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JP2013035888A - Thermoplastic elastomer composition and air bag housing cover - Google Patents

Thermoplastic elastomer composition and air bag housing cover Download PDF

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JP2013035888A JP2011170456A JP2011170456A JP2013035888A JP 2013035888 A JP2013035888 A JP 2013035888A JP 2011170456 A JP2011170456 A JP 2011170456A JP 2011170456 A JP2011170456 A JP 2011170456A JP 2013035888 A JP2013035888 A JP 2013035888A
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a thermoplastic elastomer composition, having excellent appearance, low-temperature impact resistance, rigidity and the like which are satisfactory for a non-coated air bag housing cover.SOLUTION: The thermoplastic elastomer composition includes a specific propylene polymer, a specific ethylene-α-olefin copolymer rubber and a specific propylene-ethylene copolymer. Relative to 100 pts.wt. of the propylene polymer, the content of the ethylene-α-olefin copolymer rubber is 10-200 pts.wt., and the content of the propylene-ethylene copolymer is 10-100 pts.wt.

Description

本発明は、外観、剛性、低温耐衝撃性などに優れた熱可塑性エラストマー組成物、及びそれからなるエアバッグ収納カバー関するものである。   The present invention relates to a thermoplastic elastomer composition excellent in appearance, rigidity, low-temperature impact resistance, and the like, and an airbag storage cover comprising the same.

自動車用エアバッグシステムは自動車等の衝突の際に運転手或いは搭乗者を保護するシステムであり、衝突の際の衝撃を感知する装置とエアバッグ装置とからなる。このエアバッグ装置はステアリングホイール、助手席前方のインストルメントパネル、運転席及び助手席のシート、或いは、フロント及びサイドピラー等に設置される。
エアバッグ装置におけるエアバッグ収納カバーは、エアバッグ膨脹時に、それを収納しているカバーの破壊による破片の飛散、又は、カバー取り付け部の破壊によるカバーの飛散により、運転手や搭乗員に当たって怪我をさせる危険性がある。このため、低温から高温までの幅広い温度範囲において、カバーが異常な破壊をして飛散するのを防止することを目的として、その構造或いは材質において種々提案されている。
An automobile airbag system is a system that protects a driver or a passenger in the event of a collision with an automobile or the like, and includes a device that senses an impact during the collision and an airbag device. The airbag device is installed on a steering wheel, an instrument panel in front of a passenger seat, a driver seat and a passenger seat, or front and side pillars.
The airbag storage cover in the airbag device may cause injury to the driver or crew members when the airbag is inflated due to scattering of debris due to destruction of the cover storing the airbag, or scattering of cover due to destruction of the cover mounting portion. There is a risk of causing it. For this reason, various structures and materials have been proposed for the purpose of preventing the cover from being abnormally broken and scattered in a wide temperature range from low temperature to high temperature.

例えば、特許文献1には、スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物、ゴム用可塑剤、オレフィン系樹脂及び添加剤からなるエアバッグ収納カバーが提案されている。また、特許文献2にはプロピレン系共重合体樹脂、α−オレフィン共重合体ゴム及びスチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物からなるエアバッグ収納カバーが提案されている。更に、特許文献3には多段重合で製造されたプロピレン系樹脂とエチレン−プロピレン−5−エチリデン−2−ノルボルネン共重合体ゴムとからなる熱可塑性エラストマー組成物からなる射出成形体が提案されている。   For example, Patent Literature 1 proposes an airbag storage cover made of a hydrogenated styrene / conjugated diene block copolymer, a plasticizer for rubber, an olefinic resin, and an additive. Patent Document 2 proposes an airbag storage cover made of a hydrogenated product of a propylene-based copolymer resin, an α-olefin copolymer rubber, and a styrene / conjugated diene block copolymer. Further, Patent Document 3 proposes an injection-molded body comprising a thermoplastic elastomer composition comprising a propylene-based resin produced by multistage polymerization and ethylene-propylene-5-ethylidene-2-norbornene copolymer rubber. .

しかしながら、特許文献1〜3に記載されているような樹脂組成物においては、エアバッグ収納カバーのような成形体としたときの外観、特にエアバッグ収納カバーのティアライン部の外観が悪いために無塗装のエアバッグ収納カバーには適さないという問題が見出された。また、更にエアバッグ収納カバー成形体の外観向上のために、特許文献4のようにプロピレン系樹脂、結晶性プロピレン−エチレン共重合体及びエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムからなる熱可塑性エラストマー組成物からなる射出成形体が提案されており、特に特許文献4の実施例においてはエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムの内、エチレン−プロピレン−5−エチリデン−2−ノルボルネン共重合体ゴムを使用する組成物が示されている。しかし、エアバッグ収納カバーには、ホーン操作性や形状保持性のため高剛性が望ましく、剛性と低温耐衝撃性のバランスが向上された無塗装材料の開発が望まれる。   However, in the resin compositions as described in Patent Documents 1 to 3, the appearance when formed into a molded body such as an airbag storage cover, particularly the appearance of the tear line portion of the airbag storage cover is poor. A problem has been found that it is not suitable for an unpainted airbag storage cover. Further, for improving the appearance of the airbag housing cover molded article, a thermoplastic elastomer composition comprising a propylene-based resin, a crystalline propylene-ethylene copolymer, and an ethylene-α-olefin copolymer rubber as disclosed in Patent Document 4. In particular, in the examples of Patent Document 4, ethylene-propylene-5-ethylidene-2-norbornene copolymer rubber is used among ethylene-α-olefin copolymer rubber. A composition is shown. However, the airbag storage cover preferably has high rigidity for horn operability and shape retention, and development of a non-coating material with improved balance between rigidity and low-temperature impact resistance is desired.

特開平5−38996号公報Japanese Patent Laid-Open No. 5-38996 特開平10−265628号公報Japanese Patent Laid-Open No. 10-265628 特開2008−45037号公報JP 2008-45037 A 特開2009−263471号公報JP 2009-263471 A

従来のオレフィン系の熱可塑性エラストマー組成物からなる射出成形体は、ティアライン部の表面意匠側に艶むらが発生するため外観性に乏しく意匠性向上のためには塗装工程が必須であった。また、エアバッグ収納カバーのホーン操作性や形状保持性のため高剛性
が望ましく、剛性と低温耐衝撃性のバランスが向上された材料が望まれていた。このような状況の中、本発明が解決しようとする課題は、無塗装のエアバッグ収納カバーとして満足される外観性、低温耐衝撃性、剛性、エアバッグ収納カバーとしたときの展開性能などに優れた熱可塑性エラストマー組成物を提供することにある。
Conventional injection molded articles made of an olefin-based thermoplastic elastomer composition have a poor appearance due to the occurrence of gloss unevenness on the surface design side of the tear line part, and a coating process is essential for improving the design. Further, high rigidity is desirable for the horn operability and shape retention of the airbag storage cover, and a material with an improved balance between rigidity and low-temperature impact resistance has been desired. Under such circumstances, the problems to be solved by the present invention are the appearance satisfactory as an unpainted airbag storage cover, low-temperature impact resistance, rigidity, deployment performance when used as an airbag storage cover, and the like. The object is to provide an excellent thermoplastic elastomer composition.

本発明者らは、上記課題を解決するべく鋭意検討した結果、特定のポリプロピレン系重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム、プロピレン−エチレン共重合体のそれぞれを特定量含む熱可塑性エラストマー組成物が、エアバッグ収納カバーに適した低温耐衝撃性、剛性、エアバッグ収納カバーとしたときの展開性能などに優れ、また、無塗装のエアバッグ収納カバーでも満足できるほどに外観性が優れることを見出し、本発明に至った。すなわち、本発明の要旨は以下の[1]〜[5]に存する。
[1]下記成分(A)、(B)及び(C)を含有し、成分(A)100重量部に対し、成分(B)を10〜200重量部、成分(C)を10〜100重量部含む、熱可塑性エラストマー組成物。
成分(A):第一工程で下記成分(A−1)を重合し、続いて第二工程で下記成分(A−2)を重合してなり、成分(A−1)及び成分(A−2)の合計量に対し、成分(A−1)の含有量が70〜95重量%、成分(A−2)の含有量が30〜5重量%であるポリプロピレン系重合体
成分(A−1):プロピレン単位の含有量が90〜100重量%であるプロピレン系重合体
成分(A−2):エチレン単位の含有量が20〜80重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体
成分(B):エチレン単位の含有量と炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量との合計量に対し、エチレン単位の含有量が50〜80重量%、炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量が50〜20重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム
成分(C):プロピレン単位の含有量とエチレン単位の含有量との合計量に対し、プロピレン単位の含有量が80〜92重量%、エチレン単位の含有量が20〜8重量%であり、メルトフローレート(測定温度230℃、測定荷重21.18N)が1〜50g/10分、密度が0.890g/cm以下であるプロピレン−エチレン共重合体
[2]前記成分(A)100重量部に対して下記成分(D)を1〜50重量部含有してなる、[1]に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
成分(D):スチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物
[3]前記成分(A)100重量部に対して下記成分(E)を1〜50重量部含有してなる、[1]又は[2]に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
成分(E):炭化水素系ゴム用軟化剤
[4]下記(1)から(3) の特性を満足する[1]から[3]の何れか1つに記載の
熱可塑性エラストマー組成物。
(1)JIS K7210に準拠した測定温度230℃、測定荷重21.18Nでのメルトフローレートが0.1〜100g/10分
(2)JIS K7203に準拠した曲げ弾性率が100MPa以上
(3)JIS K7110に準拠した温度−40℃でのノッチ付きアイゾット衝撃強度が
50kJ/m以上
[5][1]から[4]の何れか1つに記載の熱可塑性エラストマー組成物からなるエアバッグ収納カバー。
As a result of intensive studies to solve the above-mentioned problems, the present inventors have determined that a thermoplastic elastomer composition contains a specific amount of each of a specific polypropylene polymer, an ethylene-α-olefin copolymer rubber, and a propylene-ethylene copolymer. Excellent low-temperature impact resistance, rigidity suitable for airbag storage covers, deployment performance when used as airbag storage covers, and excellent appearance to satisfy even unpainted airbag storage covers And found the present invention. That is, the gist of the present invention resides in the following [1] to [5].
[1] The following components (A), (B) and (C) are contained, and 10 to 200 parts by weight of component (B) and 10 to 100 parts by weight of component (C) with respect to 100 parts by weight of component (A). A thermoplastic elastomer composition comprising a part.
Component (A): The following component (A-1) is polymerized in the first step, and then the following component (A-2) is polymerized in the second step, and component (A-1) and component (A- 2) Polypropylene polymer component (A-1) in which the content of component (A-1) is 70 to 95% by weight and the content of component (A-2) is 30 to 5% by weight ): Propylene-based polymer having a propylene unit content of 90 to 100% by weight Component (A-2): Ethylene-α-olefin copolymer component (B) having an ethylene unit content of 20 to 80% by weight ): The ethylene unit content is 50 to 80% by weight and the C4 to C8 α-olefin unit is the total amount of the ethylene unit content and the C4 to C8 α-olefin unit content. Ethylene-α-olefin copolymer rubber component having a content of 50 to 20% by weight ( C): The content of propylene units is 80 to 92% by weight, the content of ethylene units is 20 to 8% by weight, and the melt flow rate with respect to the total content of propylene units and ethylene units (Measurement temperature 230 ° C., measurement load 21.18 N) is 1 to 50 g / 10 min, and the density is 0.890 g / cm 3 or less [2] based on 100 parts by weight of the component (A) The thermoplastic elastomer composition according to [1], comprising 1 to 50 parts by weight of the following component (D).
Component (D): Styrene / conjugated diene block copolymer and / or hydrogenated product thereof [3] 1 to 50 parts by weight of the following component (E) with respect to 100 parts by weight of the component (A), The thermoplastic elastomer composition according to [1] or [2].
Component (E): Softener for hydrocarbon rubber [4] The thermoplastic elastomer composition according to any one of [1] to [3], which satisfies the following characteristics (1) to (3):
(1) Melt flow rate at a measurement temperature of 230 ° C. according to JIS K7210 and a measurement load of 21.18 N is 0.1 to 100 g / 10 minutes (2) Flexural modulus according to JIS K7203 is 100 MPa or more (3) JIS An airbag storage cover comprising the thermoplastic elastomer composition according to any one of [5] [1] to [4], having a notched Izod impact strength at a temperature of −40 ° C. according to K7110 of 50 kJ / m 2 or more .

本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、通常の射出成形機を用いて成形を行なうことができ、流動性、剛性、低温耐衝撃性、外観などに優れた成形体が得られるので、エアバッグ収納カバーとして塗装工程が不要かつ、エアバッグの展開性能に優れた有用なもので
ある。
The thermoplastic elastomer composition of the present invention can be molded using a normal injection molding machine, and a molded body excellent in fluidity, rigidity, low-temperature impact resistance, appearance and the like can be obtained. It is a useful cover that does not require a painting process and has excellent air bag deployment performance.

以下、本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の説明に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変形して実施することができる。なお、本明細書において、「〜」を用いてその前後に数値又は物性値を挟んで表現する場合、その前後の値を含むものとして用いることとする。   Hereinafter, the present invention will be described in detail, but the present invention is not limited to the following description, and can be arbitrarily modified and implemented without departing from the gist of the present invention. In addition, in this specification, when expressing by putting a numerical value or a physical-property value before and behind using "-", it shall use as what includes the value before and behind.

[熱可塑性エラストマー組成物]
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、下記成分(A)、(B)及び(C)を含有し、成分(A)100重量部あたり、成分(B)を10〜200重量部、成分(C)を10〜100重量部含むものである。
[Thermoplastic elastomer composition]
The thermoplastic elastomer composition of the present invention contains the following components (A), (B) and (C), 10 to 200 parts by weight of component (B) per 100 parts by weight of component (A), and component (C 10 to 100 parts by weight.

成分(A):第一工程で下記成分(A−1)を重合し、続いて第二工程で下記成分(A−2)を重合してなり、成分(A−1)及び成分(A−2)の合計量に対し、成分(A−1)の含有量が70〜95重量%、成分(A−2)の含有量が30〜5重量%であるポリプロピレン系重合体
成分(A−1):プロピレン単位の含有量が90〜100重量%であるプロピレン系重合体
成分(A−2):エチレン単位の含有量が20〜80重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体
成分(B):エチレン単位の含有量と炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量との合計量に対し、エチレン単位の含有量が50〜80重量%、炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量が50〜20重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム
成分(C):プロピレン単位の含有量とエチレン単位の含有量との合計量に対し、プロピレン単位の含有量が80〜92重量%、エチレン単位の含有量が20〜8重量%であり、メルトフローレート(測定温度230℃、測定荷重21.18N)が1〜50g/10分、密度が0.890g/cm以下であるプロピレン−エチレン共重合体
Component (A): The following component (A-1) is polymerized in the first step, and then the following component (A-2) is polymerized in the second step, and component (A-1) and component (A- 2) Polypropylene polymer component (A-1) in which the content of component (A-1) is 70 to 95% by weight and the content of component (A-2) is 30 to 5% by weight ): Propylene-based polymer having a propylene unit content of 90 to 100% by weight Component (A-2): Ethylene-α-olefin copolymer component (B) having an ethylene unit content of 20 to 80% by weight ): The ethylene unit content is 50 to 80% by weight and the C4 to C8 α-olefin unit is the total amount of the ethylene unit content and the C4 to C8 α-olefin unit content. An ethylene-α-olefin copolymer rubber component having a content of 50 to 20% by weight C): The content of propylene units is 80 to 92% by weight, the content of ethylene units is 20 to 8% by weight, and the melt flow rate with respect to the total content of propylene units and ethylene units Propylene-ethylene copolymer having a measurement temperature of 230 ° C. and a measurement load of 21.18 N of 1 to 50 g / 10 min and a density of 0.890 g / cm 3 or less.

<成分(A)>
成分(A)は、下記成分(A−1)を重合し、続いて下記成分(A−2)重合してなり、成分(A−1)及び成分(A−2)の合計量に対し、成分(A−1)の含有量が70〜95重量%、成分(A−2)の含有量が30〜5重量%であるプロピレン系重合体である。
<Component (A)>
Component (A) is obtained by polymerizing the following component (A-1), followed by polymerization of the following component (A-2), and with respect to the total amount of component (A-1) and component (A-2), This is a propylene polymer having a component (A-1) content of 70 to 95% by weight and a component (A-2) content of 30 to 5% by weight.

成分(A−1):プロピレン単位の含有量が90〜100重量%(但し、成分(A−1)全体を100重量%とする。)であるプロピレン系重合体
成分(A−2):エチレン単位の含有量が20〜80重量%(但し、成分(A−2)全体を100重量%とする。)であるエチレン−α−オレフィン共重合体
成分(A−1)は、プロピレン単位の含有量が90〜100重量%であるプロピレン系重合体であり、プロピレンの単独重合体であっても、プロピレン単位に加え、プロピレン以外のα−オレフィン単位やα−オレフィン以外の単量体単位を10重量%以下含有する共重合体であってもよい。プロピレン以外のα−オレフィン単位としては、エチレン及び炭素数4〜20のα−オレフィンをあげることができる。炭素数4〜20のα−オレフィンとしては、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−へプテン、1−オクテン、1−ノネン、1−デセン、1−ウンデセン、1−ドデセン、1−トリデセン、1−テトラデセン、1−ペンタデセン、1−ヘキサデセン、1−ヘプタデセン、1−オクタデセン、1−ノナデセン、1−エイコセン、3−メチル−1−ブテン、3−メチル−1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、2−エチル−1−ヘキセン、2,2,4−トリメチル−1−ペンテンなどがあげられる。好ましくは、エチレン及び炭素原子数4〜10のα−オレ
フィンであり、より好ましくは、エチレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−オクテンである。
Component (A-1): Propylene-based polymer having a propylene unit content of 90 to 100% by weight (provided that the entire component (A-1) is 100% by weight) Component (A-2): Ethylene The content of the unit is 20 to 80% by weight (provided that the whole component (A-2) is 100% by weight). The ethylene-α-olefin copolymer component (A-1) contains propylene units. Even if it is a propylene-type polymer whose amount is 90-100 weight% and it is a homopolymer of propylene, in addition to a propylene unit, it is 10 units of alpha-olefin units other than propylene, and monomer units other than alpha-olefins. A copolymer containing not more than wt% may be used. Examples of the α-olefin unit other than propylene include ethylene and an α-olefin having 4 to 20 carbon atoms. Examples of the α-olefin having 4 to 20 carbon atoms include 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-heptene, 1-octene, 1-nonene, 1-decene, 1-undecene, 1-dodecene, 1 -Tridecene, 1-tetradecene, 1-pentadecene, 1-hexadecene, 1-heptadecene, 1-octadecene, 1-nonadecene, 1-eicocene, 3-methyl-1-butene, 3-methyl-1-pentene, 4-methyl Examples include -1-pentene, 2-ethyl-1-hexene, 2,2,4-trimethyl-1-pentene, and the like. Preferred are ethylene and α-olefins having 4 to 10 carbon atoms, and more preferred are ethylene, 1-butene, 1-hexene and 1-octene.

成分(A−1)のプロピレン単位の含有量は、成分(A−1)全体を100重量%として、90〜100重量%であり、好ましくは95〜100重量%であり、より好ましくは98〜100重量%である。成分(A−1)のプロピレン単位の含有量が前記下限値以上であることにより、本発明の熱可塑性エラストマーを成形したときの耐熱性及び剛性が良好となる。プロピレン単位の含有量は、赤外分光法により求めることができる。   The content of the propylene unit in the component (A-1) is 90 to 100% by weight, preferably 95 to 100% by weight, more preferably 98 to 100% by weight based on the whole component (A-1). 100% by weight. When the content of the propylene unit in the component (A-1) is equal to or more than the lower limit, the heat resistance and rigidity when the thermoplastic elastomer of the present invention is molded are improved. The content of the propylene unit can be determined by infrared spectroscopy.

成分(A−1)のプロピレン系重合体としては、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−1−ブテン共重合体、プロピレン−1−ヘキセン共重合体、プロピレン−1−オクテン共重合体、プロピレン−エチレン−1−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−1−ヘキセン共重合体、プロピレン−エチレン−1−オクテン共重合体を例示することができる。好ましくは、プロピレン単独重合体、エチレン及び炭素原子数4〜10のα−オレフィンから選ばれる少なくとも1種の単量体とプロピレンとの共重合体である。   Examples of the propylene polymer of component (A-1) include propylene homopolymer, propylene-ethylene copolymer, propylene-1-butene copolymer, propylene-1-hexene copolymer, propylene-1-octene copolymer. Examples thereof include a polymer, a propylene-ethylene-1-butene copolymer, a propylene-ethylene-1-hexene copolymer, and a propylene-ethylene-1-octene copolymer. A propylene homopolymer, a copolymer of propylene and at least one monomer selected from ethylene and an α-olefin having 4 to 10 carbon atoms is preferable.

成分(A−2)のエチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレン単位とα−オレフィン単位とを有する共重合体である。成分(A−2)のα−オレフィン単位としては、プロピレン、1−ブテン、2−メチルプロピレン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテンなどの炭素数3〜8のα−オレフィンを例示することができる。好ましくは、プロピレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−オクテン等の末端の炭素に二重結合を有する炭素数3〜8のα−オレフィンである。これらは1種以上用いられる。   The ethylene-α-olefin copolymer of component (A-2) is a copolymer having an ethylene unit and an α-olefin unit. The α-olefin unit of the component (A-2) includes propylene, 1-butene, 2-methylpropylene, 1-pentene, 3-methyl-1-butene, 1-hexene, 4-methyl-1-pentene, 1 -C3-C8 alpha olefins, such as octene, can be illustrated. Preferably, it is a C3-C8 alpha olefin which has a double bond in terminal carbons, such as propylene, 1-butene, 1-hexene, and 1-octene. One or more of these are used.

成分(A−2)のエチレン単位及びα−オレフィン単位の含有量は、エチレン単位とα−オレフィン単位の合計量に対してエチレン単位の含有量が20〜80重量%、α−オレフィン単位の含有量が80〜20重量%である。成分(A−2)においてエチレン単位及び炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量を上記範囲とすることで熱可塑性エラストマーの低温耐衝撃性が良好なものとなる。成分(A−2)のエチレン単位の含有量は、成分(A−2)全体を100重量%として、好ましくは25重量%以上であり、より好ましくは30重量%以上であり、更に好ましくは35%以上であり、また、好ましくは60重量%以下であり、より好ましくは50重量%以下である。一方、成分(A−2)のα−オレフィン単位の含有量は、成分(A−2)全体を100重量%として、好ましくは75重量%以下であり、より好ましくは70重量%以下であり、更に好ましくは65重量%以下である。また、α−オレフィン単位の含有量は、好ましくは40重量%以上であり、より好ましくは50重量%以上である。エチレン単位及びα−オレフィン単位の含有量は、赤外分光法により求めることができる。   The content of the ethylene unit and α-olefin unit in the component (A-2) is such that the ethylene unit content is 20 to 80% by weight based on the total amount of the ethylene unit and α-olefin unit, and the α-olefin unit is contained. The amount is 80-20% by weight. By making content of an ethylene unit and a C4-C8 alpha olefin unit into a component (A-2) in the said range, the low temperature impact resistance of a thermoplastic elastomer will become favorable. The content of the ethylene unit in the component (A-2) is preferably 25% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, and still more preferably 35%, based on 100% by weight of the whole component (A-2) % Or more, preferably 60% by weight or less, more preferably 50% by weight or less. On the other hand, the content of the α-olefin unit of the component (A-2) is preferably 75% by weight or less, more preferably 70% by weight or less, based on 100% by weight of the whole component (A-2). More preferably, it is 65 weight% or less. Further, the content of the α-olefin unit is preferably 40% by weight or more, and more preferably 50% by weight or more. The contents of ethylene units and α-olefin units can be determined by infrared spectroscopy.

成分(A−2)のエチレン−α−オレフィン共重合体としては、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−1−ブテン共重合体、エチレン−1−ヘキセン共重合体、エチレン−1−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−1−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−1−ヘキセン共重合体、エチレン−プロピレン−1−オクテン共重合体を例示することができる。好ましくは、エチレンと炭素原子数3〜10のα−オレフィンとの共重合体である。なお、成分(A−1)、成分(A−2)には、本発明の効果を損なわない範囲で、他の共重合成分を含有していてもよい。   The ethylene-α-olefin copolymer of component (A-2) includes ethylene-propylene copolymer, ethylene-1-butene copolymer, ethylene-1-hexene copolymer, ethylene-1-octene copolymer. Examples thereof include a copolymer, an ethylene-propylene-1-butene copolymer, an ethylene-propylene-1-hexene copolymer, and an ethylene-propylene-1-octene copolymer. Preferably, it is a copolymer of ethylene and an α-olefin having 3 to 10 carbon atoms. In addition, the component (A-1) and the component (A-2) may contain other copolymerization components as long as the effects of the present invention are not impaired.

成分(A)における成分(A−1)の含有量は、成形体の剛性の観点から、成分(A)全体を100重量%として、70重量%以上であり、好ましくは80重量%以上であり、より好ましくは85重量%以上である。また、(A−1)の含有量は、成形体の低温耐衝
撃性の観点から、成分(A)全体を100重量%として、95重量%以下であり、好ましくは93重量%以下である。
成分(A)における成分(A−2)の含有量は、成形体の低温耐衝撃性の観点から、成分(A)を100重量%として、5重量%以上であり、好ましくは7%以上である。また、成分(A−2)の含有量は、成形体の剛性の観点から、成分(A)を100重量%として、30重量%以下であり、好ましくは20重量%以下であり、より好ましくは15重量%以下である。
The content of the component (A-1) in the component (A) is 70% by weight or more, preferably 80% by weight or more, based on the whole component (A) as 100% by weight, from the viewpoint of the rigidity of the molded body. More preferably, it is 85% by weight or more. Further, the content of (A-1) is 95% by weight or less, preferably 93% by weight or less, based on 100% by weight of the whole component (A), from the viewpoint of low temperature impact resistance of the molded product.
The content of component (A-2) in component (A) is 5% by weight or more, preferably 7% or more, with 100% by weight of component (A) from the viewpoint of low temperature impact resistance of the molded product. is there. Further, the content of the component (A-2) is 30% by weight or less, preferably 20% by weight or less, more preferably 20% by weight or less, with the component (A) being 100% by weight from the viewpoint of the rigidity of the molded body. 15% by weight or less.

なお、成分(A)中の成分(A−1)と成分(A−2)の含有割合の分析はクロス分別クロマトグラフ(CFC)で分析することが出来、成分(A−1)と成分(A−2)とを分離することによりその重量比を測定し、またその後の赤外分光分析によりエチレン含有量を測定することが可能である。
成分(A)のメルトフローレート(測定温度230℃、測定荷重21.18N)は、限定されないが、通常、0.1g/分以上であり、成形体の外観の観点から、好ましくは10g/10分以上であり、より好ましくは20g/10分以上であり、更に好ましくは30g/10分以上である。また、成分(A)のメルトフローレート(測定温度230℃、測定荷重21.18N)は、通常、200g/10分以下であり、引張り強度の観点から、好ましくは150g/10分以下であり、更に好ましくは100g/10分以下である。メルトフローレートは、JIS−K7210に従って、測定温度230℃、測定荷重21.18Nの条件で測定される。
In addition, the analysis of the content ratio of the component (A-1) and the component (A-2) in the component (A) can be analyzed by a cross fractionation chromatograph (CFC), and the component (A-1) and the component ( It is possible to measure the weight ratio by separating A-2) and to measure the ethylene content by subsequent infrared spectroscopy.
The melt flow rate of component (A) (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N) is not limited, but is usually 0.1 g / min or more, and preferably 10 g / 10 from the viewpoint of the appearance of the molded body. Min. Or more, more preferably 20 g / 10 min or more, and further preferably 30 g / 10 min or more. In addition, the melt flow rate of component (A) (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N) is usually 200 g / 10 min or less, and preferably 150 g / 10 min or less from the viewpoint of tensile strength. More preferably, it is 100 g / 10 minutes or less. The melt flow rate is measured under the conditions of a measurement temperature of 230 ° C. and a measurement load of 21.18 N according to JIS-K7210.

成分(A)のプロピレン系樹脂の製造方法としては、公知のオレフィン重合用触媒を用いた公知の重合方法が用いられる。例えば、チーグラー・ナッタ系触媒を用いた多段重合法をあげることができる。該多段重合法には、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等を用いることができ、これらを2種以上組み合わせてもよい。
また、本発明の熱可塑性エラストマー組成物に用いる成分(A)は市販の該当品を用いることも可能である。市販のポリプロピレン系共重合体(A)は下記に挙げる製造者等から調達可能であり、適宜選択することが出来る。入手可能な市販品としては、プライムポリマー社のPrim Polypro(登録商標)、住友化学社の住友ノーブレン(登録商標)、サンアロマー社のポリプロピレンブロックコポリマー、日本ポリプロ社のノバテックPP(登録商標)、LyondellBasell社のMoplen(登録商標)、ExxonMobil社のExxonMobil PP、Formosa Plastics社のFormolene(登録商標)、Borealis社のBorealis PP、LG Chemical社のSEETEC PP、A.Schulman社のASI
POLYPROPYLENE、INEOS Olefins&Polymers社のINEOS PP、Braskem社のBraskem PP、SAMSUNG TOTAL PETROCHEMICALS社のSumsung Total、Sabic社のSabic(登録商標)PP、TOTAL PETROCHEMICALS社のTOTAL
PETROCHEMICALS Polypropylene、SK社のYUPLENE(登録商標)などがある。
As a method for producing the component (A) propylene-based resin, a known polymerization method using a known olefin polymerization catalyst is used. For example, a multistage polymerization method using a Ziegler-Natta catalyst can be mentioned. As the multistage polymerization method, a slurry polymerization method, a solution polymerization method, a bulk polymerization method, a gas phase polymerization method, or the like can be used, and two or more of these may be combined.
Moreover, the component (A) used for the thermoplastic elastomer composition of the present invention may be a commercially available product. A commercially available polypropylene copolymer (A) can be procured from the manufacturer etc. which are listed below, and can be selected suitably. Commercially available products include Prime Polymer's Prime Polypro (registered trademark), Sumitomo Chemical's Sumitomo Noblen (registered trademark), Sun Allomer's polypropylene block copolymer, Nippon Polypro's Novatec PP (registered trademark), LyondellBasel Moplen (R), ExxonMobil's ExxonMobil PP, Formosa Plastics' Formolene (R), Borealis's Borealis PP, LG Chemical's SEETEC PP, A. Schulman's ASI
POLYPROPYLENE, INEOS PP from INEOS Olefins & Polymers, Braskem PP from Braskem, Sumsung Total PETROCHEMICALS, SumicTOL TAPPAL from SABIC
PETROCHEMICALS Polypropylene, SK Corporation's YUPLENE (registered trademark), and the like.

<成分(B)>
成分(B)は、エチレン単位の含有量と炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量との合計量に対し、エチレン単位の含有量が50〜80重量%、炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量が50〜20重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムである。
<Component (B)>
Component (B) has an ethylene unit content of 50 to 80% by weight and a carbon number of 4 to 8 based on the total amount of ethylene unit content and α-olefin unit content of 4 to 8 carbon atoms. An ethylene-α-olefin copolymer rubber having an α-olefin unit content of 50 to 20% by weight.

成分(B)に用いられる炭素数4〜8のα−オレフィンとしては、1−ブテン、2−メチルプロピレン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテンなどを例示することができる。好ましくは、1−ブテン、1
−ヘキセン、1−オクテンなどの末端の炭素原子に炭素間二重結合を有する炭素数4〜8のα−オレフィンである。成分(B)のα−オレフィンは1種のみがエチレンと共重合したものであっても、2種以上がエチレンと共重合したものであってもよい。また、成分(B)は1種のみで用いても2種以上を組み合わせて用いてもよい。
Examples of the α-olefin having 4 to 8 carbon atoms used for the component (B) include 1-butene, 2-methylpropylene, 1-pentene, 3-methyl-1-butene, 1-hexene and 4-methyl-1- Examples include pentene and 1-octene. Preferably, 1-butene, 1
-It is a C4-C8 alpha olefin which has a carbon-carbon double bond in the terminal carbon atoms, such as hexene and 1-octene. The α-olefin of the component (B) may be one that is copolymerized with ethylene or two or more that are copolymerized with ethylene. In addition, the component (B) may be used alone or in combination of two or more.

エチレン−α−オレフィン共重合ゴムは、エチレン単位及び炭素数4〜8のα−オレフィン単位に加え、非共役ジエンに基づく単量体単位(非共役ジエン単位)やプロピレン単位などの他の単量体単位を有していてもよい。該非共役ジエンとしては、1,4−ヘキサジエン、1,6−オクタジエン、2−メチル−1,5−ヘキサジエン、6−メチル−1,5−ヘプタジエン、7−メチル−1,6−オクタジエンのような鎖状非共役ジエン;シクロへキサジエン、ジシクロペンタジエン、メチルテトラヒドロインデン、5−ビニルノルボルネン、5−エチリデン−2−ノルボルネン、5−メチレン−2−ノルボルネン、5−イソプロピリデン−2−ノルボルネン、6−クロロメチル−5−イソプロペニル−2−ノルボルネンのような環状非共役ジエンなどがあげられる。好ましくは、5−エチリデン−2−ノルボルネン、ジシクロペンタジエンである。   The ethylene-α-olefin copolymer rubber is an ethylene unit and an α-olefin unit having 4 to 8 carbon atoms, as well as other monomer units such as a monomer unit based on a non-conjugated diene (non-conjugated diene unit) or a propylene unit. You may have a body unit. Examples of the non-conjugated diene include 1,4-hexadiene, 1,6-octadiene, 2-methyl-1,5-hexadiene, 6-methyl-1,5-heptadiene, and 7-methyl-1,6-octadiene. Chain non-conjugated dienes; cyclohexadiene, dicyclopentadiene, methyltetrahydroindene, 5-vinylnorbornene, 5-ethylidene-2-norbornene, 5-methylene-2-norbornene, 5-isopropylidene-2-norbornene, 6- And cyclic non-conjugated dienes such as chloromethyl-5-isopropenyl-2-norbornene. 5-Ethylidene-2-norbornene and dicyclopentadiene are preferable.

成分(B)のエチレン単位の含有量は、エチレン単位の含有量とα−オレフィン単位の含有量との合計量に対し、50重量%以上80重量%以下である。成分(B)のエチレン単位の含有量は、成分(B)のブロッキングによる融着防止のためには多いほうが好ましく、本発明の熱可塑性エラストマーを成形したときの低温耐衝撃性の観点では少ない方が好ましい。成分(B)のエチレン単位の含有量は、好ましくは55重量%以上であり、より好ましくは60重量%以上である。また、エチレン単位の含有量は、好ましくは75重量%以下である。   The content of the ethylene unit in the component (B) is 50% by weight or more and 80% by weight or less with respect to the total amount of the ethylene unit content and the α-olefin unit content. The content of the ethylene unit in the component (B) is preferably larger in order to prevent fusion due to blocking of the component (B), and is smaller from the viewpoint of low-temperature impact resistance when the thermoplastic elastomer of the present invention is molded. Is preferred. Content of the ethylene unit of a component (B) becomes like this. Preferably it is 55 weight% or more, More preferably, it is 60 weight% or more. The ethylene unit content is preferably 75% by weight or less.

成分(B)のα−オレフィン単位の含有量は、エチレン単位の含有量とα−オレフィン単位の含有量との合計量に対し、20重量%以上50重量%以下である。成分(B)におけるα−オレフィンの含有量は、本発明の熱可塑性エラストマーを成形体としたときの低温耐衝撃性の観点からは多い方が好ましく、成分(B)のブロッキングによる融着防止のためには少ない方が好ましい。成分(B)のα−オレフィン単位の含有量は、好ましくは25重量%以上である。また、成分(B)のα−オレフィン単位の含有量は、好ましくは45重量%以下であり、より好ましくは40重量%以下である。   The content of the α-olefin unit of the component (B) is 20% by weight or more and 50% by weight or less with respect to the total amount of the ethylene unit content and the α-olefin unit content. The content of the α-olefin in the component (B) is preferably larger from the viewpoint of low-temperature impact resistance when the thermoplastic elastomer of the present invention is used as a molded body, and prevents fusion due to blocking of the component (B). For this purpose, a smaller amount is preferable. The content of the α-olefin unit of the component (B) is preferably 25% by weight or more. Further, the content of the α-olefin unit of the component (B) is preferably 45% by weight or less, more preferably 40% by weight or less.

なお、成分(B)におけるエチレン単位の含有量及び炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量は、それぞれ赤外分光法により求めることができる。
また、成分(B)の非共役ジエン単位やプロピレン単位の含有量は、成分(B)全体に対して、通常0〜10重量%、好ましくは0〜5重量%である。非共役ジエン単位やプロピレン単位の含有量は、赤外分光法により求めることができる。
In addition, content of the ethylene unit in a component (B) and content of a C4-C8 alpha olefin unit can each be calculated | required by infrared spectroscopy.
The content of the non-conjugated diene unit or propylene unit in the component (B) is usually 0 to 10% by weight, preferably 0 to 5% by weight, based on the entire component (B). The content of non-conjugated diene units and propylene units can be determined by infrared spectroscopy.

なお、成分(B)には、本発明の効果を損なわない範囲で、他の共重合成分を含有していてもよい。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物に用いる成分(B)として具体的には、エチレン−1−ブテン共重合体ゴム、エチレン−1−ヘキセン共重合体ゴム、エチレン−1−オクテン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−1−ブテン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−1−ヘキセン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−1−オクテン共重合体ゴムなどを例示することができる。これらは1種で用いられてもよく、2種以上組み合わせ用いられてもよい。中でも、エチレン−1−ブテン共重合体ゴム、エチレン−1−オクテン共重合体ゴムが好ましい。
The component (B) may contain other copolymerization components as long as the effects of the present invention are not impaired.
Specific examples of the component (B) used in the thermoplastic elastomer composition of the present invention include ethylene-1-butene copolymer rubber, ethylene-1-hexene copolymer rubber, ethylene-1-octene copolymer rubber, Examples thereof include ethylene-propylene-1-butene copolymer rubber, ethylene-propylene-1-hexene copolymer rubber, and ethylene-propylene-1-octene copolymer rubber. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, ethylene-1-butene copolymer rubber and ethylene-1-octene copolymer rubber are preferable.

成分(B)のメルトフローレート(測定温度190℃、測定荷重21.18N)は限定されないが、通常、10g/10分以下であり、外観の観点から、好ましくは5g/10
分以下であり、より好ましくは1g/10分以下であり、更に好ましくは0.5g/10分以下である。また、成分(B)のメルトフローレートは、通常、0.01g/10分以上であり、流動性の観点から、好ましくは0.05g/10分以上であり、更に好ましくは0.10g/10分以上である。メルトフローレートは、JIS K7210に従い、測定温度190℃、測定荷重21.18Nの条件で測定される。
The melt flow rate of component (B) (measuring temperature 190 ° C., measuring load 21.18 N) is not limited, but is usually 10 g / 10 min or less, and preferably 5 g / 10 from the viewpoint of appearance.
Or less, more preferably 1 g / 10 min or less, and even more preferably 0.5 g / 10 min or less. Further, the melt flow rate of the component (B) is usually 0.01 g / 10 min or more, and from the viewpoint of fluidity, it is preferably 0.05 g / 10 min or more, more preferably 0.10 g / 10. More than a minute. The melt flow rate is measured in accordance with JIS K7210 under conditions of a measurement temperature of 190 ° C. and a measurement load of 21.18N.

成分(B)の製造方法としては、公知のオレフィン重合用触媒を用いた公知の重合方法が用いられる。例えば、オレフィン重合用触媒として、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系錯体や非メタロセン系錯体などの錯体系触媒を用いることができ、重合方法としてはスラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等があげられる。また、市販の該当品を用いることも可能である。市販の該当品としては例えばダウケミカル社製Engage(登録商標)シリーズなどが挙げられる。   As a manufacturing method of a component (B), the well-known polymerization method using the well-known olefin polymerization catalyst is used. For example, as an olefin polymerization catalyst, a Ziegler-Natta catalyst, a complex catalyst such as a metallocene complex or a nonmetallocene complex can be used, and as a polymerization method, a slurry polymerization method, a solution polymerization method, a bulk polymerization method, a gas polymerization method, Examples thereof include a phase polymerization method. It is also possible to use commercially available products. Examples of commercially available products include Engage (registered trademark) series manufactured by Dow Chemical Company.

成分(B)の含有量は、成型体の低温耐衝撃性の観点から、成分(A)100重量部に対し、10重量部以上であり、好ましくは30重量部以上、より好ましくは50重量部、更に好ましくは60重量部以上である。また、成分(B)の含有量は、成型体の剛性の観点から、成分(A)100重量部に対し、200重量部以下であり、好ましくは170重量部以下であり、より好ましくは140重量部以下であり、更に好ましくは120重量部以下である。   The content of the component (B) is 10 parts by weight or more, preferably 30 parts by weight or more, more preferably 50 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the component (A) from the viewpoint of low temperature impact resistance of the molded body. More preferably, it is 60 parts by weight or more. Moreover, content of a component (B) is 200 weight part or less with respect to 100 weight part of components (A) from a viewpoint of the rigidity of a molded object, Preferably it is 170 weight part or less, More preferably, it is 140 weight part Part or less, more preferably 120 parts by weight or less.

<成分(C)>
成分(C)は、プロピレン単位の含有量とエチレン単位の含有量との合計量に対し、プロピレン単位の含有量が80〜92重量%、エチレン単位の含有量が20〜8重量%であり、メルトフローレート(測定温度230℃、測定荷重21.18N)が1〜50g/10分、密度が0.890g/cm以下であるプロピレン−エチレン共重合体である。ここで、成分(C)には、成分(A)に該当するものは含まないものとする。
<Ingredient (C)>
Component (C) has a propylene unit content of 80 to 92% by weight and an ethylene unit content of 20 to 8% by weight with respect to the total content of propylene unit content and ethylene unit content, A propylene-ethylene copolymer having a melt flow rate (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N) of 1 to 50 g / 10 min and a density of 0.890 g / cm 3 or less. Here, the component (C) does not include the component (A).

成分(C)のプロピレン単位の含有量とエチレン単位の含有量との合計量に対し、プロピレン単位の含有量は80重量%以上であり、好ましくは82重量%以上であり、一方、プロピレン単位の含有量は92重量%以下であり、好ましくは90重量%以下である。プロピレン単位の含有量が前記下限値以上であることにより、ブロッキングによる融着不良が低減され、前記上限値以下であることにより、成型体の低温耐衝撃性が良好となる。   The content of propylene units is 80% by weight or more, preferably 82% by weight or more based on the total content of propylene units and ethylene units in component (C), The content is 92% by weight or less, preferably 90% by weight or less. When the content of the propylene unit is equal to or higher than the lower limit value, poor fusion due to blocking is reduced, and when the content is equal to or lower than the upper limit value, the low-temperature impact resistance of the molded body is improved.

また、成分(C)のプロピレン単位の含有量とエチレン単位の含有量との合計量に対し、エチレン単位の含有量は8重量%以上、好ましくは10重量%以上、より好ましくは12重量%以上であり、一方、20重量%以下、好ましくは18重量%以下である。エチレン単位の含有量が前記下限値以上であることにより、成型体の低温耐衝撃性が良好となり、前記上限値以下であることにより、ブロッキングによる融着不良が低減される。   Further, the content of the ethylene unit is 8% by weight or more, preferably 10% by weight or more, more preferably 12% by weight or more with respect to the total content of the propylene unit and the ethylene unit in component (C) On the other hand, it is 20% by weight or less, preferably 18% by weight or less. When the content of the ethylene unit is not less than the lower limit value, the molded article has good low temperature impact resistance, and when it is not more than the upper limit value, poor fusion due to blocking is reduced.

成分(C)におけるプロピレン単位の含有量及びエチレン単位の含有量は、赤外分光法により求めることができる。
なお、成分(C)には、本発明の効果を損なわない範囲で、他の共重合成分を含有していてもよい。
成分(C)のメルトフローレート(測定温度230℃,測定荷重21.18N)は1g/10分以上であり、より好ましくは2g/10分以上であり、更に好ましくは5g/10分以上である。また、メルトフローレート(測定温度230℃,測定荷重21.18N)は50g/10分以下であり、好ましくは40g/10分以下であり、更に好ましくは30g/10分以下であり、より好ましくは20g/10分以下である。成分(C)のメルトフローレートが前記下限値以上であることにより、成形外観が良好となり、また、前記上限値以下であることにより機械強度が良好となる。
The content of propylene units and the content of ethylene units in component (C) can be determined by infrared spectroscopy.
In addition, the component (C) may contain other copolymerization components as long as the effects of the present invention are not impaired.
The melt flow rate of component (C) (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N) is 1 g / 10 min or more, more preferably 2 g / 10 min or more, and further preferably 5 g / 10 min or more. . The melt flow rate (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N) is 50 g / 10 min or less, preferably 40 g / 10 min or less, more preferably 30 g / 10 min or less, more preferably 20 g / 10 min or less. When the melt flow rate of the component (C) is equal to or higher than the lower limit value, the molded appearance is good, and when it is equal to or lower than the upper limit value, the mechanical strength is good.

メルトフローレートは、JIS K7210に従い、測定温度230℃、測定荷重21.18Nの条件で測定される。
成分(C)の密度は0.890g/cm以下であり、好ましくは0.885g/cm以下であり、より好ましくは0.880g/cm以下であり、更に好ましくは0.875g/cm以下である。成分(C)の密度が前記上限値以下であることにより、成形体の低温耐衝撃性が良好となる。また、成分(C)の密度の下限は特に制限されないが、通常0.850g/cm以上であり、好ましくは0.855g/cm以上であり、更に好ましくは0.860g/cm以上である。
The melt flow rate is measured according to JIS K7210 under the conditions of a measurement temperature of 230 ° C. and a measurement load of 21.18N.
The density of the component (C) is at 0.890 g / cm 3 or less, preferably 0.885 g / cm 3 or less, more preferably 0.880 g / cm 3 or less, more preferably 0.875 g / cm 3 or less. When the density of a component (C) is below the said upper limit, the low temperature impact resistance of a molded object becomes favorable. Further, the lower limit of the density of the component (C) is not particularly limited, but is usually 0.850 g / cm 3 or more, preferably 0.855 g / cm 3 or more, more preferably 0.860 g / cm 3 or more. is there.

成分(C)の製造方法としては、例えば、特表2005−508416号公報に記載のヘテロアリールリガンド触媒などの非メタロセン系錯体触媒を用いた、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等があげられる。また、ダウケミカル社製Versify(登録商標)シリーズのような市販の該当品から適宜選択して用いることも可能である。   Examples of the method for producing component (C) include slurry polymerization method, solution polymerization method, bulk polymerization method, gas phase polymerization method using nonmetallocene complex catalyst such as heteroaryl ligand catalyst described in JP-T-2005-508416. Examples thereof include a phase polymerization method. Moreover, it is also possible to appropriately select from commercially available products such as Versify (registered trademark) series manufactured by Dow Chemical Company.

成分(C)の含有量は、成型体の外観の観点から、成分(A)100重量部に対し、10重量部以上であり、好ましくは15重量部以上、より好ましくは20重量部以上である。また、成分(C)の含有量は、成型体の低温衝撃強度の観点から、成分(A)100重量部に対し、100重量部以下であり、好ましくは80重量部以下、より好ましくは60重量部以下である。   The content of the component (C) is 10 parts by weight or more, preferably 15 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the component (A) from the viewpoint of the appearance of the molded body. . Moreover, content of a component (C) is 100 weight part or less with respect to 100 weight part of a component (A) from a viewpoint of the low temperature impact strength of a molded object, Preferably it is 80 weight part or less, More preferably, it is 60 weight. Or less.

<成分(D)>
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、更に下記成分(D)を含有することがエアバッグ収納カバーのような成形体としたときの外観改良の観点から好ましい。
成分(D):スチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物
成分(D)のスチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物における好適な共役ジエンはブタジエン、イソプレン又はこれらの混合物である。例えば、スチレン・ブタジエンブロック共重合体(以下、単に「S−B−S」と略記することがある。)及び/又はその水素添加物(以下、単に「水添S−B−S」と略記することがある。)であるスチレン・エチレン・ブチレン・スチレン共重合体(SEBS) 、或いは、スチ
レン・イソプレンブロック共重合体の水素添加物( 以下、単に「水添S−I−S」と略
記することがある。)であるスチレン・エチレン・プロピレン・スチレン共重合体(SEPS) 、スチレン・ブタジエン・イソプレンブロック共重合体の水素添加物(以下、単
に「水添S−BI−S 」と略記することがある。) を挙げることができる。
<Component (D)>
The thermoplastic elastomer composition of the present invention preferably further contains the following component (D) from the viewpoint of improving the appearance when formed into a molded article such as an airbag housing cover.
Component (D): Styrene / conjugated diene block copolymer and / or hydrogenated product thereof Suitable conjugated diene in the styrene / conjugated diene block copolymer and / or hydrogenated product of component (D) is butadiene, isoprene or It is a mixture of these. For example, a styrene-butadiene block copolymer (hereinafter sometimes simply referred to as “SBS”) and / or a hydrogenated product thereof (hereinafter simply referred to as “hydrogenated SBS”). Styrene / ethylene / butylene / styrene copolymer (SEBS) or hydrogenated styrene / isoprene block copolymer (hereinafter simply abbreviated as “hydrogenated S-I-S”). ) Styrene / ethylene / propylene / styrene copolymer (SEPS), hydrogenated product of styrene / butadiene / isoprene block copolymer (hereinafter simply referred to as “hydrogenated S-BI-S”) ).

スチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物(D)のスチレン含量は特に制限されないが、強度と耐熱性の観点から、好ましくは5重量%以上であり、より好ましくは8重量%以上であり、更に好ましくは10重量%以上である。また、スチレン含量は、柔軟性と耐衝撃性の観点から、好ましくは、50重量%以下であり、より好ましくは45重量%以下であり、更に好ましくは40重量%以下である。   The styrene content of the styrene / conjugated diene block copolymer and / or its hydrogenated product (D) is not particularly limited, but is preferably 5% by weight or more, more preferably 8% by weight from the viewpoint of strength and heat resistance. It is above, More preferably, it is 10 weight% or more. The styrene content is preferably 50% by weight or less, more preferably 45% by weight or less, and still more preferably 40% by weight or less from the viewpoints of flexibility and impact resistance.

成分(D)のスチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物の共役ジエンはNMR法で分析した1、2−ミクロ構造が好ましくは60%以下、より好ましくは45%以下の範囲のものであり、1,2−ミクロ構造が60%を超えるものは成形性と柔軟性が低下する傾向にある。また、耐候性の観点から、成分(D)としてはスチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物が好ましく、またその水素添加率は90%以上が好ましく、95%以上がより好ましい。   The styrene / conjugated diene block copolymer of component (D) and / or the conjugated diene of the hydrogenated product has a 1,2-microstructure analyzed by NMR method of preferably 60% or less, more preferably 45% or less. If the 1,2-microstructure exceeds 60%, the moldability and flexibility tend to decrease. From the viewpoint of weather resistance, the component (D) is preferably a hydrogenated styrene / conjugated diene block copolymer, and the hydrogenation rate is preferably 90% or more, more preferably 95% or more.

成分(D)のスチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物におけ
る共役ジエンがイソプレンとブタジエンの混合物の場合の重量比(イソプレン/ブタジエン)は、一般に99/1〜1/99 、好ましくは90/10〜30/70、特に好まし
くは80/20〜40/60のものである。
成分(D)のスチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物及び/又はその水素添加物の重量平均分子量は製品光沢と機械的強度の観点から、好ましくは50,000以上であり、より好ましくは80,000以上であり、更に好ましくは100,000以上
である。また、重量平均分子量は成形体の外観の観点から、1,000,000以下が好ましく、より好ましくは800,000以下であり、更に好ましくは500,000以下である。
The weight ratio (isoprene / butadiene) when the conjugated diene in the styrene / conjugated diene block copolymer of component (D) and / or its hydrogenated product is a mixture of isoprene and butadiene is generally 99/1 to 1/99, It is preferably 90 / 10-30 / 70, particularly preferably 80 / 20-40 / 60.
The weight average molecular weight of the hydrogenated styrene / conjugated diene block copolymer of component (D) and / or the hydrogenated product thereof is preferably 50,000 or more, more preferably from the viewpoint of product gloss and mechanical strength. Is 80,000 or more, more preferably 100,000 or more. The weight average molecular weight is preferably 1,000,000 or less, more preferably 800,000 or less, and still more preferably 500,000 or less, from the viewpoint of the appearance of the molded body.

これらスチレン・共役ジエンブロック共重合体の製造方法としては、例えば、特公昭40−23798号公報に記載された方法により、リチウム触媒を用いて不活性溶媒中でスチレン・共役ジエンブロック共重合体を合成すればよく、また、スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物においては前記のようにスチレン・共役ジエンブロック共重合体を合成し、次いで、例えば、特公昭42−8704号公報、特公昭43−6636号公報、特開昭59−133203号公報、特開昭60−79005号公報に記載された方法により、不活性溶媒中で水素添加触媒の存在下に水素添加する方法等を挙げることができる。また、水添S−BI−Sは、例えば特開平3−188114号公報に記載された方法により合成されたものである。   As a method for producing these styrene / conjugated diene block copolymers, for example, a styrene / conjugated diene block copolymer is produced in an inert solvent using a lithium catalyst by the method described in Japanese Patent Publication No. 40-23798. In addition, for the hydrogenated styrene / conjugated diene block copolymer, the styrene / conjugated diene block copolymer is synthesized as described above, and then, for example, Japanese Patent Publication No. 42-8704, Examples include the method of hydrogenation in the presence of a hydrogenation catalyst in an inert solvent by the methods described in JP-A-43-6636, JP-A-59-133203, and JP-A-60-79005. be able to. Hydrogenated S-BI-S is synthesized by, for example, a method described in JP-A-3-188114.

スチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物は、市販品として入手することも可能である。スチレン・共役ジエンブロック共重合体としては、例えば、クレイトンポリマー社製「クレイトン(登録商標)D」等が挙げられる。スチレン・共役ジエンブロック共重合体の水素添加物としては、例えば、クレイトンポリマー社製「クレイトン(登録商標)G」、株式会社クラレ製「セプトン(登録商標)」、旭化成株式会社製「タフテック(登録商標)」等が挙げられる。   The styrene / conjugated diene block copolymer and / or a hydrogenated product thereof can be obtained as a commercial product. Examples of the styrene / conjugated diene block copolymer include “Clayton (registered trademark) D” manufactured by Kraton Polymer Co., Ltd. Examples of hydrogenated styrene / conjugated diene block copolymers include “Clayton (registered trademark) G” manufactured by Kraton Polymer Co., Ltd., “Septon (registered trademark)” manufactured by Kuraray Co., Ltd., “Tuftec (registered trademark)” manufactured by Asahi Kasei Corporation Trademark) ”and the like.

成分(D)は、外観の観点から、成分(A) 100重量部に対し、1重量部以上が好
ましく、好ましくは5重量以上、より好ましくは10重量部以上である。一方、成分(D)は、成形体の低温耐衝撃性の観点から、成分(A) 100重量部に対し、好ましくは
50重量部以下であり、より好ましくは40重量部以下であり、更に好ましくは30重量以下である。
From the viewpoint of appearance, the component (D) is preferably 1 part by weight or more, preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the component (A). On the other hand, the component (D) is preferably 50 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, and still more preferably from 100 parts by weight of the component (A) from the viewpoint of low temperature impact resistance of the molded product. Is 30 weight or less.

<成分(E)>
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、エアバッグ収納カバーの成形性の観点から下記成分(E)を含有することが好ましい。
成分(E):炭化水素系ゴム用軟化剤
成分(E)の重量平均分子量は、エアバッグ収納カバーの成形体のべたつき防止の観点から、好ましくは300以上、より好ましくは500以上である。また、成分(E)の重量平均分子量はエアバッグ収納カバーの成形性の観点から、好ましくは2,000以下、より好ましくは1,500以下である。
<Ingredient (E)>
The thermoplastic elastomer composition of the present invention preferably contains the following component (E) from the viewpoint of moldability of the airbag housing cover.
Component (E): Softener for hydrocarbon rubber The weight average molecular weight of component (E) is preferably 300 or more, more preferably 500 or more, from the viewpoint of preventing stickiness of the molded article of the airbag housing cover. The weight average molecular weight of component (E) is preferably 2,000 or less, more preferably 1,500 or less, from the viewpoint of moldability of the airbag housing cover.

成分(E)は、一般に、芳香族環、ナフテン環及びパラフィン環の三者を組み合わせた混合物であって、パラフィン鎖炭素数が全炭素中の50% 以上を占めるものがパラフィ
ン系オイルと呼ばれ、ナフテン環炭素数が30〜45%のものがナフテン系オイルと呼ばれ、芳香族炭素数が30%より多いものが芳香族オイルと呼ばれて区分されている。これらの中では耐候性の点からパラフィン系オイルを用いることが好ましい。パラフィン系オイルとしては、40℃における動粘度が20〜800cstであることが好ましく、50〜600cstであることがより好ましい。また、パラフィン系オイルの流動点は通常0〜−40℃、好ましくは0〜−30℃ である。パラフィン系オイルの引火点(COC)
は通常200〜400℃であり、好ましくは250〜350℃のものである。
Component (E) is generally a mixture of aromatic rings, naphthene rings, and paraffin rings, and the one in which the number of carbon atoms in the paraffin chain accounts for 50% or more of the total carbon is called paraffinic oil. Those having a naphthene ring carbon number of 30 to 45% are called naphthenic oils, and those having more than 30% aromatic carbon are called aromatic oils. Of these, paraffinic oil is preferably used from the viewpoint of weather resistance. The paraffinic oil preferably has a kinematic viscosity at 40 ° C. of 20 to 800 cst, and more preferably 50 to 600 cst. The pour point of paraffinic oil is usually 0 to -40 ° C, preferably 0 to -30 ° C. Flash point (COC) of paraffinic oil
Is usually 200 to 400 ° C, preferably 250 to 350 ° C.

成分(E)は、エアバッグ収納カバーなどとする際の成形性の観点から、成分(A)
100重量部に対し、1重量%以上が好ましく、より好ましくは5重量以上、より好ましくは10重量部以上である。一方、成分(E)は、エアバッグ収納カバーの形状保持性と高温時の展開性の観点から、成分(A) 100重量部に対し、50重量部以下が好まし
く、40重量部以下がより好ましく、30重量以下が更に好ましい。
Component (E) is component (A) from the viewpoint of moldability when it is used as an airbag storage cover or the like.
The amount is preferably 1% by weight or more, more preferably 5% or more, and more preferably 10% by weight or more with respect to 100 parts by weight. On the other hand, the component (E) is preferably 50 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, with respect to 100 parts by weight of the component (A), from the viewpoint of shape retention of the airbag storage cover and developability at high temperatures. 30 weight or less is more preferable.

<その他の任意成分>
更に、本発明の熱可塑性エラストマー組成物には、上記の成分以外に本発明の効果を著しく損なわない範囲内で、各種目的に応じて以下の添加剤や成分(A)〜(D)以外の樹脂(以下、「その他の樹脂」と称する。)等の任意成分を配合することができる。
任意成分としては、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、滑剤、防雲剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、難燃剤、分散剤、帯電防止剤、導電性付与剤、金属不活性剤、分子量調整剤、防菌剤、蛍光増白剤等の各種添加物を挙げることができる。例えば、酸化防止剤は成分(A)〜(E)の合計量100重量部あたり、0.01〜0.5重量部の範囲で用いられる。
<Other optional components>
Furthermore, in the thermoplastic elastomer composition of the present invention, the following additives and components (A) to (D) other than the above-described components are used in accordance with various purposes within a range that does not significantly impair the effects of the present invention. Arbitrary components, such as resin (henceforth "other resin"), can be mix | blended.
Optional ingredients include colorants, antioxidants, heat stabilizers, light stabilizers, UV absorbers, neutralizers, lubricants, anti-clouding agents, anti-blocking agents, slip agents, flame retardants, dispersants, antistatic agents. And various additives such as conductivity imparting agents, metal deactivators, molecular weight regulators, antibacterial agents and fluorescent brighteners. For example, the antioxidant is used in the range of 0.01 to 0.5 parts by weight per 100 parts by weight of the total amount of components (A) to (E).

本発明の熱可塑性エラストマー組成物が含有し得るその他の樹脂としては、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、前記以外の各種エラストマーなどが挙げられる。上記で挙げたその他の樹脂は1種のみを含有しても2種以上を含有してもよい。   Examples of other resins that can be contained in the thermoplastic elastomer composition of the present invention include polyester resins, polyamide resins, styrene resins, acrylic resins, polycarbonate resins, polyvinyl chloride resins, and various other elastomers. Other resins mentioned above may contain only one type or two or more types.

[熱可塑性エラストマー組成物の製造方法]
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、上記成分(A)、(B)及び(C)の各成分、必要に応じて成分(D)及び/又は(E)を通常の押出機やバンバリーミキサー、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーブラベンダー等を用いて常法で混練して製造することができる。これらの製造方法の中でも、押出機、特に二軸押出機を用いることが好ましい。本発明の熱可塑性エラストマー組成物を押出機などで混練して製造する際には通常160〜240℃、好ましくは180〜220℃に加熱した状態で溶融混練することによって製造することができる。更に、本発明の熱可塑性エラストマー組成物に、下記の架橋剤や架橋助剤を配合して動的に熱処理することにより、部分的に架橋させてもよい。
[Method for producing thermoplastic elastomer composition]
The thermoplastic elastomer composition of the present invention comprises the above components (A), (B) and (C) and, if necessary, the components (D) and / or (E) as usual extruders, Banbury mixers, It can be produced by kneading by a conventional method using a roll, a Brabender plastograph, a kneader Brabender or the like. Among these production methods, it is preferable to use an extruder, particularly a twin screw extruder. When the thermoplastic elastomer composition of the present invention is produced by kneading with an extruder or the like, the thermoplastic elastomer composition can be usually produced by melt-kneading while being heated to 160 to 240 ° C, preferably 180 to 220 ° C. Furthermore, you may make it partially bridge | crosslink by mix | blending the following crosslinking agent and crosslinking adjuvant with the thermoplastic elastomer composition of this invention, and heat-processing dynamically.

本発明の熱可塑性エラストマー組成物を部分的に架橋させるための架橋剤としては、有機過酸化物を用いることが好ましく、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t −ブチルパー
オキシ)ヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3、1,3−ビス(t −ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン、1,1−ジ(t−
ブチルパーオキシ)3,5,5−トリメチルシクロヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(パーオキシベンゾイル)ヘキシン−3 、ジクミルパーオキサイド等を挙げること
ができる。
As a crosslinking agent for partially crosslinking the thermoplastic elastomer composition of the present invention, an organic peroxide is preferably used, and 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane is preferably used. 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexyne-3, 1,3-bis (t-butylperoxyisopropyl) benzene, 1,1-di (t-
(Butylperoxy) 3,5,5-trimethylcyclohexane, 2,5-dimethyl-2,5-di (peroxybenzoyl) hexyne-3, dicumyl peroxide and the like.

これらの有機過酸化物により部分的に架橋させる際に用いられる架橋助剤としては、N,N′−m−フェニレンビスマレイミド、トルイレンビスマレイミド等を有する化合物、P−キノンジオキシム、ニトロベンゼン、ジフェニルグアニジン、トリメチロールプロパン、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート等ラジカル重合性の炭素間二重結合を有する化合物等と、成分(B)又は成分(D)の炭素間二重結合又は炭素直鎖の部分と反応する官能基をもった化合物を挙げることができる。   Examples of crosslinking aids used for partial crosslinking with these organic peroxides include compounds having N, N′-m-phenylene bismaleimide, toluylene bismaleimide, P-quinone dioxime, nitrobenzene, Diphenylguanidine, trimethylolpropane, divinylbenzene, ethylene glycol dimethacrylate, polyethylene glycol dimethacrylate, trimethylolpropane trimethacrylate, allyl methacrylate and other compounds having a radically polymerizable carbon-carbon double bond, and component (B) or component Examples thereof include compounds having a functional group that reacts with the carbon-carbon double bond or carbon straight-chain part of (D).

[熱可塑性エラストマー組成物の物性と用途]
本発明の熱可塑性エラストマーは、前記成分(A)〜(C)を特定量含むことにより、外観性、低温耐衝撃性、剛性などに優れるものであるが、特に、成分(B)のエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムにおいて炭素数4〜8のα−オレフィン単位を使用したことにより、例えば特開2009−263471号公報の実施例に記載されているような炭素数3のαオレフィンを使用した従来品に比べて低温耐衝撃性が特に改良されたものとなる。本発明の熱可塑性エラストマー組成物において、低温耐衝撃性が特に改良された理由としては、成分(B)として、炭素数4〜8のα−オレフィン単位を使用することにより、炭素数3のα−オレフィン単位をしようしたものに比べてα−オレフィンの分岐鎖が延長され、分子同士の界面での相互作用が高められたことによるものと推定される。
[Physical properties and uses of thermoplastic elastomer compositions]
The thermoplastic elastomer of the present invention is excellent in appearance, low-temperature impact resistance, rigidity and the like by containing a specific amount of the components (A) to (C). By using α-olefin units having 4 to 8 carbon atoms in the α-olefin copolymer rubber, for example, α-olefins having 3 carbon atoms as described in Examples of JP 2009-263471 A are used. Compared with the conventional products, the low temperature impact resistance is particularly improved. The reason why the low temperature impact resistance is particularly improved in the thermoplastic elastomer composition of the present invention is that, by using an α-olefin unit having 4 to 8 carbon atoms as the component (B), α having 3 carbon atoms can be obtained. -It is presumed that the branched chain of α-olefin was extended as compared with the case of using an olefin unit, and the interaction at the interface between molecules was enhanced.

本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、更に以下の物性を満たすことが好ましい。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、JIS K7210に準拠した温度230℃、測定荷重21.18Nでのメルトフローレートは、通常、0.1g/10分以上であり、エアバッグ収納カバー成形時の流動性の観点から、好ましくは5g/10分以上であり、より好ましくは6g/10分以上であり、更に好ましくは7g/10分以上である。また、メルトフローレートは、通常、100g/10分以下であり、エアバッグ収納カバー成形時のヒケやバリを防止する観点から、メルトフローレートが好ましくは60g/10分以下であり、より好ましくは40g/10分以下であり、更に好ましくは30g/10分以下、特に好ましくは20g/10分以下である。
The thermoplastic elastomer composition of the present invention preferably further satisfies the following physical properties.
The thermoplastic elastomer composition of the present invention usually has a melt flow rate of 0.1 g / 10 min or more at a temperature of 230 ° C. and a measurement load of 21.18 N in accordance with JIS K7210. From the viewpoint of fluidity, it is preferably 5 g / 10 minutes or more, more preferably 6 g / 10 minutes or more, and further preferably 7 g / 10 minutes or more. In addition, the melt flow rate is usually 100 g / 10 min or less, and from the viewpoint of preventing sink marks and burrs when forming the airbag housing cover, the melt flow rate is preferably 60 g / 10 min or less, more preferably It is 40 g / 10 min or less, more preferably 30 g / 10 min or less, particularly preferably 20 g / 10 min or less.

本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、JIS K7203による曲げ弾性率が、荷重撓み性の観点から、好ましくは100MPa以上、より好ましくは200MPa以上、更に好ましくは250MPa以上である。また、曲げ弾性率は成型体の低温耐衝撃性の観点から、好ましくは700MPa以下であり、より好ましくは600MPa以下であり、更に好ましくは550MPa以下であり、更に好ましくは500MPa以下である。   In the thermoplastic elastomer composition of the present invention, the flexural modulus according to JIS K7203 is preferably 100 MPa or more, more preferably 200 MPa or more, and further preferably 250 MPa or more, from the viewpoint of load deflection. The flexural modulus is preferably 700 MPa or less, more preferably 600 MPa or less, further preferably 550 MPa or less, and further preferably 500 MPa or less, from the viewpoint of low-temperature impact resistance of the molded body.

本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、JIS K7110による−40℃におけるアイゾット衝撃強度が50kJ/m以上の物性を有するものが好ましい。アイゾット衝撃強度が、上記範囲未満のものを用いた場合には、低温耐衝撃性が劣るためにエアバッグ収納カバーの低温展開性が低下する傾向がある。一方、本発明の熱可塑性エラストマー組成物のアイゾット衝撃強度の上限は特に制限されないが、通常150kJ/m以下である。 The thermoplastic elastomer composition of the present invention preferably has physical properties such that the Izod impact strength at −40 ° C. according to JIS K7110 is 50 kJ / m 2 or more. When the Izod impact strength is less than the above range, the low-temperature impact resistance tends to be low because the low-temperature impact resistance is inferior. On the other hand, the upper limit of the Izod impact strength of the thermoplastic elastomer composition of the present invention is not particularly limited, but is usually 150 kJ / m 2 or less.

本発明の熱可塑性エラストマーは、外観性、低温耐衝撃性、剛性などに優れるため、エアバッグ収納カバーの原材料として有用であるが、その用途はエアバッグ収納カバーに限定されるものではない。エアバッグ収納カバー以外の用途としては、インストルメントパネル、センターパネル、センターコンソールボックス、ドアとリム、ピラー、アシストグリップ、ハンドル等の自動車内装部品、モール等の自動車外装部品、家電部品、建材、家具等を挙げることができる。   The thermoplastic elastomer of the present invention is useful as a raw material for an airbag storage cover because it is excellent in appearance, low-temperature impact resistance, rigidity and the like, but its use is not limited to the airbag storage cover. Applications other than airbag storage covers include instrument panels, center panels, center console boxes, doors and rims, pillars, assist grips, automotive interior parts such as handles, automotive exterior parts such as malls, home appliance parts, building materials, furniture Etc.

上記熱可塑性エラストマー組成物を用いて、一般に、通常の射出成形法、又は、必要に応じて、ガスインジェクション成形法、射出圧縮成形法、ショートショット発泡成形法等の各種成形法を用いてエアバッグ収納カバーを成形することができる。
特に、エアバッグ収納カバーを射出成形する際の成形条件は以下の通りである。エアバッグ収納カバーを射出成形する際の成形温度は一般に150〜300℃であり 、好まし
くは180〜280℃である。射出圧力は通常、5〜100MPaであり 、好ましくは
10〜80MPaである。また、金型温度は通常0〜80℃であり 、好ましくは20〜
60℃ である。
The above-mentioned thermoplastic elastomer composition is generally used for an air bag by using a general injection molding method or, if necessary, various molding methods such as a gas injection molding method, an injection compression molding method, and a short shot foam molding method. A storage cover can be formed.
In particular, the molding conditions for injection molding the airbag storage cover are as follows. The molding temperature when the airbag housing cover is injection-molded is generally 150 to 300 ° C, preferably 180 to 280 ° C. The injection pressure is usually 5 to 100 MPa, preferably 10 to 80 MPa. The mold temperature is usually 0 to 80 ° C., preferably 20 to
60 ° C.

この様にして得られたエアバッグ収納カバーは、自動車等の高速移動体が衝突事故等の際に、その衝撃や変形を感知することにより作動し、膨張展開によって乗員を保護するエアバッグシステムのエアバッグ収納カバーとして用いられる。   The airbag storage cover thus obtained is an airbag system that operates by sensing the impact and deformation of a high-speed moving body such as an automobile in the event of a collision accident and protects the occupant by inflating and deploying. Used as an airbag storage cover.

以下、実施例を用いて本発明の内容を更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例によって限定されるものではない。以下の実施例における各種の製造条件や評価結果の値は、本発明の実施態様における上限または下限の好ましい値としての意味をもつものであり、好ましい範囲は前記した上限または下限の値と、下記実施例の値または実施例同士の値との組み合わせで規定される範囲であってもよい。   EXAMPLES Hereinafter, although the content of this invention is demonstrated more concretely using an Example, this invention is not limited by a following example, unless the summary is exceeded. The values of various production conditions and evaluation results in the following examples have meanings as preferred values of the upper limit or lower limit in the embodiments of the present invention, and preferred ranges are the above-described upper limit or lower limit values and the following values: It may be a range defined by a combination of values of the examples or values of the examples.

なお、以下の実施例および比較例で使用した原材料および評価方法は以下の通りである。
<原材料>
・成分(A)
a−1:市販のポリプロピレンブロック共重合体(第1工程で成分(A−1)を重合し、続いて第2工程で成分(A−2)を重合して得られたもの。)
MFR=60g/10分(測定温度230℃、測定荷重21.18N)、成分(A−1)の含有量=92重量%、成分(A−2)の含有量=8重量%、成分(A−1)のプロピレン単位含有量=100重量%、成分(A−2)のエチレン単位含有量=43重量%、プロピレン単位含有量57重量%、融解温度=163℃
The raw materials and the evaluation methods used in the following examples and comparative examples are as follows.
<Raw materials>
・ Ingredient (A)
a-1: Commercially available polypropylene block copolymer (obtained by polymerizing component (A-1) in the first step and then polymerizing component (A-2) in the second step).
MFR = 60 g / 10 min (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N), content of component (A-1) = 92 wt%, content of component (A-2) = 8 wt%, component (A -1) propylene unit content = 100 wt%, component (A-2) ethylene unit content = 43 wt%, propylene unit content 57 wt%, melting temperature = 163 ° C

・成分(B)
b−1:ダウケミカル社製 Engage(登録商標)7487
エチレン−ブテン共重合体、エチレン単位含有量=70重量%、1−ブテン単位含有量=30重量%、MFR=0.2g/10分(測定温度190℃、測定荷重21.18N)、密度=0.86g/cm
・ Ingredient (B)
b-1: Enage (registered trademark) 7487 manufactured by Dow Chemical Company
Ethylene-butene copolymer, ethylene unit content = 70 wt%, 1-butene unit content = 30 wt%, MFR = 0.2 g / 10 min (measuring temperature 190 ° C., measuring load 21.18 N), density = 0.86 g / cm 3

・成分(C)
c−1:ダウケミカル社製 Versify(登録商標) 3401
プロピレン−エチレン共重合体、MFR=8g/10分(測定温度230℃、測定荷重21.18N)、密度=0.864g/cm、エチレン単位含有量=16重量%、プロピレン単位の含有量=84重量%
c−2:ダウケミカル社製 Versify(登録商標) 3300
プロピレン−エチレン共重合体、MFR=8g/10分(測定温度230℃、測定荷重21.18N)、密度=0.866g/cm、エチレン単位含有量=14重量%、プロピレン単位の含有量=86重量%
・ Ingredient (C)
c-1: Versify (registered trademark) 3401 manufactured by Dow Chemical Co., Ltd.
Propylene-ethylene copolymer, MFR = 8 g / 10 min (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N), density = 0.864 g / cm 3 , ethylene unit content = 16 wt%, propylene unit content = 84% by weight
c-2: Versify (registered trademark) 3300 manufactured by Dow Chemical Co., Ltd.
Propylene-ethylene copolymer, MFR = 8 g / 10 min (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N), density = 0.866 g / cm 3 , ethylene unit content = 14% by weight, propylene unit content = 86% by weight

・成分(D)
d−1 クレイトン社製 Kraton(登録商標)G1651H
スチレン・ブタジエンブロック共重合体の水素添加物(スチレン・エチレン・ブチレン・スチレン共重合体(SEBS))、重量平均分子量264,000、スチレン含有量33%、共役ジエン成分の1,2−ミクロ構造30%
・ Ingredient (D)
d-1 Kraton Kraton (registered trademark) G1651H
Hydrogenated styrene / butadiene block copolymer (styrene / ethylene / butylene / styrene copolymer (SEBS)), weight average molecular weight 264,000, styrene content 33%, conjugated diene component 1,2-microstructure 30%

・成分(E)
e−1:出光興産製 PW90
パラフィン系オイル(40℃の動粘度95.54cSt(センチストークス)、流動点−15℃、引火点272℃)
・ Ingredient (E)
e-1: Idemitsu Kosan PW90
Paraffin oil (kinematic viscosity at 40 ° C 95.54 cSt (centistokes), pour point -15 ° C, flash point 272 ° C)

・成分(A)の比較対象
a−2:日本ポリプロ社製 ノバテック(登録商標)PP MA1B
プロピレン単独重合体、MFR=20g/10分(測定温度230℃、測定荷重21.18N)、成分(A−1)の含有量=100重量%、成分(A−2)の含有量=0重量%、成分(A−1)のプロピレン単位含有量=100重量%、融解温度=164℃
-Component (A) to be compared a-2: Novatec (registered trademark) PP MA1B manufactured by Nippon Polypro Co., Ltd.
Propylene homopolymer, MFR = 20 g / 10 min (measuring temperature 230 ° C., measuring load 21.18 N), content of component (A-1) = 100 wt%, content of component (A-2) = 0 weight %, Propylene unit content of component (A-1) = 100 wt%, melting temperature = 164 ° C.

・成分(B)の比較対象
b−2:JSR社製 EP57C
エチレン−プロピレン−5−エチリデン−2−ノルボネン共重合体ゴム、ムーニー粘度(ML1+4,125℃)=61、エチレン単位含有量=69重量%、プロピレン単位含有量31重量%、エチレン単位及びプロピレン単位の合計100重量部に対するエチリデンノルボルネン含有量=4.8重量部、ポリプロピレン(PP)換算の重量平均分子量333,000、密度=0.86g/cm
-Component (B) comparison target b-2: EP57C manufactured by JSR
Ethylene-propylene-5-ethylidene-2-norbornene copolymer rubber, Mooney viscosity (ML1 + 4, 125 ° C.) = 61, ethylene unit content = 69 wt%, propylene unit content 31 wt%, ethylene unit and propylene unit Ethylidene norbornene content with respect to 100 parts by weight in total = 4.8 parts by weight, weight average molecular weight in terms of polypropylene (PP) 333,000, density = 0.86 g / cm 3

・成分(C)の比較対象
c−3:日本ポリプロ社製 ノバテック(登録商標)PP MG03B
ランダムポリプロピレン、MFR:30g/10分 (測定温度230℃、測定荷重21
.18N)、密度=0.890g/cm、エチレン単位の含有量=3重量%、プロピレン単位の含有量=97重量%
Component (C) for comparison c-3: Novatec (registered trademark) PP MG03B manufactured by Nippon Polypro Co., Ltd.
Random polypropylene, MFR: 30 g / 10 min (measurement temperature 230 ° C., measurement load 21
. 18N), density = 0.890 g / cm 3 , ethylene unit content = 3 wt%, propylene unit content = 97 wt%

<評価方法>
以下の(2)〜(4)の測定には、インラインスクリュウタイプ射出成形機(東芝機械社製「IS130」)にて、射出圧力50MPa、シリンダー温度220℃、金型温度40℃にて、曲げ弾性率の試験片を厚さ4mm×幅10mm×長さ80mmとした試験片に成形し、アイゾット衝撃強度用の試験片をノッチの付いた厚さ4mm×幅12.7mm×長さ64mmとした試験片に成形し、引張り試験の試験片はシート(厚さ2mm×幅120mm×長さ80mm)を成形した後にJIS K6251準拠(JIS−3号ダンベル
)で打ち抜き使用した。(5)の成形外観の評価には、インラインスクリュウタイプ射出成形機(住友機械社製「SE180」)にて、射出圧力80MPa、シリンダー温度220℃、金型温度40℃にて、ティア部(厚さ0.7mm)を有する厚さ3mm×幅200mm×長さ200mmとした試験片に成形し使用した。
<Evaluation method>
In the following measurements (2) to (4), an in-line screw type injection molding machine (“IS130” manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.) was used for bending at an injection pressure of 50 MPa, a cylinder temperature of 220 ° C., and a mold temperature of 40 ° C. An elastic modulus test piece was formed into a test piece having a thickness of 4 mm, a width of 10 mm, and a length of 80 mm, and a test piece for Izod impact strength was made to have a notch thickness of 4 mm × width of 12.7 mm × length of 64 mm. The test piece was molded into a test piece, and a sheet (thickness 2 mm × width 120 mm × length 80 mm) was formed and punched and used according to JIS K6251 (JIS-3 dumbbell). In the evaluation of the molding appearance of (5), an inline screw type injection molding machine (“SE180” manufactured by Sumitomo Machinery Co., Ltd.) was used, with the injection pressure of 80 MPa, the cylinder temperature of 220 ° C., and the mold temperature of 40 ° C. A test piece having a thickness of 3 mm, a width of 200 mm, and a length of 200 mm having a thickness of 0.7 mm was used.

1)メルトフローレート(MFR、単位:g/10分)
JIS K7210に従って、測定温度230℃、測定荷重21.18Nの条件で測定した。
2)曲げ弾性率(単位:MPa)
JIS K7203に従って、スパン間64mm、曲げ速度1mm/分の条件下で測定した。曲げ弾性率の値が高いほど剛性が優れることを示す。
1) Melt flow rate (MFR, unit: g / 10 min)
According to JIS K7210, the measurement was performed under the conditions of a measurement temperature of 230 ° C. and a measurement load of 21.18N.
2) Flexural modulus (unit: MPa)
According to JIS K7203, the measurement was performed under the conditions of a span interval of 64 mm and a bending speed of 1 mm / min. It shows that rigidity is excellent, so that the value of a bending elastic modulus is high.

3)アイゾッド衝撃強度(単位:kJ/m
JIS K7110に従って、温度−40℃で測定した。破壊しなかった場合を「NB」と表示した。
4)引張試験(JIS−3号ダンベル、引張速度500mm/min)
JIS K6251に従って、引張破断強さ(単位:MPa)と引張り破断伸び(単位
:%)を測定した。引張破断試験の値が高いほどエアバッグ収納カバーの展開性能に優れることを示す。
3) Izod impact strength (unit: kJ / m 2 )
The temperature was measured at -40 ° C according to JIS K7110. The case where it was not destroyed was indicated as “NB”.
4) Tensile test (JIS-3 dumbbell, tensile speed 500mm / min)
According to JIS K6251, the tensile breaking strength (unit: MPa) and the tensile breaking elongation (unit:%) were measured. It shows that it is excellent in the expansion | deployment performance of an airbag storage cover, so that the value of a tensile fracture test is high.

5)成形外観の評価
射出成形体の外観を目視観察し、フローマークの発生状態およびティアライン部の艶むらの状態を、それぞれ、次のように評価した。
フローマークの発生状態:
「○」:良好(目視で確認されるフローマークはなかった。)
「×」:不良(目視でフローマークが確認された。)
ティアライン部の艶むらの状態:
「◎」:非常に良好(ティアライン部に艶むらがほとんど確認されなかった。)
「○」:良好(ティアライン部に目立った艶むらは確認されなかった。)
「×」:不良(ティアライン部に目立つ艶むらが確認された。)
6)c−1及びc−2のエチレン単位含有量、プロピレン単位含有量(単位:重量%)
c−1及びc−2について、赤外分光法(JASCO社製 FT/IR−60)により測定を行った。
5) Evaluation of molding appearance The appearance of the injection-molded article was visually observed, and the state of occurrence of the flow mark and the state of uneven gloss of the tear line portion were evaluated as follows.
Flow mark occurrence state:
“◯”: Good (no flow mark confirmed visually)
"X": Defect (a flow mark was confirmed visually)
State of gloss on the tear line:
“◎”: Very good (nearly uneven luster in the tear line portion was confirmed)
“Good”: Good (no noticeable glossy irregularities were found in the tear line part)
“×”: Defect (a gloss unevenness that was noticeable in the tear line portion was confirmed.)
6) Ethylene unit content of c-1 and c-2, propylene unit content (unit: wt%)
About c-1 and c-2, it measured by the infrared spectroscopy (FT / IR-60 by JASCO).

<実施例1〜4および比較例1〜4>
[実施例1]
上記のa−1を100重量部、b−1を80重量部、c−1を20重量部配合し、更に以上のa−1、b−1及びc−1の合計100重量部に対して酸化防止剤(BASF社製
商品名イルガノックス1010)0.1重量部、黒色顔料(カーボン濃度40%品)1.5重量部をヘンシェルミキサーにて1分間ブレンドし、同方向2軸押出機(神戸製鋼製「TEX30α」、L/D=45、シリンダブロック数=13)へ20kg/hの速度で投入し、180−210℃の範囲で昇温させ溶融混練を行い、ペレット化して熱可塑性エラストマー組成物を製造した。得られた熱可塑製エラストマー組成物について、前記1)〜5)の評価を実施した。得られた成形体の評価結果を表−1に示す。
<Examples 1-4 and Comparative Examples 1-4>
[Example 1]
100 parts by weight of the above-mentioned a-1, 80 parts by weight of b-1, and 20 parts by weight of c-1 are further blended, and further 100 parts by weight of the total of a-1, b-1 and c-1 above. 0.1 parts by weight of an antioxidant (trade name Irganox 1010 manufactured by BASF) and 1.5 parts by weight of a black pigment (carbon concentration 40% product) were blended for 1 minute in a Henschel mixer, and the same direction twin screw extruder ( Kobe Steel “TEX30α”, L / D = 45, number of cylinder blocks = 13) is charged at a rate of 20 kg / h, heated in the range of 180-210 ° C., melt-kneaded, pelletized, and thermoplastic elastomer A composition was prepared. Evaluation of said 1) -5) was implemented about the obtained thermoplastic elastomer composition. The evaluation result of the obtained molded body is shown in Table-1.

[実施例2〜4及び比較例1〜4]
表−1に示した材料を用いた以外は実施例1と同様に熱可塑性エラストマーを製造した。得られた成形体の評価結果を表−1に示す。
[Examples 2 to 4 and Comparative Examples 1 to 4]
A thermoplastic elastomer was produced in the same manner as in Example 1 except that the materials shown in Table 1 were used. The evaluation result of the obtained molded body is shown in Table-1.

Figure 2013035888
Figure 2013035888

[結果の評価]
実施例1〜3は、成分(A)〜(C)を配合したことにより剛性、低温耐衝撃性が優れ
るのに加え、ティアライン部の艶むらの状態が良好であった。実施例4は、成分(A)〜(C)に加え、成分(D)及び成分(E)を配合したことにより、ティアライン部の艶むらの状態が更に改善された。
[Evaluation of results]
In Examples 1 to 3, the components (A) to (C) were blended, whereby the rigidity and low temperature impact resistance were excellent, and the glossiness of the tear line portion was good. In Example 4, in addition to the components (A) to (C), the component (D) and the component (E) were blended, whereby the glossiness of the tear line portion was further improved.

また、比較例1は成分(B)を配合せずにb−2を配合したものであるが、低温耐衝撃性に劣っていた。比較例2は成分(A)を配合せずに(a−2)を配合したものであるが、耐衝撃性に劣るとともに、フローマークの発生状態およびティアライン部の艶むらの状態が悪かった。比較例3は成分(C)を配合せずにc−3を配合したものであるが、低温耐衝撃性、引張り強度に劣るとともにティアライン部の艶むらの状態が悪かった。比較例4は成分(C)を配合しなかったものであるが、ティアライン部の艶むらの状態が悪かった。   Moreover, although the comparative example 1 mix | blended b-2 without mix | blending a component (B), it was inferior to low temperature impact resistance. In Comparative Example 2, (a-2) was blended without blending the component (A), but the impact resistance was inferior, and the state of occurrence of flow marks and the state of uneven luster of the tear line were poor. . In Comparative Example 3, c-3 was blended without blending the component (C), but the low temperature impact resistance and tensile strength were inferior and the glossiness of the tear line portion was poor. Although the comparative example 4 did not mix | blend a component (C), the glossiness state of the tear line part was bad.

本発明の熱可塑性エラストマー組成物は剛性、低温耐衝撃性、エアバッグ収納カバーとしたときの展開性能などに優れているためにエアバッグ収納カバーとして非常に有用である。また、本発明の熱可塑性エラストマー組成物は成形したときの外観にも優れているため、コスト面においても有利な無塗装のエアバッグ収納カバーとしても用いることができる。本発明の熱可塑性エラストマー組成物は更に、インストルメントパネル、センターパネル、センターコンソールボックス、ドアとリム、ピラー、アシストグリップ、ハンドル等の自動車内装部品、モール等の自動車外装部品、家電部品、建材、家具等においても有用である。   The thermoplastic elastomer composition of the present invention is very useful as an airbag storage cover because it is excellent in rigidity, low-temperature impact resistance, deployment performance when used as an airbag storage cover, and the like. Moreover, since the thermoplastic elastomer composition of the present invention is excellent in appearance when molded, it can also be used as a non-coated airbag housing cover that is advantageous in terms of cost. The thermoplastic elastomer composition of the present invention further includes an instrument panel, a center panel, a center console box, a door and a rim, a pillar, an assist grip, a car interior part such as a handle, a car exterior part such as a mall, a home appliance part, a building material, It is also useful for furniture.

Claims (5)

下記成分(A)、(B)及び(C)を含有し、成分(A)100重量部に対し、成分(B)を10〜200重量部、成分(C)を10〜100重量部含む、熱可塑性エラストマー組成物。
成分(A):第一工程で下記成分(A−1)を重合し、続いて第二工程で下記成分(A−2)を重合してなり、成分(A−1)及び成分(A−2)の合計量に対し、成分(A−1)の含有量が70〜95重量%、成分(A−2)の含有量が30〜5重量%であるポリプロピレン系重合体
成分(A−1):プロピレン単位の含有量が90〜100重量%であるプロピレン系重合体
成分(A−2):エチレン単位の含有量が20〜80重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体
成分(B):エチレン単位の含有量と炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量との合計量に対し、エチレン単位の含有量が50〜80重量%、炭素数4〜8のα−オレフィン単位の含有量が50〜20重量%であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム
成分(C):プロピレン単位の含有量とエチレン単位の含有量との合計量に対し、プロピレン単位の含有量が80〜92重量%、エチレン単位の含有量が20〜8重量%であり、メルトフローレート(測定温度230℃、測定荷重21.18N)が1〜50g/10分、密度が0.890g/cm以下であるプロピレン−エチレン共重合体
The following components (A), (B) and (C) are contained, and 10 to 200 parts by weight of component (B) and 10 to 100 parts by weight of component (C) are included with respect to 100 parts by weight of component (A). Thermoplastic elastomer composition.
Component (A): The following component (A-1) is polymerized in the first step, and then the following component (A-2) is polymerized in the second step, and component (A-1) and component (A- 2) Polypropylene polymer component (A-1) in which the content of component (A-1) is 70 to 95% by weight and the content of component (A-2) is 30 to 5% by weight ): Propylene-based polymer having a propylene unit content of 90 to 100% by weight Component (A-2): Ethylene-α-olefin copolymer component (B) having an ethylene unit content of 20 to 80% by weight ): The ethylene unit content is 50 to 80% by weight and the C4 to C8 α-olefin unit is the total amount of the ethylene unit content and the C4 to C8 α-olefin unit content. Ethylene-α-olefin copolymer rubber component having a content of 50 to 20% by weight ( C): The content of propylene units is 80 to 92% by weight, the content of ethylene units is 20 to 8% by weight, and the melt flow rate with respect to the total content of propylene units and ethylene units Propylene-ethylene copolymer having a measurement temperature of 230 ° C. and a measurement load of 21.18 N of 1 to 50 g / 10 min and a density of 0.890 g / cm 3 or less.
前記成分(A)100重量部に対して下記成分(D)を1〜50重量部含有してなる、請求項1に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
成分(D):スチレン・共役ジエンブロック共重合体及び/又はその水素添加物
The thermoplastic elastomer composition according to claim 1, comprising 1 to 50 parts by weight of the following component (D) with respect to 100 parts by weight of the component (A).
Component (D): Styrene / conjugated diene block copolymer and / or hydrogenated product thereof
前記成分(A)100重量部に対して下記成分(E)を1〜50重量部含有してなる、請求項1又は2に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
成分(E):炭化水素系ゴム用軟化剤
The thermoplastic elastomer composition according to claim 1 or 2, comprising 1 to 50 parts by weight of the following component (E) with respect to 100 parts by weight of the component (A).
Component (E): Hydrocarbon softener
下記(1)から(3) の特性を満足する請求項1から3の何れか1項に記載の熱可塑
性エラストマー組成物。
(1)JIS K7210に準拠した測定温度230℃、測定荷重21.18Nでのメルトフローレートが0.1〜100g/10分
(2)JIS K7203に準拠した曲げ弾性率が100MPa以上
(3)JIS K7110に準拠した温度−40℃でのノッチ付きアイゾット衝撃強度が
50kJ/m以上
The thermoplastic elastomer composition according to any one of claims 1 to 3, which satisfies the following characteristics (1) to (3):
(1) Melt flow rate at a measurement temperature of 230 ° C. according to JIS K7210 and a measurement load of 21.18 N is 0.1 to 100 g / 10 minutes (2) Flexural modulus according to JIS K7203 is 100 MPa or more (3) JIS Notched Izod impact strength at a temperature of −40 ° C. according to K7110 is 50 kJ / m 2 or more
請求項1から4の何れか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物からなるエアバッグ収納カバー。   An airbag storage cover comprising the thermoplastic elastomer composition according to any one of claims 1 to 4.
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