JP2937479B2 - アルカンを脱水素する方法及び装置 - Google Patents
アルカンを脱水素する方法及び装置Info
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Description
【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明はアルカンを脱水素する方法及び装置に係わ
る。本発明はオレフィン及び接触分解による炭化水素を
同時生成させる複合製法とこの製法を実施する装置にも
係わる。
る。本発明はオレフィン及び接触分解による炭化水素を
同時生成させる複合製法とこの製法を実施する装置にも
係わる。
発明の背景 オレフィンはアルカンの熱及び／または接触分解脱水
素によって製造される。熱分解法においてはアルカンか
らアルケンへの脱水素反応を可能にする充分高い温度に
維持された管にアルカンを通過させる。熱分解の副産物
は炭素／水素原子比の高い物質コークスである。コーク
スは管の外側から管内部を通過するアルカン流への熱伝
導を低下させる沈積物を形成する。コークスの沈積を軽
減する一般的な対策は、アルカン流と共に水蒸気を管内
に流すことである。水蒸気はアルカンの蒸気圧を低下さ
せ、コークス形成に伴なう重合副反応を軽減させる傾向
がある。水蒸気の存在下にアルカンを脱水素してアルケ
ンにする方法は水蒸気分解法として公知であり、特にエ
チレンやプロピレンを製造する化学工業分野で広く利用
されている。
素によって製造される。熱分解法においてはアルカンか
らアルケンへの脱水素反応を可能にする充分高い温度に
維持された管にアルカンを通過させる。熱分解の副産物
は炭素／水素原子比の高い物質コークスである。コーク
スは管の外側から管内部を通過するアルカン流への熱伝
導を低下させる沈積物を形成する。コークスの沈積を軽
減する一般的な対策は、アルカン流と共に水蒸気を管内
に流すことである。水蒸気はアルカンの蒸気圧を低下さ
せ、コークス形成に伴なう重合副反応を軽減させる傾向
がある。水蒸気の存在下にアルカンを脱水素してアルケ
ンにする方法は水蒸気分解法として公知であり、特にエ
チレンやプロピレンを製造する化学工業分野で広く利用
されている。
先行技術 GB−Ａ−2104094はアルカン及び水蒸気を含む原料混
合物を供給ヘッダから反応管へ送入し、水蒸気、未変換
アルカン、及びアルケンを含む生成混合物を反応管から
生成物ヘッダに回収する水蒸気分解法を開示している。
反応管は特定の脱水素触媒を内蔵し、反応管総数のうち
一部の管に供給混合物が送入され、残りの管に炭質沈積
物を除去する水蒸気及び空気の混合流が送入される。運
転中の反応管内の圧力は２〜25気圧（0.203〜2.534MP
a）であり、反応管内の温度は450〜700℃、好ましくは5
00〜650℃である。反応管は燃料燃焼ゾーンにおける燃
料の燃焼によって加熱され、この燃料燃焼ゾーンから反
応管外部にむかって高温の軸射、対流及び伝導による熱
伝達が行われる。反応管外部を通過したのち、燃焼ガス
は高いエンタルピーを有し、一部は過熱水蒸気発生装置
で回収され、一部は飽和水蒸気発生装置で回収され、一
部は空気予熱器で回収される。過熱水蒸気の一部は水蒸
気分解におけるプロセス水蒸気として利用される。残り
の水蒸気の利用については全く開示しておらず、少なく
ともその一部はプラント現場の必要量を上回る過剰分で
あると考えられる。また、多量の熱が大気中への燃焼ガ
ス放出で失われる。従って、GB−Ａ−2104094に開示さ
れたような水蒸気分解プラントはオレフィン製造に消費
されるエネルギーの点で熱効率が悪いと考えられる。脱
水素反応に不可欠な高温を維持するためには燃料を燃や
さねばならないが、燃料の発熱量の多量部分が全く活用
されないか、または効率よく利用されないことになる。
合物を供給ヘッダから反応管へ送入し、水蒸気、未変換
アルカン、及びアルケンを含む生成混合物を反応管から
生成物ヘッダに回収する水蒸気分解法を開示している。
反応管は特定の脱水素触媒を内蔵し、反応管総数のうち
一部の管に供給混合物が送入され、残りの管に炭質沈積
物を除去する水蒸気及び空気の混合流が送入される。運
転中の反応管内の圧力は２〜25気圧（0.203〜2.534MP
a）であり、反応管内の温度は450〜700℃、好ましくは5
00〜650℃である。反応管は燃料燃焼ゾーンにおける燃
料の燃焼によって加熱され、この燃料燃焼ゾーンから反
応管外部にむかって高温の軸射、対流及び伝導による熱
伝達が行われる。反応管外部を通過したのち、燃焼ガス
は高いエンタルピーを有し、一部は過熱水蒸気発生装置
で回収され、一部は飽和水蒸気発生装置で回収され、一
部は空気予熱器で回収される。過熱水蒸気の一部は水蒸
気分解におけるプロセス水蒸気として利用される。残り
の水蒸気の利用については全く開示しておらず、少なく
ともその一部はプラント現場の必要量を上回る過剰分で
あると考えられる。また、多量の熱が大気中への燃焼ガ
ス放出で失われる。従って、GB−Ａ−2104094に開示さ
れたような水蒸気分解プラントはオレフィン製造に消費
されるエネルギーの点で熱効率が悪いと考えられる。脱
水素反応に不可欠な高温を維持するためには燃料を燃や
さねばならないが、燃料の発熱量の多量部分が全く活用
されないか、または効率よく利用されないことになる。
分解原料の流動接触分解（FCC）においては、分解原
料を反応ゾーンにおいて活性分解触媒の高温粒子と接触
させる。この接触の過程で原料は低分子量の炭化水素及
び水素と高分子量の副生成物とに変換される。前者は触
媒から分離したのち反応ゾーンから回収される炭化水素
留出液及び炭化水素ガスを含む。後者は触媒に結合され
る炭素／水素比が比較的高い物質を含む。接触粒子及び
結合物質にストリッピング・ガスを作用させることによ
って、除去可能な物質を除き、除去可能な物質は低分子
量生成物と共に回収させる。ストリッピング処理された
触媒には炭素：水素比の高い物質（コークス）が結合状
態のまま除去されずに残っており、触媒再生ゾーンへ送
られて（例えば空気のような）酸素含有気体と接触し、
この酸素含有気体が触媒粒子からコークスを燃焼させる
ことにより触媒の温度を上昇させ、その活性を再生させ
る。このように加熱され、再活性化された触媒は反応ゾ
ーンへ還流して、さらに供給されて来る原料の接触分解
に使用される。再生ゾーンにおける発熱触媒再生に伴な
って発生する熱は反応ゾーンにおける吸熱分解工程のた
めに利用される。接触分解の主目的は分解原料をガソリ
ン、ディーゼル燃料、航空機燃料のような高価値製品に
変えることにある。アルキル化装置を利用できればアル
キル化用として利用できるものもあるが、低分子量の炭
化水素や水素は製品価値が比較的低い。アルカンは上述
のような脱水素装置への供給原料として利用できなけれ
ば燃料用に販売するしかないからその製品価値は比較的
低い。
料を反応ゾーンにおいて活性分解触媒の高温粒子と接触
させる。この接触の過程で原料は低分子量の炭化水素及
び水素と高分子量の副生成物とに変換される。前者は触
媒から分離したのち反応ゾーンから回収される炭化水素
留出液及び炭化水素ガスを含む。後者は触媒に結合され
る炭素／水素比が比較的高い物質を含む。接触粒子及び
結合物質にストリッピング・ガスを作用させることによ
って、除去可能な物質を除き、除去可能な物質は低分子
量生成物と共に回収させる。ストリッピング処理された
触媒には炭素：水素比の高い物質（コークス）が結合状
態のまま除去されずに残っており、触媒再生ゾーンへ送
られて（例えば空気のような）酸素含有気体と接触し、
この酸素含有気体が触媒粒子からコークスを燃焼させる
ことにより触媒の温度を上昇させ、その活性を再生させ
る。このように加熱され、再活性化された触媒は反応ゾ
ーンへ還流して、さらに供給されて来る原料の接触分解
に使用される。再生ゾーンにおける発熱触媒再生に伴な
って発生する熱は反応ゾーンにおける吸熱分解工程のた
めに利用される。接触分解の主目的は分解原料をガソリ
ン、ディーゼル燃料、航空機燃料のような高価値製品に
変えることにある。アルキル化装置を利用できればアル
キル化用として利用できるものもあるが、低分子量の炭
化水素や水素は製品価値が比較的低い。アルカンは上述
のような脱水素装置への供給原料として利用できなけれ
ば燃料用に販売するしかないからその製品価値は比較的
低い。
分解のコストはコンラードソン炭素数や金属及び硫黄
含有量などのような属性をそのまま反映する傾向があ
る。上記の属性がいずれも高ければ、この原料のコスト
はそれだけ低くなる。低コスト原料を接触分解する過程
で、触媒粒子に沈着するコークスの量は酸化の際に熱を
発生させ、反応ゾーンの温度を維持するのに必要な量を
超える傾向にある。コンラードソン炭素数の小さい原料
を処理する場合に再生ゾーンへ空気を供給する送風機が
コンラードソン炭素数の大きい安価な原料を使用する場
合には容量不足ということになるから、過剰なコークス
は接触分解装置の運転を妨げる要因となりかねない。さ
らにまた、触媒再生の過程で発生する余剰熱はなんらか
の方法で処分しなければならない。余剰熱（即ち、反応
ゾーンにおける吸熱反応に必要な熱以上の熱）はプロセ
ス用水蒸気の発生や補助的用途に利用されるのが普通で
ある。水蒸気発生に利用できる高レベル（即ち、高温）
の熱として得られる量は比較的少なく、制御可能な圧力
の水蒸気が得られるように多くの場合低レベル（即ち、
比較的低温の熱）で発生させる。触媒再生から発生する
熱量は接触分解装置及びその他の設備が必要とする総熱
量を超えることが多いから、（例えば大気中及び／また
は河川及び／または海のような）環境へ放出を余儀なく
される可能性があり、このことは環境保護の観点から望
ましくない。
含有量などのような属性をそのまま反映する傾向があ
る。上記の属性がいずれも高ければ、この原料のコスト
はそれだけ低くなる。低コスト原料を接触分解する過程
で、触媒粒子に沈着するコークスの量は酸化の際に熱を
発生させ、反応ゾーンの温度を維持するのに必要な量を
超える傾向にある。コンラードソン炭素数の小さい原料
を処理する場合に再生ゾーンへ空気を供給する送風機が
コンラードソン炭素数の大きい安価な原料を使用する場
合には容量不足ということになるから、過剰なコークス
は接触分解装置の運転を妨げる要因となりかねない。さ
らにまた、触媒再生の過程で発生する余剰熱はなんらか
の方法で処分しなければならない。余剰熱（即ち、反応
ゾーンにおける吸熱反応に必要な熱以上の熱）はプロセ
ス用水蒸気の発生や補助的用途に利用されるのが普通で
ある。水蒸気発生に利用できる高レベル（即ち、高温）
の熱として得られる量は比較的少なく、制御可能な圧力
の水蒸気が得られるように多くの場合低レベル（即ち、
比較的低温の熱）で発生させる。触媒再生から発生する
熱量は接触分解装置及びその他の設備が必要とする総熱
量を超えることが多いから、（例えば大気中及び／また
は河川及び／または海のような）環境へ放出を余儀なく
される可能性があり、このことは環境保護の観点から望
ましくない。
US−Ａ−2377935は流動接触分解装置（FCCU）を開示
している。FCCUは公知のように軽油、ナフサ、燈用ガス
などの生産に利用される。FCCUの触媒再生器はこの再生
器内の温度を制御するための外部冷却器と連続してい
る。外部冷却器は冷却流体が通過する導管を内蔵する容
器から成る。容器は再生器の上方域から触媒を受取り、
冷却流体が循環している導管の外面の接触させてから触
媒を再生器の下方域へ戻すように接続されている。冷却
流体の性質は特に規定されていないが、上記US−Ａ−23
77935の明細書は（第５ページ、右欄、第15行乃至第17
行に）冷却器においては触媒から抽出された熱は“水蒸
気発生またはその他の目的に利用できる”と記述してい
る。異なる製品を生産できるようにFCCUの作用を変更で
きるという開示または示唆は全く存在しない。
している。FCCUは公知のように軽油、ナフサ、燈用ガス
などの生産に利用される。FCCUの触媒再生器はこの再生
器内の温度を制御するための外部冷却器と連続してい
る。外部冷却器は冷却流体が通過する導管を内蔵する容
器から成る。容器は再生器の上方域から触媒を受取り、
冷却流体が循環している導管の外面の接触させてから触
媒を再生器の下方域へ戻すように接続されている。冷却
流体の性質は特に規定されていないが、上記US−Ａ−23
77935の明細書は（第５ページ、右欄、第15行乃至第17
行に）冷却器においては触媒から抽出された熱は“水蒸
気発生またはその他の目的に利用できる”と記述してい
る。異なる製品を生産できるようにFCCUの作用を変更で
きるという開示または示唆は全く存在しない。
EP−Ａ−325437,EP−Ａ−325438及びEP−Ａ−330304
は再生容器内の稠密相流動層の上方域から高温の触媒を
受取るように別設の流動層触媒冷却容器を接続するとい
う点で互いに共通の特徴を有するFCCUを開示している。
触媒冷却器内の触媒はC2−C6アルカン含有原料の上向き
流れによって流動化され、この原料流はプロパンを含む
が、ブタン及びエタンを含む場合もある。アルカンは吸
熱脱水素されてアルケンとなり、冷却器の頂部から回収
される。冷却された触媒は再生器へ戻されるが、さらに
反応器及び／またはストリッパーへも循環させるように
実施してもよい。上記３件の明細書に開示されている方
法の本質的な特徴は好ましくは触媒が例えばニッケルや
バナジウムのような脱水素促進助触媒を含有する、大孔
性結晶ゼオライトでなければならないということであ
る。従来、アルカンの脱水素処理に大孔性結晶ゼオライ
トが使用されることはなく、アルミナ及び／またはシリ
カを担体とするクロム及び／または亜鉛成分を含む従来
の脱水素触媒と比較して効率が劣るのではないかと考え
られる。上記明細書が記述しているように脱水素促進助
触媒を含有する分解用のゼオライト触媒がアルカン脱水
素反応に適しているとしても、FCCUの反応器内での所期
の接触分解反応に関して脱水素促進金属、特にニッケル
及びバナジウムが極めて有害であり、これらの金属によ
る分解用触媒の汚染を回避するためのステップ及び／ま
たはこれらの金属の脱水素活性を不働態化するためのス
テップを加える場合が多いことは既に公知である。ま
た、再生された高温の触媒をこれとアルカン原料との直
接熱交換によって冷却するのにアルカン脱水素反応を利
用する方式はFCCUの作用に制約を加えることになる。即
ち、触媒冷却器が再生器において再生処理中の触媒の温
度を有効に制御できるためには、触媒冷却器へのアルカ
ン供給速度がFCCUの触媒再生器への炭素供給と適合しな
ければならないからである。
は再生容器内の稠密相流動層の上方域から高温の触媒を
受取るように別設の流動層触媒冷却容器を接続するとい
う点で互いに共通の特徴を有するFCCUを開示している。
触媒冷却器内の触媒はC2−C6アルカン含有原料の上向き
流れによって流動化され、この原料流はプロパンを含む
が、ブタン及びエタンを含む場合もある。アルカンは吸
熱脱水素されてアルケンとなり、冷却器の頂部から回収
される。冷却された触媒は再生器へ戻されるが、さらに
反応器及び／またはストリッパーへも循環させるように
実施してもよい。上記３件の明細書に開示されている方
法の本質的な特徴は好ましくは触媒が例えばニッケルや
バナジウムのような脱水素促進助触媒を含有する、大孔
性結晶ゼオライトでなければならないということであ
る。従来、アルカンの脱水素処理に大孔性結晶ゼオライ
トが使用されることはなく、アルミナ及び／またはシリ
カを担体とするクロム及び／または亜鉛成分を含む従来
の脱水素触媒と比較して効率が劣るのではないかと考え
られる。上記明細書が記述しているように脱水素促進助
触媒を含有する分解用のゼオライト触媒がアルカン脱水
素反応に適しているとしても、FCCUの反応器内での所期
の接触分解反応に関して脱水素促進金属、特にニッケル
及びバナジウムが極めて有害であり、これらの金属によ
る分解用触媒の汚染を回避するためのステップ及び／ま
たはこれらの金属の脱水素活性を不働態化するためのス
テップを加える場合が多いことは既に公知である。ま
た、再生された高温の触媒をこれとアルカン原料との直
接熱交換によって冷却するのにアルカン脱水素反応を利
用する方式はFCCUの作用に制約を加えることになる。即
ち、触媒冷却器が再生器において再生処理中の触媒の温
度を有効に制御できるためには、触媒冷却器へのアルカ
ン供給速度がFCCUの触媒再生器への炭素供給と適合しな
ければならないからである。
発明の要約 本発明は（必要に応じてアルカン脱水素触媒を内蔵さ
せることができ、）高温の流動粒子層に浸漬した１また
はそれ以上の熱交換管を含む脱水素ゾーンにアルカン含
有原料流を送入すると共に熱交換管内の温度を流動層か
らの熱伝達によってアルカン脱水素温度範囲に維持し、
脱水素ゾーンからオレフィン含有製品流を回収すること
を含むアルカンの脱水素方法を提供する。
せることができ、）高温の流動粒子層に浸漬した１また
はそれ以上の熱交換管を含む脱水素ゾーンにアルカン含
有原料流を送入すると共に熱交換管内の温度を流動層か
らの熱伝達によってアルカン脱水素温度範囲に維持し、
脱水素ゾーンからオレフィン含有製品流を回収すること
を含むアルカンの脱水素方法を提供する。
本発明はまた、上記アルカン脱水素方法を利用してオ
レフィン系製品と接触分解された炭化水素系製品（CCH
P）を同時生産する複合製法において、炭化水素原料が
接触分解条件下に活性状態の分解触媒と接触してCCHPに
転化され、分解触媒がこれに沈積するコークス及び炭化
水素系物質によって少なくとも部分的に不活性化される
接触分解装置（CCU）の反応ゾーンへ炭化水素原料を送
入し、CCHPと不活性分解触媒とを分離し、CCHPを回収
し、不活性化された分解触媒をストリッピングゾーンに
おいてストリッピングして炭化水素系物質の少なくとも
一部を除去し、除去処理された不活性化触媒を再生ゾー
ンにおいて再生処理することによりコークス及び残留す
る炭化水素系物質の少なくとも一部を発熱酸化反応によ
って除去すると共にこの発熱酸化反応によって触媒温度
を上昇させ、後続の炭化水素原料を接触分解するため、
再生かつ加熱された触媒を再生ゾーンから反応ゾーンへ
還流させ、CCU内を循環する分解触媒の粒子を再生器と
の間を行ったり来たりさせることにより脱水素ゾーンの
前記流動層の粒子として利用するステップを含む複合製
法を提供する。
レフィン系製品と接触分解された炭化水素系製品（CCH
P）を同時生産する複合製法において、炭化水素原料が
接触分解条件下に活性状態の分解触媒と接触してCCHPに
転化され、分解触媒がこれに沈積するコークス及び炭化
水素系物質によって少なくとも部分的に不活性化される
接触分解装置（CCU）の反応ゾーンへ炭化水素原料を送
入し、CCHPと不活性分解触媒とを分離し、CCHPを回収
し、不活性化された分解触媒をストリッピングゾーンに
おいてストリッピングして炭化水素系物質の少なくとも
一部を除去し、除去処理された不活性化触媒を再生ゾー
ンにおいて再生処理することによりコークス及び残留す
る炭化水素系物質の少なくとも一部を発熱酸化反応によ
って除去すると共にこの発熱酸化反応によって触媒温度
を上昇させ、後続の炭化水素原料を接触分解するため、
再生かつ加熱された触媒を再生ゾーンから反応ゾーンへ
還流させ、CCU内を循環する分解触媒の粒子を再生器と
の間を行ったり来たりさせることにより脱水素ゾーンの
前記流動層の粒子として利用するステップを含む複合製
法を提供する。
本発明はオレフィン系製品と接触分解された炭化水素
系製品（CCHP）を同時生産する複合製法において、炭化
水素原料が接触分解条件下に活性状態の分解触媒と接触
してCCHPに転化され、分解触媒がこれに沈積するコーク
スと炭化水素系物質によって少なくとも部分的に不活性
化される接触分解装置（CCU）の反応ゾーンへ炭化水素
原料を送入し、CCHPと不活性化された分解触媒とを分離
し、CCHPを回収し、不活性化分解触媒をストリッピング
ゾーンにおいてストリップして炭化水素系物質の少なく
とも一部を除去し、ストリップされた不活性化触媒を再
生ゾーンにおいて再生処理することによりコークス及び
残留炭化水素系物質の少なくとも一部を発熱酸化反応に
よって除去すると共にこの発熱酸化反応によって触媒温
度を上昇させ、後続の炭化水素原料を接触分解するた
め、再生かつ加熱された触媒を再生ゾーンから反応ゾー
ンへ還流させ、アルカンを含有する原料流を（必要に応
じて脱水素触媒を内蔵することができる）脱水素ゾーン
へ送入し、再生ゾーンとの間を行き来する分解触媒との
間接熱交換によって脱水素ゾーンの温度をアルカンから
アルケンへの接触脱水素反応に必要な範囲内に維持し、
脱水素ゾーンからオレフィン含有流を回収するステップ
を含む複合製法をも提供する。
系製品（CCHP）を同時生産する複合製法において、炭化
水素原料が接触分解条件下に活性状態の分解触媒と接触
してCCHPに転化され、分解触媒がこれに沈積するコーク
スと炭化水素系物質によって少なくとも部分的に不活性
化される接触分解装置（CCU）の反応ゾーンへ炭化水素
原料を送入し、CCHPと不活性化された分解触媒とを分離
し、CCHPを回収し、不活性化分解触媒をストリッピング
ゾーンにおいてストリップして炭化水素系物質の少なく
とも一部を除去し、ストリップされた不活性化触媒を再
生ゾーンにおいて再生処理することによりコークス及び
残留炭化水素系物質の少なくとも一部を発熱酸化反応に
よって除去すると共にこの発熱酸化反応によって触媒温
度を上昇させ、後続の炭化水素原料を接触分解するた
め、再生かつ加熱された触媒を再生ゾーンから反応ゾー
ンへ還流させ、アルカンを含有する原料流を（必要に応
じて脱水素触媒を内蔵することができる）脱水素ゾーン
へ送入し、再生ゾーンとの間を行き来する分解触媒との
間接熱交換によって脱水素ゾーンの温度をアルカンから
アルケンへの接触脱水素反応に必要な範囲内に維持し、
脱水素ゾーンからオレフィン含有流を回収するステップ
を含む複合製法をも提供する。
好ましくは、脱水素ゾーンを（必要に応じて脱水素触
媒を内蔵することもできる）高温の分解触媒に囲まれた
複数の管で構成する。
媒を内蔵することもできる）高温の分解触媒に囲まれた
複数の管で構成する。
脱水素ゾーンの各管を通過する原料流を周期的に遮断
し、前記遮断中に各管へ（例えば空気のような）酸素含
有ガスを送入して管内部（及び管内の脱水素触媒）から
炭質沈積物を除去することも可能である。遮断ごとに各
管から回収されるガスは再生ゾーンへ送入してもよい。
好ましくは、実質的に無酸素の不燃パージ・ガスを各管
へ送入することにより、遮断後に管への原料流送入が再
開される前に酸素を除去する。
し、前記遮断中に各管へ（例えば空気のような）酸素含
有ガスを送入して管内部（及び管内の脱水素触媒）から
炭質沈積物を除去することも可能である。遮断ごとに各
管から回収されるガスは再生ゾーンへ送入してもよい。
好ましくは、実質的に無酸素の不燃パージ・ガスを各管
へ送入することにより、遮断後に管への原料流送入が再
開される前に酸素を除去する。
他の本発明の態様においては、管内に脱水素触媒粒子
を循環させて原料流と接触させる。触媒粒子を脱水素さ
れたアルカンから分離回収して酸素含有ガスと接触させ
ることにより触媒粒子に沈積している炭質沈積物を発熱
酸化反応によって触媒粒子から除去し、こうして再活性
化かつ加熱された脱水素触媒粒子を管へ還流させ、後続
のアルカン含有原料流と接触させる。好ましくは、触媒
粒子と原料流が互いに逆方向に管を通過するようにし、
オレフィン含有製品流は管の一方の端から、不活性化触
媒は他端からそれぞれ回収されるようにする。好ましく
は不活性化触媒に酸素含有ガスを同伴させ、再活性化触
媒の分離後、使用ずみ酸素含有ガスを前記再生ゾーン及
び／またはCO−ボイラー（及び／またはその他の安全な
処分手段）へ循環させる。
を循環させて原料流と接触させる。触媒粒子を脱水素さ
れたアルカンから分離回収して酸素含有ガスと接触させ
ることにより触媒粒子に沈積している炭質沈積物を発熱
酸化反応によって触媒粒子から除去し、こうして再活性
化かつ加熱された脱水素触媒粒子を管へ還流させ、後続
のアルカン含有原料流と接触させる。好ましくは、触媒
粒子と原料流が互いに逆方向に管を通過するようにし、
オレフィン含有製品流は管の一方の端から、不活性化触
媒は他端からそれぞれ回収されるようにする。好ましく
は不活性化触媒に酸素含有ガスを同伴させ、再活性化触
媒の分離後、使用ずみ酸素含有ガスを前記再生ゾーン及
び／またはCO−ボイラー（及び／またはその他の安全な
処分手段）へ循環させる。
好ましくは、前記管を囲む分解触媒を流動状態に維持
する。分解触媒を流動状態に維持するために酸素含有流
動ガスを分解触媒へ流入させてもよい。
する。分解触媒を流動状態に維持するために酸素含有流
動ガスを分解触媒へ流入させてもよい。
好ましくは、前記管を囲む流動化分解触媒中を通過し
た流動化ガスを再生処理中の分解触媒と接触させる。好
ましくは、分解触媒を脱水素ゾーンの管の外側と接触さ
せ、次いで少なくとも一部を再生ゾーン及び／またはス
トリッピングゾーン及び／または反応ゾーンへ供給す
る。
た流動化ガスを再生処理中の分解触媒と接触させる。好
ましくは、分解触媒を脱水素ゾーンの管の外側と接触さ
せ、次いで少なくとも一部を再生ゾーン及び／またはス
トリッピングゾーン及び／または反応ゾーンへ供給す
る。
好ましくは、脱水素ゾーンの管内の温度を500〜800
℃、より好ましくは600〜750℃の範囲に維持する。脱水
素ゾーンの管内のゲージ圧は０〜400kpa、好ましくは70
〜250KPaの範囲に維持すればよい。
℃、より好ましくは600〜750℃の範囲に維持する。脱水
素ゾーンの管内のゲージ圧は０〜400kpa、好ましくは70
〜250KPaの範囲に維持すればよい。
脱水素ゾーンの各管は原料流を上向きに導く第１部分
と、原料を下向きに導く第２部分と、第１部分から第２
部分へ原料流を導く連結部分とで構成することができ
る。ただし、（例えば、管内管バヨネット式熱交換器の
ような）他の管の形状及び／または配列の脱水素ゾーン
でも適当であり、又は便利であろう。
と、原料を下向きに導く第２部分と、第１部分から第２
部分へ原料流を導く連結部分とで構成することができ
る。ただし、（例えば、管内管バヨネット式熱交換器の
ような）他の管の形状及び／または配列の脱水素ゾーン
でも適当であり、又は便利であろう。
本発明はまた、前記アルカン脱水素方法を実施するた
めの装置において、アルカン含有原料流の供給源に接続
され、（必要に応じてアルカン脱水素触媒を内蔵するこ
とができ、）流動化されたまたは流動化可能な粒子層ま
たは循環流動層に浸漬した１またはそれ以上の管と、粒
子を高温流動状態に維持する手段から成る装置をも提供
する。粒子には流動層温度を維持するために燃焼させる
燃料から発生する環境汚染物質（例えば、SOx）を固定
するための化学的活性成分（例えばCaO）を含有させる
ことができる。流動層及び／または流動層へ流入するガ
ス中で燃料を（部分または完全）燃焼させるための手段
を設けることができる。流動層の底へ流動化ガスを供給
する手段も設けることができる。
めの装置において、アルカン含有原料流の供給源に接続
され、（必要に応じてアルカン脱水素触媒を内蔵するこ
とができ、）流動化されたまたは流動化可能な粒子層ま
たは循環流動層に浸漬した１またはそれ以上の管と、粒
子を高温流動状態に維持する手段から成る装置をも提供
する。粒子には流動層温度を維持するために燃焼させる
燃料から発生する環境汚染物質（例えば、SOx）を固定
するための化学的活性成分（例えばCaO）を含有させる
ことができる。流動層及び／または流動層へ流入するガ
ス中で燃料を（部分または完全）燃焼させるための手段
を設けることができる。流動層の底へ流動化ガスを供給
する手段も設けることができる。
本発明はまた、上記方法の実施に好適な装置におい
て、原料が接触分解条件下に活性分解触媒と接触して接
触分解された炭化水素系製品（CCHP）となり、分解触媒
がこれに沈積するコークス及び炭化水素系物質によって
少なくとも部分的に不活性されるように構成した反応器
と、不活性化分解触媒からCCHPを分離するためのセパレ
ーターと、セパレーターから不活性化分解触媒を受取
り、この不活性触媒をストリッピング処理することによ
って不活性化触媒から炭化水素系物質の少なくとも一部
を除去するストリッパーと、ストリッパーからストリッ
ピング処理された触媒を受取るように接続され、コーク
ス及び残留炭化水素系物質の少なくとも一部を発熱酸化
反応によって触媒から除去し、この発熱酸化反応が触媒
の温度をストリッパー温度から再生温度まで上昇させる
ように構成した再生器と、高温の再生触媒を再生器から
反応器へ導くための導管と、再生器との間を行き来する
高温の触媒を受取るように接続され、（必要に応じて流
動化させればよい）触媒と熱交換関係にある少なくとも
１つの熱伝達管を内蔵し、前記熱伝達管にこれを通過す
るアルカン炭化水素の脱水素処理に活性を有する触媒を
内蔵させることができるように構成した触媒冷却器を含
む装置を提供する。
て、原料が接触分解条件下に活性分解触媒と接触して接
触分解された炭化水素系製品（CCHP）となり、分解触媒
がこれに沈積するコークス及び炭化水素系物質によって
少なくとも部分的に不活性されるように構成した反応器
と、不活性化分解触媒からCCHPを分離するためのセパレ
ーターと、セパレーターから不活性化分解触媒を受取
り、この不活性触媒をストリッピング処理することによ
って不活性化触媒から炭化水素系物質の少なくとも一部
を除去するストリッパーと、ストリッパーからストリッ
ピング処理された触媒を受取るように接続され、コーク
ス及び残留炭化水素系物質の少なくとも一部を発熱酸化
反応によって触媒から除去し、この発熱酸化反応が触媒
の温度をストリッパー温度から再生温度まで上昇させる
ように構成した再生器と、高温の再生触媒を再生器から
反応器へ導くための導管と、再生器との間を行き来する
高温の触媒を受取るように接続され、（必要に応じて流
動化させればよい）触媒と熱交換関係にある少なくとも
１つの熱伝達管を内蔵し、前記熱伝達管にこれを通過す
るアルカン炭化水素の脱水素処理に活性を有する触媒を
内蔵させることができるように構成した触媒冷却器を含
む装置を提供する。
好ましくは、再生触媒が前記熱伝達管と熱伝達接触し
たのち直接及び／または間接に反応器へ供給されるよう
に触媒冷却器を接続する。
たのち直接及び／または間接に反応器へ供給されるよう
に触媒冷却器を接続する。
触媒冷却器は少なくとも脱水素触媒を内蔵している前
記熱交換管部分よりも上方の高さにまで達する触媒粒子
層を内蔵する容器で構成することができる。好ましく
は、触媒冷却器が触媒粒子層を前記熱交換部分と接触す
るように流動化するため触媒粒子層へ流動化ガスを供給
するディストリビューターを有する。
記熱交換管部分よりも上方の高さにまで達する触媒粒子
層を内蔵する容器で構成することができる。好ましく
は、触媒冷却器が触媒粒子層を前記熱交換部分と接触す
るように流動化するため触媒粒子層へ流動化ガスを供給
するディストリビューターを有する。
本発明の装置は冷却器から再生器へガスを導く導管を
含むことが好ましい。
含むことが好ましい。
好ましくは、流動層中の触媒粒子から酸化反応によっ
て沈積物を除去することができる少なくとも１つの成分
を含むガスをディストリビューターに供給する給気手段
を設ける。
て沈積物を除去することができる少なくとも１つの成分
を含むガスをディストリビューターに供給する給気手段
を設ける。
本発明の装置は例えばC8-アルカン、例えばC6-アルカ
ン、好ましくはC4-アルカン流の供給源、及び前記アル
カン流供給源を前記熱伝達管の入口と接続する手段を含
むことができる。アルカン流供給源はFCCUと、反応器か
ら分解生成物を分離するためFCCUに設けた分留設備とで
構成することができる。
ン、好ましくはC4-アルカン流の供給源、及び前記アル
カン流供給源を前記熱伝達管の入口と接続する手段を含
むことができる。アルカン流供給源はFCCUと、反応器か
ら分解生成物を分離するためFCCUに設けた分留設備とで
構成することができる。
本発明の装置は、前記熱伝達管の出口から回収された
生成物流からアルケンを回収する手段を含むことができ
る。このアルケン回収手段は、分留設備及び／または吸
着／脱着装置及び／または冷凍設備で構成することがで
きる。
生成物流からアルケンを回収する手段を含むことができ
る。このアルケン回収手段は、分留設備及び／または吸
着／脱着装置及び／または冷凍設備で構成することがで
きる。
冷却器は多管式熱交換器の形態にすることができ、そ
の場合、チューブはアルカン脱水素触媒を内蔵する一
方、その周りを再生器からの分解触媒で囲まれ、好まし
くは分解触媒中に浸漬した状態にある。１態様として、
チューブ入出口ヘッダを起点とするヘアピン式に形成し
てもよい。
の場合、チューブはアルカン脱水素触媒を内蔵する一
方、その周りを再生器からの分解触媒で囲まれ、好まし
くは分解触媒中に浸漬した状態にある。１態様として、
チューブ入出口ヘッダを起点とするヘアピン式に形成し
てもよい。
他の態様として、本発明の装置は、使用ずみアルカン
脱水素触媒の粒子を酸素含有再活性化ガスと接触させる
ことにより発熱酸化反応を通して使用ずみ触媒から炭質
沈積物を除去する再活性化器と、脱水素触媒を管の一端
から再活性化器へ導く第１導管と、再活性化触媒粒子を
再活性化器から管の他端へ導く第２動管を含む。好まし
くは、再活性化器はその底部に酸素含有ガス及び使用ず
みまたは不活性化触媒を受取るライザーを含み、前記管
はその頂部において再活性化触媒を受取るように構成さ
れる。好ましくは、ライザーからの再活性化された触媒
及び使用ずみ再活性化ガスを受取って分離し、後続のア
ルカン炭化水素原料の脱水素に利用すべく前記分離され
た再活性化触媒を前記管へ供給するように接続されたセ
パレーター手段を設ける。
脱水素触媒の粒子を酸素含有再活性化ガスと接触させる
ことにより発熱酸化反応を通して使用ずみ触媒から炭質
沈積物を除去する再活性化器と、脱水素触媒を管の一端
から再活性化器へ導く第１導管と、再活性化触媒粒子を
再活性化器から管の他端へ導く第２動管を含む。好まし
くは、再活性化器はその底部に酸素含有ガス及び使用ず
みまたは不活性化触媒を受取るライザーを含み、前記管
はその頂部において再活性化触媒を受取るように構成さ
れる。好ましくは、ライザーからの再活性化された触媒
及び使用ずみ再活性化ガスを受取って分離し、後続のア
ルカン炭化水素原料の脱水素に利用すべく前記分離され
た再活性化触媒を前記管へ供給するように接続されたセ
パレーター手段を設ける。
図面の簡単な説明 発明の範囲を制限するためでなく、理解を容易にする
ことだけを目的とする実施例として添付の概略図面に沿
って本発明の詳細を以下に説明する。添付の概略図面に
おいて： 図１は公知FCCUの要部を、寸法関係を無視して示す概
略図である。
ことだけを目的とする実施例として添付の概略図面に沿
って本発明の詳細を以下に説明する。添付の概略図面に
おいて： 図１は公知FCCUの要部を、寸法関係を無視して示す概
略図である。
図２は図１に示したタイプの、ただし本発明のFCCUの
一部を示す概略図である。
一部を示す概略図である。
図３は図１に示したタイプの、ただし本発明の他の態
様に従って構成したFCCUの一部を示す概略図である。
様に従って構成したFCCUの一部を示す概略図である。
図４は図２及び３との関連で説明する脱水素装置に代
わる装置としてまたは独立の脱水素装置として利用する
ことのできる脱水素装置の要部を示す概略図である。
わる装置としてまたは独立の脱水素装置として利用する
ことのできる脱水素装置の要部を示す概略図である。
図面でも明細書でも本発明の理解に必要な実施例の構
成要素だけを取上げた。本発明の分野の当業者にとって
公知であろうと考えられるポンプや付属設備のようなそ
の他の構成要素は省略した。
成要素だけを取上げた。本発明の分野の当業者にとって
公知であろうと考えられるポンプや付属設備のようなそ
の他の構成要素は省略した。
先ず図１において、流動層式接触分解装置（FCCU）10
は高温の再生触媒を内蔵し、上向き延設されたライザー
反応器管11を含み、接触分解処理すべき原料が供給管12
から前記ライザー反応器管11の下部へ送入される。ライ
ザー反応器管11の上端は反応容器13内にあり、反応容器
13において重力の作用下に及び／または大気摩擦の影響
下に蒸気から触媒固形物が分離される。分離された固形
物は頂面15を有する層14を形成し、層14は管16から容器
13の下方域へ流入する水蒸気によって流動化させられ
る。
は高温の再生触媒を内蔵し、上向き延設されたライザー
反応器管11を含み、接触分解処理すべき原料が供給管12
から前記ライザー反応器管11の下部へ送入される。ライ
ザー反応器管11の上端は反応容器13内にあり、反応容器
13において重力の作用下に及び／または大気摩擦の影響
下に蒸気から触媒固形物が分離される。分離された固形
物は頂面15を有する層14を形成し、層14は管16から容器
13の下方域へ流入する水蒸気によって流動化させられ
る。
蒸気及び同伴固形物がサイクロン・セパレーター・シ
ステム17に流入すると、セパレーター・システムは同伴
固形物の少なくとも一部を分離し、固形物含有率の比較
的低い蒸気が管18を介して回収される。サイクロン・セ
パレーター・システム17において分離された固形物は１
またはそれ以上の垂下脚19を介して層14に流入する。
ステム17に流入すると、セパレーター・システムは同伴
固形物の少なくとも一部を分離し、固形物含有率の比較
的低い蒸気が管18を介して回収される。サイクロン・セ
パレーター・システム17において分離された固形物は１
またはそれ以上の垂下脚19を介して層14に流入する。
容器13の下部は上部よりも狭く、下部において下向き
に流動する触媒と上向きに流動する水蒸気が互いに対向
流の形で接触することにより、吸収され吸蔵されている
炭化水素系物質を触媒から除去する。
に流動する触媒と上向きに流動する水蒸気が互いに対向
流の形で接触することにより、吸収され吸蔵されている
炭化水素系物質を触媒から除去する。
ストリッピング処理されてもなお炭素物で汚染され、
約510℃の温度にある触媒は容器13の底から管20へ回収
され、管20を通って再生容器22内の再生層21へ送入され
る。触媒は、再生容器22の下方に設けた管20の上向き部
分23へ注入される（例えば、空気及び／または水蒸気の
ような）リフト・ガスの作用下に管20を介して再生容器
22へ流入する。再生層21内の触媒は管24から層の底へ送
入され、ディストリビューター25によって層21の底部へ
配分される空気によって流動化される。流動化用空気に
含まれる酸素が流動層中の触媒粒子から炭質物を焼尽さ
せることにより、触媒を“再生”させ、その温度を約75
0℃まで上昇させる。
約510℃の温度にある触媒は容器13の底から管20へ回収
され、管20を通って再生容器22内の再生層21へ送入され
る。触媒は、再生容器22の下方に設けた管20の上向き部
分23へ注入される（例えば、空気及び／または水蒸気の
ような）リフト・ガスの作用下に管20を介して再生容器
22へ流入する。再生層21内の触媒は管24から層の底へ送
入され、ディストリビューター25によって層21の底部へ
配分される空気によって流動化される。流動化用空気に
含まれる酸素が流動層中の触媒粒子から炭質物を焼尽さ
せることにより、触媒を“再生”させ、その温度を約75
0℃まで上昇させる。
高温の再生触媒は再生層21の上部域から捕集ダクト26
へあふれ、ほぼＵ字形の管27へ回収され、この管27のラ
イザー反応器管11が反応容器13の下方に上向き部分を形
成する。高温の再生触媒は反応容器13に流入するが、そ
の循環は反応容器13よりも下方の適当な場所、例えば、
場所28で管27へリフト・ガス（例えば、水蒸気）を送入
することによって促進することができる。
へあふれ、ほぼＵ字形の管27へ回収され、この管27のラ
イザー反応器管11が反応容器13の下方に上向き部分を形
成する。高温の再生触媒は反応容器13に流入するが、そ
の循環は反応容器13よりも下方の適当な場所、例えば、
場所28で管27へリフト・ガス（例えば、水蒸気）を送入
することによって促進することができる。
ストリッピングされた容器13を出る触媒粒子に沈積す
る炭質物の量は種々の要因によって決定され、重要な要
因の１つは原料の性質である。コンラードソン炭素数が
大きく、有機金属含有率の高いいわゆる“重い原料”で
あれば、ストリッピング処理した触媒への炭質沈積レベ
ルが高くなり易い。炭質沈積レベルの高い触媒を再生さ
せるには管24からの給気量をこの高いレベルに対応して
増大させる必要があり、その結果として比較的大きい熱
量が発生する。再生層21へ供給できる空気量は（図示し
ていない）給気用送風機の容量によって決定されるか
ら、炭質沈積レベルが送風機の最大容量に近い空気量を
必要とする場合、管12を介してライザー反応器管11へ供
給する原料流量をそれ以上増大させることができないか
ら、FCCU10が一定時間に原料を処理できる最大値が給気
用送風機の容量によって制限される。一定時間の原料処
理能力がこのように制限されれば、FCCU10の運転経済性
に悪影響が及び可能性がある。
る炭質物の量は種々の要因によって決定され、重要な要
因の１つは原料の性質である。コンラードソン炭素数が
大きく、有機金属含有率の高いいわゆる“重い原料”で
あれば、ストリッピング処理した触媒への炭質沈積レベ
ルが高くなり易い。炭質沈積レベルの高い触媒を再生さ
せるには管24からの給気量をこの高いレベルに対応して
増大させる必要があり、その結果として比較的大きい熱
量が発生する。再生層21へ供給できる空気量は（図示し
ていない）給気用送風機の容量によって決定されるか
ら、炭質沈積レベルが送風機の最大容量に近い空気量を
必要とする場合、管12を介してライザー反応器管11へ供
給する原料流量をそれ以上増大させることができないか
ら、FCCU10が一定時間に原料を処理できる最大値が給気
用送風機の容量によって制限される。一定時間の原料処
理能力がこのように制限されれば、FCCU10の運転経済性
に悪影響が及び可能性がある。
炭質沈積レベルが比較的高い触媒を再生させればその
結果として比較的多量の熱が発生する。再生層21及び／
または層21の上方のフリーボード及び／または再生容器
から出る煙道ガス中のCOを燃焼させるための燃焼設備内
に熱を発生させることができる。熱を発生させるために
いかなる方法を用いても、熱が触媒の温度を触媒が再生
器へ流入する際の温度から触媒が初めて原料と接触する
際の温度まで上昇させるのに必要な熱の量を超えるのが
従来の帰結であった。余剰の熱は通常水蒸気発生に利用
されるが、重い原料を使用することの多くなった精油設
備で発生する水蒸気の量は精油設備に必要な水蒸気量を
超えることが多い。しかも、実際上の理由からこのよう
にして発生された飽和水蒸気の最高温度は約275度であ
り、FCCUからの高レベルの熱を処分できる範囲をさらに
制限することになる。従って、精油設備ではその使い道
がないから触媒再生工程から得られる熱の一部は多くの
場合これをむだにすることになる。本発明がもたらす利
益は図２に沿って以下述べるように上記有害な要因のい
くつかを補償することにある。
結果として比較的多量の熱が発生する。再生層21及び／
または層21の上方のフリーボード及び／または再生容器
から出る煙道ガス中のCOを燃焼させるための燃焼設備内
に熱を発生させることができる。熱を発生させるために
いかなる方法を用いても、熱が触媒の温度を触媒が再生
器へ流入する際の温度から触媒が初めて原料と接触する
際の温度まで上昇させるのに必要な熱の量を超えるのが
従来の帰結であった。余剰の熱は通常水蒸気発生に利用
されるが、重い原料を使用することの多くなった精油設
備で発生する水蒸気の量は精油設備に必要な水蒸気量を
超えることが多い。しかも、実際上の理由からこのよう
にして発生された飽和水蒸気の最高温度は約275度であ
り、FCCUからの高レベルの熱を処分できる範囲をさらに
制限することになる。従って、精油設備ではその使い道
がないから触媒再生工程から得られる熱の一部は多くの
場合これをむだにすることになる。本発明がもたらす利
益は図２に沿って以下述べるように上記有害な要因のい
くつかを補償することにある。
図２には再生容器22（以下、「主再生器22」、とい
う）の一部、第２再生容器30、及び配管系の一部を（寸
法関係を無視して）示した。第２再生容器30を以下に第
２再生器30と呼称するが、いわゆる第２再生器30はこれ
に内蔵されている触媒を実質的に再生させることなく運
転することも、本発明の範囲内では、ある旨の記述から
も明らかなように上記呼称はあくまでも説明の便宜上使
用するものである。
う）の一部、第２再生容器30、及び配管系の一部を（寸
法関係を無視して）示した。第２再生容器30を以下に第
２再生器30と呼称するが、いわゆる第２再生器30はこれ
に内蔵されている触媒を実質的に再生させることなく運
転することも、本発明の範囲内では、ある旨の記述から
も明らかなように上記呼称はあくまでも説明の便宜上使
用するものである。
第２再生器30は底部付近に触媒の流動層33を支持する
ためのガス・ディストリビューター31を内蔵している。
第２再生器30内の触媒層33を流動化するため、管32から
第２再生器30の底部に流動化ガスを送入する。層33は高
さ34にまで達しており、主再生器22内の層21から下向き
傾斜導管35を介して層33の上方域において触媒粒子を受
取る。導管35内にこれを通過する触媒の流量を制御する
ため制御弁36を設ける。
ためのガス・ディストリビューター31を内蔵している。
第２再生器30内の触媒層33を流動化するため、管32から
第２再生器30の底部に流動化ガスを送入する。層33は高
さ34にまで達しており、主再生器22内の層21から下向き
傾斜導管35を介して層33の上方域において触媒粒子を受
取る。導管35内にこれを通過する触媒の流量を制御する
ため制御弁36を設ける。
第２再生器30の層33の下方域から、制御弁39を内蔵す
る導管38を介して触媒を循環させる。
る導管38を介して触媒を循環させる。
使用ずみ流動化ガスを第２再生器頂部の管40へ回収
し、（適当に除塵処理してから）大気中へ直接放出する
か、図２に示すように、好ましくは主要再生器の層21へ
流入させる。
し、（適当に除塵処理してから）大気中へ直接放出する
か、図２に示すように、好ましくは主要再生器の層21へ
流入させる。
第２再生器の層33に熱伝達チューブ42が浸漬させてあ
る。図面を簡略化するため、図２には単一の熱伝達チュ
ーブ42を図示してある。ただし、当業者は単一のチュー
ブ42の可能な実用的配置だけでなく、複数のチューブ42
の可能な実用的配置を良く知るところであろう。
る。図面を簡略化するため、図２には単一の熱伝達チュ
ーブ42を図示してある。ただし、当業者は単一のチュー
ブ42の可能な実用的配置だけでなく、複数のチューブ42
の可能な実用的配置を良く知るところであろう。
熱交換チューブ42は管44からアルカン含有炭化水素原
料受取るように接続されており、処理された炭化水素製
品は管46を介してチューブ42から放出される。
料受取るように接続されており、処理された炭化水素製
品は管46を介してチューブ42から放出される。
管32から層33へ流入する流動化ガスはチューブ42内の
アルカン含有炭化水素原料の少なくとも一部を脱水素処
理してオレフィンに変えるのに充分な高温に熱伝達チュ
ーブ42を維持するような性質を具えていることが好まし
い。炭化水素原料はC8-アルカン流、例えば、C6-アルカ
ン流でもよいが、C5-アルカン流が好ましく、C4-アルカ
ン流がもっと好ましく、C3-アルカン流ならばさらに好
ましい。C3-アルカン流は精油設備におけるごく普通の
原料流であり、多くの場合、接触分解プロセスの副産物
である。その商業価値は燃料としての価値であり、従っ
て比較的低い。これと対応のC3-オレフィンは化学工業
用の原料として有用であるからはるかに貴重である。
アルカン含有炭化水素原料の少なくとも一部を脱水素処
理してオレフィンに変えるのに充分な高温に熱伝達チュ
ーブ42を維持するような性質を具えていることが好まし
い。炭化水素原料はC8-アルカン流、例えば、C6-アルカ
ン流でもよいが、C5-アルカン流が好ましく、C4-アルカ
ン流がもっと好ましく、C3-アルカン流ならばさらに好
ましい。C3-アルカン流は精油設備におけるごく普通の
原料流であり、多くの場合、接触分解プロセスの副産物
である。その商業価値は燃料としての価値であり、従っ
て比較的低い。これと対応のC3-オレフィンは化学工業
用の原料として有用であるからはるかに貴重である。
熱伝達チューブ42内でアルカンを選択的に脱水素処理
してアルケンに変換するためには、チューブ42が適当な
脱水素触媒を内蔵していることが好ましい。適当な触媒
はシリカまたはアルミナ及びシリカのような多孔質耐火
担体上に分散させたクロム及び／または亜鉛成分を含
む。アルカンの脱水素は吸熱性の著しいプロセスであ
り、好ましくは500〜850度、より好ましくは550〜700℃
の温度で反応させる。チューブ42内の脱水素温度は管32
から層33へ酸素含有ガスを循環させることによって得る
のが好都合である。適当な酸素含有ガスは空気であり、
これは水蒸気の添加によって変性及び／または添加酸素
で濃縮してもよい。本発明の脱水素方法の実施例では、
原則として無添加の空気を管32から送入するだけで層33
を所望の条件に維持することができ、層33に流入する前
の空気を予熱してもしなくてもよい。層33内において空
気が触媒粒子を流動化し、ライザー反応管11における炭
化水素分解反応中に触媒粒子に沈積した炭質物を燃焼さ
せる。層33はチューブ42の内部をアルカン脱水素温度と
するのに必要などんな層温度にも達するように構成され
ている。当業者に周知のように、層温度は外側では層33
内の粒子及びガスと、内側では脱水素触媒及びアルカン
原料とそれぞれ接触するチューブ壁の熱伝達特性に応じ
て異なる。典型的には、平均層温度はチューブ42内の所
要温度よりも100℃まで高くなければならないが、チュ
ーブ42内の温度よりも50℃まで高いのが適当であろう。
してアルケンに変換するためには、チューブ42が適当な
脱水素触媒を内蔵していることが好ましい。適当な触媒
はシリカまたはアルミナ及びシリカのような多孔質耐火
担体上に分散させたクロム及び／または亜鉛成分を含
む。アルカンの脱水素は吸熱性の著しいプロセスであ
り、好ましくは500〜850度、より好ましくは550〜700℃
の温度で反応させる。チューブ42内の脱水素温度は管32
から層33へ酸素含有ガスを循環させることによって得る
のが好都合である。適当な酸素含有ガスは空気であり、
これは水蒸気の添加によって変性及び／または添加酸素
で濃縮してもよい。本発明の脱水素方法の実施例では、
原則として無添加の空気を管32から送入するだけで層33
を所望の条件に維持することができ、層33に流入する前
の空気を予熱してもしなくてもよい。層33内において空
気が触媒粒子を流動化し、ライザー反応管11における炭
化水素分解反応中に触媒粒子に沈積した炭質物を燃焼さ
せる。層33はチューブ42の内部をアルカン脱水素温度と
するのに必要などんな層温度にも達するように構成され
ている。当業者に周知のように、層温度は外側では層33
内の粒子及びガスと、内側では脱水素触媒及びアルカン
原料とそれぞれ接触するチューブ壁の熱伝達特性に応じ
て異なる。典型的には、平均層温度はチューブ42内の所
要温度よりも100℃まで高くなければならないが、チュ
ーブ42内の温度よりも50℃まで高いのが適当であろう。
アルケン及び水素を含むガス流は管46に回収され、こ
の際、公知分離技術、例えば、部分液化及び分留によっ
て管46から回収すればよい。
の際、公知分離技術、例えば、部分液化及び分留によっ
て管46から回収すればよい。
層33からの高温廃ガスは同伴の触媒粒子と共に管40に
回収され、主再生器22の層21に送入されて再生器22内の
他のガスと混合する。
回収され、主再生器22の層21に送入されて再生器22内の
他のガスと混合する。
導管38を介して第２再生器の下方域から回収された触
媒粒子は実質的に再生されている。即ち、触媒粒子に沈
積していた炭質物は主再生器22で再生される触媒から除
去されるのと同程度に除去されている。従って、導管38
内の触媒粒子を管27の適当な場所に反応器ライザー管11
にむかう再生触媒に加えればよい。導管38に回収された
触媒粒子が不完全な再生状態にあるなら、適当な方法で
これを主再生器22へ戻せばよい（例えば、管23を介して
再生器へ及び／または触媒ストリッパー容器13へ流入す
る使用ずみ触媒粒子に適当な場所で添加すればよい）。
導管38から触媒粒子を循環させる態様は多様であり、当
業者の良く知るところである。
媒粒子は実質的に再生されている。即ち、触媒粒子に沈
積していた炭質物は主再生器22で再生される触媒から除
去されるのと同程度に除去されている。従って、導管38
内の触媒粒子を管27の適当な場所に反応器ライザー管11
にむかう再生触媒に加えればよい。導管38に回収された
触媒粒子が不完全な再生状態にあるなら、適当な方法で
これを主再生器22へ戻せばよい（例えば、管23を介して
再生器へ及び／または触媒ストリッパー容器13へ流入す
る使用ずみ触媒粒子に適当な場所で添加すればよい）。
導管38から触媒粒子を循環させる態様は多様であり、当
業者の良く知るところである。
本発明のプロセスを実施する過程でチューブ42内の触
媒に炭質物が沈積す。この炭質物は層33からチューブ42
を通過中の原料への熱伝達率が低下すると共に脱水素触
媒の活性及び選択性を低下させる。炭質物を周期的に除
去することが好ましく、この除去は弁50を閉じてチュー
ブ44を通る原料流を遮断してから、管52から適当な炭質
沈積物除去剤をチューブ42に流入させることによって行
う。管52からチューブ42へ沈積物除去剤を添加するには
管52内に設けた弁51を開放すればよい。適当な沈積物除
去剤は、空気または空気と煙道ガス（例えば主再生容器
22の出口から還流される煙道ガス）との混合物や水蒸気
または水蒸気と空気との、または空気及び燃焼ガスとの
混合物ような酸素含有ガスである。脱水素触媒再生中に
管42から流出するガス生成物は適当な浄化処理を施した
のち大気中へ放出すればよい。好ましくは（図示してい
ない）適当な導管を介して主再生容器22内の層21の上方
のフリーボードへ流入させる。
媒に炭質物が沈積す。この炭質物は層33からチューブ42
を通過中の原料への熱伝達率が低下すると共に脱水素触
媒の活性及び選択性を低下させる。炭質物を周期的に除
去することが好ましく、この除去は弁50を閉じてチュー
ブ44を通る原料流を遮断してから、管52から適当な炭質
沈積物除去剤をチューブ42に流入させることによって行
う。管52からチューブ42へ沈積物除去剤を添加するには
管52内に設けた弁51を開放すればよい。適当な沈積物除
去剤は、空気または空気と煙道ガス（例えば主再生容器
22の出口から還流される煙道ガス）との混合物や水蒸気
または水蒸気と空気との、または空気及び燃焼ガスとの
混合物ような酸素含有ガスである。脱水素触媒再生中に
管42から流出するガス生成物は適当な浄化処理を施した
のち大気中へ放出すればよい。好ましくは（図示してい
ない）適当な導管を介して主再生容器22内の層21の上方
のフリーボードへ流入させる。
チューブ42の内部から炭質沈積物を除去する際に第２
再生器30はすでに述べたようにして運転してもよい。
再生器30はすでに述べたようにして運転してもよい。
チューブ42の内部からの炭質物除去が完了したら、弁
51を閉じ、弁50を開放することにより、チューブ42に流
入する後続のアルカン原料を脱水素してアルケンに変換
する。
51を閉じ、弁50を開放することにより、チューブ42に流
入する後続のアルカン原料を脱水素してアルケンに変換
する。
炭化水素生成物を損失を避けるためには、弁50を閉じ
てから弁51を開放するまでの間と、弁51を閉じてから弁
50を開放するまでの間にチューブ42へ（例えば煙道ガス
のような）不活性パージガスを流入させることが好まし
い。不活性ガスの流れを制御するためのパイプ及び弁の
構成及び動作は当業者の良く知るところであり、図２で
は省略した。
てから弁51を開放するまでの間と、弁51を閉じてから弁
50を開放するまでの間にチューブ42へ（例えば煙道ガス
のような）不活性パージガスを流入させることが好まし
い。不活性ガスの流れを制御するためのパイプ及び弁の
構成及び動作は当業者の良く知るところであり、図２で
は省略した。
連続的にアルケンを生産するためには複数のチューブ
42を設けることが好ましい。運転中、少なくとも１本の
チューブはアルカン原料を供給され、他方のチューブは
炭質沈積物除去剤を供給されるようにすればよい。
42を設けることが好ましい。運転中、少なくとも１本の
チューブはアルカン原料を供給され、他方のチューブは
炭質沈積物除去剤を供給されるようにすればよい。
次に図３に略示する実施例について説明するが、図２
と共通の構成部分には図２と同じ参照番号を付してあ
る。
と共通の構成部分には図２と同じ参照番号を付してあ
る。
再生層21からチューブ35及び流量制御弁36を介して第
２再生容器30の触媒層33へ高温の分解触媒が流入する。
触媒層33は高さ34にまで達しており、図２の実施例と同
様に触媒はチューブ38及び流量制御弁39を通って層33の
下方域からライザー反応管11へ流入する。給気管32から
層33へ再生空気が供給され、使用ずみ再生空気流は管40
を通って第２再生器から（例えば図示のように主再生器
22へ）安全な態様が処分される。
２再生容器30の触媒層33へ高温の分解触媒が流入する。
触媒層33は高さ34にまで達しており、図２の実施例と同
様に触媒はチューブ38及び流量制御弁39を通って層33の
下方域からライザー反応管11へ流入する。給気管32から
層33へ再生空気が供給され、使用ずみ再生空気流は管40
を通って第２再生器から（例えば図示のように主再生器
22へ）安全な態様が処分される。
第２再生ゾーンの頂部はバッフル60によって画定され
かつ閉鎖されており、脱水素触媒粒子を内蔵する１また
は２以上の反応チューブ42がバッフル60における開口端
から下向きに層33を貫通している。チューブ42の下端は
弯曲して再生ライザー61の下部と接続し、ライザー61の
頂部はガスから固形物を分離するためのサイクロン・セ
パレーター・システム62と接続している。サイクロン・
セパレーター62で分離された固形物は垂下管63を流下し
てバッフル60に沈積し、ここからあふれて反応チューブ
42に流入する。
かつ閉鎖されており、脱水素触媒粒子を内蔵する１また
は２以上の反応チューブ42がバッフル60における開口端
から下向きに層33を貫通している。チューブ42の下端は
弯曲して再生ライザー61の下部と接続し、ライザー61の
頂部はガスから固形物を分離するためのサイクロン・セ
パレーター・システム62と接続している。サイクロン・
セパレーター62で分離された固形物は垂下管63を流下し
てバッフル60に沈積し、ここからあふれて反応チューブ
42に流入する。
図３の実施例では、脱水素触媒の粒子が管44から流量
制御弁50を通って上向きに供給されるアルカン原料と対
向関係に反応チューブ42を流下する。
制御弁50を通って上向きに供給されるアルカン原料と対
向関係に反応チューブ42を流下する。
脱水素触媒の粒子は重力の作用下にライザー61の下方
域へ流下する。空気（またはその他の酸素含有ガス）を
管52から立上り管61の底部を流入させることによって粒
子を上方へ同伴させながら、粒子から炭質沈積物を除去
する酸化反応下に置く。空気／触媒混合物はサイクロン
・セパレーター・システム62において分離され、使用ず
み空気は調圧弁66を内蔵する管65を介して回収される。
使用ずみ空気は（例えば図示のように管40からの使用ず
みガスと共に）主再生器22へ放出するなどの安全な態様
で処分すればよい。
域へ流下する。空気（またはその他の酸素含有ガス）を
管52から立上り管61の底部を流入させることによって粒
子を上方へ同伴させながら、粒子から炭質沈積物を除去
する酸化反応下に置く。空気／触媒混合物はサイクロン
・セパレーター・システム62において分離され、使用ず
み空気は調圧弁66を内蔵する管65を介して回収される。
使用ずみ空気は（例えば図示のように管40からの使用ず
みガスと共に）主再生器22へ放出するなどの安全な態様
で処分すればよい。
図３に示した実施例の作用態様は下記の通りである： 容器30内に高温の分解触媒流動層33を形成する。この
触媒は反応容器13の下部（ストリッピング・ゾーン）ま
たは（図示のように）再生層21から流入したストリッピ
ング処理された触媒、またはストリッピングゾーン及び
再生層21の双方から流入した混合物でありうる。触媒は
適当なディストリビューターから層底へ流入する管32か
らの空気流によって流動化される。必要なら空気を予熱
してもよいが、層33内の触媒粒子に沈積している炭質物
を酸化することによって層33の温度を維持することもで
きる。使用ずみ空気は管40を介して層21へ放出され、層
33内の触媒収容量はチューブ38を介して層の底部から粒
子を循環させることで維持される。
触媒は反応容器13の下部（ストリッピング・ゾーン）ま
たは（図示のように）再生層21から流入したストリッピ
ング処理された触媒、またはストリッピングゾーン及び
再生層21の双方から流入した混合物でありうる。触媒は
適当なディストリビューターから層底へ流入する管32か
らの空気流によって流動化される。必要なら空気を予熱
してもよいが、層33内の触媒粒子に沈積している炭質物
を酸化することによって層33の温度を維持することもで
きる。使用ずみ空気は管40を介して層21へ放出され、層
33内の触媒収容量はチューブ38を介して層の底部から粒
子を循環させることで維持される。
アルカン含有ガスが管44から上向きにチューブ42へ流
入し、このガスはチューブ42を下向きに通過する脱水素
触媒粒子と向流で通過する。チューブ42内の温度はアル
カンの吸熱脱水素反応に必要な範囲（例えば、600〜750
℃）内にあり、脱水素処理されたアルカンを含むガス混
合物はバッフル60と容器30の頂部71との間のスペース70
に回収される。このスペース70において同伴している脱
水素粒子からガスがある程度分離され、製品回収管46へ
放出する前にガスが通過するサイクロン・セパレーター
・システム73によってさらに分離される。分離された触
媒粒子はシステム73の下方の下管74を介してスペース70
へ戻される。
入し、このガスはチューブ42を下向きに通過する脱水素
触媒粒子と向流で通過する。チューブ42内の温度はアル
カンの吸熱脱水素反応に必要な範囲（例えば、600〜750
℃）内にあり、脱水素処理されたアルカンを含むガス混
合物はバッフル60と容器30の頂部71との間のスペース70
に回収される。このスペース70において同伴している脱
水素粒子からガスがある程度分離され、製品回収管46へ
放出する前にガスが通過するサイクロン・セパレーター
・システム73によってさらに分離される。分離された触
媒粒子はシステム73の下方の下管74を介してスペース70
へ戻される。
脱水素触媒の活性粒子はセパレーター・システム62の
底部に設けた垂下管63からアルカン脱水素温度のチュー
ブ42へ供給される。粒子はアルカン原料ガスと向流でチ
ューブ42を流下した、チューブ42の底部において弯曲パ
イプ76へ（温度低下した状態で）回収され、ライザー再
生管61の下方域へ搬送される。触媒粒子は１またはそれ
以上の管77から弯曲パイプ76へ送入される（例えば水蒸
気のような）通気ガスによって流動状態に維持される。
底部に設けた垂下管63からアルカン脱水素温度のチュー
ブ42へ供給される。粒子はアルカン原料ガスと向流でチ
ューブ42を流下した、チューブ42の底部において弯曲パ
イプ76へ（温度低下した状態で）回収され、ライザー再
生管61の下方域へ搬送される。触媒粒子は１またはそれ
以上の管77から弯曲パイプ76へ送入される（例えば水蒸
気のような）通気ガスによって流動状態に維持される。
管52からライザー61の底部へ注入される空気（または
その他の酸素含有ガス）は触媒粒子を上向き同伴しなが
ら、炭質沈積物を発熱酸化反応で除去することによって
触媒を再生すると共にその温度を500〜800℃、好ましく
は600〜750℃のアルカン脱水素温度まで上昇させる。
その他の酸素含有ガス）は触媒粒子を上向き同伴しなが
ら、炭質沈積物を発熱酸化反応で除去することによって
触媒を再生すると共にその温度を500〜800℃、好ましく
は600〜750℃のアルカン脱水素温度まで上昇させる。
サイクロン・セパレーター・システム62において使用
ずみの空気（またはその他のガス）から高温の再生脱水
素触媒粒子が分離され、使用ずみの空気は管65（及びも
し使用されているなら調圧弁66）を介して好ましくは適
当な安全場所、例えば、主再生層21及び／または再生器
からCO含有煙道ガスを受取ってこれを燃焼させる（図示
していない）CO−ボイラーへ放出される。再生された触
媒は再使用のためサイクロン・セパレーター62の垂下管
63を介して管42の頂部へ再循環させられる。管80から垂
下管63の頂部へ不活性ガスを注入することによりサイク
ロン・セパレーター・システム62からの酸素含有ガスが
管42の頂部からのアルケン含有製品ガスと混合するのを
防止する。
ずみの空気（またはその他のガス）から高温の再生脱水
素触媒粒子が分離され、使用ずみの空気は管65（及びも
し使用されているなら調圧弁66）を介して好ましくは適
当な安全場所、例えば、主再生層21及び／または再生器
からCO含有煙道ガスを受取ってこれを燃焼させる（図示
していない）CO−ボイラーへ放出される。再生された触
媒は再使用のためサイクロン・セパレーター62の垂下管
63を介して管42の頂部へ再循環させられる。管80から垂
下管63の頂部へ不活性ガスを注入することによりサイク
ロン・セパレーター・システム62からの酸素含有ガスが
管42の頂部からのアルケン含有製品ガスと混合するのを
防止する。
管44からのアルカン含有原料ガスと管52からの酸素含
有ガスをパイプ76において比較的積極的に分離するた
め、パイプ76にロータリーバルブ手段81を設ける。ロー
タリーバルブ手段81としてはいわゆる“星形弁”を使用
すればよく、その羽根を（図示しない）外部駆動軸及び
／またはパイプ76を流下する粒子の作用によって弁筐82
内で密封回転させればよい。
有ガスをパイプ76において比較的積極的に分離するた
め、パイプ76にロータリーバルブ手段81を設ける。ロー
タリーバルブ手段81としてはいわゆる“星形弁”を使用
すればよく、その羽根を（図示しない）外部駆動軸及び
／またはパイプ76を流下する粒子の作用によって弁筐82
内で密封回転させればよい。
サイクロン・セパレーター・システム62からの使用ず
み酸素含有ガスがスペース70内の混合ガスと混合するの
を防ぐために垂下管63の底部にもロータリーバルブ手段
を配設をしてもよい。あるいは図示のように垂下管63の
底部にキャッチポット83を設けることによって触媒粒子
を受け、シールを形成する。触媒粒子が垂下管63を流下
すると、対応量の粒子がキャッチポット83の周縁部84か
らあふれて管42へ流入する。
み酸素含有ガスがスペース70内の混合ガスと混合するの
を防ぐために垂下管63の底部にもロータリーバルブ手段
を配設をしてもよい。あるいは図示のように垂下管63の
底部にキャッチポット83を設けることによって触媒粒子
を受け、シールを形成する。触媒粒子が垂下管63を流下
すると、対応量の粒子がキャッチポット83の周縁部84か
らあふれて管42へ流入する。
ロータリーバルブ手段及び／またはキャッチポットを
採用する構成では触媒粒子の流動を維持するのに必要な
ら、不活性ガスを注入すればよい。
採用する構成では触媒粒子の流動を維持するのに必要な
ら、不活性ガスを注入すればよい。
パイプ76及び／または垂下管63における触媒粒子の流
れは不連続であっても、パイプ42における触媒粒子の流
れは連続的か、さもなければ実質上連続的である。
れは不連続であっても、パイプ42における触媒粒子の流
れは連続的か、さもなければ実質上連続的である。
図３の実施例は脱水素触媒粒子を連続的に再活性化す
ることにより、図２に関連して述べたように触媒再生の
間管42における脱水素プロセスを中断する必要性を回避
する。しかも管42内に触媒が固定されておらず、気体物
質が管42の内壁と接触しながら流動するから、層33から
管42内の物質への熱伝達が改善される。
ることにより、図２に関連して述べたように触媒再生の
間管42における脱水素プロセスを中断する必要性を回避
する。しかも管42内に触媒が固定されておらず、気体物
質が管42の内壁と接触しながら流動するから、層33から
管42内の物質への熱伝達が改善される。
次いで図４の概略図を参照しながら説明する。
脱水素装置90は底部付近にガス・ディストリビュータ
ー92を有する容器91を含む。ディストリビューター92は
高さ94に達する固形粒子層93を支持している。容器91の
底部には、ディストリビューター92の下方のスペース96
へガスを導くための導管951を接続してあり、ディスト
リビューターは比較的均等に層93の底部へガスを配分す
る。当業者には周知の方法であるが、いわゆる良く混ざ
った流動層を形成するのに充分な高流量でガスを層93に
流入させる。良く混ざった流動層では、層中の粒子が上
下域間を比較的自由に循環するから、温度及び物理的組
成の点で比較的均一な流動層が形成される。温度の均一
性と層の混合状態は外部及び／または（図示していない
が）内部に設けた粒子循環パイプ、例えば、接続管106
及び107によって改善することができる。これによって
管95の浸食が軽減される。
ー92を有する容器91を含む。ディストリビューター92は
高さ94に達する固形粒子層93を支持している。容器91の
底部には、ディストリビューター92の下方のスペース96
へガスを導くための導管951を接続してあり、ディスト
リビューターは比較的均等に層93の底部へガスを配分す
る。当業者には周知の方法であるが、いわゆる良く混ざ
った流動層を形成するのに充分な高流量でガスを層93に
流入させる。良く混ざった流動層では、層中の粒子が上
下域間を比較的自由に循環するから、温度及び物理的組
成の点で比較的均一な流動層が形成される。温度の均一
性と層の混合状態は外部及び／または（図示していない
が）内部に設けた粒子循環パイプ、例えば、接続管106
及び107によって改善することができる。これによって
管95の浸食が軽減される。
脱水素管95は層93に浸漬されており、接続管96を介し
て調節された流量でアルカン含有原料流から供給され
る。オレフィン含有製品流は接続管97を介して管95から
取出される。管95は脱水素触媒を内蔵し、必要に応じて
上述した手段を講じて触媒の活性を更新することができ
る。管95の形状は任意であり、説明用にのみ図４に示し
た形状をとる必要はない。運転中、層93を適当な高温に
維持することにより経済的に許容できる速度及び比率で
アルカンからオレフィンへ交換が達成されるようにす
る。層93を高温に維持するには１つまたは２つ以上の方
法を採用すればよく、例えば：（ａ）管951内のガスと
して高温ガス、例えば接触分解のような他のプスセスか
ら得られる煙道ガスを利用するか、または（燃料油、精
油設備からの廃ガスなどのように）燃料を燃焼させるの
に使用された空気を利用する；（ｂ）管95内のガスとし
て空気を利用し、層93へ燃料を送入し、層内で部分また
は完全燃焼させる。（ａ）と（ｂ）を組み合わた方法を
採用してもよい。図４に示すように、環状燃料マニホル
ド98から半径方向に内方へ１またはそれ以上の燃料注入
パイプ99が突出し、層93へ燃料を注入する。このように
して適当な燃料が注入される。燃料対空気の化学量比に
応じて層93内で燃料を完全または部分燃焼させうる。
て調節された流量でアルカン含有原料流から供給され
る。オレフィン含有製品流は接続管97を介して管95から
取出される。管95は脱水素触媒を内蔵し、必要に応じて
上述した手段を講じて触媒の活性を更新することができ
る。管95の形状は任意であり、説明用にのみ図４に示し
た形状をとる必要はない。運転中、層93を適当な高温に
維持することにより経済的に許容できる速度及び比率で
アルカンからオレフィンへ交換が達成されるようにす
る。層93を高温に維持するには１つまたは２つ以上の方
法を採用すればよく、例えば：（ａ）管951内のガスと
して高温ガス、例えば接触分解のような他のプスセスか
ら得られる煙道ガスを利用するか、または（燃料油、精
油設備からの廃ガスなどのように）燃料を燃焼させるの
に使用された空気を利用する；（ｂ）管95内のガスとし
て空気を利用し、層93へ燃料を送入し、層内で部分また
は完全燃焼させる。（ａ）と（ｂ）を組み合わた方法を
採用してもよい。図４に示すように、環状燃料マニホル
ド98から半径方向に内方へ１またはそれ以上の燃料注入
パイプ99が突出し、層93へ燃料を注入する。このように
して適当な燃料が注入される。燃料対空気の化学量比に
応じて層93内で燃料を完全または部分燃焼させうる。
廃ガスは同伴固形的と共に流動層93の表面94からサイ
クロン・セパレーター100、出口パイプ101及びプレナム
102を通して排気管103へ流入する。同伴固形物はサイク
ロン・セパレーター100によって分離されたのち、垂下
管104を介して層93へ戻される。
クロン・セパレーター100、出口パイプ101及びプレナム
102を通して排気管103へ流入する。同伴固形物はサイク
ロン・セパレーター100によって分離されたのち、垂下
管104を介して層93へ戻される。
大気中へ放出される前に廃ガスが廃熱ボイラー1041及
び給水加熱器またはエコノイマイザ105を通過するよう
にしてもよい。
び給水加熱器またはエコノイマイザ105を通過するよう
にしてもよい。
層から廃ガス中へ失われる固形物を補償するには（図
示しないが例えば星形弁のような）適当な手段によって
制御された流量でダクト106から層93へ粒子を補給すれ
ばよい。ダクト107を介して層93から固形物を除去する
ことによって層の化学的及び／または物理的組成を維持
することができる。例えば、層93に酸化カルシウムのよ
うな硫黄固定性化合物を混入することにより、層中で硫
黄含有燃料を燃焼させても層93内での硫黄固定により低
硫黄ガスが形成されるようにする。ダクト106から添加
される補給固形物は活性酸化カルシウムを含有し、ダク
ト107から除去される固形物はカルシウムと硫黄の化合
物を含有するから、硫黄を捕集する層93の化学的活性は
維持される。
示しないが例えば星形弁のような）適当な手段によって
制御された流量でダクト106から層93へ粒子を補給すれ
ばよい。ダクト107を介して層93から固形物を除去する
ことによって層の化学的及び／または物理的組成を維持
することができる。例えば、層93に酸化カルシウムのよ
うな硫黄固定性化合物を混入することにより、層中で硫
黄含有燃料を燃焼させても層93内での硫黄固定により低
硫黄ガスが形成されるようにする。ダクト106から添加
される補給固形物は活性酸化カルシウムを含有し、ダク
ト107から除去される固形物はカルシウムと硫黄の化合
物を含有するから、硫黄を捕集する層93の化学的活性は
維持される。
他のプロセス及び設備とは独立に運転する場合につい
て脱水素装置90を説明した。ただし、この脱水素装置は
図２及び３に関連して述べたのと同じ態様で流動接触分
解装置の触媒冷却器として利用することもできる。この
実施例では、層93が分解用触媒粒子を含んでいる。
て脱水素装置90を説明した。ただし、この脱水素装置は
図２及び３に関連して述べたのと同じ態様で流動接触分
解装置の触媒冷却器として利用することもできる。この
実施例では、層93が分解用触媒粒子を含んでいる。
装置90の管95に脱水素触媒内蔵させることが好まし
く、図２及び３の実施例に関連して述べように、管95に
おいてまたは別設の再生器において折々触媒を再活性化
すればよい。管95の具体的な形状は採用される再活性方
法に従って選択すればよい。アルカン原料とその脱水素
生成物が通過する通路を遮断することなく触媒の再活性
化を行う場合には管95を互いに隔離できる部分には分割
すればよい。このような構成に組み込まれる弁やマニホ
ルドは当業者が熟知するところであるからここではその
説明を省く。
く、図２及び３の実施例に関連して述べように、管95に
おいてまたは別設の再生器において折々触媒を再活性化
すればよい。管95の具体的な形状は採用される再活性方
法に従って選択すればよい。アルカン原料とその脱水素
生成物が通過する通路を遮断することなく触媒の再活性
化を行う場合には管95を互いに隔離できる部分には分割
すればよい。このような構成に組み込まれる弁やマニホ
ルドは当業者が熟知するところであるからここではその
説明を省く。
以上の説明から明らかなように、本発明を応用するこ
とによって種々の新規かつ有用な技術的効果が得られ
る。そのいくつかを以下に列記する： ・精油設備からの低価値副産物流（例えば低分子量アル
カン）を比較的高価値のアルケン化学原料を含む流れに
変換することができる； ・FCCUに低コストの改良を加えるだけで新規の技術的効
果が得られる； ・FCCU自体またはその主要な補助設備、例えば管24を介
して主再生器へ再生用空気を供給する送風機（または補
助設備の作用モード）を変更することなくFCCUの使用ず
み触媒再生能力を高めることができる。層33における圧
力効果はもっと深い主再生層21における圧力降下よりも
はるかに小さいのが普通であるから、管32の給気源は比
較的低能力の送風機で充分である； ・使用ずみ触媒再生容量が増大したからFCCUの一定時間
処理容量を高めることができる； ・接触分解プロセスまたは運転条件に実質的な変更を加
えることなくアルカンからアルケンを生成させることが
できる（例えば、分解用触媒を変える必要は全くな
い）； ・FCCUの熱効率が高くなる； ・（熱がアルカンの脱水素に利用される）分解触媒冷却
システムを使用することでFCCUにおける炭素燃焼率を高
めることが可能になり、あるいはこの冷却システムを利
用してFCCUの熱収支を制御し、又は制御に使用すること
が可能になり、これによりFCCUの作用に（例えば、異な
る原料、触媒、運転条件に対する）幅広い適応性を与え
ることができる； ・脱水素処理によりアルカン変換のほかに、アルカン含
有原料流とこれによりも高級なアルカン成分または混合
物を、必要に応じて反応条件を調節しながら同時処理す
ることによりさらに等級の高い製品を生むその他の価値
付加性反応を実現できる。
とによって種々の新規かつ有用な技術的効果が得られ
る。そのいくつかを以下に列記する： ・精油設備からの低価値副産物流（例えば低分子量アル
カン）を比較的高価値のアルケン化学原料を含む流れに
変換することができる； ・FCCUに低コストの改良を加えるだけで新規の技術的効
果が得られる； ・FCCU自体またはその主要な補助設備、例えば管24を介
して主再生器へ再生用空気を供給する送風機（または補
助設備の作用モード）を変更することなくFCCUの使用ず
み触媒再生能力を高めることができる。層33における圧
力効果はもっと深い主再生層21における圧力降下よりも
はるかに小さいのが普通であるから、管32の給気源は比
較的低能力の送風機で充分である； ・使用ずみ触媒再生容量が増大したからFCCUの一定時間
処理容量を高めることができる； ・接触分解プロセスまたは運転条件に実質的な変更を加
えることなくアルカンからアルケンを生成させることが
できる（例えば、分解用触媒を変える必要は全くな
い）； ・FCCUの熱効率が高くなる； ・（熱がアルカンの脱水素に利用される）分解触媒冷却
システムを使用することでFCCUにおける炭素燃焼率を高
めることが可能になり、あるいはこの冷却システムを利
用してFCCUの熱収支を制御し、又は制御に使用すること
が可能になり、これによりFCCUの作用に（例えば、異な
る原料、触媒、運転条件に対する）幅広い適応性を与え
ることができる； ・脱水素処理によりアルカン変換のほかに、アルカン含
有原料流とこれによりも高級なアルカン成分または混合
物を、必要に応じて反応条件を調節しながら同時処理す
ることによりさらに等級の高い製品を生むその他の価値
付加性反応を実現できる。
ある実施例の１つまたは２つ以上の構成要素を他の実
施例に組み込むことは本発明の範囲を逸脱することなく
可能である。
施例に組み込むことは本発明の範囲を逸脱することなく
可能である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｆ２８Ｄ 13/00 Ｆ２８Ｄ 13/00
Claims (12)
- 【請求項１】アルカン脱水素触媒を内蔵することのあ
る、高温の流動粒子層に浸漬させてある１またはそれ以
上の熱交換・チューブを含む脱水素ゾーンにアルカン含
有原料流を送入すると共に熱交換・チューブ内の温度を
流動層からの熱伝達によってアルカン脱水素温度範囲に
維持し、脱水素ゾーンからオレフィン含有製品流を回収
することを含むアルカンの脱水素方法。 - 【請求項２】請求の範囲第１項に記載の方法を利用して
オレフィン系製品と接触分解された炭化水素系製品（CC
HP）を同時生産する複合方法において、炭化水素原料が
接触分解条件下に活性分解触媒と接触し、分解触媒がこ
れに枕積するコークス及び炭化水素系物質によって少な
くとも部分的に不活性化されるように構成した接触分解
装置（CCU）の反応ゾーン炭化水素原料を送入し、CCHP
と不活性分解触媒とを分離し、CCHPを回収し、不活性化
分解触媒をストリッピング・ゾーンにおいて処理して炭
化水素系物質の少なくとも一部を除去し、ストリッピン
グ処理された不活性化触媒を再生ゾーンにおいて再生処
理することによりコークス及び残留炭化水素物質の少な
くとも一部を発熱酸化反応によって除去すると共にこの
発熱酸化反応によって触媒温度を上昇させ、後続の炭化
水素原料を接触分割するため、再生かつ加熱された触媒
を再生ゾーンから反応ゾーンへ還流させ、CCU内を循環
する分解触媒の粒子を、再生器との間を行き来する分解
触媒粒子を流動層に通すことにより脱水素ゾーンの前期
流動層の粒子として利用することを含む複合製法。 - 【請求項３】請求の範囲第１項または第２項に記載の方
法において、脱水素ゾーン１つの又は各チューブを通過
する原料流を周期的に遮断し、前記遮断中、（例えば空
気のような）酸素含有ガスを各チューブに送入すること
により各チューブの内部（及び各チューブ内に脱水素触
媒が内蔵されているならこの脱水素触媒）から炭質沈積
物を除去する方法。 - 【請求項４】請求の範囲第３項に記載の方法において、
遮断ごとに１つの又は各チューブから回収されたガスを
再生ゾーンへ送入する方法。 - 【請求項５】請求の範囲第１項または第２項に記載の方
法において、脱水素触媒の粒子をチューブに循環させて
原料流と接触させ、脱水素アルカンから触媒粒子を別個
に回収して酸素含有ガスと接触させることにより炭質沈
積物を発熱酸化させて触媒粒子から除き、このように再
活性化かつ加熱された脱水素触媒粒子をチューブへ再循
環させて後続のアルカン含有原料流と接触させる方法。 - 【請求項６】請求の範囲第５項に記載の方法において、
触媒粒子及び原料流が互いに向流でチューブ内を流動
し、オレフィン含有製品流がチューブの一端から、不活
性化された触媒がチューブの他端からそれぞれ回収され
る方法。 - 【請求項７】請求の範囲第５項または６項に記載の方法
において、不活性化触媒に酸素含有ガスを同伴させ、再
活性触媒を分離したのち、使用ずみ酸素含有ガスを前記
再生ゾーン及び／またはCO・ボイラーへ循環させる方
法。 - 【請求項８】請求の範囲第１項から第７項までのいずれ
か１項に記載の方法を実施するのに好適な装置におい
て、原料が接触分解条件下に活性分解触媒と接触し、接
触分解された炭化水素製品（CCHP）に変換され、分解触
媒がこれに沈積するコークス及び炭化水素系物質によっ
て少なくとも部分的に不活性化されるように構成した反
応器と、不活性化分解触媒からCCHPを分離するためのセ
パレーターと、セパレーターから不活性化分解触媒を受
取り、この不活性化分解触媒をストリッピング処理する
ことによって不活性化触媒から炭化水素系物質の少なく
とも一部を除去するストリッパーと、ストリッピング処
理された触媒をストリッパーから受取るように接続さ
れ、コークス及び残留炭化水素系物質の少なくとも一部
を発熱酸化反応によって触媒から除去し、この発熱酸化
反応が触媒の温度をストリッパー温度から再生温度まで
上昇させるように構成した再生器と、高温の再生触媒を
再生器から反応器へ導くための導管と、再生器との間を
行き来する高温の触媒を受取るように接続され、クーラ
ーの中の流動化された触媒と熱交換関係になる少なくと
も１つの熱伝達チューブを内蔵し、前記熱伝達チューブ
にこれを通過するアルカン炭化水素の脱水素に際して活
性を呈する触媒を内蔵させるおとができるように構成し
た触媒冷却器とから成る装置。 - 【請求項９】請求の範囲第８項に記載の装置において、
再生分解触媒が前記熱伝達チューブとの熱伝達接触後反
応器へ直接及び／または間接的に流入するように触媒冷
却器を接続した装置。 - 【請求項１０】請求の範囲第８項または第９項の記載の
装置において、触媒冷却器が少なくとも脱水素触媒を内
蔵する前記熱交換チューブ部分よりも上方の高さにまで
達する触媒粒子層を内蔵するための容器から成ることを
特徴とする装置。 - 【請求項１１】請求の範囲第８項から第10項までのいず
れか１項に記載の装置において、冷却器が多管式熱交換
器の形態を有し、その管（チューブ）がアルカン脱水素
触媒を内蔵することができ、再生器からの分解触媒を囲
まれ、かつ好ましくはこの分解触媒中に浸漬されている
装置。 - 【請求項１２】請求の範囲第８項から第11項までのいず
れか１項に記載の装置において、使用ずみアルカン脱水
素触媒の粒子を酸素含有再活性化ガスと接触させること
により発熱酸化反応を介して使用ずみ触媒から炭質沈積
物を除去する再活性化器と、脱水素触媒を前記チューブ
の一端から再活性化器へ導く第１導管と、再活性化触媒
粒子を再活性化器から前記チューブの他端へ導く第２導
管を含む装置。
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