JP2889046B2 - Automotive resin composition - Google Patents
Automotive resin compositionInfo
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Description
【0001】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は自動車用樹脂組成物に関
し、特に成形性に優れるとともに、耐衝撃性、硬度、脆
化温度、延性等のバランスがよく、かつ成形収縮率及び
線膨張率の小さい塗装可能な自動車用樹脂組成物に関す
る。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a resin composition for automobiles, in particular, it has excellent moldability, a good balance of impact resistance, hardness, embrittlement temperature, ductility, etc., and a reduction in molding shrinkage and linear expansion coefficient. The present invention relates to a small paintable automotive resin composition.
【0002】[0002]
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリプ
ロピレンは軽量であり、かつ機械的強度等に優れている
ので、各種の分野に広く利用されている。しかしなが
ら、耐衝撃性に劣るため、その改良を目的として、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体にエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム(EPR)等のゴム成分やタルク等の無機
フィラーを添加してなる種々のポリプロピレン系樹脂が
提案されている。2. Description of the Related Art Polypropylene is widely used in various fields because of its light weight and excellent mechanical strength. However, since the impact resistance is inferior, various types of rubber components such as ethylene-propylene copolymer rubber (EPR) and inorganic fillers such as talc are added to propylene-ethylene block copolymer for the purpose of improvement. Polypropylene resins have been proposed.
【0003】特開昭61-12742号は、(a) エチレン含量2
〜3重量%、メルトフローレート40〜45g/10 分のプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体62〜57重量%、(b)
エチレン含量70〜80重量%、ムーニー粘度ML1+4 (100
℃)55 〜58のエチレン−プロピレン共重合体ゴム26〜28
重量%、(c) 密度0.955 〜0.960 g/cm3 、メルトフロー
レート18〜22g/10 分の高密度ポリエチレン2〜3重量
%、(d) 平均粒径1.8 〜2.2 μm、比表面積36000 〜42
000 cm2 /gのタルク10〜12重量%からなり、メルトフロ
ーレートが13〜18g/10 分、密度が0.950 〜0.980 g/cm
3 、曲げ弾性率が11500 〜14000 kg/ cm2 、20〜80℃間
の線膨張係数が7×10-5〜10×10-5cm/ cm/ ℃、及びJI
S-Z8741 の60°−60°法による表面光沢度が55%以上で
あることを特徴とする樹脂組成物を開示している。JP-A-61-12742 discloses (a) an ethylene content of 2
(B) a propylene-ethylene block copolymer of 62 to 57% by weight, and a melt flow rate of 40 to 45 g / 10 minutes.
Ethylene content 70-80% by weight, Mooney viscosity ML 1 + 4 (100
° C) 55-58 ethylene-propylene copolymer rubber 26-28
% By weight, (c) a density of 0.955 to 0.960 g / cm 3 , a melt flow rate of 18 to 22 g / 10 min and a high density polyethylene of 2 to 3% by weight, and (d) an average particle size of 1.8 to 2.2 μm and a specific surface area of 36000 to 42.
000 cm 2 / g consist of talc 10-12% by weight, melt flow rate 13~18g / 10 min, density of 0.950 ~0.980 g / cm
3, flexural modulus 11500 ~14000 kg / cm 2, linear expansion coefficient between 20 to 80 ° C. is 7 × 10 -5 ~10 × 10 -5 cm / cm / ℃, and JI
It discloses a resin composition characterized by having a surface glossiness of S-Z8741 of at least 55% by a 60 ° -60 ° method.
【0004】特開平1-149845号は、(a) エチレン含有量
が20〜60重量%の沸騰キシレン可溶分を5〜12重量%含
み、重合体全体のエチレン含量が1〜7重量%でかつメ
ルトフローレートが15〜50g/10 分のプロピレン−エチ
レンブロック共重合体59〜74重量%と、(b) プロピレン
含量が20〜60重量%でかつムーニー粘度ML1+4 (100℃)
が100 〜150 のエチレン−プロピレン系共重合体ゴム35
〜20重量%と、(c) 比表面積が30000 cm2 /g以上、平均
粒径が0.5 〜2.0 μmであるタルク3〜6重量%を配合
してなることを特徴とする樹脂組成物を開示している。JP-A-1-49845 discloses that (a) 5 to 12% by weight of a boiling xylene-soluble component having an ethylene content of 20 to 60% by weight and an ethylene content of 1 to 7% by weight in the whole polymer. And a propylene-ethylene block copolymer having a melt flow rate of 15 to 50 g / 10 min and 59 to 74% by weight, and (b) a propylene content of 20 to 60% by weight and Mooney viscosity ML 1 + 4 (100 ° C).
Is 100 to 150, an ethylene-propylene copolymer rubber 35
And (c) 3 to 6% by weight of talc having a specific surface area of 30,000 cm 2 / g or more and an average particle size of 0.5 to 2.0 μm. doing.
【0005】しかしながら特開昭61-12742号及び特開平
1-149845号の樹脂組成物は、いずれも熱変形を生じやす
く、例えばバンパーに用いた場合には、高温環境下にお
かれたときの車体との線膨張率の差により、変形しやす
く、このため外観を損なうことがあるという問題があ
る。However, Japanese Patent Application Laid-Open Nos.
1-149845 No. resin composition is apt to undergo thermal deformation, for example, when used in a bumper, easily deformed due to the difference in coefficient of linear expansion with the vehicle body when placed in a high temperature environment, For this reason, there is a problem that the appearance may be impaired.
【0006】また上述したようなプロピレン−エチレン
ブロック共重合体とエチレン−プロピレン共重合体ゴム
(及び必要に応じ高密度ポリエチレン)とタルクとから
なるような組成系では、一般にプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体やエチレン−プロピレン共重合体ゴムに
おけるエチレンとプロピレンとの比や、分子量等を調整
することにより、それぞれの用途に適した流動性を有す
る組成物としている。しかしながら、上記のような方法
では、成形性、剛性、耐熱変形性、脆化温度、硬度等の
諸物性が自動車の外装用樹脂として良好にバランスされ
ている組成物とするのが困難であるという問題がある。
特に自動車の外装用樹脂としては、流動性、剛性、耐衝
撃性のバランスは重要である。In the above-mentioned composition system comprising propylene-ethylene block copolymer, ethylene-propylene copolymer rubber (and high density polyethylene if necessary) and talc, propylene-ethylene block copolymer is generally used. By adjusting the ratio of ethylene to propylene, the molecular weight, and the like in the coalesced or ethylene-propylene copolymer rubber, a composition having fluidity suitable for each use is obtained. However, it is difficult to obtain a composition in which various physical properties such as moldability, rigidity, heat deformation resistance, brittle temperature, and hardness are well-balanced as an exterior resin for automobiles by the above method. There's a problem.
In particular, the balance of fluidity, rigidity, and impact resistance is important for an automotive exterior resin.
【0007】また特公昭63-42930号は、(a) エチレン含
有量20重量%以下の結晶性エチレン−プロピレンブロッ
クまたはランダム共重合体7〜87重量%、(b) エチレン
含有量20〜90重量%でムーニー粘度10〜120 のエチレン
−α−オレフィン共重合体ゴム5〜50重量%、(c) 結晶
性ポリオレフィン及び/又はエチレン−α−オレフィン
共重合体ゴムを不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性
してなる変性ポリオレフィン3〜50重量%、及び(d) 平
均粒子径0.5 〜15μmでアスペクト比3〜10のタルク、
平均粒子径1〜200 μmでアスペクト比10〜100 のマイ
カ、または平均粒子径1〜100 μmでアスペクト比3〜
30の繊維結晶性ケイ酸カルシウム5〜40重量%とからな
るポリオレフィン組成物を開示しており、さらに実施例
中に、任意成分として高密度ポリエチレン等の他のポリ
オレフィンを添加したものを開示している。JP-B-63-42930 discloses that (a) 7 to 87% by weight of a crystalline ethylene-propylene block or random copolymer having an ethylene content of 20% by weight or less, and (b) 20 to 90% by weight of an ethylene content. % To 50% by weight of an ethylene-α-olefin copolymer rubber having a Mooney viscosity of 10 to 120%, and (c) a crystalline polyolefin and / or an ethylene-α-olefin copolymer rubber with an unsaturated carboxylic acid or a derivative thereof. (C) talc having an average particle diameter of 0.5 to 15 μm and an aspect ratio of 3 to 10,
Mica having an average particle diameter of 1 to 200 μm and an aspect ratio of 10 to 100, or an average particle diameter of 1 to 100 μm and an aspect ratio of 3 to 100
Discloses a polyolefin composition comprising 5 to 40% by weight of fibrous crystalline calcium silicate, and further discloses, in Examples, a composition to which another polyolefin such as high-density polyethylene is added as an optional component. I have.
【0008】上記組成物は結晶性ポリオレフィンの剛
性、低温耐衝撃性等に優れるものであるが、自動車の外
装に用いる樹脂組成物としての諸物性 (例えば、寸法安
定性、剛性、耐衝撃性、成形性、硬度、曲げ弾性率等の
機械的強度) が必ずしも十分でなく、特に成形性、延
性、硬度、耐衝撃性、寸法安定性のバランスを良好なも
のとすることについては何ら示されてはいない。また本
発明者らが自動車の外装部品に用いる樹脂としての諸物
性について検討したところ、組成物の成形性を向上させ
るためには流動性の大きい原料を用いればよいが、する
と今度は硬度や耐衝撃性等が低下する傾向があり、また
流動性の小さい原料を用いると、大型射出成形品の場合
には成形が困難になることがあることがわかった。The above composition is excellent in the rigidity and low-temperature impact resistance of the crystalline polyolefin, but has various physical properties (for example, dimensional stability, rigidity, impact resistance, etc.) as a resin composition used for the exterior of automobiles. Moldability, hardness, mechanical strength such as flexural modulus) is not always sufficient, and there is no indication that the balance between moldability, ductility, hardness, impact resistance, and dimensional stability is good. Not. Further, the present inventors examined various properties as a resin used for exterior parts of automobiles. In order to improve the moldability of the composition, a material having high fluidity may be used. It has been found that impact properties and the like tend to decrease, and that molding may become difficult in the case of large injection molded products when a raw material having low fluidity is used.
【0009】以上のように従来は自動車の外装に用いる
樹脂として、剛性、耐衝撃性、成形性、寸法安定性、硬
度、曲げ弾性率等の機械的強度等がすべて良好な範囲内
にあるもの、いわゆるバランスのよい樹脂組成物はなか
った。As described above, conventionally, resins used for the exterior of automobiles have rigidity, impact resistance, moldability, dimensional stability, hardness, mechanical strength such as flexural modulus, etc. all within good ranges. There was no so-called well-balanced resin composition.
【0010】したがって、本発明の目的は、成形性に優
れるとともに、耐衝撃性、機械的強度、耐熱変形性、脆
化温度、硬度等のバランスが良好で、かつ成形収縮率や
線膨張率の小さい自動車用樹脂組成物を提供することで
ある。Accordingly, it is an object of the present invention to provide excellent moldability, a good balance of impact resistance, mechanical strength, heat deformation resistance, embrittlement temperature, hardness, etc., and a reduction in molding shrinkage and linear expansion. An object of the present invention is to provide a small automotive resin composition.
【0011】[0011]
【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、高流動性プロピレン−エチレン
ブロック共重合体と、エチレン−プロピレン共重合体系
ゴムと、不飽和カルボン酸又はその無水物による変性ポ
リプロピレンと、高流動性ポリエチレンと、微細タルク
と含有する組成物において、各成分の配合比をコントロ
ールするとともに、タルクの含有量を抑制することによ
り、成形性が向上するとともに、硬度の低下がなく、し
かも耐衝撃性が向上しており、延性、機械的強度、寸法
安定性等も良好であり、自動車の外装用の樹脂として好
適な組成物とすることができることを見出し、本発明に
想到した。Means for Solving the Problems As a result of intensive studies in view of the above problems, the present inventors have found that a highly fluid propylene-ethylene block copolymer, an ethylene-propylene copolymer rubber, an unsaturated carboxylic acid or In the composition containing the modified polypropylene by the anhydride, the high fluidity polyethylene, and the fine talc, while controlling the compounding ratio of each component and suppressing the talc content, the moldability is improved, It has been found that there is no decrease in the hardness, the impact resistance is improved, the ductility, the mechanical strength, the dimensional stability, and the like are good, and that the composition can be used as a resin suitable for an automotive exterior resin. The present invention has been made.
【0012】すなわち、本発明の自動車用樹脂組成物
は、(a) メルトフローレートが40g/10 分以上のプロピ
レン−エチレンブロック共重合体50〜75重量%と、(b)
メルトフローレートが5g/10 分以上のエチレン−プロ
ピレン共重合体系ゴム15〜30重量%と、(c) メルトイン
デックスが10g/10 分以上のポリエチレン5〜10重量%
と、(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物による変性ポ
リプロピレン1〜5重量%と、(e) 平均粒子径が1.5 μ
m以下のタルク10重量%未満とを含有することを特徴と
する。That is, the resin composition for automobiles of the present invention comprises (a) 50 to 75% by weight of a propylene-ethylene block copolymer having a melt flow rate of 40 g / 10 min or more;
15-30% by weight of an ethylene-propylene copolymer rubber having a melt flow rate of 5 g / 10 minutes or more, and (c) 5-10% by weight of a polyethylene having a melt index of 10 g / 10 minutes or more
And (d) 1 to 5% by weight of a polypropylene modified with an unsaturated carboxylic acid or its anhydride, and (e) an average particle diameter of 1.5 μm.
m or less than 10% by weight of talc.
【0013】本発明を以下詳細に説明する。本発明にお
いて、(a) プロピレン−エチレンブロック共重合体は、
多段重合により合成されるものである。The present invention will be described in detail below. In the present invention, (a) propylene-ethylene block copolymer is
It is synthesized by multi-stage polymerization.
【0014】多段重合では、まずチーグラ触媒等の存在
下でプロピレンを重合することにより、結晶性プロピレ
ンホモポリマー部分(少量のコモノマー成分を含んでい
てもよい)を生成し、次の段階でエチレン+プロピレン
に切り換えてランダム共重合体部分を生成する。In the multistage polymerization, propylene is first polymerized in the presence of a Ziegler catalyst or the like to produce a crystalline propylene homopolymer portion (which may contain a small amount of a comonomer component). Switch to propylene to produce a random copolymer portion.
【0015】上記多段重合により合成されたプロピレン
−エチレンブロック共重合体は、実質的に結晶性ホモ
ポリプロピレン成分と、プロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分と、場合によっては少量のポリエチレ
ン部分とからなるものであり、それぞれの部分は単独の
ポリマーとして存在していても、あるいはそれぞれが結
合した状態にあってもよい。なお、上記各成分は基本的
にはプロピレン及び/又はエチレンとからなるものであ
るが、他のα−オレフィンやジエン系モノマー等を少量
含有していてもよい。The propylene-ethylene block copolymer synthesized by the above-mentioned multi-stage polymerization is substantially composed of a crystalline homopolypropylene component, a propylene-ethylene random copolymer portion, and optionally a small amount of a polyethylene portion. And each of the moieties may be present as a single polymer or may be in a state in which each is bound. The above components are basically composed of propylene and / or ethylene, but may contain small amounts of other α-olefins, diene monomers, and the like.
【0016】上記各部分の含有量については+の合
計を100 重量%として、結晶性ホモポリプロピレン部分
が80〜95重量%、プロピレン−エチレンランダム共重合
体部分が5〜20重量%であるのが好ましい。なお、ポリ
エチレン部分を含有するとしても、5重量%以下程度で
ある。With respect to the content of each of the above components, the total of + is 100% by weight, the crystalline homopolypropylene portion is 80 to 95% by weight, and the propylene-ethylene random copolymer portion is 5 to 20% by weight. preferable. Even if a polyethylene portion is contained, the content is about 5% by weight or less.
【0017】上記プロピレン−エチレンブロック共重合
体のメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷
重) は40g/10 分以上である。MFRの値が40g/10 分
未満では得られる組成物の成形性、特に射出成形性が低
下する。好ましいプロピレン−エチレンブロック共重合
体のMFRは40〜100 g/10 分である。The propylene-ethylene block copolymer has a melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) of 40 g / 10 min or more. If the MFR value is less than 40 g / 10 minutes, the moldability of the composition obtained, especially the injection moldability, will be reduced. Preferred propylene-ethylene block copolymers have an MFR of 40 to 100 g / 10 minutes.
【0018】本発明において、(b) エチレン−プロピレ
ン共重合体系ゴムとしては、エチレン−プロピレン共重
合体ゴム(EPR) 、及びこれにジエン化合物を共重合した
エチレン−プロピレン−ジエン共重合体ゴム(EPDM) が
挙げられる。エチレン−プロピレン共重合体系ゴムは、
エチレンの含有率が50〜90モル%、プロピレンの含有率
が50〜10モル%であることが好ましい。より好ましい範
囲は、エチレンが70〜80モル%、プロピレンが30〜20モ
ル%である。なお、エチレン−プロピレン−ジエン共重
合体ゴム(EPDM) の場合、ジエン化合物としては、エチ
リデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、1,4-ヘキ
サジエン等が挙げられる。In the present invention, (b) ethylene-propylene copolymer rubbers include ethylene-propylene copolymer rubber (EPR) and ethylene-propylene-diene copolymer rubber obtained by copolymerizing a diene compound with the rubber (EPR). EPDM). Ethylene-propylene copolymer rubber is
Preferably, the content of ethylene is 50 to 90 mol%, and the content of propylene is 50 to 10 mol%. More preferred ranges are 70 to 80 mol% of ethylene and 30 to 20 mol% of propylene. In the case of ethylene-propylene-diene copolymer rubber (EPDM), examples of the diene compound include ethylidene norbornene, dicyclopentadiene, and 1,4-hexadiene.
【0019】このようなエチレン−プロピレン共重合体
系ゴムのメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷
重) は5g/10 分以上である必要がある。メルトフロー
レートが5g/10 分未満では得られる組成物の成形性、
特に射出成形性が低下する。好ましいメルトフローレー
トの値は、5〜15g/10 分である。The melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) of such an ethylene-propylene copolymer rubber must be 5 g / 10 min or more. When the melt flow rate is less than 5 g / 10 minutes, the moldability of the composition obtained is
In particular, the injection moldability decreases. Preferred melt flow rate values are 5 to 15 g / 10 minutes.
【0020】また本発明において(c) ポリエチレンと
は、基本的にはエチレンから誘導される繰り返し単位か
らなるものである。またそのメルトインデックス (MI、
190 ℃、2.16kg荷重) は10g/10 分以上である。メルト
インデックスが10g/10 分未満では得られる組成物の成
形性、特に射出成形性が低下する。好ましいメルトイン
デックスの値は、15〜30g/10 分である。このようなポ
リエチレンの密度は通常0.890 〜0.975 g/cm3 である。In the present invention, (c) polyethylene basically consists of a repeating unit derived from ethylene. Also, its melt index (MI,
(190 ° C, 2.16kg load) is 10g / 10min or more. If the melt index is less than 10 g / 10 minutes, the moldability of the composition obtained, particularly the injection moldability, will be reduced. Preferred melt index values are 15-30 g / 10 minutes. The density of such polyethylene is usually 0.890 ~0.975 g / cm 3.
【0021】なお上記ポリエチレンとしては、その分枝
構造や密度等により低密度ポリエチレン、線状低密度ポ
リエチレン、高密度ポリエチレン等が挙げられるが、本
発明においてはいずれのものも用いることができる。特
に得られる組成物の機械的強度の点で高密度ポリエチレ
ンが好ましい。高密度ポリエチレンは、密度0.935 g/cm
3 以上のポリエチレンである。Examples of the polyethylene include low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, and high-density polyethylene depending on the branched structure and density, but any of them can be used in the present invention. In particular, high-density polyethylene is preferred in view of the mechanical strength of the obtained composition. High density polyethylene has a density of 0.935 g / cm
3 or more polyethylene.
【0022】また(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物
による変性ポリプロピレンにおいて、不飽和カルボン酸
又はその無水物としては、例えばアクリル酸、メタクリ
ル酸等のモノカルボン酸、マレイン酸、フマル酸、イタ
コン酸等のジカルボン酸、無水マレイン酸、無水イタコ
ン酸、エンド−ビシクロ−[2,2,1] −5−ヘプテン−2,
3−ジカルボン酸無水物 (無水ハイミック酸) 等のジカ
ルボン酸無水物等が挙げられ、特にジカルボン酸及びそ
の無水物が好ましい。(D) In the polypropylene modified with an unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof, the unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof may be, for example, a monocarboxylic acid such as acrylic acid or methacrylic acid, maleic acid, fumaric acid, itaconic acid or the like. Dicarboxylic acids such as acids, maleic anhydride, itaconic anhydride, endo-bicyclo- [2,2,1] -5-heptene-2,
Examples include dicarboxylic anhydrides such as 3-dicarboxylic anhydride (hymic anhydride), and dicarboxylic acid and its anhydride are particularly preferred.
【0023】不飽和カルボン酸又はその無水物による変
性ポリプロピレンはブロック共重合体、グラフト共重合
体、ランダム共重合体又は交互共重合体のいずれでもよ
い。The polypropylene modified with an unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof may be any of a block copolymer, a graft copolymer, a random copolymer and an alternating copolymer.
【0024】変性ポリプロピレン中の不飽和カルボン酸
又はその無水物の含有量は、例えば無水マレイン酸によ
り変性する場合には、0.01〜10重量%、好ましくは0.1
〜0.3 重量%の範囲内となるようなものであるのが好ま
しい。不飽和カルボン酸又はその無水物による変性量が
それぞれ上記下限値未満であると、プロピレン−エチレ
ンブロック共重合体と、エチレン−プロピレン共重合体
系ゴムとの相溶化が十分でなく、また上限値を超えると
機械的強度が低下する。The content of the unsaturated carboxylic acid or its anhydride in the modified polypropylene is, for example, 0.01 to 10% by weight, preferably 0.1 to 10% by weight when modified with maleic anhydride.
Preferably it is in the range of ~ 0.3% by weight. If the amount of modification with the unsaturated carboxylic acid or anhydride thereof is less than the above lower limit, the propylene-ethylene block copolymer and the ethylene-propylene copolymer rubber are not sufficiently compatible with each other, and the upper limit is set. If it exceeds, the mechanical strength decreases.
【0025】上述したような不飽和カルボン酸又はその
無水物による変性対象となるポリプロピレンは、プロピ
レンモノマーを主成分として重合した結晶性のポリマー
であり、ホモポリマーに限らず、プロピレンとエチレン
等の他のα−オレフィンとのブロックコポリマー又はラ
ンダムコポリマーを含む。コポリマーの場合、プロピレ
ン−エチレンランダム共重合体が好ましい。この場合、
エチレン含有量は1〜10重量%が好ましい。このような
ポリプロピレンは通常0.01〜100 g/10分のメルトフロー
レート(MFR 、JISK7210、荷重2.16kg、230 ℃) を有す
る。The polypropylene to be modified with the unsaturated carboxylic acid or its anhydride as described above is a crystalline polymer obtained by polymerizing a propylene monomer as a main component, and is not limited to a homopolymer. Or a block copolymer or a random copolymer with an α-olefin. In the case of a copolymer, a propylene-ethylene random copolymer is preferred. in this case,
The ethylene content is preferably from 1 to 10% by weight. Such polypropylenes usually have a melt flow rate (MFR, JIS K7210, load 2.16 kg, 230 ° C.) of 0.01 to 100 g / 10 minutes.
【0026】また、非共役ジエンコモノマーを含有する
プロピレンランダム共重合体(以下PPDMと呼ぶ)等を用
いてもよい。上記非共役ジエンとしては、例えば、2-メ
チル-1,4- ペンタジエン、1,4-ヘキサジエン、4-メチリ
デン-1- ヘキセン、4-メチル-1,4- ヘキサジエン、5-メ
チル-1,4- ヘキサジエン、1,4-ヘプタジエン、4-エチル
-1,4- ヘキサジエン、4,5-ジメチル-1,4- ヘキサジエ
ン、4-メチル-1,4- ヘプタジエン、4-エチル-1,4- ヘプ
タジエン、5-メチル-1,4- ヘプタジエン、5-メチル-1,4
- オクタジエン、1,5-ヘプタジエン、1,5-オクタジエ
ン、5-メチル-1,5- ヘプタジエン、6-メチル-1,5-ヘプ
タジエン、2-メチル-1,5- ヘキサジエン、1,6-オクタジ
エン、6-メチル-1,6- オクタジエン、7-メチル-1,6- オ
クタジエン、2-メチル-1, 6-ヘプタジエン、1,9-デカジ
エン、1,13- テトラデカジエンなどが挙げられる。これ
らの中で、特に、1,4-ヘキサジエン、2-メチル-1,5- ヘ
キサジエン、7-メチル-1,6- オクタジエン、1,9-デカジ
エン、1,13- テトラデカジエン等が好ましい。これらの
非共役ジエンコモノマーは、2種以上用いることもでき
る。Further, a propylene random copolymer containing a non-conjugated diene comonomer (hereinafter referred to as PPDM) may be used. Examples of the non-conjugated diene include 2-methyl-1,4-pentadiene, 1,4-hexadiene, 4-methylidene-1-hexene, 4-methyl-1,4-hexadiene, and 5-methyl-1,4 -Hexadiene, 1,4-heptadiene, 4-ethyl
-1,4-hexadiene, 4,5-dimethyl-1,4-hexadiene, 4-methyl-1,4-heptadiene, 4-ethyl-1,4-heptadiene, 5-methyl-1,4-heptadiene, 5 -Methyl-1,4
-Octadiene, 1,5-heptadiene, 1,5-octadiene, 5-methyl-1,5-heptadiene, 6-methyl-1,5-heptadiene, 2-methyl-1,5-hexadiene, 1,6-octadiene , 6-methyl-1,6-octadiene, 7-methyl-1,6-octadiene, 2-methyl-1,6-heptadiene, 1,9-decadiene, 1,13-tetradecadiene and the like. Among these, 1,4-hexadiene, 2-methyl-1,5-hexadiene, 7-methyl-1,6-octadiene, 1,9-decadiene, 1,13-tetradecadiene and the like are particularly preferable. Two or more of these non-conjugated diene comonomers can be used.
【0027】以上に説明したように、本明細書において
使用する用語「ポリプロピレン」はプロピレンのホモポ
リマーに限定されず、上記したような各共重合体をも含
むものと解すべきである。As explained above, the term "polypropylene" as used herein should not be construed as being limited to homopolymers of propylene, but should also be understood to include the copolymers described above.
【0028】なお上述したような変性ポリプロピレンの
メルトフローレート (MFR 、230 ℃、2.16kg荷重) は1
〜300g/10 分の範囲内にある。The melt flow rate (MFR, 230 ° C., 2.16 kg load) of the above-mentioned modified polypropylene is 1
Within the range of ~ 300g / 10min.
【0029】変性ポリプロピレンの製造は溶液法又は溶
融混練法のいずれでも行うことができる。溶融混練法の
場合、ポリプロピレン、変性用不飽和カルボン酸(又は
酸無水物)及び触媒を押出機や二軸混練機等に投入し、
180 〜250 ℃の温度に加熱して溶融しながら混練する。
触媒として通常のラジカル重合用触媒を用いることがで
き、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸
化ジターシャリーブチル、過酸化アセチル、ターシャリ
ーブチルペルオキシ安息香酸、過酸化ジクミル、ぺルオ
キシ安息香酸、ペルオキシ酢酸、ターシャリーブチルペ
ルオキシピバレート、2,5-ジメチル-2,5- ジターシャリ
ーブチルペルオキシヘキシン等の過酸化物類や、アゾビ
スイソブチロニトリル等のジアゾ化合物類等が好まし
い。触媒の添加量は変性用不飽和カルボン酸又はその無
水物 100重量部に対して1〜 100重量部程度である。The production of the modified polypropylene can be carried out by either a solution method or a melt kneading method. In the case of the melt-kneading method, the polypropylene, the unsaturated carboxylic acid for modification (or acid anhydride) and the catalyst are charged into an extruder or a twin-screw kneader, and the like.
The mixture is heated to a temperature of 180 to 250 ° C and kneaded while melting.
As a catalyst, a usual catalyst for radical polymerization can be used. Peroxides such as acetic acid, tert-butyl peroxypivalate and 2,5-dimethyl-2,5-ditert-butyl peroxyhexine, and diazo compounds such as azobisisobutyronitrile are preferred. The amount of the catalyst to be added is about 1 to 100 parts by weight based on 100 parts by weight of the unsaturated carboxylic acid for modification or its anhydride.
【0030】本発明において(e) タルクは、樹脂等の充
填剤・強化剤等として一般に用いられているものであ
る。ただし、本発明においては上記タルクとしては平均
粒径が1.5 μm以下のものを用いる。タルクの平均粒径
が1.5 μmを超えると、曲げ弾性率等の機械的強度が低
下する。なお、ここで平均粒径は積算ふるいにより求め
た粒度分布曲線が50%の線と交差するときの粒径であ
る。In the present invention, (e) talc is generally used as a filler or reinforcing agent for a resin or the like. However, in the present invention, talc having an average particle size of 1.5 μm or less is used. If the average particle size of talc exceeds 1.5 μm, mechanical strength such as flexural modulus decreases. Here, the average particle size is the particle size when the particle size distribution curve obtained by the integrated sieving crosses the 50% line.
【0031】上述したような各種成分の配合割合は、
(a) プロピレン−エチレンブロック共重合体が50〜75重
量%、好ましくは60〜70重量%であり、(b) エチレン−
プロピレン共重合体系ゴムが15〜30重量%、好ましくは
15〜25重量%であり、(c) ポリエチレンが5〜10重量
%、(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物による変性ポ
リプロピレンが1〜5重量%、好ましくは3〜5重量%
であり、(e) タルクが10重量%未満、好ましくは1〜7
重量%である。The mixing ratio of the various components as described above is
(a) 50 to 75% by weight, preferably 60 to 70% by weight of a propylene-ethylene block copolymer;
15-30% by weight of propylene copolymer rubber, preferably
15 to 25% by weight, (c) 5 to 10% by weight of polyethylene, (d) 1 to 5% by weight, preferably 3 to 5% by weight of a polypropylene modified with an unsaturated carboxylic acid or its anhydride.
(E) less than 10% by weight of talc, preferably 1 to 7
% By weight.
【0032】(a) プロピレン−エチレンブロック共重合
体が50重量%未満では得られる組成物の伸度、硬度等が
低下しやすく、また75重量%を超えると耐衝撃性が低下
する。(A) If the propylene-ethylene block copolymer content is less than 50% by weight, the elongation, hardness and the like of the obtained composition are liable to decrease, and if it exceeds 75% by weight, the impact resistance is reduced.
【0033】(b) エチレン−プロピレン共重合体系ゴム
が15重量%未満では耐衝撃性が低下し、また30重量%を
超えると曲げ弾性率、硬度等の機械的強度が低下する。(B) If the amount of the ethylene-propylene copolymer rubber is less than 15% by weight, the impact resistance decreases, and if it exceeds 30% by weight, the mechanical strength such as flexural modulus and hardness decreases.
【0034】(c) ポリエチレンが5重量%未満では曲げ
弾性率等の機械的強度の向上が十分でなく、また10重量
%を超えると、寸法安定性等が低下する。(C) If the polyethylene content is less than 5% by weight, the mechanical strength such as flexural modulus is not sufficiently improved, and if it exceeds 10% by weight, the dimensional stability and the like are reduced.
【0035】(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物によ
る変性ポリプロピレンが1重量%未満ではその添加によ
る効果が十分に発揮されず、また5重量%を超えると、
得られる組成物のメルトフローレートが低下する。(D) If the content of the polypropylene modified with an unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof is less than 1% by weight, the effect of the addition cannot be sufficiently exerted.
The melt flow rate of the resulting composition decreases.
【0036】さらに(e) タルクの含有量が10重量%以上
では、低温衝撃性が低下する。Further, when the content of (e) talc is 10% by weight or more, the low-temperature impact resistance is reduced.
【0037】本発明の自動車用樹脂組成物は、その他に
その改質を目的として、他の添加剤、例えば熱安定剤、
酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、可塑剤、帯電防止剤、
離型剤、発泡剤等を添加することができる。The automotive resin composition of the present invention may further comprise other additives such as a heat stabilizer for the purpose of modifying the resin composition.
Antioxidants, light stabilizers, flame retardants, plasticizers, antistatic agents,
A release agent, a foaming agent and the like can be added.
【0038】このような本発明の組成物は一軸押出機、
二軸押出機等の押出機を用いて、150 〜300 ℃、好まし
くは190 〜250 ℃で溶融混練することによって得ること
ができる。[0038] Such a composition of the present invention is a single screw extruder,
It can be obtained by melt-kneading at 150 to 300 ° C, preferably 190 to 250 ° C, using an extruder such as a twin screw extruder.
【0039】[0039]
【作用】本発明の自動車用樹脂組成物は、高流動性を有
するプロピレン−エチレンブロック共重合体と、高流動
性を有するエチレン−プロピレン共重合体系ゴムとを組
み合わせて用いるとともに、流動性の大きいポリエチレ
ンと、不飽和カルボン酸又はその無水物による変性ポリ
プロピレンを含有し、タルクの含有量を所定量より少な
いものとしてなるので、寸法安定性、塗装性及び成形性
に優れるとともに、硬度の低下がなく、しかも耐衝撃性
と延性と硬度とのバランスがよく、自動車の外装品用の
樹脂として好適なものである。The resin composition for automobiles of the present invention uses a propylene-ethylene block copolymer having high fluidity in combination with an ethylene-propylene copolymer rubber having high fluidity, and has a high fluidity. Polyethylene and polypropylene modified with unsaturated carboxylic acid or its anhydride are contained, and the content of talc is smaller than a predetermined amount, so that dimensional stability, excellent in coatability and moldability, and there is no decrease in hardness. In addition, it has a good balance of impact resistance, ductility and hardness, and is suitable as a resin for automotive exterior parts.
【0040】このような効果が得られる理由は必ずしも
明らかではないが、プロピレン−エチレンブロック共重
合体は、エチレン−プロピレン共重合体系ゴムとの相溶
性が比較的良好なものであり、これに樹脂成分として変
性ポリプロピレンと、ポリエチレンとを添加しているの
で耐衝撃性を低下させることなく、硬度、柔軟性の向上
が得られ、さらにプロピレン−エチレンブロック共重合
体と、エチレン−プロピレン共重合体系ゴムと、ポリエ
チレンとをそれぞれ特定の流動特性を有するものとし、
しかもタルクの配合量を抑制しているので、成形性の向
上が得られ、特に寸法安定性に優れており、もって各種
物性値のバランスが自動車の軟質外装用の材料として好
適なものとなるためであると考えられる。Although the reason why such an effect is obtained is not necessarily clear, the propylene-ethylene block copolymer has relatively good compatibility with the ethylene-propylene copolymer rubber, Since modified polypropylene and polyethylene are added as components, hardness and flexibility can be improved without lowering impact resistance, and propylene-ethylene block copolymer and ethylene-propylene copolymer rubber can be obtained. And polyethylene, each having specific flow characteristics,
Moreover, since the amount of talc is suppressed, the moldability is improved, and the dimensional stability is particularly excellent, so that the balance of various physical property values becomes suitable as a material for a soft exterior of an automobile. It is considered to be.
【0041】[0041]
【実施例】本発明を以下の実施例により、さらに詳細に
説明する。なお、原料となる樹脂及びタルクとしては以
下のものを使用した。 [1] プロピレン−エチレンブロック共重合体 BPP−1:〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16
kg荷重) 70g/10 分、エチレン含有量8重量%〕 BPP−2:〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16
kg荷重) 30g/10 分、エチレン含有量7重量%〕 [2] 変性ポリプロピレン CMPP:〔ポリプロピレンホモポリマー(HPP)を無水
マレイン酸(MAH) により変性したもの、無水マレイン酸
のグラフト率0.1 重量%、メルトフローレート(MFR、23
0 ℃、2.16kg荷重) 30g/10 分〕 [3] エチレン−プロピレン共重合体ゴム EPR−1:〔日本合成ゴム(株)製 EP912P 、メルト
フローレート(MFR、230℃、2.16kg荷重) 9g/10 分、
硬さ(JIS A) =73〕 EPR−2:〔日本合成ゴム(株)製 EP02P、メルトフ
ローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷重) 3g/10 分、硬
さ(JIS A) =55〕 [4] ポリエチレン ・高密度ポリエチレン HDPE−1:〔メルトインデックス (MI、190 ℃、2.
16kg荷重) 20g/10 分、密度0.955 g/cm3 〕 HDPE−2:〔メルトインデックス (MI、190 ℃、2.
16kg荷重)1.2g/10 分、密度0.953 g/cm3 〕 [5] タルク Ta−1:〔富士タルク(株)製 LMS300、平均粒径1.
25μm〕 Ta−2:〔富士タルク(株)製 PKP-80、平均粒径5.
3 μm以上〕The present invention will be described in more detail with reference to the following examples. In addition, the following were used as resin and talc as raw materials. [1] Propylene-ethylene block copolymer BPP-1: [Melt flow rate (MFR, 230 ° C, 2.16
kg load) 70 g / 10 min, ethylene content 8 wt%] BPP-2: [Melt flow rate (MFR, 230 ° C, 2.16)
(kg load) 30 g / 10 min, ethylene content 7% by weight] [2] Modified polypropylene CMPP: [Polypropylene homopolymer (HPP) modified with maleic anhydride (MAH), graft ratio of maleic anhydride 0.1% by weight] , Melt flow rate (MFR, 23
0 ° C, 2.16 kg load) 30 g / 10 min] [3] Ethylene-propylene copolymer rubber EPR-1: 9 g of melt flow rate (MFR, 230 ° C, 2.16 kg load) manufactured by Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd. /10 minutes,
Hardness (JIS A) = 73] EPR-2: [EP02P manufactured by Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd., melt flow rate (MFR, 230 ° C, 2.16 kg load) 3 g / 10 minutes, hardness (JIS A) = 55] [4] Polyethylene ・ High density polyethylene HDPE-1: [Melt index (MI, 190 ° C, 2.
HDPE-2: [Melt index (MI, 190 ° C., 2.75 g / cm 3 )
16 g load) 1.2 g / 10 min, density 0.953 g / cm 3 ] [5] Talc Ta-1: [LMS300, manufactured by Fuji Talc Co., Ltd., average particle size 1.
25 μm] Ta-2: [PKP-80, manufactured by Fuji Talc Co., Ltd., average particle size 5.
3 μm or more)
【0042】実施例1〜3、比較例1〜12 第1表に示す配合割合でプロピレン−エチレンブロック
共重合体(BPP-1 又はBPP-2)、変性ポリプロピレン(CM
PP) 、エチレン−プロピレン共重合体ゴム (EPR-1 又は
EPR-2)、高密度ポリエチレン (HDPE-1又はHDPE-2) 及び
タルク (Ta-1又はTa-2) をスーパーミキサーでドライブ
レンドし、その後二軸押出機に投入し、190〜250 ℃、
スクリュー回転数200rpmで混練し、ペレットを得た。 Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 12 Propylene-ethylene block copolymer (BPP-1 or BPP-2) and modified polypropylene (CM
PP), ethylene-propylene copolymer rubber (EPR-1 or
EPR-2), high-density polyethylene (HDPE-1 or HDPE-2) and talc (Ta-1 or Ta-2) are dry-blended with a supermixer, and then charged into a twin-screw extruder at 190-250 ° C.
The mixture was kneaded at a screw rotation speed of 200 rpm to obtain pellets.
【0043】次に得られたペレットを、射出成形機によ
り、射出温度210 ℃、射出圧力600kg/cm 2 で後述する
物性測定用の試験片に成形した。Next, the obtained pellet was molded into a test piece for measuring physical properties described later at an injection temperature of 210 ° C. and an injection pressure of 600 kg / cm 2 by an injection molding machine.
【0044】このようにして得られた試験片に対して、
メルトフローレート、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強
度、熱変形温度、ロックウェル硬度、成形収縮率及び線
膨張率を測定した。結果を第2表に示す。また、各実施
例の成形品については、塗装性についても評価を行っ
た。With respect to the test piece thus obtained,
The melt flow rate, flexural modulus, Izod impact strength, heat deformation temperature, Rockwell hardness, molding shrinkage and linear expansion were measured. The results are shown in Table 2. In addition, the molded articles of the examples were also evaluated for paintability.
【0045】 第 1 表 組 成 (重量部) 実施例1 実施例2 実施例3 比較例1 比較例2 BPP−1 67 75 56 − 67 BPP−2 − − − 67 − CMPP 3 3 5 3 3 EPR−1 20 15 20 20 − EPR−2 − − − − 20 PE−1 5 5 10 5 5 Ta−1 5 2 9 5 5 Table 1 Composition (parts by weight) Example 1 Example 2 Example 3 Comparative Example 1 Comparative Example 2 BPP-1 67 75 56-67 BPP-2---67-CMPP 3 3 5 3 3 EPR -1 20 15 20 20-EPR-2----20 PE-1 55 10 55 5 Ta-15 25 955
【0046】 第 1 表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例3 比較例4 比較例5 比較例6 比較例7 BPP−1 77 52 67 62 67 CMPP 3 3 3 3 3 EPR−1 10 35 25 15 20 PE−1 5 5 − 15 − PE−2 − − − − 5 Ta−1 5 5 5 5 5 Table 1 (continued) Composition (parts by weight) Comparative Example 3 Comparative Example 4 Comparative Example 5 Comparative Example 6 Comparative Example 7 BPP-1 77 52 67 62 67 CMPP 33 33 33 EPR-1 10 35 25 15 20 PE-15 5 -15-PE-2----5 Ta-15 55 55 55
【0047】 第 1 表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例8 比較例9 比較例10 比較例11 比較例12 BPP−1 61 53 65 57 67 CMPP − 8 3 3 3 EPR−1 20 20 26 20 20 PE−1 10 10 5 5 5 Ta−1 9 9 1 15 − Ta−2 − − − − 5 Table 1 (continued) Composition (parts by weight) Comparative Example 8 Comparative Example 9 Comparative Example 10 Comparative Example 11 Comparative Example 12 BPP-1 61 53 65 57 67 CMPP-8 33 33 EPR-1 20 20 26 20 20 PE-1 10 10 5 5 5 Ta-1 9 9 9 15-Ta-2----5
【0048】 第 2 表 物 性 実施例1 実施例2 実施例3 比較例1 比較例2 M F R (g/10 分)(1) 22 23 21 16 13 曲げ弾性率 (kgf/cm2 ) (2) 14000 13500 15500 13000 11000 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) (3) 23℃ 40 42 37 42 43 −30℃ 9 10 8 9 10 熱変形温度 (℃) (4) 108 100 114 106 102 ロックウェル硬度 (R)(5) 64 60 62 62 58 成形収縮率 (×10-3) (6) TD 10.1 9.5 10.0 10.0 10.0 MD 7.6 7.0 7.0 7.0 7.0 線膨張率 (×10-5) (7) TD 7.0 8.0 8.0 7.0 6.8 MD 5.4 6.0 6.0 5.0 5.0 Table 2 Physical Properties Example 1 Example 2 Example 3 Comparative Example 1 Comparative Example 2 MFR (g / 10 min) (1) 22 23 21 16 13 Flexural modulus (kgf / cm 2 ) ( 2) 14000 13500 15500 13000 11000 Izod impact strength (kgf-cm / cm, with notch) (3) 23 ℃ 40 42 37 42 43 -30 ℃ 9 10 8 9 10 Heat deformation temperature (℃) (4) 108 100 114 106 102 Rockwell hardness (R) (5) 64 60 62 62 58 Mold shrinkage (× 10 -3 ) (6) TD 10.1 9.5 10.0 10.0 10.0 MD 7.6 7.0 7.0 7.0 7.0 Linear expansion coefficient (× 10 -5 ) ( 7) TD 7.0 8.0 8.0 7.0 6.8 MD 5.4 6.0 6.0 5.0 5.0
【0049】 第 2 表 (続 き) 物 性 比較例3 比較例4 比較例5 比較例6 比較例7 M F R (g/10 分)(1) 23 18 19 18 18 曲げ弾性率 (kgf/cm2 ) (2) 15000 7000 8000 7500 14000 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) (3) 23℃ 39 40 40 40 40 −30℃ 6 10 9 9 9 熱変形温度 (℃) (4) 110 90 95 93 105 ロックウェル硬度 (R)(5) 65 45 50 52 64 成形収縮率 (×10-3) (6) TD 10 10 9.5 10 10 MD 7 7 6.5 7 7.5 線膨張率 (×10-5) (7) TD 7 7 6.5 7 7 MD 5.5 6 5.5 6 5.5 Table 2 (continued) Properties Comparative Example 3 Comparative Example 4 Comparative Example 5 Comparative Example 6 Comparative Example 7 MFR (g / 10 min) (1) 23 18 19 18 18 Flexural modulus (kgf / cm 2 ) (2) 15000 7000 8000 7500 14000 Izod impact strength (kgf-cm / cm, with notch) (3) 23 ° C 39 40 40 40 40 −30 ° C 6 10 9 9 9 Heat deformation temperature (° C) (4 ) 110 90 95 93 105 Rockwell hardness (R) (5) 65 45 50 52 64 Mold shrinkage (× 10 -3 ) (6) TD 10 10 9.5 10 10 MD 77 7 6.5 7 7.5 Linear expansion coefficient (× 10 -5 ) (7) TD 77 6.5 77 7 MD 5.5 6 5.5 6 5.5
【0050】 第 2 表 (続 き) 物 性 比較例8 比較例9 比較例10 比較例11 比較例12 M F R (g/10 分)(1) 25 18 20 20 24 曲げ弾性率 (kgf/cm2 ) (2) 11000 13000 6000 17000 11000 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) (3) 23℃ 45 40 45 35 40 −30℃ 12 7 10 7 10 熱変形温度 (℃) (4) 102 104 90 120 105 ロックウェル硬度 (R)(5) 63 62 50 60 65 成形収縮率 (×10-3) (6) TD 11.5 10 10 8.5 11 MD 9.0 7.5 7 6.0 8.5 線膨張率 (×10-5) (7) TD 8.5 7 7 6.5 8.0 MD 7.0 5.5 6 5.0 6.5 Table 2 (continued) Physical Properties Comparative Example 8 Comparative Example 9 Comparative Example 10 Comparative Example 11 Comparative Example 12 MFR (g / 10 min) (1) 25 18 20 20 24 Flexural modulus (kgf / cm 2 ) (2) 11000 13000 6000 17000 11000 Izod impact strength (kgf-cm / cm, with notch) (3) 23 ° C 45 40 45 35 40 −30 ° C 12 7 10 7 10 Heat deformation temperature (° C) (4 ) 102 104 90 120 105 Rockwell hardness (R) (5) 63 62 50 60 65 Mold shrinkage (× 10 -3 ) (6) TD 11.5 10 10 8.5 11 MD 9.0 7.5 7 6.0 8.5 Linear expansion coefficient (× 10 -5 ) (7) TD 8.5 7 7 6.5 8.0 MD 7.0 5.5 6 5.0 6.5
【0051】(1) MFR:ASTM D1238により230 ℃、21
60gの荷重下で測定。 (2) 曲げ弾性率:ASTM D790 により測定。 (3) アイゾット衝撃強度:ASTM D256 により3.2 mm厚試
験片を用いて、ノッチ付きにて測定。 (4) 熱変形温度:ASTM D648 により4.6 kg/ cm2 の圧力
にて測定。 (5) ロックウェル硬度:ASTM D785 により測定。 (6) 成形収縮率:350 mm×100 mm×3mmのシートを成形
後、24時間、20℃の恒温室に放置し、その収縮率を幅方
向(TD)及び長手方向(MD)について測定。 (7) 線膨張率:成形収縮率と同様のシートについて、−
30〜80℃の温度範囲における寸法変化を幅方向(TD)
及び長手方向(MD)について測定。(1) MFR: 230 ° C., 21 ° C. according to ASTM D1238
Measured under a load of 60 g. (2) Flexural modulus: measured according to ASTM D790. (3) Izod impact strength: Measured with a notch using a 3.2 mm thick test piece according to ASTM D256. (4) Heat distortion temperature: Measured according to ASTM D648 at a pressure of 4.6 kg / cm 2 . (5) Rockwell hardness: measured according to ASTM D785. (6) Molding shrinkage: After forming a sheet of 350 mm x 100 mm x 3 mm, the sheet was left in a constant temperature room at 20 ° C for 24 hours, and the shrinkage was measured in the width direction (TD) and the longitudinal direction (MD). (7) Linear expansion coefficient: For sheets similar to molding shrinkage,
Dimensional change in the width direction (TD) in the temperature range of 30 to 80 ° C
And measured in the longitudinal direction (MD).
【0052】第2表より明らかなように、本発明の自動
車用樹脂組成物は、成形性(MFRの値)、曲げ弾性
率、アイゾット衝撃強度、熱変形温度、ロックウェル硬
度、成形収縮率及び線膨張率の値がすべて良好であり、
特に寸法安定性に優れている。これに対し、各比較例の
組成物は上記各種物性の少なくとも一つが低下したもの
となっている。As is clear from Table 2, the resin composition for automobiles of the present invention has good moldability (MFR value), flexural modulus, Izod impact strength, heat deformation temperature, Rockwell hardness, molding shrinkage and All values of the coefficient of linear expansion are good,
In particular, it has excellent dimensional stability. On the other hand, the composition of each comparative example has at least one of the above various physical properties reduced.
【0053】また、各実施例の組成物について塗装性の
評価を行った。塗装性の評価は、成形品をトリクロルエ
タン蒸気で洗浄し、プライマー及びウレタン系上塗料を
使用して、標準塗装仕様により塗装し、一次密着性 (ゴ
バン目試験) 及び耐温水試験(40℃×240 時間浸漬) 後
のゴバン目試験を行い密着性とブリスタの有無を判定す
ることにより行った。その結果、本発明の組成物は、塗
膜の密着性、耐水性などの塗装性能がいずれも良好であ
ることがわかった。The paintability of each of the compositions of the examples was evaluated. The paintability was evaluated by washing the molded product with trichloroethane vapor, applying primer and urethane-based paint according to the standard coating specifications, primary adhesion (goban mesh test) and hot water test (40 ° C × (Immersion for 240 hours), followed by a Goban test to determine the adhesion and the presence or absence of blisters. As a result, it was found that the composition of the present invention had good coating performance such as adhesion and water resistance of the coating film.
【0054】以上に詳述したように、本発明の自動車用
樹脂組成物は、高流動性を有するプロピレン−エチレン
ブロック共重合体と、高流動性を有するエチレン−プロ
ピレン共重合体系ゴムとを組み合わせて用いるととも
に、ポリエチレンと、不飽和カルボン酸又はその無水物
による変性ポリプロピレンと、微細タルクとをそれぞれ
所定量含有してなるので、寸法安定性、成形性に優れる
とともに、耐衝撃性と延性と硬度とのバランスが良く、
特に寸法安定性に優れている。As described in detail above, the resin composition for automobiles of the present invention is obtained by combining a propylene-ethylene block copolymer having high fluidity with an ethylene-propylene copolymer rubber having high fluidity. In addition to the use of polyethylene, modified polypropylene with an unsaturated carboxylic acid or its anhydride, and fine talc, each containing a predetermined amount, dimensional stability, excellent moldability, impact resistance and ductility and hardness Good balance with
In particular, it has excellent dimensional stability.
【0055】このような本発明の組成物は自動車の軟質
外装品、例えばパンパー、サイドモール、マットガード
等に好適である。Such a composition of the present invention is suitable for soft exterior parts of automobiles, for example, pampers, side moldings, mat guards and the like.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI C08L 23:26) (72)発明者 北野 吉祥 神奈川県川崎市川崎区千鳥町3番1号 東燃化学株式会社 技術開発センター内 (72)発明者 岩井 久幸 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自 動車株式会社内 (72)発明者 野村 孝夫 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自 動車株式会社内 (72)発明者 西尾 武純 愛知県豊田市トヨタ町1番地 トヨタ自 動車株式会社内 (56)参考文献 特開 昭59−108050(JP,A) 特開 平2−43243(JP,A) 特開 昭60−188453(JP,A) 特開 昭61−276840(JP,A) 特開 昭60−238353(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) C08L 53/00 C08K 3/34 C08L 23/00 - 23/36 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code FI C08L 23:26) (72) Inventor Kissho Kitano 3-1, Chidori-cho, Kawasaki-ku, Kawasaki-shi, Kanagawa Pref. (72) Inventor Hisayuki Iwai 1 Toyota Town, Toyota City, Aichi Prefecture Toyota Motor Corporation (72) Inventor Takao Nomura 1 Toyota Town Toyota City, Aichi Prefecture Toyota Motor Corporation (72) Inventor Takezumi Nishio 1 Toyota Town, Toyota City, Aichi Prefecture Inside Toyota Motor Corporation (56) References JP-A-59-108050 (JP, A) JP-A-2-43243 (JP, A) JP-A-60-188453 (JP, A) A) JP-A-61-276840 (JP, A) JP-A-60-238353 (JP, A) (58) Fields investigated (Int. Cl. 6 , DB name) C08L 53/00 C08K 3/34 C08L 23 / 00-23/36
Claims (1)
上のプロピレン−エチレンブロック共重合体50〜75重量
%と、(b) メルトフローレートが5g/10 分以上のエチ
レン−プロピレン共重合体系ゴム15〜30重量%と、(c)
メルトインデックスが10g/10 分以上のポリエチレン5
〜10重量%と、(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物に
よる変性ポリプロピレン1〜5重量%と、(e) 平均粒子
径が1.5 μm以下のタルク10重量%未満とを含有するこ
とを特徴とする自動車用樹脂組成物。(1) 50 to 75% by weight of a propylene-ethylene block copolymer having a melt flow rate of 40 g / 10 min or more; and (b) ethylene-propylene copolymer having a melt flow rate of 5 g / 10 min or more. (C) with 15-30% by weight of system rubber
Polyethylene 5 with melt index of 10g / 10min or more
-10% by weight, (d) 1-5% by weight of a polypropylene modified with an unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof, and (e) less than 10% by weight of talc having an average particle size of 1.5 μm or less. Automotive resin composition.
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---|---|---|---|
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---|---|
JPH05295227A JPH05295227A (en) | 1993-11-09 |
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