JP4075436B2

JP4075436B2 - 化学反応装置および燃料電池システム

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Publication number: JP4075436B2
Application number: JP2002094273A
Authority: JP
Inventors: 直嗣小椋; 義裕河村; 哲五十嵐
Original assignee: Casio Computer Co Ltd
Current assignee: Casio Computer Co Ltd
Priority date: 2002-03-29
Filing date: 2002-03-29
Publication date: 2008-04-16
Anticipated expiration: 2022-03-29
Also published as: JP2003290652A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は化学反応装置およびこの化学反応装置を具備する燃料電池システムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
化学反応の技術分野では、流体化された混合物質を流路内に設けられた触媒による化学反応（触媒反応）により、所望の流体物質を生成する化学反応装置が知られている。従来のこのような化学反応装置には、半導体集積回路などの半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、シリコン基板上にミクロンオーダーあるいはミリメートルオーダーの流路を形成したものがある。
【０００３】
図１２は従来のこのような化学反応装置の一例の透過平面図を示し、図１３はそのＢ−Ｂ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置はシリコン基板１を備えている。シリコン基板１の一面には、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、蛇行した微小な流路２が形成されている。流路２の内壁面には触媒層３が設けられている。
【０００４】
シリコン基板１の一面には蓋となるガラス板４が接合されている。ガラス板４の流路２の両端部に対応する所定の２箇所には流入口５および流出口６が設けられている。シリコン基板１の他面には蛇行した薄膜ヒータ７が設けられている。薄膜ヒータ７は、この化学反応装置における化学反応（触媒反応）が所定の熱条件による吸熱反応を伴うとき、化学反応時に流路２内の触媒層３に所定の熱エネルギーを供給するためのものである。
【０００５】
次に、上記構成の化学反応装置の使用例について説明する。例えば、近年、実用化に向けて研究開発が目覚ましい燃料改質型の燃料電池を用いた燃料電池システムでは、上記構成の化学反応装置を用いて、例えばメタノール水溶液を蒸発（気化）させて得られた発電用燃料ガス（ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ）から水素を生成して燃料電池に供給するように構成することがある。
【０００６】
すなわち、薄膜ヒータ７の発熱により流路２内が所定の温度となるように加熱した状態において、上記発電用燃料ガス（ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ）が流入口５を介して流路２内に供給されると、流路２内の触媒層３による吸熱反応が生じて、水素と副生成物としての二酸化炭素が生成される。そして、この生成物のうち、二酸化炭素を水素から分離して除去すると、水素のみを生成することができ、これを燃料電池に供給して発電を行うようにすることができる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、上記従来の化学反応装置では、薄膜ヒータ７に電力を供給して発熱させて流路２内を加熱するようにしていたため、加熱のために比較的大きな電力を要するという問題があった。また、薄膜ヒータ７はシリコン基板１の他面側に設けられているため、シリコン基板１を介して流路２内の触媒層３に熱エネルギーを供給するとともに周囲へも放熱されてしまい、熱エネルギーの損失が大きく、エネルギーの利用効率が悪いという問題があった。
そこで、この発明は、所定の流路内を加熱するに要するエネルギーを削減し、且つ、熱エネルギーの損失を低減して、エネルギーの利用効率を良くすることができる化学反応装置を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
請求項１に記載の発明は、第１基板と、該第１基板の一面および他面にそれぞれ接合された第２基板および第３基板と、前記第１基板と前記第２基板との間に設けられた微小な第１流路と、前記第１基板と前記第３基板との間に設けられた微小な第２流路と、前記第１流路内の少なくとも一部に設けられた反応触媒層と、該第２流路内の少なくとも一部に設けられた燃焼触媒層とを備え、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第２基板の前期第１流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、前記第３基板の前記第２流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口とを備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第２基板の流出口が、前記第３基板における前記第３基板の流入口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路に第１の流体が供給され、前記第２の流路に燃焼用流体が供給され、前記第２流路内に供給された前記燃焼用流体を前記燃焼触媒層上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで前記第１流路内を加熱し、前記第２基板の流入口には前記第１の流体が供給され、前記第３基板の流入口には、酸素を含む第２の流体、および前記第２基板の流出口から流出される流体から水素を分離除去した第３の流体が供給されることを特徴とするものである。
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の発明において、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第２基板の前期第１流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、前記第３基板の前記第２流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口とを備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第２基板の流出口が、前記第３基板における前記第３基板の流入口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路の他端部と前記第２基板の流出口との間に設けられた、水素を選択透過する分離膜と、前記第１流路の他端部と前記第２流路の一端部との間における前記第１基板に設けられた連通孔とを備え、前記第２基板の流入口には前記第１の流体が供給され、前記第３基板の流入口には酸素を含む第２の流体が供給され、前記連通孔には前記第１流路の他端部から流出する流体から水素を分離除去した第３の流体が供給されることを特徴とするものである。
請求項３に記載の発明は、第１基板と、該第１基板の一面および他面にそれぞれ接合された第２基板および第３基板と、前記第１基板と前記第２基板との間に設けられた微小な第１流路と、前記第１基板と前記第３基板との間に設けられた微小な第２流路と、前記第１流路内の少なくとも一部に設けられた反応触媒層と、該第２流路内の少なくとも一部に設けられた燃焼触媒層とを備え、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前記第２流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、を備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路に第１の流体が供給され、前記第２の流路に燃焼用流体が供給され、前記第２流路内に供給された前記燃焼用流体を前記燃焼触媒層上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで前記第１流路内を加熱し、前記第１流路の他端部と前記第２流路の一端部との間における前記第１基板に設けられた連通孔とを備え、前記第２基板の流入口には前記第１の流体が供給され、前記連通孔には前記第１流路の他端部から流出する流体が供給され、前記第３基板の流入口には酸素を含む第２の流体が供給されることを特徴とするものである。
請求項４に記載の発明は、第１基板と、該第１基板の一面および他面にそれぞれ接合された第２基板および第３基板と、前記第１基板と前記第２基板との間に設けられた微小な第１流路と、前記第１基板と前記第３基板との間に設けられた微小な第２流路と、前記第１流路内の少なくとも一部に設けられた反応触媒層と、該第２流路内の少なくとも一部に設けられた燃焼触媒層とを備え、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第２基板の前期第１流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、を備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路に第１の流体が供給され、前記第２の流路に燃焼用流体が供給され、前記第２流路内に供給された前記燃焼用流体を前記燃焼触媒層上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで前記第１流路内を加熱し、前記第１流路の他端部と前記第２基板の流出口との間に設けられた、水素を選択透過する分離膜と、前記第１流路の他端部と前記第２流路の一端部との間における前記第１基板に設けられた連通孔とを備え、前記第２基板の流入口には前記第１の流体および酸素を含む第２の流体が供給され、前記第２流路の一端部には、前記連通孔を介して前記第１流路の他端部から流出する流体から水素が分離除去された第３の流体が供給されることを特徴とするものである。
請求項５に記載の発明は、請求項１〜４のいずれかに記載の発明において、前記第１基板は１枚であることを特徴とするものである。
請求項６に記載の発明は、請求項５に記載の発明において、前記第１流路は前記第２基板の前記第１基板との対向面に設けられ、前記第２流路は前記第３基板の前記第１基板との対向面に設けられていることを特徴とするものである。
請求項７に記載の発明は、請求項１〜４のいずれかに記載の発明において、前記第１基板は積層された２枚の基板からなることを特徴とするものである。
請求項８に記載の発明は、請求項７に記載の発明において、前記第１流路は前記第１基板の前記第２基板との対向面に設けられ、前記第２流路は前記第１基板の前記第３基板との対向面に設けられていることを特徴とするものである。
請求項９に記載の発明は、請求項１〜８のいずれかに記載の発明において、前記第１流路内の少なくとも一部に改質触媒を有し、前記第１の流体を前記第１流路において改質することで水素を精製することを特徴とするものである。
請求項１０に記載の発明は、請求項１〜８のいずれかに記載の発明において、前記第１流路内の少なくとも一部に選択酸化触媒を有し、前記第１の流体中に含まれる一酸化炭素を前記第１流路において二酸化炭素に酸化することを特徴とするものである。
請求項１１に記載の発明は、請求項９の化学反応装置と、該化学反応装置によって生成された水素と酸素とを反応させて発電を行う燃料電池と、を備えることを特徴とするものである。
そして、この発明によれば、第１基板の他面側に設けられた第２流路内に供給された燃焼用流体を燃焼触媒上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで第１基板の一面側に設けられた第１流路内を加熱するようにしているので、第１流路を加熱するために電力を供給することを不要とすることができる。また、第２流路を実質的に形成するために第１基板の他面に接合された第３基板により、第２流路内で発生した熱エネルギーの拡散を抑制することができ、したがって第１流路内を加熱する際の熱エネルギーの損失を低減することができる。更に、この化学反応装置を、燃料改質型の燃料電池を用いた燃料電池システムにおける燃料蒸発部や改質部、または一酸化炭素除去部に良好に適用することができ、発電動作のための加熱に要するエネルギーを削減し、且つ、熱エネルギーの損失を低減して、発電動作に係わるエネルギーの利用効率を良くして小型化することができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
図１はこの発明の一実施形態としての化学反応装置の透過平面図を示し、図２はそのＡ−Ａ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置は主シリコン基板１１および燃焼用シリコン基板１２を備えている。両シリコン基板１１、１２は、接着剤（図示せず）を介して接着されているが、ただ単に密接されていてもよい。両シリコン基板１１、１２の寸法は、一例として、長さ１５〜３５ｍｍ程度、幅１０〜２５ｍｍ程度、厚さ０．４〜１．０ｍｍ程度である。
【００１０】
主シリコン基板１１の一面および燃焼用シリコン基板１２の他面には、それぞれ、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、蛇行した微小な流路１３、１４が形成されている。両流路１３、１４の寸法は、一例として、幅０．２〜０．８ｍｍ程度、深さ０．２〜０．６ｍｍ程度であり、全長は３０〜１０００ｍｍ程度である。
【００１１】
主シリコン基板１１の流路１３の内壁面には反応触媒層１５が設けられている。この反応触媒層１５は流路１３の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。燃焼用シリコン基板１２の流路１４の内壁面には燃焼触媒層１６が設けられている。この燃焼触媒層１６は流路１４の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。ここで、燃焼触媒層１６は、例えばＰｔ、Ａｕ、Ａｇなどからなっている。
【００１２】
主シリコン基板１１の一面および燃焼用シリコン基板１２の他面には、それぞれ、蓋となる厚さ０．７ｍｍ程度の主ガラス基板１７および燃焼用ガラス基板１８が陽極接合処理により接合されている。
【００１３】
ここで、代表として、主シリコン基板１１の一面に主ガラス基板１７を接合する陽極接合処理について説明する。主シリコン基板１１の一面に主ガラス基板１７を重ね合わせ、主シリコン基板１１側を陽極とし、主ガラス基板１７側を陰極とする。そして、主シリコン基板１１および主ガラス基板１７を４００〜６００℃程度に加熱した状態で、両極間に１ｋＶ程度の直流電圧を印加する。
【００１４】
すると、主ガラス基板１７内の不純物である陽イオンが主シリコン基板１１から離れる方向に移動し、主ガラス基板１７の主シリコン基板１１側の界面に酸素イオンの濃度の高い層が現れる。すると、主シリコン基板１１の主ガラス基板１７側の界面のシリコン原子と主ガラス基板１７の主シリコン基板１１側の界面の酸素イオンとが結合し、強固な接合界面が得られる。
【００１５】
この場合、主シリコン基板１１および主ガラス基板１７を４００〜６００℃程度に加熱し、両極間に１ｋＶ程度の直流電圧を印加するのは、主ガラス基板１７内の不純物である陽イオンが主シリコン基板１１から離れる方向に移動する速度を高くするためである。
【００１６】
主ガラス基板１７の流路１３の両端部に対応する所定の２箇所には流入口１９および流出口２０が設けられている。燃焼用ガラス基板１８の流路１４の両端部に対応する所定の２箇所には流入口２１および流出口２２が設けられている。この場合、主ガラス基板１７の流入口１９および流出口２０の配置と燃焼用ガラス基板１８の流入口２１および流出口２２の配置とは互いに逆となっている。ここで、両流路１３、１４は、図１では平面的に一致しているが、例えば図３に示すように、一致していなくてもよく、要は、両流路１３、１４が多くの部分で平面的に重なっていればよい。
【００１７】
次に、この発明に係る化学反応装置を燃料改質型の燃料電池を用いた燃料電池システムに適用した場合について説明する。図４は燃料電池システム３０の要部のブロック図を示したものである。この燃料電池システム３０は、発電用燃料部３１、燃焼用流体部３２、燃料蒸発部３３、改質部３４、一酸化炭素除去部３５、発電部３６、充電部３７などを備えている。
【００１８】
発電用燃料部３１は、発電用燃料（例えばメタノール水溶液）が封入された燃料パックなどからなり、発電用燃料を燃料蒸発部３３に供給する。燃焼用流体部３２は、燃焼用ガス（例えば水素ガス）が封入されたボンベなどからなり、燃焼用ガスを燃料蒸発部３３、改質部３４および一酸化炭素除去部３５に供給する。なお、後述するように、発電用燃料に基づくガスの一部を燃焼用ガスとして用いて、燃焼用流体部３２を備えないようにしてもよい。
【００１９】
燃料蒸発部３３は、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、主シリコン基板１１の流路１３内には反応触媒層１５は設けられていない。そして、燃料蒸発部３３では、まず、燃焼用流体部３２からの燃焼用ガスおよび大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素（空気）（第２の流体）からなる燃焼用流体が燃焼用ガラス基板１８の流入口２１を介して燃焼用シリコン基板１２の流路１４内に供給されると、この供給された燃焼用流体が燃料触媒層１６上で燃焼反応により燃焼し、この燃焼により熱エネルギーが発生する。燃焼ガスは燃焼用ガラス基板１８の流出口２２から大気中に放出される。
【００２０】
次に、燃料蒸発部３３では、発電用燃料部３１からの発電用燃料（第１の流体、例えばメタノール水溶液）が主ガラス基板１７の流入口１９を介して主シリコン基板１１の流路１３内に少量供給されると、流路１３内において、燃焼用シリコン基板１３の流路１４内で発生した熱エネルギーの供給を受けて、発電用燃料を蒸発（気化）させ、この発電用燃料が気化された発電用燃料ガス（例えば発電用燃料がメタノール水溶液の場合、ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ）を主ガラス基板１７の流出口２０から流出させる。
【００２１】
このように、燃料蒸発部３３では、燃焼用シリコン基板１２の流路１４内に供給された燃焼用ガスおよび酸素を燃焼触媒１６上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで主シリコン基板１１の流路１３内を加熱するようにしているので、流路１３を加熱するためのヒータを備えず、加熱のために電力を供給することを不要とすることができる。また、燃焼用シリコン基板１２の他面に接合された燃焼用ガラス基板１８により、流路１４内で発生した熱エネルギーの拡散をある程度防止することができる。したがって、主シリコン基板１１の流路１３内を加熱する際の熱エネルギーの損失を低減することができる。なお、以下の改質部３４および一酸化炭素除去部３５の場合も同様である。これらにより、発電動作に係わるエネルギーの利用効率を良くして小型化することができる。
【００２２】
次に、燃料蒸発部３３で発電用燃料が気化された発電用燃料ガス（ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ）は改質部３４に供給される。この場合、改質部３４も、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、主シリコン基板１１の流路１３内には反応触媒層１５が設けられ、反応触媒層１５は、例えばＣｕ、ＺｎＯ、Ａｌ₂Ｏ₃などの改質触媒からなっている。そして、改質部３４では、まず、上記の場合と同様に、燃焼用流体部３２からの燃焼用ガスおよび大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素の供給により、燃焼用シリコン基板１２の流路１４内において熱エネルギーが発生し、燃焼ガスは燃焼用ガラス基板１８の流出口２２から大気中に放出される。
【００２３】
次に、改質部３４では、燃料蒸発部３３からの発電用燃料ガス（ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ）が主ガラス基板１７の流入口１９を介して主シリコン基板１１の流路１３内に供給されると、流路１３内において、燃焼用シリコン基板１２の流路１４内で発生した熱エネルギーの供給を受けて、次の式（１）に示すような吸熱反応を引き起こし、水素と副生成物の二酸化炭素とを生成する。
ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→３Ｈ₂＋ＣＯ₂……（１）
【００２４】
上記式（１）の左辺における水（Ｈ₂Ｏ）は、反応の初期では、発電用燃料部３１の燃料に含まれているものでよいが、後述する発電部３６の発電に伴い生成される水を回収して改質部３４に供給することが可能である。発電部３６の発電中の上記式（１）の左辺のおける水（Ｈ₂Ｏ）の供給源は、発電部３６のみでもよく、発電部３６および発電用燃料部３１でも、また発電用燃料部３１のみでもよい。なお、このとき微量ではあるが、一酸化炭素が改質部３４内で生成されることがある。
【００２５】
そして、上記式（１）の右辺の生成物（水素、二酸化炭素）および微量の一酸化炭素は改質部３４の主ガラス基板１７の流出口２０から流出される。改質部３４の主ガラス基板１７の流出口２０から流出された生成物のうち、気化状態の水素および一酸化炭素は一酸化炭素除去部３５に供給され、二酸化炭素は分離されて大気中に放出される。
【００２６】
次に、一酸化炭素除去部３５も、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、反応触媒層１５は、例えばＰｔ、Ａｌ₂Ｏ₃などの選択酸化触媒からなっている。そして、一酸化炭素除去部３５では、まず、上記の場合と同様に、燃焼用流体部３２からの燃焼用ガスおよび大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素の供給により、燃焼用シリコン基板１２の流路１４内において熱エネルギーが発生し、燃焼ガスは燃焼用ガラス基板１８の流出口２２から大気中に放出される。
【００２７】
次に、一酸化炭素除去部３５では、改質部３４からの気化状態の水素および一酸化炭素が主ガラス基板１７の流入口１９を介して主シリコン基板１１の流路１３内に供給されると、燃焼用シリコン基板１２の流路１４内で発生した熱エネルギーの供給を受けて、流路１３内に供給された水素、一酸化炭素、水のうち、一酸化炭素と水とが反応し、次の式（２）に示すように、水素と副生成物の二酸化炭素とが生成される。
ＣＯ＋Ｈ₂Ｏ→Ｈ₂＋ＣＯ₂……（２）
【００２８】
上記式（２）の左辺における水（Ｈ₂Ｏ）は反応の初期では、発電用燃料部３１の燃料に含まれているものでよいが、発電部３６の発電に伴い生成される水を回収して一酸化炭素除去部３５を供給することが可能である。また、一酸化炭素除去部３５における反応式（２）の左辺のおける水の供給源は、発電部３６のみでもよく、発電部３６および発電用燃料部３１でも、また発電用燃料部３１のみでもよい。
【００２９】
そして、最終的に一酸化炭素除去部３５の主ガラス基板１７の流出口２０に到達する流体はそのほとんどが水素、二酸化炭素となる。なお、一酸化炭素除去部３５の主ガラス基板１７の流出口２０に到達する流体に極微量の一酸化炭素が含まれている場合、残存する一酸化炭素を大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素に接触させることで、次の式（３）に示すように、二酸化炭素が生成され、これにより一酸化炭素が確実に除去される。
ＣＯ＋（１／２）Ｏ₂→ＣＯ₂……（３）
【００３０】
上記一連の反応後の生成物は水素および二酸化炭素（場合によって微量の水を含む）で構成されるが、これらの生成物のうち、二酸化炭素は水素から分離されて大気中に放出される。したがって、一酸化炭素除去部３５から発電部３６には水素のみが供給される。なお、一酸化炭素除去部３５は、燃料蒸発部３３と改質部３４との間に設けてもよい。
【００３１】
次に、発電部３６は、図５に示すように、周知の固体高分子型の燃料電池からなっている。すなわち、発電部３６は、Ｐｔ、Ｃなどの触媒が付着された炭素電極からなるカソード４１と、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｃなどの触媒が付着された炭素電極からなるアノード４２と、カソード４１とアノード４２との間に介在されたフィルム状のイオン導電膜４３と、を有して構成され、カソード４１とアノード４２との間に設けられた２次電池やコンデンサなどからなる充電部３７に電力を供給するものである。
【００３２】
この場合、カソード４１の外側には空間部４４が設けられている。この空間部４４内には一酸化炭素除去部３５からの水素が供給され、カソード４１に水素が供給される。また、アノード４２の外側には空間部４５が設けられている。この空間部４５内には大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素が供給され、アノード４２に酸素が供給される。
【００３３】
そして、カソード４１側では、次の式（４）に示すように、水素から電子（ｅ^-）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ⁺）が発生し、イオン導電膜４３を介してアノード４２側に通過するとともに、カソード４１により電子（ｅ^-）が取り出されて充電部３７に供給される。
３Ｈ₂→６Ｈ⁺＋６ｅ^-……（４）
【００３４】
一方、アノード４２側では、次の式（５）に示すように、充電部３７を経由して供給された電子（ｅ^-）とイオン導電膜４３を通過した水素イオン（Ｈ⁺）と酸素とが反応して副生成物の水が生成される。
６Ｈ⁺＋（３／２）Ｏ₂＋６ｅ^-→３Ｈ₂Ｏ……（５）
【００３５】
以上のような一連の電気化学反応（式（４）および式（５））は概ね室温〜８０℃程度の比較的低温の環境下で進行し、電力以外の副生成物は、基本的に水のみとなる。発電部３６で生成された電力は充電部３７に供給され、これにより充電部３７が充電される。
【００３６】
発電部３６で生成された副生成物としての水は回収される。この場合、上述の如く、発電部３６で生成された水の少なくとも一部を改質部３４に供給するようにすると、発電用燃料部３１内に当初封入される水の量を減らすことができ、また回収される水の量を減らすことができる。
【００３７】
ところで、現在、研究開発が行われている燃料改質方式の燃料電池に適用されている燃料としては、少なくとも、水素元素を含む液体燃料又は液化燃料又は気体燃料であって、発電部３６により、比較的高いエネルギー変換効率で電気エネルギーを生成することができる燃料であればよく、上記のメタノールの他、例えば、エタノール、ブタノールなどのアルコール系の液体燃料や、ジメチルエーテル、イソブタン、天然ガス（ＣＮＧ）などの常温常圧で気化される炭化水素からなる液体燃料、あるいは、水素ガスなどの気体燃料などを良好に適用することができる。
【００３８】
次に、この発明に係る化学反応装置による改質部３４のさらに他の第１〜第６の例について説明する。図６はこの発明に係る改質部３４のさらに他の第１の例を示す図２同様の断面図である。この例では、発電用燃料ガス（例えばＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ）が燃焼用ガス（例えば水素）を含んでいる場合に、発電用燃料ガスが主ガラス基板１７の流入口１９に供給されるとともに、燃焼用ガラス基板１８の流入口２１にも、この発電用燃料ガスと大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素とが供給される。このようにした場合には、燃料用ガス部３２を別に用意する必要はない。
【００３９】
次に、図７はこの発明に係る改質部３４のさらに他の第２の例を示す図２同様の断面図である。この例では、外部に分離部５１を備え、主ガラス基板１７の流出口２０から流出された発電用生成物が燃焼可能な成分（例えば未反応の発電用燃料）を含んでいる場合に、この発電用生成物が分離部５１に供給されて、取り出したい発電用生成物(水素）と燃焼可能な成分とに分離され、燃焼用ガラス基板１８の流入口２１にこの分離された燃焼可能な成分と大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素とが供給される。
【００４０】
この場合、分離方法としては、取り出したい発電用生成物と燃焼可能な成分とのうちのいずれかが常温以上で液化し、両者の沸点に差がある場合には、液化分離法を使用することができる。また、選択透過性を有する膜例えばＨ２を選択透過させるＰｂ膜などの分離膜で分離する方法もある。
【００４１】
次に、図８はこの発明に係る改質部３４のさらに他の第３の例を示す図２同様の断面図である。この例では、主シリコン基板１１の流路１３の流出口２０のシリコン基板１７側の部分に分離膜５３が設けられるとともに、流出口２０と燃焼用シリコン基板１２の流路１４の流入口２１との間における両シリコン基板１１、１２に連通孔５２が設けられている。分離膜５３は、例えばＨ２を選択透過させるＰｂ膜などからなっている。
【００４２】
そして、この例では、主シリコン基板１１の流路１３の流出口２０の部分において、発電用生成物のうち、水素は分離膜５３を透過するため、流出口２０から流出する。一方、発電用生成物のうちの水素以外の成分は連通孔５２内に導入されて、燃焼用シリコン基板１２の流路１４の流入口２１の部分に導入され、大気中から逆止弁および燃焼用ガラス基板１８の流入口２１を介して取り込まれた酸素と混合される。すなわち、この構成は実質的に上記図７における分離部５１を分離膜５３によって代用したものであり、この場合、図７に示す分離部５１を必要としないので、装置を簡素化、小型化することができる。
【００４３】
次に、図９はこの発明に係る改質部３４のさらに他の第４の例を示す図２同様の断面図である。この例では、図８と同様に主シリコン基板１１の流路１３の流出口２０と燃焼用シリコン基板１２の流路１４の流入口２１との間に連通孔５２が設けられているが、主ガラス基板１７の流出口２０および分離膜５３は設けられていない。そして、この例では、主シリコン基板１１の流路１３から連通孔５２を介して燃焼用ガラス基板１８の流路１４の流入口２１の部分に発電用生成物が導入され、発電用生成物が燃焼可能な成分（例えば未反応の発電用燃料）を含んでいる場合に、この発電用生成物の一部および大気中から逆止弁および燃焼用ガラス基板１８の流入口２１を介して取り込まれた酸素が燃料触媒層１６上で燃焼反応により燃焼し、発電用生成物および燃焼ガスが燃焼用ガラス基板１８の流出口２２から流出される。この流出流体のうちの少なくとも燃焼ガスは分離されて大気中に放出される。この場合も、図７の構成に比し、装置を簡素化し小型化することができる。
【００４４】
次に、図１０はこの発明に係る改質部３４のさらに他の第５の例を示す図２同様の断面図である。この例では、図８と同様に主シリコン基板１１の流路１３の流出口２０のシリコン基板１７側の部分に分離膜５３が設けられるとともに、主シリコン基板１１の流路１３の流出口２０と燃焼用シリコン基板１２の流路１４の流入口２１との間に連通孔５２が設けられているが、燃料用ガラス基板１８の流入口２１が設けられていない。そして、この例では、主ガラス基板１７の流入口１９に発電用燃料ガスおよび大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素が供給され、主ガラス基板１７の流出口２０から発電用生成物のうち分離膜５３を透過した水素が流出され、発電用生成物のうちの水素以外の成分は連通孔５２内に導入され、燃焼用シリコン基板１２の流路１４に導入され、燃焼ガスが燃焼用ガラス基板１８の流出口２２から流出される。この場合も、図７の構成に比し、装置を簡素化し小型化することができる。
【００４５】
次に、図１１はこの発明に係る改質部３４のさらに他の第６の例を示す図２同様の断面図である。この例では、図２に示す主シリコン基板１１の流路１３形成面がガラス基板６１の一面に接合され、図２に示す燃焼用シリコン基板１２の流路１４形成面が同ガラス基板６１の他面に接合されている。この場合、主シリコン基板１１の流路１３の両端部に対応する所定の２箇所には流入口１９および流出口２０が設けられている。燃焼用シリコン基板１２の流路１４の両端部に対応する所定の２箇所には流入口２１および流出口２２が設けられている。そして、この例では、ガラス基板６１は１枚であるので、装置を薄型化することができる。
【００４６】
ところで、シリコン基板１１、１２の代わりに、ガラス基板やアルミニウム基板などを用いるようにしてもよい。また、ガラス基板１７、１８、６１の代わりに、アルミニウム基板などを用いるようにしてもよい。そして、特に、図１１に示す例の場合には、１枚の基板６１の材質や厚さを変えることにより、燃焼用基板１２の流路１４から主基板１１の流路１３への伝熱性を制御することができる。なお、図６〜図１０にそれぞれ示す各例の場合にも、図１１に示すような３層構造としてもよいことはもちろんである。
【００４７】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明によれば、第１基板の他面側に設けられた第２流路内に供給された燃焼用流体を燃焼触媒上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで第１基板の一面側に設けられた第１流路内を加熱することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施形態としての化学反応装置の透過平面図。
【図２】図１のＡ−Ａ線に沿う断面図。
【図３】この発明に係る化学反応装置の他の例の図１同様の透過平面図。
【図４】この発明に係る化学反応装置を備えた燃料電池システムの一例の要部のブロック図。
【図５】図４に示す燃料電池システムの発電部の概略構成図。
【図６】この発明に係る化学反応装置のさらに他の第１の例の図２同様の断面図。
【図７】この発明に係る化学反応装置のさらに他の第２の例の図２同様の断面図。
【図８】この発明に係る化学反応装置のさらに他の第３の例の図２同様の断面図。
【図９】この発明に係る化学反応装置のさらに他の第４の例の図２同様の断面図。
【図１０】この発明に係る化学反応装置のさらに他の第５の例の図２同様の断面図。
【図１１】この発明に係る化学反応装置のさらに他の第６の例の図２同様の断面図。
【図１２】従来の化学反応装置の一例の透過平面図。
【図１３】図１１のＢ−Ｂ線に沿う断面図。
【符号の説明】
１１主シリコン基板
１２燃焼用シリコン基板
１３、１４流路
１５反応触媒層
１６燃焼触媒層
１７主ガラス基板
１８燃焼用ガラス基板
１９、２１流入口
２０、２２流出口

Claims

第１基板と、該第１基板の一面および他面にそれぞれ接合された第２基板および第３基板と、前記第１基板と前記第２基板との間に設けられた微小な第１流路と、前記第１基板と前記第３基板との間に設けられた微小な第２流路と、前記第１流路内の少なくとも一部に設けられた反応触媒層と、該第２流路内の少なくとも一部に設けられた燃焼触媒層とを備え、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第２基板の前期第１流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、前記第３基板の前記第２流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口とを備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第２基板の流出口が、前記第３基板における前記第３基板の流入口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路に第１の流体が供給され、前記第２の流路に燃焼用流体が供給され、前記第２流路内に供給された前記燃焼用流体を前記燃焼触媒層上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで前記第１流路内を加熱し、前記第２基板の流入口には前記第１の流体が供給され、前記第３基板の流入口には、酸素を含む第２の流体、および前記第２基板の流出口から流出される流体から水素を分離除去した第３の流体が供給されることを特徴とする化学反応装置。
請求項１に記載の発明において、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第２基板の前期第１流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、前記第３基板の前記第２流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口とを備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第２基板の流出口が、前記第３基板における前記第３基板の流入口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路の他端部と前記第２基板の流出口との間に設けられた、水素を選択透過する分離膜と、前記第１流路の他端部と前記第２流路の一端部との間における前記第１基板に設けられた連通孔とを備え、前記第２基板の流入口には前記第１の流体が供給され、前記第３基板の流入口には酸素を含む第２の流体が供給され、前記連通孔には前記第１流路の他端部から流出する流体から水素を分離除去した第３の流体が供給されることを特徴とする化学反応装置。
第１基板と、該第１基板の一面および他面にそれぞれ接合された第２基板および第３基板と、前記第１基板と前記第２基板との間に設けられた微小な第１流路と、前記第１基板と前記第３基板との間に設けられた微小な第２流路と、前記第１流路内の少なくとも一部に設けられた反応触媒層と、該第２流路内の少なくとも一部に設けられた燃焼触媒層とを備え、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前記第２流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、を備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路に第１の流体が供給され、前記第２の流路に燃焼用流体が供給され、前記第２流路内に供給された前記燃焼用流体を前記燃焼触媒層上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで前記第１流路内を加熱し、前記第１流路の他端部と前記第２流路の一端部との間における前記第１基板に設けられた連通孔とを備え、前記第２基板の流入口には前記第１の流体が供給され、前記連通孔には前記第１流路の他端部から流出する流体が供給され、前記第３基板の流入口には酸素を含む第２の流体が供給されることを特徴とする化学反応装置。
第１基板と、該第１基板の一面および他面にそれぞれ接合された第２基板および第３基板と、前記第１基板と前記第２基板との間に設けられた微小な第１流路と、前記第１基板と前記第３基板との間に設けられた微小な第２流路と、前記第１流路内の少なくとも一部に設けられた反応触媒層と、該第２流路内の少なくとも一部に設けられた燃焼触媒層とを備え、前記第２基板の前記第１流路の一端部に対応する箇所に設けられた流入口と、前記第２基板の前期第１流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、前記第３基板の前期第２流路の他端部に対応する箇所に設けられた流出口と、を備え、前記第２基板の流入口が、前記第３基板における前記第３基板の流出口の位置に対応するように、前記第２基板に有し、前記第１流路に第１の流体が供給され、前記第２の流路に燃焼用流体が供給され、前記第２流路内に供給された前記燃焼用流体を前記燃焼触媒層上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで前記第１流路内を加熱し、前記第１流路の他端部と前記第２基板の流出口との間に設けられた、水素を選択透過する分離膜と、前記第１流路の他端部と前記第２流路の一端部との間における前記第１基板に設けられた連通孔とを備え、前記第２基板の流入口には前記第１の流体および酸素を含む第２の流体が供給され、前記第２流路の一端部には、前記連通孔を介して前記第１流路の他端部から流出する流体から水素が分離除去された第３の流体が供給されることを特徴とする化学反応装置。
請求項１〜４のいずれかに記載の発明において、前記第１基板は１枚であることを特徴とする化学反応装置。
請求項５に記載の発明において、前記第１流路は前記第２基板の前記第１基板との対向面に設けられ、前記第２流路は前記第３基板の前記第１基板との対向面に設けられていることを特徴とする化学反応装置。
請求項１〜４のいずれかに記載の発明において、前記第１基板は積層された２枚の基板からなることを特徴とする化学反応装置。
請求項７に記載の発明において、前記第１流路は前記第１基板の前記第２基板との対向面に設けられ、前記第２流路は前記第１基板の前記第３基板との対向面に設けられていることを特徴とする化学反応装置。
請求項１〜８のいずれかに記載の発明において、前記第１流路内の少なくとも一部に改質触媒を有し、前記第１の流体を前記第１流路において改質することで水素を精製することを特徴とする化学反応装置。
請求項１〜８のいずれかに記載の発明において、前記第１流路内の少なくとも一部に選択酸化触媒を有し、前記第１の流体中に含まれる一酸化炭素を前記第１流路において二酸化炭素に酸化することを特徴とする化学反応装置。
請求項９の化学反応装置と、該化学反応装置によって生成された水素と酸素とを反応させて発電を行う燃料電池と、を備えることを特徴とする燃料電池システム。