JP2014208895A - 方向性電磁鋼板の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】窒化珪素を形成する目的で二次再結晶前の鋼板に窒素を加えた方向性電磁鋼板が、窒素を鋼中へ効率的に拡散させ、窒化珪素を粒界に析出させることで、良好な磁気特性を有するものとなる方向性電磁鋼板の製造方法を提供する。
【解決手段】冷間圧延時のワークロール径を250mm以上とし、さらに、一次再結晶焼鈍中、焼鈍後のいずれかのタイミングで窒素増量（ΔＮ）が50質量ppm以上1000質量ppm以下となる窒化処理を施す。
【選択図】図１

Description

本発明は、トランスなどの鉄心材料に好適な方向性電磁鋼板の製造方法に関するものである。

方向性電磁鋼板は、主にトランスの鉄心材料として用いられる軟磁性材料で、鉄の磁化容易軸である＜001＞方位が鋼板の圧延方向に高度に揃った結晶組織を有するものである。このような集合組織は、方向性電磁鋼板の製造工程中、二次再結晶焼鈍の際にいわゆるゴス（Goss）方位と称される{110}<001>方位の結晶粒を優先的に巨大成長させる、二次再結晶を通じて形成される。

従来、このような方向性電磁鋼板は、4.5mass％以下程度のSiと、MnS，MnSeおよびAlNなどのインヒビター成分を含有するスラブを、1300℃以上に加熱し、インヒビター成分を一旦固溶させたのち、熱間圧延し、必要に応じて熱延板焼鈍を施して、１回または中間焼鈍を挟む２回以上の冷間圧延によって最終板厚とし、ついで湿潤水素雰囲気中で一次再結晶焼純を施して、一次再結晶および脱炭を行い、ついでマグネシア（MgO）を主剤とする焼鈍分離剤を塗布してから、二次再結晶およびインヒビター成分の純化のために、1200℃で５ｈ程度の最終仕上焼鈍を行うことによって製造されてきた（例えば、特許文献１、特許文献２および特許文献３）。

上述したとおり、従来の方向性電磁鋼板の製造に際しては、MnS，MnSe，AlNなどの析出物（インヒビター成分）をスラブ段階で含有させて、1300℃を超える高温のスラブ加熱をすることにより、これらのインヒビター成分を一旦固溶させ、後工程で微細析出させることによって二次再結晶を発現させるという工程が採用されてきた。

このように、従来の方向性電磁鋼板の製造工程では、1300℃を超える高温でのスラブ加熱が必要であったため、その製造コストは極めて高いものとならざるを得ず、近年の製造コスト低減の要求に応えることができないというところに問題を残していた。
また、特許文献４には、スラブにインヒビター成分を含有させない場合であっても、一次再結晶焼鈍後、二次再結晶完了前に、地鉄中のＳ量を増加させることによって、二次再結晶を発現させることができる技術（「増硫法」）が開示されている。しかしながら、上記技術は、増硫処理後、二次再結晶焼鈍の昇温過程から二次再結晶直前までに、鋼中に侵入したＳを均一に分散させることが難しく、二次再結晶自身が不安定となりがちであった。特に、コイル焼鈍を行った場合、コイル内における温度や鋼板層間の雰囲気を一定にすることが難しいため、二次再結晶の組織（方位）がよりばらつく傾向にあった。

こうした問題を解決するために、例えば、特許文献５では、酸可溶性Al（sol.Al）を0.010〜0.060％含有させ、スラブ加熱を低温に抑えて脱炭焼鈍工程で適正な窒化雰囲気を用いて窒化を行なうことにより、二次再結晶時に（Al，Si）Nを析出させインヒビターとして用いる方法が提案されている。
（Al，Si）Nは鋼中に微細分散することで有効なインヒビターとして機能するが、Alの含有量によってインヒビター強度が決まるために、製鋼でのAl的中精度が不十分な場合は、十分な粒成長抑制力が得られない場合があった。このような途中工程で窒化処理を行ない、（Al，Si）NあるいはAlNをインヒビターとして利用する方法は数多く提案されているが、最近では、スラブ加熱温度が1300℃を超える製造方法等も開示されている。

一方、そもそもスラブにインヒビター成分を含有させずに二次再結晶を発現させる技術については、特許文献６に、インヒビター成分を含有させなくとも二次再結晶ができる技術（インヒビターレス法）が開示されている。
ここに、インヒビターレス法は、より高純度化した鋼を利用し、テクスチャー（集合組織の制御）によって二次再結晶を発現させる技術である。しかしながら、インヒビターレス法では、高温のスラブ加熱が不要であって、低コストでの方向性電磁鋼板の製造が可能であるものの、インヒビターを有しないが故に、製造工程中での温度ばらつきなどの影響を受けて、製品での磁気特性にバラつきが生じやすいといった不利があった。

また、集合組織の制御は、磁気特性に対して重要な要素であるため、集合組織制御を行う温間圧延などには、多くの条件が提案されている。しかしながら、こうした集合組織制御が十分に行なえない場合は、インヒビターを用いる技術に比べると、二次再結晶後のゴス方位（{110}<001>）への集積度が低く、磁束密度も低くなってしまうといった不利があった。

米国特許第1965559号明細書 特公昭40−15644号公報 特公昭51−13469号公報 特許第4321120号公報 特許第2782086号公報 特開2000−129356号公報 特開昭61−132205号公報 特開平8−269553号公報

上述したとおり、これまで提案されてきた方向性電磁鋼板の製造方法では、良好な磁気特性を安定的に実現することが難しい場合が多かった。
これに対し、発明者らは、スラブ加熱温度を抑えつつ、磁気特性のバラつきを低減した方向性電磁鋼板を製造するために、インヒビター成分を含有させない方向性電磁鋼板の製造方法を用いて一次再結晶集合組織の作り込みを行ない、これに途中工程で窒化を利用して窒化珪素（Si₃N₄）を析出させ、この窒化珪素をインヒビターとして利用することを検討した。

すなわち、表層窒素濃化層からの窒素の粒界拡散の挙動と、窒化珪素の析出挙動の詳細な検討により、Alを100ppm未満に抑制したインヒビターレス成分に準じた成分を用いて、高温スラブ加熱を回避しつつ、窒素増量を適用することで、AlNではなく窒化珪素を析出させ、この窒化珪素を正常粒成長の抑制力として機能させることで、磁気特性のバラつきを大幅に低減し、工業的に安定して良好な特性を有する方向性電磁鋼板を製造する方法である。

ところで、電磁鋼の熱延板に中間焼鈍を挟む２回の冷間圧延を施して最終板厚とした後、脱炭焼鈍、次いで焼鈍分離剤を塗布してから仕上げ焼鈍を施す一連の方向性電磁鋼板の製造工程中、冷間圧延を行う際、従来より使用されている冷間圧延設備としては大きく分けて２つある。
その一つは、小径ワークロールを適用する多段圧延機であって、なかでもゼンジミア圧延機が多く使用されている。もう一つはタンデム圧延機であって、これは特許文献７に開示されているように、電磁鋼板を高能率で製造することができる。

タンデム圧延は、上述したように高能率で製造できるというメリットがあるものの、タンデム圧延した電磁鋼板は、種々の要因によりゼンジミアミル等の小径ワークロールで圧延した電磁鋼板よりも電磁特性が劣っていた。というのは、高速圧延によって圧延油のロールバイトヘの導入量が増大した場合、これに起因して圧延油が鋼板とロールとの間に封入され、圧延時に鋼板表面を押しつぶす現象が生じるが、この現象により、鋼板表面にはオイルピットと呼ばれる局所的な凹凸が発生して、鋼板の表面性状を劣化させ、引き続いて行われる一次再結晶焼鈍で、鋼板表面に形成されるファイアライトとシリカを主体としたサブスケール性状が大きな影響を受けるためと推定されるからである。
さらに、二次再結晶におけるゴス方位の選択性を左右する集合組織の効果的な形成の観点からも、小径ワークロールを適用するゼンジミア圧延は有利と考えられてきた。

このように、電磁鋼板を製造する際の冷間圧延段階において、生産性向上のためにタンデム圧延を行う場合には、圧延板の表面粗さや集合組織形成に関する課題があり、結果的に、磁気特性がゼンジミアミルを用いた小径圧延に比べて劣っているという問題が生じていた。

一方で、特許文献８には、タンデム圧延と熱延巻取り温度の制御などにより、AlN インヒビターを用いた成分系で、比較的良好な特性を得ているが、AlN をインヒビターとして用いる場合に必須の、製鋼でのAl量の的中精度にばらつきがあり、磁気特性が劣化する場合があった。

発明者らは、前述したように、窒化を適用することで窒化珪素を析出させて安定した方向性電磁鋼板の製造方法を見出したが、これを有利に実施するにあたり、圧延温度、圧延速度やワークロール粗度、ワークロール径等を検討し、最適な冷間圧延組織を模索した結果、本発明に至った。

本発明は、上記の知見に基づき開発されたもので、窒化珪素を形成する目的で二次再結晶前の鋼板に窒素を加えた方向性電磁鋼板に対し、窒素を鋼中へ効率的に拡散させ、窒化珪素を粒界に析出させることで、良好な磁気特性を有する方向性電磁鋼板が得られる方向性電磁鋼板の製造方法を提供することを目的とする。

まず、本発明を完成するに至った実験結果について説明する。
質量％または質量ppmで、Ｃ：600ppm、Si：3.30％、Mn：0.08％、Ｓ：10ppm、Al：20ppm、Ｎ：20ppm、Sb：0.01％およびCu：0.05％を含み、残部はFeおよび不可避的不純物の組成からなる鋼スラブを、連続鋳造後、1100℃に加熱したのち、熱間圧延によって2.2mm厚の熱延板とし、ついで1000℃にて熱延板焼鈍を施したのち、酸洗して冷間圧延により0.23mmの厚みに仕上げた。
この時、タンデム圧延機とゼンジミア圧延機と二つの圧延機を用い、かつクーラント量を増やして鋼板表面に噴射することで、圧延温度を80℃前後に抑えた冷間圧延と、加工発熱またはパス間時効により最終圧延時に200℃前後まで温度上昇した温間圧延をそれぞれ行い、計４条件を実施した。

また、最終板厚に仕上げる圧延速度を200rpm未満とする低速圧延と、600rpmより大きくする高速圧延の二条件を実施することで圧延速度の影響についても検討した。さらにワークロールの摩耗を利用して、ワークロール径の影響についても調査した。

最終板厚である0.23mmに仕上げた後、各コイルを脱脂して850℃の湿水素雰囲気で脱炭焼鈍を行い、得られた脱炭焼鈍板より圧延方向に沿ってエプスタイン試料を冷間圧延条件ごとに切り出した。
引き続き、500℃の塩浴炉にてΔＮ＝300ppmの増窒処理を行った。その後、MgOを主剤とした焼鈍分離剤を鋼板に塗布し、1150℃で５時間の最終仕上げ焼鈍を行った。最終仕上げ焼鈍の雰囲気ガスとして、昇温中はＮ_２ガス、1150℃到達後はＨ_２ガスを用いて純化処理を行った。その後、未反応分離剤を除去した後、コロイダルシリカとリン酸Mgを主体とする絶縁コーティングを850℃で形成して製品板とした。

かかる製品板のエプスタイン試料に対し、それぞれ、磁束密度1.7Ｔ、周波数50Hzにおける鉄損値Ｗ_17/50（W/kg）および磁束密度Ｂ_８（Ｔ）を測定した。この測定結果のうち、ワークロール径を横軸、磁束密度Ｂ_８を縦軸として図１にプロットした。

図１に示したとおり、低Alのインヒビター成分を含まない成分系に対して、増窒処理を施して二次再結晶させる場合には、冷間圧延のワークロール径の影響が最も大きくなり、ワークロール径が250mm以上の条件で、高い磁束密度が得られることが分かった。
本発明は上記知見に立脚するものである。

本発明の要旨構成は次のとおりである。
１．質量％で、Ｃ：0.08％以下、Si：2.0〜4.5％およびMn：0.5％以下を含有すると共に、Ｓ、SeおよびＯをそれぞれ50質量ppm未満、sol.Alを100質量ppm以下、Ｎを80質量ppm以下に抑制し、残部はFeおよび不可避的不純物の組成になる鋼スラブを、再加熱することなくあるいは再加熱後、1300℃以下で熱間圧延し、熱延板焼鈍を施した後、あるいは熱延板焼鈍を施すことなく、一回の冷間圧延で最終板厚の冷間圧延板とし、さらに、一次再結晶焼鈍を施して焼鈍分離剤を塗布し、二次再結晶焼鈍を施す一連の方向性電磁鋼板の製造工程において、
上記冷間圧延時のワークロール径を250mm以上とし、さらに、上記一次再結晶焼鈍中、焼鈍後のいずれかのタイミングで窒素増量（ΔＮ）が50質量ppm以上1000質量ppm以下となる窒化処理を施す方向性電磁鋼板の製造方法。

２．前記冷間圧延をタンデム圧延機で行う前記１に記載の磁気特性に優れた方向性電磁鋼板の製造方法。

３．さらに、前記鋼スラブが、質量％で、
Ni：0.005〜1.50％、
Sn：0.01〜0.50％、
Sb：0.005〜0.50％、
Cu：0.01〜0.50％、
Cr：0.01〜1.50％、
Ｐ：0.0050〜0.50％、
Mo：0.01〜0.50％および
Nb：0.0005〜0.0100％
のうちから選んだ１種または２種以上を含有することを特徴とする前記１または２に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。

本発明によれば、高温スラブ加熱を施さずとも、磁気特性のバラつきが大幅に低減され、工業的に安定して良好な特性を有する方向性電磁鋼板を得ることができる。

冷間圧延の各条件に対する磁束密度の測定結果を、ワークロール径を横軸、磁束密度Ｂ_８を縦軸として示したグラフである。

以下、本発明おける製造に関するポイントについて述べる。
本発明においては、基本的に従来公知のスラブ高温加熱を利用しない方向性電磁鋼板の製造方法に従う。
まず、本発明において、鋼スラブの成分組成の限定理由について説明する。なお、以下に記載する「％」および「ppm」表示は特に断らない限り、それぞれ質量％および質量ppmを意味するものとする。

本発明の溶鋼成分については、鋼溶製時にsol.Alを100ppm以下に抑制する。本発明は、AlNをインヒビターとして利用しないプロセスを前提として1300℃以下のスラブ加熱温度を想定しているので、sol.Alが100ppmより多い場合、AlN等として完全固溶できずに、粗大な析出物として二次再結晶の撹乱要因となる。従って、Alを100ppm以下に抑制する必要がある。

本発明は、増窒処理後にSi₃N₄を析出させることが重要であるため、不可避的に含まれるAl成分によってAlNが析出すると、後の析出物制御を乱す要因となるので、極力少ない方が良い。また、スラブ加熱時のフクレなどの欠陥の原因となることもあるため、80ppm以下に抑制することが好ましい。

Ｃ:0.08％以下
Ｃは、一次再結晶集合組織を改善する上で有用な元素であるが、含有量が0.08％を超えると、かえって一次再結晶集合組織の劣化を招くので、本発明では0.08％以下に限定した。磁気特性の観点から望ましい添加量は、0.01〜0.06％の範囲である。なお、下限に関しては、磁気特性上30ppm程度以下が求められるので、要求される磁気特性のレベルがさほど高くない場合には、特に設けなくてもよい。

Si:2.0〜4.5％
Siは、鋼の電気抵抗を高め、鉄損を改善するのに有効な元素であるが、含有量が2.0％に満たないとその添加効果に乏しく、一方、4.5％を超えると加工性が著しく低下し、また磁束密度も低下するため、Si量は2.0〜4.5％の範囲とする必要がある。

Mn:0.5％以下
Mnは、製造時における熱間加工性を向上させる効果があるので、0.005％以上含有させることが好ましいが、含有量が0.5％を超えた場合には、一次再結晶集合組織が悪化して磁気特性の劣化を招くので、Mnは0.5％以下に限定した。

Ｓ，SeおよびＯ:それぞれ50ppm未満
先に述べたように、本発明では、Alを低減しているため、AlNを主体とする、いわゆるインヒビターの活用はない。この場合、磁束密度の高い方向性電磁鋼板を得るためには、Ｓ：50ppm（0.005％）未満、Se：50ppm（0.005％）未満とする必要がある。これは強い抑制力を発揮するインヒビター成分が含まれていない鋼成分系では、不純物による一次再結晶における粒成長性への影響が大きいためである。
また、Ｏ量は、50ppm（0.005％）未満とする必要がある。これは介在物としての酸化物が磁気特性に悪影響を及ぼすためである。

ここで、Ｓ量は、磁束密度向上の観点から添加量が多いほど良好であるが、低温スラブ加熱を行う場合、MnS等のインヒビターとして制御性良く析出させることが困難なため、製鋼段階から添加すべきではなく、一次再結晶焼鈍後から二次再結晶完了までの間に、鋼板に対して増硫処理を施して増加させることが望ましい。また、このようなタイミングで増硫処理を施したとしても、二次再結晶焼鈍はバッチ式で焼鈍処理を行うため、昇温速度は一般に遅く、増硫処理により鋼中に侵入したＳを均一に分散させるのに適しているので問題はない。

Ｎ:80ppm以下
本発明は、インヒビターレスの製造方法を適用し集合組織の作り込みまでを行なうため、Ｎは80ppm以下に抑制する必要がある。80ppmを超えると粒界偏析の影響や微量窒化物の形成により、集合組織が劣化するといった弊害が生じるからである。また、スラブ加熱時の「フクレ」などの欠陥の原因となることもあるため、80ppm以下に抑制する必要がある。なお、望ましくは60ppm以下である。

以上、必須成分について説明したが、本発明では、工業的により安定して磁気特性を改善する成分として、以下の元素を適宜含有させることができる。なお、残部は、Feおよび不可避的不純物である。
Ni:0.005〜1.50％
Niは、熱延板組織の均一性を高めることにより、磁気特性を改善する働きがあって、そのためには0.005％以上含有させることが好ましいが、含有量が1.50％を超えると所望の二次再結晶を得ることが困難となり、磁気特性が劣化するので、Niは0.005〜1.50％の範囲で含有させることが望ましい。

Sn:0.01〜0.50％
Snは、二次再結晶焼鈍中の鋼板の窒化や酸化を抑制し、良好な結晶方位を有する結晶粒の二次再結晶を促進して磁気特性を向上させる有用元素であり、そのためには0.01％以上含有させることが好ましいが、0.50％を超えて含有されると冷間圧延性が劣化するので、Snは0.01〜0.50％の範囲で含有させることが望ましい。

Sb:0.005〜0.50％
Sbは、二次再結晶焼鈍中の鋼板の窒化や酸化を抑制し、良好な結晶方位を有する結晶粒の二次再結晶を促進して磁気特性を効果的に向上させる有用元素であり、その目的のためには0.005％以上含有させることが好ましいが、0.50％を超えて含有されると冷間圧延性が劣化するので、Sbは0.005〜0.50％の範囲で含有させることが望ましい。

Cu:0.01〜0.50％
Cuは、二次再結晶焼鈍中の鋼板の酸化を抑制し、良好な結晶方位を有する結晶粒の二次再結晶を促進して磁気特性を効果的に向上させる働きがあり、そのためには0.01％以上含有させることが好ましいが、0.50％を超えて含有されると熱間圧延性の劣化を招くので、Cuは0.01〜0.50％の範囲で含有させることが望ましい。

Cr:0.01〜1.50％
Crは、フォルステライト被膜の形成を安定化させる働きがあり、そのためには0.01％以上含有させることが好ましいが、一方でその含有量が1.50％を超えると所望の二次再結晶を得ることが困難となり、磁気特性が劣化するので、Crは0.01〜1.50％の範囲で含有させることが望ましい。

Ｐ:0.0050〜0.50％
Ｐは、フォルステライト被膜の形成を安定化させる働きがあり、そのためには0.0050％以上含有させることが好ましいが、含有量が0.50％を超えると冷間圧延性が劣化するので、Ｐは0.0050〜0.50％の範囲で含有させることが望ましい。

Mo:0.01〜0.50％、Nb:0.0005〜0.0100％
MoおよびNbは、スラブ加熱時の温度変化による割れの抑制等を介して、熱延後のヘゲを抑制する効果を有している。これらの元素は、少なくともどちらか一方を、上記下限値以上含有させなければヘゲ抑制の効果は小さく、一方、どちらかが上記上限を超えると、炭化物や窒化物を形成するなどして最終製品まで残留した際、鉄損劣化を引き起こすため、上述した範囲とすることが望ましい。

次に、本発明の製造方法について説明する。
上記の好適成分組成範囲に調整した鋼スラブを、再加熱することなくあるいは再加熱したのち、熱間圧延に供する。なお、スラブを再加熱する場合には、再加熱温度を、1000℃程度以上とするのが望ましく1300℃以下とすることが必要である。というのは、1300℃を超えるスラブ加熱は、スラブの段階で鋼中にインヒビターをほとんど含まない本発明にとって無意味であり、コストアップの要因となるだけだからである。一方、1000℃未満のスラブ加熱では、熱間圧延時の圧延荷重が高くなって、圧延することが困難になるからである。

ついで、熱延板に、必要に応じて熱延板焼鈍を施したのち、１回の冷間圧延を施して、最終冷延板とする。この冷間圧延は、常温で行ってもよいし、常温より高い温度たとえば250℃程度に鋼板温度を上げて圧延する温間圧延としてもよい。
ここで、本発明では、上記冷間圧延の圧延条件について、前述したように、冷間圧延を250mm以上のワークロール径で行うことが必要である。

他方、冷間圧延の温度や圧延速度は、本発明の場合、大きな影響を及ぼさないと考えられる。また、タンデム圧延とゼンジミア圧延の差違については明瞭ではないが、前述の実験結果からは、本発明の最も大きな特徴である温間のパス間時効の効果があまり大きくないことから、ワークロール径の大きいタンデム圧延が有利となっている可能性がある。

ここに、窒化珪素をインヒビターとする系に対するタンデム圧延に関連するパラメータのうち、圧延温度でなく、ワークロール径の違いが大きく影響した理由は定かではないが、ワークロール径の違いによって、鋼板のロールバイト内での変形が異なり、特に表面近傍に導入される剪断歪みの差違が生じたためではないかと推定している。すなわち、ワークロール径が大きいほど、鋼板は剪断変形を起こしにくく、単純圧縮に近づくからと考えられる。

また、ワークロール径が、250mm以上の時、高い磁束密度が得られるのは、以下のように考えている。
すなわち、従来のスラブ高温加熱を必要とするMnSeやAlNインヒビターを利用する成分系ではインヒビターが鋼板内に均一分散しているのに対し、増窒処理により得られるSi₃N₄では、その析出およびインヒビション効果等が板厚方向に分布を持っていると考えられる。また、形成される圧延集合組織の板厚方向分布は、圧延変形挙動により異なっているはずである。

ここで、Si₃N₄のインヒビション効果の発現と、導入される歪みおよび冷間圧延組織とに密接な関係があると仮定すれば、導入される歪み分布とその後形成される集合組織分布の組合せが、増窒処理により得られるSi₃N₄インヒビターのインヒビション効果と、そのインヒビション効果によって得られる二次再結晶挙動に大きな影響を与えていると考えられる。
なお、ワークロール径の上限値については、特に設けないが、圧延ミルの構造上タンデム圧延機においては800mm程度である。

引き続き、最終板厚の冷間圧延板に一次再結晶焼鈍を施す。この一次再結晶焼鈍の目的は、圧延組織を有する冷間圧延板を一次再結晶させて、二次再結晶に最適な一次再結晶粒径に調整することである。そのためには、一次再結晶焼鈍の焼鈍温度を800℃以上950℃未満程度とすることが望ましい。なお、この時の焼鈍雰囲気を、湿水素窒素あるいは湿水素アルゴン雰囲気とし、脱炭焼鈍を兼ねても良い。

本発明における窒素増量のための窒化処理（増窒処理）は、一次再結晶焼鈍中、あるいは焼鈍後に施す。窒化の手法は、増量する窒化量を制御できれば、特に限定しないが、過去実施されている、例えば、コイル形態のままNH₃雰囲気ガスを用いてガス窒化を行う手法や、走行するストリップに対して連続的に窒化を行う手法を採ることができる。また、ガス窒化に比べて窒化能の高い塩浴窒化を利用することも好ましい。

上記窒化処理の際に重要な点は、表層に窒化物層を得ることである。特に鋼中への拡散を抑制するために800℃以下の温度で窒化を行なうことが望ましいが、時間を短時間（例えば30秒程度）とすることで高温であっても表面へ窒化物層を形成させることが可能となる。
また、窒化による窒素増量（△Ｎ）は50ppm以上1000ppm以下とするのが肝要である。窒素増量が50ppm未満では、その増窒効果は十分に得られず、一方、1000ppmを超えると窒化珪素の析出量が過多となって、効果的に二次再結晶が生じない。望ましくは200ppm以上1000ppm以下が好適範囲である。なお、当該窒素濃度は、例え鋼板の一部に濃化していたとしても、鋼板の厚み方向の平均に均した値である。

上記一次再結晶焼鈍および窒化処理を行った後、鋼板表面に焼鈍分離剤を塗布する。二次再結晶焼鈍後の鋼板表面にフォルステライト被膜を形成するためには、焼鈍分離剤の主剤をマグネシア（MgO）とする必要があるが、フォルステライト被膜の形成が必要ない場合には、焼鈍分離剤主剤として、アルミナ（Al₂0₃）やカルシア（CaO）など、二次再結晶焼鈍温度より高い融点を有する適当な酸化物を用いることができる。

二次再結晶焼鈍では、300〜800℃間の滞留時間を５時間以上150時間以下とすることが好ましい。窒化珪素の析出は、正常粒成長の抑制が目的であるため、正常粒成長が進行する800℃の段階では十分な量が粒界上に選択的に析出している必要があり、当該温度域の滞留時間を５時間以上とすることでは、粒内で析出することができない一方で、粒界を拡散して来たＮとSiとは、粒界上に選択的に析出することができるからである。一方、上限については必ずしも設ける必要はないが、150時間を超える焼鈍を行なっても焼鈍に要するエネルギーばかりが必要になるだけなので、150時間以下の時間で行なうことが望ましい。また焼鈍雰囲気は、Ｎ_２、Ar、Ｈ_２あるいはこれらの混合ガスのいずれもが適合する。

製造上、窒化珪素の析出には、二次再結晶昇温過程を利用するのがエネルギー効率の観点から、最も有効であることは明白であるが、同様のヒートサイクルを利用すれば窒化珪素の粒界選択析出は可能であるため、長時間の二次再結晶焼鈍の前に、窒化珪素分散焼鈍として、別途の熱処理を実施することも可能である。

方向性電磁鋼板は、トランスなどの鉄心材料に用いられる場合、積層して使用されるため、層間絶縁のための絶縁層が必要である。追加で施される絶縁コートとしては、方向性電磁鋼板に、一般に使用される無機質コートが利用可能である。特に、張力付与効果を有するコーティングは、低鉄損化を達成するために鋼板表面を平滑化した方向性電磁鋼板との組合せが極めて有効である。
張力付与型コーティングの種類としては、熱膨張係数を低下させるシリカを含むコーティングが有効で、従来からフォルステライト被膜を有する方向性電磁鋼板に用いられているリン酸塩-コロイダルシリカ-クロム酸系のコーティング等が、その効果およびコスト、均一処理性などの点から好適である。なお、コーティングの厚みとしては、張力付与効果や占積率、被膜密着性等の点から0.3μm以上10μm以下の程度の範囲が好ましい。

さらに、本発明では、平坦化焼鈍により、鋼板の形状を整えることが可能であり、この平坦化焼鈍を、絶縁被膜の焼付け処理と兼ねることもできる。
また、磁区細分化処理として、絶縁コート後にレーザや電子ビーム照射等の熱歪み導入型の磁区細分化処理を施すことでさらに低鉄損化をはかることが可能である。また機械的、電気化学的に物理的な溝を形成して磁区細分化を図り、鉄損を低減することも有効である。

表１に示される鋼記号１〜５の成分組成になるスラブを、1200℃に加熱後、熱間圧延し、2.2mm厚みの熱延コイルとした。次に、この熱延コイルを1000℃で焼鈍した後、酸洗し、ゼンジミア圧延機またはタンデム圧延機により0.23mm厚みに仕上げた。冷間圧延は、クーラント量の調整により50℃〜100℃の冷間条件と165℃〜220℃の温間条件とした。また、ワークロール径の影響についても併せて評価した。

各コイルを脱脂して850℃の湿水素雰囲気で脱炭焼鈍を行い、得られた脱炭焼鈍板より圧延方向に沿ってエプスタイン試料を冷間圧延条件ごとに切り出した。
ついで、アンモニアガス主体の窒化炉にて増窒処理をおこない、鋼中窒素量を増加させた。引続き、鋼板に、MgOを主体とする焼鈍分離剤を塗布後、1075℃までArとＮ_２の混合雰囲気で加熱し、1200℃の純化焼鈍は、Ｈ_２雰囲気で行った。その後、未反応分離剤を除去してから、コロイダルシリカとリン酸マグネシウムを主成分とする絶縁コーティングを800℃で形成した。さらに、加速電圧：60kVの電子銃を用いて圧延直角方向に５mm間隔で電子ビーム照射を行い、磁区細分化処理を施した。
かくして得られた製品の磁気特性評価として、1.7Ｔの磁束密度における50Hz交流励磁での鉄損値Ｗ_17/50および磁束密度Ｂ_８を測定した。表２に、上記圧延条件、Alの添加量、増窒量（ΔＮ）と得られた磁気特性をまとめた。

表２から明らかなように、本発明条件を満たす条件Ａ、Ｅ、ＪおよびＬでは良好な磁気特性を示した。これに対して、Alの添加量が100ppmを超えた条件Ｂ、Ｄ、Ｇ、Ｉ、ＫおよびＮや、増窒量が不足あるいは過剰な条件Ｃ、Ｆ、ＨおよびＩ、ワークロール径が本発明範囲から外れた条件Ｆ、Ｇ、Ｍ、ＮおよびＯでは、いずれも良好な磁気特性が得られなかった。

Claims (3)

1. 質量％で、Ｃ：0.08％以下、Si：2.0〜4.5％およびMn：0.5％以下を含有すると共に、Ｓ、SeおよびＯをそれぞれ50質量ppm未満、sol.Alを100質量ppm以下、Ｎを80質量ppm以下に抑制し、残部はFeおよび不可避的不純物の組成になる鋼スラブを、再加熱することなくあるいは再加熱後、1300℃以下で熱間圧延し、熱延板焼鈍を施した後、あるいは熱延板焼鈍を施すことなく、一回の冷間圧延で最終板厚の冷間圧延板とし、さらに、一次再結晶焼鈍を施して焼鈍分離剤を塗布し、二次再結晶焼鈍を施す一連の方向性電磁鋼板の製造工程において、
   上記冷間圧延時のワークロール径を250mm以上とし、さらに、上記一次再結晶焼鈍中、焼鈍後のいずれかのタイミングで窒素増量（ΔＮ）が50質量ppm以上1000質量ppm以下となる窒化処理を施す方向性電磁鋼板の製造方法。
2. 前記冷間圧延をタンデム圧延機で行う請求項１に記載の磁気特性に優れた方向性電磁鋼板の製造方法。
3. さらに、前記鋼スラブが、質量％で、
   Ni：0.005〜1.50％、
   Sn：0.01〜0.50％、
   Sb：0.005〜0.50％、
   Cu：0.01〜0.50％、
   Cr：0.01〜1.50％、
   Ｐ：0.0050〜0.50％、
   Mo：0.01〜0.50％および
   Nb：0.0005〜0.0100％
   のうちから選んだ１種または２種以上を含有する請求項１または２に記載の方向性電磁鋼板の製造方法。
   

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