JP2605764B2 - 石油系燃料用スライム防除薬剤 - Google Patents
石油系燃料用スライム防除薬剤Info
- Publication number
- JP2605764B2 JP2605764B2 JP62312075A JP31207587A JP2605764B2 JP 2605764 B2 JP2605764 B2 JP 2605764B2 JP 62312075 A JP62312075 A JP 62312075A JP 31207587 A JP31207587 A JP 31207587A JP 2605764 B2 JP2605764 B2 JP 2605764B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- slime
- compound
- fuel
- slime control
- petroleum fuels
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
Landscapes
- Liquid Carbonaceous Fuels (AREA)
- Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明は、エンジン、発電機、ボイラー等に使用され
る石油系燃料中に発生するスライムを防除する為のスラ
イム防除薬剤に関する。
る石油系燃料中に発生するスライムを防除する為のスラ
イム防除薬剤に関する。
〈従来の技術及び問題点〉 カビ、バクテリア、酵母、放線菌等は、水分、栄養素
の存在と、適当な温度、pH条件がそろうと増殖し産業上
微生物汚染、腐敗、劣化、変色、濁り、沈殿、悪臭等の
原因となる。そしてそれらが原因となってさまざまなト
ラブルが発生する為その防除薬剤が使用されている。
の存在と、適当な温度、pH条件がそろうと増殖し産業上
微生物汚染、腐敗、劣化、変色、濁り、沈殿、悪臭等の
原因となる。そしてそれらが原因となってさまざまなト
ラブルが発生する為その防除薬剤が使用されている。
Ａ重油、軽油、航空機燃料、ガソリン等の燃料は、タ
ンク貯蔵される為タンク呼吸、結露現象により水が混入
する。特に油層と水層の界面にカビ、バクテリア、酵
母、放線菌等の微生物が発生し、これらの微生物と系中
のスラッジとが集合したものをスライムと称している。
スライムが発生するとタンク、配管等に付着したり浮遊
したりして、燃料の過工程で目詰まりを生じ、配管中
の流れが悪くなったりする。一般にＡ重油では、アスフ
ァルテン及びパラフィン系スラッジによるトラブルもあ
るが、これらの沈降は比較的遅く、また分散している
為、遠心分離機能を具備した過機を通す事により除去
されている。一方、微生物が主体であるスライムは、形
状も大きく、粘着性もある為急激なフィルターの目詰ま
りを起こし、エンジン、発電機の運転が不能となり船舶
等の航行上危険である。その為従来一部の船舶ではスラ
イム防除薬剤が使用されているが、一部のカビ、酵母等
には全くスライム防除効果を示さない。従来から使用さ
れていた薬剤としては例えば次の薬剤が挙げられる。メ
チレンビスチオシアネート，ベンザルコニウムクロライ
ド,1,2−ベンツイソチアゾリン−３−オン，非イオン及
びカチオン系界面活性剤等。これらの薬剤は、従来製紙
用及び冷却水のスライムコントロール剤として使用され
ていたが（１）バクテリアには効果があるがカビに対し
ては効果が弱い、（２）培地上での効果はあるがＡ重油
に溶解しにくい、（３）Ａ重油−水系界面での効果は弱
い、（４）メチレンビスチオシアネートは生物に対する
毒性がきわめて強い等の問題点がある。
ンク貯蔵される為タンク呼吸、結露現象により水が混入
する。特に油層と水層の界面にカビ、バクテリア、酵
母、放線菌等の微生物が発生し、これらの微生物と系中
のスラッジとが集合したものをスライムと称している。
スライムが発生するとタンク、配管等に付着したり浮遊
したりして、燃料の過工程で目詰まりを生じ、配管中
の流れが悪くなったりする。一般にＡ重油では、アスフ
ァルテン及びパラフィン系スラッジによるトラブルもあ
るが、これらの沈降は比較的遅く、また分散している
為、遠心分離機能を具備した過機を通す事により除去
されている。一方、微生物が主体であるスライムは、形
状も大きく、粘着性もある為急激なフィルターの目詰ま
りを起こし、エンジン、発電機の運転が不能となり船舶
等の航行上危険である。その為従来一部の船舶ではスラ
イム防除薬剤が使用されているが、一部のカビ、酵母等
には全くスライム防除効果を示さない。従来から使用さ
れていた薬剤としては例えば次の薬剤が挙げられる。メ
チレンビスチオシアネート，ベンザルコニウムクロライ
ド,1,2−ベンツイソチアゾリン−３−オン，非イオン及
びカチオン系界面活性剤等。これらの薬剤は、従来製紙
用及び冷却水のスライムコントロール剤として使用され
ていたが（１）バクテリアには効果があるがカビに対し
ては効果が弱い、（２）培地上での効果はあるがＡ重油
に溶解しにくい、（３）Ａ重油−水系界面での効果は弱
い、（４）メチレンビスチオシアネートは生物に対する
毒性がきわめて強い等の問題点がある。
〈問題点を解決する為の手段〉 本発明者らは、前記の問題点について鋭意研究した結
果、スライムの主体が糸状菌であり、油層界面の水系の
pHが弱酸性であること、更にこれら糸状菌について研究
したところ、これら糸状菌が、クラドスポリウム属、ペ
ニシリウム属、アスペルギルス属等とキャンディタ属の
酵母からなる各種微生物の集合体であることを見い出
し、こうした菌類に燃料及び界面の水系中で低い濃度
（100〜200ppm程度）で著しい生育抑制効果を有しか
つ、燃料を変質させず、燃料中に容易に溶解し界面の水
系にも水溶化できる薬剤について研究した結果、本発明
を完成するに至った。
果、スライムの主体が糸状菌であり、油層界面の水系の
pHが弱酸性であること、更にこれら糸状菌について研究
したところ、これら糸状菌が、クラドスポリウム属、ペ
ニシリウム属、アスペルギルス属等とキャンディタ属の
酵母からなる各種微生物の集合体であることを見い出
し、こうした菌類に燃料及び界面の水系中で低い濃度
（100〜200ppm程度）で著しい生育抑制効果を有しか
つ、燃料を変質させず、燃料中に容易に溶解し界面の水
系にも水溶化できる薬剤について研究した結果、本発明
を完成するに至った。
即ち、本発明は、２−ｎ−オクチル−４−イソチアゾ
ロン（化合物Ａと称す）と、2,3,5,6−テトラクロロ−
４−（メチルスルホニルピリジン（化合物Ｂと称す）を
有効成分として含有し、その配合割合が1:0.1〜５重量
部である石油系燃料用スライム防除薬剤を提供するもの
である。
ロン（化合物Ａと称す）と、2,3,5,6−テトラクロロ−
４−（メチルスルホニルピリジン（化合物Ｂと称す）を
有効成分として含有し、その配合割合が1:0.1〜５重量
部である石油系燃料用スライム防除薬剤を提供するもの
である。
〈構成〉 本発明の有効成分である化合物Ａ及びＢは、水不溶か
つ有機溶媒に可溶のもので、必要に応じて溶剤、界面活
性剤等を添加して用いられる。
つ有機溶媒に可溶のもので、必要に応じて溶剤、界面活
性剤等を添加して用いられる。
溶剤としては、グリコール系溶剤、例えばエチレング
リコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコ
ール、アルコール系溶剤、例えばメタノール、エタノー
ル、オレイルアルコール、更にDMF、キシレン、シクロ
ヘキサノン、トルエン、THF、ブチルセロソルブ等が用
いられる。界面活性剤は、非イオン系もしくは陰イオン
系のものが好ましく用いられ、非イオン系界面活性剤と
してはポリオキシエチレン系例えばポリオキシエチレン
スチレン化フエーノル、ポリオキシエチレンフエニルエ
ーテル、ポリオキシエチレンアルキルエーテルなどや多
価アルコールエステル系例えばソルビタン脂肪酸エステ
ルなどが挙げられる。陰イオン系界面活性剤としては、
アルキルアリールスルホン酸塩系が好ましく例えばアル
キルベンゼンスルホン酸ナトリウム等が挙げられる。
リコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコ
ール、アルコール系溶剤、例えばメタノール、エタノー
ル、オレイルアルコール、更にDMF、キシレン、シクロ
ヘキサノン、トルエン、THF、ブチルセロソルブ等が用
いられる。界面活性剤は、非イオン系もしくは陰イオン
系のものが好ましく用いられ、非イオン系界面活性剤と
してはポリオキシエチレン系例えばポリオキシエチレン
スチレン化フエーノル、ポリオキシエチレンフエニルエ
ーテル、ポリオキシエチレンアルキルエーテルなどや多
価アルコールエステル系例えばソルビタン脂肪酸エステ
ルなどが挙げられる。陰イオン系界面活性剤としては、
アルキルアリールスルホン酸塩系が好ましく例えばアル
キルベンゼンスルホン酸ナトリウム等が挙げられる。
化合物Ａと化合物Ｂとの混合割合は、燃料により多少
異なるが、通常化合物A1部（重量部。以下同じ。）に対
して化合物B0.1〜５部、好ましくは0.2〜１部である。
異なるが、通常化合物A1部（重量部。以下同じ。）に対
して化合物B0.1〜５部、好ましくは0.2〜１部である。
本発明防除薬剤の有効成分の含有割合は、剤型や使用
目的によつて異なるが一般的には約１〜30重量％、好ま
しくは10〜30重量％とするのが望ましい。その時溶剤
は、60〜98重量％界面活性剤は１〜10重量％程度とする
のが好ましい。
目的によつて異なるが一般的には約１〜30重量％、好ま
しくは10〜30重量％とするのが望ましい。その時溶剤
は、60〜98重量％界面活性剤は１〜10重量％程度とする
のが好ましい。
本発明防除薬剤はpH調整緩衝剤、凍結防止剤、香料、
消泡剤、他の工業用殺菌剤等を添加して使用することも
できる。他の工業用殺菌剤としては、ハロゲン化フエノ
ール、テトラクロロイソフタロニトリル、ジヨードメチ
ル−ｐ−トリルスルホン、４−クロロフエニル−３−ヨ
ードプロパギルホルマール、３−ヨード−２−プロパギ
ルブチルカーバメイト、Ｎ−ジメチル−Ｎ−フエニル−
（Ｎ′−フルオロジクロロメチルチオ）スルファミド、
２−ブロモ−２−ニトロ−1,3−プロパンジオール、1,2
−ベンツイソチアゾリン−３−オン、２−（４−チオシ
アノメチルチオ）ベンゾチアゾール、２−メトキシカル
ボニルアミノベンツイミダゾール、５−クロル−２−メ
チル−４−イソチアゾリン−３−オン、２−メチル−４
−イソチアゾリン−３−オン等を挙げ得るが、これらの
例示に限定されるものではない。
消泡剤、他の工業用殺菌剤等を添加して使用することも
できる。他の工業用殺菌剤としては、ハロゲン化フエノ
ール、テトラクロロイソフタロニトリル、ジヨードメチ
ル−ｐ−トリルスルホン、４−クロロフエニル−３−ヨ
ードプロパギルホルマール、３−ヨード−２−プロパギ
ルブチルカーバメイト、Ｎ−ジメチル−Ｎ−フエニル−
（Ｎ′−フルオロジクロロメチルチオ）スルファミド、
２−ブロモ−２−ニトロ−1,3−プロパンジオール、1,2
−ベンツイソチアゾリン−３−オン、２−（４−チオシ
アノメチルチオ）ベンゾチアゾール、２−メトキシカル
ボニルアミノベンツイミダゾール、５−クロル−２−メ
チル−４−イソチアゾリン−３−オン、２−メチル−４
−イソチアゾリン−３−オン等を挙げ得るが、これらの
例示に限定されるものではない。
石油系燃料とは、重油、軽油、ガソリン、灯油、ジェ
ット燃料等である。
ット燃料等である。
本発明の防除薬剤の石油系燃料への添加量は、燃料の
種類にもよるが、好ましくは50〜10000ppm、特に100〜5
000ppmである。
種類にもよるが、好ましくは50〜10000ppm、特に100〜5
000ppmである。
本発明の薬剤は、化合物Ａの単剤と化合物Ｂの単剤を
各々別々にＡ重油等の燃料に添加するか、化合物Ａを燃
料に添加した後、化合物Ｂを添加するか、化合物Ｂを燃
料に添加した後、化合物Ａを添加するか、または、化合
物Ａと化合物Ｂを混合したものをＡ重油に添加してもよ
い。
各々別々にＡ重油等の燃料に添加するか、化合物Ａを燃
料に添加した後、化合物Ｂを添加するか、化合物Ｂを燃
料に添加した後、化合物Ａを添加するか、または、化合
物Ａと化合物Ｂを混合したものをＡ重油に添加してもよ
い。
＜効果＞ 本発明のスライム防除薬剤は、各種燃料に容易に溶解
混合でき、しかも低い濃度で優れたスライム発生防止効
果を有するもので、化合物Ａ及びＢの併用によって燃料
が変質したり不安定となって化学的反応を起こすことも
ないし、又、人体への影響（毒性）が強くなることもな
いといった優れたものである。
混合でき、しかも低い濃度で優れたスライム発生防止効
果を有するもので、化合物Ａ及びＢの併用によって燃料
が変質したり不安定となって化学的反応を起こすことも
ないし、又、人体への影響（毒性）が強くなることもな
いといった優れたものである。
以下に、実施例をもって本発明を詳細に説明する。文
中特に断わりのない限り「部」及び「％」は重量基準で
ある。
中特に断わりのない限り「部」及び「％」は重量基準で
ある。
実施例１及び対照例１〜２ 上記の配合に従って、実施例１として化合物Ｂを混合
溶剤（シクロヘキサノン、ジメチルホルムアミド）に溶
解した後、さらに化合物Ａ、ペネロール−Ｎ−100（松
本油脂製薬（株）製非イオン系界面活性剤）を添加溶解
しスライム防除薬剤とした。
溶剤（シクロヘキサノン、ジメチルホルムアミド）に溶
解した後、さらに化合物Ａ、ペネロール−Ｎ−100（松
本油脂製薬（株）製非イオン系界面活性剤）を添加溶解
しスライム防除薬剤とした。
同様に混合溶剤に各々化合物A,Bを単独とした上記配
合を対照例１及び２のスライム防除薬剤とした。
合を対照例１及び２のスライム防除薬剤とした。
試験例１（抗菌力試験） 殺菌水で希釈した薬液を調製し、その希釈液1mlを50
℃の培地（馬鈴薯煎汁寒天）49mlと混合して直径9cmの
殺菌シャーレに入れ、所定濃度の薬液含有寒天平板を調
製した。予め斜面培地で28℃,7日間培養した供試菌（Ａ
重油スライムから分離されたもの）の胞子懸濁液を調製
し、さらに滅菌した直径5mmのペーパー・ディスクを各
胞子懸濁液に含浸して平板上に置いた。これらのシャー
レを28℃、７日間培養して黴および酵母の生育の有無を
調査し、各菌類の生育を完全に阻止する最低薬剤濃度
（最低生育阻止濃度）を求めた。その結果は表１に示す
通りで本発明の化合物Ａと化合物Ｂとの混合物からなる
薬剤が相乗的防菌効果を示すことを確認した。
℃の培地（馬鈴薯煎汁寒天）49mlと混合して直径9cmの
殺菌シャーレに入れ、所定濃度の薬液含有寒天平板を調
製した。予め斜面培地で28℃,7日間培養した供試菌（Ａ
重油スライムから分離されたもの）の胞子懸濁液を調製
し、さらに滅菌した直径5mmのペーパー・ディスクを各
胞子懸濁液に含浸して平板上に置いた。これらのシャー
レを28℃、７日間培養して黴および酵母の生育の有無を
調査し、各菌類の生育を完全に阻止する最低薬剤濃度
（最低生育阻止濃度）を求めた。その結果は表１に示す
通りで本発明の化合物Ａと化合物Ｂとの混合物からなる
薬剤が相乗的防菌効果を示すことを確認した。
Ｆ−１〜Ｙ−３は以下の黴、及び酵母を示す。
Ｆ−1:Cladosporium sp. （クラドスポリウム エスピー） Ｆ−2:Penicillium sp. （ペニシリウム エスピー） Ｆ−3:Aspergillus sp. （アスペルギルス エスピー） Ｆ−4:Fusarium sp. （フザリウム エスピー） Ｆ−5:Penicillium sp. （ペニシリウム エスピー） Ｙ−1:Candida sp. （キャンディダ エスピー） Ｙ−2:Candida sp. （キャンディダ エスピー） Ｙ−3:Torulopsis sp. （トルロプシス エスピー） Ａ重油中での薬剤のスライム防除効果を確認する為、
胞子の発芽を抑制する予防効果と既に発生している菌体
に直接作用し菌類を死滅させる殺菌効果の実験を行なっ
た。
胞子の発芽を抑制する予防効果と既に発生している菌体
に直接作用し菌類を死滅させる殺菌効果の実験を行なっ
た。
試験例２（胞子懸濁液接種法） 試験方法 無機塩液体培地10mlをφ18mmの試験管に入れ
所定量の実施例、対照例の薬剤を添加したＡ重油を9.5m
l加えた。次に斜面培養したものにより菌の胞子を採取
し、Ａ重油に分散させ0.5mlを接種した。25℃±２℃で3
0日間静置培養し、Ａ重油−水層の界面にスライムが発
生するかどうか検討した。
所定量の実施例、対照例の薬剤を添加したＡ重油を9.5m
l加えた。次に斜面培養したものにより菌の胞子を採取
し、Ａ重油に分散させ0.5mlを接種した。25℃±２℃で3
0日間静置培養し、Ａ重油−水層の界面にスライムが発
生するかどうか検討した。
判定基準 −：スライムの発生なし ＋：スライムの発生少ない ：スライムの発生多い 市販薬剤の有効成分 A:有機非金属化合物［クリーンサイド−Ｓ（日本石油製
品）］ B:カチオン系界面活性剤［デストール・Ｆ（日本油化製
品）］ 試験例３（菌叢接種法） 試験方法 接種には各菌の菌叢（カビ:3mm×3mm程度の
大きさ）、酵母は／白金耳を接種する。
品）］ B:カチオン系界面活性剤［デストール・Ｆ（日本油化製
品）］ 試験例３（菌叢接種法） 試験方法 接種には各菌の菌叢（カビ:3mm×3mm程度の
大きさ）、酵母は／白金耳を接種する。
その他の条件は胞子懸濁液接種法と同じとした。
本発明の薬剤が、100〜250ppm程度の低い濃度におい
てもＡ重油中でのスライム発生防除効果に優れることを
各菌の胞子発芽の抑制による予防効果及び既に発生して
いる菌を死滅させる殺菌効果のあることから確認した。
てもＡ重油中でのスライム発生防除効果に優れることを
各菌の胞子発芽の抑制による予防効果及び既に発生して
いる菌を死滅させる殺菌効果のあることから確認した。
Claims (1)
- 【請求項１】２−ｎ−オクチル−４−イソチアゾロン
と、2,3,5,6−テトラクロロ−４−（メチルスルホニ
ル）ピリジンとを有効成分として含有し、その配合割合
が1:0.1〜５重量部である石油系燃料用スライム防除薬
剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62312075A JP2605764B2 (ja) | 1987-12-11 | 1987-12-11 | 石油系燃料用スライム防除薬剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62312075A JP2605764B2 (ja) | 1987-12-11 | 1987-12-11 | 石油系燃料用スライム防除薬剤 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01153604A JPH01153604A (ja) | 1989-06-15 |
| JP2605764B2 true JP2605764B2 (ja) | 1997-04-30 |
Family
ID=18024931
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62312075A Expired - Lifetime JP2605764B2 (ja) | 1987-12-11 | 1987-12-11 | 石油系燃料用スライム防除薬剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2605764B2 (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB8907298D0 (en) * | 1989-03-31 | 1989-05-17 | Ici Plc | Composition and use |
| CA2028223C (en) * | 1989-11-02 | 2000-11-14 | Jemin Charles Hsu | Synergistic microbicidal combinations containing 4,5-dichloro-2-octyl-3-isothiazolone and certain commercial biocides |
| JP2655032B2 (ja) * | 1992-08-27 | 1997-09-17 | 四国化成工業株式会社 | 活性汚泥のバルキング解消剤 |
| JP3526919B2 (ja) * | 1994-09-26 | 2004-05-17 | タイメイテック株式会社 | 抗菌組成物 |
| JP4766641B2 (ja) * | 2001-08-29 | 2011-09-07 | 住化エンビロサイエンス株式会社 | 工業用抗菌組成物及び抗菌方法 |
| RU2546655C2 (ru) * | 2009-10-14 | 2015-04-10 | Пэлокс Лимитед | Защита жидких топлив |
| JP6609489B2 (ja) * | 2016-02-29 | 2019-11-20 | 株式会社日立ハイテクノロジーズ | 電解質分析装置 |
-
1987
- 1987-12-11 JP JP62312075A patent/JP2605764B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01153604A (ja) | 1989-06-15 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US3228829A (en) | Preservation of aqueous dispersions | |
| CN103068246B (zh) | 生物灭杀组合物 | |
| JP2002524257A (ja) | 抗菌エマルジョンを使用する水性媒質中の生物付着制御方法 | |
| EP0583357A1 (en) | Glycine anhydride dimethylol as a biocide and preservative | |
| CN103749463A (zh) | 使用Thaxtomin与Thaxtomin组合物控制藻类的方法 | |
| JP2605764B2 (ja) | 石油系燃料用スライム防除薬剤 | |
| FI92640B (fi) | Mikro-organismeja tappava/mikro-organismien kasvua estävä koostumus ja menetelmä sellaisen valmistamiseksi | |
| CN102355822A (zh) | 生物递送系统 | |
| US4173653A (en) | Oxydiacetaldehyde compositions used as disinfectants | |
| JP2002514092A (ja) | ホモセリンラクトンバイオフィルム調節化合物及びそれらの利用法 | |
| JPH01153603A (ja) | 石油系燃料用スライム防除剤 | |
| Kowalik | Microbiodeterioration of library materials. Part 2. Microbiodecomposition of auxiliary materials. Chapter 5-9 | |
| JP2959970B2 (ja) | 工業用殺菌剤及び工業用殺菌方法 | |
| JP4387587B2 (ja) | ドデシルモルホリンまたはその塩およびドデシルアミンまたはその塩を含有する相乗的抗微生物組成物 | |
| JP4292257B2 (ja) | 工業用殺菌・抗菌剤および工業的殺菌・抗菌方法 | |
| JP2716044B2 (ja) | 工業用殺菌、静菌剤 | |
| CA1326919C (en) | Control of biofouling with certain alkylthioalkylamines | |
| WO1999027942A1 (en) | USE OF COPPER SILICATE FOR THE CONTROL OF $i(LEGIONELLA) | |
| JP2664480B2 (ja) | 工業用殺菌／静菌剤及び殺菌／静菌方法 | |
| JP3754987B2 (ja) | 工業用殺菌・静菌剤及び工業用殺菌・静菌方法 | |
| JP3355562B2 (ja) | 工業用殺菌・静菌剤及び工業的殺菌・静菌方法 | |
| JP2937694B2 (ja) | 工業用殺菌・静菌剤 | |
| JP2959984B2 (ja) | 工業用殺菌・静菌剤及び工業用殺菌・静菌方法１ | |
| JP3126613B2 (ja) | 工業用殺菌・静菌剤及び工業的殺菌・静菌方法 | |
| JPH11130606A (ja) | 微生物成長の抑制方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| S111 | Request for change of ownership or part of ownership |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313113 |
|
| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |