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JP2013155451A - Method for producing high-strength composite nanofiber assembly and high-strength composite nanofiber assembly - Google Patents

Method for producing high-strength composite nanofiber assembly and high-strength composite nanofiber assembly Download PDF

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JP2013155451A
JP2013155451A JP2012016015A JP2012016015A JP2013155451A JP 2013155451 A JP2013155451 A JP 2013155451A JP 2012016015 A JP2012016015 A JP 2012016015A JP 2012016015 A JP2012016015 A JP 2012016015A JP 2013155451 A JP2013155451 A JP 2013155451A
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composite nanofiber
assembly
polymer
nonwoven fabric
strength composite
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Ick-Soo Kim
翼水 金
Byoung Suhk Kim
ビョンソク 金
Hiroki Nakamura
太樹 中村
Jae Hwan Lee
在煥 李
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Toptec Co Ltd
Original Assignee
Shinshu University NUC
Toptec Co Ltd
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing a high-strength composite nanofiber assembly capable of producing a composite nanofiber assembly having higher mechanical strength than that of a conventional composite nanofiber assembly.SOLUTION: The method for producing the high-strength composite nanofiber assembly comprises: a first step S1 of producing a composite nanofiber assembly containing a first nanofiber formed of a first polymer having a first melting point and a second nanofiber formed of a second polymer having a second melting point that is lower than the first melting point; and a second step S2 of heating the composite nanofiber assembly to a temperature lower than the first melting point and higher than the second melting point to produce the high-strength composite nanofiber assembly having a structure in which the first nanofibers are partially bonded to each other by the second polymer, in this order.

Description

本発明は、高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法及び高強度複合ナノ繊維集合体に関する。   The present invention relates to a method for producing a high-strength composite nanofiber assembly and a high-strength composite nanofiber assembly.

従来、2種類以上のナノ繊維を含む複合ナノ繊維不織布を製造するための複合ナノ繊維不織布製造装置が知られている(例えば、特許文献1参照。)。   Conventionally, the composite nanofiber nonwoven fabric manufacturing apparatus for manufacturing the composite nanofiber nonwoven fabric containing 2 or more types of nanofibers is known (for example, refer patent document 1).

図13は、従来の複合ナノ繊維不織布製造装置900を説明するために示す図である。従来の複合ナノ繊維不織布製造装置900は、図13(特許文献の図1)に示すように、異なる種類(種類A及び種類Bとする。)のうちの種類Aのポリマー溶液を貯留するポリマー溶液タンク910と,種類Bのポリマー溶液を貯留するポリマー溶液タンク920と、種類Aのポリマー溶液を吐出する複数の第1ノズル930及び種類Bのポリマー溶液を吐出する複数の第2ノズル940を有するノズルユニット950と、ノズルユニット950から電界紡糸されるナノ繊維を集積するコレクター960と、ノズルユニット950とコレクター960との間に高電圧を印加する電源装置970とを備える。   FIG. 13 is a view for explaining a conventional composite nanofiber nonwoven fabric manufacturing apparatus 900. As shown in FIG. 13 (FIG. 1 of Patent Document), a conventional composite nanofiber nonwoven fabric manufacturing apparatus 900 is a polymer solution that stores a polymer solution of type A among different types (type A and type B). A nozzle having a tank 910, a polymer solution tank 920 that stores a type B polymer solution, a plurality of first nozzles 930 that discharge a type A polymer solution, and a plurality of second nozzles 940 that discharge a type B polymer solution A unit 950, a collector 960 that accumulates nanofibers electrospun from the nozzle unit 950, and a power supply device 970 that applies a high voltage between the nozzle unit 950 and the collector 960 are provided.

従来の複合ナノ繊維不織布製造装置900によれば、2種類(種類A及び種類B)のポリマー溶液を同時に電界紡糸することが可能となるため、2種類のナノ繊維を含む複合ナノ繊維不織布を製造することが可能となる。このとき、従来の複合ナノ繊維不織布製造装置900により製造される複合ナノ繊維不織布は、それぞれが異なる性質を有する2種類のナノ繊維を含むものであるため、単一のナノ繊維からなる一般のナノ繊維不織布と比較して多様な特性を有するものとなる。   According to the conventional composite nanofiber nonwoven fabric manufacturing apparatus 900, two types (type A and type B) of polymer solutions can be simultaneously electrospun, so that a composite nanofiber nonwoven fabric including two types of nanofibers is manufactured. It becomes possible to do. At this time, since the composite nanofiber nonwoven fabric manufactured by the conventional composite nanofiber nonwoven fabric manufacturing apparatus 900 includes two types of nanofibers each having different properties, a general nanofiber nonwoven fabric composed of a single nanofiber is included. Compared with, it has various characteristics.

特表2009−510272号公報Special table 2009-510272 gazette

ところで、産業界においては常に、従来より高い機械的強度を有する素材が求められており、複合ナノ繊維不織布においても例外ではない。なお、このような要求は、複合ナノ繊維不織布だけに存在する要求ではなく、複合ナノ繊維フィラメントをはじめ複合ナノ繊維集合体全体において存在する要求である。   By the way, in the industrial world, a material having higher mechanical strength than ever has been demanded, and composite nanofiber nonwoven fabrics are no exception. Such a requirement is not a requirement that exists only in the composite nanofiber nonwoven fabric, but a requirement that exists in the entire composite nanofiber assembly including the composite nanofiber filament.

そこで、本発明は、上記のような事情に鑑みてなされたものであり、従来より高い機械的強度を有する複合ナノ繊維集合体を製造可能な高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法を提供することを目的とする。また、従来より高い機械的強度を有する高強度複合ナノ繊維集合体を提供することを目的とする。   Then, this invention is made | formed in view of the above situations, and provides the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly which can manufacture the composite nanofiber aggregate | assembly which has mechanical strength higher than before. For the purpose. Moreover, it aims at providing the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly which has mechanical strength higher than before.

[1]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法は、第1融点を持つ第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と、前記第1融点よりも低い第2融点を持つ第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体を製造する第1工程と、前記第1融点よりも低く前記第2融点よりも高い温度に前記複合ナノ繊維集合体を加熱することにより、前記第1ナノ繊維同士が前記第2ポリマーにより部分的に結合された構造を有する高強度複合ナノ繊維集合体を製造する第2工程とをこの順序で含むことを特徴とする。   [1] The method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention includes a first nanofiber made of a first polymer having a first melting point and a second polymer having a second melting point lower than the first melting point. A first step of producing a composite nanofiber assembly including the second nanofiber, and heating the composite nanofiber assembly to a temperature lower than the first melting point and higher than the second melting point, And a second step of producing a high-strength composite nanofiber assembly having a structure in which the first nanofibers are partially bonded to each other by the second polymer in this order.

本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法によれば、第1融点を持つ第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と当該第1融点よりも低い第2融点を持つ第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体を製造する第1工程と、当該第1工程によって製造された複合ナノ繊維集合体を加圧しながら第1融点よりも低く第2融点よりも高い温度で加熱することによって高強度複合ナノ繊維集合体を製造する第2工程を含むことから、第2工程によって製造された高強度複合ナノ繊維集合体は、第1ナノ繊維同士が第2ポリマーにより部分的に結合された構造を有する高強度複合ナノ繊維集合体となる。このため、本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法によって製造された高強度複合ナノ繊維集合体は、従来より高い機械的強度を有する複合ナノ繊維集合体となる。   According to the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, the first nanofiber made of the first polymer having the first melting point and the second polymer made of the second polymer having the second melting point lower than the first melting point. A first step of manufacturing a composite nanofiber assembly including two nanofibers, and a temperature lower than the first melting point and higher than the second melting point while pressurizing the composite nanofiber assembly manufactured by the first step Since the second step of producing the high-strength composite nanofiber aggregate by heating is included, the high-strength composite nanofiber aggregate manufactured by the second step is partially separated from each other by the second polymer. It becomes a high-strength composite nanofiber assembly having a structure bonded to. For this reason, the high-strength composite nanofiber assembly produced by the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention becomes a composite nanofiber assembly having higher mechanical strength than before.

また、本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法によって製造された高強度複合ナノ繊維集合体は、第1ナノ繊維同士が部分的に結合しているだけであるため、高強度複合ナノ繊維集合体全体が硬直化してしまったりすることはなく、複合ナノ繊維集合体としての「しなやかさ」をある程度維持したまま、高強度な複合ナノ繊維集合体とすることができる。   In addition, since the high-strength composite nanofiber assembly manufactured by the method for manufacturing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention has only the first nanofibers partially bonded to each other, The entire fiber assembly is not stiffened, and a high-strength composite nanofiber assembly can be obtained while maintaining the “flexibility” of the composite nanofiber assembly to some extent.

また、本発明において「第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体」には、後述する図4に示すように、第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とが絡み合った状態で第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とを含む場合、後述する図8に示すように、第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とが積層した状態で第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とを含む場合、または、これら以外の状態で第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とを含む場合のいずれをも含む。   In the present invention, the “composite nanofiber assembly including the first nanofiber and the second nanofiber” is in a state where the first nanofiber and the second nanofiber are entangled as shown in FIG. 4 described later. When the first nanofiber and the second nanofiber are included, as shown in FIG. 8 to be described later, the first nanofiber and the second nanofiber are combined with the first nanofiber and the second nanofiber laminated. The case where it contains or the case where it contains a 1st nanofiber and a 2nd nanofiber in states other than these is included.

なお、本発明において「高強度複合ナノ繊維集合体」とは、第1工程で製造された複合ナノ繊維集合体よりも高強度化された複合ナノ繊維集合体のことをいう。後述する「高強度複合ナノ繊維不織布」及び「高強度複合ナノ繊維フィラメント」も同様である。   In the present invention, the “high-strength composite nanofiber assembly” refers to a composite nanofiber assembly that has higher strength than the composite nanofiber assembly manufactured in the first step. The same applies to “high-strength composite nanofiber nonwoven fabric” and “high-strength composite nanofiber filament” described later.

[2]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、前記第1工程においては、前記複合ナノ繊維集合体として複合ナノ繊維不織布を作成し、前記第2工程においては、前記複合ナノ繊維不織布を加圧しながら加熱することにより、前記高強度複合ナノ繊維集合体として高強度複合ナノ繊維不織布を製造することが好ましい。   [2] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, in the first step, a composite nanofiber nonwoven fabric is prepared as the composite nanofiber assembly, and in the second step, the composite nanofiber assembly is prepared. It is preferable to produce a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric as the high-strength composite nanofiber aggregate by heating the fiber nonwoven fabric while applying pressure.

このような方法とすることにより、従来より高い機械的強度を有する複合ナノ繊維不織布を製造することが可能となる。   By setting it as such a method, it becomes possible to manufacture the composite nanofiber nonwoven fabric which has higher mechanical strength than before.

[3]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、前記第1工程においては、前記第1ポリマーを含有する第1ポリマー溶液と、前記第2ポリマーを含有する第2ポリマー溶液とをそれぞれ別のノズルから電界紡糸することにより前記複合ナノ繊維不織布を製造することが好ましい。   [3] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, in the first step, a first polymer solution containing the first polymer, and a second polymer solution containing the second polymer, It is preferable to produce the composite nanofiber nonwoven fabric by electrospinning each from a different nozzle.

このような方法とすることにより、第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを混合させた複合ナノ繊維不織布を製造することができる。   By setting it as such a method, the composite nanofiber nonwoven fabric which mixed the 1st nanofiber which consists of a 1st polymer, and the 2nd nanofiber which consists of a 2nd polymer can be manufactured.

[4]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、前記第1工程においては、前記複合ナノ繊維集合体として帯状の複合ナノ繊維不織布を作成し、前記第2工程においては、前記帯状の複合ナノ繊維不織布を撚りと延伸とを行いながら加熱することにより、前記高強度複合ナノ繊維集合体としての高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造することが好ましい。   [4] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, in the first step, a band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric is created as the composite nanofiber assembly, and in the second step, It is preferable to produce a high-strength composite nanofiber filament as the high-strength composite nanofiber aggregate by heating the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric while twisting and stretching.

このような方法とすることにより、従来より高い機械的強度を有する複合ナノ繊維フィラメントを製造することが可能となる。   By setting it as such a method, it becomes possible to manufacture the composite nanofiber filament which has higher mechanical strength than before.

[5]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、前記第1工程においては、前記第1ポリマーを含有する第1ポリマー溶液と、前記第2ポリマーを含有する第2ポリマー溶液とをそれぞれ別のノズルから電界紡糸することにより前記複合ナノ繊維不織布を製造し、その後、前記複合ナノ繊維不織布を切断して前記帯状の複合ナノ繊維不織布を製造することが好ましい。   [5] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, in the first step, a first polymer solution containing the first polymer, and a second polymer solution containing the second polymer; It is preferable that the composite nanofiber nonwoven fabric is produced by electrospinning each from a different nozzle, and then the composite nanofiber nonwoven fabric is cut to produce the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric.

このような方法とすることにより、複合ナノ繊維不織布をそのまま使用する場合と、帯状の複合ナノ繊維不織布を使用する場合とのいずれの場合にも対応することができる。   By setting it as such a method, it can respond | correspond to any case with the case where a composite nanofiber nonwoven fabric is used as it is, and the case where a strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric is used.

[6]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、前記第1工程においては、前記第1ポリマーを含有する第1ポリマー溶液と、前記第2ポリマーを含有する第2ポリマー溶液とをそれぞれ別のノズルから帯状に電界紡糸することにより前記帯状の複合ナノ繊維不織布を製造することが好ましい。   [6] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, in the first step, a first polymer solution containing the first polymer, and a second polymer solution containing the second polymer, It is preferable to produce the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric by electrospinning the film from different nozzles.

このような方法とすることにより、帯状の複合ナノ繊維不織を高い生産性で効率良く製造することが可能となる。また、始めから帯状の複合ナノ繊維不織布となっているため、帯状の複合ナノ繊維不織布とするための切断装置が不要となるといった効果も得られる。   By setting it as such a method, it becomes possible to manufacture a strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric efficiently with high productivity. Moreover, since it becomes a strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric from the beginning, the effect that the cutting device for setting it as a strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric becomes unnecessary is also acquired.

[7]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、前記複合ナノ繊維集合体が含有する前記第1ナノ繊維の重量をM1とし、前記複合ナノ繊維集合体が含有する前記第2ナノ繊維の重量をM2としたとき、「0.01≦M2/(M1+M2)≦0.40」の関係を満たすことが好ましい。   [7] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, the weight of the first nanofiber contained in the composite nanofiber assembly is M1, and the first nanofiber assembly contains the first nanofiber. It is preferable that the relationship of “0.01 ≦ M2 / (M1 + M2) ≦ 0.40” is satisfied when the weight of the two nanofibers is M2.

このような関係を満たすことが好ましい理由としては、M2/(M1+M2)が0.01未満であると、溶融した第2ポリマーによる第1ナノ繊維同士の結合が不十分となる場合があるからであり、M2/(M1+M2)が0.40を超えてしまうと、複合ナノ繊維集合体としての特性が低下してしまう可能性もあるからである。この観点から言えば、「0.02≦M2/(M1+M2)≦0.20」の関係を満たすことが好ましい。特に、第1ポリマーによる第1ナノ繊維を主とした複合ナノ繊維を製造する場合には、上記した関係を満たすことがより好ましい。   The reason why it is preferable to satisfy such a relationship is that when M2 / (M1 + M2) is less than 0.01, bonding between the first nanofibers by the melted second polymer may be insufficient. Yes, if M2 / (M1 + M2) exceeds 0.40, the characteristics as the composite nanofiber aggregate may be deteriorated. From this viewpoint, it is preferable to satisfy the relationship of “0.02 ≦ M2 / (M1 + M2) ≦ 0.20”. In particular, when producing a composite nanofiber mainly composed of the first nanofiber by the first polymer, it is more preferable to satisfy the above relationship.

[8]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、前記第1ナノ繊維の平均径をD1とし、前記第2ナノ繊維の平均径をD2としたとき、「0.01≦D2/D1≦0.50」の関係を満たすことが好ましい。   [8] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, when the average diameter of the first nanofiber is D1 and the average diameter of the second nanofiber is D2, “0.01 ≦ It is preferable to satisfy the relationship of “D2 / D1 ≦ 0.50”.

このような関係を満たすことが好ましい理由としては、D2/D1が0.01未満の場合には、溶融した第2ポリマーによる第1ナノ繊維同士の結合が不十分となる場合があるからであり、D2/D1が0.50を超えてしまうと、複合ナノ繊維集合体としての特性が低下してしまう可能性もあるからである。この観点から言えば、「0.02≦D2/D1≦0.20」の関係を満たすことが好ましい。特に、第1ポリマーからなる第1ナノ繊維を主とした複合ナノ繊維を製造する場合には、上記した関係を満たすことがより好ましい。   The reason why it is preferable to satisfy such a relationship is that when D2 / D1 is less than 0.01, bonding between the first nanofibers by the melted second polymer may be insufficient. This is because if D2 / D1 exceeds 0.50, the properties of the composite nanofiber assembly may be deteriorated. From this point of view, it is preferable to satisfy the relationship of “0.02 ≦ D2 / D1 ≦ 0.20”. In particular, when producing a composite nanofiber mainly composed of the first nanofiber made of the first polymer, it is more preferable to satisfy the above-described relationship.

[9]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、前記第1融点をT1とし、前記第2融点をT2としたとき、「T1−T2≧10℃」の関係を満たすことが好ましい。   [9] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, when the first melting point is T1 and the second melting point is T2, the relationship of “T1-T2 ≧ 10 ° C.” is satisfied. Is preferred.

これは、第1融点T1と第2融点T2とは10℃以上の差があることが好ましいということである。このような関係を満たすことが好ましい理由としては、第1融点T1と第2融点T2との差が10℃未満であると、第1ナノ繊維を残存させた状態で第2ナノ繊維のみが溶融するような温度設定が難しく、溶融した第2ポリマーによって第1ポリマー同士を結合させるということが困難となるからである。   This means that the first melting point T1 and the second melting point T2 preferably have a difference of 10 ° C. or more. The reason why it is preferable to satisfy this relationship is that if the difference between the first melting point T1 and the second melting point T2 is less than 10 ° C., only the second nanofibers are melted in a state where the first nanofibers remain. This is because it is difficult to set the temperature, and it is difficult to bond the first polymers with the melted second polymer.

[10]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、前記第1ポリマーと前記第2ポリマーとは、異なる材質のポリマーであってもよい。
これは、例えば、第1ポリマーとしてはポリウレタを用い、第2ポリマーとしてはポリフッ化ビニリデンを用いるということである。この場合、第1ポリマーの融点と第2ポリマーの融点など、本発明を実施する上で必要な種々の条件を満たすことが好ましい。
[10] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, the first polymer and the second polymer may be polymers of different materials.
This means, for example, that polyureta is used as the first polymer and polyvinylidene fluoride is used as the second polymer. In this case, it is preferable to satisfy various conditions necessary for carrying out the present invention, such as the melting point of the first polymer and the melting point of the second polymer.

[11]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、前記第1ポリマーと前記第2ポリマーとは、同じ材質でかつ異なる数平均分子量を有するポリマーであってもよい。   [11] In the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, the first polymer and the second polymer may be polymers having the same material and different number average molecular weights.

これは、第1ポリマーと第2ポリマーとが同じ材質で同じであっても、数平均分子量が異なることによって、融点などを異ならせることができるからであり、本発明においてはこのようなポリマーをも用いることが可能である。この場合も、本発明を実施する上で必要な種々の条件を満たすことが好ましい。   This is because even if the first polymer and the second polymer are the same material and are the same, the melting point and the like can be made different by different number average molecular weights. Can also be used. Also in this case, it is preferable that various conditions necessary for carrying out the present invention are satisfied.

[12]本発明の高強度複合ナノ繊維集合体は、第1融点を持つ第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と、前記第1融点よりも低い第2融点を持つ第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体から製造された高強度複合ナノ繊維集合体であって、前記第1ナノ繊維同士が前記第2ポリマーにより部分的に結合された構造を有することを特徴とする。   [12] The high-strength composite nanofiber assembly of the present invention includes a first nanofiber made of a first polymer having a first melting point and a second polymer made of a second polymer having a second melting point lower than the first melting point. A high-strength composite nanofiber assembly manufactured from a composite nanofiber assembly including nanofibers, wherein the first nanofibers are partially bonded to each other by the second polymer. To do.

本発明の高強度複合ナノ繊維集合体は、高い機械的強度を有する高強度複合ナノ繊維集合体であるため、フィルターなど産業資材、二次電池のセパレーター、コンデンサーのセパレーター、各種触媒の担体、各種センサー材料などの電子・機械材料、再生医療材料、バイオメディカル材料、医療用MEMS材料、バイオセンサー材料などの医療材料、ワイピングクロス、高機能・高感性テキスタイルなどの衣料品、ヘルスケア、スキンケアなど美容関連用品その他の幅広い用途に使用可能となる。   Since the high-strength composite nanofiber aggregate of the present invention is a high-strength composite nanofiber aggregate having high mechanical strength, industrial materials such as filters, separators for secondary batteries, separators for capacitors, various catalyst carriers, Electronic and mechanical materials such as sensor materials, regenerative medical materials, biomedical materials, medical MEMS materials, medical materials such as biosensor materials, garments such as wiping cloths, high-functional and high-sensitivity textiles, and beauty such as health care and skin care It can be used for a wide range of other related products.

本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法の各工程を説明するフローチャートである。It is a flowchart explaining each process of the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of this invention. 実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。FIG. 3 is a view for explaining a method for producing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 1. 実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。FIG. 3 is a view for explaining a method for producing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 1. 実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。FIG. 3 is a view for explaining a method for producing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 1. 実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。FIG. 3 is a view for explaining a method for producing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 1. 実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。FIG. 3 is a view for explaining a method for producing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 1. 実施形態2に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 2. FIG. 実施形態2に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 2. FIG. 実施形態3に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 3. FIG. 実施形態3に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 3. FIG. 実施形態3に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 3. FIG. 実施形態4に係る高強度複合ナノ繊維集合体製造方法を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly manufacturing method which concerns on Embodiment 4. FIG. 従来の複合ナノ繊維不織布製造装置900を説明するために示す図である。It is a figure shown in order to demonstrate the conventional composite nanofiber nonwoven fabric manufacturing apparatus 900. FIG.

以下、本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法及び高強度複合ナノ繊維集合体について説明する。実施形態を説明する前に、まずは本発明における高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法における基本的な工程について説明する。   Hereinafter, a method for producing a high-strength composite nanofiber assembly and a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention will be described. Before describing the embodiments, first, the basic steps in the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly in the present invention will be described.

図1は、本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法の各工程を説明するフローチャートである。本発明における高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法は、図1に示すように、第1融点T1を持つ第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と、第1融点T1よりも低い第2融点T2を持つ第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体を製造する第1工程(ステップS1)と、第1融点T1よりも低く第2融点T2よりも高い温度に複合ナノ繊維集合体を加熱することにより、第1ナノ繊維同士が第2ポリマーにより部分的に結合された構造を有する高強度複合ナノ繊維集合体を製造する第2工程(ステップS2)とを含む。   FIG. 1 is a flowchart for explaining each step of the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention. As shown in FIG. 1, the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly in the present invention includes a first nanofiber made of a first polymer having a first melting point T1, and a second melting point T2 lower than the first melting point T1. A first step (step S1) for producing a composite nanofiber assembly including a second nanofiber made of a second polymer having a composite nanofiber at a temperature lower than the first melting point T1 and higher than the second melting point T2. A second step (step S2) of manufacturing a high-strength composite nanofiber aggregate having a structure in which the first nanofibers are partially bonded to each other by the second polymer by heating the aggregate.

なお、第1融点T1と第2融点T2とは10℃以上の差があることが好ましい。これは、第1融点T1と第2融点T2との差が10℃未満であると、第1ナノ繊維を残存させた状態で第2ナノ繊維のみが溶融するような温度設定が難しく、溶融した第2ポリマーによって第1ポリマー同士を結合させるということが困難となるからである。   The first melting point T1 and the second melting point T2 preferably have a difference of 10 ° C. or more. This is because if the difference between the first melting point T1 and the second melting point T2 is less than 10 ° C., it is difficult to set the temperature so that only the second nanofibers are melted in a state where the first nanofibers remain, and the melted This is because it becomes difficult to bond the first polymers together by the second polymer.

また、第1工程によって製造された複合ナノ繊維集合体は、当該複合ナノ繊維集合体が含有する第1ナノ繊維の重量をM1とし、複合ナノ繊維集合体が含有する第2ナノ繊維の重量をM2としたとき、「0.01≦M2/(M1+M2)≦0.40」の関係を満たすことが好ましい。   In the composite nanofiber assembly manufactured by the first step, the weight of the first nanofiber contained in the composite nanofiber assembly is M1, and the weight of the second nanofiber contained in the composite nanofiber assembly is When M2, it is preferable to satisfy the relationship of “0.01 ≦ M2 / (M1 + M2) ≦ 0.40”.

このような関係を満たすことが好ましい理由としては、M2/(M1+M2)が0.01未満であると、第2ポリマーによる第1ナノ繊維同士の結合が不十分となる場合があるからであり、M2/(M1+M2)が0.40を超えてしまうと、複合ナノ繊維集合体としての特性が低下してしまう可能性があるからである。この観点から言えば、「0.02≦M2/(M1+M2)≦0.20」の関係を満たすことが好ましい。特に、第1ポリマーによる第1ナノ繊維を主とした複合ナノ繊維集合体を製造する場合には、上記した関係を満たすことがより好ましい。   The reason why it is preferable to satisfy such a relationship is that when M2 / (M1 + M2) is less than 0.01, bonding between the first nanofibers by the second polymer may be insufficient, This is because if M2 / (M1 + M2) exceeds 0.40, the characteristics of the composite nanofiber assembly may be deteriorated. From this viewpoint, it is preferable to satisfy the relationship of “0.02 ≦ M2 / (M1 + M2) ≦ 0.20”. In particular, when producing a composite nanofiber assembly mainly composed of the first nanofibers by the first polymer, it is more preferable to satisfy the above-described relationship.

また、第1工程によって製造された複合ナノ繊維集合体は、第1ナノ繊維の平均径をD1とし、前記第2ナノ繊維の平均径をD2としたとき、「0.01≦D2/D1≦0.50」の関係を満たすことが好ましい。   Further, the composite nanofiber assembly produced by the first step has a value of “0.01 ≦ D2 / D1 ≦ when the average diameter of the first nanofibers is D1 and the average diameter of the second nanofibers is D2. It is preferable to satisfy the relationship of “0.50”.

このような関係を満たすことが好ましい理由としては、D2/D1が0.01未満の場合には、第2ポリマーによる第1ナノ繊維同士の結合が不十分となる場合があるからであり、D2/D1が0.50を超えてしまうと、複合ナノ繊維集合体としての特性が低下してしまう可能性があるからである。この観点から言えば、「0.02≦D2/D1≦0.20」の関係を満たすことが好ましい。特に、第1ポリマーによる第1ナノ繊維を主とした複合ナノ繊維集合体を製造する場合には、上記した関係を満たすことがより好ましい。   The reason why it is preferable to satisfy such a relationship is that when D2 / D1 is less than 0.01, bonding between the first nanofibers by the second polymer may be insufficient, and D2 This is because if / D1 exceeds 0.50, the properties of the composite nanofiber assembly may be deteriorated. From this point of view, it is preferable to satisfy the relationship of “0.02 ≦ D2 / D1 ≦ 0.20”. In particular, when producing a composite nanofiber assembly mainly composed of the first nanofibers by the first polymer, it is more preferable to satisfy the above-described relationship.

以上説明した本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法における各工程は以下に説明する各実施形態において共通である。なお、以下に示す各実施形態における高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、第1ポリマーとしてポリウレタンを用い、第2ポリマーとしてはポリフッ化ビニリデンを用いるものとする。   Each process in the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of this invention demonstrated above is common in each embodiment demonstrated below. In addition, in the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in each embodiment shown below, a polyurethane is used as a 1st polymer and a polyvinylidene fluoride is used as a 2nd polymer.

本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法によれば、フィルターなど産業資材、二次電池のセパレーター、コンデンサーのセパレーター、各種触媒の担体、各種センサー材料などの電子・機械材料、再生医療材料、バイオメディカル材料、医療用MEMS材料、バイオセンサー材料などの医療材料、ワイピングクロス、高機能・高感性テキスタイルなどの衣料品、ヘルスケア、スキンケアなど美容関連用品その他の幅広い用途に使用可能な高強度複合ナノ繊維集合体を製造することができる。   According to the method for producing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention, industrial materials such as filters, secondary battery separators, capacitor separators, various catalyst carriers, electronic and mechanical materials such as various sensor materials, and regenerative medical materials , Biomedical materials, medical MEMS materials, medical materials such as biosensor materials, wiping cloth, apparel such as high-functional and high-sensitivity textiles, beauty-related products such as health care and skin care, and high strength that can be used in a wide range of other applications Composite nanofiber assemblies can be produced.

また、本発明の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法によって製造された本発明の高強度複合ナノ繊維集合体(高強度な複合ナノ繊維不織布、高強度複合ナノ繊維フィラメント)は、高い機械的強度を有する高強度複合ナノ繊維集合体であるため、上記のような広い用途に使用可能となる。   In addition, the high-strength composite nanofiber assembly of the present invention (high-strength composite nanofiber nonwoven fabric, high-strength composite nanofiber filament) manufactured by the method for manufacturing a high-strength composite nanofiber assembly of the present invention has high mechanical properties. Since it is a high-strength composite nanofiber aggregate having strength, it can be used for a wide range of applications as described above.

[実施形態1]
図2〜図6は、実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。なお、図2は実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法における第1工程を実施するための複合ナノ繊維集合体の製造装置(以下、「複合ナノ繊維集合体製造装置」と表記する場合もある。)11の構成図である。図2においては、一部の部材は断面図として示している。図3は、複合ナノ繊維集合体製造装置11に用いられているノズルユニット110の平面図である。図4は、複合ナノ繊維集合体製造装置11によって製造された複合ナノ繊維不織布を説明するために示す図である。図4(a)は複合ナノ繊維不織布の一部を示す斜視図であり、図4(b)は複合ナノ繊維不織布の一部を拡大して示す模式図である。図5は、図1に示した第2工程を実施するための高強度複合ナノ繊維集合体の製造装置(以下、「高強度複合ナノ繊維集合体製造装置」と表記する場合もある。)51を模式的に示す図である。図5(a)は正面図であり、図5(b)は平面図である。図6は、高強度複合ナノ繊維集合体製造装置51によって製造された高強度複合ナノ繊維集合体の一部を拡大して示す模式図である。
[Embodiment 1]
2-6 is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 1. FIG. 2 is referred to as a composite nanofiber assembly manufacturing apparatus (hereinafter referred to as “composite nanofiber assembly manufacturing apparatus”) for performing the first step in the method of manufacturing a composite nanofiber assembly according to the first embodiment. FIG. In FIG. 2, some members are shown as sectional views. FIG. 3 is a plan view of the nozzle unit 110 used in the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11. FIG. 4 is a view for explaining the composite nanofiber nonwoven fabric manufactured by the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11. FIG. 4A is a perspective view showing a part of the composite nanofiber nonwoven fabric, and FIG. 4B is a schematic view showing an enlarged part of the composite nanofiber nonwoven fabric. FIG. 5 shows an apparatus for producing a high-strength composite nanofiber assembly for carrying out the second step shown in FIG. FIG. FIG. 5A is a front view, and FIG. 5B is a plan view. FIG. 6 is an enlarged schematic view showing a part of the high-strength composite nanofiber assembly manufactured by the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 51.

実施形態に係る複合ナノ繊維集合体製造装置11は、図2に示すように、搬送装置10と、電界紡糸装置20とを備える。   The composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11 according to the embodiment includes a transport apparatus 10 and an electrospinning apparatus 20 as shown in FIG.

搬送装置10は、長尺シートWを繰り出す繰り出しローラー101と、長尺シートWを巻き取る巻き取りローラー102と、繰り出しローラー101と巻き取りローラー102との間に位置する補助ローラー103,104とを備え、長尺シートWを所定の搬送速度で矢印a方向(搬送方向aという。)に搬送する。なお、繰り出しローラー101及び巻き取りローラー102は、図示しない駆動モーターにより回転駆動される構造となっている。   The conveying device 10 includes a feeding roller 101 that feeds out the long sheet W, a winding roller 102 that winds up the long sheet W, and auxiliary rollers 103 and 104 that are positioned between the feeding roller 101 and the winding roller 102. The long sheet W is conveyed in the direction of arrow a (referred to as conveyance direction a) at a predetermined conveyance speed. The feed roller 101 and the take-up roller 102 are configured to be rotated by a drive motor (not shown).

電界紡糸装置20は、搬送装置10により搬送されて行く長尺シートWに第1ポリマーからなる第1ナノ繊維310(図4(b)参照。)及び第2ポリマーからなる第2ナノ繊維320(図4(B)参照。)を堆積させる。   The electrospinning device 20 includes a first nanofiber 310 (see FIG. 4B) made of the first polymer and a second nanofiber 320 made of the second polymer (see FIG. 4B) on the long sheet W being conveyed by the conveying device 10. 4B) is deposited.

電界紡糸装置20は、図2に示すように、導電性を有する筐体100と、ノズルユニット110と、コレクター150と、電源装置160と、補助ベルト装置170と、第1ポリマー溶液タンク200と、第1供給装置210と、第2ポリマー溶液タンク220と、第2供給装置230とを備える。   As shown in FIG. 2, the electrospinning device 20 includes a conductive casing 100, a nozzle unit 110, a collector 150, a power supply device 160, an auxiliary belt device 170, a first polymer solution tank 200, A first supply device 210, a second polymer solution tank 220, and a second supply device 230 are provided.

第1ポリマー溶液タンク200は、第1ポリマーとしてのポリウレタンを溶媒に溶融させた第1ポリマー溶液を貯留するものである。第2ポリマー溶液タンク200は、第2ポリマーとしてのポリフッ化ビニリデンを溶媒に溶融させた第1ポリマー溶液を貯留するものである。これら第1ポリマー溶液タンク200及び第2ポリマー溶液タンク220には、ポリマー溶液(第1ポリマー溶液及び第2ポリマー溶液)を攪拌する攪拌装置(図示せず。)を設けることが好ましい。   The first polymer solution tank 200 stores a first polymer solution obtained by melting polyurethane as a first polymer in a solvent. The second polymer solution tank 200 stores a first polymer solution obtained by melting polyvinylidene fluoride as a second polymer in a solvent. The first polymer solution tank 200 and the second polymer solution tank 220 are preferably provided with a stirring device (not shown) for stirring the polymer solution (first polymer solution and second polymer solution).

なお、ポリマー溶液とするための溶媒としては、例えば、ジクロロメタン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、メチルエチルケトン、クロロホルム、アセトン、水、蟻酸、酢酸、シクロヘキサン、THFなどを用いることができる。複数種類の溶媒を混合して用いてもよい。また、ポリマー溶液には、導電性向上剤などの添加剤を含有させてもよい。   In addition, as a solvent for preparing a polymer solution, for example, dichloromethane, dimethylformamide, dimethyl sulfoxide, methyl ethyl ketone, chloroform, acetone, water, formic acid, acetic acid, cyclohexane, THF, and the like can be used. A plurality of types of solvents may be mixed and used. The polymer solution may contain an additive such as a conductivity improver.

第1供給装置210は、第1ポリマー溶液の供給量を制御可能なバルブ214と、第1ポリマー溶液をノズルユニット110まで流通させる流通パイプ212とを有している。第2供給装置230も同様に、第2ポリマー溶液の供給量を制御可能なバルブ234と、第2ポリマー溶液をノズルユニット110にまで流通させる流通パイプ232とを有している。   The first supply device 210 includes a valve 214 that can control the supply amount of the first polymer solution, and a distribution pipe 212 that distributes the first polymer solution to the nozzle unit 110. Similarly, the second supply device 230 includes a valve 234 capable of controlling the supply amount of the second polymer solution, and a distribution pipe 232 that distributes the second polymer solution to the nozzle unit 110.

第1ポリマー溶液タンク200及び第1供給装置210と、第2ポリマー溶液タンク220及び第2供給装置230には、それぞれのポリマー溶液(第1ポリマー溶液及び第2ポリマー溶液)を所定温度(例えば60℃〜80℃)に保温するための保温装置(図示せず。)を設けることが好ましい。   In each of the first polymer solution tank 200 and the first supply device 210 and the second polymer solution tank 220 and the second supply device 230, the respective polymer solutions (the first polymer solution and the second polymer solution) are set to a predetermined temperature (for example, 60). It is preferable to provide a heat retention device (not shown) for keeping the temperature at from 80 ° C. to 80 ° C.

ノズルユニット110は、図3に示すように、複数の第1ノズル120と、複数の第2ノズル130と、第1ポリマー溶液供給路122と、第2ポリマー溶液供給路132とを有する。また、第1ノズル120からオーバーフローした第1ポリマー溶液を回収する第1ポリマー溶液回収路(図示せず。)及び第2ノズル130からオーバーフローした第2ポリマー溶液を回収する第2ポリマー溶液回収路(図示せず。)を設けるようにしてもよい。   As illustrated in FIG. 3, the nozzle unit 110 includes a plurality of first nozzles 120, a plurality of second nozzles 130, a first polymer solution supply path 122, and a second polymer solution supply path 132. Further, a first polymer solution recovery path (not shown) for recovering the first polymer solution overflowed from the first nozzle 120 and a second polymer solution recovery path (for recovering the second polymer solution overflowed from the second nozzle 130). (Not shown) may be provided.

本発明の複合ナノ繊維集合体製造装置11には様々な大きさ及び様々な形状を有するノズルユニットを用いることができるが、ノズルユニット110は、例えば、上面から見たときに一辺が0.5m〜3mの長方形(正方形を含む)に見える大きさ及び形状を有する。   For the composite nanofiber assembly production apparatus 11 of the present invention, nozzle units having various sizes and shapes can be used. For example, the nozzle unit 110 has a side of 0.5 m when viewed from above. It has a size and shape that looks like a rectangle (including a square) of ˜3 m.

ノズルユニット110の第1ポリマー溶液供給路122及び第2ポリマー溶液供給路132は、図3に示すように、凹凸部を有する櫛形をなしており、櫛の歯に相当する凸部と、櫛の歯と歯との間に相当する凹部とが互いに組み合わされるように配設されている。   As shown in FIG. 3, the first polymer solution supply path 122 and the second polymer solution supply path 132 of the nozzle unit 110 have a comb shape having a concavo-convex portion, and a convex portion corresponding to a comb tooth, The teeth and the recesses corresponding to the teeth are arranged so as to be combined with each other.

そして、第1ポリマー溶液供給路122の各凸部には、長手方向に沿って第1ノズル120が所定ピッチで配列されている。第2ポリマー溶液供給路132も同様にその各凸部には、長手方向に沿って第2ノズル130が所定ピッチで配列されている。これにより、ノズルユニット110を搬送方向aに沿って見ると、第1ノズル120と第2ノズル130とが交互に配列された状態となる。   The first nozzles 120 are arranged at a predetermined pitch along the longitudinal direction of each convex portion of the first polymer solution supply path 122. Similarly, in the second polymer solution supply path 132, the second nozzles 130 are arranged at predetermined pitches along the longitudinal direction of the respective convex portions. Thereby, when the nozzle unit 110 is viewed along the transport direction a, the first nozzles 120 and the second nozzles 130 are alternately arranged.

第1ノズル120及び第2ノズル130は、例えば、1.5cm〜6.0cmのピッチで配列されている。複数の第1ノズル120及び複数の第2ノズル130を合計した数は、例えば、36個(縦横同数に配列した場合、6個×6個)〜21904個(縦横同数に配列した場合、148個×148個)とすることができる。   The first nozzle 120 and the second nozzle 130 are arranged at a pitch of 1.5 cm to 6.0 cm, for example. The total number of the plurality of first nozzles 120 and the plurality of second nozzles 130 is, for example, 36 (6 × 6 when arranged in the same vertical and horizontal directions) to 21904 (148 when arranged in the same vertical and horizontal numbers) X148).

第1ノズル120の内部は空洞になっており、当該空洞は第1ポリマー溶液供給路122内の空洞と連通している。第1ノズル120は、第1ポリマー溶液を吐出口から上向きに吐出する。第2ノズル120も同様に、その内部は空洞になっており、当該空洞は第2ポリマー溶液供給路122内の空洞と連通している。第2ノズル120も第2ポリマー溶液を吐出口から上向きに吐出する。   The interior of the first nozzle 120 is a cavity, and the cavity communicates with the cavity in the first polymer solution supply path 122. The first nozzle 120 discharges the first polymer solution upward from the discharge port. Similarly, the inside of the second nozzle 120 is a cavity, and the cavity communicates with the cavity in the second polymer solution supply path 122. The second nozzle 120 also discharges the second polymer solution upward from the discharge port.

これら第1ノズル120および第2ノズル130は、導電体からなり、例えば、銅、ステンレス鋼、アルミニウム等を用いることができる。ノズルユニットも導電体からなり、第1ノズル120及び第2ノズル130と同様の材料を用いることができる。   The first nozzle 120 and the second nozzle 130 are made of a conductor, and for example, copper, stainless steel, aluminum, or the like can be used. The nozzle unit is also made of a conductor, and the same material as the first nozzle 120 and the second nozzle 130 can be used.

第1ポリマー溶液供給路122は、内部が空洞となっており、第1供給装置210の流通パイプ212が接続されている。これにより、第1ポリマー溶液タンク200に貯留されている第1ポリマー溶液は、流通パイプ212を流通して第1ポリマー溶液供給路122に流入したのち第1ノズル120に供給される。   The inside of the first polymer solution supply path 122 is hollow, and the flow pipe 212 of the first supply device 210 is connected thereto. As a result, the first polymer solution stored in the first polymer solution tank 200 flows through the distribution pipe 212 and flows into the first polymer solution supply path 122 and then is supplied to the first nozzle 120.

第2ポリマー溶液供給路132も同様に、内部が空洞となっており、第2供給装置220の流通パイプ232が接続されている。これにより、第2ポリマー溶液タンク220に貯留されている第2ポリマー溶液は、流通パイプ232を流通して第2ポリマー溶液供給路132に流入したのち第2ノズル130に供給される。   Similarly, the second polymer solution supply path 132 has a hollow inside, and the distribution pipe 232 of the second supply device 220 is connected thereto. Accordingly, the second polymer solution stored in the second polymer solution tank 220 flows through the distribution pipe 232 and flows into the second polymer solution supply path 132 and then is supplied to the second nozzle 130.

コレクター150は、第1ノズル120及び第2ノズル130と対向する位置に配置されている。コレクター150は導電体からなり、図2に示すように、絶縁部材152を介して筐体100に取り付けられている。   The collector 150 is disposed at a position facing the first nozzle 120 and the second nozzle 130. The collector 150 is made of a conductor and is attached to the housing 100 via an insulating member 152 as shown in FIG.

電源装置160は、第1ノズル120及び第2ノズル130と、コレクター150との間に高電圧を印加する。電源装置160の正極はコレクター150に接続され、電源装置160の負極は筐体100を介してノズルユニット110に接続されている。   The power supply device 160 applies a high voltage between the first nozzle 120 and the second nozzle 130 and the collector 150. The positive electrode of the power supply device 160 is connected to the collector 150, and the negative electrode of the power supply device 160 is connected to the nozzle unit 110 via the housing 100.

補助ベルト装置170は、長尺シートWの搬送速度に同期して回転する補助ベルト172と、補助ベルト172の回転を助ける5つの補助ベルト用ローラー174とを有する。5つの補助ベルト用ローラー174のうち1つ又は2つ以上の補助ベルト用ローラーが駆動ローラーであり、残りの補助ベルト用ローラーが従動ローラーである。コレクター150と長尺シートWとの間に補助ベルト172が配設されているため、長尺シートWは、正の高電圧が印加されているコレクター150に引き寄せられることなくスムーズに搬送されるようになる。   The auxiliary belt device 170 includes an auxiliary belt 172 that rotates in synchronization with the conveyance speed of the long sheet W, and five auxiliary belt rollers 174 that assist the rotation of the auxiliary belt 172. Of the five auxiliary belt rollers 174, one or more auxiliary belt rollers are drive rollers, and the remaining auxiliary belt rollers are driven rollers. Since the auxiliary belt 172 is disposed between the collector 150 and the long sheet W, the long sheet W is smoothly conveyed without being attracted to the collector 150 to which a positive high voltage is applied. become.

このように構成された電界紡糸装置20は、複数の第1ノズル120及び複数の第2ノズル130の吐出口から第1ポリマー溶液及び第2ポリマー溶液をオーバーフローさせながら吐出して、第1ナノ繊維310及び第2ナノ繊維320を長尺シートWに堆積させる。   The electrospinning apparatus 20 configured as described above discharges the first polymer solution and the second polymer solution from the discharge ports of the plurality of first nozzles 120 and the plurality of second nozzles 130 while overflowing them, thereby forming the first nanofibers. 310 and the second nanofiber 320 are deposited on the long sheet W.

以上説明したような複合ナノ繊維集合体製造装置11を用いることにより、図1における第1工程(ステップS1)を実施することができ、それによって、複合ナノ繊維集合体としての複合ナノ繊維不織布300A(図4参照。)を製造することができる。   By using the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11 as described above, the first step (step S1) in FIG. 1 can be carried out, whereby a composite nanofiber nonwoven fabric 300A as a composite nanofiber assembly is obtained. (See FIG. 4).

複合ナノ繊維不織布300Aは、図4に示すように、第1融点T1を持つポリウレタンからなる第1ナノ繊維310と、第2融点T2を持つポリフッ化ビニリデンからなる第2ナノ繊維320とを有する複合ナノ繊維不織布である。当該複合ナノ繊維不織布300Aの厚さは1μm〜100μmの範囲内であり、例えば、50μmである。なお、図4においては、長尺シートWが示されているが、長尺シートWを剥がした状態としたものであってもよい。   As shown in FIG. 4, the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is a composite having first nanofibers 310 made of polyurethane having a first melting point T1 and second nanofibers 320 made of polyvinylidene fluoride having a second melting point T2. Nanofiber nonwoven fabric. The thickness of the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is in the range of 1 μm to 100 μm, for example, 50 μm. In FIG. 4, the long sheet W is shown, but the long sheet W may be peeled off.

なお、この明細書では、長尺シートWを含めた第1ナノ繊維310及び第2ナノ繊維320からなる複合ナノ繊維を「複合ナノ繊維不織布」と呼ぶ場合もあり、長尺シートWが剥がされた状態の第1ナノ繊維310及び第2ナノ繊維320からなる複合ナノ繊維に対しても「複合ナノ繊維不織布」と呼ぶ場合もある。   In this specification, the composite nanofiber composed of the first nanofiber 310 and the second nanofiber 320 including the long sheet W may be referred to as “composite nanofiber nonwoven fabric”, and the long sheet W is peeled off. The composite nanofiber composed of the first nanofiber 310 and the second nanofiber 320 in a state of being in a state may be referred to as “composite nanofiber nonwoven fabric”.

また、第1ナノ繊維310の平均径は500nm〜3000nmの範囲内にあり、例えば、900nmである。また、第2ナノ繊維320の平均径は50nm〜1000nmの範囲内にあり、例えば、100nmである。第1ナノ繊維310及び第2ナノ繊維320の平均径をこのように設定することによって、「0.01≦D2/D1≦0.50」の関係を満たすことができる。   The average diameter of the first nanofibers 310 is in the range of 500 nm to 3000 nm, for example, 900 nm. The average diameter of the second nanofiber 320 is in the range of 50 nm to 1000 nm, for example, 100 nm. By setting the average diameters of the first nanofibers 310 and the second nanofibers 320 in this way, the relationship of “0.01 ≦ D2 / D1 ≦ 0.50” can be satisfied.

また、複合ナノ繊維不織布300Aは、当該複合ナノ繊維不織布300Aが含有する第1ナノ繊維の重量M1と第2ナノ繊維の重量M2とが、「0.01≦M2/(M1+M2)≦0.40」の関係を満たすことが好ましい。   In the composite nanofiber nonwoven fabric 300A, the weight M1 of the first nanofiber and the weight M2 of the second nanofiber contained in the composite nanofiber nonwoven fabric 300A are “0.01 ≦ M2 / (M1 + M2) ≦ 0.40. Is preferably satisfied.

以上のようにして複合ナノ繊維不織布300Aが製造されると、図5に示す高強度複合ナノ繊維集合体製造装置51を用いて、複合ナノ繊維不織布300Aから高強度複合ナノ繊維不織布を製造するための第2工程を行う。   When the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is manufactured as described above, a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric is manufactured from the composite nanofiber nonwoven fabric 300A using the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 51 shown in FIG. The second step is performed.

高強度複合ナノ繊維集合体製造装置51は、図5に示すように、複合ナノ繊維不織布300Aを搬送方向aに沿って搬送する搬送装置60と、搬送装置60によって搬送されて行く複合ナノ繊維不織布300Aを加圧しながら加熱する加圧・加熱装置70とを有している。   As shown in FIG. 5, the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 51 includes a transport device 60 that transports the composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> A along the transport direction a, and a composite nanofiber nonwoven fabric that is transported by the transport device 60. And a pressurizing / heating device 70 for heating 300A while pressurizing.

搬送装置60は、複合ナノ繊維不織布300Aを繰り出す繰り出しローラー601と、加圧・加熱装置70によって高強度化された複合ナノ繊維不織布(高強度複合ナノ繊維不織布300Bという。)を巻き取る巻き取りローラー602と、繰り出しローラー601と巻き取りローラー602との間に設けられている補助ローラー603,604とを有している。なお、搬送装置60は、これらの構成要素以外にも繰り出しローラー601及び巻き取りローラー602を駆動する駆動部など様々な構成要素が存在するが、これらの図示は省略する。   The conveyance device 60 feeds the composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> A and a take-up roller for winding the composite nanofiber nonwoven fabric (referred to as the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> B) that has been strengthened by the pressurizing / heating device 70. 602, and auxiliary rollers 603 and 604 provided between the feeding roller 601 and the take-up roller 602. In addition to these components, the transport device 60 includes various components such as a driving unit that drives the feeding roller 601 and the take-up roller 602, but these are not shown.

加圧・加熱装置70は、搬送されて行く複合ナノ繊維不織布300Aを加圧しながら加熱することによって高強度複合ナノ繊維不織布とするものである。なお、加圧装置としては、カレンダーロール701を用いることができる。また、複合ナノ繊維不織布300Aを加熱する加熱装置は特に限定されるものではなく、例えば、カレンダーロール701内にヒーター機能(図示せず。)を組み込むようにしてもよく、また、複合ナノ繊維不織布300Aを直接加熱する加熱装置(図示せず。)を設けるようにしてもよい。この他、加熱装置としては、例えば、抵抗加熱器、赤外線加熱器、燃焼加熱器、乾燥器、熱風発生器などを用いることも可能である。   The pressurizing / heating device 70 is a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric by heating the composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> A being conveyed while pressurizing. Note that a calendar roll 701 can be used as the pressurizing device. Further, the heating device for heating the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is not particularly limited, and for example, a heater function (not shown) may be incorporated in the calendar roll 701, and the composite nanofiber nonwoven fabric may be incorporated. A heating device (not shown) for directly heating 300A may be provided. In addition, as the heating device, for example, a resistance heater, an infrared heater, a combustion heater, a dryer, a hot air generator, or the like can be used.

なお、複合ナノ繊維不織布300Aを加熱する際の加熱温度T3は、第1融点T1と第2融点T2のほぼ中間程度の温度とすることが好ましい。例えば、第1融点T1が200度、第2融点T1が140度であるとすれば、加熱温度T3は170度程度とすることが好ましい。   In addition, it is preferable that the heating temperature T3 when heating the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is approximately halfway between the first melting point T1 and the second melting point T2. For example, if the first melting point T1 is 200 degrees and the second melting point T1 is 140 degrees, the heating temperature T3 is preferably about 170 degrees.

なお、図5においては、カレンダーロール701は、上下1個ずつのローラーによって複合ナノ繊維不織布300Aを挟むような構成のものを例示したが、このような構成に限られものではなく、上下2個ずつのローラーが存在するものなど種々の構成を有するカレンダ―ロールを使用することができる。   In FIG. 5, the calendar roll 701 is exemplified as having a configuration in which the composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> A is sandwiched between upper and lower rollers, but is not limited to such a configuration, and the upper and lower two are provided. It is possible to use calendar rolls having various configurations, such as one with each roller.

このようにして、複合ナノ繊維不織布300Aを加圧・加熱装置70によって、加圧しながら加熱温度T3で加熱することによって、図6に示すような高強度複合ナノ繊維不織布300Bを製造することができる。なお、図6(a)は、第2ナノ繊維320の殆どが溶融した場合を示し、図6(b)は、第2ナノ繊維320が残存している場合を示している。   In this way, by heating the composite nanofiber nonwoven fabric 300A with the pressurizing / heating device 70 at the heating temperature T3 while applying pressure, a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300B as shown in FIG. 6 can be manufactured. . 6A shows a case where most of the second nanofibers 320 are melted, and FIG. 6B shows a case where the second nanofibers 320 remain.

すなわち、加圧・加熱装置70によって加圧・加熱する際の加熱温度T3が、第1融点T1よりも低く、第2融点T2よりも高い温度であるため、第2ポリマーからなる第2ナノ繊維320は溶融する。このとき、複合ナノ繊維不織布300Aが加圧されることによって、溶融した第2ナノ繊維320は、図6(a)に示すように、絡み合っている複数の第1ナノ繊維310,310,・・・の各交点において第1ナノ繊維310,310間に入り込んだ状態となり、その状態で固化すると、第1ナノ繊維310同士が各交点において第2ナノ繊維320によって結合した状態となる。   That is, since the heating temperature T3 at the time of pressurizing / heating with the pressurizing / heating device 70 is lower than the first melting point T1 and higher than the second melting point T2, the second nanofiber made of the second polymer. 320 melts. At this time, when the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is pressurized, the melted second nanofiber 320 is intertwined with the plurality of first nanofibers 310, 310,..., As shown in FIG. When the first nanofibers 310 are intercalated at each intersection point, and solidify in that state, the first nanofibers 310 are joined by the second nanofiber 320 at each intersection point.

図6において、ハッチングを施した部分は、溶融した第2ナノ繊維が第1ナノ繊維の交点で固化した状態を示している。これによって、第1ナノ繊維310同士が第2ナノ繊維320によって部分的に結合した状態となる。なお、第1ナノ繊維310同士が第2ナノ繊維320によって部分的に結合した状態となっている部分を「結合部C」という。   In FIG. 6, the hatched portion shows a state where the melted second nanofiber is solidified at the intersection of the first nanofibers. As a result, the first nanofibers 310 are partially bonded by the second nanofibers 320. A portion where the first nanofibers 310 are partially bonded by the second nanofiber 320 is referred to as a “bonding portion C”.

このように、第1ナノ繊維310、310・・・の各交点においては、溶融した第2ナノ繊維320によって結合部Cが形成されるため、高い機械的強度を有する高強度複合ナノ繊維不織布300Bを製造することが可能となる。また、実施形態1に係る高強度複合ナノ繊維不織布の製造方法によって製造された高強度複合ナノ繊維不織布300Bは、第1ナノ繊維310同士の結合部Cが部分的に存在するだけであるため、高強度複合ナノ繊維不織布300B全体が硬直化してしまったりすることはなく、複合ナノ繊維不織布としての「しなやかさ」をある程度維持したまま、高強度な複合ナノ繊維不織布とすることができる。   In this way, at each intersection of the first nanofibers 310, 310..., The bonded portions C are formed by the melted second nanofibers 320, and thus the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300B having high mechanical strength. Can be manufactured. In addition, since the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300B manufactured by the method for manufacturing the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric according to Embodiment 1 has only a partial connection portion C between the first nanofibers 310, The entire high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300B is not stiffened, and a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric can be obtained while maintaining the “flexibility” as the composite nanofiber nonwoven fabric to some extent.

なお、図6(a)においては、第1ナノ繊維310,310,・・・の各結合部C以外の第2ナノ繊維320は完全に溶けた場合を示したが、加熱温度を所定温度に設定することによって、第1ナノ繊維310,310,・・・の各結合部C以外の第2ナノ繊維320を残存させることも可能である。   6A shows the case where the second nanofibers 320 other than the bonding portions C of the first nanofibers 310, 310,... Are completely melted, the heating temperature is set to a predetermined temperature. By setting, it is also possible to leave the second nanofibers 320 other than the coupling portions C of the first nanofibers 310, 310,.

例えば、加熱温度を融点T2とほぼ同じ程度の温度に設定すれば、第2ナノ繊維320は完全には溶融せずに、一部が残存する可能性が高くなる。ただし、複合ナノ繊維不織布300Aを加圧すると、第1ナノ繊維310,310,・・・の各交点には他の部分よりも、より大きな加圧力が加わるため、当該交点においては、第2ナノ繊維320が溶融し易くなり、各交点においては結合部Cの形成は可能である。   For example, if the heating temperature is set to approximately the same temperature as the melting point T2, the second nanofiber 320 is not completely melted, and there is a high possibility that a part will remain. However, when the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is pressurized, a greater pressing force is applied to each intersection of the first nanofibers 310, 310,... Than the other portions. The fibers 320 are easily melted, and the joint C can be formed at each intersection.

これによって、例えば、図6(b)に示すように、第1ナノ繊維310,310,・・・の各結合部C以外の第2ナノ繊維は、完全には溶融せずに、一部が残存し、かつ、第1ナノ繊維310,310,・・・の各交点においては結合部Cが形成された状態の高強度複合ナノ繊維不織布300Cを製造することができる。なお、この場合、残存する第2ナノ繊維320は、元の第2ナノ繊維320(図4(b)参照。)に比べて、細くなったり途切れたりした状態となる。   Thereby, for example, as shown in FIG. 6B, the second nanofibers other than the coupling portions C of the first nanofibers 310, 310,... It is possible to manufacture the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> C that remains and has a joint C formed at each intersection of the first nanofibers 310, 310,. In this case, the remaining second nanofiber 320 is in a state of becoming thinner or interrupted as compared to the original second nanofiber 320 (see FIG. 4B).

このように、第2ナノ繊維が残存した状態の高強度複合ナノ繊維不織布300Cは、第2ナノ繊維が完全に溶けた状態の高強度複合ナノ繊維不織布300Bとは異なった性質を有する高強度複合ナノ繊維不織布とすることができる。   Thus, the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300C with the second nanofibers remaining is different from the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 300B with the second nanofibers completely dissolved. It can be a nanofiber nonwoven fabric.

なお、以上説明した実施形態1に係る高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法における第2工程においては、長尺シートWの存在については明記しなかったが、第2工程を実施する際には、長尺シートWが存在した状態であってもよく、また、長尺シートWを剥がした状態としてもよい。これは、製造する高強度複合ナノ繊維不織布の種類などに応じて任意に選択することができる。   In addition, in the 2nd process in the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 1 demonstrated above, although it did not specify about presence of the elongate sheet | seat W, when implementing a 2nd process The long sheet W may be present or the long sheet W may be peeled off. This can be arbitrarily selected according to the type of the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric to be produced.

[実施形態2]
上記実施形態1における複合ナノ繊維集合体製造装置11は、電界紡糸装置20が1台である場合を例示したが、長尺シートWの搬送方向aに沿って複数台の電界紡糸装置20を有するような構成としてもよい。
[Embodiment 2]
The composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11 in the first embodiment exemplifies the case where there is one electrospinning apparatus 20, but has a plurality of electrospinning apparatuses 20 along the conveyance direction a of the long sheet W. It is good also as such a structure.

図7及び図8は、実施形態2に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。図7は実施形態2に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法における第1工程を実施するための複合ナノ繊維集合体製造装置12の構成図である。図7においては、一部の部材は断面図として示している。図8は、複合ナノ繊維集合体製造装置12によって製造される複合ナノ繊維集合体としての複合ナノ繊維不織布301Aの一部を拡大して示す断面図である。   7 and 8 are diagrams for explaining the method of manufacturing the composite nanofiber assembly according to the second embodiment. FIG. 7 is a configuration diagram of the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12 for performing the first step in the method of manufacturing a composite nanofiber assembly according to the second embodiment. In FIG. 7, some members are shown as sectional views. FIG. 8 is an enlarged cross-sectional view of a part of a composite nanofiber nonwoven fabric 301A as a composite nanofiber assembly manufactured by the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12.

複合ナノ繊維集合体製造装置12は、図7に示すように、長尺シートWの搬送方向aに沿って複数台(3台とする。)の電界紡糸装置20を有している。図7において図2と同一構成要素には同一符号が付されている。ただし、3台の電界紡糸装置20については、搬送方向aの手前側から順に電界紡糸装置201,202,203とする。   As shown in FIG. 7, the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12 includes a plurality (three) of electrospinning apparatuses 20 along the conveyance direction “a” of the long sheet W. In FIG. 7, the same components as those in FIG. However, the three electrospinning apparatuses 20 are referred to as the electrospinning apparatuses 201, 202, and 203 in order from the front side in the transport direction a.

また、各電界紡糸装置201,202,203の構成は、基本的には図2に示す電界紡糸装置とほぼ同様であるが、複合ナノ繊維集合体製造装置12においては、各電界紡糸装置201,202,203には第1ポリマー溶液又は第2ポリマー溶液のいずれかが供給されるようになっている。この場合、電界紡糸装置201に対しては第1ポリマー溶液が供給され、電界紡糸装置201に対しては第2ポリマー溶液が供給され、電界紡糸装置203に対しては第1ポリマー溶液が供給されるようになっている。   The configuration of each electrospinning apparatus 201, 202, 203 is basically the same as that of the electrospinning apparatus shown in FIG. 2, but in the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12, each electrospinning apparatus 201, 202 and 203 are supplied with either the first polymer solution or the second polymer solution. In this case, the first polymer solution is supplied to the electrospinning apparatus 201, the second polymer solution is supplied to the electrospinning apparatus 201, and the first polymer solution is supplied to the electrospinning apparatus 203. It has become so.

このため、各電界紡糸装置201,202,203には、それぞれに対応するポリマー溶液を貯留するポリマー溶液タンクが設けられている。すなわち、電界紡糸装置201及び電界紡糸装置203には第1ポリマー溶液を貯留するためのポリマー溶液タンク200が設けられ、電界紡糸装置202には第2ポリマー溶液を貯留するためのポリマー溶液端タンク220が設けられている。   For this reason, each of the electrospinning apparatuses 201, 202, and 203 is provided with a polymer solution tank that stores a corresponding polymer solution. That is, the electrospinning apparatus 201 and the electrospinning apparatus 203 are provided with a polymer solution tank 200 for storing the first polymer solution, and the electrospinning apparatus 202 has a polymer solution end tank 220 for storing the second polymer solution. Is provided.

また、電界紡糸装置210,202,203の各ノズルユニット110は、必ずしも図3に示すような構成とする必要はなく、単一のポリマー溶液を各ノズルに供給できるような構成であればよい。   The nozzle units 110 of the electrospinning apparatuses 210, 202, and 203 are not necessarily configured as shown in FIG. 3, and may be configured so that a single polymer solution can be supplied to the nozzles.

このように構成された3台の電界紡糸装置201,202,203を有する複合ナノ繊維集合体製造装置12によって第1工程が実施されると、図8に示すような複合ナノ繊維不織布301Aを製造することができる。すなわち、当該複合ナノ繊維不織布301Aは、図8に示すように、長尺シートW上に第1ポリマー溶液による第1ナノ繊維310と第2ポリマー溶液による第2ナノ繊維320と第1ポリマー溶液による第1ナノ繊維310とが形成されたものとなる。すなわち、複合ナノ繊維不織布301Aは、第2ナノ繊維320を第1ナノ繊維310で挟んだサンドイッチ構造となる。   When the first step is performed by the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12 having the three electrospinning apparatuses 201, 202, and 203 configured as described above, a composite nanofiber nonwoven fabric 301A as shown in FIG. 8 is manufactured. can do. That is, the composite nanofiber nonwoven fabric 301A is formed on the long sheet W by the first nanofiber 310 by the first polymer solution, the second nanofiber 320 by the second polymer solution, and the first polymer solution, as shown in FIG. The first nanofibers 310 are formed. That is, the composite nanofiber nonwoven fabric 301 </ b> A has a sandwich structure in which the second nanofibers 320 are sandwiched between the first nanofibers 310.

このようにして複合ナノ繊維不織布301Aが製造されると、当該複合ナノ繊維不織布301Aから高強度複合ナノ繊維不織布301B(図示せず。)を製造する。この高強度複合ナノ繊維不織布301Bは、図5に示した高強度複合ナノ繊維集合体製造装置21を用いて、実施形態1において説明した第2工程を実施することによって製造することができる。   When the composite nanofiber nonwoven fabric 301A is manufactured in this way, a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 301B (not shown) is manufactured from the composite nanofiber nonwoven fabric 301A. The high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 301B can be manufactured by performing the second step described in Embodiment 1 using the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 21 shown in FIG.

これにより、実施形態2に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法において製造された高強度複合ナノ繊維不織布301Bは、実施形態1に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法において製造された高強度複合ナノ繊維不織布300B(図6参照。)と同様に、第1ナノ繊維310,310,・・・の各交点が第2ナノ繊維320によって結合された高い機械的強度を有する複合ナノ繊維不織布となる。   Thus, the high-strength composite nanofiber nonwoven fabric 301B manufactured in the method for manufacturing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 2 is the same as the high-strength composite nanofiber manufactured in the method for manufacturing a composite nanofiber assembly according to Embodiment 1. As with the fiber nonwoven fabric 300B (see FIG. 6), the composite nanofiber nonwoven fabric having high mechanical strength in which the intersections of the first nanofibers 310, 310,.

なお、実施形態2における複合ナノ繊維集合体製造装置12は、電界紡糸装置を3台とした場合を例示したが、電界紡糸装置は3台に限られるものでなく、2台であってもよく、また、4台以上の電界紡糸装置を備えていてもよい。ただし、第1ポリマーによる第1ナノ繊維310を主とした高強度複合ナノ繊維不織布を製造する場合には、第2ポリマー溶液による第2ナノ繊維320を第1ポリマー溶液による第1ナノ繊維310で挟んだサンドイッチ構造とすることが好ましいため、電界紡糸装置は5台、7台というように奇数台とすることが好ましい。   In addition, although the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12 in Embodiment 2 has exemplified the case where three electrospinning apparatuses are used, the number of electrospinning apparatuses is not limited to three, and may be two. Further, four or more electrospinning apparatuses may be provided. However, when manufacturing a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric mainly composed of the first nanofibers 310 based on the first polymer, the second nanofibers 320 based on the second polymer solution are replaced with the first nanofibers 310 based on the first polymer solution. Since sandwiched sandwich structures are preferable, it is preferable that the number of electrospinning apparatuses is an odd number, such as five or seven.

[実施形態3]
上記実施形態1及び実施形態2においては、高強度複合ナノ繊維集合体として高強度複合ナノ繊維不織布を製造する場合について説明したが、高強度複合ナノ繊維集合体として高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造することができる。この場合も、図1において説明した第1工程(ステップS1)と第2工程(ステップS2)とを行う。ただし、実施形態3に係る高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法においては、第1工程では、まずは、帯状の複合ナノ繊維不織布(帯状複合ナノ繊維不織布という。)を作成し、第2工程では、当該帯状複合ナノ繊維不織布を撚りと延伸とを行いながら加熱することにより、高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造する。
[Embodiment 3]
In the first embodiment and the second embodiment, the case where a high-strength composite nanofiber non-woven fabric is manufactured as a high-strength composite nanofiber aggregate has been described. However, a high-strength composite nanofiber filament is manufactured as a high-strength composite nanofiber aggregate. can do. Also in this case, the first step (step S1) and the second step (step S2) described in FIG. 1 are performed. However, in the manufacturing method of the high-strength composite nanofiber assembly according to Embodiment 3, in the first step, first, a strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric (referred to as a strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric) is created, and in the second step. A high-strength composite nanofiber filament is produced by heating the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric while twisting and stretching.

図9〜図11は、実施形態3に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法を説明するために示す図である。図9は実施形態3に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法における第1工程を実施するための複合ナノ繊維集合体製造装置13の要部構成を模式的に示す図であり、図9(a)は正面図、図9(b)は平面図である。図10は実施形態3に係る複合ナノ繊維集合体の製造方法における第2工程を実施するための高強度複合ナノ繊維集合体製造装置52の構成を模式的に示す図である。また、図11は高強度複合ナノ繊維集合体としての高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造する様子を示す図である。なお、図11においては、複数の帯状複合ナノ繊維不織布のうちの一本の帯状複合ナノ繊維不織布から高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造する様子を示している。   9-11 is a figure shown in order to demonstrate the manufacturing method of the composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 3. FIG. FIG. 9 is a diagram schematically illustrating a main configuration of the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 13 for performing the first step in the method of manufacturing the composite nanofiber assembly according to the third embodiment. ) Is a front view, and FIG. 9B is a plan view. FIG. 10 is a diagram schematically showing a configuration of a high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 52 for performing the second step in the method of manufacturing a composite nanofiber assembly according to the third embodiment. Moreover, FIG. 11 is a figure which shows a mode that the high intensity | strength composite nanofiber filament as a high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly is manufactured. In addition, in FIG. 11, a mode that a high intensity | strength composite nanofiber filament is manufactured from one strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric among several strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric is shown.

図9に示す複合ナノ繊維集合体製造装置13が、図2に示す複合ナノ繊維集合体製造装置11と異なるのは、複合ナノ繊維集合体製造装置13においては、電界紡糸装置20と巻き取りローラー102との間に、複合ナノ繊維不織布から剥がされた長尺シートWを巻き取る長尺シートW巻き取りローラー105と、長尺シートWが剥がされた複合ナノ繊維不織布300Aを帯状とするための切断装置80が設けられている点であり、その他の構成要素、図2に示す複合ナノ繊維集合体製造装置11と同様であるので、同一構成要素には同一符号が付されている。なお、図9においては、電界紡糸装置20は図2に示す電界紡糸装置20と同様の構成を有している。   The composite nanofiber assembly production apparatus 13 shown in FIG. 9 is different from the composite nanofiber assembly production apparatus 11 shown in FIG. 2 in that, in the composite nanofiber assembly production apparatus 13, an electrospinning apparatus 20 and a take-up roller are used. In order to form a strip of the long sheet W take-up roller 105 for winding the long sheet W peeled from the composite nanofiber nonwoven fabric and the composite nanofiber nonwoven fabric 300A from which the long sheet W has been peeled The cutting device 80 is provided, and the other components, which are the same as the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11 shown in FIG. 2, are given the same reference numerals. In FIG. 9, the electrospinning apparatus 20 has the same configuration as the electrospinning apparatus 20 shown in FIG.

切断装置80は、複合ナノ繊維不織布の幅方向に沿って所定間隔ごとに複数の切断刃801が設けられており、複合ナノ繊維不織布300Aが搬送方向aに搬送されて行くことによって、各々の切断刃801が複合ナノ繊維不織布300Aを搬送方向aに沿って切断して行くような構造となっている。なお、切断後の個々の帯状複合ナノ繊維不織布の幅dは、各切断刃801の間隔を調整することによって、例えば、1mm〜100mmの範囲内の任意の幅に設定することができるようになっている。   The cutting device 80 is provided with a plurality of cutting blades 801 at predetermined intervals along the width direction of the composite nanofiber nonwoven fabric, and the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is transported in the transport direction a, whereby each cutting is performed. The blade 801 has a structure in which the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is cut along the transport direction a. In addition, the width | variety d of each strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric after a cutting | disconnection can come to be set to the arbitrary width within the range of 1 mm-100 mm, for example by adjusting the space | interval of each cutting blade 801. ing.

このように構成された複合ナノ繊維集合体製造装置13により、帯状複合ナノ繊維不織布を製造するための第1工程を実施することができる。すなわち、電界紡糸装置20によって電解紡糸することにより、長尺シートWには第1ナノ繊維及び第2ナノ繊維が堆積されて複合ナノ繊維不織布300Aが製造される。続いて、当該複合ナノ繊維不織布300Aから長尺シートWを剥がしたのち、長尺シートWが剥がされた複合ナノ繊維不織布300Aに対し、図9(b)に示すように、切断装置80の各切断刃801が切断する動作を行う。   With the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 13 configured as described above, the first step for manufacturing the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric can be performed. That is, by electrospinning with the electrospinning apparatus 20, the first nanofibers and the second nanofibers are deposited on the long sheet W to produce the composite nanofiber nonwoven fabric 300A. Subsequently, after peeling the long sheet W from the composite nanofiber nonwoven fabric 300A, the composite nanofiber nonwoven fabric 300A from which the long sheet W has been peeled is shown in FIG. The cutting blade 801 performs an operation of cutting.

これにより、所定の幅dを有する帯状複合ナノ繊維不織布(帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・という。)が製造され、当該帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・は、巻き取りローラー102に巻き取られる。   Thereby, a strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric (referred to as strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,...) Having a predetermined width d is manufactured, and the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,. It is wound around the take-up roller 102.

このようにして帯状複合ナノ繊維不織布が製造されると、次に、高強度複合ナノ繊維集合体製造装置52により第2工程を実施する。第2工程においては、帯状複合ナノ繊維不織布を撚りと延伸とを行いながら加熱することにより、高強度複合ナノ繊維集合体としての高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造する。   When the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric is manufactured in this manner, the second step is then performed by the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 52. In the second step, a high-strength composite nanofiber filament as a high-strength composite nanofiber aggregate is manufactured by heating the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric while twisting and stretching.

高強度複合ナノ繊維集合体製造装置52は、帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を撚りと延伸とを行いながら加熱することにより、高強度複合ナノ繊維フィラメント300F1,300F2、・・・を製造するものである。   The high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 52 heats the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabrics 300A1, 300A2,... While twisting and stretching the high-strength composite nanofiber filaments 300F1, 300F2,. Is to be manufactured.

高強度複合ナノ繊維集合体製造装置52は、図10に示すように、帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を繰り出す繰り出しローラー521と、帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を撚って撚糸化することにより「複合ナノ繊維フィラメント」とする撚糸装置520と、撚糸装置52によって糸送りしながら延伸する過程で「複合ナノ繊維フィラメント」を加熱する加熱装置530と、高強度複合ナノ繊維フィラメントト300F1,300F2、・・・を巻き取る巻き取りローラー527とを有している。なお、撚糸装置520、加熱装置530は、図10においては図示されていないが、各帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・に対応してそれぞれ設けられている。   As shown in FIG. 10, the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 52 includes a feeding roller 521 that feeds the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,..., And the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,. A twisting device 520 that twists the yarn into a “composite nanofiber filament”, a heating device 530 that heats the “composite nanofiber filament” in the process of drawing while feeding by the twisting device 52, and a high strength And a take-up roller 527 for winding the composite nanofiber filament 300F1, 300F2,. Although not shown in FIG. 10, the twisting device 520 and the heating device 530 are provided corresponding to the respective strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabrics 300A1, 300A2,.

撚糸装置520は、詳細を図11に示すように、主撚糸部521と、2つの糸送り装置522,523とを有しており、主撚糸部521によって帯状複合ナノ繊維不織布(例えば、帯状複合ナノ繊維不織布300A1とする。)を撚糸化して、複合ナノ繊維フィラメントとしたのち、糸送り装置522,523によって、図11の左から右に撚りながら糸送りする。そして、糸送りする過程で複合ナノ繊維フィラメントを加熱装置530によって加熱する。   As shown in detail in FIG. 11, the twisting device 520 includes a main twisting yarn portion 521 and two yarn feeding devices 522 and 523, and the main twisting yarn portion 521 causes a band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric (for example, a band-shaped composite). The nanofiber nonwoven fabric 300A1) is twisted into composite nanofiber filaments, and then fed by the yarn feeders 522 and 523 while twisting from left to right in FIG. Then, the composite nanofiber filament is heated by the heating device 530 during the yarn feeding process.

これにより、強固に撚糸化された「高強度複合ナノ繊維フィラメントF1」を連続的に製造することができる。なお、糸送り装置522,523によって糸送りするときに、糸送り装置523の糸送り速度V1を糸送り装置522の糸送り速度V2よりも速くしている。これによって、複合ナノ繊維フィラメントを糸送りしながら延伸することができる。   Thereby, the “high-strength composite nanofiber filament F1” that is strongly twisted can be continuously produced. Note that, when the yarn is fed by the yarn feeding devices 522 and 523, the yarn feeding speed V1 of the yarn feeding device 523 is faster than the yarn feeding speed V2 of the yarn feeding device 522. Thus, the composite nanofiber filament can be stretched while being fed.

このように構成された高強度複合ナノ繊維集合体製造装置52によれば、強固に撚り糸された「高強度複合ナノ繊維フィラメント300F1,300F2,・・・」を連続的に製造することができる。   According to the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 52 configured as described above, the “high-strength composite nanofiber filaments 300F1, 300F2,...” That are strongly twisted can be continuously manufactured.

ところで、加熱装置530は特に限定されるものではないが、例えば、レーザー光照射装置などを用いることができる。レーザー光照射装置から出力されるレーザー光を例えば撚糸装置520によって撚糸された「複合ナノ繊維フィラメント」に照射すると、レーザー光が照射された領域R1(図11参照。)においては当該複合ナノ繊維フィラメントが加熱される。   By the way, although the heating apparatus 530 is not specifically limited, For example, a laser beam irradiation apparatus etc. can be used. When the “composite nanofiber filament” twisted by, for example, the twisting device 520 is irradiated with laser light output from the laser light irradiation device, the composite nanofiber filament is irradiated in the region R1 irradiated with the laser light (see FIG. 11). Is heated.

ここで、領域R1における複合ナノ繊維フィラメントの温度(加熱温度)T3が第1融点T1及び第2融点T2に対して、T1>T3>T2となるようにレーザー光照射装置を調整しておけば、第2ポリマーからなる第2ナノ繊維320のみが溶融する。このとき、複合ナノ繊維フィラメントは撚糸化され、かつ、延伸された状態となっているので、加圧されたのとほぼ同様の状態となるため、実施形態1において説明したように、絡み合っている複数の第1ナノ繊維310,310,・・・の各交点においては、溶融した第2ナノ繊維320が固化することによる結合部C(図6参照。)が形成される。   Here, if the temperature (heating temperature) T3 of the composite nanofiber filament in the region R1 is adjusted so that T1> T3> T2 with respect to the first melting point T1 and the second melting point T2, the laser light irradiation apparatus is adjusted. Only the second nanofiber 320 made of the second polymer melts. At this time, since the composite nanofiber filament is twisted and stretched, the composite nanofiber filament is in a state almost the same as that of being pressurized, and thus is entangled as described in the first embodiment. At each intersection of the plurality of first nanofibers 310, 310,..., A bonded portion C (see FIG. 6) is formed by the solidified molten second nanofiber 320.

なお、この場合も、加熱温度T3を選ぶことによって、第2ポリマーからなる第2ナノ繊維320を、図6(a)に示すように、結合部C以外において完全に溶かすことも可能であり、また、図6(b)に示すように、一部を残存させることも可能である。   In this case as well, by selecting the heating temperature T3, it is possible to completely dissolve the second nanofiber 320 made of the second polymer other than the bonding portion C, as shown in FIG. Further, as shown in FIG. 6B, it is possible to leave a part.

以上の工程を行うことによって、製造された高強度複合ナノ繊維フィラメント300F1,300F2,・・・は、第1ナノ繊維310,310,・・・の各交点において第2ナノ繊維320によって第1ナノ繊維同士が部分的に結合された状態となるため、当該高強度複合ナノ繊維フィラメント300F1,300F2,・・・に引っ張り応力がかかっても、第1ナノ繊維同士に滑りが生じ難くなり、従来のナノ繊維フィラメントに比べてより高強度なナノ繊維フィラメントとすることができる。   By performing the above steps, the manufactured high-strength composite nanofiber filaments 300F1, 300F2,... Are first nanofibers by the second nanofibers 320 at the intersections of the first nanofibers 310, 310,. Since the fibers are partially bonded to each other, even if a tensile stress is applied to the high-strength composite nanofiber filaments 300F1, 300F2,. The nanofiber filament can be made stronger than the nanofiber filament.

また、実施形態3に係る高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法によって製造された高強度複合ナノ繊維フィラメント300F1,300F2,・・・は、第1ナノ繊維310同士の結合部Cが部分的に存在するだけであるため、高強度複合ナノ繊維フィラメント全体が硬直化してしまったりすることはなく、複合ナノ繊維フィラメントとしての「しなやかさ」をある程度維持したまま、高強度な複合ナノ繊維フィラメントとすることができる。   Further, in the high-strength composite nanofiber filaments 300F1, 300F2,... Manufactured by the method for manufacturing the high-strength composite nanofiber aggregate according to Embodiment 3, the joint portion C between the first nanofibers 310 is partially. Because it is only present, the entire high-strength composite nanofiber filament will not be stiffened, and it will be a high-strength composite nanofiber filament while maintaining the suppleness of the composite nanofiber filament to some extent. be able to.

なお、実施形態3においては、実施形態1において説明した複合ナノ繊維集合体製造装置11(図2参照。)を用いて複合ナノ繊維不織布300Aを製造し、当該複合ナノ繊維不織布300Aから帯状複合ナノ繊維不織布を製造する場合を例示したが、これに限られるものではなく、実施形態2において説明した複合ナノ繊維集合体製造装置12(図7参照。)を用いて複合ナノ繊維不織布301Aを製造し、当該複合ナノ繊維不織布301Aから帯状複合ナノ繊維不織布を製造するようにしてもよい。   In the third embodiment, the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is manufactured using the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11 (see FIG. 2) described in the first embodiment, and the composite nanofiber nonwoven fabric 300A is used to produce a band-shaped composite nanofiber. Although the case where a fiber nonwoven fabric was manufactured was illustrated, it is not restricted to this, Composite nanofiber nonwoven fabric 301A is manufactured using the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 12 (refer FIG. 7) demonstrated in Embodiment 2. FIG. A band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric may be manufactured from the composite nanofiber nonwoven fabric 301A.

[実施形態4]
上記実施形態3においては、第1工程(帯状複合ナノ繊維不織布を製造する工程)を実施するための複合ナノ繊維集合体製造装置13は、まずは、シート状の複合ナノ繊維不織布300Aを製造し、当該シート状の複合ナノ繊維不織布300Aを切断装置80で切断することにより、帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を製造するものであったが、実施形態4においては、電界紡糸法により、始めから帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を製造する。
[Embodiment 4]
In the said Embodiment 3, the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 13 for implementing the 1st process (process which manufactures a strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric) first manufactures the sheet-like composite nanofiber nonwoven fabric 300A, The sheet-like composite nanofiber nonwoven fabric 300A is cut by the cutting device 80 to produce the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,... In Embodiment 4, the electrospinning method is used. The band-shaped composite nanofiber nonwoven fabrics 300A1, 300A2,.

図12は、実施形態4に係る高強度複合ナノ繊維集合体製造方法を説明するために示す図である。図12(a)及び図12(b)は複合ナノ繊維集合体製造装置14を用いて帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を製造する様子をそれぞれ異なる角度から見た場合を模式的に示す図であり、図12(c)はドラム状コレクター400で製造された帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・のうちの帯状複合ナノ繊維不織布300A1を示す図である。   FIG. 12 is a diagram for explaining the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing method according to the fourth embodiment. 12 (a) and 12 (b) are schematic views showing a state where the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabrics 300A1, 300A2,... Are manufactured from different angles using the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 14. FIG. FIG. 12 (c) is a diagram showing a strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300 </ b> A <b> 1 among the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabrics 300 </ b> A <b> 1, 300 </ b> A <b> 2,.

複合ナノ繊維集合体製造装置14は、電界紡糸装置20におけるコレクターとして、ドラム外周面に周方向に延在する帯状コレクター401が形成されたドラム状コレクター400を有している。そして、当該ドラム状コレクター400における帯状コレクター401と第1ポリマー溶液を吐出する第1ノズル120及び第2ポリマー溶液を吐出する第2ノズル130との間に高電圧が印加された状態で電界紡糸を行うことにより、第1ポリマー溶液からなる第1ナノ繊維310及び第2ポリマー溶液からなる第2ナノ繊維320を帯状コレクター401上に堆積させる。これによって、第1ナノ繊維と第2ナノ繊維とからなる帯状の複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を製造可能とする。   The composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 14 includes a drum-shaped collector 400 in which a strip-shaped collector 401 extending in the circumferential direction is formed on the outer peripheral surface of the drum as a collector in the electrospinning apparatus 20. Then, the electrospinning is performed in a state where a high voltage is applied between the belt-like collector 401 in the drum-like collector 400 and the first nozzle 120 for discharging the first polymer solution and the second nozzle 130 for discharging the second polymer solution. By performing, the 1st nanofiber 310 which consists of a 1st polymer solution, and the 2nd nanofiber 320 which consists of a 2nd polymer solution are deposited on the strip | belt-shaped collector 401. FIG. Thereby, it becomes possible to manufacture the strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,... Composed of the first nanofiber and the second nanofiber.

なお、図12においては、第1ノズル120及び第2ノズル130はそれぞれ1個ずつのみが示されているが、実際には、それぞれ複数のノズルが存在する。
また、ドラム状コレクター400は、導電体の回転軸402に所定の厚みを有する円盤状の導電体ディスク403と、所定の厚みを有する円盤状の非導電体ディスク404とを交互に積層した構成となっており、これら導電体ディスク403及び非導電体ディスク404は回転軸402とともに回転するようになっている。また、回転軸402の一方側は軸受405を介してモーター406に接続され、回転軸402の他方側は電源装置160と接続されている。なお、軸受405はモーター406と回転軸402とを電気的に絶縁できるように構成されている。
In FIG. 12, only one each of the first nozzle 120 and the second nozzle 130 is shown, but actually there are a plurality of nozzles.
The drum-shaped collector 400 has a configuration in which a disk-shaped conductive disk 403 having a predetermined thickness and a disk-shaped non-conductive disk 404 having a predetermined thickness are alternately stacked on a rotating shaft 402 of a conductive material. Thus, the conductive disk 403 and the non-conductive disk 404 rotate together with the rotating shaft 402. Further, one side of the rotating shaft 402 is connected to the motor 406 via the bearing 405, and the other side of the rotating shaft 402 is connected to the power supply device 160. The bearing 405 is configured so that the motor 406 and the rotary shaft 402 can be electrically insulated.

このように構成された複合ナノ繊維集合体製造装置14を用いて帯状複合ナノ繊維不織布を製造するための第1工程を説明する。   The 1st process for manufacturing a strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric using the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 14 comprised in this way is demonstrated.

ドラム状コレクター400の帯状コレクター401と第1ノズル120及び第2ノズル130との間に高電圧を印加して電界紡糸を行うと、帯状コレクター401上に第1ナノ繊維及び第2ナノ繊維が堆積する。このとき、図12(b)に示すように、ドラム状コレクター400を図12(b)に示した矢印c方向に低速で回転させながら電界紡糸を行うことにより、ドラム状コレクター400における帯状コレクター401の外周面に、第1ナノ繊維及び第2ナノ繊維を周方向に連続して堆積させることができる。   When a high voltage is applied between the belt-shaped collector 401 of the drum-shaped collector 400 and the first nozzle 120 and the second nozzle 130 to perform electrospinning, the first nanofibers and the second nanofibers are deposited on the belt-shaped collector 401. To do. At this time, as shown in FIG. 12B, by performing electrospinning while rotating the drum-shaped collector 400 in the direction of the arrow c shown in FIG. The first nanofibers and the second nanofibers can be continuously deposited in the circumferential direction on the outer peripheral surface.

このような電界紡糸を行う一方で、堆積した第1ナノ繊維及び第2ナノ繊維を補助ローラー407,408を介して巻き取りローラー409に巻き取ることにより、第1ナノ繊維及び第2ナノ繊維からなる帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を連続して回収することができる。   While performing such electrospinning, the deposited first nanofibers and second nanofibers are wound around the take-up roller 409 via the auxiliary rollers 407 and 408, so that the first nanofibers and the second nanofibers are removed. The resulting strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,... Can be continuously recovered.

実施形態4に係る高強度複合ナノ繊維集合体製造方法における第1工程によれば、帯状複合ナノ繊維不織300A1,300A2,・・・を高い生産性で効率良く製造することが可能となる。また、始めから帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・となっているため、帯状複合ナノ繊維不織布とするための切断装置が不要となる。   According to the 1st process in the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly which concerns on Embodiment 4, it becomes possible to manufacture strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2, ... efficiently with high productivity. Moreover, since it becomes strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2, ... from the beginning, the cutting device for setting it as a strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric becomes unnecessary.

以上に示す第1工程によって帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を製造することができる。そして、当該帯状複合ナノ繊維不織布300A1,300A2,・・・を用いて、高強度複合ナノ繊維集合体を製造するための第2工程を実施することにより、高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造することができる。なお、高強度複合ナノ繊維集合体を製造するための第2工程は、実施形態3に係る高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において説明した高強度複合ナノ繊維集合体製造装置52(図10参照。)を用いて、図11で説明したと同様に実施することができるので、ここではその説明は省略する。   The strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2,... Can be manufactured by the first step described above. And using the said strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric 300A1, 300A2, ..., implementing a 2nd process for manufacturing a high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly, manufacturing a high intensity | strength composite nanofiber filament. Can do. The second step for manufacturing the high-strength composite nanofiber assembly is the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 52 (FIG. 10) described in the method for manufacturing a high-strength composite nanofiber assembly according to the third embodiment. )), The description can be omitted here because it can be performed in the same manner as described in FIG.

以上、本発明の高強度複合ナノ繊維集合体製造方法を上記の各実施形態に基づいて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において実施することが可能であり、例えば、次のような変形も可能である。   As mentioned above, although the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of this invention was demonstrated based on said each embodiment, this invention is not limited to this, It can implement in the range which does not deviate from the summary. For example, the following modifications are possible.

(1)上記各実施形態においては、第1ポリマーとしてはポリウレタン及び第2ポリマーとしてはポリフッ化ビニリデンを用いた場合を例示したが、これに限られるものではなく、融点など上記実施形態で説明した各種の条件を満たせば、他の材質のポリマーを用いることも可能である。例えば、ポリ乳酸(PLA)、ポリプロピレン(PP)、ポリ酢酸ビニル(PVAc)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリアミド(PA)、ポリビニルアルコール(PVA)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリエーテルイミド(PEI)、ポリカプロラクトン(PCL)、ポリ乳酸グリコール酸(PLGA)、シルク、セルロース、キトサンなどを用いることができる。 (1) In each of the above embodiments, the case where polyurethane is used as the first polymer and polyvinylidene fluoride is used as the second polymer is exemplified. However, the present invention is not limited to this, and the melting point and the like have been described in the above embodiment. If various conditions are satisfied, it is possible to use polymers of other materials. For example, polylactic acid (PLA), polypropylene (PP), polyvinyl acetate (PVAc), polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate (PBT), polyethylene naphthalate (PEN), polyamide (PA), polyvinyl alcohol (PVA) Polyacrylonitrile (PAN), polyetherimide (PEI), polycaprolactone (PCL), polylactic glycolic acid (PLGA), silk, cellulose, chitosan and the like can be used.

(2)上記各実施形態においては、第1ポリマーと第2ポリマーとでは、材質の異なるポリマーを用いた場合を例示したが、第1ポリマー及び第2ポリマーとしては、それぞれが異なる材質のものであることに限られるものではなく、同じ材質のポリマーで、かつ、異なる数平均分子量を有するポリマーであってもよい。例えば、ポリマーとしてポリウレタンを用いる場合、異なる数平均分子量を有する2つのポリマーを第1ポリマーと第2ポリマーとして用いることも可能である。これは、第1ポリマーと第2ポリマーとが同じ材質で同じであっても、数平均分子量が異なることによって、融点などを異ならせることができるからであり、本発明においてはこのようなポリマーをも用いることが可能である。 (2) In each of the above embodiments, the first polymer and the second polymer are exemplified by using different polymers, but the first polymer and the second polymer are made of different materials. It is not restricted to a certain thing, The polymer which is the polymer of the same material and has a different number average molecular weight may be sufficient. For example, when polyurethane is used as the polymer, two polymers having different number average molecular weights can be used as the first polymer and the second polymer. This is because even if the first polymer and the second polymer are the same material and are the same, the melting point and the like can be made different by different number average molecular weights. Can also be used.

(3)実施形態1及び実施形態2における第1工程においては、長尺シートWに第1ナノ繊維310及び第2ナノ繊維320を堆積させるようにして複合ナノ繊維不織布を製造する複合ナノ繊維集合体製造装置11を例示したが、このような複合ナノ繊維集合体製造装置に限られるものではなく、長尺シートWを用いずにコレクターに直接第1ナノ繊維310及び第2ナノ繊維320を堆積させるようにして複合ナノ繊維不織布を製造する複合ナノ繊維集合体製造装置であってもよい。これは実施形態3における複合ナノ繊維集合体製造装置12においても同様である。この場合は、長尺シートWを巻き取る長尺シートW巻き取りローラー105などは不要となる。 (3) In the first step in Embodiments 1 and 2, a composite nanofiber assembly that manufactures a composite nanofiber nonwoven fabric by depositing the first nanofibers 310 and the second nanofibers 320 on the long sheet W Although the body manufacturing apparatus 11 is illustrated, the present invention is not limited to such a composite nanofiber assembly manufacturing apparatus, and the first nanofibers 310 and the second nanofibers 320 are directly deposited on the collector without using the long sheet W. The composite nanofiber aggregate manufacturing apparatus for manufacturing the composite nanofiber nonwoven fabric may be used. The same applies to the composite nanofiber assembly production apparatus 12 in the third embodiment. In this case, the long sheet W take-up roller 105 for winding the long sheet W is not necessary.

(4)上記実施形態1における複合ナノ繊維集合体製造装置11において使用されるノズルユニット110は、図3に示すような構成としたが、このような構成に限られるものではなく、例えば、長尺シートWの幅方向に沿って配設された管体を搬送方向に複数本配設し、当該各管体に所定数のノズルを取り付けた構成としてもよい。この場合、第1ポリマー溶液と第2ポリマー溶液とを各管体に交互に供給する。このような構成としても、実施形態1と同様の複合ナノ繊維不織布を製造することができる。このようなノズルユニットは実施形態2及び実施形態3においても適用可能である。 (4) The nozzle unit 110 used in the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus 11 in Embodiment 1 is configured as shown in FIG. 3, but is not limited to such a configuration. A plurality of tubes arranged along the width direction of the length sheet W may be arranged in the conveying direction, and a predetermined number of nozzles may be attached to each tube. In this case, the first polymer solution and the second polymer solution are alternately supplied to each tube body. Even with such a configuration, a composite nanofiber nonwoven fabric similar to that of Embodiment 1 can be manufactured. Such a nozzle unit can also be applied to the second and third embodiments.

(5)上記各実施形態では、第1工程を実施するための複合ナノ繊維集合体製造装置と、第2工程を実施するための高強度複合ナノ繊維集合体製造装置とはそれぞれ別の装置として説明したが、これらを1つの装置内に組み込むことも可能である。このようにすることによって、第1工程と第2工程とを1つの装置で流れ作業的に行うことができる。 (5) In each of the above embodiments, the composite nanofiber assembly manufacturing apparatus for performing the first step and the high-strength composite nanofiber assembly manufacturing apparatus for performing the second step are separate devices. Although described, it is also possible to incorporate them in one device. By doing in this way, a 1st process and a 2nd process can be performed in a flow operation with one apparatus.

(6)本発明の高強度複合ナノ繊維集合体を二次電池のセパレーターとして用いる場合には、第2ポリマーの第2融点を150℃〜180℃の範囲内に設定することが好ましい。このような構成とすることにより、セパレーターの温度が150℃〜180℃に上昇したときに第2ポリマーが溶融してセパレーターの細孔が塞がるようになるため、セパレーターのシャットダウン機能を有効に機能させることができる。また、この場合には、第1ナノ繊維の重量をM1とし、第2ナノ繊維の重量をM2としたとき、「0.40≦M2/(M1+M2)」の関係を満たすことが好ましい。また、この場合には、第1ポリマーの第1融点を200℃以上の温度に設定することが好ましい。このような構成とすることにより、セパレーターの温度が150℃〜180℃に上昇して第2ポリマーが溶融した場合であっても第1ポリマーは溶融しないため、セパレーターの熱収縮を小さく抑えることができる。 (6) When the high-strength composite nanofiber assembly of the present invention is used as a separator for a secondary battery, it is preferable to set the second melting point of the second polymer within a range of 150 ° C to 180 ° C. By adopting such a configuration, when the temperature of the separator rises to 150 ° C. to 180 ° C., the second polymer melts and the pores of the separator are blocked, so that the separator shutdown function functions effectively. be able to. In this case, it is preferable that the relationship of “0.40 ≦ M2 / (M1 + M2)” is satisfied, where the weight of the first nanofiber is M1 and the weight of the second nanofiber is M2. In this case, it is preferable to set the first melting point of the first polymer to a temperature of 200 ° C. or higher. By adopting such a configuration, even when the temperature of the separator rises to 150 ° C. to 180 ° C. and the second polymer melts, the first polymer does not melt, so that the thermal contraction of the separator can be kept small. it can.

(7)本発明の高強度複合ナノ繊維集合体を二次電池のセパレーターとして用いる場合には、第1ポリマーの第1融点を150℃〜180℃の範囲内に設定することも好ましい。このような構成とすることにより、セパレーターの温度が150℃〜180℃に上昇したときに第1ポリマー及び第2ポリマーが溶融してセパレーターの細孔が確実に塞がるようになるため、セパレーターのシャットダウン機能を有効に機能させることができる。 (7) When the high-strength composite nanofiber assembly of the present invention is used as a separator for a secondary battery, it is also preferable to set the first melting point of the first polymer within a range of 150 ° C to 180 ° C. By adopting such a configuration, when the temperature of the separator rises to 150 ° C. to 180 ° C., the first polymer and the second polymer melt and the pores of the separator are surely blocked. The function can function effectively.

(8)本発明の高強度複合ナノ繊維集合体を車載用の二次電池のセパレーターとして用いる場合には、第1ポリマーの第1融点及び第2ポリマーの第2融点をともに200℃以上に設定することも好ましい。このような構成とすることにより、二次電池の温度が例えば150℃程度の温度に上昇したときであってもセパレーターが劣化することがなくなり、信頼性の高いセパレーターを構成することができる。 (8) When the high-strength composite nanofiber assembly of the present invention is used as a separator for an in-vehicle secondary battery, both the first melting point of the first polymer and the second melting point of the second polymer are set to 200 ° C. or higher. It is also preferable to do. With such a configuration, even when the temperature of the secondary battery rises to a temperature of about 150 ° C., for example, the separator is not deteriorated, and a highly reliable separator can be configured.

10,60・・・搬送装置、11,12,13,14・・・複合ナノ繊維集合体製造装置、20,201,202,203・・・電界紡糸装置、51,52・・・高強度複合ナノ繊維集合体の製造装置、70・・・加圧・加熱装置、80・・・切断装置、101・・・繰り出しローラー、102・・・巻き取りローラー、110・・・ノズルユニット、120・・・第1ノズル、130・・・第2ノズル、170・・・補助ベルト装置、200・・・第1ポリマー溶液タンク、220・・・第2ポリマー溶液タンク、300A・・・複合ナノ繊維不織布、300A1,300A2・・・帯状複合ナノ繊維不織布、300B・・・高強度複合ナノ繊維不織布、300F1,300F2・・・高強度複合ナノ繊維フィラメント、400・・・ドラム状コレクター、401・・・帯状コレクター、402・・・回転軸、403・・・導電体ディスク、404・・・非導電体ディスク、520・・・撚糸装置、521・・・主撚糸部、522,523・・・糸送り装置、530・・・加熱装置、701・・・カレンダ―ロール、801・・・切断刃、a・・・搬送方向、W・・・長尺シート   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10,60 ... Conveyance device 11, 12, 13, 14 ... Composite nanofiber assembly manufacturing device, 20, 201, 202, 203 ... Electrospinning device, 51, 52 ... High strength composite Nanofiber assembly manufacturing device, 70 ... Pressurizing / heating device, 80 ... Cutting device, 101 ... Feeding roller, 102 ... Winding roller, 110 ... Nozzle unit, 120 ... -1st nozzle, 130 ... 2nd nozzle, 170 ... Auxiliary belt device, 200 ... 1st polymer solution tank, 220 ... 2nd polymer solution tank, 300A ... Composite nanofiber nonwoven fabric, 300A1, 300A2 ... strip-shaped composite nanofiber nonwoven fabric, 300B ... high-strength composite nanofiber nonwoven fabric, 300F1, 300F2 ... high-strength composite nanofiber filament, 400 ... Dora -Shaped collector, 401 ... strip-shaped collector, 402 ... rotating shaft, 403 ... conductive disk, 404 ... non-conductive disk, 520 ... twisting device, 521 ... main twisting yarn part, 522 , 523 ... Thread feeding device, 530 ... Heating device, 701 ... Calendar roll, 801 ... Cutting blade, a ... Conveying direction, W ... Long sheet

Claims (12)

第1融点を持つ第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と、前記第1融点よりも低い第2融点を持つ第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体を製造する第1工程と、
前記第1融点よりも低く前記第2融点よりも高い温度に前記複合ナノ繊維集合体を加熱することにより、前記第1ナノ繊維同士が前記第2ポリマーにより部分的に結合された構造を有する高強度複合ナノ繊維集合体を製造する第2工程とをこの順序で含むことを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
First manufacturing a composite nanofiber assembly including a first nanofiber made of a first polymer having a first melting point and a second nanofiber made of a second polymer having a second melting point lower than the first melting point Process,
The composite nanofiber assembly is heated to a temperature lower than the first melting point and higher than the second melting point, thereby having a structure in which the first nanofibers are partially bonded by the second polymer. The manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly characterized by including the 2nd process of manufacturing an intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in this order.
請求項1に記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1工程においては、前記複合ナノ繊維集合体として複合ナノ繊維不織布を作成し、
前記第2工程においては、前記複合ナノ繊維不織布を加圧しながら加熱することにより、前記高強度複合ナノ繊維集合体として高強度複合ナノ繊維不織布を製造することを特徴とする高強度複合ナノ繊維不織布の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of Claim 1,
In the first step, a composite nanofiber nonwoven fabric is created as the composite nanofiber assembly,
In the second step, a high-strength composite nanofiber nonwoven fabric is produced as the high-strength composite nanofiber aggregate by heating the composite nanofiber nonwoven fabric while applying pressure. Manufacturing method.
請求項2に記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1工程においては、前記第1ポリマーを含有する第1ポリマー溶液と、前記第2ポリマーを含有する第2ポリマー溶液とをそれぞれ別のノズルから電界紡糸することにより前記複合ナノ繊維不織布を製造することを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of Claim 2,
In the first step, the composite nanofiber nonwoven fabric is produced by electrospinning the first polymer solution containing the first polymer and the second polymer solution containing the second polymer from different nozzles, respectively. A method for producing a high-strength composite nanofiber assembly.
請求項1に記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1工程においては、前記複合ナノ繊維集合体として帯状の複合ナノ繊維不織布を作成し、
前記第2工程においては、前記帯状の複合ナノ繊維不織布を撚りと延伸とを行いながら加熱することにより、前記高強度複合ナノ繊維集合体としての高強度複合ナノ繊維フィラメントを製造することを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of Claim 1,
In the first step, a band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric is created as the composite nanofiber assembly,
In the second step, the high-strength composite nanofiber filament as the high-strength composite nanofiber aggregate is produced by heating the band-shaped composite nanofiber nonwoven fabric while twisting and stretching. A method for producing a high-strength composite nanofiber assembly.
請求項4に記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1工程においては、前記第1ポリマーを含有する第1ポリマー溶液と、前記第2ポリマーを含有する第2ポリマー溶液とをそれぞれ別のノズルから電界紡糸することにより前記複合ナノ繊維不織布を製造し、その後、前記複合ナノ繊維不織布を切断して前記帯状の複合ナノ繊維不織布を製造することを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of Claim 4,
In the first step, the composite nanofiber nonwoven fabric is produced by electrospinning the first polymer solution containing the first polymer and the second polymer solution containing the second polymer from different nozzles, respectively. Then, the said composite nanofiber nonwoven fabric is cut | disconnected, and the said strip | belt-shaped composite nanofiber nonwoven fabric is manufactured, The manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber assembly characterized by the above-mentioned.
請求項4に記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1工程においては、前記第1ポリマーを含有する第1ポリマー溶液と、前記第2ポリマーを含有する第2ポリマー溶液とをそれぞれ別のノズルから帯状に電界紡糸することにより前記帯状の複合ナノ繊維不織布を製造することを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly of Claim 4,
In the first step, the first polymer solution containing the first polymer and the second polymer solution containing the second polymer are electrospun into a band shape from different nozzles, respectively, to thereby form the band-shaped composite nano-particles. A method for producing a high-strength composite nanofiber assembly, which comprises producing a fiber nonwoven fabric.
請求項1〜6のいずれかに記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記複合ナノ繊維集合体が含有する前記第1ナノ繊維の重量をM1とし、前記複合ナノ繊維集合体が含有する前記第2ナノ繊維の重量をM2としたとき、「0.01≦M2/(M1+M2)≦0.40」の関係を満たすことを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in any one of Claims 1-6,
When the weight of the first nanofiber contained in the composite nanofiber assembly is M1, and the weight of the second nanofiber contained in the composite nanofiber assembly is M2, “0.01 ≦ M2 / ( M1 + M2) ≦ 0.40 ”is satisfied. A method for producing a high-strength composite nanofiber assembly.
請求項1〜7のいずれかに記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1ナノ繊維の平均径をD1とし、前記第2ナノ繊維の平均径をD2としたとき、「0.01≦D2/D1≦0.50」の関係を満たすことを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in any one of Claims 1-7,
High strength characterized by satisfying a relationship of “0.01 ≦ D2 / D1 ≦ 0.50”, where D1 is an average diameter of the first nanofibers and D2 is an average diameter of the second nanofibers A method for producing a composite nanofiber assembly.
請求項1〜8のいずれかに記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1融点をT1とし、前記第2融点をT2としたとき、「T1−T2≧10℃」の関係を満たすことを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in any one of Claims 1-8,
A method for producing a high-strength composite nanofiber assembly, wherein the relationship of “T1−T2 ≧ 10 ° C.” is satisfied, where the first melting point is T1 and the second melting point is T2.
請求項1〜9のいずれかに記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1ポリマーと前記第2ポリマーとは、異なる材質のポリマーであることを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in any one of Claims 1-9,
The method for producing a high-strength composite nanofiber assembly, wherein the first polymer and the second polymer are polymers of different materials.
請求項1〜9のいずれかに記載の高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法において、
前記第1ポリマーと前記第2ポリマーとは、同じ材質でかつ異なる数平均分子量を有するポリマーであることを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体の製造方法。
In the manufacturing method of the high intensity | strength composite nanofiber aggregate | assembly in any one of Claims 1-9,
The method for producing a high-strength composite nanofiber assembly, wherein the first polymer and the second polymer are polymers having the same material and different number average molecular weights.
第1融点を持つ第1ポリマーからなる第1ナノ繊維と、前記第1融点よりも低い第2融点を持つ第2ポリマーからなる第2ナノ繊維とを含む複合ナノ繊維集合体から製造された高強度複合ナノ繊維集合体であって、
前記第1ナノ繊維同士が前記第2ポリマーにより部分的に結合された構造を有することを特徴とする高強度複合ナノ繊維集合体。
A high produced from a composite nanofiber assembly comprising a first nanofiber made of a first polymer having a first melting point and a second nanofiber made of a second polymer having a second melting point lower than the first melting point. A strength composite nanofiber assembly,
A high-strength composite nanofiber assembly having a structure in which the first nanofibers are partially bonded to each other by the second polymer.
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