JP2015199095A - 超音波溶接装置、及び電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】溶接部の破れを抑制し、接合強度を高めることのできる超音波溶接装置および電池の製造方法。【解決手段】接合材（３）と被接合材（４）とが積層して載置される第１接合面（１１）を有する第１押圧部（１０）と、前記第１接合面との間で前記接合材と前記被接合材を挟持して押圧する第２接合面（２１）を有する第２押圧部（２０）とを備え、前記第１押圧部及び／又は前記第２押圧部に超音波振動を印加して前記接合材と前記被接合材とを接合する超音波溶接装置であって、前記第１接合面及び前記第２接合面は縦横に配置した複数の凸部（１２、２２）を有し、前記接合材は前記第２接合面に接し且つ複数の箔からなる積層体であり、少なくとも前記第２接合面において、複数の前記凸部の間に存在する１又は複数の凹部（１３、２３）は角部を持たない面からなること【選択図】図１

Description

本発明は、超音波溶接装置、及びこの装置を用いた電池の製造方法に関する。

従来、金属板同士の接合方法として、超音波溶接法が広く用いられている。超音波溶接法を行う超音波溶接装置は、適度の加圧下において、接合材及び被接合材をホーン及びアンビルからなる工具により挟持しながら超音波による振動エネルギーを接合面に平行に与え、接合境界面に溶融を生じさせることなく接合材及び被接合材を接合する装置である。そして、この超音波溶接装置のホーン及びアンビルの接合面は、接合材及び被接合材を確実に挟持するため、一般的に凹凸形状を有する。このような接合面を持つ超音波溶接装置であれば、接合材及び被接合材が互いに比較的厚い場合には、良好に高い信頼性をもってこれらを接合することができる。

ところで、近年リチウム二次電池やニッケル水素電池等の二次電池は、電気自動車の電源、あるいはパソコン及び携帯端末その他の電気製品等に搭載される電源として重要性が高まっている。特に、軽量で高エネルギー密度が得られるリチウム二次電池は、車両搭載用高出力電源として好ましく用いられるものとして期待されている。

この種の電池の一形態として、長尺状の集電体（典型的には箔状の集電体）に電極活物質層が保持された正負の電極シートをセパレータと共に積層又は捲回して電極体を構成し、その電極体を電解質とともに所定形状（例えば角型や円筒型）の電池ケースに収容してなる二次電池が知られている。このように、複数枚のセパレータを介在した電極シートを積層したり、電極体を渦巻き状とすることにより電池反応に寄与する面積が大きくなり、エネルギー密度が増大され高出力が可能となる。

かかる電極体と集電端子との接合は次のようにして行われる。すなわち、まず正極集電体および負極集電体それぞれの幅方向の一端に沿って、電極活物質層が形成されていない活物質層非形成部を設ける。次に、集電体の活物質層非形成部が、セパレータ及び他方の電極からはみ出すように電極体を構成する。そして、この活物質層非形成部から成る集電体積層部を集電端子に接合する。

この箔状の集電体が積層されて成る集電体積層部と、板状の集電端子との接続構造を形成する手段の一つとして、上述した超音波溶接方法が挙げられる。ここで、リチウム二次電池等に使用される一般的な集電体の厚さは５０μｍ以下であり、このように薄い金属箔を複数枚積層したものと板状の金属板を用いて超音波溶接を行うと、集電体箔の部分的な破れを起こすことがある。特に、ホーンの接合面に設けられた凸部の頂面に接する集電体箔部分や、応力が集中しやすいホーン接合面の周縁部に接する集電体箔部分で破れが起こりやすい。このような集電体箔の部分的な破れは、実際の使用中あるいは電池の組み立て作業中などに接合部分の剥がれを引き起こす可能性があり、製品の信頼性及び安全性等の問題を生じる。

この問題点を解消する方法として、ホーンの接合面に設けられた凸部の形状を円弧状にしたり、ホーン接合面の端部に凹凸部を設けないマージン領域を備えたりしている（特許文献１）。

特開２０１２−１２５８０１号公報

しかしながら、１枚の集電体箔の厚さが更に薄いとき、例えば厚さが３０μｍ以下である場合には、依然として集電体箔の破れや破損が起きることがある。このような実情に鑑みて発明者らは鋭意検討したところ、ホーンの接合面周縁部に接する集電体箔や、接合面に設けられた凸部の頂面に接する集電体箔部分に起きる破れだけでなく、接合面における凸部間に存在する凹部部分に接する集電体箔にも破れが存在することを発見した。このホーン接合面凹部に接する集電体積層部にみられる破れの原因は、以下の通りであると考えられる。

アンビルの接合面に載置された端子と集電体積層部は、ホーンの接合面とアンビルの接合面によって挟持され、さらにこれらを加圧もしくは加圧しながら超音波振動を与える。この加圧と超音波振動により、端子と集電体積層部は溶接される。これと同時に、端子と集電体積層部が接する面に背向する側であってホーン側、すなわち、ホーン接合面と当接する集電体積層部部分の複数枚の集電体箔は、加圧と超音波振動により塑性流動を起こす。すると、ホーン側の集電体積層部部分を構成する複数枚の集電体箔はホーン接合面の凹部に流れ込む。これにより、塑性流動を起こし凹部に流れ込んだ集電体箔が、振動方向に対してアンカーの役割をするため、集電体積層部はホーン接合面に確実に把持され、集電体積層部により効果的に超音波振動を伝えることができる。

一方で、ホーン接合面の凹部は凸部と凸部に囲まれたものであり、奥へ行くほど空間が狭くなる形状、例えば谷状、溝状、略すり鉢状の形状をしている。そして、凹部の奥であって凸部の根元部分は、角部を持つ面となっている。このような形状であるがために、塑性流動して流れ込む複数枚の集電体箔は凹部奥へ流れ込むにつれて、集電体箔の振動可能空間が狭くなりその動きに制限が加わってしまう。この結果、凹部に流れ込む集電体箔のうち、振動方向における凹部両側端に接する集電体箔は盛り上がり、凹部の奥中央部に位置する集電体箔は沈む形を示しながら集電体箔の新たな積層が起きる。このため、超音波溶接を終えた時のホーン接合面の凹部に接した複数枚の集電体箔のうち、特に凹部の奥に接した複数枚の集電体箔は、不規則な積層状態を示してしまう。そして、この複数枚の集電体箔の不規則な積層状態こそが破れの原因となっている（図６（ａ）及び（ｂ）参照）。このような集電体箔の破れについて着目し、解決した発明は依然見当たらない。

そこで本発明は、この接合面に設けられた凹部に接する集電体箔の破れを防止することで、接合強度の向上を図り、これにより接合面積の縮小化を実現することができる超音波溶接装置を提供するものである。加えて、この装置を用いることにより、製品としての信頼性及び安全性を向上させることのできる電池の製造方法を提供するものである。

上記課題を解決するために本発明の超音波溶接装置は、接合材と被接合材とが積層して載置される第１接合面を有する第１押圧部と、第１接合面との間で接合材と被接合材を挟持して押圧する第２接合面を有する第２押圧部とを備え、第１押圧部及び／又は第２押圧部に超音波振動を印加して接合材と被接合材とを接合する超音波溶接装置であって、第１接合面及び第２接合面は縦横に配置した複数の凸部を有し、接合材は第２接合面に接し且つ複数の箔からなる積層体であり、少なくとも第２接合面において、複数の凸部の間に存在する１又は複数の凹部は角部を持たない面からなることを特徴とする。

本発明者らは、上記した課題を解決するために鋭意研究した結果、少なくともホーンに例示される第２接合面に存在する凹部の奥を角部を持たない面とすることで、この凹部に接する集電体積層部の破れを防止できることを見い出した。すなわち、この構成を採ることで、第２接合面の凹部における接合材の塑性流動可能空間を広げることができ、接合材を構成する複数枚の集電体箔がこのホーン接合面の凹部において不規則な積層状態となることを抑制できる。故に、第２接合面の凹部に生じ得る破れを防止することができる。

また、本発明の電池の製造方法は、正極集電体の一部表面に正極活物質層を備える正極と、負極集電体の一部表面に負極活物質層を備える負極と、セパレータと、電解質と、正極における正極集電体が露出する正極集電接合部を複数積層した正極集電体積層部と電気的に接続するする正極端子と、負極における負極集電体が露出する負極集電接合部を複数積層した負極集電体積層部と電気的に接続する負極端子と、を備える電池の製造方法であって、正極集電体積層部と正極端子、及び／又は、負極集電体積層部と負極端子は、上述した本発明の超音波溶接装置を用いて超音波溶接される接合工程を有する。

この構成を採る電池の製造方法であれば、正負極集電接合部と正負極端子のそれぞれ対応する超音波溶接において、集電体箔の破れを抑制して行うことができ、正負極集電接合部と正負極端子のそれぞれ対応する接合部の接合強度を向上させることができる。従って、本発明の電池の製造方法は、信頼性及び安全性を向上させたものである。

本発明の超音波溶接装置の接合体及びその近傍を模式的に示した側面図である。 本発明の超音波溶接装置の第２押圧部を模式的に示した斜視図である。 図２のＡ−Ａによる断面を模式的に示した断面図である。 本発明の電池の製造方法における負極集電体積層部と負極端子との溶接部及びその近傍の概略構成を模式的に示した断面図である。 図４に示した溶接部を形成するための超音波溶接法を模式的に示した側面図である。 （ａ）（ｂ）共に、従来の超音波溶接装置による集電体積層部と電極端子との溶接部位の断面構造を示す写真である。 本発明の超音波溶接装置による集電体積層部と電極端子との溶接部位の断面構造を示す写真である。 本発明の一例であるラミネート型リチウム二次電池の概略構成を示した透視平面図である。

以下、図１〜３を参照しながら本発明の超音波溶接装置１の好適な実施形態について説明する。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事項は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。

本発明の超音波溶接装置は、通常における超音波溶接装置と同様に、互いに接合される接合材３及び被接合材４（以下、これらを合わせて「接合体」と称する）を載置する第１押圧部１０と、接合体を押圧すると共に接合体に超音波振動を印加する第２押圧部２０とを備える。

第１押圧部１０は、接合材３と被接合材４とが積層して載置される第１接合面１１を有する。接合体のうち被接合材４は、第１接合面１１に載置される。そして、接合体のうち接合材３は、第１接合面１１に載置された被接合材４の所定の位置上に配置される。

第２押圧部２０は、第１接合面１１との間で接合材３と被接合材４を挟持して押圧する第２接合面２１を有する。

第１押圧部１０は例えばアンビルであり、被接合材４を保持する。第２押圧部２０はホーンであり、接合材３に加圧及び超音波振動を与える。具体的には、第２押圧部２０は超音波発生源（図示せず）によって、第１押圧部１０の第１接合面１１とほぼ平行に振動する超音波振動が印加されると共に、アクチュエータ等の駆動装置（図示せず）によって、第１押圧部１０の第１接合面１１に向かって押圧動作が行われる。なお、第１押圧部１０においても、第２押圧部２０と同様に、挟持する接合体を加圧し、接合体に超音波振動を印加する構成であっても良い。この場合、第１押圧部１０と第２押圧部２０の加圧方向は互いに向かい合う方向であることが望ましい。また、第１押圧部１０と第２押圧部２０は超音波振動が印加されることにより相対運動する。

接合材３は、複数の箔からなる積層体である。例えばリチウムイオン電池における正極集電体を構成するＡｌ金属箔、あるいは負極集電体を構成するＣｕ金属箔を複数枚積層したものである。また、被接合材４は、例えば集電体を構成する接合材３に対して超音波溶接がなされるリボン状リードであり、例えばＡｌリード、Ｃｕリードを構成する金属板である。

図１に示すように、接合材３は、第２押圧部２０の第２接合面２１と接する接合材第１面３１と、接合材第１面３１に背向する接合材第２面３２を有する。また、被接合材４は、第１押圧部１０の第１接合面１１と接する被接合材第１面４１と、被接合材第１面４１に背向する被接合材第２面４２を有する。接合体は、接合材第２面３２と被接合材第２面４２が溶接し、形成される。

本発明の超音波溶接装置の接合材３と被接合材４の溶接方法は以下の通りである。まず、超音波振動が印加された第２押圧部２０は接合材３を押圧する。これにより、接合材３には加圧及び振幅が与えられる。すると、接合材３は超音波振動に同調し振幅する。次に、振幅した接合材３は第１押圧部１０によって保持される被接合部４と、接合材第２面３２と被接合材第２面４２で擦れ合う。これにより、接合材第２面３２と被接合材第２面４２の接合界面における酸化皮膜は除去される。すると、接合材第２面３２と被接合材第２面４２の接合界面の原子間は接近した距離となり、原子間に強力な引力が発生する。この原子間の引力により、接合材３及び被接合材４は接合材第２面３２と被接合材第２面４２により接合される。

第１押圧部１０の第１接合面１１及び第２押圧部２０の第２接合面２１は、図１に示すように、縦横に配置した複数の凸部１２及び２２が設けられており、この凸部１２及び２２の間には凹部１３及び２３が設けられる。このように、第１接合面１１及び第２接合面２１は、凹凸面が形成されている。

凸部１２及び２２の形状としては、接合する部材に押し付けることができるような突起状のものである限り特に限定するものではない。例えば、多角錐や円錐、または先端部が切り落とされた多角錐や円錐、あるいは円筒や半球などの形状が好ましい。また、先細の円錐台の先端を丸めた形態をもつ形状であることがより好ましい。

凸部１２及び２２の数は特に限定されるものではなく、溶接部位の溶接する面積に応じて適宜調節することができる。また、凸部１２及び２２の配列についても特に制限されるものではないが、例えば、単列、または複列（千鳥模様、市松模様などのパターン性を有する配置の他、規則性なしに配置されていてもよい）に配置されたものを用いることができる。

本発明の超音波溶接装置は、特に第２押圧部２０の第２接合面２１に設けられた凹部２３の形状に特徴を有する。すなわち、凹部２３の形状が角部を持たない面からなることにある。ここで、図２及び３を参照しながら本発明の特徴についてさらに詳説する。

図２は、第２押圧部２０を模式的に示した斜視図であり、第２接合面２１の形状を示した一実施形態である。当該実施形態は、第２接合面２１に規則正しく凸部２２が配置され、凸部２２間に規則正しく凹部２３が配置されている。なお、凸部２２及び凹部２３は不規則に配置されていても良い。ここで、凹部２３は第１凹部２４と第２凹部２５からなる。第１凹部２４は、縦又は横に隣設する２つの凸部２２の間に存在する。第２凹部２５は、３又は４つ以上の凸部２２に包囲され存在する。

超音波溶接時において、接合材第１面３１近傍の積層された複数枚の金属箔は、押圧力と超音波振動を受けることにより、塑性流動を起こし、第１凹部２４及び第２凹部２５に流れ込む。従来の超音波溶接装置のホーン接合面に設けられている凹部の形状は、例えば角部を持つ略すり鉢状の形状である。このため、凹部の奥に向けて空間が狭くなる。従って、凹部の奥に流れ込む複数枚の金属箔の振動可能範囲に制限が加わる。この結果、図６（ａ）（ｂ）に示すように、凹部の奥部分に金属箔の不規則な積層を生じてしまう。この不規則で乱れた金属箔の積層が、接合材の破れを引き起こす。

そこで、本発明において、この第１凹部２４及び第２凹部２５の形状を角部を持たない面とする。すなわち、第１凹部２４及び第２凹部２５の奥部分が緩やかな孤を描く形状とする。このような形状にすることで、第１凹部２４及び第２凹部２５の奥部分の空間は、従来の角部を持つ面である凹部と比べて広くなる。従って、超音波溶接時に塑性流動して第１凹部２４及び第２凹部２５に流れ込む複数枚の金属箔は、凹部奥部分の振動可能空間がある程度確保されるため、その振幅運動にかかる制限が緩和される。このため、第１凹部２４及び第２凹部２５に流れ込む複数枚の金属箔は、不規則で乱れた積層構造を示さない。故に、本発明の第１凹部２４及び第２凹部２５によって形成される接合材３に起き得る破れを抑制できる。さらに、破れを抑制することで、接合強度を向上させることができ、故に、接合面積を縮小することも可能である。

複数存在する第１凹部２４及び第２凹部２５の形状は、すべてを角部を持たない面とすることが望ましい。しかしながら、これらのうちの少なくとも１つ以上の凹部が角部を持たない面とすることで、接合強度を向上させ、接合面積を縮小させることも可能である。また、本発明者らは、凹部２３のうち特に第２凹部２５に接する接合材３の部分に破れが多いことを発見した。従って、複数存在する第２凹部２５の少なくとも１つ以上が角部を持たない面とすることがより好ましい。図３は、図２のＡ−Ａにおける断面の模式図である。図３で示されるように、第２凹部２５が角部を持たない面とすることが望ましい。

さらに、このような角部を持たない面とする凹部２３は第１押圧部の凹部１３にも適用することができる。このようにすることで、被接合材４においても接合材３と同様の効果を得ることが期待できる。

ここで、「角部」は、曲率半径によって定義できる。すなわち、本発明の「角部」は、その曲率半径が接合材３を構成する１枚の箔の厚さより小さいことが望ましい。つまり、接合材３を構成する１枚の箔の厚さが、本発明の「角部を持たない面」の曲率半径の下限値であることが望ましい。具体的に、電池の集電体積層部と電極端子の溶接部において、本発明の超音波溶接装置を適用した場合を例に挙げるならば、「角部」の曲率半径は、集電体箔の一枚の厚さである１５μｍ、１０μｍ、８μｍ、４μｍ、２μｍより小さいことが望ましい。すなわち、「角部を持たない面」の曲率半径は、集電体箔の一枚の厚さである１５μｍ、１０μｍ、８μｍ、４μｍ、２μｍ以上であることが望ましい。しかし、使用する集電体の種類等によって適宜設計することができる。

また、「角部を持たない面」の曲率半径の上限値としては、第１接合面１１及び第２接合面２１からそれぞれに対応する凸部１２及び２２の頂点までの高さとすることができる。この凸部１２の高さは接合材３の厚さより小さく、凸部２２の高さは被接合材４の厚さより小さいことが必要である。凸部１２及び２２の高さが、それぞれに対応する接合材３及び被接合材４の厚さより小さければ、超音波溶接時に接合体を挟持した際、凸部１２が接合材３を、凸部２２が被接合材４を突き破るおそれは無くなる。従って、「角部を持たない面」の曲率半径の上限値は、接合材３及び被接合材４のうち薄い方の厚さとすることが望ましい。また、接合材３と被接合材４のそれぞれにおいて、「角部を持たない面」の曲率半径の上限値を定めることが好ましい。ここで、電池の集電体積層部と電極端子の溶接部において、本発明の超音波溶接装置を適用した場合を例に挙げるならば、「角部を持たない面」の曲率半径は、複数枚積層した集電体箔の厚さより小さいことが望ましい。このような理由により、「角部を持たない面」の曲率半径の上限値は、集電体の種類、積層する集電体の枚数等によって適宜設計することが望ましい。

曲率半径の求め方は周知の方法を用いることができるが、一例として挙げるならば、凹部の先端部（奥の部分）に対して、中心角９０度の孤の半径を変化させながらフィッティングを行い、少なくとも当該孤の端部２点と中心部１点が一致した場合の半径を曲率半径として求めることができる。

このように本実施形態による超音波溶接装置によれば、孔や破れの発生を抑制することができ、良好な溶接を行うことができる。また、孔や破れの発生を抑制できることで、接合強度を向上させることができ、これにより接合面積の縮小化を実現することができる。

上記した本実施形態の超音波溶接装置は、箔状の集電体の表面に電極活物質層が形成された正極および負極をセパレータと共に、積層及び／又は捲回してなる電極体（以下、単に「電極体」とも称する）と、この電極体に接合される集電端子とを備える構成の電池の製造方法に対して好適に適用され得る。特に、本実施形態の超音波溶接装置は二次電池の製造方法に対して好適であり、この二次電池としてリチウム二次電池、ニッケル二次電池等の蓄電池や、電気二重層キャパシタ等の蓄電素子を包含する電池が挙げられる。以下、本発明の電池の製造方法の好適な実施形態において、図８に示したラミネート型リチウム二次電池８０を例に挙げて説明する。ただし、本発明は当該実施形態に限定されることを意図したものではない。

リチウム二次電池の一般的構成について概説する。本明細書において「リチウム二次電池」とは、電解質イオンとしてリチウムイオンを利用し、正負極間におけるリチウムイオンに伴う電荷の移動により充放電が実現される二次電池をいう。一般にリチウムイオン電池（もしくはリチウムイオン二次電池）、リチウムポリマー電池、リチウム−空気電池、リチウム−硫黄電池等と称される二次電池は、本明細書におけるリチウム二次電池に包含され得る。また、本明細書において「活物質」とは、正極側又は負極側において蓄電に関与する物質（化合物）をいう。すなわち、電池の充放電時において電子の吸蔵及び放出に関与する物質をいう。なお、本発明におけるリチウム二次電池は、下記の実施形態に示したものに限定されず、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施できる。

図８は、一般的なラミネート型リチウム二次電池８０の概略構成を示した透視平面図である。図８において、５１ｐは正極電極、５１ｎは負極電極である。正極電極５１ｐ及び負極電極５１ｎは、基材層として金属箔からなる正極集電体５２ｐ、負極集電体５２ｎを有し、この集電体の表面に活物質を含む電極合剤層（５３ｐ、５３ｎ）が塗布形成されている。正極電極５１ｐと負極電極５１ｎが、セパレータ６０を介して交互に積層されて、電極体５０を構成している。電極体５０から突出した集電体の一部である正極集電接合部６１ｐと負極集電接合部６１ｎは電極合剤層（５３ｐ、５３ｎ）が形成されてなく、正極集電体５２ｐ及び負極集電体５２ｎが露出している。複数の正極集電接合部６１ｐが積層された正極集電体積層部６２ｐは正極端子７１ｐと正極溶接部５４ｐで溶接されている。同様に、複数の負極集電接合部６１ｎが積層された負極集電体積層部６２ｎは負極端子７１ｎと負極溶接部５４ｎで溶接されている。外装８１は電極体５０を収納する。外装８１は、柔軟性を有する２枚のラミネートシート（外装材）からなる。２枚のラミネートシートは、その外周端縁に沿ったヒートシール部で熱融着され封止される。

図４は、負極溶接部５４ｎ及びその近傍の概略構成を示した厚さ方向に沿った断面図である。正極電極５１ｐは正極集電体５２ｐと、正極集電体５２ｐの表面に塗布された正極合剤層５３ｐからなり、負極電極５１ｎは負極集電体５２ｎと、負極集電体５２ｎの両面に塗布された負極合剤層５３ｎからなる。負極集電体５２ｎが露出する負極集電接合部６１ｎは、負極端子６３ｎ上で複数枚積層され負極集電体積層部６２ｎを構成する。

負極集電体積層部６２ｎと負極端子６３ｎは、負極溶接部５４ｎにて一体的に溶接され電気的に接続する。ここで、図５に示すように、負極溶接部５４ｎは、第２押圧部２０の第２接合面２１と接する負極溶接部第１面５５ｎと、負極端子７１ｎと接する負極溶接部第２面５６ｎを持つ。

なお図示を省略するが、正極溶接部５４ｐの構成も図４と実質的に同じである。すなわち、正極集電体５２ｐが露出する正極集電接合部６１ｐは、正極端子６３ｐ上で複数枚積層され正極集電体積層部６２ｐを構成する。正極集電体積層部６２ｐと正極端子６３ｐは、正極溶接部５４ｐにて一体的に溶接され電気的に接続する。ここで、正極溶接部５４ｐは、第２押圧部２０の第２接合面２１と接する正極溶接部第１面５５ｐと、正極端子７１ｐと接する正極溶接部第２面５６ｐを持つ。

（正極）
正極電極５１ｐは、例えば、正極活物質、導電助剤、及びバインダ等を含有する正極合剤からなる層（正極合剤層）５３ｐを集電体５２ｐの片面又は両面の一部表面に形成した構造を有する。また、正極集電体５２ｐは、電極体５０からはみ出し、かつ、正極集電体５２ｐが露出した正極集電接合部６１ｐを有する。

正極活物質は、リチウムイオンを吸蔵・放出できる活物質からなる。このような正極活物質は、例えば、Ｌｉ_1+xＭＯ₂（−０．１＜ｘ＜０．１、Ｍ：Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｍｇ等）で表される層状構造のリチウム含有遷移金属酸化物、ＬｉＭｎ₂Ｏ₄、元素の一部を他の元素で置き換えたスピネル構造のリチウムマンガン酸化物、およびＬｉＭＰＯ₄（Ｍ：Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｆｅ等）で表されるオリビン型化合物等のいずれかからなることが望ましい。

正極電極５１ｐの正極集電体５２ｐは、例えば、アルミニウム箔、およびアルミニウム合金箔のいずれかからなることが好ましい。正極集電体５２ｐの厚みは、電池の大きさおよび容量によって異なるが、例えば１〜２０μｍであることが望ましい。

正極電極５１ｐは、次の方法によって作製される。上述した正極活物質と、黒鉛、アセチレンブラック、カーボンブラック、および繊維状炭素等の導電助剤と、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のバインダとを含む正極合剤を、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）等の溶剤を用いて均一に分散させたペースト状またはスラリー状の組成物を調整する（バインダは、溶剤に溶解していてもよい）。この組成物を帯状の正極集電体５２ｐ上に間欠的に塗布して乾燥する。必要に応じてプレス処理により正極合剤層５３ｐの厚みを調整してもよい。このようにして得た長尺の正極基材（電極基材）を所定形状に切断して正極電極５１ｐが得られる。

正極電極５１ｐにおける正極合剤層５３ｐの厚みは、片面当たり、３０〜１００μｍであることが好ましい。また、正極合剤層５３ｐにおける各構成成分の含有量は、正極活物質：９０〜９８質量部、導電助剤：１〜５質量部、バインダ：１〜５質量部であることが望ましい。

正極端子７１ｐは、アルミニウムまたはアルミニウム合金からなることが好ましい。正極端子７１ｐの厚みは、２０〜３００μｍであることが望ましい。

（負極）
負極電極５１ｎは、例えば、リチウムイオンを吸蔵・放出できる負極活物質を含有する層（負極合剤層）５３ｎを負極集電体５２ｎの片面又は両面の一部表面に形成した構造を有する。また、負極集電体５２ｎは、電極体５０からはみ出し、かつ、負極集電体５２ｎが露出した正極集電接合部６１ｎを有する。

負極活物質は、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物の焼成体、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、および炭素繊維等のリチウムイオンを吸蔵・放出可能な炭素系材料の１種または２種以上の混合物からなることが望ましい。あるいは、負極活物質は、Ｓｉ，Ｓｎ，Ｇｅ，Ｂｉ，Ｓｂ，Ｉｎ等の元素、Ｓｉ，Ｓｎ，Ｇｅ，Ｂｉ，Ｓｂ，Ｉｎのうちの１つ以上を含む合金、リチウム含有窒化物、およびリチウム酸化物等のリチウム金属に近い低電圧で充放電できる化合物（ＬｉＴｉ₃Ｏ₁₂等）、リチウム金属、およびリチウム／アルミニウム合金のいずれかからなることが好ましい。

負極電極５１ｎの負極集電体５２ｎとしては、銅箔が好適である。銅箔は、その製造方法の違いによって電解銅箔と圧延銅箔とに大別される。電解銅箔は、相対的に安価である。負極集電体５２ｎの厚みは、電池の大きさまたは容量によって異なるが、例えば、１〜２０μｍであることが好ましい。

負極電極５１ｎは、次の方法によって作製される。上述した負極活物質と、バインダ（ＰＶＤＦ、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）のようなゴム系バインダとカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）との混合バインダ等）と、必要に応じて黒鉛、アセチレンブラック、カーボンブラック等の導電助剤等とを含む負極合剤を、ＮＭＰや水等の溶剤を用いて均一に分散させたペースト状またはスラリー状の組成物を調整する（バインダは、溶剤に溶解していてもよい）。この組成物を帯状の負極集電体５２ｎ上に間欠的に塗布して乾燥する。必要に応じてプレス処理により負極合剤層５３ｐの厚み又は密度を調整してもよい。このようにして得た長尺の負極基材（電極基材）を所定形状に切断して負極電極５１ｎが得られる。

負極電極５１ｎにおける負極合剤層５３ｎの厚みは、片面当たり、３０〜１００μｍであることが好ましい。また、負極合剤層５３ｎにおける各構成成分の含有量は、負極活物質：９０〜９８質量部、バインダ：１〜５質量部であることが好ましい。また、導電助剤を用いる場合には、負極合剤層５３ｎ中の導電助剤の含有量は、１〜５質量部であることが好ましい。

負極端子７１ｎは、銅からなることが好ましい。必要に応じて、表面にニッケルメッキ等が施されていてもよい。負極端子７１ｎの厚みは、２０〜３００μｍであることが好ましい。

（セパレータ）
セパレータ６０は、正極電極５１ｐと負極電極５１ｎとの間に介在しリチウムイオンを透過させる多孔質フィルムを含む。多孔質フィルムは、融点が８０〜１４０℃程度の熱可塑性樹脂からなることが望ましく、具体的にはポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン系ポリマーからなることが好ましい。多孔質フィルムの厚みは、特に制限はないが、１０〜５０μｍであることが望ましい。

セパレータ６０は、上記の多孔質フィルム上に板状の無機粒子層をコーティングにより形成したものであってもよい。これにより、異常発熱時のセパレータ６０の熱収縮を抑制して安全性を向上させることができる。あるいは、セパレータ６０は、上記の多孔質フィルムと耐熱性多孔質基体との積層構造を有していてもよい。耐熱性多孔質基体として、例えば耐熱温度が１５０℃以上の繊維状物を用いることができる。繊維状物として、セルロース及びその変成体、ポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、アラミド、ポリアミドイミド、ポリイミド等が挙げられる。具体的には上記材料からなる不織布からなることが好ましい。

（電解液）
電解液として、例えば、高誘電率溶媒または有機溶媒にＬｉＰＦ₆，ＬｉＢＦ₄等の溶質を溶解した溶液（非水電解液）を用いることができる。高誘電率溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、およびγ−ブチロラクトン（ＢＬ）のいずれかを用いることができる。有機溶媒としては、直鎖状のジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネート（ＥＭＣ）等の低粘度溶媒を用いることができる。

電解液の溶媒としては、上述した高誘電率溶媒と低粘度溶媒との混合溶媒を使用することが好ましい。また、上述した溶液に、ＰＶＤＦ、ゴム系の材料、脂環エポキシ、およびオキセタン系の三次元架橋構造を有する材料等を混合して固化し、ポリマー電解液としてもよい。

（電池の製造）
正極電極５１ｐと負極電極５１ｎとの間にセパレータ６０を介在させて、正極電極５１ｐと負極電極５１ｎとを交互に積層して電極体５０を作成する。

電極体５０の作成方法は、特に制限はない。例えば、帯状のセパレータ６０を一定間隔で山折りと谷折りとを交互に繰り返すことでジグザグ状に折り曲げ、セパレータ６０の一方の面側から各谷折り部分に正極電極５１ｐを挟み込み、他方の面側から各谷折り部分に負極電極５１ｎを挟み込んで電極体５０を作成できる。あるいは、セパレータ６０で矩形の複数の袋を形成し、各セパレータ６０からなる袋内に正極電極５１ｐを挿入したものを、負極電極５１ｎと交互に積層して電極体５０を作成してもよい。又は、積層した正極電極５１ｐと負極電極５１ｎとセパレータ６６を捲回して電極体５０を作成してもよい。

かくして得られた電極体５０からはみ出した複数の正極集電接合部６１ｐを積層してなる正極集電体積層部６２ｐに正極端子７１ｐを正極溶接部５４ｐにて電気的に接続する。より具体的には、正極溶接部第２面５６ｐとこれに対向する正極端子７１ｐの面とが溶接される。同様に、電極体５０からはみ出した複数の負極集電接合部６１ｎを積層してなる負極集電体積層部６２ｎに負極端子７１ｎを負極溶接部５４ｎにて電気的に接続する。より具体的には、負極溶接部第２面５６ｎとこれに対向する正極端子７１ｎの面とが溶接される。

ここで、溶接部５４ｐ、５４ｎにおける接合工程として上述した本発明の超音波溶接装置を用いることができる。すなわち、図５において、第２押圧部２０の第２接合面２１に形成される凹凸面は、図２及び３で示す角部を持たない面からなる第１凹部２４及び第２凹部２５が１又は複数設けられることが望ましい。特に、少なくとも１つ以上の第２凹部２５が角部を持たない面であることが望ましい。このような凹凸面を持つ第２押圧部２０により、正極集電体積層部６２ｐ又は負極集電体積層部６２ｎに押圧力及び超音波振動を加えることで、角部を持たない面である凹部に接する部分の正極集電体積層部６２ｐ又は負極集電体積層部６２ｎは破れを起こさないと考えられる。

図７は、本発明の電池の製造方法における接合工程後の溶接部断面を、デジタルマイクロスコープによって撮影した写真である。一方、図６（ａ）（ｂ）は、従来からの超音波溶接装置を使用した電池の製造方法における接合工程を行った後の溶接部断面を、デジタルマイクロスコープによって撮影した写真である。これらの写真を比較すると理解できるとおり、図６（ａ）（ｂ）では凹部に接する集電体箔が不規則な積層を示し、この部分に破れが起きている。しかしながら、図７では凹部に接する集電体箔は規則正しい積層を示しており、破れも起こっていない。これは、上述したとおり、従来からの超音波溶接装置におけるホーンの接合面に形成された凹部の奥部分が、例えば角部を持つ略すり鉢状の形状をしているのに対し、本発明の超音波溶接装置における第２押圧部の第２接合面に形成された凹部の奥部分は、角部を持たない面からなる形状であるからである。

このように、本発明の電池の製造方法であれば、溶接部５４ｐ、５４ｎに破れを起こすことなく接合工程を行うことができるため、溶接部５４ｐ、５４ｎにおける接合強度を向上させることができる。また、接合強度を向上させることができるため、実際の使用中あるいは電池の組み立て作業中などに溶接部５４ｐ、５４ｎの剥がれを抑制でき、製品の信頼性及び安全性等を高めることができる。さらに、接合強度を向上させることができるため、溶接部５４ｐ、５４ｎの接合面積も小さくすることができ、電池の小型化にも貢献できる。

ここで、図７に示されるように、正極溶接部５４ｐ及び負極溶接部５４ｎは、第２接合面２１の少なくとも１つ以上の凹部２３によって形成される正極溶接部第１面５５ｐ及び負極溶接部第１面５５ｎの凸部が角部を持たない面であることが好ましい。正極溶接部５４ｐの正極溶接部第１面５５ｐ及び負極溶接部５４ｎの負極溶接部第１面５５ｎは、超音波溶接後、第２押圧部２０の第２接合面２１に設けられている凹凸形状によって、これと正反対の凹凸形状を形成する。そして、この正極溶接部第１面５５ｐ及び負極溶接部第１面５５ｎに形成された凸部が角部を持たない面であることが望まれる。また、第２接合面２１の凹部２３のうち、第１凹部２４及び第２凹部２５によって形成される正極溶接部第１面５５ｐ及び負極溶接部第１面５５ｎの凸部が、角部を持たない面であることが好ましい。さらに、少なくとも第２凹部２５によって形成される正極溶接部第１面５５ｐ及び負極溶接部第１面５５ｎの凸部が、角部を持たない面であることがより好ましい。

このような構成を採ることで、正極溶接部第１面５５ｐ及び負極溶接部第１面５５ｎの凸部を構成する正負極集電体箔は規則正しい積層状態を示し、当該部分に破れを起こさせない。従って、接合高度を向上させ、製品の信頼性及び安全性等を高めることができ、また電池性能を向上させることができる。

このようにして得た電極体５０の上下に略矩形の２枚のラミネートシート（外装）８１を配置し、正極端子７１ｐ及び負極端子７１ｎが形成された辺を除く３辺に沿って２枚のラミネートシート（外装）８１を熱融着してラミネートシート（外装）８１を袋状に形成する。あるいは、２枚のラミネートシートを用いるのではなく、１枚の長方形のラミネートシートを電極体５０を挟むように折り曲げて重ね合わせ、対向する２辺に沿って熱融着してラミネートシートを袋状に形成してもよい。その後、ラミネートシート（外装）８１の袋内に電解液を注入する。最後に、熱融着していない辺に沿って、正極及び負極端子７１ｐ，７１ｎとともにラミネートシートを熱融着して、リチウム二次電池８０が得られる。

上記の例では、正極端子７１ｐ及び負極端子７１ｎが、略矩形のラミネートシート（外装）８１の同じ短辺から引き出されているが、異なる辺から引き出されていてもよい。

上記では、ラミネート型のリチウム二次電池の例を説明したが、本発明の電池はラミネート型以外のリチウム二次電池であってもよい。

１０：第１押圧部 １１：第１接合面 １２、２２：凸部 １３、２３：凹部
２０：第２押圧部 ２１：第２接合面 ２４：第１凹部 ２５：第２凹部
３：接合材 ３１：接合材第１面 ３２：接合材第２面
４：被接合材 ４１：被接合材第１面 ４２：被接合材第２面
５０：電極体 ５１ｎ：負極電極 ５１ｐ：正極電極 ５２ｎ：負極集電体
５２ｐ：正極集電体 ５３ｎ：負極合剤層 ５３ｐ：正極合材層
５４ｎ：負極溶接部 ５５ｎ：負極溶接部第１面 ５６ｎ：負極溶接部第２面
６０：セパレータ ６１ｎ：負極集電接合部 ６２ｎ：負極集電体積層部
７１ｎ：負極端子 ８０：ラミネート型リチウム二次電池 ８１：外装

Claims (6)

1. 接合材（３）と被接合材（４）とが積層して載置される第１接合面（１１）を有する第１押圧部（１０）と、
   前記第１接合面との間で前記接合材と前記被接合材を挟持して押圧する第２接合面（２１）を有する第２押圧部（２０）とを備え、前記第１押圧部及び／又は前記第２押圧部に超音波振動を印加して前記接合材と前記被接合材とを接合する超音波溶接装置であって、
   前記第１接合面及び前記第２接合面は縦横に配置した複数の凸部（１２、２２）を有し、
   前記接合材は前記第２接合面に接し且つ複数の箔からなる積層体であり、
   少なくとも前記第２接合面において、複数の前記凸部の間に存在する１又は複数の凹部（１３、２３）は角部を持たない面からなることを特徴とする超音波溶接装置。
2. 複数の前記凹部は、縦又は横に隣設する２つの前記凸部の間に存在する第１凹部（２４）と、３又は４つ以上の前記凸部に包囲され存在する第２凹部（２５）とを有し、
   少なくとも１つ以上の前記第２凹部は角部を持たない面からなる請求項１に記載の超音波溶接装置。
3. 前記凸部は、先細の円錐台の先端を丸めた形態をもつ請求項１又は２に記載の超音波溶接装置。
4. 前記角部の曲率半径は、前記接合材を構成する前記箔の１枚の厚さより小さい請求項１〜３の何れか一項に記載の超音波溶接装置。
5. 正極集電体（５２ｐ）の一部表面に正極合剤層（５３ｐ）を備える正極と、負極集電体（５２ｎ）の一部表面に負極合剤層（５３ｎ）を備える負極と、セパレータ（６０）と、電解質と、前記正極における前記正極集電体が露出する正極集電接合部（６１ｐ）を複数積層した正極集電体積層部（６２ｐ）と電気的に接続するする正極端子（７１ｐ）と、前記負極における前記負極集電体が露出する負極集電接合部（６１ｎ）を複数積層した負極集電体積層部（６２ｎ）と電気的に接続する負極端子（７１ｎ）と、を備える電池の製造方法であって、
   前記正極集電体積層部と前記正極端子、及び／又は、前記負極集電体積層部と前記負極端子は、請求項１〜４に記載の超音波溶接装置を用いて超音波溶接される接合工程を有する電池の製造方法。
6. 前記接合工程によって溶接された正極溶接部（５４ｐ）の正極溶接部第１面（５５ｐ）及び負極溶接部（５４ｎ）の負極溶接部第１面（５５ｎ）において、
   少なくとも１つ以上の前記凹部によって形成された前記正極溶接部第１面及び前記負極溶接部第１面の凸部が角部を持たない面からなる請求項５に記載の電池の製造方法。