JP4010396B2 - 電気化学装置 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体電解質型燃料電池等の電気化学セルに関するものである。
【0002】
【従来の技術】
固体電解質型燃料電池(SOFC)は、いわゆる平板型と円筒型とに大別される。現在最も実用化に近いと言われているのは円筒型SOFCであるが、単位体積当たりの出力密度という観点からは、平板型SOFCの方が有利である。しかし、平板型のSOFCにおいては、いわゆるセパレータと発電層とを交互に積層することにより、発電用のスタックを構成するが、この方法のSOFCは、シール方法等に困難な問題がある。
【0003】
本出願人は、特開平10−40934号公報において、ハニカム形状の固体電解質型燃料電池を開示した。この電池の支持体は、固体電解質とインターコネクターとからなる。この支持体には多数の貫通孔が設けられており、各貫通孔は、それぞれインターコネクターと固体電解質層とによって包囲されている。そして、各貫通孔の内壁面には、それぞれ空気極や燃料極が形成されている。こうした構造は、単位体積当たりの出力密度が高いものであり、また気密性シールを形成することが比較的に容易である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者が、こうしたハニカム形状のSOFCを検討したところ、ガス流路に流された単位容量当たりの燃料に対する発電効率を、より一層向上させる余地があることが判明した。
【0005】
本発明の課題は、ハニカム形状の電気化学セルにおいて、セルの稼働効率を一層向上させることである。
【0006】
【課題を解決するための手段】
本発明は、少なくとも一部が気密質の固体電解質材料および気密質電子伝導性材料からなるインターコネクター層によって構成されているハニカム状の支持体、複数の第一のガス流路、複数の第二のガス流路、前記第一のガス流路に面する第一の電極、および前記第二のガス流路に面する第二の電極を備えており、前記第一の電極、前記第二の電極および前記固体電解質材料によって複数の単セルが構成されている電気化学装置を提供する。
【0007】
第一のガス流路および第二のガス流路が、それぞれ固体電解質材料およびインターコネクター層によって包囲されており、第一の電極が、固体電解質材料と接する発電部分、インターコネクター層と接しておりかつ発電部分と対向する対向部分、および発電部分と前記対向部分とを接続する一対の接続部分を備えており、各接続部分が単セルの直列接続方向に向かって延びることで単セルの直列接続に寄与しており、発電部分の厚さが各接続部分の厚さよりも小さく、対向部分の厚さが各接続部分の厚さよりも小さいことを特徴とする。
【0008】
本発明者は、ハニカム状の支持体のガス流路に面する電極の各部分の厚さについて初めて検討し、電極を、単セルを構成して電気化学反応に寄与する機能部分と、単セルの直列接続に寄与する接続部分とに分け、機能部分の厚さa1、a2を、接続部分の厚さb1、b2よりも小さくすることによって、ガス流路に流された単位容量当たりのガスに対応するセルの稼働効率を一層向上させることに成功した。これは、ガス流路に面する電極のうち、機能部分の厚さa1、a2を小さく(薄く)することによって、単セルにおける電気化学反応の効率を向上させることができるためであり、かつ、複数の単セルの直列接続に寄与する接続部分の厚さb1、b2を大きく(厚く)することによって、直列接続による内部抵抗を低減できるからである。
【0009】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について、図面を参照しつつ、更に説明する。図1は、本発明の一実施形態に係る電気化学セル用の支持体1を、支持体の横断面方向に切ってみた横断面図である。横断面方向とは、ガス流路に対して略垂直な方向を意味している。支持体1はハニカム形状をしている。ただし、図1では、紙面の制約のために4行×4列のガス流路のみを図示したが、ガス流路の行数、列数は適宜選択できる。
【0010】
支持体1は、固体電解質材料からなる固体電解質層2A、2Bと、インターコネクター層3A、3B、3Cからなっている。固体電解質層2A、2Bと、インターコネクター層3A、3B、3Cとは、交互に設けられ、積層されている。6は各層の界面である。図1において最上側から最下側へと向かって、空間4、5、4、5が順に設けられている。各固体電解質層2A、2Bは、それぞれ、複数の空間4、5に面する主枠2aと、主枠2aから延びる副枠2bとを備えている。各インターコネクター層3A、3B、3Cは、それぞれ、複数の空間4、5に面する主枠3aと、主枠3aから延びる副枠3bとを備えている。各副枠2bと3bとが界面6で接合されている。
【0011】
図2は、図1の支持体1、第一の電極9および第二の電極10を備えた電気化学装置20を概略的に示す横断面図であり、図3は、図2の部分拡大図である。
【0012】
電気化学装置20の最上側から最下側へと向かって、第一のガス流路7、第二のガス流路8、第一のガス流路7、第二のガス流路8が順に形成されている。各ガス流路7、8は、それぞれ、固体電解質層およびインターコネクター層によって包囲されている。第一のガス流路7に面するように、支持体2の内壁面上に第一の電極9が設けられている。第二のガス流路8に面するように、支持体2の内壁面上に第二の電極10が設けられている。
【0013】
第一の電極9と第二の電極10とは、固体電解質層2A、2Bの主枠2aを挟むように設けられており、これによって各単セル21A、21Bを構成している。即ち、固体電解質材料からなる主枠2aのうち一部が、主として電気化学反応に寄与するイオン伝導部2cとなる。そして、第一の電極9のうち一部分が、直接に電気化学反応に寄与する機能部分9aとなる。また、第二の電極10のうち一部分が、直接に電気化学反応に寄与する機能部分10aとなる。図2の例においては、固体電解質層2Aに沿って4個の単セル21Aが配列されており、また固体電解質層2Bに沿って4個の単セル21Bが配列されている。
【0014】
そして、同じ固体電解質層2Aに沿って設けられた4個の単セル21Aは互いに並列接続されており、固体電解質層2Bに沿って設けられた4個の単セル21Bは互いに並列接続されている。単セル21Aと21Bとは、固体電解質層2Aの副枠2b、インターコネクター層3Bの副枠3b、第一の電極9、第二の電極10を介して直列接続されている。10b、9bは、単セル同士の直列接続に寄与する接続部分として機能する。なお、9c、10cは、インターコネクター層3A、3B、3Cの主枠3a上に形成された部分である。Aは単セルの直列接続の方向であり、末端のインターコネクター層3Aと3Cとの間で電力を取り出す。
【0015】
ここで、図3に示すように、本発明に従い、第一の電極9のうち単セル21A、21Bを構成する機能部分9aの厚さa1を、第一の電極9のうち単セルの直列接続に寄与する接続部分9bの厚さb1よりも小さくする。また、第二の電極10のうち単セル21A、21Bを構成する機能部分10aの厚さa2を、第二の電極10のうち単セルの直列接続に寄与する接続部分10bの厚さb2よりも小さくする。
【0016】
なお、電極のうち単セルの直列接続に寄与する接続部分9b、10bは、ある単セルの電極機能部分と別の単セルの電極機能部分との間にあってよく、この場合には、接続部分9b、10bは、ある単セルと別の単セルとの直列接続に寄与する。例えば、図2の例では、単セル21Aを構成する電極機能部分10aと単セル21Bを構成する電極機能部分9aとの間に接続部分10b、9bがあり、単セル21Aと単セル21Bとの直列接続に寄与している。また、電極のうち単セルの直列接続に寄与する接続部分9b、10bは、末端の単セルの電極機能部分と末端のインターコネクター層との間にあってよく、この場合には、接続部分9b、10bは、末端の単セルとインターコネクター層との直列接続に寄与する。例えば、図2の例では、単セル21Bを構成する電極機能部分10aとインターコネクター層3Cとの間に接続部分10bがあり、単セル21Bとインターコネクター層3Cとの直列接続に寄与している。
【0017】
本例では、電極9、10を、単セルを構成して電気化学反応に寄与する機能部分9a、10aと、単セルの直列接続に寄与する接続部分9b、10bとに分け、機能部分の厚さa1、a2を、接続部分の厚さb1、b2よりも小さくしている。ガス流路7、8に面する電極のうち、機能部分9a、10aの厚さa1、a2を小さく(薄く)することによって、機能部分9a、10aにおける気体の拡散抵抗を小さくでき、単セルにおける電気化学反応の効率を向上させることができる。これと同時に、単セルの直列接続に寄与する接続部分9b、10bの厚さb1、b2を大きくすることによって、接続による内部抵抗を低減できる。
【0018】
本発明の作用効果という観点からは、第一の電極の機能部分9aの厚さa1と接続部分の厚さb1との比率a1/b1を0.8以下とすることが好ましく、0.6以下とすることが更に好ましい。また、設計上、機能部分における反応性を確保するという観点からは、a1/b1を0.2以上とすることが好ましい。
【0019】
本発明の作用効果という観点からは、第二の電極の機能部分9bの厚さa2と接続部分の厚さb2との比率a2/b2を0.8以下とすることが好ましく、0.6以下とすることが更に好ましい。また、設計上、機能部分における反応性を確保するという観点からは、a2/b2を0.2以上とすることが好ましい。
【0020】
また、各電極の機能部分における気体の拡散抵抗を低減するという観点からは、a1、a2は80μm以下とすることが好ましく、60μm以下とすることが更に好ましい。また、機能部分における電気化学反応を促進するという観点からは、a1、a2は10μm以上とすることが好ましく、30μm以上とすることが更に好ましい。
【0021】
また、各電極の接続部分における内部抵抗を低減するという観点からは、b1、b2は50μm以上とすることが好ましく、70μm以上とすることが更に好ましい。しかし、各電極の接続部分が厚くなりすぎると、接続部分には気体が流れないために、気体流路が狭くなり、機能部分への気体の拡散量が少なくなり、かえって単位体積当たりの発電効率が低下する。従って、出力向上という観点から、b1、b2を200μm以下とすることが好ましく、150μm以下とすることが一層好ましい。
【0022】
好適な実施形態においては、支持体が、気密質の電子伝導性材料からなるインターコネクター層を備えている。更に好適な実施形態においては、第一のガス流路および第二のガス流路が、図1、図2に示すように、それぞれ固体電解質材料およびインターコネクター層によって包囲されている。
【0023】
本発明の電気化学セルの対象はSOFCに限定されない。
【0024】
支持体中の各ガス流路の各々の形状は特に限定されない。
【0025】
しかし、空間の利用効率の観点から、各ガス流路の横断面の形状が、平面を隙間無く埋め尽くすことができる形状であることが好ましく、二等辺三角形、正三角形、長方形、正方形、正六角形などが好ましい。
【0026】
固体電解質層の材料としては、イットリア安定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアが好ましいが、他の材料を使用することもできる。また、NOx分解セルの場合には、酸化セリウムも好ましい。
【0027】
第一の電極は例えば陽極であり、第二の電極は例えば陰極である。インターコネクター層の材質、陽極の材質は、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタンクロマイト、ランタンマンガナイト又はランタンコバルタイトであることが更に好ましい。ランタンクロマイト、ランタンマンガナイト、ランタンコバルタイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ルテニウム−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム−酸化セリウムサーメットであってもよい。
【0028】
陰極の材質としては、ニッケル、パラジウム、白金、ニッケル−ジルコニアサーメット、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ニッケル−酸化セリウムサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム、ルテニウム−ジルコニアサーメット等が好ましい。
【0029】
第一のガスは、燃料電池の場合には酸素イオンを供給可能なガス分子を、また電解セルの場合には、空気や不活性ガスを含んでいることが好ましく、酸素や、アルゴン、窒素を含んでいることが好ましい。特に、コストの観点からは大気が好ましい。
【0030】
第二のガスは、燃料電池の場合には酸化可能なガス分子を、また電解セルの場合には、還元分解可能なガスを含んでいることが好ましく、水素ガス、水蒸気、メタン、一酸化炭素、NOx 、SOx を含んでいることが好ましい。
【0031】
【実施例】
以下、更に具体的な実験結果について述べる。
図2に示す電気化学装置20を製造した。具体的には、最初に次の各坏土を製造した。
(固体電解質層用の坏土)
平均粒径1μmの8mol%イットリア安定化ジルコニア粉末100重量部に対して、メチルセルロース4重量部およびポリビニルアルコールを混合し、この混合物に対して18重量部の水を加え、ニーダーを用いて混練物を得た。この混練物を真空土練機中に収容し、直径50mm、長さ300mmの円柱形状の坏土を製造した。
【0032】
(インターコネクター層用の坏土)
平均粒径3μmのランタンマンガマイト粉末100重量部に対して、メチルセルロース3重量部およびポリビニルアルコールを混合し、この混合物に対して14重量部の水を加え、ニーダーを用いて混練物を得た。この混練物を、真空土練機中に収容し、直径50mm、長さ300mmの円柱形状の坏土を製造した。
前記の各坏土について、それぞれポリビニルアルコールの添加量を調整することによって、各坏土の硬度の差が±1となるようにした。
【0033】
(杯土の成形)
固体電解質層用の坏土とインターコネクター層用の坏土とを、同時押出成形用の二軸プランジャーのシリンダーの中に充填し、図1に示すような形態を有する成形体を製造した。この際、各坏土の押出速度がほぼ同じになるように、プランジャーの油圧を制御し、これによって支持体の成形体の曲がりを防止した。
【0034】
(ハニカム状支持体1の作製)
この成形体を恒温恒湿乾燥機内に収容し、80℃で乾燥した。乾燥後、乾燥された成形体を電気炉内に収容し、40℃/時間の速度で1600℃まで温度を上昇させ、1600℃で3時間保持し、一体焼結させ、支持体を得た。得られた支持体1の寸法は、縦2.5mm、横2.5mm、長さ50mmである。また、ガス流路の個数は、10行×10列で100個である。この支持体から、4行×7列分を加工によって取り出し、評価用セルの支持体を得た。従って、第一のガス流路の個数は14個であり、第二のガス流路の個数も14個である。
【0035】
(空気極の形成)
第一の電極9として陽極(空気極)を形成した。具体的には、粒径1μmのLa0.7Sr0.3MnO3粉末に、エチルセルロースを2重量%添加し、チッソ株式会社製「CS−12」を溶剤として添加し、スラリーを得た。粘性をブルックフィールド製粘度測定装置によって測定したところ、49Pa・secであった。このスラリーを、図4(a)に示す空間4内に流し込み、各空間4の内側壁面に付着させた。この際、樹脂製のマスキング材によって各空間4の各内側壁面以外の場所に付着しないようにした。スラリーは、短絡の原因となるからである。次いで、図4(b)に示すように、一方の側壁が下になるようにして1時間静置し、マスキング材を外し、120℃の乾燥機内で溶剤を蒸発させた。このスラリーを800℃で仮焼し、第一の層11を設けた。ここで、第一の層11のうち、下側部11cは重力の作用によって肉厚となり、上側部11bおよび側部11aは肉薄となる。
【0036】
次いで、再度、樹脂製のマスキング材を支持体1に固定した後、スラリーを各空間4内に流し込み、各空間4の第一の層11上に付着させた。次いで、図5(a)に示すように、図4(b)の状態から上下反転させ、1時間静置した。次いで、マスキング材を外し、120℃の乾燥機内で溶剤を蒸発させた。この時点では、図5(a)に示すように、第一の層11の内側面に、乾燥スラリーからなる第二の層12が生成している。ここで、重力の作用によって、第二の層12cは肉厚となり、上側部12b、側部12aは肉薄となる。この状態で1200℃で焼成し、第1の層11と第2の層12とを焼き付け、図5(b)に示すように、第一の電極(空気極)9を形成した。
【0037】
(燃料極の形成)
粒径1μmの8mol%イットリア安定化ジルコニアと平均粒径1μmの酸化ニッケル粉末とを、重量比で50/50の割合で混合し、上記空気極の形成例と同様にして空間5の内壁面に形成した。
【0038】
上記の製造例において、スラリーの粘性およびスラリー注入量を変更することで、電極の各寸法a1、a2、b1、b2を、表1に示すように制御した。
【0039】
(発電試験)
各電池をセラミックス製のマニホールドによって保持し、集電体として白金製のメッシュを使用した。マニホールドと電池との間のガスシール部分には、パイレックスガラスを使用した。このパイレックスガラスは、1000℃の発電条件下では溶融し、ガスシール機能を発揮する。燃料ガスとしては、室温バブラーを通して加湿した水素を使用し、酸化ガスとして大気を使用した。燃料ガスの流量は全体で200cc/分とした。従って、ガス流路には、一個当たり14cc/分の流量が供給される。また、酸化ガスの流量は全体で490cc/分とした。従って、ガス流路には、一個あたり35cc/分の酸化ガスが供給される。1000℃で、一定電圧1.0V(単セル当たり0.5V、2個直列)の際の発電出力を測定した。発電出力を表1に示す。
【0040】
【表1】
【0041】
この結果から分かるように、本発明によって発電出力が著しく向上することが明らかである。
【0042】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、ハニカム形状の電気化学セルにおいて、セルの稼働効率を一層向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】支持体1を概略的に示す横断面図である。
【図2】電気化学装置20を概略的に示す横断面図である。
【図3】図2の部分拡大図である。
【図4】(a)、(b)は,各電極の形成プロセスを示す図である。
【図5】(a)、(b)は,各電極の形成プロセスを示す図である。
【符号の説明】
1 支持体 2A、2B 固体電解質層 2a 主枠 2b 副枠 2c イオン透過部分 3A、3B、3Cインターコネクター層 4、5 空間 6 固体電解質材料とインターコネクター層との接合界面 7 第一のガス流路 8 第二のガス流路 9 第一の電極 9a 機能部分 9b 接続部分 10 第二の電極 10a 機能部分 10b 接続部分 20 電気化学装置 21A、21B 単セル a1第一の電極の機能部分の厚さ a2 第二の電極の機能部分の厚さ
b1 第一の電極の接続部分の厚さ b2 第二の電極の接続部分の厚さ A 直列接続の方向
Claims (2)
- 少なくとも一部が気密質の固体電解質材料および気密質電子伝導性材料からなるインターコネクター層によって構成されているハニカム状の支持体、複数の第一のガス流路、複数の第二のガス流路、前記第一のガス流路に面する第一の電極、および前記第二のガス流路に面する第二の電極を備えており、前記第一の電極、前記第二の電極および前記固体電解質材料によって複数の単セルが構成されている電気化学装置であって、
前記第一のガス流路および前記第二のガス流路が、それぞれ前記固体電解質材料および前記インターコネクター層によって包囲されており、前記第一の電極が、前記固体電解質材料と接する発電部分、前記インターコネクター層と接しておりかつ前記発電部分と対向する対向部分、および前記発電部分と前記対向部分とを接続する一対の接続部分を備えており、前記の各接続部分が前記単セルの直列接続方向に向かって延びることで単セルの直列接続に寄与しており、前記発電部分の厚さが前記各接続部分の厚さよりも小さく、前記対向部分の厚さが前記各接続部分の厚さよりも小さいことを特徴とする、電気化学装置。 - 前記発電部分の厚さの前記接続部分の厚さに対する比率が0.8以下であることを特徴とする、請求項1記載の装置。
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