JP5076446B2 - 発光組成物、光源装置、表示装置、発光組成物の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、蛍光体を含む発光組成物、この発光組成物を有する光源装置、この光源装置を備えた表示装置、及び発光組成物の製造方法に関する。

液晶ディスプレイをはじめとする、所謂フラットパネルディスプレイと呼称される表示装置においては、光出力に寄与する光学素子（液晶素子など）が、自発光素子ではなく、外部から与えられる光を変調する受動型素子であるため、この光学素子とは別に、バックライトとなる光源装置が設けられている。
バックライトには、一般に、直下(ダイレクト)方式と、エッジライト（サイドライト）方式との２種類がある。

このバックライトとしては、冷陰極管を用いる構成が一般的とされてきた。しかし、近年、発光効率の高い発光ダイオード（ＬＥＤ）が開発され、これをバックライトの光源に用いる研究が進められている。
既に知られているバックライトのＬＥＤ光源としては、青色を発光するＬＥＤの周囲に黄色光に変換する蛍光体（黄色蛍光体）を分散配置し、青色と黄色の合成で白色を得る、いわゆる白色ＬＥＤが挙げられる。また、黄色蛍光体を、導光板や反射シート及び光学フィルム等に分散させ、離れた位置にあるこれらの黄色蛍光体に対して青色ＬＥＤの青色光が照射される構成によって白色光を得る手法も提案されている（例えば特許文献１参照）。

しかし、青色域以外の可視光域を黄色でカバーする構成では、特に赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ）の各色に対する要求が厳しいディスプレイ用途において、所望の特性を得ることが難しい。ここでの特性とは、輝度や、ＲＧＢの各色における色度である。
これに対して、ディスプレイ用途における要求に応じて、青色光を緑色光に変換する蛍光体（緑色蛍光体）と、青色光または緑色光を赤色光に変換する蛍光体（赤色蛍光体）とをそれぞれ選び分けることにより、所望の特性により近づけようとする手法も提案されている（例えば特許文献２参照）。

しかしながら、このような蛍光体を用いた光源においては、蛍光体を適度に分散させることが難しい。蛍光体粒子が、（例えば２次粒子的に）径の大きな粒子になると、表面積の低下によって、青色光に例示される励起光の取り込み効率つまり発光効率が低下してしまう。
このため、蛍光体を利用した光源装置や表示装置では、蛍光体が分散配置される蛍光部において２次粒子が多量に発生すると、大幅に特性が低下してしまう。
特開平０８−００７６１４号公報 特開２００４−３２７４９２号公報

本発明はこのような問題に鑑みてなされたものであって、その目的は、蛍光体の径の増大による特性低下の抑制が図られた発光組成物、光源装置、表示装置、及び発光組成物の製造方法を提供することにある。

本発明に係る発光組成物は、Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物であって、少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用いた前記蛍光体の原料と、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを経て製造されたことを特徴とする。

本発明に係る光源装置は、発光組成物を有する光源装置であって、前記発光組成物が、 Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物であり、少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用いた前記蛍光体の原料と、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを経て製造されたことを特徴とする。

本発明に係る表示装置は、発光組成物を有する光源装置を備えた表示装置であって、前記発光組成物が、Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物であり、少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用いた前記蛍光体の原料と、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを経て製造されたことを特徴とする。

本発明に係る発光組成物の製造方法は、Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物の製造方法であって、前記蛍光体の原料と、有機化合物とを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを有し、前記蛍光体の原料として、少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用い、前記有機化合物が、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかであることを特徴とする。

本発明に係る発光組成物によれば、蛍光体の原料とメラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合する混合物作製工程と、焼成工程とを経て製造されたことから、蛍光体の径の増大が抑制されることにより、特性の向上が図られる。

本発明に係る光源装置によれば、発光組成物が、蛍光体の原料とメラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合する混合物作製工程と、焼成工程とを経て製造されたことから、蛍光体の径の増大が抑制されることにより、特性の向上が図られる。

本発明に係る表示装置によれば、発光組成物が、蛍光体の原料とメラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合する混合物作製工程と、焼成工程とを経て製造されたことから、蛍光体の径の増大が抑制されることにより、特性の向上が図られる。

本発明に係る発光組成物の製造方法によれば、蛍光体の原料と有機化合物とを混合する混合物作製工程と、焼成工程とを有し、蛍光体の原料として、少なくとも、Ｅｕと、Ｃａと、Ｓｉと、Ａｌと、窒素とを用い、有機化合物が、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかであることから、蛍光体の径の増大を抑制して、優れた発光組成物を得ることが可能となる。

本発明の実施の形態を説明する。

＜発光組成物の実施の形態、及び発光組成物の製造方法の実施の形態＞
まず、本発明に係る発光組成物の製造方法の実施の形態について説明する。
なお、蛍光体の原料として、少なくとも、Ｅｕと、Ａ元素と、Ｄ元素と、Ｅ元素と、窒素とを用いることにより、最終的に得る蛍光体を、少なくとも一部がＣａＡｌＳｉＮ₃と同一の結晶構造を有する蛍光体として製造することが好ましい。ここで、Ａは、Ｍ元素以外の２価の金属元素からなる群から選ばれる１種または２種以上の元素、Ｄは、４価の金属元素からなる群から選ばれる１種または２種以上の元素、Ｅは、３価の金属元素からなる群から選ばれる１種または２種以上の元素である。
本実施形態では、Ａ元素がＣａ、Ｄ元素がＳｉ、Ｅ元素Ａｌである場合を例として説明を行う。

ここで、本実施形態に係る発光組成物の作製方法について、具体的に説明する。

本実施例に係る発光組成物の製造方法においては、まず、蛍光体の原料（最終的に得る発光組成物の主原料）としてＳｉ_３Ｎ_４、ＡｌＮ、Ｃａ_３Ｎ_２、及びＥｕＮを、モル比で１：３：０．９８５：０．０４５となる割合で用意する。そして、この主原料に対して、所定の割合で、酸素以外の元素からなる有機化合物（特に、炭素，窒素，水素のみからなる有機化合物；メラミンが好ましい）を混合して混合物を得る、混合物作製工程を行う。

なお、この混合物作製工程において、混合物を得る際に添加する有機化合物の割合は、主原料に対して、ｍｏｌ％で５％以上２００％以下とすることが好ましい。５％よりも低いと、前述した２次粒子の形成が充分に抑制されず、２００％よりも高いと、最終的に得る発光組成物において炭素成分が過剰に残存して発光効率が低下するためである。
また、有機化合物の添加（混入）は、直接添加しても良いが、特に好適な物質（例えばメラミンつまり２，４，６−トリアミノ−１，３，５−トリアジン）を形成しやすい物質（例えばジシアンジアミドなど）を添加することによって、後の焼成工程におけるメラミンの生成を図っても良い。
また、有機化合物としては、炭素（Ｃ），窒素（Ｎ），水素（Ｈ）のみからなるものが、特に好ましいと考えられる。酸素（Ｏ）が混入してしまうと、本来発光中心となるべきＥｕ^２＋がＥｕ^３＋となって、目的とする蛍光体が得られなくなるおそれが生じるためである。前述のメラミンやジシアンジアミドは酸素を含まないため、蛍光体の製造に用いるにあたっては、例えばメラミンの製造に用いられてきた尿素などよりも、好ましいと考えられる。

次に、混合物作製工程で得られた混合物の中から１０ｇを秤量し、Ｓｉ_３Ｎ_４、ＡｌＮ、Ｃａ_３Ｎ_２及びＥｕＮの総モル数と、添加された有機化合物のモル数とに基づいて、混合物とは別に炭素粉末を秤量する。具体的には、先に秤量した１０ｇの混合物における主原料の総モル数と添加有機化合物のモル数とに基づいて、主原料の総モル数に対し０〜１倍の範囲で任意の量の炭素粉末を秤量する。
なお、最終的に得る発光組成物に含まれる炭素量は、この秤量した炭素粉末の量と、有機化合物の添加量と、後述する焼成工程における焼成条件（温度，圧力，ガスの種類など）によって増減する。また、この炭素粉末の秤量、及び混合物への添加は、目的とする発光組成物の性質などに応じて、省略することもできる。

次に、秤量した混合物及び炭素粉末を、窒素雰囲気中のグローブボックスにおいて、メノウ乳鉢を用いて２０分間混ぜ合わせ、中間体を作製する中間体作製工程を行う。
得られた中間体を、混合した粉末をボロンナイトライド（ＢＮ）製の円筒形坩堝に挿入する。坩堝に挿入した混合粉末を、窒素ガス（Ｎ_２）と水素ガス（Ｈ_２）の混合ガス雰囲気中、１気圧、１７００℃の条件で、２時間焼成して発光組成物を作製した。
なお、焼成条件（温度，圧力，ガスの種類など）は適宜選定し得るが、ガスとしては、窒素ガスや水素ガスのほか、アンモニアなどを用いることができる。

このようにして得られる本実施形態に係る発光組成物は、Ｅｕ^２＋を発光中心とする蛍光体を有する発光組成物であり、蛍光体における、例えば２次粒子の形成による径の増大が抑制されることから、特性の向上を図ることができる。
すなわち、本実施形態に係る発光組成物によれば、蛍光体の結晶格子中か、或いは蛍光体が分散される媒体中にメラミンが含有されることにより、優れた発光特性を有する発光組成物が構成される。したがって、後述する実施例で示すように、蛍光体の粒子径の増大が抑制され、各蛍光体粒子の表面積の低下が抑制される。

＜光源装置の実施の形態、及び表示装置の実施の形態＞
図２は、本実施形態に係る光源装置と、この光源装置をバックライトとして備えた本実施形態に係る表示装置の、概略構成図である。

図１に、本実施形態に係る光源装置を有する表示装置の概略構成図を示す。
この、本実施形態に係る表示装置１は、光源装置２及び光学装置３を有する。

本実施形態に係る光源装置２は、液晶装置を有する光学装置３に対する、バックライト装置である。本実施形態において、表示装置１は、直下方式とされている。
この光源装置２の、樹脂による導光部７内には、例えば青色ＬＥＤによる青色光源の表面に、複数の発光体６が設けられている。発光体６の形状は、例えばＬＥＤであればサイドエミッタータイプや砲弾タイプなど、様々な種類のものから適宜選択して用いることができる。

蛍光部８には、前述した蛍光体が、例えば樹脂による媒体中に分散配置されている。
ここで、蛍光体が分散される媒体とは、青色発光ＬＥＤの周囲に直接形成される樹脂（白色ＬＥＤの一部）でも良いし、導光板，反射シート，光学フィルム等のように青色発光ＬＥＤから離れた位置にあるものでも、蛍光体が分散配置される媒体であれば良い。

本実施形態において、蛍光部８は、互いに異なる発光波長帯を有する、第１蛍光体を含む第１の発光組成物による第１蛍光部８ａと、第２蛍光体を含む第２の発光組成物による第２蛍光部８ｂとから構成される。
第１蛍光部８ａを構成する第１蛍光体としては、赤色蛍光体として例えばCaS:Euを挙げることができる。この場合には、４５０ｎｍ近傍にピークを有する励起スペクトルに対応する波長帯（励起波長帯）の光照射に基づいて、発光中心波長６５４ｎｍ，主たる発光波長帯６００ｎｍ〜７５０ｎｍのスペクトルを有する蛍光を得ることができる。なお、赤色域の発光を得るために、第１蛍光体の発光波長帯は、６１０ｎｍ〜６７０ｎｍの少なくとも一部を含むことが好ましい。
また、第２蛍光部８ｂを構成する第２蛍光体は、緑色蛍光体として例えば(Sr_1-x-yCa_xBa_y)Ga₂S₄:Euを挙げることができる(0≦x≦1，0≦y≦1，x+y≦1)。一例としてSrGa₂S₄:Euを用いた場合には、４５０ｎｍ近傍にピークを有する励起スペクトルに対応する波長帯の光照射に基づいて、発光中心波長５３２ｎｍ，主たる発光波長帯４９０ｎｍ〜６００ｎｍのスペクトルを有する蛍光を得ることができる。なお、緑色域の発光を得るために、第２蛍光体の発光波長帯は、５１０ｎｍ〜５５０ｎｍの少なくとも一部を含むことが好ましい。
本実施形態に係る光源装置２においては、第１の発光組成物と第２の発光組成物とのうち、少なくとも一方が、前述した本実施形態に係る発光組成物である。

また、光源装置２の、光学装置３に対向する最近接部には、拡散シート９が設けられている。この拡散シート９は、青色光源や各蛍光体からの光を、光学装置３側へ面状に均一に導くものである。光源装置２の裏面側には、リフレクタ４が設けられている。また、必要に応じて、リフレクタ４と同様のリフレクタ５が、導光部７の側面にも設けられる。
樹脂としては、エポキシ、シリコーン、ウレタンのほか、様々な透明樹脂を用いることができる。
なお、光源装置２は、図２に示すように、導光部７の側面に発光体６が配置された方式としてもよい。すなわち、発光体６からの光が導光部７の後部斜面で光が反射され、第１のプリズムシート２１及び第２のプリズムシート２２を経て拡散シート９に至る、所謂エッジライト（サイドライト）方式としても良い。この構成において、蛍光部８は、図示しないが、発光体６と導光部７との間、或いは導光部７とリフレクタ４及び５との間、或いは導光部７と第一のプリズムシート２１との間の、いずれかの位置に設けられる。

一方、本実施形態において、光学装置３は、光源装置２からの光に対して変調を施すことにより所定の出力光を出力する液晶装置である。
この光学装置３においては、光源装置２に近い側から、偏向板１０と、ＴＦＴ（Thin Film Transistor；薄膜トランジスタ）用のガラス基板１１及びその表面のドット状電極１２と、液晶層１３及びその表裏に被着された配向膜１４と、電極１５と、電極１５上の複数のブラックマトリクス１６と、このブラックマトリクス１６間に設けられる画素に対応した第１（赤色）カラーフィルタ１７ａ，第２（緑色）カラーフィルタ１７ｂ，第３（青色）カラーフィルタ１７ｃと、ブラックマトリクス１６及びカラーフィルタ１７ａ〜１７ｃとは離れて設けられるガラス基板１８と、偏向板１９とが、この順に配置されている。
ここで、偏向板１０及び１９は、特定の方向に振動する光を形成するものである。また、ＴＦＴガラス基板１１とドット電極１２及び電極１５は、特定の方向に振動している光のみを透過する液晶層１３をスイッチングするために設けられるものであり、配向膜１４が併せて設けられることにより、液晶層１３内の液晶分子の傾きが一定の方向に揃えられる。また、ブラックマトリクス１６が設けられていることにより、各色に対応するカラーフィルタ１７ａ〜１７ｃから出力される光のコントラストの向上が図られている。これらのブラックマトリクス１６及びカラーフィルタ１７ａ及び１７ｃは、ガラス基板１８に取着される。

そして、本実施形態に係る表示装置１及び光源装置２においては、蛍光体の特性向上が図られた発光組成物を有することから、優れた装置を構成することが可能となる。
特性向上の具体例としては、蛍光体粒子同士の結合の低減による、粒子径の増大が抑制が挙げられる。この場合、各蛍光体粒子の表面積の低下が抑制され、励起光（例えば青色光）の取り込み効率の低下を抑制することが可能となる。

＜実施例＞
本発明の実施例について、説明する。
本実施例では、前述した製造方法によって発光組成物を製造し、得られた発光組成物について具体的に検討を行った結果について、説明する。

図３Ａは、本実施例に係る発光組成物の顕微鏡写真である。
本実施例に係る発光組成物は、蛍光体の粒子径が７μｍ〜１０μｍ以下であり、図３Ｂに示す従来の蛍光体（二次粒子の粒子径数十μｍ）に比べて、大幅に粒子径が抑制されていることが確認できた。

図４は、本実施例に係る発光組成物における、Ｅｕの濃度（ｍｏｌ％）の変化に応じた発光強度の変化について検討した結果である。
本実施例に係る発光組成物によれば（図中ｘ´）、従来の蛍光体（図中ｘ）に比べて、発光強度の向上が図られることが確認できた。なお、Ｅｕが２．０ｍｏｌ％以上５．０ｍｏｌ％以下の割合で含まれる範囲で、特に高い発光強度が得られた。

図５は、本実施例に係る発光組成物における、Ｅｕの濃度（ｍｏｌ％）の変化に応じた発光中心波長の変化について検討した結果である。
本実施例に係る発光組成物によれば（図中ｙ´）、従来の蛍光体（図中ｙ）に比べて、全般的に長波長化しており、従来の蛍光体とは異なる波長帯を確保できることが確認できた。なお、Ｅｕが、２．０ｍｏｌ％以上５．０ｍｏｌ％以下の割合で含まれる範囲で、平均値（図中破線）よりも大幅に長波長化できることも確認できた。

以上の実施の形態で説明したように、本実施形態に係る発光組成物、光源装置、及び表示装置によれば、蛍光体の粒子径の増大が抑制されることから、蛍光体の径の増大が抑制されることにより、特性の向上が図られる。
また、本実施形態に係る発光組成物の製造方法によれば、蛍光体の原料と有機化合物とを混合する混合物作製工程と、焼成工程とを有することから、蛍光体の径の増大を抑制して、優れた発光組成物を得ることが可能となる。

蛍光体の径の抑制によって向上する特性の具体例としては、発光効率の向上が挙げられる。各蛍光体粒子の径の増大が抑制されることにより、単位体積あたりの表面積が向上し、蛍光体の発光効率の向上が図られる。
また、特に本実施形態に係る発光組成物、光源装置、及び表示装置によれば、発光組成物の製造において、メラミンをはじめとする有機化合物が添加されることにより、輝度の向上及び発光中心波長の長波長化が図られる。

なお、本発明者らは、２次粒子の発生は、窒素を含む蛍光体（窒化物系蛍光体）において特に顕著であることを見出した。すなわち、本発明によれば、特に窒化物系蛍光体については、この深刻な問題を回避して、特に特性の向上を図ることが可能となる。

以上、本発明に係る発光組成物、光源装置、表示装置、発光組成物の製造方法の実施の形態を説明したが、この説明で挙げた使用材料及びその量、処理時間及び寸法などの数値的条件は好適例に過ぎず、説明に用いた各図における寸法形状及び配置関係も概略的なものである。すなわち、本発明は、この実施の形態に限られるものではない。

例えば、前述の実施形態では、発光体６がＬＥＤである場合を例として説明を行ったが、発光体６を陰極管として、蛍光部８と一体的に設けた構成としても良い。また、発光体の発光波長帯（励起光の波長帯）も青色域に限られず、紫外域（近紫外域など）でも良いなど、本発明は、種々の変更及び変形をなされうる。

本発明に係る発光組成物を有する光源装置及び表示装置の、一例を示す概略構成図である。 本発明に係る発光組成物を有する光源装置の、他の例を示す概略構成図である。 Ａ，Ｂ それぞれ、本発明に係る発光組成物の一例のＳＥＭ写真と、従来の蛍光体のＳＥＭ写真である。 本発明に係る発光組成物の説明に供する説明図である。 本発明に係る発光組成物の説明に供する説明図である。

符号の説明

１・・・表示装置、２・・・光源装置（バックライト装置）、３・・・光学装置（液晶装置）、４・・・リフレクタ（反射シート）、５・・・リフレクタ、６・・・発光体、７・・・導光部、８・・・蛍光部、８ａ・・・第１蛍光部、８ｂ・・・第２蛍光部、９・・・拡散シート、１０・・・偏向板、１１・・・ＴＦＴガラス基板、１２・・・ドット電極、１３・・・液晶層、１４・・・配向膜、１５・・・電極、１６・・・ブラックマトリクス、１７ａ・・・第１カラーフィルタ、１７ｂ・・・第２カラーフィルタ、１７ｃ・・・第３カラーフィルタ、１８・・・ガラス基板、１９・・・偏向板、２１・・・第１のプリズムシート、２２・・・第２のプリズムシート

Claims (12)

1. Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物であって、
   少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用いた前記蛍光体の原料と、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、
   前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを経て製造された
   発光組成物。
2. 前記蛍光体中に、Ｅｕが、２．０ｍｏｌ％以上５．０ｍｏｌ％以下の割合で含まれている請求項１に記載の発光組成物。
3. 発光組成物を有する光源装置であって、
   前記発光組成物が、
   Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物であり、
   少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用いた前記蛍光体の原料と、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、
   前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを経て製造された
   光源装置。
4. 前記蛍光体とは別に、少なくとも１種類以上の蛍光体を有する
   請求項３に記載の光源装置。
5. 前記Ｅｕ^２＋を発光中心とする蛍光体中に、Ｅｕが、２．０ｍｏｌ％以上５．０ｍｏｌ％以下の割合で含まれている請求項３又は請求項４に記載の光源装置。
6. 発光組成物を有する光源装置を備えた表示装置であって、
   前記発光組成物が、
   Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物であり、
   少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用いた前記蛍光体の原料と、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかとを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、
   前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを経て製造された
   表示装置。
7. 前記蛍光体とは別に、少なくとも１種類以上の蛍光体を有する
   請求項６に記載の表示装置。
8. 前記Ｅｕ^２＋を発光中心とする蛍光体中に、Ｅｕが、２．０ｍｏｌ％以上５．０ｍｏｌ％以下の割合で含まれている請求項６又は請求項７に記載の表示装置。
9. Ｅｕ^２＋を発光中心とする、結晶構造がＣａＡｌＳｉＮ _３ と同一の蛍光体を有する発光組成物の製造方法であって、
   前記蛍光体の原料と、有機化合物とを混合して混合物を得る、混合物作製工程と、
   前記混合物を焼成することにより、前記原料から蛍光体を形成して発光組成物を得る焼成工程とを有し、
   前記蛍光体の原料として、少なくとも、ＥｕＮと、Ｃａ _３ Ｎ _２ と、Ｓｉ _３ Ｎ _４ と、ＡｌＮとを用い、
   前記有機化合物が、メラミン、ジシアンジアミドのいずれかである
   発光組成物の製造方法。
10. 前記蛍光体中に、Ｅｕが、２．０ｍｏｌ％以上５．０ｍｏｌ％以下の割合で含まれる
    請求項９に記載の発光組成物の製造方法。
11. 前記メラミン、ジシアンジアミドのいずれかの添加量が、前記原料に対して、５ｍｏｌ％以上２００ｍｏｌ％以下である
    請求項９又は請求項１０に記載の発光組成物の製造方法。
12. 焼成工程に先立って、前記混合物の組成及び量に基づく炭素粉末を、前記混合物に添加する工程を有する
    請求項９〜請求項１１のいずれか１項に記載の発光組成物の製造方法。