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JP2909370B2 - Insulating tape - Google Patents

Insulating tape

Info

Publication number
JP2909370B2
JP2909370B2 JP5316819A JP31681993A JP2909370B2 JP 2909370 B2 JP2909370 B2 JP 2909370B2 JP 5316819 A JP5316819 A JP 5316819A JP 31681993 A JP31681993 A JP 31681993A JP 2909370 B2 JP2909370 B2 JP 2909370B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
insulating tape
adhesive
polyolefin
adhesive layer
anchor coat
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP5316819A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JPH07169352A (en
Inventor
洋和 酒井
孝行 志水
隆三 浅野
尚利 宮原
清志 古川
正章 永井
宏昌 本城
裕之 上林
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Riko Co Ltd
Mitsubishi Cable Industries Ltd
Original Assignee
Sumitomo Riko Co Ltd
Mitsubishi Cable Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to JP5316819A priority Critical patent/JP2909370B2/en
Application filed by Sumitomo Riko Co Ltd, Mitsubishi Cable Industries Ltd filed Critical Sumitomo Riko Co Ltd
Priority to DE69411479T priority patent/DE69411479T2/en
Priority to US08/347,435 priority patent/US5591522A/en
Priority to CN94190144A priority patent/CN1091930C/en
Priority to AT94910056T priority patent/ATE168219T1/en
Priority to ES94910056T priority patent/ES2120019T3/en
Priority to EP19940910056 priority patent/EP0644560B1/en
Priority to PCT/JP1994/000458 priority patent/WO1994022149A1/en
Publication of JPH07169352A publication Critical patent/JPH07169352A/en
Priority to US08/743,626 priority patent/US5847322A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP2909370B2 publication Critical patent/JP2909370B2/en
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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  • Laminated Bodies (AREA)
  • Insulating Bodies (AREA)
  • Coating Of Shaped Articles Made Of Macromolecular Substances (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】この発明は、電気,電子機器,自
動車等の電気配線部分または家庭用屋内,屋外配線等の
用途に用いられる絶縁テープに関するものである。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an insulating tape used for electric wiring of electric, electronic equipment, automobiles and the like, or for indoor and outdoor wiring at home.

【0002】[0002]

【従来の技術】一般に、絶縁テープは、図2に示すよう
に、テープの基材となるポリエステルフィルム3上に、
接着剤層4を設けた構造になっており、上記フィルム3
と接着剤層4との間に、両者の接着性を高めるためにア
ンカーコート剤からなるアンカーコート層5が設けられ
ているという構成をとる。そして、絶縁テープに難燃性
を付与する必要が生じた時は、通常、上記接着剤層4に
難燃剤が配合される。この絶縁テープは、電気,電子機
器あるいは自動車等の電気配線部分または家庭用屋内,
屋外配線等のフラット電線の構成材料として、電線を被
覆して絶縁保護するために用いられるものである。ま
た、このような構成をとるテープは、産業用テープとし
て、その用途は上記以外の多岐にわっている。
2. Description of the Related Art Generally, as shown in FIG. 2, an insulating tape is formed on a polyester film 3 serving as a base material of the tape.
The film 3 is provided with an adhesive layer 4.
The structure is such that an anchor coat layer 5 made of an anchor coat agent is provided between the adhesive layer 4 and the adhesive layer 4 in order to enhance the adhesion between them. When it becomes necessary to impart flame retardancy to the insulating tape, a flame retardant is usually added to the adhesive layer 4. This insulating tape is used for electrical wiring parts such as electric, electronic equipment or automobiles, or indoors for home use.
It is used as a constituent material of a flat electric wire such as an outdoor wiring for covering and insulatingly protecting the electric wire. Further, the tape having such a configuration is used as an industrial tape in various applications other than the above.

【0003】上記絶縁テープとしては、接着剤層4の種
類により、熱硬化型ポリエステル系,熱可塑型ポリエス
テル系,ポリオレフィン系等の接着剤を用いたものがあ
る。なかでも、熱硬化型ポリエステル系の接着剤を用い
た絶縁テープは、接着性および耐座屈性に優れているこ
とから賞用されている。しかしながら、この絶縁テープ
は、常温で硬化が進むため管理面で扱いにくいという欠
点を有する。すなわち、時間が経過した熱硬化型ポリエ
ステル系接着剤を用いて貼り合わせ加工をしようとして
も接着しない場合がある。また、接着を完了させるため
に、加熱処理(オーブン硬化)の工程が必要になり、工
程が長くなるという問題もある。さらに、接着性樹脂を
溶媒に溶解させて基材フィルムに塗工する必要があるた
め、ロスが多くなり、また原料も高価であるため、コス
トが高くなるという問題も有する。
As the insulating tape, there is a tape using a thermosetting polyester, a thermoplastic polyester, or a polyolefin adhesive, depending on the type of the adhesive layer 4. Above all, an insulating tape using a thermosetting polyester-based adhesive has been awarded for its excellent adhesiveness and buckling resistance. However, this insulating tape has a drawback that it is difficult to handle in terms of management because curing proceeds at room temperature. That is, there is a case where the bonding is not performed even when the laminating process is performed using the thermosetting polyester-based adhesive after the passage of time. In addition, a step of heat treatment (oven curing) is required to complete the bonding, and there is a problem that the step becomes long. Furthermore, since it is necessary to dissolve the adhesive resin in a solvent and apply it to the base film, there is a problem that the loss increases and the cost is increased because the raw materials are expensive.

【0004】一方、熱可塑型ポリエステル系の接着剤を
用いた絶縁テープも耐座屈性に優れ、また熱硬化型のも
のと比べて、常温で硬化しないため管理面で扱いやすい
という利点を有する。しかし、上記熱硬化型のものと同
様に、溶媒に溶解して塗工する必要があり、原料も高価
なためコストが高くなるという欠点を有する。
On the other hand, an insulating tape using a thermoplastic polyester-based adhesive is also excellent in buckling resistance and has an advantage that it is not cured at room temperature and is easy to handle in comparison with a thermosetting type. . However, as in the case of the above-mentioned thermosetting type, it is necessary to dissolve in a solvent for coating, and there is a disadvantage that the cost is high since the raw materials are expensive.

【0005】さらに、熱硬化型および熱可塑型を問わず
ポリエステル系の接着剤は、樹脂表面の水に対する濡れ
性や、樹脂自身の吸水性が高いという性質を有し、長期
耐水特性に劣る。このため、熱硬化型または熱可塑型の
ポリエステル系接着剤を使用した絶縁テープを折り畳ん
だ状態で熱老化させ、その後、形状を復元し、塩水中に
て耐電圧テストを行うような過酷な評価を実施した場合
は、絶縁不良となり耐電圧特性に劣るという欠点があ
る。
Further, polyester-based adhesives of both thermosetting and thermoplastic types have properties such as high wettability of the resin surface with water and high water absorption of the resin itself, and are inferior in long-term water resistance. For this reason, severe evaluation such as heat aging in the state where the insulating tape using a thermosetting or thermoplastic polyester adhesive is folded, then restoring the shape and conducting a withstand voltage test in salt water Is disadvantageous in that insulation is poor and the withstand voltage characteristics are inferior.

【0006】他方、上記接着剤としてポリオレフィン系
接着剤を用いた絶縁テープは、ポリエステル系の接着剤
を用いた絶縁テープと比べて、接着性および耐座屈性の
特性に劣るが、常温で硬化せず、さらにコストは最も安
価であるという利点を有する。しかしながら、ポリオレ
フィン系接着剤を用いた絶縁テープも上記ポリエステル
系のものと同様に耐電圧特性に劣るという欠点を有す
る。
On the other hand, an insulating tape using a polyolefin-based adhesive as the above adhesive has inferior adhesive and buckling characteristics as compared with an insulating tape using a polyester-based adhesive, but is hardened at room temperature. And has the advantage of being the least expensive. However, the insulating tape using the polyolefin adhesive also has a disadvantage that the withstand voltage characteristics are inferior as in the case of the polyester-based adhesive.

【0007】[0007]

【発明が解決しようとする課題】このように、接着剤と
してポリオレフィン系のものを用いた絶縁テープは、接
着性,耐座屈性,耐電圧特性に劣るという性質を有す
る。したがって、この絶縁テープを、例えば、自動車の
電気系統部分や家庭用屋外配線等の苛酷な条件の電気配
線に用いた場合、物理的衝撃によりフラット電線が座屈
変形し、断線等の故障が起こるという問題が生じる。ま
た、フラット電線を折り曲げて長期間使用した場合、部
分的剥離の発生や、クラックの発生の問題も生じる。し
かし、ポリオレフィン系接着剤を用いた絶縁テープは、
前述のように他の接着剤を用いた絶縁テープと比べてコ
ストが大幅に安く常温で熱硬化せず管理面で扱い易いた
め、接着性,耐座屈性,耐電圧特性のそれぞれの特性を
高め、実用に供しうるようにすることが強く求められて
いる。
As described above, an insulating tape using a polyolefin adhesive as an adhesive has properties such as poor adhesiveness, buckling resistance and withstand voltage characteristics. Therefore, when this insulating tape is used for electric wiring under severe conditions such as an electric system part of a car and outdoor wiring for home use, the flat wire buckles and deforms due to a physical impact, and a failure such as disconnection occurs. The problem arises. In addition, when the flat electric wire is bent and used for a long period of time, problems such as partial peeling and cracking occur. However, insulating tapes using polyolefin adhesives
As described above, the cost is significantly lower than insulating tapes using other adhesives, and it is easy to handle in terms of management without heat curing at room temperature. There is a strong need to raise it to be practical.

【0008】この発明は、このような事情に鑑みなされ
たもので、低コストで優れた接着性,耐座屈性,耐電圧
特性を備えた絶縁テープの提供をその目的とする。
The present invention has been made in view of such circumstances, and an object of the present invention is to provide an insulating tape having excellent adhesion, buckling resistance, and withstand voltage characteristics at low cost.

【0009】[0009]

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、この発明は、ポリエステルフィルムのフィルム面上
に、有機チタン化合物を主成分とするアンカーコート層
が形成され、上記アンカーコート層の上にポリオレフィ
ン系接着剤層が形成されているという構成をとる。
In order to achieve the above object, the present invention provides a method for forming an anchor coat layer containing an organotitanium compound as a main component on a film surface of a polyester film. In which a polyolefin-based adhesive layer is formed.

【0010】[0010]

【作用】すなわち、本発明者等は、上記の課題を解決す
るために、まず、絶縁テープの接着性および耐電圧特性
の問題について検討した。その結果、上記の問題はポリ
オレフィン系接着剤層自身に起因するのではなく、従来
から使用されているウレタン系アンカーコート層による
ことを突き止めた。すなわち、耐電圧特性の問題は、絶
縁テープを折り畳んだ後、形状を復元したときに、ウレ
タン系アンカーコート層と接着剤層との間の微少な浮き
および剥がれが生じることに起因する。そこで、このウ
レタン系アンカーコート層に代えて、有機チタン化合物
を主成分とするアンカーコート剤を用いてアンカーコー
ト層を形成すると、接着性および耐電圧特性が改善され
ることを見出した。さらに、耐座屈性の問題について検
討した。その結果、耐座屈性の問題は、基材フィルムと
の接着性を考慮して柔軟なポリオレフィン系接着剤を使
用することによる接着剤層の剛性不足が原因であること
を突き止めた。そこで、接着剤層の剛性不足を解決する
ために、上記ポリオレフィン系接着剤層について検討し
た。その結果、ポリオレフィン系接着剤層の曲げ弾性率
を500〜20000kg/cm2 に設定すれば、耐座
屈性の問題を解決できるとともに、耐電圧特性をさらに
改善することができることを突き止めた。また、上記接
着剤層に難燃性を付与するための難燃剤を配合しても、
各特性に影響がないことを確認した。この発明により、
接着性,耐座屈性,耐電圧特性の全ての特性に優れ、か
つ必要に応じて、難燃性を備えた低コストの絶縁テープ
を提供することが可能となる。
In other words, to solve the above-mentioned problems, the present inventors first studied the problems of adhesiveness and withstand voltage characteristics of the insulating tape. As a result, the inventors have found that the above-mentioned problem is not caused by the polyolefin-based adhesive layer itself, but is caused by the urethane-based anchor coat layer conventionally used. That is, the problem of the withstand voltage characteristics is caused by a slight lifting and peeling between the urethane-based anchor coat layer and the adhesive layer when the shape is restored after the insulating tape is folded. Thus, it has been found that when an anchor coat layer is formed by using an anchor coat agent containing an organic titanium compound as a main component instead of the urethane-based anchor coat layer, the adhesion and the withstand voltage characteristics are improved. Furthermore, the problem of buckling resistance was examined. As a result, they found that the problem of buckling resistance was caused by insufficient rigidity of the adhesive layer due to the use of a flexible polyolefin-based adhesive in consideration of the adhesiveness to the base film. Then, in order to solve the insufficient rigidity of the adhesive layer, the above-mentioned polyolefin-based adhesive layer was examined. As a result, it has been found that if the flexural modulus of the polyolefin-based adhesive layer is set to 500 to 20,000 kg / cm 2 , the problem of buckling resistance can be solved and the withstand voltage characteristics can be further improved. Further, even if a flame retardant for imparting flame retardancy to the adhesive layer is blended,
It was confirmed that there was no effect on each characteristic. With this invention,
It is possible to provide a low-cost insulating tape which is excellent in adhesiveness, buckling resistance, and withstand voltage characteristics and has flame retardancy as required.

【0011】つぎに、この発明について詳細に説明す
る。
Next, the present invention will be described in detail.

【0012】この発明の絶縁テープは、ポリエステルフ
ィルム,有機チタン化合物を主成分としたアンカーコー
ト剤,ポリオレフィン系接着剤を用いて得られる。
The insulating tape of the present invention is obtained by using a polyester film, an anchor coating agent containing an organic titanium compound as a main component, and a polyolefin adhesive.

【0013】絶縁テープの基材となる上記ポリエステル
フィルムは、特に制限されるものではなく、従来公知の
ものが使用される。そして、その厚みは、耐久性,屈曲
性および電気絶縁性の観点から、通常、0.012〜
0.2mmの範囲に設定される。好ましくは、0.02
5〜0.1mmの範囲である。
The polyester film serving as a base material of the insulating tape is not particularly limited, and a conventionally known polyester film is used. And, from the viewpoints of durability, flexibility and electrical insulation, the thickness is usually 0.012 to
It is set in the range of 0.2 mm. Preferably, 0.02
The range is 5 to 0.1 mm.

【0014】上記アンカーコート剤は、有機チタン化合
物を主成分とするものである。この有機チタン化合物と
しては、下記の一般式で表されるアルキルチタネートを
用いることができる。
The anchor coating agent contains an organic titanium compound as a main component. As the organic titanium compound, an alkyl titanate represented by the following general formula can be used.

【0015】Ti(OR)4 〔上記式において、Rはアルキル基またはアリル基であ
る。〕
Ti (OR) 4 [In the above formula, R is an alkyl group or an allyl group. ]

【0016】このようなアルキルチタネートとしては、
例えば、下記に示すような化合物があげられ、単独であ
るいは併せて用いられる。
Such alkyl titanates include:
For example, the following compounds are mentioned, and they are used alone or in combination.

【0017】テトラ−i−プロピルチタネート〔Ti
(O−i−C3 7 4 〕,テトラ−n−ブチルチタネ
ート〔Ti(O−n−C4 9 4 〕,テトラ(2−エ
チルヘキシル)チタネート{Ti〔OCH2 CH(C2
5 )C4 9 4 },テトラステアリルチタネート
〔Ti(OC18374 〕。
Tetra-i-propyl titanate [Ti
(OiC 3 H 7 ) 4 ], tetra-n-butyl titanate [Ti (On-C 4 H 9 ) 4 ], tetra (2-ethylhexyl) titanate {Ti [OCH 2 CH (C 2
H 5) C 4 H 9] 4}, tetrastearyl titanate [Ti (OC 18 H 37) 4].

【0018】上記アンカーコート剤を用いたアンカーコ
ート層は、分子内の−OR基が加水分解反応により解離
するため、酸化チタン(TiO2 )に近い構造の無色透
明で非常に薄い高分子酸化チタン膜となる。その厚み
は、0.0005〜10.0μmの範囲、好ましくは
0.001〜2.0μmの範囲に設定される。
An anchor coat layer using the above anchor coat agent is a colorless, transparent and very thin high molecular weight titanium oxide having a structure similar to titanium oxide (TiO 2 ) because the —OR group in the molecule is dissociated by a hydrolysis reaction. It becomes a film. Its thickness is set in the range of 0.0005 to 10.0 μm, preferably in the range of 0.001 to 2.0 μm.

【0019】上記ポリオレフィン系接着剤としては、例
えば、高密度ポリエチレン(HDPE),低密度ポリエ
チレン(LDPE),直鎖状低密度ポリエチレン(L−
LDPE),超低密度ポリエチレン,ポリプロピレン
(PP)およびその重合体等の樹脂や、これらの不飽和
カルボン酸(アクリル酸,メタクリル酸,マレイン酸,
フマル酸,イタコン酸,クロトン酸,シトラコン酸
等)、または酸無水物(無水マレイン酸,無水イタコン
酸,無水シトラコン酸等)によるグラフト変性体等を用
いることができる。また、エチレン−酢酸ビニル共重合
体(EVA),エチレン−アクリル酸エチル共重合体
(EEA),エチレン−メタクリル酸共重合体(EMA
A),エチレン−酢酸ビニルグリシジルメタクリル酸共
重合体(E−VA−GMA)等の共重合体、およびこれ
らの樹脂をアルコキシシランでグラフト変性したもの
や、アイオノマー(エチレン−アクリル酸金属イオン共
重合体,エチレン−メタクリル酸金属イオン共重合体
等)を用いることができる。
Examples of the polyolefin adhesive include high-density polyethylene (HDPE), low-density polyethylene (LDPE), and linear low-density polyethylene (L-PE).
Resins such as LDPE), ultra-low density polyethylene, polypropylene (PP) and polymers thereof, and unsaturated carboxylic acids (acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid,
A graft-modified product such as fumaric acid, itaconic acid, crotonic acid, citraconic acid, or an acid anhydride (maleic anhydride, itaconic anhydride, citraconic anhydride, etc.) can be used. Further, ethylene-vinyl acetate copolymer (EVA), ethylene-ethyl acrylate copolymer (EEA), ethylene-methacrylic acid copolymer (EMA)
A), a copolymer such as an ethylene-vinyl acetate glycidyl methacrylic acid copolymer (E-VA-GMA), a resin obtained by graft-modifying these resins with alkoxysilane, or an ionomer (ethylene-acrylate metal ion copolymer). And an ethylene-methacrylate metal ion copolymer) can be used.

【0020】上記ポリオレフィン系接着剤を用いて形成
される接着剤層の曲げ弾性率は、500〜20000k
g/cm2 の範囲に設定することが好ましく、特に好ま
しくは2500〜10000kg/cm2 の範囲であ
る。上記特定の範囲に曲げ弾性率を設定することによ
り、接着剤層とポリエステルフィルムの両者の曲げ弾性
率の相違が小さくなり、耐座屈性がより一層優れるよう
になる。また、耐電圧特性を改善することもできるよう
になる。
The bending elastic modulus of the adhesive layer formed by using the above-mentioned polyolefin adhesive is 500 to 20,000 k.
g / cm 2 , and more preferably 2500 to 10000 kg / cm 2 . By setting the flexural modulus in the above specific range, the difference between the flexural modulus of the adhesive layer and the flexural modulus of the polyester film is reduced, and the buckling resistance is further improved. Also, the withstand voltage characteristics can be improved.

【0021】この発明において、曲げ弾性率は、JIS
K 7203の硬質プラスチックの曲げ弾性試験法を
参考にした以下に示す方法により測定される。すなわ
ち、ポリオレフィン系接着剤層を、10mm幅×1mm
厚み×80mm長さに熱プレスにより成形し、試験サン
プルとする。そして、図8に示すように、試験サンプル
21を2つの支持台20にのせ、加圧くさび19を一定
速度(5mm/分)で降下させ、この時の、荷重−たわ
み曲線をチャート紙に記録し、下記の式により曲げ弾性
率を算出する。図8において、Lは2つの支持台20の
支点間距離を示す。
In the present invention, the flexural modulus is determined according to JIS.
It is measured by the method shown below with reference to the bending elasticity test method of K7203 hard plastic. That is, the polyolefin-based adhesive layer is 10 mm wide × 1 mm
A test sample is formed by hot pressing to a thickness of 80 mm length. Then, as shown in FIG. 8, the test sample 21 is placed on the two supports 20, and the pressure wedge 19 is lowered at a constant speed (5 mm / min), and the load-deflection curve at this time is recorded on a chart paper. Then, the flexural modulus is calculated by the following equation. In FIG. 8, L indicates the distance between the fulcrums of the two support bases 20.

【0022】E=L3 /(4×bh3 )×F/Y 〔上記式において、Eは曲げ弾性率(kg/cm2 ),
Lは支点間距離(cm),bは試験サンプルの幅(c
m),hは試験サンプルの厚み(cm),Fは荷重−た
わみ曲線の初めの直線部分の任意に選んだ点の荷重(k
gf),Yは荷重Fにおけるたわみ量(cm)をそれぞ
れ表す。〕
E = L 3 / (4 × bh 3 ) × F / Y [where E is the flexural modulus (kg / cm 2 ),
L is the distance between supports (cm), b is the width of the test sample (c
m) and h are the thickness (cm) of the test sample, and F is the load (k) at an arbitrarily selected point on the first straight line portion of the load-deflection curve.
gf) and Y represent the amount of deflection (cm) at the load F, respectively. ]

【0023】この発明の絶縁テープに難燃性を付与する
必要が生じたときは、難燃剤をポリオレフィン系接着剤
層に配合することにより、その目的を達成することがで
きる。この難燃剤としては、デカブロモジフェニルエー
テル,ヘキサブロモベンゼン,テトラブロモビスフェノ
ールAおよびその誘導体,ペンタブロモベンジルポリア
クリレート等の臭素系難燃剤、塩素化パラフィン,パー
クロロシクロペンタデカン,テトラクロロ無水フタル
酸,クロレンド酸等の塩素系難燃剤、水酸化アルミニウ
ム,水酸化マグネシウム等の無機系充填剤、リン酸エス
テル,含ハロゲンリン酸エステル等の含リン系難燃剤等
があげられる。この難燃剤の配合割合は、ポリオレフィ
ン系接着剤100重量部(以下「部」と略す)に対し
て、20〜250部の範囲に設定することが好ましい。
また必要に応じて、三酸化アンチモン,ホウ酸亜鉛等の
難燃助剤を併せて用いることも可能である。
When it becomes necessary to impart flame retardancy to the insulating tape of the present invention, its purpose can be achieved by adding a flame retardant to the polyolefin-based adhesive layer. Examples of the flame retardant include decabromodiphenyl ether, hexabromobenzene, tetrabromobisphenol A and derivatives thereof, brominated flame retardants such as pentabromobenzyl polyacrylate, chlorinated paraffin, perchlorocyclopentadecane, tetrachlorophthalic anhydride, chlorend Examples include chlorine-based flame retardants such as acids, inorganic fillers such as aluminum hydroxide and magnesium hydroxide, and phosphorus-containing flame retardants such as phosphate esters and halogen-containing phosphate esters. The proportion of the flame retardant is preferably set in the range of 20 to 250 parts with respect to 100 parts by weight of the polyolefin adhesive (hereinafter abbreviated as "part").
If necessary, a flame retardant aid such as antimony trioxide and zinc borate can be used in combination.

【0024】また、上記難燃剤,難燃助剤の他に、従来
からポリオレフィン系接着剤層に用いられる各種の添加
剤を必要に応じて配合することが可能である。これらの
添加剤としては、二酸化チタン,タルク,アルミナ等の
無機充填剤、および酸化防止剤,銅害防止剤,紫外線吸
収剤等があげられる。
In addition to the above-mentioned flame retardants and flame retardant assistants, various additives conventionally used in polyolefin adhesive layers can be blended as required. Examples of these additives include inorganic fillers such as titanium dioxide, talc, and alumina, and antioxidants, copper damage inhibitors, and ultraviolet absorbers.

【0025】この発明の絶縁テープは、上記原料を用
い、例えば、つぎのようにして作製することができる。
すなわち、ペレット状のポリオレフィン系接着剤を準備
する。そして、上記接着剤ペレットに難燃剤等の添加剤
を所定量配合し、2軸混合機を用いて混練した後、水
冷、裁断して再度ペレット化する。他方、有機チタン化
合物を酢酸エチル,トルエン等の有機溶剤と混合し、3
〜5重量%の溶液を調製する。この溶液をグラビアロー
ルコート法やリバースロールコート法等の通常用いられ
るロールコート法により、ポリエステルフィルムの片面
に塗布し、加熱乾燥炉を通して溶剤を除去することによ
り、アンカーコート層を形成する。なお、この塗布方法
は、ロールコート法に限定されず、スプレーコート法等
により行うことも可能である。そして、このアンカーコ
ート層の上に、先にペレット化しておいたポリオレフィ
ン系接着剤をTダイ押出機等により押出ラミネート加工
する。このようにして、図1に示すような3層構造の絶
縁テープを得ることができる。図において、1はポリオ
レフィン系接着剤層、2は有機チタン化合物を主成分と
するアンカーコート層、3はポリエステルフィルムであ
る。
The insulating tape of the present invention can be produced by using the above-mentioned raw materials, for example, as follows.
That is, a pellet-like polyolefin-based adhesive is prepared. Then, a predetermined amount of an additive such as a flame retardant is blended with the adhesive pellets, kneaded using a twin-screw mixer, water-cooled, cut and pelletized again. On the other hand, the organic titanium compound is mixed with an organic solvent such as ethyl acetate, toluene, etc.
Prepare a 55% by weight solution. This solution is applied to one surface of a polyester film by a commonly used roll coating method such as a gravure roll coating method or a reverse roll coating method, and the solvent is removed through a heating and drying oven to form an anchor coat layer. In addition, this coating method is not limited to the roll coating method, but may be performed by a spray coating method or the like. Then, on the anchor coat layer, the polyolefin adhesive previously pelletized is subjected to extrusion lamination processing by a T-die extruder or the like. Thus, an insulating tape having a three-layer structure as shown in FIG. 1 can be obtained. In the figure, 1 is a polyolefin-based adhesive layer, 2 is an anchor coat layer containing an organic titanium compound as a main component, and 3 is a polyester film.

【0026】[0026]

【発明の効果】以上のように、この発明の絶縁テープ
は、ポリエステルフィルムと接着剤層の間に、有機チタ
ン化合物を主体とするアンカーコート層を設けていて、
ウレタン系アンカーコート剤を使用していない。そのた
め、絶縁テープの接着性および耐電圧特性の向上が実現
できるようになる。さらに、上記接着剤層の曲げ弾性率
を特定の範囲に設定することにより、耐座屈性および耐
電圧特性が一層向上するため、自動車の電気系統部分や
屋外配線等の過酷な条件の電気配線に用いても、物理的
衝撃による絶縁テープの座屈等が生じることがなくな
り、断線や絶縁不良等の事故が発生しなくなる。また、
上記接着剤層に難燃剤を配合すれば、この発明の絶縁テ
ープをフラット電線等に応用した場合、火災が伝播する
ことを防止することが可能となる。
As described above, the insulating tape of the present invention has an anchor coat layer mainly composed of an organic titanium compound provided between a polyester film and an adhesive layer.
No urethane anchor coating agent is used. For this reason, it becomes possible to realize an improvement in the adhesiveness and withstand voltage characteristics of the insulating tape. Further, by setting the bending elastic modulus of the adhesive layer in a specific range, buckling resistance and withstand voltage characteristics are further improved, so that electric wiring under severe conditions such as an electric system part of an automobile and outdoor wiring. Buckling of the insulating tape due to physical impact does not occur, and accidents such as disconnection and poor insulation do not occur. Also,
When a flame retardant is blended in the adhesive layer, it is possible to prevent the spread of fire when the insulating tape of the present invention is applied to a flat electric wire or the like.

【0027】つぎに、実施例について比較例と併せて説
明する。
Next, examples will be described together with comparative examples.

【0028】[0028]

【実施例1〜5】下記のようにして、絶縁テープを作製
した。すなわち、まず、厚み50μmのポリエステルフ
ィルムのフィルム面に、アルキルチタネートを用いて厚
み0.1μmのアンカーコート層を形成した。他方、下
記の表1に示す材料を同表に示す割合で配合し、これを
2軸混合機を用いて混練した後、水冷、裁断して接着剤
ペレットを作製した。そして、上記ポリエステルフィル
ムのアンカーコート層の上に、上記接着剤ペレットをT
ダイ押出機により押出ラミネート加工して厚み80μm
の接着剤層を形成することにより目的とする絶縁テープ
を得た。
Examples 1 to 5 An insulating tape was produced as follows. That is, first, an anchor coat layer having a thickness of 0.1 μm was formed on the film surface of a polyester film having a thickness of 50 μm using alkyl titanate. On the other hand, the materials shown in Table 1 below were blended in the proportions shown in the same table, kneaded with a biaxial mixer, then water-cooled and cut to produce adhesive pellets. Then, the adhesive pellet is placed on the anchor coat layer of the polyester film by T
Extrusion lamination by die extruder and thickness 80μm
The intended insulating tape was obtained by forming the adhesive layer of the above.

【0029】[0029]

【比較例1〜7】前記の方法にしたがって、下記の表2
および表3に示す材料を同表に示す割合で配合し絶縁テ
ープを作製した。なお、比較例1〜5は、EEAのシラ
ン変性体により、比較例6は、ウレタン系アンカーコー
ト剤により、それぞれ、厚み10μmのアンカーコート
層を形成した。また、比較例7は、アンカーコート層を
形成しなかった。その他は、実施例と同様にして目的と
する絶縁テープを作製した。
Comparative Examples 1 to 7 According to the above-mentioned method, the following Table 2
Then, the materials shown in Table 3 were blended in the proportions shown in Table 3 to produce an insulating tape. In Comparative Examples 1 to 5, a 10 μm-thick anchor coat layer was formed using a modified EEA silane, and in Comparative Example 6 using a urethane anchor coat agent. In Comparative Example 7, no anchor coat layer was formed. Other than that, the target insulating tape was produced like Example.

【0030】このようにして得られた実施例1〜5品,
比較例1〜7品の絶縁テープについて、耐電圧特性,対
銅箔接着力,耐座屈性のそれぞれの特性を調べた。その
結果も下記の表1〜表3に示す。なお、上記特性は、下
記に示す方法にしたがって調べた。
Examples 1 to 5 obtained in this manner,
With respect to the insulating tapes of Comparative Examples 1 to 7, the withstand voltage characteristics, the adhesive strength to copper foil, and the buckling resistance were examined. The results are also shown in Tables 1 to 3 below. In addition, the said characteristic was investigated according to the method shown below.

【0031】〔耐電圧特性〕絶縁テープ2枚と、120
μm厚,3mm幅の銅線5本を用いて、線間が1mmに
なるように貼り合わせ加工を行い、図3に示すようなフ
ラットケーブル18を作製し、これを試験サンプルとし
た。図3において、(a)は、フラットケーブル18の
断面図、(b)はその平面図を示す。そして、このフラ
ットケーブル18を図4に示すように直角に折り畳み、
この状態で、100℃で120時間の熱老化処理を行っ
た。その後、室温まで冷却し、元の形状に復元した。そ
して、図5に示すように、容器10に5%食塩水9を満
たし、上記フラットケーブル18の折り目を食塩水9に
浸した。そして直流電源7を用いて銅線6の最側部に位
置する銅線から1kvの電圧で1分間印加した。そし
て、電圧計8により電圧の低下を測定した。すなわち、
銅線6と接着剤層1との間に空隙があると、そこに食塩
水9が浸入して電圧が低下する。したがって、耐電圧特
性は、電圧が低下しなかったものを○、電圧が低下した
もの×で表した。また、併せてフラットケーブルの外観
観察も行い、変化がなかったものを○、変色やクラック
等の発生が認められたものを×で表した。
[Withstand voltage characteristics] Two insulating tapes and 120
Using five copper wires having a thickness of 3 μm and a width of 3 mm, a lamination process was performed so that the distance between the wires was 1 mm, and a flat cable 18 as shown in FIG. 3 was produced and used as a test sample. 3A is a sectional view of the flat cable 18, and FIG. 3B is a plan view thereof. Then, the flat cable 18 is folded at a right angle as shown in FIG.
In this state, a heat aging treatment was performed at 100 ° C. for 120 hours. Then, it cooled to room temperature and restored to the original shape. Then, as shown in FIG. 5, the container 10 was filled with 5% saline 9 and the fold of the flat cable 18 was immersed in the saline 9. Then, using a DC power supply 7, a voltage of 1 kv was applied for 1 minute from the copper wire located at the side of the copper wire 6. Then, the voltage drop was measured by the voltmeter 8. That is,
If there is a gap between the copper wire 6 and the adhesive layer 1, the saline solution 9 penetrates into the gap, and the voltage drops. Therefore, the withstand voltage characteristics were represented by ○ when the voltage did not decrease, and by X when the voltage decreased. In addition, the appearance of the flat cable was also observed, and the case where there was no change was indicated by “○”, and the case where discoloration or cracks were observed was indicated by “×”.

【0032】〔対銅箔接着力〕絶縁テープの接着剤層を
ヒートロールラミネート法により圧延銅箔(厚み50μ
m,無処理品)に接着させた。このときのラミネートの
条件は、3段の2本一対の直径80mmのシリコンゴム
ロールを用いて、ロール温度175℃、ラミネート速度
0.5mm/分、ラミネート線圧6.0kgf/cmで
行った。そして、得られた接着物を10mm幅に切断
し、試験サンプルとした。これを、ストログラフ(東洋
精機社製、R−2型)により、速さ50mm/分の18
0度剥離試験を行い、銅箔と絶縁テープとの剥離強度を
測定した。
[Adhesive Strength to Copper Foil] The adhesive layer of the insulating tape was rolled into a rolled copper foil (50 μm thick) by a heat roll laminating method.
m, untreated product). The lamination conditions at this time were a pair of three silicon rubber rolls having a diameter of 80 mm and a roll temperature of 175 ° C., a lamination speed of 0.5 mm / min, and a lamination linear pressure of 6.0 kgf / cm. Then, the obtained adhesive was cut into a width of 10 mm to obtain a test sample. Using a strograph (R-2 type, manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.), a speed of 50 mm / min.
A 0 degree peel test was performed to measure the peel strength between the copper foil and the insulating tape.

【0033】〔耐座屈性〕2つの絶縁テープを、それぞ
れの接着層が互いに接触するようにして、上記対銅箔接
着力の評価と同様の条件でヒートロールラミネート法に
より接着させ、これを50mm幅×150mm長さに成
形したものを試験サンプルとした。この試験サンプルを
用い、上記ストログラフを使用して耐座屈性の評価をし
た。すなわち、図6に示すように、試験サンプル12を
2つの支持板14aおよび14bの間に配置し、テープ
13で固定する。そして支持板14bを一定速度で矢印
方向に移動させることにより圧縮力を加え、上記サンプ
ル12が完全に折れ曲がった状態になるまで加圧し、そ
の時の荷重−圧縮距離の曲線をチャート紙に記録する。
なお、図6において、11はロードセルを示す。また、
この荷重−圧縮距離の曲線の一例を図7に示す。図7に
おいて、曲線16は座屈がなかった場合の曲線であり、
曲線15は座屈した場合の曲線である。座屈した場合に
は、曲線15において、ピーク17が現れる。したがっ
て、耐座屈性の評価は、このピーク17が現れなかった
ものを○、現れたものを×として表した。
[Bucking resistance] Two insulating tapes were bonded by a heat roll laminating method under the same conditions as in the evaluation of the adhesive strength to copper foil so that the respective adhesive layers were in contact with each other. What was formed into a 50 mm width x 150 mm length was used as a test sample. Using this test sample, buckling resistance was evaluated using the above-mentioned strograph. That is, as shown in FIG. 6, the test sample 12 is disposed between the two support plates 14a and 14b, and is fixed with the tape 13. Then, a compressive force is applied by moving the support plate 14b in the direction of the arrow at a constant speed, and pressure is applied until the sample 12 is completely bent, and the load-compression distance curve at that time is recorded on a chart paper.
In FIG. 6, reference numeral 11 denotes a load cell. Also,
FIG. 7 shows an example of this load-compression distance curve. In FIG. 7, a curve 16 is a curve when there is no buckling,
A curve 15 is a curve when buckling occurs. In the case of buckling, a peak 17 appears on the curve 15. Therefore, in the evaluation of the buckling resistance, those in which this peak 17 did not appear were represented by ○, and those in which this peak 17 appeared were represented by x.

【0034】[0034]

【表1】 [Table 1]

【0035】[0035]

【表2】 [Table 2]

【0036】[0036]

【表3】 [Table 3]

【0037】上記表1〜3から、実施例品の絶縁テープ
は、耐電圧特性,対銅箔接着特性,耐座屈性の全ての特
性に優れていることがわかる。これに対し、比較例1お
よび6の絶縁テープは耐座屈性に劣り、比較例4および
7の絶縁テープは接着性に劣っていた。そして、比較例
1〜7の絶縁テープは、全て耐電圧特性に劣っていた。
なお、実施例品では、体銅箔接着力の耐熱性(135℃
×7日),耐水性(80℃熱水×7日)についても良好
な結果が得られた。
From Tables 1 to 3, it can be seen that the insulating tapes of the examples are excellent in all of the properties of withstand voltage, adhesion to copper foil, and buckling resistance. In contrast, the insulating tapes of Comparative Examples 1 and 6 were inferior in buckling resistance, and the insulating tapes of Comparative Examples 4 and 7 were inferior in adhesiveness. All of the insulating tapes of Comparative Examples 1 to 7 were inferior in withstand voltage characteristics.
In addition, in the example product, the heat resistance (135 ° C.
× 7 days) and good water resistance (80 ° C. hot water × 7 days).

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】この発明の一実施例の絶縁テープの断面図であ
る。
FIG. 1 is a sectional view of an insulating tape according to an embodiment of the present invention.

【図2】従来の絶縁テープの断面図である。FIG. 2 is a sectional view of a conventional insulating tape.

【図3】(a)は耐電圧特性の測定に使用する試験サン
プルの断面図であり、(b)はその平面図である。
FIG. 3A is a cross-sectional view of a test sample used for measuring a withstand voltage characteristic, and FIG. 3B is a plan view thereof.

【図4】耐電圧特性の測定での絶縁テープの折り畳み状
態を示す説明図である。
FIG. 4 is an explanatory diagram showing a folded state of an insulating tape in measurement of withstand voltage characteristics.

【図5】耐電圧特性の測定方法の説明図である。FIG. 5 is an explanatory diagram of a method for measuring withstand voltage characteristics.

【図6】耐座屈性の測定方法の説明図である。FIG. 6 is an explanatory diagram of a method for measuring buckling resistance.

【図7】上記耐座屈性の測定において得られる荷重−圧
縮距離の曲線図である。
FIG. 7 is a curve diagram of a load-compression distance obtained in the measurement of the buckling resistance.

【図8】曲げ弾性率の測定方法の説明図である。FIG. 8 is an explanatory diagram of a method for measuring a flexural modulus.

【符号の簡単な説明】[Brief description of reference numerals]

1 ポリオレフィン系接着剤層 2 有機チタン化合物を主成分とするアンカーコート層 3 ポリエステルフィルム DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Polyolefin adhesive layer 2 Anchor coat layer mainly composed of an organic titanium compound 3 Polyester film

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI // C08J 7/04 CFD C08J 7/04 CFDE H01B 17/56 H01B 17/56 A (72)発明者 浅野 隆三 愛知県小牧市大字北外山字哥津3600 東 海ゴム工業株式会社内 (72)発明者 宮原 尚利 愛知県小牧市大字北外山字哥津3600 東 海ゴム工業株式会社内 (72)発明者 古川 清志 兵庫県尼崎市東向島西之町8番地 三菱 電線工業株式会社内 (72)発明者 永井 正章 兵庫県尼崎市東向島西之町8番地 三菱 電線工業株式会社内 (72)発明者 本城 宏昌 兵庫県尼崎市東向島西之町8番地 三菱 電線工業株式会社内 (72)発明者 上林 裕之 兵庫県尼崎市東向島西之町8番地 三菱 電線工業株式会社内 (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) H01B 17/56 - 17/66 H01B 3/16 - 3/56 ──────────────────────────────────────────────────の Continued on the front page (51) Int.Cl. 6 Identification symbol FI // C08J 7/04 CFD C08J 7/04 CFDE H01B 17/56 H01B 17/56 A (72) Inventor Ryuzo Asano Komaki, Aichi Prefecture Ogai Kitagaiyama character Gezu 3600 East Kai Rubber Industry Co., Ltd. (72) Inventor Naotoshi Miyahara Komaki city, Aichi prefecture Oki Kitagaiyama character Gezu 3600 East Kai Rubber Industry Co., Ltd. 8 Mitsushima Nishinocho, Mitsubishi Cable Industry Co., Ltd. (72) Inventor Masaaki Nagai 8 Nishiyuki Higashimushimajima, Amagasaki City, Hyogo Prefecture Inside Mitsubishi Cable Industry Co., Ltd. 8, Mitsubishi Electric Cable Industry Co., Ltd. (72) Inventor Hiroyuki Uebayashi, Mitsubishi Electric Wire Industry Co., Ltd., 58, Nishinocho, Higashimukaijima, Amagasaki City, Hyogo Prefecture Field (Int.Cl. 6 , DB name) H01B 17/56-17/66 H01B 3/16-3/56

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】 ポリエステルフィルムのフィルム面上
に、有機チタン化合物を主成分とするアンカーコート層
が形成され、上記アンカーコート層の上にポリオレフィ
ン系接着剤層が形成されていることを特徴とする絶縁テ
ープ。
An anchor coat layer containing an organic titanium compound as a main component is formed on a film surface of a polyester film, and a polyolefin-based adhesive layer is formed on the anchor coat layer. Insulating tape.
【請求項2】 ポリオレフィン系接着剤層の曲げ弾性率
が、500〜20000kg/cm2 の範囲に設定され
ている請求項1記載の絶縁テープ。
2. The insulating tape according to claim 1, wherein the flexural modulus of the polyolefin-based adhesive layer is set in a range of 500 to 20,000 kg / cm 2 .
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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