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JP2018508093A - 積層／折畳み型電極組立体 - Google Patents

積層／折畳み型電極組立体 Download PDF

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JP2018508093A JP2017520363A JP2017520363A JP2018508093A JP 2018508093 A JP2018508093 A JP 2018508093A JP 2017520363 A JP2017520363 A JP 2017520363A JP 2017520363 A JP2017520363 A JP 2017520363A JP 2018508093 A JP2018508093 A JP 2018508093A
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Abstract

本発明は、複数の単位セルが重畳され、それぞれの重畳部には連続的な折畳み分離膜が介される構造の電極組立体であって、前記連続的な折畳み分離膜は、気孔を有している連続的な多孔性高分子基材と、無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層を前記重畳部に不連続的に備えることを特徴とする積層／折畳み型電極組立体であり、電解液の含浸が容易であり、従来の電極組立体よりも体積が減少した積層／折畳み型電極組立体を提供できる。【選択図】 図６

Description

本発明は、積層／折畳み型電極組立体に関し、より詳しくは、電気化学素子の無駄な体積の増加を防止し、かつ電解液の含浸が容易な積層／折畳み型電極組立体に関する。
〔関連出願〕
本出願は、２０１５年２月２７日出願の韓国特許出願第１０−２０１５−００２８４０７号に基づく優先権を主張し、該当出願の明細書及び図面に開示された内容は、すべて本出願に援用される。
近年、エネルギー貯蔵技術に関する関心が高まりつつある。携帯電話、カムコーダー、及びノートブックパソコン、延いては、電気自動車のエネルギーにまで適用分野が拡がり、電気化学素子の研究及び開発に対する努力がだんだん具体化している。電気化学素子は、このような面から最も注目されている分野であって、特に、最近、電子機器の小型化及び軽量化につれ、小型・軽量化及び高容量で充放電可能な電池として二次電池の開発は、関心の焦点となっている。
また、二次電池は、正極／分離膜／負極構造の電極組立体がどのような構造からなるかによって分類でき、代表的には、長いシート状の正極と負極とを分離膜が介された状態で巻き取った構造のゼリーロール型（巻取型）電極組立体、所定サイズの単位で切り取った複数の正極と負極とを分離膜を介した状態で順次積層した積層型電極組立体に分けられる。
しかし、このような従来の電極組立体は、幾つかの問題点を有している。
第一に、ゼリーロール型電極組立体は、長いシート状の正極と負極とを密集した状態で巻き取ることで、断面が円形または楕円形となるため、充放電時、電極の膨張及び収縮によって誘発する応力が電極組立体の内部に蓄積するようになり、このような応力の蓄積が一定限界を超えれば、電極組立体の変形が起こる。前記電極組立体の変形により、電極の間隔が不均一になって電池性能が急激に劣化し、内部短絡によって電池の安全性が脅威されるという問題点がある。また、長いシート状の正極と負極とを巻き取ることから、正極と負極との間隔を一定に維持しながら速く巻き取りにくいため、生産性が低いという不具合がある。
第二に、積層型電極組立体は、複数の正極及び負極単位体を順次積層することから、単位体の製造のための極板の移送工程が別に必要となり、順次積層工程に多い時間と手間が求められるため、生産性が低いという問題点を有する。
このような問題点を解決するために、前記ゼリロール型と積層型との混合形態である進一歩した構造の電極組立体であって、所定単位の正極と負極とを分離膜を介した状態で積層したバイセル（Ｂｉ−ｃｅｌｌ）またはフルセル（Ｆｕｌｌ ｃｅｌｌ）を長尺の連続的な分離膜シートを用いて巻き取った構造の積層／折畳み型電極組立体が開発されており、これは本出願人の韓国特許出願公開第２００１−００８２０５８号公報、第２００１−００８２０５９号公報及び第２００１−００８２０６０号公報などに開示されている。
図１〜図３は、積層／折畳み型電極組立体の構造を概略的に示した断面図である。図面において、同一番号は同一部材を示す。
図１〜図３を参照すれば、電極組立体は、分離膜３ａ、３ｂ、３ｃ、分離膜３ａ、３ｂ、３ｃの両側に位置した負極１ａ、１ｂ、１ｃ及び正極５ａ、５ｂ、５ｃをそれぞれ備えた単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ1、７ｃ2を複数個含む。正極５ａ、５ｂ、５ｃは、正極集電体の両面に正極活物質層が形成された構造であり、負極１ａ、１ｂ、１ｃは、負極集電体の両面に負極活物質層が形成された構造である。図１〜図３に示したように、単位セルは、分離膜３ａ、３ｂの両側に一つの正極５ａ、５ｂ及び負極１ａ、１ｂが位置したフルセル７ａ、７ｂの構造であるか、或いは、正極５ｃまたは負極１ｃの両面に分離膜３ｃがそれぞれ位置し、それぞれの分離膜３ｃの上に負極１ｃまたは正極５ｃがそれぞれ位置したバイセル７ｃ1、７ｃ2の構造（正極／分離膜／負極／分離膜／正極の構造、または、負極／分離膜／正極／分離膜／負極の構造）など、多様な構造の単位セルに形成できる。
電極組立体内において、それぞれの単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ1、７ｃ2は、積層された形態で存在する。このとき、互いに対応するように隣接したそれぞれの単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ1、７ｃ2の間には、それぞれの単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ1、７ｃ2を囲むように配置されて連続する単一の折畳み分離膜９ａ、９ｂ、９ｃが、図１〜図３に示したように多様な形態に介されてそれぞれの単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ1、７ｃ2の間における分離膜の機能を果たす。
製造された積層／折畳み型電極組立体は電池ケースに収納された後、電解液を注入することで電池を製造する。しかし、電解液を注入した後、分離膜に電解液が充分染みこむためには時間が必要となる。しかし、生産性の面から十分な含浸時間を有することができない実情であるため、電解液が分離膜に染みこむことができず、濡れ性が低くなり、分離膜に染みこまれなかった電解液が過酷条件で漏出する危険がある。したがって、このような積層／折畳み型電極組立体において、電解液の含浸を容易にするための工夫が必要である。
また、積層／折畳み型電極組立体は、折畳み分離膜により単位セルが囲まれるため、構造上、電極組立体が厚くなるしかない。二次電池の体積の最小化を図る現趨勢に従い、電極組立体の体積を減らし得る方案が求められる。
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、電池の濡れ性が向上し、かつ電極組立体の体積を減らすことができる積層／折畳み型電極組立体を提供することを目的とする。
本発明は、上記の課題を達成するため、複数の単位セルが重畳され、それぞれの重畳部には連続的な折畳み分離膜が介される構造の電極組立体であって、前記連続的な折畳み分離膜は、気孔を有している連続的な多孔性高分子基材と、無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層を前記重畳部に不連続的に備えることを特徴とする積層／折畳み型電極組立体を提供する。
本発明の望ましい一実施例によれば、前記有機／無機多孔性コーティング層は、単位セルと同じサイズの幅を有することができる。または、単位セルは、正極に対して０．２〜１０ｍｍ、より望ましくは、１．５〜７．５ｍｍ大きい幅を有し、負極に対して０．１〜９ｍｍ、より望ましくは、１〜６ｍｍ大きい幅を有することができる。
本発明の望ましい更に他の一実施例によれば、前記多孔性基材は、ポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルファイド及びポリエチレンナフタレンからなる群より選択された少なくともいずれか一種から形成できる。
本発明の望ましい更に他の一実施例によれば、前記無機物粒子は、誘電率定数が５以上である無機物粒子、リチウムイオンの伝達能力を有する無機物粒子及びこれらの混合物からなる群より選択できる。
本発明の望ましい更に他の一実施例によれば、前記折畳み分離膜の連続的な多孔性基材の厚さは、１〜１００μｍであり得る。
本発明の望ましい更に他の一実施例によれば、前記折畳み分離膜の不連続的な有機／無機多孔性コーティング層の厚さは、０．０１〜２０μｍであり得る。
本発明の望ましい更に他の一実施例によれば、前記折畳み分離膜は、前記単位セルを囲み得る単位長さを有し、単位長さごとに折り曲げられて中央単位セルから始まって最外郭の単位セルにまで連続して囲み得る。
本発明の望ましい更に他の一実施例によれば、本発明による電極組立体がケースに収納された電気化学素子を提供する。
本発明の望ましい一実施例によれば、前記電気化学素子は、リチウム二次電池であり得る。
本発明の一実施例による積層／折畳み型電極組立体は、折畳み分離膜において単位セルが重畳された区域にのみ有機／無機多孔性コーティング層を備え、単位セルが重畳していない部分、即ち、厚さ方向の部分には多孔性基材のみが存在するようにすることで、電解液の注液後、含浸をより容易にすることができる。
さらに、本発明の一実施例による積層／折畳み型電極組立体は、折畳み分離膜において単位セルが重畳された区域にのみ有機／無機多孔性コーティング層を備え、有機／無機多孔性コーティング層の厚さ分だけの電極組立体の体積を減少させることができる。例えば、電極組立体の厚さ方向における体積が、（折畳み分離膜の有機／無機コーティング層の厚さ）×（単位セルの数＋１）分だけ減少できる。
本明細書に添付される次の図面は、本発明の望ましい実施例を例示するものであり、発明の詳細な説明とともに本発明の技術的な思想をさらに理解させる役割をするため、本発明は図面に記載された事項だけに限定されて解釈されてはならない。
積層／折畳み型電極組立体の一具現例を概略的に示した断面図である。 積層／折畳み型電極組立体の他の具現例を概略的に示した断面図である。 積層／折畳み型電極組立体のさらに他の具現例を概略的に示した断面図である。 従来の積層／折畳み型電極組立体の折畳み分離膜の断面図である。 従来の積層／折畳み型電極組立体の折畳み過程を示した概略的な模式図である。 本発明の一実施例による積層／折畳み型電極組立体の折畳み分離膜の断面図である。 本発明の一実施例による積層／折畳み型電極組立体の折畳み過程を概略的に示した模式図である。 図５におけるＡ部分を拡大した図である。 図７におけるＢ部分を拡大した図である。 本発明の一実施例による積層／折畳み型電極組立体を折り畳む前の電極組立体の様子を概略的に示した図である。 本発明のさらに他の一実施例による積層／折畳み型電極組立体を折り畳む前の電極組立体の様子を概略的に示した図である。
以下、添付された図面を参照して本発明の望ましい実施例を詳しく説明する。これに先立ち、本明細書及び請求範囲に使われた用語や単語は通常的や辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者自らは発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則して本発明の技術的な思想に応ずる意味及び概念で解釈されねばならない。したがって、本明細書に記載された実施例及び図面に示された構成は、本発明のもっとも望ましい一実施例に過ぎず、本発明の技術的な思想のすべてを代弁するものではないため、本出願の時点においてこれらに代替できる多様な均等物及び変形例があり得ることを理解せねばならない。
本発明は、複数の単位セルが重畳され、それぞれの重畳部には連続的な折畳み分離膜が介される構造の電極組立体であって、前記連続的な折畳み分離膜は、気孔を有している連続的な多孔性高分子基材と、無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層を前記重畳部に不連続的に備えることを特徴とする積層／折畳み型電極組立体を提供する。
本発明において、折畳み分離膜は、単位セルを囲む役割を果す。このような積層／折畳み型電極組立体は、電池ケースに収納した後、電解液を注入して電池として提供し、電池の性能及び安全性のために、電解液の濡れ性を向上させる必要がある。
以下、本発明の積層／折畳み型電極組立体を、従来の積層／折畳み型電極組立体を示した図４、図５及び図８と、本発明の一実施例による積層／折畳み型電極組立体を示した図６、図７及び図９を参照して説明する。前記図面は、本発明による電極組立体の一実施例を示し、本発明はこれらに限定されない。
図４は、従来の積層／折畳み型電極組立体の折畳み分離膜の断面を示し、従来の折畳み分離膜は、図４に示したように、多孔性基材１０の両面に無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層２０を備えている。図５のように従来の折畳み分離膜として積層／折畳み型電極組立体を製造すれば、単位セルが重畳していないＡ部分も、多孔性基材と前記有機／無機多孔性コーティング層を備えているしかない（図５の電極組立体が折り畳まれている部分は、単位セルの図示を省略して概略的に示した）。
本発明による積層／折畳み型電極組立体は、従来の折畳み分離膜を変形して、無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層を不連続的に単位セルの重畳部に備えた。本発明の一実施例による折畳み分離膜は、図６のように、連続的な多孔性高分子基材１０に、無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層３０を不連続的に多孔性高分子基材の両面にコーティングし、このような不連続的なコーティングは、単位セルが位置する箇所ごとに前記有機／無機多孔性コーティング層を形成するように行われる。これは、図７のように、本発明による折畳み分離膜をもって積層／折畳み型電極組立体を製造すれば、単位セルが重畳しない部分であるＢ部分は、有機／無機多孔性コーティング層を備えず、多孔性基材層のみが存在するようになる（図７の電極組立体が折り畳まれている部分は、単位セルの図示を省略して概略的に示した）。
従来の折畳み分離膜を用いた積層／折畳み型電極組立体と、本発明による折畳み分離膜を用いた積層／折畳み型電極組立体とを、図８及び図９によって比べる。図８は、図５のＡ部分を拡大した断面図であり、図９は、図７のＢ部分を拡大した断面図であって、図９による電極組立体は、図８による電極組立体に比べて電解液５０の含浸において、有機／無機多孔性コーティング層が存在しない部分が存在することから、電解液の含浸がより容易になり得る。さらに、本発明による折畳み分離膜においては、不要な部分に有機／無機コーティング層が形成されないようにすることで、有機／無機コーティング層の存在による電極組立体の厚さの増加を最小化できる。図８及び図９の比較のように、ａよりもｂの長さがさらに短いことから分かる。このような厚さの減少は、モデル別に異なり得るが、大略、（折畳み分離膜の有機／無機コーティング層の厚さ）×（単位セルの数＋１）分だけ減少し得る。例えば、１０μｍの厚さを有する多孔性コーティング層が形成されている折畳み分離膜と、２１個のバイセルからなる積層／折畳み型電極組立体を本発明によって設計する場合、電極組立体の厚さ方向に１０μｍ×２２＝２２０μｍ分だけの厚さが減少する効果を奏する。
即ち、本発明による折畳み分離膜は、連続的な多孔性高分子基材、及び無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層を、単位セルが重畳する位置にのみ多孔性基材の両面に不連続的に形成するようにすることを特徴とする。
本発明の望ましい一実施例によれば、前記有機／無機多孔性コーティング層は、単位セルと同一な大きさの幅を有し得る。または、前記有機／無機多孔性コーティング層は、製造／組立ての便宜性などを考慮して、本発明の目的に沿う限度内で、前記単位セルよりも若干大きい幅を有し得る。例えば、有機／無機多孔性コーティング層は、単位セルの正極よりも０．２〜１０ｍｍ、より望ましくは、１．５〜７．５ｍｍ大きい幅を有し、負極よりも０．１〜９ｍｍ、より望ましくは、１〜６ｍｍ大きい幅を有するように設計できる。ここで、有機／無機多孔性コーティング層の幅を単位セルの正極と負極のそれぞれに対して記載したことは、正極と負極とのサイズが相違に設計されることがあるため、このような様態を想定して記載したのである。
また、本発明の望ましい一実施例によれば、前記連続的な多孔性基材の厚さは、１〜１００μｍであり得る。
また、本発明の望ましい一実施例によれば、前記不連続な有機／無機多孔性コーティング層の厚さは、０．０１〜２０μｍであり得る。
前記多孔性基材は、ポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルファイド及びポリエチレンナフタレンからなる群より選択された少なくともいずれか一種から形成でき、前記ポリオレフィンは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン及びポリペンテンからなる群より選択されたいずれか一種の高分子であり得る。
必要な機能に応じて前記多孔性基材を、ポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレンのように前記高分子からなる層構造に構成することもできる。
前記有機／無機多孔性コーティング層は、バインダー高分子が、無機物粒子同士が互いに結着した状態を維持するように互いに付着（即ち、バインダー高分子が無機物粒子同士を連結及び固定）し、また、有機／無機多孔性コーティング層は、バインダー高分子によって多孔性基材と結着した状態を維持する。このような有機／無機多孔性コーティング層の無機物粒子は、実質的に互いに接触した状態で最密充電された構造で存在し、無機物粒子が接触した状態で形成されるインタースティシャルボリューム（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅ）が有機／無機多孔性コーティング層の気孔となる。このような有機／無機多孔性コーティング層が形成された分離膜は、耐熱性に優れており、安定性が強化するが、バインダー高分子によって電気抵抗が大きくなり得る。
前記無機物粒子は、電気化学的に安定さえすれば特に制限されない。即ち、本発明において使用可能な無機物粒子は、適用される電気化学素子の作動電圧範囲（例えば、Ｌｉ／Ｌｉ+基準で０〜５Ｖ）で酸化及び／または還元反応が起こらないものであれば、特に制限されない。特に、イオン伝達能力のある無機物粒子を用いる場合、電気化学素子内におけるイオンの伝導度を高めて性能の向上を図ることができる。また、無機物粒子として誘電率が高い無機物粒子を用いる場合、液体電解質内の電解質塩、例えば、リチウム塩の解離度増加に寄与することで、電解液のイオン伝導度を向上させることができる。前述の理由から、前記無機物粒子は、誘電率定数が５以上、望ましくは１０以上である高誘電率無機物粒子、リチウムイオンの伝達能力を有する無機物粒子、またはこれらの混合物を含むことが望ましい。
前記有機／無機多孔性コーティング層に使用可能な前記バインダー高分子は特に限定されないが、例えば、ポリビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ−ｃｏ−ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）、ポリビニリデンフルオライド−トリクロロエチレン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ−ｃｏ−ｔｒｉｃｈｌｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）、ポリメチルメタクリレート（ｐｏｌｙｍｅｔｈｙｌｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリブチルアクリレート（ｐｏｌｙｂｕｔｙｌａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリアクリロニトリル（ｐｏｌｙａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ）、ポリビニルピロリドン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ）、ポリビニルアセテート（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｃｅｔａｔｅ）、ポリビニルアルコール（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｈｏｌ）、エチレンビニルアセテート共重合体（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｃｏ−ｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、ポリエチレンオキサイド（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ ｏｘｉｄｅ）、ポリアリレート（ｐｏｌｙａｒｙｌａｔｅ）、セルロースアセテート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ）、セルロースアセテートブチレート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｂｕｔｙｒａｔｅ）、セルロースアセテートプロピオネート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅａｃｅｔａｔｅ ｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）、シアノエチルプルラン（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｐｕｌｌｕｌａｎ）、シアノエチルポリビニルアルコール（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ）、シアノエチルセルロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、シアノエチルスクロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｓｕｃｒｏｓｅ）、プルラン（ｐｕｌｌｕｌａｎ）、カルボキシルメチルセルロース（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）及び分子量１０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の低分子化合物などを用いることができる。
本発明の有機／無機多孔性コーティング層の前記無機物粒子とバインダー高分子との組成比は、１０：９０〜９９：１の重量比であることが望ましい。
以下、本発明の積層／折畳み型電極組立体の構造についてより詳しく説明する。
通常の単位セルの構造は、正極と負極、そして分離膜の層状組職を規則的な形状及び大きさに切断した後、積層される構造を有する。ここで、全ての電極は、電流集電体に電極活物質がコーティングされたものを用いる。このような構造は、積層によって電池を構成するための一つの単位セルとして取り扱い、このために電極と分離膜はフィルムが接着していなくてはならない。前記単位セル内の分離膜と、単位セルを折り畳むための折畳み分離膜とは区別されるべきである。
単位セルは、フルセルとバイセルに分けられ、フルセル（ｆｕｌｌ ｃｅｌｌ）とは、正極／分離膜／負極、または正極／分離膜／負極／分離膜／正極／分離膜／負極などのように、両端部の電極がそれぞれ正極と負極を形成するように積層された構造をいう。これに対し、前記バイセル（ｂｉｃｅｌｌ）とは、両端部の電極が同じ電極を形成するように積層された構造であって、正極／分離膜／負極／分離膜／正極からなる負極型バイセルと、負極／分離膜／正極／分離膜／負極からなる正極型バイセルに分けられる。
前記複数の単位セルは、折畳み分離膜の一面における一方、または交互に、または両面に接合して、折畳み分離膜を折り曲げるか巻き取ることで積層／折畳み型電極組立体を製造することができる。
本発明による電極としては特に制限されず、当業界に知られた通常の方法によって電極活物質スラリーを集電体に塗布して製造することができる。電極に用いられる正極活物質及び負極活物質は、従来の電気化学素子の正極及び負極に用いられる通常の電極活物質を用いることができる。電極活物質のうち正極活物質の非制限的な例には、リチウムマンガン酸化物、リチウムコバルト酸化物、リチウムニッケル酸化物、リチウム鉄酸化物またはこれらを組み合せたリチウム複合酸化物を用いることが望ましい。負極活物質の非制限的な例には、リチウム金属またはリチウム合金、軟化炭素（ｓｏｆｔ ｃａｒｂｏｎ）、硬化炭素（ｈａｒｄ ｃａｒｂｏｎ）、天然黒鉛、キッシュ黒鉛（Ｋｉｓｈ ｇｒａｐｈｉｔｅ）、熱分解炭素（ｐｙｒｏｌｙｔｉｃ ｃａｒｂｏｎ）、メソフェーズピッチ系炭素繊維（ｍｅｓｏｐｈａｓｅ ｐｉｔｃｈ ｂａｓｅｄ ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ）、メソカーボンマイクロビーズ（ｍｅｓｏ−ｃａｒｂｏｎ ｍｉｃｒｏｂｅａｄｓ）、メソフェーズピッチ（ｍｅｓｏｐｈａｓｅ ｐｉｔｃｈｅｓ）、石油又は石炭系コークス（ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ ｏｒ ｃｏａｌ ｔａｒ ｐｉｔｃｈ ｄｅｒｉｖｅｄ ｃｏｋｅｓ）などが望ましい。
当分野における通常の方法によって、結着剤、導電材などの添加剤とともに前記電極活物質を有機溶媒に添加して電極合剤スラリーを製造した後、それぞれの電極集電体に塗布することで電極を製造することができる。正極集電体の非制限的な例には、アルミニウム、ニッケルなどを用いることができ、負極集電体の非制限的な例には、銅、金、ニッケルまたは銅合金などを用いることができる。
前記のように単位セルが準備されれば、図１〜図３に示したように、積層／折畳み（ｓｔａｃｋ−ｆｏｌｄｉｎｇ）方式を用いて電極組立体を製造することができる。具体的には、折畳み分離膜が、単位セルまたはバイセルを囲む方向へ折り畳むが、前記単位セルまたはバイセルが積層された形態で相互対応するように整列される構造を有するように折り畳む。
図１０及び図１１は、本発明による一実施例による電極組立体を製造するために折り曲げられる方向を矢印で示しており、折り曲げられる箇所を点線で示している。このとき、図１０においては、フルセルを用いており、図１１においては、バイセルを用いている。
図示したように、右端から折り曲げ始める場合、単位セルであるフルセル１１０またはバイセル２１０の上端に位置した電極が折畳み分離膜と接触するように略一つの単位セルであるフルセル１１０またはバイセル２１０の幅くらい単位セルまたはバイセルが配置されていない領域がある。このとき、本発明の折畳み分離膜は、連続的な多孔性基材１０における単位セルが配置される領域に、有機／無機多孔性コーティング層３０が両面に形成されている。
その後、点線で示した箇所にて矢印方向へ連続して折曲工程を行えば、全ての単位セルであるフルセル１１０、１２０、１３０、またはバイセル２１０、２２０、２３０が、折畳み分離膜１００によって囲まれ、隣接した単位セルであるフルセルまたはバイセルの間には、前記折畳み分離膜１００が介され、前記単位セルであるフルセルまたはバイセルは、積層された形態で相互対応するように整列される構造を有するようになる（積層／折畳み）。但し、前記のような積層／折畳工程が行われるためには、図１０及び図１１に示した最初の単位セルであるフルセル１１０及びバイセル２１０以後の単位セルであるフルセル１２０、１３０及びバイセル２２０、２３０の間隔は、各単位セルであるフルセルまたはバイセルの以前まで積層されたセルの高さとなるため、次第に広くなるようにしなくてはならないということは当業者に自明であるが、前記図１０及び図１１では、表現上の便宜のために均一な間隔に示している。
本発明において用いられる電解液において、電解質として含まれるリチウム塩は、リチウム二次電池用電解液に通常使用されるものなどを制限なく用いることができる。例えば、前記リチウム塩の陰イオンには、Ｆ-、Ｃｌ-、Ｂｒ-、Ｉ-、ＮＯ3 -、Ｎ（ＣＮ）2-、ＢＦ4 -、ＣｌＯ4 -、ＰＦ6 -、（ＣＦ3）2ＰＦ4 -、（ＣＦ3）3ＰＦ3 -、（ＣＦ3）4ＰＦ2 -、（ＣＦ3）5ＰＦ-、（ＣＦ3）6Ｐ-、 ＣＦ3ＳＯ3 -、ＣＦ3ＣＦ2ＳＯ3 -、（ＣＦ3ＳＯ2）2Ｎ-、（ＦＳＯ2）2Ｎ-、ＣＦ3ＣＦ2（ＣＦ3）2ＣＯ-、（ＣＦ3ＳＯ2）2ＣＨ-、（ＳＦ5）3Ｃ-、（ＣＦ3ＳＯ2）3Ｃ-、ＣＦ3（ＣＦ2）7ＳＯ3 -、ＣＦ3ＣＯ2 -、ＣＨ3ＣＯ2 -、ＳＣＮ-及び（ＣＦ3ＣＦ2ＳＯ2）2Ｎ-からなるより選択されたいずれか一種であり得る。
本発明において用いられる電解液において、電解液に含まれる有機溶媒には、リチウム二次電池用電解液に通常使用されるものなどを制限なく用いることができる。代表的に、プロピレンカーボネート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ，ＰＣ）、エチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ，ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ｄｉｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ，ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ｄｉｍｅｔｈｙｌ ｃａｒｂｏｎａｔｅ， ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、メチルプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネート、ジメチルスルホキシド、アセトニトリル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、ビニレンカーボネート、スルホラン、ガンマ−ブチロラクトン、プロピレンスルファイド、及びテトラハイドロフランからなる群より選択されるいずれか一種またはこれらの二種以上の混合物などを代表的に使用することができる。特に、前記カーボネート有機溶媒のうち、環状カーボネートであるエチレンカーボネート及びプロピレンカーボネートは、高粘度の有機溶媒であって、誘電率が高くて電解質内のリチウム塩を容易に解離させるため望ましく、このような環状カーボネートに、ジメチルカーボネート及びジエチルカーボネートのような低粘度、低誘電率の線状カーボネートを適当な割合で混合して使えば、高い電気伝導率を有する電解液にすることができるため、さらに望ましい。
選択的に、本発明に用いられる電解液は、通常の電解液に含まれる過充電防止剤などのような添加剤を更に含み得る。
本発明に用いられる電池ケースは、当分野において通常使用されるものを採択でき、電池の用途に応じた外形に制限がなく、例えば、缶を使用した円筒状、角形、パウチ（ｐｏｕｃｈ）型またはコイン（ｃｏｉｎ）型などにすることができる。
電極組立体が完成すれば、通常の方法でケースに収納し密封して電気化学素子を製造することができる。前記電気化学素子は、望ましくはリチウム二次電池である。
以上のように、本発明を限定された実施例と図面によって説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、本発明の属する技術分野で通常の知識を持つ者によって本発明の技術思想と特許請求の範囲の均等範囲内で多様な修正及び変形が可能であることは言うまでもない。

Claims (10)

  1. 積層／折畳み電極組立体であって、
    複数の単位セルが重畳され、それぞれの重畳部には連続的な折畳み分離膜が介される構造を備えてなり、
    前記連続的な折畳み分離膜が、気孔を有している連続的な多孔性高分子基材と、無機物粒子及びバインダー高分子の混合物から形成された有機／無機多孔性コーティング層とを前記重畳部に不連続的に備えてなることを特徴とする、積層／折畳み型電極組立体。
  2. 前記有機／無機多孔性コーティング層が、前記単位セルと同じサイズの幅を有することを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  3. 前記有機／無機多孔性コーティング層が、正極に対して前記単位セルよりも０．２〜１０ｍｍ大きい幅を有してなり、負極に対して前記単位セルよりも０．１〜９ｍｍ大きい幅を有することを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  4. 前記多孔性基材が、ポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルファイド及びポリエチレンナフタレンからなる群より選択された少なくともいずれか一種から形成されることを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  5. 前記無機物粒子は、誘電率定数が５以上である無機物粒子、リチウムイオンの伝達能力を有する無機物粒子及びこれらの混合物からなる群より選択されることを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  6. 前記折畳み分離膜の連続的な多孔性基材の厚さが、１〜１００μｍであることを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  7. 前記折畳み分離膜の不連続的な有機／無機多孔性コーティング層の厚さが、０．０１〜２０μｍであることを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  8. 前記折畳み分離膜は、前記単位セルを囲み得る単位長さを有し、単位長さごとに折り曲げられて中央単位セルから始まって最外郭の単位セルにまで連続して囲むことを特徴とする、請求項１に記載の積層／折畳み型電極組立体。
  9. 請求項１〜８の何れか一項に記載の積層／折畳み型電極組立体がケースに収納された、電気化学素子。
  10. 前記電気化学素子が、リチウム二次電池であることを特徴とする、請求項９に記載の電気化学素子。
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