JP2766376B2

JP2766376B2 - 樹脂組成物

Info

Publication number: JP2766376B2
Application number: JP15020890A
Authority: JP
Inventors: 知彦江崎; 一彦簑輪
Original assignee: Showa Denko KK
Current assignee: Resonac Holdings Corp
Priority date: 1990-06-07
Filing date: 1990-06-07
Publication date: 1998-06-18
Anticipated expiration: 2013-06-18
Also published as: JPH0441538A

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は、耐熱性、接着性および機械的特性（とりわ
け、靭性、剛性）にすぐれた樹脂組成物に関する。さら
にくわしくは、フタレート系化合物と二種の特定のエチ
レン系共重合体からなり、耐熱性、接着性および機械的
特性（特に、靭性、剛性）にすぐれ、しかも架橋性が良
好な樹脂組成物に関する。

〔従来の技術〕

ジアリルフタレート樹脂はすぐれた機械的特性、電気
特性、耐熱性、耐湿性、耐薬品性、耐候性などを有する
ため、化粧板、積層板、各種成形材料等に利用されてい
ることはよく知られている〔たとえば、伊保内，大柳，
妹尾共編“エンジニアリングプラスチック事典”枝報堂
出版社,1988年12月15日発行）第702頁ないし第723
頁〕。

また、（Ａ）少なくともエチレンとα，β−不飽和ジ
カルボン酸および／またはその無水物とのエチレン系共
重合体ならびに（Ｂ）少なくともエチレンとエポキシ基
を含有するエチレン性不飽和モノマーとのエチレン系共
重合体の組成物の架橋物はすぐれた接着性および耐熱性
を有し、しかも柔軟性が良好なために電気絶縁材料、各
種積層板などに使用されることはよく知られている（た
とえば、特開昭60−240747号、同61−238846号、同62−
129341号、同62−141019号、同63−83122号、同63−101
413号、同63−159420号、同63−317542号、同63−31754
3号および特開平１−90237号）。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかし、ジアリルフタレート樹脂は、金属との接着性
が悪いこと、硬くて脆いことなどが指摘されている。こ
のために金属を構成要素として含む複合材料への該樹脂
の利用は非常に制限されているのが現状である。たとえ
ば、印刷回路用銅張り積層板については、銅箔とジアリ
ルフタレート樹脂との接着力が弱く、実用的なピール強
度が得られないためにこの用途に用いることはできな
い。さらに、フレキシブル印刷回路用基板についてもジ
アリルフタレート樹脂が硬くて脆く、柔軟性が乏しいた
め用途が制限されている。

また、前記の二種のエチレン系共重合体との組成物の
架橋物は、柔らかすぎるためにすぐれた機械的強度が必
要とされる分野への適用は制限されているのが現状であ
る。

以上のことから、本発明はこれらの欠点（問題点）が
なく、すなわち接着性がすぐれているばかりでなく、機
械的特性（とりわけ、靭性、剛性）についても良好であ
り、しかも耐熱性についてもすぐれており、金属を芯材
とするジアリルフタレート系化粧板をなんら接着剤を使
用することなしに製造することができ、さらに印刷回路
用銅張り積層板に適用することが可能であり、つまりジ
アリルフタレート系樹脂の用途を大幅に拡げることを可
能ならしめる樹脂組成物を得ることを目的とするもので
ある。

〔課題を解決するための手段および作用〕

本発明にしたがえばこれらの課題は、（Ａ）反応性のアリル基を一分子中に少なくとも二個
を有するフタレート系化合物またその重合物、（Ｂ）エチレンとα，β−不飽和ジカルボン酸および
／またはその無水物、あるいはこれらと不飽和カルボン
酸エステルとの共重合体〔以下「エチレン系共重合体
（Ｉ）」と云う〕、（Ｃ）エチレンとエポキシ基を含有するエチレン性不
飽和モノマー、あるいはこれらと不飽和カルボン酸エス
テルおよび／またはビニルエステルとの共重合体〔以下
「エチレン系共重合体（II）」と云う〕ならびに（Ｄ） α，β−不飽和カルボン酸、その無水物および
不飽和カルボン酸エステルからなる群からえらばれた少
なくとも一種の不飽和化合物、からなる組成物であり、フタレート系化合物、その重合
物および前記不飽和化合物の合計量中に占める不飽和化
合物の混合割合は１〜40重量％であり、全混合物中に占
めるエチレン系共重合体（Ｉ）およびエチレン系共重合
体（II）の混合割合はそれらの合計量として１〜99重量
％であり、かつエチレン系共重合体（II）中のエポキシ
基１モルに対するエチレン系共重合体（Ｉ）および不飽
和化合物のカルボキシル基またはその無水物の割合は0.
1〜20モルである樹脂組成物、によって解決することができる。以下、本発明を具体的
に説明する。

（Ａ）フタレート系化合物およびその重合物本発明において使われるフタレート系化合物およびそ
の重合物のうち、フタレート系化合物はジアリルオルソ
フタレート（DAP）、ジアリルイソフタレート（DAIP）
およびジアリルテレフタレート（DATP）である。

また、その重合物は、これらのフタレート系化合物の
うち、一種のみを重合することによって得られる単独重
合物およびこれらのフタレート系化合物のうち、少なく
とも二種を共重合することによって得られる共重合物で
ある。

これらの重合物はいずれも溶液重合法および塊状重合
法のいずれかの方法によって製造することができる。な
お、重合触媒としては後記のラジカル発生剤が好んで用
いられる。

該重合物は20℃における粘度は通常50〜130cpsであ
り、特に60〜120cpsが好ましい。

（Ｂ）エチレン系共重合体（Ｉ）また、本発明において用いられるエチレン系共重合体
（Ｉ）はエチレンと、「α，β−不飽和ジカルボン酸お
よび／またはその無水物」〔以下「不飽和ジカルボン酸
成分」と云う〕との共重合体ならびにこれら（すなわ
ち、エチレンと不飽和ジカルボン酸成分）と不飽和カル
ボン酸エステルとの多元共重合体である。

不飽和ジカルボン酸成分のうち、α，β−不飽和ジカ
ルボン酸の炭素数は通常多くとも20個であり、とりわけ
４〜16個のものが好適である。該ジカルボン酸の代表例
としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラ
コン酸、3,6−エンドメチレン−2,3,4,6−テトラヒドロ
−シス−フタル酸があげられる。

本発明の不飽和ジカルボン酸成分のうち、前記α，β
−不飽和ジカルボン酸の無水物が好ましく、なかでも無
水マレイン酸が好適である。

また、不飽和カルボン酸エステルの炭素数は一般には
４〜40個であり、４〜30個のものが望ましく、とりわけ
４〜20個のものが好適である。

好適な不飽和カルボン酸エステルの代表例としては、
メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレ
ート、ブチルアクリレート、および２−メチルヘキシル
アクリレートがあげられ、なかでもメチルメタクリレー
トが最適である。

本発明のエチレン系共重合体（Ｉ）の不飽和ジカルボ
ン酸成分の共重合割合は通常0.1〜20モル％であり、0.1
〜15モル％が好ましく、特に0.1〜10モル％が好適であ
る。不飽和ジカルボン酸成分の共重合割合が0.1モル％
未満のエチレン系共重合体（Ｉ）を用いると、後記のエ
チレン系共重合体（II）との架橋密度が低くなり、得ら
れる組成物の耐熱性が不充分となる。一方、20モル％を
超えたエチレン系共重合体（Ｉ）を使うならば、重合体
を製造することが難しく、安定した生産が困難となるば
かりでなく、かりに得られたとしても、酸無水物基によ
る空気中の水分の吸収が多くなり、組成物を混練りなど
で製造するさい、また得られる成形する時に発泡などが
生じるために好ましくない。また、不飽和カルボン酸エ
ステルの共重合割合は一般には、多くとも50モル％であ
り、45モル％以下が望ましく、とりわけ40モル％以下が
好適である。不飽和カルボン酸エステルの共重合割合が
50モル％を超えたエチレン系共重合体（Ｉ）を使用する
と、本発明の特徴を発現することができるが、製造上お
よび経済上好ましくない。

該エチレン系共重合体（Ｉ）のメルトフローインデッ
クス〔JIS K7210にしたがい、第１表の条件が４で測
定、以下「M.I.」と云う〕は成形性、機械的強度などの
点から一般には0.5〜500g/10分であり、1.0〜500g/10分
が望ましく、とりわけ5.0〜400g/10分が好適である。

（Ｃ）エチレン系共重合（II）さらに、本発明に使用されるエチレン系共重合体（I
I）はエチレンとエポキシ基を含有するエチレン性不飽
和モノマー、あるいはこれらと前記不飽和カルボン酸エ
ステルおよび／またはビニルエステルとの共重合体であ
る。

該エチレン系共重合体（II）のコモノマー成分である
エポキシ基を含有するエチレン性不飽和モノマーの代表
例の一般式は下式〔（Ｉ）式および（II）式〕で示され
る該不飽和モノマーの代表例としては、グリシジル（メ
タ）クリルート、アリルグリシジルエーテル、メタクリ
ルグリシジルエーテルがあげられる。また、コモノマー
成分であるビニルエステルの代表例としては、炭素数は
一般には多くとも20個のものが好ましく、特に４〜18個
のものが好適である。好適なビニルエステルとしては、
酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ビニルブチレートが
あげられ、なかでも酢酸ビニルが最適である。

本発明のエチレン系共重合体（II）のエポキシ基を含
有するエチレン性不飽和モノマーの共重合割合は通常0.
2〜20モル％であり、0.2〜15モル％が望ましく、とりわ
け0.5〜15モル％が好適である。該共重合体のエポキシ
基を含有するエチレン性不飽和モノマーの共重合割合が
0.2モル％未満では、前記のエチレン系共重合体（Ｉ）
との架橋密度が低くなり、得られる組成物の耐熱性が不
充分となる。一方、20モル％を超えると、本発明の特徴
を発現するが、該共重合体の製造が難しく、経済的に問
題がある。また、不飽和カルボン酸エステルおよびビニ
ルエステルの共重合割合はそれらの合計量として一般に
は多くとも50モル％であり、45モル％以下が好ましく、
特に40モル％以下が好適です。不飽和カルボン酸エステ
ルおよびビニルエステルの共重合割合がそれらの合計量
として50モル％を超えると、製造が難しくなる。

該エチレン系共重合体（II）のM.I.は前記のエチレン
系共重合体（Ｉ）の場合と同じ理由で通常0.5〜500g/10
分であり、1.0〜500g/10分が望ましく、とりわけ5.0〜4
00g/10分のものが好適である。

（Ｄ）不飽和化合物また、本発明において使われる不飽和化合物はα，β
−不飽和カルボン酸、その無水物および不飽和カルボン
酸エステルからなる群からえらばれる。

α，β−不飽和カルボン酸の炭素数は一般には、多く
とも40個であり、特に３〜20個のものが好ましい。該不
飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、
クロトン酸、モノアルキルマレートおよびモノアルキル
フマレートのごときα，β−不飽和カルボン酸ならびに
前記エチレン系共重合体（Ｉ）のコモノマー成分として
代表例が記載されているα，β−不飽和ジカルボン酸が
あげられる。また、その無水物としては、該不飽和ジカ
ルボン酸の無水物である。

さらに、α，β−不飽和カルボン酸エステルの代表例
としては、エチレン系共重合体（Ｉ）のコモノマー成分
として代表例が記載されている不飽和カルボン酸エステ
ルならびにメトキシエチルアクリレート、エトキシエチ
ルアクリレートおよびブトキシエチルアクリレートのご
とき炭素数が多くとも20個のアルコキシアルキル（メ
タ）アクリレート（好ましくは、アルキル基およびアル
コキシ基の炭素数は１〜８個、好適には、１〜４個）が
あげられる。

本発明の樹脂組成物を製造するにあたり、得られる混
合物の架橋密度を高め、耐熱性、機械的特性を向上する
ために後記のラジカル開始剤をさらに配合してもよい。

（Ｅ）ラジカル開始剤該ラジカル開始剤は一般にラジカル重合開始剤とし
て、さらにゴムや重合体の架橋剤として広く用いられて
いるものであり、有機過酸化物が好んで使用される。な
かでも１分間の半減期が120℃以上のものが好ましく、
特に130〜200℃のものが好適である。好ましい有機過酸
化物の代表例としては、ベンゾイルパーオキサイドのご
ときジアシルパーオキサイド、1,1−ビス−第三級−ブ
チルパーオキシ−3,3,5−トリメチルシクロヘキサンの
ごときケトンパーオキシド、ジクミルパーオキシドのご
ときジアルキルパーオキシド、2,5−ジメチルヘキサン
−2,5−ハイドロパーオキシドのごときハイドロパーオ
キシドおよび2,5−ジメチル−2,5−ジベンゾイルパーオ
キシヘキサンのごときパーオキシエステルがあげられ
る。

（Ｆ）混合割合本発明の組成物において、前記フタレート系化合物、
その重合物および不飽和化合物の合計量中に占める不飽
和化合物の組成割合は１〜40重量％であり、とりわけ２
〜40重量％が望ましい。フタレート系化合物、その重合
物および不飽和化合物の合計量中に占める不飽和化合物
の組成割合が１重量％未満では、エチレン系共重合体
（Ｉ）およびエチレン系共重合体（II）との充分な親和
性が得られない。一方、40重量％を超えると、成形性が
悪く、均一な組成物を得ることができない。

さらに、全混合物中に占めるエチレン系共重合体
（Ｉ）およびエチレン系共重合体（II）の混合割合はそ
れらの合計量として１〜99重量％であり、特に、２〜95
重量％が好ましい。全組成物中に占めるエチレン系共重
合体（Ｉ）およびエチレン系共重合体（II）の混合割合
が１重量％未満では、得られる混合物の接着性および柔
軟性が充分ではない。一方、99重量％を超えると、得ら
れる組成物の剛性がよくない。

また、エチレン系共重合体（II）中のエポキシ基１モ
ルに対するエチレン系共重合体（Ｉ）のカルボキシル基
および／またはその無水物の割合は合計量として0.1〜2
0モルであり、0.2〜15モルが好ましく、特に0.5〜５モ
ルが好適である。エチレン系共重合体（II）のエポキシ
基１モルに対するエチレン系共重合体（Ｉ）のカルボキ
シル基および／またはその無水物の割合が下限未満で
も、上限を超えても得られる組成物の架橋密度が低く、
充分な耐熱性を有する混合物が得られない。

さらに、ラジカル開始剤を配合（混合）する場合、そ
の混合割合はエチレン系共重合体（Ｉ）、エチレン系共
重合体（II）、フタレート系化合物、その重合物および
前記不飽和化合物の合計量100重量部に対して多くとも1
0重量部（好ましくは、0.1〜5.0重量部）である。かり
に上限を超えて配合すると、急激な架橋反応が発生する
ことがある。

（Ｇ）組成物の製造本発明の組成物を製造するには、フタレート系化合物
および／またはその重合物、エチレン系共重合体
（Ｉ）、エチレン系共重合体（II）ならびに不飽和化合
物、あるいはこれらとラジカル開始剤を均一に混合すれ
ばよい。このさい、組成成分の一部をあらかじめ混合さ
せ〔たとえば、エチレン系共重合体（Ｉ）とエチレン系
共重合体（II）を混合する〕、この混合物に残りの組成
成分を混合してもよい。

本発明の組成物を製造するために混合する方法として
は、ポリオレフィン系樹脂の分野において通常行なわれ
ているヘンシェルミキサーのごとき混合機を使ってドラ
イブレンドしてもよく、バンバリーミキサー、ニーダ
ー、単軸押出機、二軸押出機、ロールミルなどの混合機
を用いてエチレン系共重合体（Ｉ）、エチレン系共重合
体（II）ならびにフタレート系化合物および／またはそ
の重合物のいずれもが溶融する温度で混合することがで
きる。また、押出機の先端にスタティクミキサーなどを
用いることにより、より一層均一な混合物を製造するこ
とができる。さらに、あらかじめドライブレンドし、得
られる混合物を溶融状態で混練することによってより一
層均一な混合物を製造することができる。

なお、溶融状態で混練するさい、各組成成分が実質的
に架橋しない条件下で行なうことが必要である。かりに
混練するさいに架橋が起こると、均一な混合物を得るこ
とができない。そのために組成物を成形加工するときの
成形性を悪くするばかりでなく、目的の成形品の形状や
成形物を架橋したさいの耐熱性などを低下させることに
なるために好ましくない。そのため、溶融状態で混合す
る場合には、各混合成分の粘度にもよるが、25℃（室
温）ないし150℃の温度範囲で実施することが好まし
く、とりわけ25℃〜140℃が好適である。

また、各混合成分の総和の粘度が大きく異なる場合に
は均一な混合物を得ることが難しい。そのために粘度比
がなるべく１に近くなるものを選ぶ必要がある。

さらに、必要に応じて酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯
電防止剤、電気特性改良剤、難燃化剤、加工性改良剤、
顔料などの添加剤、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、
硫酸バリウム、ケイ酸カルシウムなどの無機充填剤を適
当量配合することもできる。

（Ｈ）架橋物の製造方法本発明の樹脂組成物を架橋するには、たとえば混合物
を注型して加熱する方法、Ｔダイフィルム成形機などの
フィルム成形機を用い、またフィルムないしシートを成
形し、このフィルムないしシートをアルミニウムや銅な
どの金属箔、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート
樹脂（PET）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（PB
T）、ポリアミド樹脂（PA）、ポリサルホン樹脂などの
合成樹脂のフィルムないしシート、紙、セロファンなど
の種々の基材の片面または両面に重ね合わせた後、オー
ブン中で加熱したり、プレス機やロールなどで加圧させ
ながら加熱する方法がある。加熱温度は混合成分の種類
やその組成割合およびラジカル開始剤の使用の有無など
によって一概に限定することができないが、一般には12
0〜250℃（好ましくは、150〜250℃）である。そのほか
に紫外線や放射線などを照射する方法などがあげられ
る。

〔実施例および比較例〕

以下、実施例によって本発明をさらにくわしく説明す
る。

なお、実施例および比較例において、耐熱性は300℃
のハンダ浴にサンプル（厚さ100μｍ、2.5×2.5cm）を
のせ、３分間後の変形を肉眼で観測した。また、ゲル分
率は300メッシュのステンレス製金網に試料1gを入れ、
キシレン中で８時間煮沸させた後、真空乾燥器中で24時
間乾燥し、残ったキシレン不溶分をゲル分として試料に
対する分率で示した。さらに、接着性はアルミニウム箔
（厚さ70μｍ）にフィルムを200℃の温度において20kg/
cm²の加圧下でプレスして得た1.5mmの接着板の90度剥離
強度（JIS K6854）で示した。また、引張破断強度はJIS
K7113にしたがって測定した。

なお、実施例および比較例において使用したエチレン
系共重合体（Ｉ）およびエチレン系共重合体（II）の物
性、製造方法などを下記に示す。

〔（Ａ）エチレン系共重合体（Ｉ）〕

エチレン系共重合体（Ｉ）として、高圧法低密度ポリ
エチレンの製造設備を使用してエチレン、無水マレイン
酸およびメチルメタクリレートを共重合させることによ
って得られた無水マレイン酸の共重合割合が3.0モル％
であり、メチルメタクリレートの共重合割合が37.0モル
％であり、かつM.I.が2.5g/10分であるエチレン−無水
マレイン酸−メチルメタクリレート三元共重合体〔以下
「PE（Ａ）」と云う〕、同様にして共重合させることに
よって得られた無水マレイン酸の共重合割合が0.8モル
％であり、メチルメタクリレートの共重合割合が2.5モ
ル％であり、かつM.I.が17g/10分であるエチレン−無水
マレイン酸−メチルメタクリレート三元共重合体〔以下
「PE（Ｂ）」と云う〕ならびに同様にしてエチレンとア
クリル酸とを共重合させることによって製造したアクリ
ル酸の共重合割合が3.4モル％であり、かつM.I.が8.2g/
10分であるエチレン−アクリル酸共重合体〔以下「PE
（Ｃ）」と云う〕を使った。

〔（Ｂ）エチレン系共重合体（II）〕

また、エチレン系共重合体（II）として、高圧法低密
度ポリエチレンの製造設備を使用してエチレンおよびグ
リシジルメタクリレートまたはこれらと酢酸ビニルを共
重合させることによって得られたグリシジルメタクリレ
ートの共重合割合が2.5モル％であり、かM.I.が3.1g/10
分であるエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体
〔以下「PE（１）」と云う〕ならびにグリシジルメタク
リレートの共重合割合が2.3モル％であり、酢酸ビニル
の共重合割合が1.9モル％であり、かつM.I.が6.8g/10分
であるエチレン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニ
ル三元共重合体〔以下「PE（２）」と云う〕を用いた。

〔（Ｃ）フタレート系化合物〕

さらに、フタレート系化合物として、20℃における粘
度が90cpsであるジアリルフタレートの高分子物質〔モ
ノマー含有量3.5重量％、以下「DAP」と云う〕を使用し
た。

〔（Ｄ）不飽和化合物〕

また、不飽和化合物として、無水マレイン酸〔以下
「MAH」と云う〕を使った。

実施例１〜13、比較例１〜８第１表にそれぞれの種類および配合量が示されている
エチレン系共重合体（Ｉ）およびエチレン系共重合体
（II）ならびに第１表に配合量が示されるフタレート系
化合物（DAP）ならびに不飽和化合物（MAH）および2.0
重量部のジクミルパーオキサイド（ラジカル開始剤とし
てあらかじめヘンシェルミキサーを使って５分間ドライ
ブレンドを行なった。得られた各混合物をブラベンダー
を用いて100℃において40回転／分で10分間溶融混練を
行なって組成物を製造した。なお、各混合物中のエチレ
ン系共重合体（II）中のエポキシ基１モルに対するエチ
レン系共重合体（Ｉ）中のカルボキシル基または酸無水
物基の割合を第１表に示す。

〔参考例〕

得られた組成物をプレス機を使用し、200℃において1
00kg/cm²（ゲージ圧）の条件下で架橋を行ない、架橋フ
ィルムを作成し、耐熱性、接着性および引張破断強度の
測定および評価を行なった。さらに、ゲル分率の測定を
行なった。それらの結果を第２表に示す。

以上の結果、とりわけ第２表から、比較例で示される
組成物では、機械的強度がよい場合ではあるが、接着性
および耐熱性のいずれも劣り、実用的でないことが明ら
かである。

〔発明の効果〕

本発明の樹脂組成物は下記のごとき効果を発揮する。

（１）耐熱性がすぐれている。

（２）金属との接着性が良好である。

（３）機械的強度（とりわけ、靭性および剛性）がす
ぐれている。

本発明の樹脂組成物は以上のごとき効果を発揮するた
めに化粧板、積層板など耐熱性が良好であり、かつ接着
性もすぐれ、しかも機械的特性の必要な分野において有
望である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＣ０８Ｌ 31/08 Ｃ０８Ｌ 31/08 63/00 63/00 Ｚ (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) C08G 59/20 - 59/66 C08L 63/00 - 63/10 C08L 23/08 C08L 31/08 C08F 299/04 C08K 5/09 - 5/10

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）反応性のアリル基を一分子中に少
なくとも二個を有するフタレート系化合物および／また
はその重合物、（Ｂ）エチレンとα，β−不飽和ジカルボン酸および
／またはその無水物、あるいはこれらと不飽和カルボン
酸エステルとの共重合体（Ｉ）、（Ｃ）エチレンとエポキシ基を含有するエチレン性不
飽和モノマー、あるいはこれらと不飽和カルボン酸エス
テルおよび／またはビニルエステルとの共重合体（II）ならびに（Ｄ） α，β−不飽和カルボン酸、その無水物および
不飽和カルボン酸エステルからなる群からえらばれた少
なくとも一種の不飽和化合物からなる組成物であり、フタレート系化合物、その重合
物および前記不飽和化合物の合計量中に占める不飽和化
合物の混合割合は１〜40重量％であり、全混合物中に占
める共重合体（Ｉ）および共重合体（II）の混合割合は
それらの合計量として１〜99重量％であり、かつ共重合
体（II）中のエポキシ基１モルに対する共重合体（Ｉ）
のカルボキシル基またはその無水物の割合は0.1〜20モ
ルである樹脂組成物。