向するように積層されている。したがって、各セル２は、正極活物質２３と負極活物質２６とがセパレータ２７を介して積層された部分である電極積層部の一端から正極２１の非塗布部２２ａが突出し、他端から負極２４の非塗布部２５ａが突出した構成となっている。

なお、図２では、正極２１とセパレータ２７、および負極２４とセパレータ２７は、互いに間隔をあけて配置しているように示されているが、実際には、これらは密着して積層される。また、図２は単に各セル２の接続構造および各セル２での積層構造の一例を示すものであって、セル２の数、および各セル２における正極２１、負極２４の数は、図２に示したものに限らない。

各セル２のうち、両端に位置する２つのセル２は、一方においては正極２１の非塗布部２２ａが積層方向に集められて一括して正極タブ３ａと電気的に接続され、他方においては負極２４の非塗布部２５ａが積層方向に集められて一括して負極タブ３ｂと電気的に接続されている。正極２１の非塗布部２２ａと正極タブ３ａとの接続、および負極２４の非塗布部２５ａと負極タブ３ｂとの接続は、例えば超音波溶接によって行うことができる。

セル２は、正極２１の非塗布部２２ａおよび負極２４の非塗布部２５ａが同じ向きを向くように、隣接する２つのセル２の関係で正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとを向かい合わせて１列に並べられる。隣接する２つのセル２の間では、一方のセル２の正極２１の非塗布部２２ａの間に、他方のセル２の負極２４の非塗布部２５ａが進入している。つまり、隣接する２つのセルの間では、一方のセルの正極２１の非塗布部２２ａの一部と他方のセル２の負極２４の非塗布部２５ａの一部とが、正極２１と負極２４との積層方向に交互に重なって配置されている。

隣接する２つのセル２の間で、正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとの互いに重なり合っている部分の間にはそれぞれ、ブロック状またはバー状の導電部材６が配置されている。これら導電部材６によって非塗布部２２ａ，２５ａが電気的に接続され、これによって、複数のセル２が直列接続される。

各セル２はそれぞれ、電解質として電解液を保持している。複数のセル２を直列接続した場合、セル２間を電解液が自由に流通できると、各セル２が短絡した状態となるなど正常な直列接続状態でなくなる。そこで、隣接する２つのセル２間において、一方のセル２の電解液が他方のセル２を構成する部材と接触しないように、隣接するセル２の間にはシール材７が設けられている。具体的には、シール材７は、隣接する２つのセル２の間で、非塗布部２２ａ，２５ａおよびそれに接続された導電部材６が、隣接するセル２の電解液収納部分に露出しないように、重なり合っている正極２１の非塗布部２１ａ間の隙間、重なり合っている負極２４の非塗布部２４ａ間の隙間を埋めるように設けられている。これによって、セル２ごとに電解液が個別に保持される。

正極２１、負極２４、および電解液等の材料は、電極積層
体の用途、すなわち本実施形態でいえばフィルム外装電池１の種類に応じて適宜選択される。フィルム外装電池１の種類は特に限定されるものではなく、リチウムイオン二次電池、リチウムメタル一次電池あるいは二次電池、リチウムポリマー電池などの非水電解質電池、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池、鉛蓄電池などの水系電池など、種々の化学電池が挙げられる。

例えばリチウムイオン二次電池の場合、正極２１は、正極活物質２３としてリチウム・マンガン複合酸化物、コバルト酸リチウム等を、正極用金属箔２２として、厚さ３〜５０μｍのアルミニウム箔を用いることがでる。負極２４は、負極活物質２６としてリチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料を、負極用金属箔２５として、厚さ３〜５０μｍの銅箔を用いることができる。この場合、電解液としては、リチウム塩を含む電解液を用いることができる。また、導電部材６には、アルミニウムおよび銅の双方と接合できる金属、例えば、アルミニウムおよび銅と超音波溶接が可能なニッケルを用いることができる。また、鉄、ステンレス、銅、これらをニッケルめっきしたもの、スズめっきしたものでもよい。導電部材６と正極用金属箔２２あるいは負極用金属箔２５との接続方法としては、接触、溶接、カシメ、ねじ止め、嵌め込み、挟み込み、半田付け、導電性接着剤を用いる方法などの方法を用いることができる。

さらに、正極用金属箔２２にアルミニウム箔を用いた場合、正極タブ３ａにはアルミニウム板を用いることができ、負極用金属箔２５に銅箔を用いた場合は、負極タブ３ｂには銅板を用いることができる。負極タブ３ｂを銅板で構成する場合、その表面にニッケルめっきを施してもよい。

セパレータ２７やシール材７は、フィルム外装電池１の種類によらず、必要な機能に応じた材料が適宜選択される。セパレータ２７としては、ポリオレフィン等の熱可塑性樹脂から作られた、マイクロポーラスフィルム（微多孔フィルム）、不織布または織布など、電解液を含浸することのできるシート状の部材を用いることができる。

シール材７としては、電解液を遮断することのできる種々の材料を用いることができる。ただし、シール材７には、一方のセル２の電解液が隣接する他方のセル２に属する電池作用部材と電気的に接触するのを遮断し、かつセル間で電解液がリークしないように非塗布部２２ａ、２５ａと良好に密着する性能が求められる。そのことを考慮すると、シール材７には、金属接着性樹脂を用いることが好ましい。金属接着性樹脂としては、例えば酸変性ポリエチレン、酸変性ポリプロピレンなどの酸変性ポリオレフィン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマーが特に好ましく、その他にもアクリレート系ポリマー、メタクリレート系ポリマー、ウレタン系ポリマー、エポキシ系ポリマー、ポリエステル、ポリアミド、ポリフッ化ビニリデン系ポリマーなどの極性ポリマーが挙げられる。また、シール材７を、ホットメルト接着剤で形成したり、２液硬化型接着剤を流し込んで形成したりすることもできる。図では、シール材７は積層方向に長い柱状になっているが、積層方向に主面を向けた平板状あるいはフィルム状でもよい。また、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５の少なくとも一方に対して、その全面あるいはシール材７を接着させる部分とその近傍に、シール材７との密着性を向上させるための表面処理を施してもよい。そのような表面処理としては、クロム系処理、ジルコニウム系処理、燐酸系処理、酸化皮膜処理、水酸化皮膜処理などの皮膜系処理や、部分アミノ化フェノール樹脂系処理、シランカップリング剤、チタネート系カップリング剤などの有機系処理、化学エッチングや研磨による粗面化処理などが挙げられる。

以上のように、本実施形態のフィルム外装電池１では、直列接続された２つのセル２間において、一方のセル２の正極２１と他方のセル２の負極２４とが、それぞれの非塗布部２２ａ，２５ａが交互に重なり、かつ、それらの間に導電部材６を介在させて接続されている。そのことにより、非塗布部２２ａ，２５ａの湾曲が大幅に緩和された状態で、一方のセル２の正極２１と他方のセル２の負極２４とを接続することができる。

したがって、セル２の配列方向での、正極２１の非塗布部２２ａの根元（正極活物質２３の塗布部との境界）から負極２４の非塗布部２５ａとの接続部（導電部材６との接続部と一致）までの距離Ａ、および負極２４の非塗布部２５ａの根元（負極活物質２６の塗布部との境界）から正極２１の非塗布部２２ａとの接続部（導電部材６との接続部と一致）までの距離Ｂを、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５を破断させることなく、従来と比べて大幅に削減することができる。また、正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとが重なっている領域の、セル２の配列方向での寸法Ｃは、セル２同士を接続するのに必要な最小限の寸法とすることができる。

結果的に、電極積層体の充放電に寄与しない部分である、互いに接続された正極２１と負極２４との関係での、正極２１の非塗布部２２ａの根元から負極２４の非塗布部２５ａの根元までの距離Ｌを、従来と比べて大幅に削減することができる。このことにより、フィルム外装電池１としての性能を低下させることなく、電極積層体の平面寸法を小さくすることができる。さらには、充放電に寄与しない部分の平面寸法を大幅に削減できるという効果は、隣接するセル２同士の全ての接続部にいえることなので、より高い電圧を得るためにより多数のセル２を直列接続した電極積層体とした場合に、より効果的に発揮される。

また、隣接したセル２同士の接続を、上述したように非塗布部２２ａ，２５ａの湾曲を大幅に緩和した状態で行えるので、大容量化のために正極２１と負極２４との積層数をさらに増やした場合であっても、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５の破断は生じにくい。特に本実施形態では、互いに重なった正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとの間に導電部材６を介在させているので、非塗布部２２ａ，２５ａの湾曲を殆どなくすことができる。積層方向での導電部材６の厚さを、セパレータ２７を間において対向する正極用金属箔２２と負極用金属箔２５との間の間隔と等しくすれば、正極２１の非塗布部２２ａおよび負極２４の非塗布部２５ａを湾曲させることなく、セル２を接続することができる。このことは、具体的には、導電部材６の厚さを、セパレータ２７の１枚分の厚さと、正極用金属箔２２の片面分の正極活物質２３の塗布厚さと、負極用金属箔２５の片面分の負極活物質２６の塗布厚さとを加えた厚さと同じ厚さとすることである。この場合は、正極２１と負極２４との最大積層数は、現実的な範囲内であれば特に制限はない。ここで、セパレータ２７は電解液を含浸しているので、上記の「セパレータ２７を間において対向する」とは、「電解質を間において対向する」と同義である。また、セパレータ２７の１枚分の厚さ」とは、「正極と負極との間に配された電解質の厚さ」と同義である。

さらに本実施形態のフィルム外装電池１は、隣接するセル２の間に、正極２１と負極２４との接続部と電気的に接続された制御用端子６ａを有している。制御用端子６ａには、導電部材６と同様の部材を利用することができる。制御用端子６ａは、積層方向最上位置の負極２４の非塗布部２５ａ上に接合され、その先端は外装フィルム４の外側へ突出している。

複数のセル２を接続した電池においては、各セル２の性能を効果的に発揮させるためには、セル２ごとの電圧が等しいことが望ましい。しかし、各セル２自身の性能上のばらつきや、充放電条件によっては、セル２ごとに電圧がばらつくことがある。

そこで、本実施形態のように制御用端子６ａを設けることで、複数のセル２を封止したフィルム外装電池１であっても、制御用端子６ａ、正極タブ３ａおよび負極タブ３ｂを利用して、各セル２の電圧をチェックすることができる。そして、各セル２の電圧がばらついている場合には各セル２の電圧が等しくなるように各セル２に対して個別に充電あるいは放電を行える。その結果、フィルム外装電池１の性能を良好に維持することができるようになる。ただし、各セル２に対する個別の制御が不要な場合は、制御用端子６ａは設けなくてもよい。

なお、本実施形態では、セル２同士の接続部において、非塗布部２２ａ，２５ａの間に導電部材６を配置しているが、導電部材６は必ずしも必要なものではない。前述したように、セル２同士の接続部では、正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとは積層方向に交互に配置される。導電部材６が配置されていない場合、セル２同士の接続部では、正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとが、積層方向に集められて直接接合される。この状態では、積層方向に隣接する正極２１の非塗布部２２ａの間には隣のセル２の負極２４の非塗布部２５ａが介在しており、また、積層方向に隣接する負極２４の非塗布部２５ａの間には隣のセル２の正極２１の非塗布部２２ａが介在している。

その結果、正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとが接合された領域では、積層方向についての、最下位置の非塗布部２２ａの下面から最上位置の非塗布部２２ａの上面までの距離、および最下位置の非塗布部２５ａの下面から最上位置の非塗布部２５ａの上面までの距離はそれぞれ、従来のように同じ極の非塗布部２２ａ，２５ａ同士を集めて接合した場合の約２倍となる。したがって、導電部材６を介さずに正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとを直接接合した場合であっても従来と比べて非塗布部２２ａ，２５ａの湾曲を緩和し、充放電に寄与しない部分の平面寸法を小さくすることができる。

導電部材６を設けない場合であっても、前述したように制御用端子６ａを設けて各セル２に対して個別に充放電する構成とすることもできる。

図３に、本発明の他の実施形態によるフィルム外装電池の、図２と同様の模式的断面図を示す。図３において、図２と同様の部分については図２と同じ符号を付し、それらの説明は省略する。

本実施形態のフィルム外装電池は、電解質として電解液ではなく固体電解質３７を用いている点が、前述した実施形態と異なる。固体電解質３７としては、フリーな溶媒を含まないがイオンが伝導可能な固体であれば種々のものが利用でき、例えば、β−アルミナなどの酸化物系無機化合物、ポリエチレンオキサイドなどのポリマーの架橋あるいは非架橋のものなどが例示できる。固体電解質３７は、セパレータ２７（図２参照）と同様、正極活物質２３と負極活物質２６とが直接接触しないように、正極２１の正極活物質２３が塗布された領域、および負極２４の負極活物質が塗布された領域よりも大きい平面寸法を有している。

このように固体電解質３７を用いることによって、イオンの移動は固体電解質３７を挟んで対向する正極２１と負極２４との間のみに制限され、セル２間でのイオンの移動がなくなる。したがって、図２に示したようなシール材７は不要となる。シール材７が不要となることにより、フィルム外装電池の構成が簡略化される。さらに、シール材７がなくなった分だけ、図２に示した距離Ａおよび距離Ｂを短くすることができる。その結果、充放電に寄与する部分の構成はそのままで、電極積層体の平面寸法、ひいてはフィルム外装電池の平面寸法をより小さくすることができる。

なお、導電部材６および制御用端子６ａについて、これらは必ずしも設けなくてよいことは、前述した実施形態と同様である。また、電極積層体のセル２の数、および各セル２における正極２１、負極２４の数が図に示したものに限らないことも、前述した実施形態と同様である。

本実施形態では電解質として固体電解質３７を用いたが、固体電解質３７の代わりにポリマー電解質を用いることもできる。ポリマー電解質としては、ポリマーマトリクス中に溶媒を含んでゲル状になっており液体が滲み出ないものであれば種々のものが利用でき、例えば、架橋したポリエチレンオキサイドの内部にイオン伝導性の溶媒が含まれているもの、架橋あるいは非架橋のポリフッ化ビニリデン系ポリマーと電解液の混合物などが例示できる。

本実施形態のように電解質として固体電解質３７やポリマー電解質を用いた場合、シール材が不要であることは上述したとおりである。ただし本発明では、固体電解質と液体電解質の複合体、あるいはポリマー電解質と液体電解質の複合体などのように、液体の電解質が滲み出し得る電解質である場合、そのような電解質は「電解液」の概念に含まれる。

次に、上述した各実施形態に適用可能な変形例を示す。各実施形態では、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５の互いに対向するすべての非塗布部間に導電部材６を介在させているが、互いに対向している各非塗布部間が、溶接による接続と導電部材６による接続とが交互に繰り返されるように接続された構成としてもよい。このような構成は、例えば、１枚の正極用金属箔２２と１枚の負極用金属箔２５とをそれらの非塗布部で溶接した電極対を予め作製しておき、その溶接部の上に導電部材６を設置し、さらにその上に、別の電極対の溶接部を位置させることを繰り返して形成することができる。この場合、正極２１の厚さと、負極２４の厚さと、積層方向に対向している正極２１と負極２４との間での電解質（電解液を含浸したセパレータ２７または固体電解質３７）の厚さの２倍の厚さとを加えた厚さ（以下、「単位積層周期厚さ」という）の導電部材６を用いることが好ましい。

また、導電部材について、上述した実施形態では定まった厚さの導電部材を、電極用金属箔の非塗布部を介して複数積み上げた構成を示したが、他にも下記のような構成が考えられる。

第１の例は、電極の積層方向に連続した１つの導電部材を用い、この導電部材に、正極用と負極とを交互に間隔をおいて接続する構成である。その具体例を図４に示す。図４では、導電部材２６は、一方のセルの正極用金属箔２２の非塗布部と、それと隣接する他方のセル負極用金属箔２５の非塗布部と、の間を縫うように、波状に曲げられて正極用金属箔２２と負極用金属箔２５との積層方向に延びている金属シートからなる。導電部材２６は、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５の面内方向と平行な部分が形成されるように曲げられている。これによって、導電部材２６の両側には、一方のセルの正極用金属箔２２の非塗布部が進入する凹部２６ａと、他方のセルの負極用金属箔２５の非塗布部が進入する凹部２６ｂと、が交互に形成される。非塗布部は導電部材２６の凹部２６ａ，２６ｂ内で導電部材２６に溶接され、これによって、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５は導電部材２６と電気的に接続されている。この場合、導電部材２６の波形の周期は単位積層周期厚さであることが好ましい。

なお、図４は電解質が電解液である場合を示しているが、電解質が固体電解質またはポリマー電解質である場合は、シール材７は不要である。

第２の例は、上述した金属シートを、異なる２種類の金属層を積層した複合金属シートとした例である。その具体例を、図５Ａ〜図５Ｃを参照して説明する。なお、図５Ｂおよび図５Ｃでは、簡略化のために導電部材を単層で示している。

図５Ａに示すように、導電部材３６は、一方のセルの正極用金属箔２２の非塗布部と、それと隣接する他方のセルの負極用金属箔２５の非塗布部と、の間を縫うように、波状に曲げられて波状に曲げられて正極用金属箔２２と負極用金属箔２５との積層方向に延びている金属シートからなる。導電部材３６に用いられている金属シートは、第１の金属層３６ａと第２の金属層３６ｂとを、互いが導通可能な状態で積層された複合金属シートである。

第１の金属層３６ａと第２の金属層３６ｂとは、互いに異なる金属からなる。導電部材３６は、第１の金属層３６ａを一方のセルの正極用金属箔２２が接続される側に向け、第２の金属層３６ｂを他方のセルの負極用金属箔２５が接続される側に向けて配置されている。導電部材３６の曲げ形状や、各金属箔２２，２５と導電部材３６との電気的接続については、図４に示した例と同様であるので、説明は省略する。

図５Ｂおよび図５Ｃに示すように、シール材３２は、導電部材３６と外装フィルム３５との間に、導電部材３６の外側全周を取り囲んで配置されている。シール材３２の外面は全周にわたって外装フィルム３５に接着され、シール材３２の内面は全周にわたって導電部材３６に接着されている。これによって、導電部材３６およびシール材３２で液密な隔壁が形成される。その結果、電解質が電解液である場合でも、隣接するセル間での電解液の相互流入が防止される。シール材３２の材料としては、電解液を遮断することのできるものであれば、前述したような種々の材料を用いることができる。

以上のように、導電部材３６と外装フィルム３５との間で導電部材３６の周囲を取囲んでシール材３２を設けることによって、前述した、重なり合っている金属箔間に配置されたシール材７（図２参照）のように各層ごとに個別に設ける必要がなくなる。このことにより、部品点数および製造工数を削減することができる。図５Ｂに示すシール材３２の構成は、前述した各例に適用することもできる。

なお、電解質が固体電解質またはポリマー電解質である場合は、シール材は設ける必要はない。ただし、前述したように、液体の電解質が滲み出し得る電解質は電解液として考える。

また、上記構成において、本発明における「電池作用部材」としては、第１の金属層３６ａは正極用金属箔２２が接続されている側のセルに属する電池作用部材であり、第２の金属層３６ｂは負極用金属箔２５が接続されている側のセルに属する電池作用部である。

第１の金属層３６ａとしては、ＡｌまたはＴｉが好ましい。第２の金属層３６ｂとしては、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｆｅ、またはステンレスが好ましい。各金属層３６ａ，３６ｂは単一の金属で構成されている必要はない、例えば、第２の金属層３６ｂを、ＮｉめっきされたＣｕ、またはＮｉめっきされたＦｅで構成することもできる。また、導電部材３６の全面あるいはシール材３２との接着部近傍に、シール材３２との密着性を向上させるための表面処理を施してもよい。そのような表面処理としては、クロム系処理、ジルコニウム系処理、燐酸系処理、酸化皮膜処理、水酸化皮膜処理などの皮膜系処理や、部分アミノ化フェノール樹脂系処理、シランカップリング剤、チタネート系カップリング剤などの有機系処理などが挙げられる。

第１の金属層３６ａと第２の金属層３６ｂとの積層方法は、両者が導通可能なように積層されていれば特に限定されず、クラッド工法、溶接、導電性接着剤を用いた接着、圧着、カシメ、噛み合わせなどを利用できる。あるいは、波状に曲げられた第１の金属層３６ａを一方のセルの正極用金属箔２２の非塗布部に接続したアセンブリと、波状に曲げられた第２の金属箔３６ｂを他方のセルの負極用金属箔２５の非塗布部に接続したアセンブリと、を別々に作っておき、各金属層３６ａ，３６ｂをその波形同士を噛み合わせて接合してもよい。

第１の金属層３６ａと第２の金属層３６ｂとは互いに接触させるだけでも導通する。より良好な導通状態を得るためには、クラッド工法や溶接などによって、金属層同士を金属結合させることが好ましい。この場合、金属結合させる場所は、接触させる面の全面である必要はなく、図５Ａにおける上端部や下端部で部分的に行ってもよい。

図４および図５Ａ〜図５Ｃに示したような、金属シートからなる導電部材２６．３２を用いた場合の、導電部材２６，３２と正極用および負極用の金属箔２２，２５との接続方法は特に限定されない。その接続方法として、例えば、両者を単に接触させるだけであってもよいし、また、抵抗溶接、レーザ溶接、超音波溶接、カシメ、嵌め込み、挟み込みあるいは導電性接着剤を用いた方法が挙げられる。

導電部材２６，３２に用いる金属シートの厚さも特に限定されない。ただし、図５Ａに示した導電部材３２のように、正極用金属箔２２の片面側での正極活物質の塗布厚さと、負極用金属箔２５の片面側での負極活物質の塗布厚さと、重なり合っている正極／負極間での電解質の厚さ（電解液の場合はセパレータの厚さ）と、の和と等しくすることが好ましい。このことによって、隣り合うセル間に導電部材３２を配した後、導電部材３２を上下から圧縮すると、正極と負極との間隔を適切な間隔に維持し、かつ強固に挟み込むことができる。その結果、導電部材３２から正極や負極が抜けるのを防止したり、接触抵抗を低減したりすることができる。

第３の例は、導電部材としてブロック状あるいはバー状の部材ではなく金属箔を用い、正極と負極との接続部の周囲の空間をシール材で埋めた構成である。この場合の金属箔には、正極用金属箔および負極用金属箔を利用することができる。

その具体例を図６に示す。図６に示す構成では、正極用金属箔２２および負極用金属箔２５として、その非塗布部を前述した各実施形態に示したものよりもさらに延長したものを用いている。延長された非塗布部は、その途中で正極２１と負極２４との積層方向に向けて折り曲げられ、その高さが積層方向での正極用金属箔２２と負極用金属箔２５との間隔と等しい高さになる位置でさらに、非塗布部の延長方向に折り返されている。

この折り返しによって形成された、正極用金属箔２２の非塗布部と負極用金属箔２５の非塗布部とが重なった部分が溶接されている。また、非塗布部の折り曲げによって形成された空間は、スペーサとしても機能するシール材３８で埋められている。シール材３８は、単位積層周期厚さを有する第１の部分３８ａと、電解質を間において対向する正極用金属箔２２と負極用金属箔２５との間隔と等しい厚さを有する第２の部分３８ｂとを有する、断面Ｌ字形のブロック状またはバー状の部材である。シール材３８は、第２の部分３８ｂが非塗布部の折り曲げによって形成された空間内に位置するように配置される。これによって、正極２１および負極２４の互いに溶接された部分同士の間隔が保持されるとともに、隣り合うセル間での電解液と電池作用部材との電気的な接触が防止される。

非塗布部の折り曲げ形状は、予め形成しておくこともできる。ただし、製造上の簡便さの観点からは、非塗布部を折り曲げる前に、非塗布部の所定の位置に、シール材３８を第２の部分３８ｂを非塗布部の延長方向に向けて載置し、その状態で、非塗布部を第２の部分３８ｂに這わせるように折り曲げることによって形成するのが好ましい。また、シール材３８としては、ブロック状またはバー状に予め形成されたものを用いる他に、非塗布部同士の溶接後に、流動性を有した状態のシール材を非塗布部の周囲の空間内に流し込み、硬化させることによって形成することもできる。

図６では電解質が電解液である場合を示しているが、電解質が固体電解質またはポリマー電解質である場合は、シール材３８は、電解液の遮断機能は不要であるので、少なくとも第２の部分３８ｂを有する形状とすることができる。

第４の例は、図４に示す構成と図６に示す構成を組み合わせた構成である。すなわち、波状に曲げられた導電部材の凹凸部分を、断面がＬ字形のシール材で埋め込む構成である。

制御用端子については、正極２１と負極２４との接続部に接続されて外装フィルム５から引き出されていれば、その接続位置および引き出し位置は任意である。その一例を図７に示す。図７に示す例では、制御用端子３９は、短冊状の金属板で構成され、正極用金属箔２２と負極用金属箔２５とが重なり合って接続された部分に溶接されて、外装フィルム４，５の熱融着部を経由させてフィルム外装電池の外部へ引き出している。

外装材については、上述した実施形態では、外装材として２枚の外装フィルム４，５を用いた例を示したが、１枚の外装フィルムを２つ折りにして電極積層体を挟み、開放した３辺の周囲を熱融着することによって、電極積層体を封止した構成としてもよい。さらに、外装材としては、フィルムだけでなく、金属製の容器やプラスチック製の容器など、剛性を有する容器を用いてもよい。

ところで、以上の説明では、電極積層体は複数のセル２を直列接続したものとして説明したが、別の見方をすることもできる。すなわち、電極積層体を、複数の正極２１をその非塗布部２２ａを同じ側に向けて、非塗布部２２ａが向く面内方向に１列に並べた複数の正極群と、複数の負極２４をその非塗布部２５ａを同じ側に向けて、非塗布部２５ａが向く面内方向に１列に並べた複数の負極群とを、電解質を介して交互に積層したものと考えることもできる。

正極群と負極群とは、正極活物質２３と負極活物質２６とが対向するように、かつ、正極２１の非塗布部２２ａと負極２４の非塗布部２５ａとが反対側を向くように交互に積層される。電解質（電解液を含浸したセパレータ２７または固体電解質３７）は、正極群と負極群との間の、各正極活物質２３と各負極活物質２６とが対向する領域に配される。つまり、各正極活物質２３と各負極活物質２６とは、電解質を介して対向している。そして、正極２１および負極２４の非塗布部２２ａ，２５ａは、電解質を介して対向する極の対極の非塗布部２２ａ，２５ａと重なり得る長さを有し、正極２１の非塗布部２２ａの一部と負極２４の非塗布部２５ａの一部とは、積層方向に交互に重なりあって電気的に接続されている。導電部材６を設けた場合は、導電部材６を介して非塗布部２２ａ，２５ａ同士が接続される。また、電解質が電解液である場合、シール材７は、非塗布部２２ａ，２５ａ同士の接続部を覆って設けられる。このように、電極積層体は、複数の正極２１を有する正極群と、複数の負極２４を有する負極群とを、電解質を介して積層したものと考えても、その作用効果は、前述した実施形態と同じである。

上述した実施形態では電気デバイスとして化学電池を例に挙げて説明したが、本発明は、電気二重層キャパシタといったキャパシタや電解コンデンサなどに例示される、電気エネルギを内部に蓄積する電極積層体を外装材で封止した種々の電気デバイスに適用可能である。

Claims (12)

1. 電気エネルギを内部に蓄積する電極積層体であって、それぞれ複数の正極および複数の負極が電解質を介して交互に積層された複数のセルを有し、前記正極および負極は、一端部が非塗布部となるように電極材料が塗布されたシート状金属部材を有し、前記正極の非塗布部と前記負極の非塗布部とを互いに反対側に向けて突出させて積層され、前記複数のセルは、前記正極の非塗布部と前記負極の非塗布部とを向かい合わせて配列され、前記複数のセルのうち互いに隣り合ったセルの間で、一方のセルの正極の非塗布部の一部と他方のセルの負極の非塗布部の一部とが、前記正極と負極との積層方向に交互に重なり合って電気的に接続されている電極積層体と、
   前記電極積層体の、前記複数のセルの配列方向での両端の前記正極の非塗布部および前記負極の非塗布部にそれぞれ電気的に接続された、正極用および負極用のタブと、
   前記タブを延出させて前記電極積層体を封止する外装材と、
   互いに隣り合った前記セル同士の接続部に電気的に接続され、かつ前記外装材の外側に突出して設けられた端子と、
   を有する電気デバイス。
2. 前記電解質は電解液であり、
   前記電極積層体は、積層された前記正極と負極との間に配された、前記電解液を含浸したセパレータと、互いに隣り合う前記セルの間で、一方のセルの前記電解液が他方のセルに属する電池作用部材と接触しないようにするシール材とをさらに有する、請求項１に記載の電気デバイス。
3. 前記シール材は金属接着性樹脂からなる、請求項２に記載の電気デバイス。
4. 前記電解質は固体電解質またはポリマー電解質である、請求項１に記載の電気デバイス。
5. 前記電極積層体は、互いに隣り合った前記セルの間で、前記正極の非塗布部と前記負極の非塗布部との重なり合った部分の間に導電部材を有し、前記導電部材によって前記正極と前記負極とが電気的に接続されている、請求項１に記載の電気デバイス。
6. 前記導電部材は、前記電解質を間において対向する前記正極および負極の前記シート状金属部材間の間隔に等しい厚さを有する部材である、請求項５に記載の電気デバイス。
7. 前記導電部材は、波状に曲げられて前記正極と前記負極との積層方向に延びる金属シートであり、前記正極の非塗布部および前記負極の非塗布部は、前記金属シートが波状に曲げられることによって形成された凹部内に進入して前記導電部材と接続されている、請求項５に記載の電気デバイス。
8. 前記金属シートは、互いに異なる金属からなる第１および第２の金属層が積層された複合金属シートであり、
   前記一方のセルの正極の非塗布部の一部は前記第１の金属層と電気的に接続され、
   前記他方のセルの負極の非塗布部の一部は前記第２の金属層と電気的に接続され、
   前記電解質は電解液であり、かつ
   前記電極積層体は、互いに隣り合う前記セルの間で、前記複合金属シートの外周を取り囲んで配された、一方のセルの前記電解液が他方のセルに属する電池作用部材と接触しないようにするシール材をさらに有する、請求項７に記載の電気デバイス。
9. 電気エネルギを内部に蓄積する電極積層体であって、それぞれ一端部が非塗布部となるように正極材料が塗布されたシート状の金属部材を有する複数の正極を、前記正極材料の非塗布部を同じ側に向けて、前記非塗布部が向く面内方向に１列に並べた複数の正極群と、それぞれ一端部が非塗布部となるように負極材料が塗布されたシート状の金属部材を有する複数の負極を、前記負極材料の非塗布部を同じ側に向けて、前記非塗布部が向く面内方向に１列に並べた複数の負極群と、を有し、前記正極群と前記負極群とは、前記正極材料と前記負極材料とが電解質を介して対向し、かつ、前記正極と前記負極とで前記非塗布部が互いに反対側を向くように交互に積層され、前記正極および負極の非塗布部は、前記電解質を介して対向する極の対極の非塗布部と重なり得る長さを有し、前記正極の非塗布部の一部と前記負極の非塗布部の一部とが、積層方向に交互に重なり合って電気的に接続され、それぞれ複数の前記正極群および複数の前記負極群が前記電解質を介して交互に積層された複数のセルを有する電極積層体と、
   前記電極積層体の、前記複数のセルの配列方向での両端の前記正極の非塗布部および前記負極の非塗布部にそれぞれ電気的に接続された、正極用および負極用のタブと、
   前記タブを延出させて前記電極積層体を封止する外装材と、
   互いに隣り合った前記セル同士の接続部に電気的に接続され、かつ前記外装材の外側に突出して設けられた端子と、
   を有する電気デバイス。
10. 前記電解質は電解液であり、前記正極の非塗布部と前記負極の非塗布部との接続部を覆ってシール材が設けられている、請求項９に記載の電気デバイス。
11. 積層方向に隣接する前記正極の非塗布部と前記負極の非塗布部とは、導電部材を介して接続されている、請求項９に記載の電気デバイス。
12. 前記外装材はフィルムである、請求項９に記載の電気デバイス。

Images