JP2022110492A - 固体電池及び固体電池ユニット - Google Patents
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Abstract
【課題】外装樹脂部で覆われる積層体を備える固体電池又は固体電池ユニットであって、積層体の体積変化による外装樹脂部の損傷を抑制しつつ、より高い機械的強度を確保できる固体電池及び固体電池ユニットを提供すること。【解決手段】固体電池１は、正極集電体１１及び正極活物質層１２を有する少なくとも１つの正極１０、負極集電体２１及び負極活物質層２２を有する少なくとも１つの負極２０、及び、正極１０と負極２０との間に介在する固体電解質３０を有する積層体１１０と、少なくとも積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される第１の弾性部材１４０と、を備える固体電池セル１００と、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、固体電池セル１００を密着して覆う外装樹脂部３００と、を備える。【選択図】図２
Description
本発明は、固体電池及び固体電池ユニットに関する。
近年、自動車、パソコン、携帯電話等の大小さまざまな電気・電子機器の普及により、高容量、高出力の電池の需要が急速に拡大している。このような電池としては、正極と負極との間に難燃性の固体電解質を介在した積層体を備える固体電池が挙げられる。このような固体電池として、積層体等が樹脂で覆われる固体電池が知られている。
例えば、特許文献１には、固体電池素子を熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂で被覆する固体電池が記載されている。また、特許文献２には、少なくとも全固体電池の積層体の側面を被覆しており、かつ、負極活物質層の側面と外装樹脂部との間に空隙部が存在する固体電池が記載されている。
ところで、特許文献１のように積層体が樹脂で覆われる固体電池では、充放電に起因する積層体内の負極活物質層の体積変化が生じ、外装樹脂部に亀裂が生じるおそれがある。これに対して、特許文献２の固体電池では、負極活物質層の側面と外装樹脂部との間に空隙部が存在するので、負極活物質層の体積変化が起こっても積層方向と直交する方向に負極活物質層を膨張させることができ、外装樹脂部の亀裂の発生を抑制できる。
しかしながら、特許文献２の固体電池では、負極活物質層の側面と外装樹脂部との間に空隙部が存在するので、積層体の積層方向に直交する側面や該側面に集電体タブが形成される場合はその集電体タブ等が十分に保護されず、より高い機械的強度を確保するという点で改善の余地があった。
本発明は、外装樹脂部で覆われる積層体を備える固体電池又は固体電池ユニットであって、積層体の体積変化による外装樹脂部の損傷を抑制しつつ、より高い機械的強度を確保できる固体電池及び固体電池ユニットを提供することを目的とする。
本発明は、正極集電体及び正極活物質層を有する少なくとも１つの正極、負極集電体及び負極活物質層を有する少なくとも１つの負極、及び、前記正極と前記負極との間に介在する固体電解質を有する積層体と、少なくとも前記積層体の積層方向の両側に配置される第１の弾性部材と、を備える固体電池セルと、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、前記固体電池セルを密着して覆う外装樹脂部と、を備える固体電池に関する。
前記固体電池セルは、前記正極集電体の前記積層方向に直交する方向の端部から前記積層体から離れる方向に延出する正極集電体タブと、前記負極集電体の前記積層方向に直交する方向の端部から前記積層体から離れる方向に延出する負極集電体タブと、を更に備え、前記外装樹脂部は、前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブを密着して覆ってもよい。
前記第１の弾性部材は、前記積層体と接触する側の面の面積が前記負極活物質層の前記積層方向に直交する面の面積以上であってもよい。
前記積層体の積層方向の両側に配置される前記第１の弾性部材の厚み方向における最大圧縮量の合計は、前記積層体の最大膨張量よりも大きくてもよい。
前記負極活物質層を構成する負極活物質は、ハードカーボンであってもよい。
前記負極活物質層を構成する負極活物質は黒鉛活物質であり、かつ、前記負極と前記正極との容量比（負極容量／正極容量）が１．１以上であってもよい。
また、本発明は、正極集電体及び正極活物質層を有する少なくとも１つの正極、負極集電体及び負極活物質層を有する少なくとも１つの負極、及び、前記正極と前記負極との間に介在する固体電解質を有する積層体が該積層体の積層方向に複数積層されて構成される積層体群と、少なくとも前記積層体群の前記積層方向の両側に配置される第２の弾性部材と、を備える固定電池モジュールと、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、前記固体電池モジュールを密着して覆うモジュール外装樹脂部と、を備える固体電池ユニットに関する。
前記第２の弾性部材は、複数の前記積層体のそれぞれの前記積層方向の両側に配置されてもよい。
本発明によれば、外装樹脂部で覆われる積層体を備える固体電池又は固体電池ユニットであって、積層体の体積変化による外装樹脂部の損傷を抑制しつつ、より高い機械的強度を確保できる固体電池及び固体電池ユニットを提供することができる。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。但し、以下に示す実施形態は本発明を例示するものであって、本発明は以下の実施形態に限定されない。
＜固体電池＞
本実施形態に係る固体電池１について図１及び図２を参照しながら説明する。図１は固体電池１の斜視図である。図２は図１における固体電池１のＡ－Ａ線断面図である。なお、図１において、外装樹脂部３００は二本鎖線で示されており、図２において、図面の煩雑化を回避するため、リード端子２００と外装樹脂部３００のそれぞれのハッチングを省略している。
本実施形態に係る固体電池１について図１及び図２を参照しながら説明する。図１は固体電池１の斜視図である。図２は図１における固体電池１のＡ－Ａ線断面図である。なお、図１において、外装樹脂部３００は二本鎖線で示されており、図２において、図面の煩雑化を回避するため、リード端子２００と外装樹脂部３００のそれぞれのハッチングを省略している。
本実施形態に係る固体電池１は、図１及び図２に示すように、固体電池セル１００と、リード端子２００と、外装樹脂部３００と、を備える。
（固体電池セル）
固体電池セル１００は、積層体１１０と、正極集電体タブ１２０と、負極集電体タブ１３０と、第１の弾性部材１４０と、を備える。
固体電池セル１００は、積層体１１０と、正極集電体タブ１２０と、負極集電体タブ１３０と、第１の弾性部材１４０と、を備える。
［積層体］
積層体１１０は、少なくとも１つの正極１０と、少なくとも１つの負極２０と、正極１０と負極２０との間に介在する固体電解質３０と、を有する。本実施形態では、図２に示すように、全体として略直方体形状であり、３つの正極１０である正極１０ａ，１０ｂ，１０ｃと、４つの負極２０である負極２０ａ，２０ｂ，２０ｃ，２０ｄと、６つの固体電解質３０である固体電解質３０ａ，３０ｂ，３０ｃ，３０ｄ，３０ｅ，３０ｆが積層される。具体的には、積層体１１０の積層方向Ｃの一側（図２では上側）から負極２０ａ、固体電解質３０ａ、正極１０ａ、固体電解質３０ｂ、負極２０ｂ、固体電解質３０ｃ、正極１０ｂ、固体電解質３０ｄ、負極２０ｃ、固体電解質３０ｅ、正極１０ｃ、固体電解質３０ｆ、負極２０ｄの順で積層される。なお、積層方向Ｃは、図２において両側矢印で示す方向である。
積層体１１０は、少なくとも１つの正極１０と、少なくとも１つの負極２０と、正極１０と負極２０との間に介在する固体電解質３０と、を有する。本実施形態では、図２に示すように、全体として略直方体形状であり、３つの正極１０である正極１０ａ，１０ｂ，１０ｃと、４つの負極２０である負極２０ａ，２０ｂ，２０ｃ，２０ｄと、６つの固体電解質３０である固体電解質３０ａ，３０ｂ，３０ｃ，３０ｄ，３０ｅ，３０ｆが積層される。具体的には、積層体１１０の積層方向Ｃの一側（図２では上側）から負極２０ａ、固体電解質３０ａ、正極１０ａ、固体電解質３０ｂ、負極２０ｂ、固体電解質３０ｃ、正極１０ｂ、固体電解質３０ｄ、負極２０ｃ、固体電解質３０ｅ、正極１０ｃ、固体電解質３０ｆ、負極２０ｄの順で積層される。なお、積層方向Ｃは、図２において両側矢印で示す方向である。
［正極］
３つの正極１０は、それぞれ板状の正極集電体１１と、板状の正極活物質層１２と、を有する。図２に示すように、正極活物質層１２は、正極集電体１１の積層方向Ｃの両側の面に配置される。
３つの正極１０は、それぞれ板状の正極集電体１１と、板状の正極活物質層１２と、を有する。図２に示すように、正極活物質層１２は、正極集電体１１の積層方向Ｃの両側の面に配置される。
［正極集電体］
正極集電体１１は、特に限定されるものではなく、固体電池の正極に用いうる公知の集電体を適用することができる。例えば、ステンレス（ＳＵＳ）箔、アルミ（Ａｌ）箔等の金属箔が挙げられる。
正極集電体１１は、特に限定されるものではなく、固体電池の正極に用いうる公知の集電体を適用することができる。例えば、ステンレス（ＳＵＳ）箔、アルミ（Ａｌ）箔等の金属箔が挙げられる。
正極集電体１１の積層方向Ｃに直交する一側（図２では左側）の端部１１１には、正極集電体タブ１２０が形成される。具体的には、正極１０ａ～１０ｃの正極集電体タブ１２０は、正極１０ａ～１０ｃのそれぞれの正極集電体１１の端部１１１から積層体１１０から離れる方向に延出する。
正極１０ａ～１０ｃのそれぞれの正極集電体タブ１２０は、積層体１１０とは反対側の端部が束ねられた状態で、後述するリード端子２００と接合される。接合方法としては特に限定されず、振動溶接や超音波溶接等の溶接や、溶着等、公知の方法を用いることができる。
正極集電体タブ１２０は、正極集電体１１と一体に成形されたものであってもよく、正極集電体１１とは異なる部材であり、溶接等によって正極集電体１１の端部１１１に電気的に接続されたものであってもよい。本実施形態の正極集電体タブ１２０は、正極集電体１１と一体に成形されたものである。本実施形態では、正極集電体１１は１つの金属箔のうち正極活物質層１２と接触し、積層方向Ｃからの圧力によって圧延される部分であり、正極集電体タブ１２０は当該１つの金属箔のうち正極活物質層１２と接触せずに圧延されていない部分である。このため、圧延された正極集電体１１と圧延されていない正極集電体タブ１２０の境界には、強度の弱い脆弱部１２１が形成される。
正極集電体タブ１２０の幅は、合材の幅を最大として、使用目的により抵抗が小さくなるように適宜設定されるが、好ましくは１ｍｍ～１０００ｍｍ、より好ましくは２ｍｍから３００ｍｍである。厚さは５～５０μｍ程度、長さは５～５０ｍｍ程度が一般的である。
［正極活物質層］
正極活物質層１２を構成する物質としては、特に限定されるものではなく、固体電池の正極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、正極活物質以外に固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
正極活物質層１２を構成する物質としては、特に限定されるものではなく、固体電池の正極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、正極活物質以外に固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
正極活物質としては、例えば、二硫化チタン、二硫化モリブデン、セレン化ニオブ、等の遷移金属カルコゲナイド、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４）、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）等の遷移金属酸化物等が挙げられる。
［負極］
４つの負極２０は、それぞれ板状の負極集電体２１と、板状の負極活物質層２２と、を有する。図２に示すように、負極活物質層２２は、負極集電体２１の積層方向Ｃの一側又は両側の面に配置される。
４つの負極２０は、それぞれ板状の負極集電体２１と、板状の負極活物質層２２と、を有する。図２に示すように、負極活物質層２２は、負極集電体２１の積層方向Ｃの一側又は両側の面に配置される。
［負極集電体］
負極集電体２１は、特に限定されるものではなく、固体電池の負極に用いうる公知の集電体を適用することができる。例えば、ステンレス（ＳＵＳ）箔、銅（Ｃｕ）箔等の金属箔が挙げられる。
負極集電体２１は、特に限定されるものではなく、固体電池の負極に用いうる公知の集電体を適用することができる。例えば、ステンレス（ＳＵＳ）箔、銅（Ｃｕ）箔等の金属箔が挙げられる。
負極集電体２１の積層方向Ｃに直交する他側（図２では右側）の端部２１１には、負極集電体タブ１３０が形成される。具体的には、負極２０ａ～２０ｄの負極集電体タブ１３０は、負極２０ａ～２０ｄのそれぞれの負極集電体２１の端部２１１から積層体１１０から離れる方向に延出する。
負極２０ａ～２０ｄのそれぞれの負極集電体タブ１３０は、積層体１１０とは反対側の端部が束ねられた状態で、後述するリード端子２００と接合される。接合方法としては特に限定されず、振動溶接や超音波溶接等の溶接や、溶着等、公知の方法を用いることができる。
負極集電体タブ１３０は、負極集電体２１と一体に成形されたものであってもよく、負極集電体２１とは異なる部材であり、溶接等によって負極集電体２１の端部２１１に電気的に接続されたものであってもよい。本実施形態の負極集電体タブ１３０は、負極集電体２１と一体に成形されたものである。本実施形態では、負極集電体２１は１つの金属箔のうち負極活物質層２２と接触し、積層方向Ｃからの圧力によって圧延される部分であり、負極集電体タブ１３０は当該１つの金属箔のうち負極活物質層２２と接触せずに圧延されていない部分である。このため、圧延された負極集電体２１と圧延されていない負極集電体タブ１３０の境界には、強度の弱い脆弱部１３１が形成される。
負極集電体タブ１３０の幅は、合材の幅を最大として、使用目的により抵抗が小さくなるように適宜設定されるが、好ましくは１ｍｍ～１０００ｍｍ、より好ましくは２ｍｍから３００ｍｍである。厚さは５～５０μｍ程度、長さは５～５０ｍｍ程度が一般的である。
［負極活物質層］
負極活物質層２２を構成する物質としては、特に限定されるものではなく、固体電池の負極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、負極活物質以外に固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
負極活物質層２２を構成する物質としては、特に限定されるものではなく、固体電池の負極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、負極活物質以外に固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
負極活物質は、リチウムイオンを吸蔵・放出することができるものであれば特に限定されるものではない。例えば、負極活物質としては、金属リチウム、リチウム合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、Ｓｉ、ＳｉＯ、および黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料等が挙げられる。負極２０の体積変化が小さいという点から、負極活物質として充放電による体積変化が小さいハードカーボンを用いることが好ましい。また、ハードカーボンと同様に負極２０の体積変化が小さいという点から、負極活物質として黒鉛を用い、かつ、負極２０と正極１０との容量比（負極容量／正極容量）を１．１以上とすることが好ましい。
［固体電解質］
固体電解質３０は、正極１０と、負極２０との間に積層され、例えば層状に形成される。固体電解質３０は、少なくとも固体電解質材料を含有する層である。上記固体電解質材料を介して、正極活物質及び負極活物質の間の電荷移動を行うことができる。
固体電解質３０は、正極１０と、負極２０との間に積層され、例えば層状に形成される。固体電解質３０は、少なくとも固体電解質材料を含有する層である。上記固体電解質材料を介して、正極活物質及び負極活物質の間の電荷移動を行うことができる。
固体電解質材料としては、特に限定されないが、例えば、硫化物固体電解質材料、酸化物固体電解質材料、窒化物固体電解質材料、ハロゲン化物固体電解質材料等を挙げることができる。
［第１の弾性部材］
第１の弾性部材１４０は、板状であり、高い弾性を有する部材である。第１の弾性部材１４０としては、天然ゴム、ジエン系ゴム、非ジエン系ゴム等が挙げられる。本実施形態では、第１の弾性部材１４０としてスチレンブタジエンゴム板を用いている。
第１の弾性部材１４０は、板状であり、高い弾性を有する部材である。第１の弾性部材１４０としては、天然ゴム、ジエン系ゴム、非ジエン系ゴム等が挙げられる。本実施形態では、第１の弾性部材１４０としてスチレンブタジエンゴム板を用いている。
第１の弾性部材１４０は、少なくとも積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される。本実施形態では、図１及び図２に示すように、２つの第１の弾性部材１４０である第１の弾性部材１４０ａと第１の弾性部材１４０ｂが積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される。
第１の弾性部材１４０ａは積層体１１０の積層方向Ｃの一側（図２では上側）に配置され、第１の弾性部材１４０ｂは積層体１１０の積層方向Ｃの他側（図２では下側）に配置される。具体的には、第１の弾性部材１４０ａは、負極２０ａの負極集電体２１の積層方向Ｃの一側（図２では上側）の面の全体に亘って面接触するように配置され、第１の弾性部材１４０ｂは、負極２０ｄの負極集電体２１の積層方向Ｃの他側（図２では下側）の面の全体に亘って面接触するように配置される。この構成により、例えば、固体電池１の充電により負極活物質層２２が膨張し、積層体１１０の体積が増加しても、その体積の増加に応じて第１の弾性部材１４０を積層方向Ｃで圧縮させることができる。即ち、積層体１１０の体積が増加しても第１の弾性部材１４０が圧縮することで、固体電池セル１００全体の体積を一定に保つことができる。
第１の弾性部材１４０ａは、積層体１１０と接触する側の面の面積が、負極２０の負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する面の面積以上である。第１の弾性部材１４０ｂも同様に、積層体１１０と接触する側の面の面積が、負極２０の負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する面の面積以上である。
また、固体電池セル１００は、積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される第１の弾性部材１４０の厚み方向における最大圧縮量の合計が、積層体１１０の最大膨張量よりも大きくなるように構成される。具体的には、第１の弾性部材１４０ａ，１４０ｂの厚み方向における最大圧縮量の合計が、積層体１１０に含まれる全ての負極活物質層２２の最大膨張量の合計よりも大きくなるように構成される。なお、第１の弾性部材１４０ａ，１４０ｂの厚みや長さ、幅等の寸法、材質は、互いに同じであっても異なっていてもよい。
（リード端子）
リード端子２００は、図２に示すように、一側（図２では積層体１１０側）の端部２０１が複数の正極集電体タブ１２０又は複数の負極集電体タブ１３０と溶接等によって電気的に接続され、他側（図２では積層体１１０とは反対側）の端部２０２が外装樹脂部３００から外側に延出されて固体電池セル１００の電極部を構成する。リード端子２００の材質は、従来固体電池に用いられている集電タブリードと同様の材質を用いることができ、特に制限はされない。
リード端子２００は、図２に示すように、一側（図２では積層体１１０側）の端部２０１が複数の正極集電体タブ１２０又は複数の負極集電体タブ１３０と溶接等によって電気的に接続され、他側（図２では積層体１１０とは反対側）の端部２０２が外装樹脂部３００から外側に延出されて固体電池セル１００の電極部を構成する。リード端子２００の材質は、従来固体電池に用いられている集電タブリードと同様の材質を用いることができ、特に制限はされない。
図２に示すように、本実施形態の固体電池セル１００には、２つのリード端子２００であるリード端子２００ａ，２００ｂが接続される。具体的には、リード端子２００ａは複数の正極集電体タブ１２０に接続され、リード端子２００ｂは複数の負極集電体タブ１３０に接続される。
（外装樹脂部）
外装樹脂部３００は、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなる。外装樹脂部３００として用いられる樹脂としては、その融点が固体電池１の正極活物質、負極活物質、及び固体電解質に影響のある温度である２００℃未満であることが好ましい。樹脂の種類としては、例えば、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、アクリロニトリル・スチレン樹脂（ＡＳ）、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂（ＡＢＳ）、ポリエチレン（ＰＥ）、エチレン酢酸ビニル（ＥＶＡ）、ポリスチレン（ＰＰ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ）、メチルメタクリレート－スチレン共重合体（ＭＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等が挙げられる。
外装樹脂部３００は、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなる。外装樹脂部３００として用いられる樹脂としては、その融点が固体電池１の正極活物質、負極活物質、及び固体電解質に影響のある温度である２００℃未満であることが好ましい。樹脂の種類としては、例えば、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、アクリロニトリル・スチレン樹脂（ＡＳ）、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂（ＡＢＳ）、ポリエチレン（ＰＥ）、エチレン酢酸ビニル（ＥＶＡ）、ポリスチレン（ＰＰ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ）、メチルメタクリレート－スチレン共重合体（ＭＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等が挙げられる。
外装樹脂部３００は、固体電池セル１００全体を密着して覆う。即ち、外装樹脂部３００は、積層体１１０の積層方向Ｃに直交する４つの側面、第１の弾性部材１４０の積層方向Ｃに直交する４つの側面及び積層方向Ｃの積層体１１０に接触する面とは反対側の面、正極集電体タブ１２０、及び負極集電体タブ１３０を密着して覆う。また、外装樹脂部３００は、複数の正極集電体タブ１２０に接続されるリード端子２００ａと、複数の負極集電体タブ１３０に接続されるリード端子２００ｂのそれぞれの端部２０１を密着して覆う。
外装樹脂部３００を形成する方法は特に限定されず、公知の方法を用いることができる。例えば、外装樹脂部３００は、リード端子２００ａ，２００ｂが接続された固体電池セル１００を金型に配置し、金型に融点以下の液状の熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂を充填した後に、硬化させることで形成される。このとき、リード端子２００ａ，２００ｂのそれぞれの端部２０２は金型の外部に配置され、リード端子２００ａ，２００ｂのそれぞれの端部２０１は金型内に位置するように配置される。
本実施形態に係る固体電池１によれば、以下の効果が奏される。
本実施形態に係る固体電池１は、正極集電体１１及び正極活物質層１２を有する少なくとも１つの正極１０、負極集電体２１及び負極活物質層２２を有する少なくとも１つの負極２０、及び、正極１０と負極２０との間に介在する固体電解質３０を有する積層体１１０と、少なくとも積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される第１の弾性部材１４０と、を備える固体電池セル１００と、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、固体電池セル１００を密着して覆う外装樹脂部３００と、を備える。これにより、積層体１１０を含む固体電池セル１００全体が外装樹脂部３００に密着して覆われるので、固体電池セル１００全体をより確実に保護できる。また、外装樹脂部３００によって固体電池セル１００全体が隙間なく覆われた場合であっても、充放電に起因する負極活物質層２２の膨張による積層体１１０の体積変化に対して、積層体１１０と外装樹脂部３００との間に介在する第１の弾性部材１４０が体積変化に応じて圧縮される。即ち、積層方向Ｃにおける積層体１１０の体積が変化しても、第１の弾性部材１４０を圧縮することにより、外装樹脂部３００の亀裂の発生を抑制できる。よって、積層体１１０の体積の変化による外装樹脂部３００の損傷を抑制しつつ、固体電池１のより高い機械的強度を確保できる。
本実施形態に係る固体電池１は、正極集電体１１及び正極活物質層１２を有する少なくとも１つの正極１０、負極集電体２１及び負極活物質層２２を有する少なくとも１つの負極２０、及び、正極１０と負極２０との間に介在する固体電解質３０を有する積層体１１０と、少なくとも積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される第１の弾性部材１４０と、を備える固体電池セル１００と、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、固体電池セル１００を密着して覆う外装樹脂部３００と、を備える。これにより、積層体１１０を含む固体電池セル１００全体が外装樹脂部３００に密着して覆われるので、固体電池セル１００全体をより確実に保護できる。また、外装樹脂部３００によって固体電池セル１００全体が隙間なく覆われた場合であっても、充放電に起因する負極活物質層２２の膨張による積層体１１０の体積変化に対して、積層体１１０と外装樹脂部３００との間に介在する第１の弾性部材１４０が体積変化に応じて圧縮される。即ち、積層方向Ｃにおける積層体１１０の体積が変化しても、第１の弾性部材１４０を圧縮することにより、外装樹脂部３００の亀裂の発生を抑制できる。よって、積層体１１０の体積の変化による外装樹脂部３００の損傷を抑制しつつ、固体電池１のより高い機械的強度を確保できる。
また、本実施形態に係る固体電池１の固体電池セル１００は、正極集電体１１の積層方向Ｃに直交する方向の端部１１１から積層体１１０から離れる方向に延出する正極集電体タブ１２０と、負極集電体２１の積層方向Ｃに直交する方向の端部２１１から積層体１１０から離れる方向に延出する負極集電体タブ１３０と、を更に備え、外装樹脂部３００は、正極集電体タブ１２０及び負極集電体タブ１３０を密着して覆う。これにより、強度の弱い脆弱部１２１を含む正極集電体タブ１２０全体と、強度の弱い脆弱部１３１を含む負極集電体タブ１３０全体とが外装樹脂部３００で保護される。よって、積層体１１０の体積変化に応じて伸縮可能な第１の弾性部材１４０によって外装樹脂部３００の亀裂の発生を抑制しつつ、正極集電体タブ１２０及び負極集電体タブ１３０の強度を高めることができる。
また、本実施形態に係る固体電池１の固体電池セル１００は、第１の弾性部材１４０は、積層体１１０と接触する側の面の面積が負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する面の面積以上である。これにより、負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する面全体の体積変化に応じて、第１の弾性部材１４０を伸縮させることができる。よって、積層体１１０の体積変化による外装樹脂部３００の損傷をより確実に抑制できる。
また、本実施形態に係る固体電池１は、積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置される第１の弾性部材１４０の厚み方向における最大圧縮量の合計は、積層体１１０の最大膨張量よりも大きい。これにより、積層体１１０内の全ての負極活物質層２２が積層方向Ｃに最も膨張した場合であっても、積層体１１０に配置される第１の弾性部材１４０がその膨張に応じて圧縮されるので、積層体１１０の体積変化による外装樹脂部３００の損傷をより確実に抑制できる。
また、本実施形態に係る固体電池１の負極活物質層２２を構成する負極活物質は、ハードカーボンである。これにより、充放電に起因する負極活物質層２２の膨張収縮による積層体１１０の体積の変化量を低減できる。
また、本実施形態に係る固体電池１の負極活物質層２２を構成する負極活物質は、黒鉛活物質であり、かつ、負極２０と正極１０との容量比（負極容量／正極容量）が１．１以上である。これにより、充放電に起因する負極活物質層２２の膨張収縮による積層体１１０の体積の変化量を低減できる。
＜固体電池ユニット＞
次に、本実施形態に係る固体電池ユニット１Ａについて図３及び図４を参照しながら説明する。図３は固体電池ユニット１Ａの斜視図である。図４は図３における固体電池ユニット１ＡのＢ－Ｂ線断面図である。図３において、モジュール外装樹脂部４００は二本鎖線で示されており、図４において、図面の煩雑化を回避するため、リード端子２００Ａとモジュール外装樹脂部４００のそれぞれのハッチングを省略している。なお、固体電池１と同様の構成については、同様の符号を付してその説明を省略する。
次に、本実施形態に係る固体電池ユニット１Ａについて図３及び図４を参照しながら説明する。図３は固体電池ユニット１Ａの斜視図である。図４は図３における固体電池ユニット１ＡのＢ－Ｂ線断面図である。図３において、モジュール外装樹脂部４００は二本鎖線で示されており、図４において、図面の煩雑化を回避するため、リード端子２００Ａとモジュール外装樹脂部４００のそれぞれのハッチングを省略している。なお、固体電池１と同様の構成については、同様の符号を付してその説明を省略する。
固体電池ユニット１Ａは、図３及び図４に示すように、固体電池モジュール１００Ａと、リード端子２００Ａと、モジュール外装樹脂部４００と、を備える。
（固体電池モジュール）
固体電池モジュール１００Ａは、積層体群１１０Ａと、正極集電体タブ１２０と、負極集電体タブ１３０と、第２の弾性部材１５０と、を備える。
固体電池モジュール１００Ａは、積層体群１１０Ａと、正極集電体タブ１２０と、負極集電体タブ１３０と、第２の弾性部材１５０と、を備える。
［積層体群］
積層体群１１０Ａは、複数の積層体１１０が積層方向Ｃに積層されて構成される。本実施形態では、積層体群１１０Ａは、図３及び図４に示すように、全体として略直方体形状であり、３つの積層体１１０である積層体１１０ａ，１１０ｂ，１１０ｃがこの順で積層されて構成される。
積層体群１１０Ａは、複数の積層体１１０が積層方向Ｃに積層されて構成される。本実施形態では、積層体群１１０Ａは、図３及び図４に示すように、全体として略直方体形状であり、３つの積層体１１０である積層体１１０ａ，１１０ｂ，１１０ｃがこの順で積層されて構成される。
［第２の弾性部材］
第２の弾性部材１５０は、板状であり、高い弾性を有する部材である。第２の弾性部材１５０としては、天然ゴム、ジエン系ゴム、非ジエン系ゴム等が挙げられる。本実施形態では、第２の弾性部材１５０としてスチレンブタジエンゴム板を用いている。
第２の弾性部材１５０は、板状であり、高い弾性を有する部材である。第２の弾性部材１５０としては、天然ゴム、ジエン系ゴム、非ジエン系ゴム等が挙げられる。本実施形態では、第２の弾性部材１５０としてスチレンブタジエンゴム板を用いている。
第２の弾性部材１５０は、少なくとも積層体群１１０Ａの積層方向Ｃの両側に配置される。本実施形態では、図３及び図４に示すように、４つの第２の弾性部材１５０である第２の弾性部材１５０ａ，１５０ｂ，１５０ｃ，１５０ｄが積層体群１１０Ａに配置される。
第２の弾性部材１５０ａは、積層体群１１０Ａの積層方向Ｃの一側（図４では上側）に配置される。具体的には、第２の弾性部材１５０ａは、積層体１１０ａの負極２０ａの負極集電体２１の積層方向Ｃの一側（図４では上側）の面の全体に亘って面接触するように配置される。
第２の弾性部材１５０ｄは、積層体群１１０Ａの積層方向Ｃの他側（図４では下側）に配置される。具体的には、第２の弾性部材１５０ｂは、積層体１１０ｃの負極２０ｄの負極集電体２１の積層方向Ｃの他側（図４では下側）の面の全体に亘って面接触するように配置される。
第２の弾性部材１５０ｂは、積層体１１０ａと積層体１１０ｂとの間に配置される。具体的には、第２の弾性部材１５０ｂは、積層体１１０ａの負極２０ｄの負極集電体２１の積層方向Ｃの他側（図４では下側）の面の全体に亘って面接触するように配置されるとともに、積層体１１０ｂの負極２０ａの負極集電体２１の積層方向Ｃの一側（図４では上側）の面の全体に亘って面接触するように配置される。
第２の弾性部材１５０ｃは、積層体１１０ｂと積層体１１０ｃとの間に配置される。具体的には、第２の弾性部材１５０ｃは、積層体１１０ｂの負極２０ａの負極集電体２１の積層方向Ｃの他側（図４では下側）に配置されるとともに、積層体１１０ｃの負極２０ａの負極集電体２１の積層方向Ｃの他側（図４では上側）の面の全体に亘って面接触するように配置される。
第２の弾性部材１５０ａ～１５０ｄは、それぞれ積層体１１０と接触する側の面の面積が、積層体１１０内の負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する面の面積以上である。これにより、負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する面全体の体積変化に応じて第２の弾性部材１５０を伸縮させることができる。
また、固体電池モジュール１００Ａは、積層体群１１０Ａに配置される全ての第２の弾性部材１５０の厚み方向における最大圧縮量の合計が、積層体群１１０Ａの最大膨張量よりも大きくなるように構成される。具体的には、第２の弾性部材１５０ａ～１５０ｄの厚み方向における最大圧縮量の合計が、積層体群１１０Ａに含まれる全ての負極活物質層２２の最大膨張量の合計よりも大きくなるように構成される。これにより、積層体群１１０Ａ内の全ての負極活物質層２２が積層方向Ｃに最も膨張した場合であっても、積層体群１１０Ａに配置される第２の弾性部材１５０をその膨張に応じて圧縮させることができる。なお、第２の弾性部材１５０ａ～１５０ｄの厚みや長さ、幅等の寸法、材質は、互いに同じであっても異なっていてもよい。
（リード端子）
リード端子２００Ａは、図４に示すように、一側（図４では積層体群１１０Ａ側）の端部２０１が複数の正極集電体タブ１２０又は複数の負極集電体タブ１３０と溶接等によって電気的に接続され、他側（図４では積層体群１１０Ａとは反対側）の端部２０２がモジュール外装樹脂部４００から外側に延出されて固体電池ユニット１Ａの電極部を構成する。リード端子２００Ａの材質は、リード端子２００と同様に、従来固体電池に用いられている集電タブリードと同様の材質を用いることができ、特に制限はされない。
リード端子２００Ａは、図４に示すように、一側（図４では積層体群１１０Ａ側）の端部２０１が複数の正極集電体タブ１２０又は複数の負極集電体タブ１３０と溶接等によって電気的に接続され、他側（図４では積層体群１１０Ａとは反対側）の端部２０２がモジュール外装樹脂部４００から外側に延出されて固体電池ユニット１Ａの電極部を構成する。リード端子２００Ａの材質は、リード端子２００と同様に、従来固体電池に用いられている集電タブリードと同様の材質を用いることができ、特に制限はされない。
図４に示すように、固体電池モジュール１００Ａには、６つのリード端子２００Ａであるリード端子２００ｃ，２００ｄ，２００ｅ，２００ｆ，２２０ｇ，２００ｈが溶接等によって電気的に接続される。具体的には、リード端子２００ｃは積層体１１０ａから延出する複数の正極集電体タブ１２０に接続され、リード端子２００ｄは積層体１１０ａから延出する複数の負極集電体タブ１３０に接続され、リード端子２００ｅは積層体１１０ｂから延出する複数の正極集電体タブ１２０に接続され、リード端子２００ｆは積層体１１０ｂから延出する複数の負極集電体タブ１３０に接続され、リード端子２００ｇは積層体１１０ｃから延出する複数の正極集電体タブ１２０に接続され、リード端子２００ｈは積層体１１０ｃから延出する複数の負極集電体タブ１３０に接続される。
（モジュール外装樹脂部）
モジュール外装樹脂部４００は、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなる。モジュール外装樹脂部４００としては、上記外装樹脂部３００と同じ種類の樹脂を用いることができる。
モジュール外装樹脂部４００は、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなる。モジュール外装樹脂部４００としては、上記外装樹脂部３００と同じ種類の樹脂を用いることができる。
モジュール外装樹脂部４００は、固体電池モジュール１００Ａ全体を密着して覆う。即ち、モジュール外装樹脂部４００は、積層体群１１０Ａの積層方向Ｃに直交する４つの側面、第２の弾性部材１５０ａ～１５０ｄの積層方向Ｃに直交する４つの側面、第２の弾性部材１５０ａ，１５０ｄの積層方向Ｃの積層体群１１０Ａに接触する面とは反対側の面、正極集電体タブ１２０、及び負極集電体タブ１３０を密着して覆う。また、モジュール外装樹脂部４００は、正極集電体タブ１２０又は負極集電体タブ１３０と接続されるリード端子２００ｃ～２００ｈの少なくとも端部２０１を密着して覆う。
モジュール外装樹脂部４００を形成する方法は特に限定されず、公知の方法を用いることができる。例えば、モジュール外装樹脂部４００は、リード端子２００Ａが接続された固体電池モジュール１００Ａを金型に配置し、金型に融点以下の液状の熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂を充填した後に、硬化させることで形成される。このとき、リード端子２００Ａの端部２０２は金型の外部に配置され、リード端子２００Ａの端部２０１は金型内に位置するように配置される。
本実施形態に係る固体電池ユニット１Ａによれば、以下の効果が奏される。
本実施形態に係る固体電池ユニット１Ａは、積層体１１０が積層方向Ｃに複数積層されて構成される積層体群１１０Ａと、少なくとも積層体群１１０Ａの積層方向Ｃの両側に配置される第２の弾性部材１５０と、を備える固定電池モジュール１００Ａと、熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、固体電池モジュール１００Ａを密着して覆うモジュール外装樹脂部４００と、を備える。これにより、１つのモジュール外装樹脂部４００で複数の積層体１１０を並列させた固体電池モジュール１００Ａを保護することができるので、積層体１１０毎に外装体を設ける必要がなく、固体電池ユニット１Ａの小型化が実現できる。また、積層体群１１０Ａを含む固体電池モジュール１００Ａ全体がモジュール外装樹脂部４００に密着して覆われるので、固体電池モジュール１００Ａ全体をより確実に保護できる。さらに、モジュール外装樹脂部４００によって固体電池モジュール１００Ａ全体が隙間なく覆われた場合であっても、充放電に起因する負極活物質層２２の膨張及び収縮による積層体群１１０Ａの体積変化に応じて、積層体群１１０Ａとモジュール外装樹脂部４００との間に介在する第２の弾性部材１５０が圧縮される。よって、積層体群１１０Ａの体積変化によるモジュール外装樹脂部４００の損傷を抑制しつつ、固体電池ユニット１Ａの小型化と機械的強度の向上を実現できる。
また、本実施形態に係る固体電池ユニット１Ａの第２の弾性部材１５０は、複数の積層体１１０のそれぞれの積層方向Ｃの両側に配置される。これにより、積層体群１１０Ａに含まれる各積層体１１０の積層方向Ｃの両側に第２の弾性部材１５０が配置されているので、各積層体１１０の体積変化に応じて第２の弾性部材１５０をより確実に圧縮できる。
また、本実施形態に係る固体電池ユニット１Ａの第２の弾性部材１５０は、絶縁性を有する。これにより、固体電池モジュール１００Ａの各積層体１１０を直列接続する場合であっても、各積層体１１０間の絶縁を確保することができる。
以上、本発明に関する実施形態について説明したが、本発明は、上記実施形態に制限されるものではなく、適宜変更が可能である。
上記実施形態では、固体電池１の積層体１１０は３つの正極１０と４つの負極２０と６つの固体電解質３０を有するが、正極１０と負極２０との間に固体電解質３０を介在させて積層していれば、積層体１１０が有する正極１０、負極２０、固体電解質３０の数が特に限定されない。例えば、正極１０の数が２つ以下であってもよく、４つ以上であってもよい。また、負極２０の数が３つ以下であってもよく、５つ以上であってもよい。また、固体電解質３０の数が５つ以下であってもよく、７つ以上であってもよい。
上記実施形態では、固体電池１の積層体１１０の積層方向Ｃの両側に第１の弾性部材１４０を配置していたが、これに加えて第１の弾性部材１４０を積層体１１０の負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する側面に配置してもよい。
上記実施形態では、固体電池ユニット１Ａの固体電池モジュール１００Ａは３つの積層体１１０を有していたが、積層体１１０の数は２つ以上であれば特に限定されない。例えば、固体電池モジュール１００Ａの積層体１１０の数は２つであってもよく、４つ以上であってもよい。
上記実施形態では、固体電池ユニット１Ａの第２の弾性部材１５０は、固体電池モジュール１００Ａの全ての積層体１１０の積層方向Ｃの両側に配置されていたが、積層体群１１０Ａの両側のみに配置されていてもよい。また、これに加えて第２の弾性部材１５０を積層体１１０の負極活物質層２２の積層方向Ｃに直交する側面に配置してもよい。なお、固体電池モジュール１００Ａ内の各積層体１１０の接続方法が直列接続の場合は、各積層体１１０の間に絶縁部材を介在させる。
１ 固体電池
１０，１０ａ，１０ｂ，１０ｃ 正極
１１ 正極集電体
１２ 正極活物質層
２０，２０ａ，２０ｂ，２０ｃ，２０ｄ 負極
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質層
３０，３０ａ，３０ｂ，３０ｃ，３０ｄ，３０ｅ，３０ｆ 固体電解質
１００ 固体電池セル
１１０ 積層体
１４０，１４０ａ，１４０ｂ 第１の弾性部材
３００ 外装樹脂部
１０，１０ａ，１０ｂ，１０ｃ 正極
１１ 正極集電体
１２ 正極活物質層
２０，２０ａ，２０ｂ，２０ｃ，２０ｄ 負極
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質層
３０，３０ａ，３０ｂ，３０ｃ，３０ｄ，３０ｅ，３０ｆ 固体電解質
１００ 固体電池セル
１１０ 積層体
１４０，１４０ａ，１４０ｂ 第１の弾性部材
３００ 外装樹脂部
Claims (9)
- 正極集電体及び正極活物質層を有する少なくとも１つの正極、負極集電体及び負極活物質層を有する少なくとも１つの負極、及び、前記正極と前記負極との間に介在する固体電解質を有する積層体と、少なくとも前記積層体の積層方向の両側に配置される第１の弾性部材と、を備える固体電池セルと、
熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、前記固体電池セルを密着して覆う外装樹脂部と、を備える固体電池。 - 前記固体電池セルは、前記正極集電体の前記積層方向に直交する方向の端部から前記積層体から離れる方向に延出する正極集電体タブと、
前記負極集電体の前記積層方向に直交する方向の端部から前記積層体から離れる方向に延出する負極集電体タブと、を更に備え、
前記外装樹脂部は、前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブを密着して覆う請求項１に記載の固体電池。 - 前記第１の弾性部材は、前記積層体と接触する側の面の面積が前記負極活物質層の前記積層方向に直交する面の面積以上である請求項１又は２に記載の固体電池。
- 前記積層体の積層方向の両側に配置される前記第１の弾性部材の厚み方向における最大圧縮量の合計は、前記積層体の最大膨張量よりも大きい請求項１から３の何れかに記載の固体電池。
- 前記負極活物質層を構成する負極活物質は、ハードカーボンである請求項１から４の何れかに記載の固体電池。
- 前記負極活物質層を構成する負極活物質は黒鉛活物質であり、かつ、前記負極と前記正極との容量比（負極容量／正極容量）が１．１以上である請求項１から４の何れかに記載の固体電池。
- 正極集電体及び正極活物質層を有する少なくとも１つの正極、負極集電体及び負極活物質層を有する少なくとも１つの負極、及び、前記正極と前記負極との間に介在する固体電解質を有する積層体が該積層体の積層方向に複数積層されて構成される積層体群と、少なくとも前記積層体群の前記積層方向の両側に配置される第２の弾性部材と、を備える固定電池モジュールと、
熱硬化樹脂又は熱可塑樹脂からなり、前記固体電池モジュールを密着して覆うモジュール外装樹脂部と、を備える固体電池ユニット。 - 前記第２の弾性部材は、複数の前記積層体のそれぞれの前記積層方向の両側に配置される請求項７に記載の固体電池ユニット。
- 前記第２の弾性部材は、絶縁性を有する請求項７又は８に記載の固体電池ユニット。
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