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JP2010006875A - Method for producing thermoplastic composition pellets and method for producing molded article - Google Patents

Method for producing thermoplastic composition pellets and method for producing molded article Download PDF

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JP2010006875A
JP2010006875A JP2008165031A JP2008165031A JP2010006875A JP 2010006875 A JP2010006875 A JP 2010006875A JP 2008165031 A JP2008165031 A JP 2008165031A JP 2008165031 A JP2008165031 A JP 2008165031A JP 2010006875 A JP2010006875 A JP 2010006875A
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Japan
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oil
mixing
plant material
thermoplastic resin
thermoplastic
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JP2008165031A
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Japanese (ja)
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Masanori Hashiba
正典 羽柴
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Toyota Boshoku Corp
Original Assignee
Toyota Boshoku Corp
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Publication date
Application filed by Toyota Boshoku Corp filed Critical Toyota Boshoku Corp
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing thermoplastic composition pellets containing a vegetable material in a large amount but suitable for injection molding, and to provide a method for producing a molded article using the same. <P>SOLUTION: Provided is the method for producing pellets 56 containing the vegetable material in an amount of 50 to 95 mass%, wherein the total amount of the vegetable material and a thermoplastic resin is 100 mass%, characterized by having a mixing process for melting the thermoplastic resin and simultaneously mixing with the vegetable material by the use of a mixing and melting device 1, a crushing process for crushing the obtained mixture to obtain a crushed mixture 301, and a pelletizing process for press-compacting the crushed mixture to obtain the pellets, having at least one of an oil-adding process for adding an oil 403 to the vegetable material before the mixing process and an oil-adding process for adding the oil 403 to the crushed mixture before the crushed mixture is pelletized, and adding the oil in a total amount of 1 to 17 pts.mass per 100 pts.mass of the total amount of the vegetable material and the thermoplastic resin, in the oil-adding process. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は熱可塑性組成物ペレットの製造方法及び成形体の製造方法に関する。更に詳しくは、植物性材料を50〜95質量%と多く含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法及び成形体の製造方法に関する。   The present invention relates to a method for producing a thermoplastic composition pellet and a method for producing a molded body. More specifically, the present invention relates to a method for producing a thermoplastic composition pellet containing as much as 50 to 95% by mass of a plant material and a method for producing a molded body.

近年、ケナフ等の成長が早く、二酸化炭素吸収量が多い植物性材料は、二酸化炭素排出量削減及び二酸化炭素の固定化等の観点から注目され、樹脂との複合用途で期待されている。
しかし、特に多量の植物性材料を樹脂に混合し、更には、得られた複合材料を成形するには大きな困難を伴う。これは複合材料に従来の樹脂と同等の十分な流動性を付与することが難しいからである。多量の植物材料を含む複合材料を扱う技術としては下記特許文献1〜3が知られている。
In recent years, plant materials such as kenaf that grow rapidly and have a large amount of carbon dioxide absorption are attracting attention from the viewpoints of reducing carbon dioxide emissions, fixing carbon dioxide, and the like, and are expected to be used in combination with resins.
However, it is particularly difficult to mix a large amount of plant material with the resin and to mold the resulting composite material. This is because it is difficult to give the composite material sufficient fluidity equivalent to that of conventional resins. The following Patent Documents 1 to 3 are known as techniques for handling composite materials containing a large amount of plant material.

特開2005−105245号公報JP-A-2005-105245 特開2000−219812号公報JP 2000-219812 A 特開2008−093956号公報JP 2008-093956 A

上記特許文献1では、ケナフ繊維の含有量が50質量%を超える場合に、樹脂組成物の流動性が著しく低下するので射出成形において、満足する製品形状や製品形態が得られない等の問題が発生することが示されている。即ち、50質量%を超える多量の植物性材料を混合することが難しいことが示されている。
また、上記特許文献2では、樹脂にロジンや可塑剤を加えず、植物繊維のみを配合した場合には植物繊維が均一に分散され難く、樹脂と植物繊維の間の親和性が悪いことなどから、強度等に劣り、又品質の均一性にも欠け、実用性に乏しい材料しか得られないことが示されている。即ち、50質量%以上の多量の植物性材料を混合できるものの、添加剤を要することが示されている。
上記特許文献3には、植物性材料をペレット化して利用し、植物性材料が50質量%と多く含まれた成形体を射出成形により製造する方法が開示されているものの、更に射出成形に適した熱可塑性組成物が求められている。
In the above-mentioned Patent Document 1, when the content of kenaf fiber exceeds 50% by mass, the fluidity of the resin composition is remarkably lowered, so that there is a problem that a satisfactory product shape and product form cannot be obtained in injection molding. It has been shown to occur. That is, it has been shown that it is difficult to mix a large amount of plant material exceeding 50% by mass.
Moreover, in the said patent document 2, when a rosin and a plasticizer are not added to resin and only a plant fiber is mix | blended, it is difficult to disperse | distribute a vegetable fiber uniformly, and since affinity between resin and a vegetable fiber is bad, etc. It is shown that only materials with poor strength and the like, lack of uniformity of quality, and poor practicality can be obtained. That is, although a large amount of plant material of 50% by mass or more can be mixed, an additive is required.
Although the above-mentioned Patent Document 3 discloses a method for producing a molded body containing a large amount of plant material by 50% by mass using pelletized plant material, it is more suitable for injection molding. There is a need for thermoplastic compositions.

本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、植物性材料を50〜95質量%と多く含有しながら射出成形機で使用した場合に装置の目詰まりや得られる成形体の欠肉などの不具合を防止した射出成形に適した熱可塑性組成物ペレットの製造方法及びこれを用いた成形体の製造方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above, such as clogging of an apparatus or lack of a molded product obtained when used in an injection molding machine while containing a large amount of plant material as 50 to 95% by mass. It aims at providing the manufacturing method of the thermoplastic composition pellet suitable for the injection molding which prevented the malfunction, and the manufacturing method of a molded object using the same.

射出成形において工業的に用いられる射出成形装置には、通常、自動計量機構が装備されている。射出成形装置の原料投入口へ投入された熱可塑性組成物は、この自動計量機構において計量された後、その量を元に一定量ずつ金型へ射出される。この自動計量機構を十分に機能させるために投入される原料はペレット化されていることが好ましい。   An injection molding apparatus used industrially in injection molding is usually equipped with an automatic metering mechanism. The thermoplastic composition charged into the raw material inlet of the injection molding apparatus is weighed by the automatic metering mechanism and then injected into the mold by a certain amount based on the amount. It is preferable that the raw material charged in order for this automatic weighing mechanism to function sufficiently is pelletized.

一方、植物性材料が50〜95質量%と多く含まれた材料であって、更に、射出成形工程を経る前の熱可塑性組成物は比較的脆く形崩れもし易い。特に本発明の製造方法のように、押し固めて形成されたペレットではその傾向がより強い。このようなペレットは取り扱っている過程や運搬等によりペレットの一部が欠けるなどして細粒及び粉末を生じる場合がある。本発明者らは、このような細粒及び粉末を含むペレットを上記原料投入口へ投入すると計量不具合を生じ易くなり、得られる成形品において欠肉が形成される等の成形不良を生じ易く、製品品質や生産性に影響することを知見した。そして、この問題は、各工程で用いる材料(植物性材料及び/又は粉砕混合物)に油分を添加することで解決できることを見出した。加えて、これらの材料に油分を添加した場合には、得られた熱可塑性組成物ペレットの流動性が向上されると共に、その成形体の耐衝撃性の向上が認められることを見出し、本発明を完成させるに至った。   On the other hand, it is a material containing a large amount of vegetable material as 50 to 95% by mass, and the thermoplastic composition before undergoing the injection molding process is relatively brittle and easily deformed. In particular, the tendency is stronger in pellets formed by compaction as in the production method of the present invention. Such pellets may produce fine particles and powders due to a part of the pellets being lost due to handling or transportation. When the present inventors put such pellets containing fine particles and powder into the raw material charging port, it tends to cause a measurement defect, and easily causes a molding defect such as formation of a thin wall in the obtained molded product. It was found that it affects product quality and productivity. And it discovered that this problem could be solved by adding an oil component to the material (plant material and / or ground mixture) used at each process. In addition, it has been found that when oil is added to these materials, the flowability of the obtained thermoplastic composition pellets is improved and the impact resistance of the molded product is improved. It came to complete.

即ち、本発明は以下に示す通りである。
(1)植物性材料と熱可塑性樹脂とを含有し、該植物性材料及び該熱可塑性樹脂の合計を100質量%とした場合に該植物性材料を50〜95質量%含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法であって、
混合溶融装置を用いて上記熱可塑性樹脂を溶融させながら上記植物性材料と混合する混合工程と、
上記混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る破砕工程と、
上記破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、
更に、上記混合工程前に上記植物性材料に油分を添加する油分添加工程、及び、上記破砕混合物が上記ペレットとなる前に該破砕混合物に油分を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方の油分添加工程を備え、
上記油分添加工程では、上記植物性材料と上記熱可塑性樹脂との合計を100質量部とした場合に上記油分が合計1〜17質量部となるように添加することを特徴とする熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
(2)上記油分は、パラフィン系オイルである上記(1)に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
(3)上記ペレット化工程は、ダイと該ダイに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記破砕混合物を該ダイ内に圧入した後、該ダイから押し出して上記ペレットを形成する工程である上記(1)又は(2)に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
(4)上記混合溶融装置は、上記混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、
上記混合工程は、上記混合室中で上記混合羽根の回転により溶融された上記熱可塑性樹脂と上記植物性材料とを混合する上記(1)乃至(3)のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
(5)上記植物性材料は、ケナフである上記(1)乃至(4)のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
(6)上記熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン及び/又はエチレン・プロピレン共重合体である上記(1)乃至(5)のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
(7)上記(1)乃至(6)のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法により得られた熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得ることを特徴とする成形体の製造方法。
That is, the present invention is as follows.
(1) A thermoplastic composition containing a plant material and a thermoplastic resin, and 50 to 95% by mass of the plant material when the total of the plant material and the thermoplastic resin is 100% by mass A method for producing pellets, comprising:
A mixing step of mixing with the plant material while melting the thermoplastic resin using a mixing and melting apparatus;
A crushing step of crushing the mixture obtained in the mixing step to obtain a crushing mixture;
A pelletizing step of pressing and solidifying the crushed mixture to obtain pellets,
Further, at least one of an oil addition step for adding oil to the plant material before the mixing step, and an oil addition step for adding oil to the crushed mixture before the crushed mixture becomes the pellets. With an oil addition process,
In the oil component addition step, when the total of the plant material and the thermoplastic resin is 100 parts by mass, the thermoplastic component is added so that the total amount of oil is 1 to 17 parts by mass. Pellet manufacturing method.
(2) The method for producing a thermoplastic composition pellet according to (1), wherein the oil is a paraffinic oil.
(3) The pelletizing step uses a roller-type molding machine provided with a die and a roller that rotates in contact with the die, and after pressing the crushed mixture into the die by the roller, the pellet is extruded from the die. The method for producing a thermoplastic composition pellet according to the above (1) or (2), which is a step of forming the pellet.
(4) The mixing and melting apparatus includes a mixing chamber for performing the mixing and a mixing blade disposed in the mixing chamber,
The thermoplastic resin according to any one of (1) to (3), wherein the mixing step mixes the thermoplastic resin melted by rotation of the mixing blade in the mixing chamber and the plant material. Method for producing composition pellets.
(5) The said vegetable material is a manufacturing method of the thermoplastic composition pellet in any one of said (1) thru | or (4) which is kenaf.
(6) The thermoplastic composition pellet manufacturing method according to any one of (1) to (5), wherein the thermoplastic resin is polypropylene and / or an ethylene / propylene copolymer.
(7) The thermoplastic composition pellet obtained by the method for producing a thermoplastic composition pellet according to any one of the above (1) to (6) is injection-molded to obtain a molded body. Manufacturing method of a molded object.

本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法によれば、植物性材料を50〜95質量%と多く含有しながら射出成形機で使用した場合に装置の目詰まりや得られる成形体の欠肉などの不具合を防止した射出成形に適した熱可塑性組成物ペレットが得られる。特に油分添加工程を備えることで、油分添加を行わない場合に比べて得られる熱可塑性組成物ペレットの崩壊が抑制され、射出成形時の計量に適した熱可塑性組成物ペレットが得られる。更に、この熱可塑性組成物ペレットが得られることにより成形体では欠肉を生じることなく優れた成形性が得られると共に、油分添加されていない熱可塑性組成物ペレットを用いた場合に比べてより高い機械的特性が発現される。
上記油分がパラフィン系オイルである場合は、特に優れた上記油添効果が得られる。
上記ペレット化工程が、ダイとダイに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、ローラーにより破砕混合物をダイ内に圧入した後、ダイから押し出してペレットを形成する工程である場合は、熱可塑性樹脂を軟化又は溶融させるための加熱を要することなくペレット化を行うことができる。このため、熱可塑性樹脂組成物に対する熱履歴を抑制でき、得られる熱可塑性組成物ペレットによる成形体は優れた機械的特性を発現できる。
混合工程が、混合室中で混合羽根の回転により溶融された熱可塑性樹脂と植物性材料とを混合する工程である場合は、特に短時間で混合を行うことができ、また、外部からの加熱を要することなく、50〜95質量%と多くの植物性材料を含む混合物を得ることができる。
植物性材料がケナフである場合、ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できる。
熱可塑性樹脂がポリプロピレン及び/又はエチレン・プロピレン共重合体である場合は、優れた環境特性を備える熱可塑性組成物ペレットが得られると共に、高い機械的特性を得ることができる。
本発明の成形体の製造方法によれば、植物性材料を50〜95質量%と多く含有する熱可塑性組成物からなる成形体を射出成形により得ることができる。更に、成形性及び耐衝撃性に優れた成形体が得られる。
According to the method for producing a thermoplastic composition pellet of the present invention, when the plant material is used in an injection molding machine while containing a large amount of plant material at 50 to 95% by mass, the device is clogged, or the resulting molded product is thin. Thus, a thermoplastic composition pellet suitable for injection molding in which the above problems are prevented can be obtained. In particular, the provision of the oil component addition step suppresses the collapse of the thermoplastic composition pellets obtained compared to the case where the oil component addition is not performed, and the thermoplastic composition pellets suitable for weighing during injection molding are obtained. Further, by obtaining the thermoplastic composition pellets, excellent moldability can be obtained without causing a lack of thickness in the molded body, and is higher than the case of using the thermoplastic composition pellets to which no oil is added. Mechanical properties are manifested.
In the case where the oil is a paraffinic oil, a particularly excellent oil addition effect can be obtained.
The pelletizing step is a step of using a roller-type molding machine equipped with a die and a roller rotated in contact with the die, pressing the crushed mixture into the die with a roller, and then extruding the die to form a pellet. In this case, pelletization can be performed without requiring heating for softening or melting the thermoplastic resin. For this reason, the thermal history with respect to a thermoplastic resin composition can be suppressed, and the molded object by the thermoplastic composition pellet obtained can express the outstanding mechanical characteristic.
When the mixing step is a step of mixing the thermoplastic resin melted by the rotation of the mixing blade and the plant material in the mixing chamber, mixing can be performed particularly in a short time, and heating from the outside can be performed. Therefore, a mixture containing 50 to 95% by mass and many plant materials can be obtained.
When the plant material is kenaf, kenaf is an extremely fast growing annual grass and has an excellent carbon dioxide absorbability, so that it can contribute to the reduction of the amount of carbon dioxide in the atmosphere and the effective use of forest resources.
When the thermoplastic resin is polypropylene and / or ethylene / propylene copolymer, a thermoplastic composition pellet having excellent environmental characteristics can be obtained, and high mechanical characteristics can be obtained.
According to the method for producing a molded article of the present invention, a molded article made of a thermoplastic composition containing a large amount of plant material at 50 to 95% by mass can be obtained by injection molding. Furthermore, a molded body excellent in moldability and impact resistance can be obtained.

以下、本発明について詳細に説明する。
[1]熱可塑性組成物ペレットの製造方法
本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法は、植物性材料と熱可塑性樹脂とを含有し、該植物性材料及び該熱可塑性樹脂の合計を100質量%とした場合に該植物性材料を50〜95質量%含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法であって、
混合溶融装置を用いて上記熱可塑性樹脂を溶融させながら上記植物性材料と混合する混合工程と、
上記混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る破砕工程と、
上記破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、
更に、上記混合工程前に上記植物性材料に油分を添加する油分添加工程、及び、上記ペレット化工程前に上記破砕混合物に油分を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方の油分添加工程を備え、
上記油分添加工程では、上記植物性材料と上記熱可塑性樹脂との合計を100質量部とした場合に上記油分が合計1〜17質量部となるように添加することを特徴とする。
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
[1] Manufacturing method of thermoplastic composition pellet The manufacturing method of the thermoplastic composition pellet of the present invention includes a plant material and a thermoplastic resin, and the total of the plant material and the thermoplastic resin is 100 masses. %, A method for producing a thermoplastic composition pellet containing 50 to 95% by mass of the plant material,
A mixing step of mixing with the plant material while melting the thermoplastic resin using a mixing and melting apparatus;
A crushing step of crushing the mixture obtained in the mixing step to obtain a crushing mixture;
A pelletizing step of pressing and solidifying the crushed mixture to obtain pellets,
Further, at least one oil addition step of an oil addition step of adding oil to the plant material before the mixing step and an oil addition step of adding oil to the crushed mixture before the pelletizing step. Prepared,
The oil component adding step is characterized in that when the total amount of the plant material and the thermoplastic resin is 100 parts by mass, the oil component is added in a total amount of 1 to 17 parts by mass.

上記「混合工程」は、混合溶融装置を用いて熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合する工程である。
上記「植物性材料」は、植物に由来する材料である。この植物性材料としては、ケナフ、ジュート麻、マニラ麻、サイザル麻、雁皮、三椏、楮、バナナ、パイナップル、ココヤシ、トウモロコシ、サトウキビ、バガス、ヤシ、パピルス、葦、エスパルト、サバイグラス、麦、稲、竹、各種針葉樹(スギ及びヒノキ等)、広葉樹及び綿花などの各種植物体から得られた植物性材料が挙げられる。この植物性材料は1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。これらのなかではケナフが好ましい。ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できるからである。
The “mixing step” is a step of mixing with the plant material while melting the thermoplastic resin using a mixing and melting apparatus.
The “plant material” is a material derived from a plant. These plant materials include kenaf, jute hemp, manila hemp, sisal hemp, husk, cocoon, cocoon, banana, pineapple, coconut palm, corn, sugar cane, bagasse, palm, papyrus, cocoon, esparto, sabaigrass, wheat, rice, bamboo And plant materials obtained from various plants such as various conifers (such as cedar and cypress), broad-leaved trees and cotton. This plant material may use only 1 type and may use 2 or more types together. Of these, kenaf is preferred. This is because kenaf is an annual plant that grows very fast and has excellent carbon dioxide absorptivity, which contributes to reducing the amount of carbon dioxide in the atmosphere and effectively using forest resources.

また、上記植物性材料として用いる植物体の部位は特に限定されず、非木質部、木質部、葉部、茎部及び根部等の植物体を構成するいずれの部位であってもよい。更に、特定部位のみを用いてもよく2ヶ所以上の異なる部位を併用してもよい。
更に、本発明の熱可塑性組成物ペレット内に含まれる植物性材料(混合前の植物性材料)の形状は特に限定されず、繊維状であってもよく、非繊維状(粉末状、破砕物状、チップ状及び不定形状等が含まれる)であってもよい。
Moreover, the site | part of the plant body used as said plant material is not specifically limited, Any site | part which comprises plant bodies, such as a non-wood part, a wood part, a leaf part, a stem part, and a root part, may be sufficient. Furthermore, only a specific part may be used and two or more different parts may be used in combination.
Furthermore, the shape of the plant material (plant material before mixing) contained in the thermoplastic composition pellet of the present invention is not particularly limited, and may be fibrous or non-fibrous (powder, crushed) Shape, chip shape, and indeterminate shape).

尚、本発明におけるケナフとは、木質茎を有する早育性の一年草であり、アオイ科に分類される植物である。学名におけるhibiscus cannabinus及びhibiscus sabdariffa等が含まれ、更に、通称名における紅麻、キューバケナフ、洋麻、タイケナフ、メスタ、ビムリ、アンバリ麻及びボンベイ麻等が含まれる。
また、本発明におけるジュートとは、ジュート麻から得られる繊維である。このジュート麻には、黄麻(コウマ、Corchorus capsularis L.)、及び、綱麻(ツナソ)、シマツナソ並びにモロヘイヤ、を含む麻及びシナノキ科の植物を含むものとする。
In addition, the kenaf in this invention is an early-growing annual grass which has a wooden stem, and is a plant classified into the mallow family. Hibiscus cannabinus and hibiscus sabdariffa etc. in scientific names are included, and further, red, hemp, Cuban kenaf, western hemp, taikenaf, mesta, bimli, ambari and bombay hemp etc. are included in common names.
The jute in the present invention is a fiber obtained from jute hemp. This jute hemp shall include hemp and linden plants including jute (Chorus corpus capsularis L.), and hemp (Tunaso), Shimatsunaso and Morohaya.

植物性材料{混合前の植物性材料}の形状は特に限定されず、繊維状及び非繊維状の形態が挙げられる。このうち非繊維状としては、粉末状(粒状及び球状等を含む)、チップ状(板状及び薄片状等を含む)及び不定形状(粉砕物状等を含む)などの形態が含まれる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
上記のうち繊維状の植物性材料(以下、単に「植物性繊維」ともいう)は、植物体から取り出された繊維であり、且つ長さ(繊維長)Lに対する径(繊維径)tの割合L/tが5.0〜20,000であるものをいう。この植物性繊維において、上記繊維長Lは、通常、0.5〜300mmであり、上記繊維径tは、通常、0.01〜1mmである。この繊維長は、JIS L1015における直接法と同様に、1本の植物性繊維を伸張させずにまっすぐに伸ばし、置尺上で測定した値(L)である。一方、繊維径は、繊維長を測定した当該植物性繊維について、繊維の長さ方向の中央における繊維径を光学顕微鏡を用いて測定した値(t)である。
The shape of the plant material {plant material before mixing} is not particularly limited, and examples thereof include fibrous and non-fibrous forms. Among these, non-fibrous forms include powder forms (including granular and spherical shapes), chip shapes (including plate shapes and flake shapes), and irregular shapes (including pulverized material shapes). These may use only 1 type and may use 2 or more types together.
Among the above, the fibrous plant material (hereinafter also simply referred to as “vegetable fiber”) is a fiber taken out from the plant body, and the ratio of the diameter (fiber diameter) t to the length (fiber length) L. L / t is 5.0 to 20,000. In this vegetable fiber, the fiber length L is usually 0.5 to 300 mm, and the fiber diameter t is usually 0.01 to 1 mm. This fiber length is a value (L) measured on a measuring scale by stretching a single plant fiber straight without stretching, as in the direct method in JIS L1015. On the other hand, a fiber diameter is the value (t) which measured the fiber diameter in the center of the fiber length direction using the optical microscope about the vegetable fiber which measured fiber length.

更に、植物性繊維の平均繊維長及び平均繊維径等は特に限定されないが、平均繊維長は、20mm以下が好ましい。平均繊維長が20mm以下の植物性繊維を用いることで、植物性繊維を用いることによる前記効果をよりよく得ることができる。この平均繊維長は1〜15mmがより好ましく、1.5〜10mmが更に好ましく、2〜7mmが特に好ましい。この平均繊維長は、JIS L1015に準拠して、直接法にて無作為に単繊維を1本ずつ取り出し、伸張させずにまっすぐに伸ばし、置尺上で繊維長を測定し、合計200本について測定した平均値である。
一方、上記平均繊維径は、0.2mm以下が好ましい。平均繊維径が0.2mm以下の植物性繊維を用いることで、植物性繊維を用いることによる前記効果をよりよく得ることができる。この平均繊維径は0.01〜0.15mmがより好ましく、0.01〜0.1mmが特に好ましい。この平均繊維径は、無作為に単繊維を1本ずつ取り出し、繊維の長さ方向の中央における繊維径を光学顕微鏡を用いて実測し、合計200本について測定した平均値である。
Furthermore, the average fiber length and the average fiber diameter of the vegetable fiber are not particularly limited, but the average fiber length is preferably 20 mm or less. By using a vegetable fiber having an average fiber length of 20 mm or less, the above-described effect by using the vegetable fiber can be better obtained. The average fiber length is more preferably 1 to 15 mm, further preferably 1.5 to 10 mm, and particularly preferably 2 to 7 mm. This average fiber length is determined according to JIS L1015 by taking out single fibers one at a time by the direct method, stretching straight without stretching, and measuring the fiber length on a measuring scale. It is the measured average value.
On the other hand, the average fiber diameter is preferably 0.2 mm or less. By using vegetable fibers having an average fiber diameter of 0.2 mm or less, the above-mentioned effect by using vegetable fibers can be obtained better. The average fiber diameter is more preferably 0.01 to 0.15 mm, and particularly preferably 0.01 to 0.1 mm. This average fiber diameter is an average value measured for a total of 200 fibers by taking out single fibers at random and measuring the fiber diameter at the center in the length direction of the fibers using an optical microscope.

また、非繊維状の植物性材料(以下、単に「非繊維状植物性材料」ともいう)は、植物体から取り出された上記繊維状には含まれない形態の植物性材料である。その大きさは特に限定されないが、例えば、最大長さ(粒状の場合は最大粒径)は20mm以下(通常0.1mm以上、更には0.3〜20mm、より更には0.3〜15mm、特に0.5〜10mm)とすることが好ましい。
更に、その形状が粉末状である場合には、平均粒径は5.0mm以下(通常0.1mm以上、更には0.2〜5.0mm、より更には0.3〜4.0mm、特に0.3〜3.0mm、とりわけ0.5〜2.0mm)とすることが好ましい。尚、平均粒径とは、粒度分布測定装置によって測定された粒度分布におけるD50の値である。
尚、本方法により得られる熱可塑性組成物ペレットでは、上記混合前の植物性材料の形状及び大きさは、熱可塑性樹脂組成物内でそのまま維持されてもよく、維持されなくてもよい。維持されない場合としては、混合時に更に細かく粉砕されて熱可塑性組成物ペレット内に含まれる場合が挙げられる。
Further, the non-fibrous plant material (hereinafter, also simply referred to as “non-fibrous plant material”) is a plant material in a form not included in the fibrous form taken out from the plant body. Although the size is not particularly limited, for example, the maximum length (maximum particle size in the case of a granule) is 20 mm or less (usually 0.1 mm or more, further 0.3 to 20 mm, and further 0.3 to 15 mm, In particular, the thickness is preferably 0.5 to 10 mm.
Furthermore, when the shape is powdery, the average particle diameter is 5.0 mm or less (usually 0.1 mm or more, more preferably 0.2 to 5.0 mm, even more preferably 0.3 to 4.0 mm, particularly 0.3 to 3.0 mm, particularly 0.5 to 2.0 mm) is preferable. The average particle size is a value of D50 in the particle size distribution measured by a particle size distribution measuring device.
In addition, in the thermoplastic composition pellet obtained by this method, the shape and size of the plant material before mixing may or may not be maintained as it is in the thermoplastic resin composition. The case where it is not maintained includes a case where it is further finely pulverized during mixing and included in the thermoplastic composition pellets.

また、植物性材料としてケナフを用いる場合、上記植物性繊維としてはケナフ繊維が挙げられ、上記非繊維状植物性材料としてはケナフコア粉末が挙げられる。本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法では上記のように非繊維状植物性材料を用いることができる。即ち、ケナフにおいてはケナフコア粉末を用いることができることとなる。
このケナフは靭皮と称される外層部分とコアと称される芯材部分とからなるが、このうち靭皮は、強靱な繊維を有するために利用価値が高いのに対して、コアはケナフ全体の60体積%程をも占めるにも関わらず、植物性繊維にすることができない。更に、見掛け比重が小さく嵩高いために取扱い性が悪く、樹脂等との混練が難しく、コアは廃棄又は燃料化されることが多い。しかし、本方法によれば、ケナフコアを植物性材料として利用することができる。
Moreover, when using kenaf as a vegetable material, kenaf fiber is mentioned as said vegetable fiber, A kenaf core powder is mentioned as said non-fibrous vegetable material. In the method for producing a thermoplastic composition pellet of the present invention, a non-fibrous vegetable material can be used as described above. That is, kenaf core powder can be used in kenaf.
This kenaf is composed of an outer layer part called bast and a core part called core. Among these, bast is highly useful because it has tough fibers, whereas the core is kenaf. Although it accounts for as much as 60% by volume, it cannot be made into vegetable fiber. Furthermore, since the apparent specific gravity is small and bulky, handling is poor, kneading with a resin or the like is difficult, and the core is often discarded or made into fuel. However, according to this method, kenaf core can be used as a plant material.

上記「熱可塑性樹脂」は、熱可塑性を有する樹脂である。熱可塑性樹脂としては、特に限定されず種々のものを用いることができる。この熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン(ポリプロピレン、ポリエチレン等)、ポリエステル樹脂{(ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート等の脂肪族ポリエステル樹脂)、(ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリトリメチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂)}、ポリスチレン、アクリル樹脂(メタクリレート及び/又はアクリレート等を用いて得られた樹脂)、ポリアミド樹脂(ナイロン等)、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、ABS樹脂等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。   The “thermoplastic resin” is a resin having thermoplasticity. The thermoplastic resin is not particularly limited, and various types can be used. Examples of the thermoplastic resin include polyolefin (polypropylene, polyethylene, etc.), polyester resin {(aliphatic polyester resin such as polylactic acid, polycaprolactone, polybutylene succinate), (polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polytrimethylene terephthalate, etc. Aromatic polyester resin)}, polystyrene, acrylic resin (resin obtained using methacrylate and / or acrylate, etc.), polyamide resin (nylon etc.), polycarbonate resin, polyacetal resin, ABS resin and the like. These may use only 1 type and may use 2 or more types together.

更に、上記ポリエステル樹脂のなかでは、生分解性を有するポリエステル樹脂(以下、単に「生分解性樹脂」ともいう)が好ましい。生分解性樹脂としては、(1)乳酸、リンゴ酸、グルコース酸及び3−ヒドロキシ酪酸等のヒドロキシカルボン酸の単独重合体、並びに、これらのヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも1種を用いた共重合体、などのヒドロキシカルボン酸系脂肪族ポリエステル、(2)ポリカプロラクトン、及び、上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも1種とカプロラクトンとの共重合体、などのカプロラクトン系脂肪族ポリエステル、(3)ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート及びポリブチレンアジペート、などの二塩基酸ポリエステル、等が挙げられる。
これらのなかでは、ポリ乳酸、乳酸と乳酸を除く他の上記ヒドロキシカルボン酸との共重合体、ポリカプロラクトン、及び上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも1種とカプロラクトンとの共重合体が好ましく、特にポリ乳酸が好ましい。これらの生分解性樹脂は1種のみを用いてもよく、2種以上を併用してもよい。尚、上記乳酸にはL−乳酸及びD−乳酸を含むものとし、これらの乳酸は単独で用いてもよく、併用してもよい。
Further, among the polyester resins, polyester resins having biodegradability (hereinafter, also simply referred to as “biodegradable resins”) are preferable. Biodegradable resins include (1) homopolymers of hydroxycarboxylic acids such as lactic acid, malic acid, glucose acid and 3-hydroxybutyric acid, and co-polymerization using at least one of these hydroxycarboxylic acids Caprolactone-based aliphatic polyesters, such as hydroxycarboxylic acid-based aliphatic polyesters, (2) polycaprolactone, and copolymers of at least one of the above hydroxycarboxylic acids with caprolactone, (3) poly And dibasic acid polyesters such as butylene succinate, polyethylene succinate and polybutylene adipate.
Among these, polylactic acid, a copolymer of lactic acid and other hydroxycarboxylic acid excluding lactic acid, polycaprolactone, and a copolymer of caprolactone with at least one of the hydroxycarboxylic acids are particularly preferable. Polylactic acid is preferred. These biodegradable resins may be used alone or in combination of two or more. The lactic acid includes L-lactic acid and D-lactic acid, and these lactic acids may be used alone or in combination.

更に、熱可塑性樹脂として、単独で又は他の熱可塑性樹脂と併用して、熱可塑性エラストマーを用いることができる。熱可塑性エラストマーとしては、オレフィン系熱可塑性エラストマー、スチレン系熱可塑性エラストマー、ウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー等が例示される。これらの中ではオレフィン系熱可塑性エラストマー及びスチレン系熱可塑性エラストマーが好ましい。   Further, as the thermoplastic resin, a thermoplastic elastomer can be used alone or in combination with another thermoplastic resin. Examples of the thermoplastic elastomer include olefin thermoplastic elastomer, styrene thermoplastic elastomer, urethane elastomer, polyester elastomer, polyamide elastomer and the like. Of these, olefin-based thermoplastic elastomers and styrene-based thermoplastic elastomers are preferred.

オレフィン系熱可塑性エラストマーの形態は特に限定されないが、オレフィン系樹脂成分(ハードセグメントとして機能)とゴム成分(ソフトセグメントとして機能)とを含み、ゴム成分がオレフィン系樹脂成分内に分散されてなるものが好ましい。
このうち、オレフィン系樹脂成分は、オレフィンを主成分とする樹脂であること以外特に限定されない。このオレフィン系樹脂成分としては、オレフィンの単独重合体、オレフィンを含む共重合体(オレフィン共重合体を構成する構成単位全体を100モル%とした場合に70モル%以上のオレフィンに由来する構成単位を有する共重合体)が挙げられる。前者(オレフィンの単独重合体)としては、ポリエチレン、ポリプロピレン及びエチレン・プロピレン共重合体(エチレン・プロピレンランダム共重合体など)等が挙げられる。一方、後者(オレフィンを含む共重合体)としては、エチレン・酢酸ビニル共重合体及びエチレン・アクリル酸アルキル共重合体等が挙げられる。これらのオレフィン系樹脂成分は1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
また、上記ゴム成分の組成は特に限定されず、種々のゴム成分を用いることができる。即ち、例えば、オレフィン系ゴム(EPR、EPDM等)、スチレン系ゴム、ウレタン系ゴム、アクリル系ゴム等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。これらのゴム成分のなかでは、オレフィン系ゴム及びスチレン系ゴムが好ましい。
The form of the olefinic thermoplastic elastomer is not particularly limited, but includes an olefinic resin component (functioning as a hard segment) and a rubber component (functioning as a soft segment), and the rubber component is dispersed in the olefinic resin component Is preferred.
Among these, the olefin resin component is not particularly limited except that it is a resin mainly composed of olefin. Examples of the olefin resin component include olefin homopolymers, copolymers containing olefins (constituent units derived from 70 mol% or more of olefins when the total constituent units constituting the olefin copolymer are 100 mol%) Copolymer). Examples of the former (olefin homopolymer) include polyethylene, polypropylene, and ethylene / propylene copolymers (such as ethylene / propylene random copolymers). On the other hand, examples of the latter (an olefin-containing copolymer) include an ethylene / vinyl acetate copolymer and an ethylene / alkyl acrylate copolymer. These olefin resin components may be used alone or in combination of two or more.
The composition of the rubber component is not particularly limited, and various rubber components can be used. That is, for example, olefin rubber (EPR, EPDM, etc.), styrene rubber, urethane rubber, acrylic rubber and the like can be mentioned. These may use only 1 type and may use 2 or more types together. Among these rubber components, olefin rubber and styrene rubber are preferable.

また、スチレン系熱可塑性エラストマーは、芳香族ビニル化合物{スチレン、アルキル置換スチレン(α−メチルスチレン、o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、p−メチルスチレン、1,3−ジメチルスチレン等)、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン等}に由来する構成単位を含む共重合体であり、通常、この芳香族ビニル化合物に由来する構成単位{通常、全構成単位中に5モル%(通常50モル%以下)を越えて含有}は、芳香族ビニル重合体ブロックとして含有されてハードセグメントとして機能する。スチレン系熱可塑性エラストマーは水素添加されていてもよく、水素添加されていなくてもよいが、水素添加型スチレン系熱可塑性エラストマーが好ましい。また、上記芳香族ビニル重合体ブロック以外の重合体部分は、通常、共役ジエン(ブタジエン、イソプレン、1,3−ペンタジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン等)を用いて形成される。   Styrenic thermoplastic elastomers include aromatic vinyl compounds {styrene, alkyl-substituted styrene (α-methylstyrene, o-methylstyrene, m-methylstyrene, p-methylstyrene, 1,3-dimethylstyrene, etc.), vinyl It is a copolymer containing structural units derived from naphthalene, vinyl anthracene, etc.}, and is usually derived from this aromatic vinyl compound {usually 5 mol% (usually 50 mol% or less) in all structural units]. Contains over} is contained as an aromatic vinyl polymer block and functions as a hard segment. The styrene thermoplastic elastomer may be hydrogenated or not hydrogenated, but a hydrogenated styrene thermoplastic elastomer is preferable. The polymer portion other than the aromatic vinyl polymer block is usually formed using a conjugated diene (butadiene, isoprene, 1,3-pentadiene, 2,3-dimethyl-1,3-butadiene, etc.). .

このスチレン系熱可塑性エラストマーとしては、水素添加型スチレン・ブタジエンランダム共重合体(HSBR)、スチレン・エチレン・ブチレン・スチレンブロック共重合体(SEBS,水素添加型スチレン・ブタジエンブロック共重合体)、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体(SEPS,水素添加型スチレン・イソプレンブロック共重合体)、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体(SBS)、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体(SIS)等が挙げられる。   Examples of the styrenic thermoplastic elastomer include hydrogenated styrene / butadiene random copolymer (HSBR), styrene / ethylene / butylene / styrene block copolymer (SEBS, hydrogenated styrene / butadiene block copolymer), and styrene.・ Ethylene / propylene / styrene block copolymer (SEPS, hydrogenated styrene / isoprene block copolymer), styrene / butadiene / styrene block copolymer (SBS), styrene / isoprene / styrene block copolymer (SIS) Etc.

上記各種の熱可塑性樹脂のなかでは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂及びポリエステル樹脂のうちのポリ乳酸を含む他の樹脂との混合樹脂{ポリ乳酸アロイ(ポリスチレン、ABS、ナイロン、ポリカーボネート、ポリプロピレン及びポリブチレンサクシネートのうちの少なくとも1種とポリ乳酸との混合樹脂等)}のうちの少なくとも1種であることが好ましい。更にこのなかでもポリオレフィンが好ましく、特にポリプロピレン(単独重合体)、ポリプロピレンを含むポリオレフィンの混合樹脂、及びプロピレンに由来する構成単位を含むオレフィン共重合樹脂のうちの少なくともいずれかの樹脂が好ましい。このうちポリプロピレンを含むポリオレフィンの混合樹脂としては、ポリプロピレンとポリエチレンとの混合樹脂が挙げられる。更に、プロピレンに由来する構成単位を含むオレフィン共重合樹脂としては、エチレン・プロピレン共重合体(ランダム共重合体及びブロック共重合体を含む)が挙げられる。これらのポリオレフィンは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。これらのなかでは、ポリプロピレン(単独重合体)及び/又はエチレン・プロピレン共重合体が特に好ましい。   Among the above-mentioned various thermoplastic resins, polyolefins, polyester resins, and mixed resins with other resins including polylactic acid among polyester resins {polylactic acid alloy (polystyrene, ABS, nylon, polycarbonate, polypropylene, and polybutylene succinate) At least one of them and a mixed resin of polylactic acid, etc.)}. Of these, polyolefin is preferred, and at least one of polypropylene (homopolymer), a mixed resin of polyolefin containing polypropylene, and an olefin copolymer resin containing a structural unit derived from propylene is particularly preferred. Among these, the mixed resin of polyolefin containing polypropylene includes a mixed resin of polypropylene and polyethylene. Furthermore, examples of the olefin copolymer resin containing a structural unit derived from propylene include an ethylene / propylene copolymer (including a random copolymer and a block copolymer). These polyolefins may use only 1 type and may use 2 or more types together. Among these, polypropylene (homopolymer) and / or ethylene / propylene copolymer are particularly preferable.

更に、この混合工程では、上記熱可塑性樹脂の一部に酸変性された熱可塑性樹脂をことができる。即ち、上記各酸変性されていない熱可塑性樹脂(非酸変性熱可塑性樹脂)と、酸変性熱可塑性樹脂とを併用することができる。
酸変性熱可塑性樹脂は、酸基を有する熱可塑性樹脂である。この酸変性熱可塑性樹脂としては、熱可塑性樹脂に酸基を導入したものが挙げられる(尚、以下では酸基が導入されていない状態の重合体を「ベースポリマー」ともいう)。このベースポリマーとしては、前記熱可塑性樹脂として挙げた各種熱可塑性樹脂のうちの1種又は2種以上を用いることができる。これらのなかでは前記非酸変性熱可塑性樹脂と同様にポリオレフィンが好ましい。
Further, in this mixing step, a part of the thermoplastic resin can be acid-modified thermoplastic resin. That is, the above-mentioned acid-modified thermoplastic resins (non-acid-modified thermoplastic resins) and acid-modified thermoplastic resins can be used in combination.
The acid-modified thermoplastic resin is a thermoplastic resin having an acid group. Examples of the acid-modified thermoplastic resin include those obtained by introducing an acid group into a thermoplastic resin (hereinafter, a polymer in which no acid group is introduced is also referred to as “base polymer”). As this base polymer, 1 type (s) or 2 or more types of various thermoplastic resins mentioned as said thermoplastic resin can be used. Among these, polyolefin is preferable like the non-acid-modified thermoplastic resin.

更に、上記ベースポリマーは、非酸変性熱可塑性樹脂と同質であることが好ましい。この「同質」とは、[i]同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成単位(単量体単位)が同じであること、[ii]同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成単位が異なること、又は、[iii]同じ又は異なる種類の熱可塑性樹脂であって、同じ構成単位を少なくとも1種有し且つ互いに相溶性を有する熱可塑性樹脂であること、を意味する。「同じ種類の熱可塑性樹脂」とは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂等の分類において共通することを意味する。   Furthermore, the base polymer is preferably the same quality as the non-acid-modified thermoplastic resin. This “homogeneous” means [i] the same type of thermoplastic resin and the same structural unit (monomer unit), and [ii] the same type of thermoplastic resin, the structural unit being It means different, or [iii] the same or different types of thermoplastic resins, which are at least one kind of the same structural unit and are compatible with each other. “The same kind of thermoplastic resin” means common in the classification of polyolefin, polyester resin, acrylic resin, polyamide resin, polycarbonate resin, polyacetal resin, and the like.

上記[i]としては、同一の単独重合体又は共重合体であって、分子量、粘度等の化学的性質又は物理的性質が異なる場合が挙げられる。このうち共重合体である例としては、共通する2以上の構成単位を有し、その割合が異なる場合が挙げられる。上記[ii]としては、一方がポリエチレンであり、他方がポリプロピレンである場合等が挙げられる。上記[iii]の例としては、一方がポリエチレンであり、他方がエチレン・プロピレン共重合体である場合等が挙げられる。上記[ii]及び[iii]において、熱可塑性樹脂(B)及びベースポリマーの各々の構成単位全体の50モル%以上を占める主構成単位は同じであることが好ましい。   As said [i], it is the same homopolymer or copolymer, Comprising: The chemical properties or physical properties, such as molecular weight and a viscosity, differ. Of these, examples of the copolymer include a case in which two or more common structural units are present and the proportions thereof are different. Examples of [ii] include a case where one is polyethylene and the other is polypropylene. Examples of the above [iii] include a case where one is polyethylene and the other is an ethylene / propylene copolymer. In said [ii] and [iii], it is preferable that the main structural unit which occupies 50 mol% or more of each structural unit of a thermoplastic resin (B) and a base polymer is the same.

また、酸変性熱可塑性樹脂を形成する酸基の種類は特に限定されないが、通常、無水カルボン酸残基(−CO−O−OC−)及び/又はカルボン酸残基(−COOH)である。この酸基は共重合段階で導入されたものであってもよく、グラフト導入されたものであってもよい。また、酸基はどのような化合物により導入されたものであってもよく、その化合物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水アジピン酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、アクリル酸、及びメタクリル酸等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく、2種以上を併用してもよい。これらのなかでは、無水マレイン酸及び無水イタコン酸が好ましく、無水マレイン酸が特に好ましい。   The type of acid group forming the acid-modified thermoplastic resin is not particularly limited, but is usually a carboxylic anhydride residue (—CO—O—OC—) and / or a carboxylic acid residue (—COOH). This acid group may be introduced at the copolymerization stage or may be grafted. The acid group may be introduced by any compound, and examples of the compound include maleic anhydride, itaconic anhydride, succinic anhydride, glutaric anhydride, adipic anhydride, maleic acid, itaconic acid. , Fumaric acid, acrylic acid, and methacrylic acid. These may use only 1 type and may use 2 or more types together. Of these, maleic anhydride and itaconic anhydride are preferred, and maleic anhydride is particularly preferred.

酸変性熱可塑性樹脂に導入される酸基の量は特に限定されないものの、酸価において5以上であることが好ましい。これにより、酸変性熱可塑性樹脂の添加量を抑制しつつ高い添加効果を得ることができるからである。この酸価は、10〜80がより好ましく、15〜70が更に好ましく、20〜60が特に好ましい。尚、この酸価はJIS K0070によるものである。更に、その重量平均分子量は10,000〜200,000であることが好ましい。これにより熱可塑性樹脂組成物全体への性状変化を抑制しつつ、高い添加効果が得られ、更に優れた耐衝撃性を付与できる。この重量平均分子量は、15,000〜150,000がより好ましく、25,000〜120,000が更に好ましく、35,000〜100,000が特に好ましい。尚、この重量平均分子量はGPC法によるものである。   Although the amount of acid groups introduced into the acid-modified thermoplastic resin is not particularly limited, the acid value is preferably 5 or more. This is because a high addition effect can be obtained while suppressing the addition amount of the acid-modified thermoplastic resin. As for this acid value, 10-80 are more preferable, 15-70 are still more preferable, and 20-60 are especially preferable. This acid value is according to JIS K0070. Furthermore, the weight average molecular weight is preferably 10,000 to 200,000. Thereby, while suppressing the property change to the whole thermoplastic resin composition, the high addition effect is acquired and the further outstanding impact resistance can be provided. The weight average molecular weight is more preferably 15,000 to 150,000, still more preferably 25,000 to 120,000, and particularly preferably 35,000 to 100,000. The weight average molecular weight is based on the GPC method.

上記混合工程で混合する植物性材料と熱可塑性樹脂との量比は、得られる混合物内において植物性材料の割合が50〜95質量%となるものであればよいが、50〜90質量%が好ましく、51〜85質量%がより好ましく、52〜80質量%が更に好ましく、53〜75質量%特に好ましい。上記範囲では本発明の油分添加工程を備えることによる成形性向上及び耐衝撃性向上の各効果を特に得易い。   The amount ratio of the plant material and the thermoplastic resin to be mixed in the mixing step is not limited as long as the ratio of the plant material in the obtained mixture is 50 to 95% by mass, but 50 to 90% by mass. Preferably, 51-85 mass% is more preferable, 52-80 mass% is still more preferable, and 53-75 mass% is especially preferable. Within the above range, it is particularly easy to obtain the effects of improving the moldability and impact resistance by providing the oil addition step of the present invention.

上記「混合溶融装置」は、熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合する装置であって、押出タイプのものを除いた装置である。この混合溶融装置の種類などは特に限定されないが、この混合溶融装置は、混合を行う混合室及び混合室内に配置された混合羽根を備え、混合室中で混合羽根の回転により溶融された熱可塑性樹脂と植物性材料とを混合できるものであることが好ましい。このような混合溶融装置としては、特に下記混合溶融装置が好ましい。この混合溶融装置を用いた場合には、植物性材料と熱可塑性樹脂とを特に良好に混合することができる。   The “mixing and melting apparatus” is an apparatus for mixing with a plant material while melting a thermoplastic resin, and excluding an extrusion type apparatus. The type of the mixing and melting apparatus is not particularly limited, but the mixing and melting apparatus includes a mixing chamber for mixing and a mixing blade disposed in the mixing chamber, and is a thermoplastic melted by the rotation of the mixing blade in the mixing chamber. It is preferable that the resin and the plant material can be mixed. As such a mixing and melting apparatus, the following mixing and melting apparatus is particularly preferable. When this mixing and melting apparatus is used, the plant material and the thermoplastic resin can be mixed particularly well.

この混合溶融装置{以下、図1、図3(図3は、特許庁の特許電子図書館から取得した国際公開04/076044号パンフレット図1を引用)及び図4(図4は、特許庁の特許電子図書館から取得した国際公開04/076044号パンフレット図2を引用)参照}としては、国際公開04/076044号パンフレットに記載の混合溶融装置1が好ましい。即ち、混合溶融装置1は、材料供給室13と、該材料供給室13に連接された混合室3と、該材料供給室13と該混合室3とを貫通して回転自在に設けられた回転軸5と、該材料供給室13内の該回転軸5に配設され且つ該材料供給室13に供給された混合材料(植物性材料等)を該混合室3へ搬送するらせん状羽根12と、該混合室3内の該回転軸5に配設され且つ該混合材料を混合する混合羽根10a〜10fと、を備える混合溶融装置が好ましい。   This mixing and melting apparatus (hereinafter, FIG. 1 and FIG. 3 (FIG. 3 refers to FIG. 1 of the pamphlet of International Publication No. 04/076044 obtained from the Patent Digital Library of the Patent Office) and FIG. As the reference}, reference is made to the International Publication No. 04/076044 pamphlet obtained from the electronic library), and the mixing and melting apparatus 1 described in the International Publication No. 04/076044 pamphlet is preferable. That is, the mixing and melting apparatus 1 includes a material supply chamber 13, a mixing chamber 3 connected to the material supply chamber 13, and a rotation provided rotatably through the material supply chamber 13 and the mixing chamber 3. A shaft 5, and a spiral blade 12 that is disposed on the rotating shaft 5 in the material supply chamber 13 and conveys the mixed material (vegetable material or the like) supplied to the material supply chamber 13 to the mixing chamber 3. A mixing and melting apparatus provided with mixing blades 10a to 10f disposed on the rotary shaft 5 in the mixing chamber 3 and mixing the mixed material is preferable.

上記混合溶融装置を用い、混合材料を混合溶融装置1(材料供給室13)へ投入し、混合溶融装置1の混合羽根10a〜10fを回転させることで、植物性材料及び熱可塑性樹脂{第1の方法においては、更に熱可塑性重合体成分(C)}が共に、混合室3の内壁へ向かって押し付けるように打撃し且つ押し進められ、材料同士の衝突するエネルギー(熱量)により短時間で熱可塑性樹脂{第1の方法においては、更に熱可塑性重合体成分(C)}が軟化され、更には溶融され、植物性材料と混合され、更には混練される。また、得られる熱可塑性組成物ペレットには射出成形が可能な優れた流動性が発現される。   By using the mixing and melting apparatus, the mixed material is put into the mixing and melting apparatus 1 (material supply chamber 13), and the mixing blades 10a to 10f of the mixing and melting apparatus 1 are rotated, whereby the plant material and the thermoplastic resin {first In this method, the thermoplastic polymer component (C)} is further struck and pushed toward the inner wall of the mixing chamber 3 and is thermoplasticized in a short time by the energy (heat amount) that the materials collide with each other. The resin {in the first method, the thermoplastic polymer component (C)} is further softened, further melted, mixed with the plant material, and further kneaded. Moreover, the fluidity | liquidity which can be injection-molded is expressed in the thermoplastic composition pellet obtained.

上記混合羽根10a〜10fは、上記回転軸5の円周方向の一定角度間隔の部位における軸方向において対向すると共に、回転方向において互いの対向間隔が狭まるような取付け角で該回転軸5に配設された少なくとも2枚の混合羽根(10a〜10f)によって構成され、該混合羽根10a〜10fの該回転軸5に対する取付け角は、該回転軸5に取り付けられる該混合羽根10a〜10fの根元部から半径方向外方の先端部まで同一であることが好ましく、更には、上記混合羽根10a〜10fが矩形板状をなすことが好ましい。
また、上記混合室は、該混合室を構成する壁に冷却媒体を循環させることができる混合室冷却手段を備えることがより更に好ましい。この構成により、混合室内の過度な温度上昇を抑制でき、熱可塑性樹脂の分解及び熱劣化を抑制(更には防止)できる。
The mixing blades 10a to 10f are arranged on the rotating shaft 5 at an attachment angle so as to oppose each other in the axial direction at a portion of the rotating shaft 5 at a constant angular interval in the circumferential direction and to reduce the facing interval in the rotating direction. It is constituted by at least two mixing blades (10a to 10f) provided, and the mounting angle of the mixing blades 10a to 10f with respect to the rotary shaft 5 is the root portion of the mixing blades 10a to 10f attached to the rotary shaft 5 To the radially outer tip, and preferably, the mixing blades 10a to 10f have a rectangular plate shape.
More preferably, the mixing chamber further includes a mixing chamber cooling means that can circulate a cooling medium through the walls constituting the mixing chamber. With this configuration, an excessive temperature rise in the mixing chamber can be suppressed, and decomposition and thermal deterioration of the thermoplastic resin can be suppressed (and further prevented).

上記「混合」における各種条件は特に限定されないが、例えば、混合時の温度は特に限定されないが、混合室外壁の温度を200℃以下(より好ましくは150℃以下、更に好ましくは120℃以下)に制御することが好ましく、更には、50℃以上(より好ましくは60℃以上、更に好ましくは80℃以上)に制御することが好ましい。また、この温度は10分以内(より好ましくは5分以内)に到達させることが好ましい。更に、上記温度範囲とするのは15分以内(より好ましくは10分以内)とすることが好ましい。短時間で高温にし、更には、短時間で混合を終えることで、熱可塑性樹脂の劣化を効果的に抑制できる。
また、上記温度の制御は、混合溶融装置の混合羽根の回転速度を制御することによって行うことが好ましい。より具体的には、混合羽根の先端の回転速度を5m/秒〜50m/秒となるように制御することが好ましい。この範囲に制御することで、効率よく熱可塑性樹脂を軟化・溶融させつつ、植物性材料とより強力に(より均一に)混合することができる。
Various conditions in the above “mixing” are not particularly limited. For example, the temperature during mixing is not particularly limited, but the temperature of the outer wall of the mixing chamber is 200 ° C. or lower (more preferably 150 ° C. or lower, more preferably 120 ° C. or lower). It is preferable to control, and it is preferable to control to 50 degreeC or more (more preferably 60 degreeC or more, still more preferably 80 degreeC or more). The temperature is preferably reached within 10 minutes (more preferably within 5 minutes). Furthermore, the temperature range is preferably within 15 minutes (more preferably within 10 minutes). Deterioration of the thermoplastic resin can be effectively suppressed by increasing the temperature in a short time and further finishing the mixing in a short time.
The temperature is preferably controlled by controlling the rotation speed of the mixing blade of the mixing and melting apparatus. More specifically, it is preferable to control the rotation speed at the tip of the mixing blade to be 5 m / sec to 50 m / sec. By controlling within this range, it is possible to more strongly (more uniformly) mix with the plant material while efficiently softening and melting the thermoplastic resin.

更に、この混合における終点は特に限定されないが、上記回転軸に負荷されるトルクの変化により決定できる。即ち、上記回転軸に負荷されるトルクを測定し、そのトルクが最大値となった後に混合を停止することが好ましい。これにより、混合材料を相互に分散性よく混合できる。更に上記トルクの最大値となった後にトルクが低下し始めてから混合を停止させることがより好ましい。特に最大トルクに対して40%以上(とりわけ好ましくは50〜80%)のトルク範囲で混合を停止することが特に好ましい。これにより、混合材料を相互により分散性よく混合できると共に、混合室内部から混合物(破砕前の熱可塑性樹脂組成物)を160℃以上の温度で取り出すことができ、混合室内に熱可塑性樹脂組成物が付着して残存されることをより確実に防止できる。   Furthermore, although the end point in this mixing is not specifically limited, it can be determined by a change in torque applied to the rotating shaft. That is, it is preferable to measure the torque applied to the rotating shaft and stop mixing after the torque reaches the maximum value. Thereby, the mixed materials can be mixed with each other with good dispersibility. Furthermore, it is more preferable to stop the mixing after the torque starts to decrease after reaching the maximum value of the torque. It is particularly preferable to stop the mixing in a torque range of 40% or more (particularly preferably 50 to 80%) with respect to the maximum torque. As a result, the mixed materials can be mixed with each other with good dispersibility, and the mixture (thermoplastic resin composition before crushing) can be taken out from the inside of the mixing chamber at a temperature of 160 ° C. or more. Can be more reliably prevented from adhering to and remaining.

上記「破砕工程」は、混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る工程である。この混合物を破砕する方法は特に限定されず、例えば、乾式破砕方法及び湿式破砕方法を用いることができるが、乾式破砕方法が好ましい。乾式方法では、混合物中に含まれた植物性材料の吸湿・吸水による乾燥を要さないからである。
また、破砕に用いることができる破砕機(図1の符号300)は、剪断式破砕機であってもよく、切断式破砕機であってもよく、衝撃式破砕機であってもよく、圧縮式破砕機であってもよく、更にその他の方法による破砕機であってもよい。即ち、破砕機としては、カッターミル、ターボミル、フェザミル、ロートプレックスミル、ラバチョッパ、ハンマーミル及びジョークラッシャー等が挙げられる。これらの破砕機は、単独で用いてもよく2種以上を併用してもよい。併用する場合としては、1つの破砕機で塊状物を粗砕して粗砕物を得た後、別の破砕機で得られた粗砕物を更に細かく細分化する場合等が挙げられる。
これらのなかでは、より細かく破砕(粉砕)でき、本方法における最適な粒度をより確保し易いために剪断式破砕機が好ましい。
The “crushing step” is a step of crushing the mixture obtained in the mixing step to obtain a crushed mixture. The method for crushing the mixture is not particularly limited. For example, a dry crushing method and a wet crushing method can be used, but a dry crushing method is preferable. This is because the dry method does not require drying of the plant material contained in the mixture by moisture absorption and water absorption.
The crusher (reference numeral 300 in FIG. 1) that can be used for crushing may be a shear crusher, a cutting crusher, an impact crusher, or a compression crusher. It may be a type crusher, or may be a crusher by another method. That is, examples of the crusher include a cutter mill, a turbo mill, a feather mill, a rotoplex mill, a rubber chopper, a hammer mill, and a jaw crusher. These crushers may be used independently and may use 2 or more types together. As a case of using together, after crushing a lump with one crusher and obtaining a crush material, the case where the crush material obtained with another crusher is further subdivided is mentioned.
Among these, a shearing type crusher is preferable because it can be more finely crushed (pulverized) and it is easier to ensure the optimum particle size in the present method.

破砕混合物(図1の符号301)の大きさは特に限定されず、後述するペレット化工程に供することができればよいが、最大辺長が25mm以下(通常1mm以上)であることが好ましく、1〜20mmがより好ましく、1〜15mmが更に好ましく、2〜7mmが特に好ましい。この範囲であればペレット化工程におけるペレット生産性に優れ、更には、得られる成形体においても植物性材料による補強効果を特に良好に得ることができる。
尚、破砕機に換えて粉砕機により混合物を粉末状となるまで粉砕した場合には、植物性材料を含有させることによる熱可塑性樹脂強度の補強効果を十分に引き出し難い傾向になる。このため、上記適度な大さに破砕することが好ましい。
更に、破砕工程では、破砕による温度上昇を抑制することが好ましく、特に破砕時の混合物の温度は100℃以下(通常0℃以上、更に好ましくは80℃以下)にすることが好ましい。この範囲では熱可塑性樹脂の劣化を効果的に抑制でき、得られる成形体の機械的特性を高く維持できる。
Although the magnitude | size of a crushing mixture (code | symbol 301 of FIG. 1) is not specifically limited, Although it should just be able to use for the pelletization process mentioned later, it is preferable that a maximum side length is 25 mm or less (usually 1 mm or more). 20 mm is more preferable, 1-15 mm is still more preferable, and 2-7 mm is especially preferable. If it is this range, it is excellent in the pellet productivity in a pelletization process, and also in the obtained molded object, the reinforcement effect by a vegetable material can be acquired especially favorably.
When the mixture is pulverized to a powder by a pulverizer instead of a pulverizer, the reinforcing effect of the thermoplastic resin strength due to the inclusion of the plant material tends to be difficult to draw out sufficiently. For this reason, it is preferable to crush to the appropriate size.
Furthermore, in the crushing step, it is preferable to suppress an increase in temperature due to crushing, and the temperature of the mixture during crushing is particularly preferably 100 ° C. or lower (usually 0 ° C. or higher, more preferably 80 ° C. or lower). Within this range, deterioration of the thermoplastic resin can be effectively suppressed, and the mechanical properties of the resulting molded product can be maintained high.

上記「ペレット化工程」は、破砕混合物を押し固めてペレットを得る工程である。このように加熱せず押し固めてペレット化することで、例えば、混合工程で得られた混合物を再度溶融させて二軸押出し機等の一般的な方法を用いてペレット化を行う場合に比べて、混合物への熱履歴を低減できるために得られる成形体の機械的特性をより高く維持できる。   The “pelletizing step” is a step of obtaining a pellet by pressing and crushing the crushed mixture. In this way, by pressing and solidifying without heating, and pelletizing, for example, compared to the case where the mixture obtained in the mixing step is melted again and pelletized using a general method such as a twin screw extruder. Further, since the thermal history of the mixture can be reduced, the mechanical properties of the obtained molded body can be maintained higher.

この加熱せず押し固めてペレット化するペレット化工程では、どのような装置及び手段を用いてもよりが、特に各種圧縮成形方法を用いることが好ましい。この圧縮成形方法としては、例えば、ローラー式成形方法及びエクストルーダ式成形方法などが挙げられる。ローラー式成形方法は、ローラー式成形機を用いる方法であり、ダイに接して回転されるローラーにより混合物がダイ内に圧入された後、ダイから押し出されて成形される。ローラー式成形機には、ダイの形状が異なるディスクダイ式(ローラーディスクダイ式成形機)とリングダイ式(ローラーリングダイ式成形機)が挙げられる。一方、エクストルーダ式成形方法は、エクストルーダ式成形機を用いる方法であり、スクリューオーガの回転により混合物がダイ内に圧入された後、ダイから押し出されて成形される。これらの圧縮成形方法のなかでは、特にローラーディスクダイ式成形方法を用いる方法が好ましい。この圧縮成形方法で用いられるローラーディスクダイ式成形機は圧縮効率が高く特に好適である。   In the pelletizing step of pressing and solidifying without heating and pelletizing, it is particularly preferable to use various compression molding methods, rather than using any apparatus and means. Examples of the compression molding method include a roller molding method and an extruder molding method. The roller-type molding method is a method using a roller-type molding machine, in which a mixture is pressed into a die by a roller rotated in contact with the die, and then extruded from the die and molded. Examples of the roller type molding machine include a disk die type (roller disk die type molding machine) and a ring die type (roller ring die type molding machine) having different die shapes. On the other hand, the extruder type molding method is a method using an extruder type molding machine. After the mixture is pressed into the die by the rotation of the screw auger, the mixture is extruded from the die and molded. Among these compression molding methods, a method using a roller disk die molding method is particularly preferable. The roller disk die type molding machine used in this compression molding method is particularly suitable because of its high compression efficiency.

更に、本方法では下記特定のローラーディスクダイ式成形機500(主要部を図2に例示)を用いてペレット化することが特に好ましい。即ち、複数の貫通孔511が穿設されたディスクダイ51と、該ディスクダイ51上で転動されて該貫通孔511内に非圧縮物(混合物)を押し込むプレスローラ52と、該プレスローラ52を駆動する主回転軸53と、を備え、上記ディスクダイ51は、上記貫通孔511と同方向に貫通された主回転軸挿通孔512を有し、上記主回転軸53は、上記主回転軸挿通孔512に挿通され且つ該主回転軸53に垂直に設けられたプレスローラ固定軸54を有し、上記プレスローラ52は、上記プレスローラ固定軸54に回転可能に軸支されて上記主回転軸53の回転に伴って上記ディスクダイ51表面で転動されるローラーディスクダイ式成形部50を有するローラーディスクダイ式成形機(ペレット化装置)500である。
このローラーディスクダイ式成形機500では、上記構成に加えて更に、上記プレスローラ52は表面に凹凸521を備えるものであることが好ましい。また、主回転軸53の回転に伴って回転される切断用ブレード55を備えることが好ましい。
Furthermore, in this method, it is particularly preferable to pelletize by using the following specific roller disk die type molding machine 500 (the main part is illustrated in FIG. 2). That is, a disk die 51 having a plurality of through holes 511, a press roller 52 that rolls on the disk die 51 and pushes an uncompressed material (mixture) into the through hole 511, and the press roller 52 The disk die 51 has a main rotation shaft insertion hole 512 that is penetrated in the same direction as the through hole 511, and the main rotation shaft 53 is the main rotation shaft 53. The press roller fixing shaft 54 is inserted through the insertion hole 512 and perpendicular to the main rotation shaft 53, and the press roller 52 is rotatably supported by the press roller fixing shaft 54 so as to rotate the main rotation. A roller disk die molding machine (pelletizing apparatus) 500 having a roller disk die molding unit 50 that is rolled on the surface of the disk die 51 as the shaft 53 rotates.
In this roller disk die type molding machine 500, in addition to the above configuration, it is preferable that the press roller 52 further has irregularities 521 on the surface. Further, it is preferable to include a cutting blade 55 that is rotated in accordance with the rotation of the main rotating shaft 53.

上記ローラーディスクダイ式成形機500では、例えば、図2においては、主回転軸53の上方から投入された破砕混合物をプレスローラ52が備える表面凹凸521が捉えて貫通孔511内に押し込み、ディスクダイ51の裏面側から押し出される。押し出された紐状の混合物は、切断用ブレード55により適宜の長さに切断されてペレット化され、下方に落下されて熱可塑性組成物ペレット(図1の符号56)として回収される。
得られるペレットの形状及び大きさは特に限定されないが、柱状(その他の形状であってもよいが、円柱状が好ましい)であることが好ましい。また、その最大長さは1mm以上(通常20mm以下)とすることが好ましく、1〜10mmがより好ましく、2〜7mmが特に好ましい。
In the roller disk die type molding machine 500, for example, in FIG. 2, the crushing mixture introduced from above the main rotating shaft 53 is caught by the surface irregularities 521 provided in the press roller 52 and pushed into the through holes 511, and the disk die Extruded from the back side of 51. The extruded string-like mixture is cut into an appropriate length by a cutting blade 55, pelletized, dropped downward, and recovered as a thermoplastic composition pellet (reference numeral 56 in FIG. 1).
The shape and size of the pellets to be obtained are not particularly limited, but are preferably columnar (other shapes may be used, but columnar is preferable). The maximum length is preferably 1 mm or more (usually 20 mm or less), more preferably 1 to 10 mm, and particularly preferably 2 to 7 mm.

上記「油分添加工程」は、混合工程前に混合工程で用いる植物性材料に油分を添加する(以下、単に「油添する」ともいう)工程(以下、単に「混合前油添工程」ともいう)、及び、ペレットとなる前に破砕混合物に油分を添加する油分添加工程(以下、単に「ペレット化前油添工程」ともいう)である。これらの工程は、いずれか一方のみを備えてもよく、両方を備えてもよい。   The “oil adding step” is a step of adding oil to the plant material used in the mixing step before the mixing step (hereinafter simply referred to as “oiling”) (hereinafter also simply referred to as “pre-mixing oil adding step”). ) And an oil addition step (hereinafter also simply referred to as “pre-pelletization oil addition step”) in which oil is added to the crushed mixture before becoming pellets. These steps may be provided with either one or both.

油分添加工程のうち混合前油添工程は、油分を植物性材料に対して油添する工程である。この混合前油分添加工程を備える場合、油分は混合工程前であればいつどの段階で添加してもよい。即ち、例えば、混合工程前に、植物性材料を混合工程で用い易いように加工(裁断、粉砕及びペレット化等)する工程を備える場合には、この加工前に油添してもよく、加工中に油添してもよく、加工後に油添してもよく、これらの間に跨って油添してもよい。この植物性材料を加工する場合とは、例えば、植物性材料を裁断する工程や、植物性材料を粉砕する工程や、裁断又は粉砕された植物性材料を押し固めてペレット化する工程等が挙げられる。これらの工程のうちでは、特に上記裁断する工程及び上記ペレット化する工程を備える場合には、これらの工程より更に前に植物性材料に油分を添加することが好ましい。これにより、裁断及びペレット化をよりスムーズに行うこともできる。   The pre-mixing oil addition step of the oil addition step is a step of adding oil to the plant material. When the pre-mixing oil component addition step is provided, the oil component may be added at any stage as long as it is before the mixing step. That is, for example, before the mixing step, when the plant material is processed (cutting, pulverizing, pelletizing, etc.) so as to be easily used in the mixing step, it may be oiled before the processing. It may be oiled in, may be oiled after processing, or may be oiled between these. Examples of the case of processing the plant material include a step of cutting the plant material, a step of pulverizing the plant material, a step of pressing and cutting the cut or pulverized plant material, and the like. It is done. Among these steps, in particular, when the cutting step and the pelletizing step are provided, it is preferable to add an oil component to the plant material before these steps. Thereby, cutting and pelletization can also be performed more smoothly.

更に、油分添加工程のうちペレット化前油添工程は、破砕混合物がペレットとなる前に破砕混合物に油分を添加する工程である。このペレット化前油分添加工程を備える場合、油分は破砕混合物がペレット化される前であればいつどの段階で添加してもよい。即ち、例えば、ペレット化装置へ破砕混合物を投入する前の破砕混合物に対して油添してもよく、ペレット化装置に投入された破砕混合物に装置内でペレット化を行う過程で油添してもよく、これらの間に跨って油添してもよい。   Further, the pre-pelletizing oil addition step of the oil addition step is a step of adding oil to the crushed mixture before the crushed mixture becomes pellets. When this pre-pelletizing oil component addition step is provided, the oil component may be added at any stage before the pulverized mixture is pelletized. That is, for example, oil may be added to the crushed mixture before the crushed mixture is charged into the pelletizing apparatus, or oiled in the process of pelletizing the crushed mixture charged into the pelletizing apparatus in the apparatus. Alternatively, oil may be added between them.

更に、上記各場合において、油添を行う際の方法は特に限定されず、例えば、植物性材料及び破砕混合物に対して直接的に行ってもよく、間接的に行ってもよく、これらの両方で行ってもよい。直接的に行う油添としては、スプレー塗布、滴下及び浸漬等の液体を固体に付着させるための公知の各種方法が挙げられる。これらの方法は1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。これらのなかではスプレー塗布が好ましい。スプレー塗布することで、分散性よく油分を植物性材料及び/又は破砕混合物に添加でき、油分のロスを抑制しつつ少ない油分の使用量で高い油添効果を得ることができる。この直接的に油添する場合には油分添加装置(図1の符号400)等を用いることができる。即ち、破砕混合物を収容する収容手段(図1の符号401)と、破砕混合物に油分(図1の符号403)をスプレーするスプレー手段(図1の符号402)と、油分の添加を満遍なく行うための撹拌手段(図示せず)と、を備えた油分添加装置等を利用することができる。
一方、間接的に行う油添としては、植物性材料を裁断する裁断刃や、ローラーディスクダイ式のペレット化装置におけるディスクダイ等に油分を供給することで間接的に植物性材料や破砕混合物に油分が供給される場合が挙げられる。
Further, in each of the above cases, the method for oiling is not particularly limited. For example, the method may be performed directly on the plant material and the crushed mixture, or may be performed indirectly. You may go on. The oiling performed directly includes various known methods for adhering a liquid such as spray coating, dripping and dipping to a solid. These methods may use only 1 type and may use 2 or more types together. Of these, spray coating is preferred. By spray coating, the oil component can be added to the plant material and / or the crushed mixture with good dispersibility, and a high oil addition effect can be obtained with a small amount of the oil component used while suppressing loss of the oil component. In the case of direct oil addition, an oil content adding device (reference numeral 400 in FIG. 1) or the like can be used. That is, in order to uniformly add the oil content, the storage means for storing the crushed mixture (reference numeral 401 in FIG. 1), the spray means for spraying the oil content (reference numeral 403 in FIG. 1) onto the crushed mixture, and the oil content. An oil adding device equipped with a stirring means (not shown) can be used.
On the other hand, as an oil addition that is performed indirectly, by supplying oil to a cutting blade that cuts vegetable material or a disk die in a roller disk die type pelletizer, the vegetable material or crushed mixture is indirectly added. The case where oil is supplied is mentioned.

また、この油添工程で用いる油分の種類は特に限定されず、鉱物油、合成油及び植物油等を用いることができ、これらのうちのいずれか1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。鉱物油としては、パラフィン系オイル、ナフテン系オイル、及び芳香族系オイルが挙げられる。また、合成油としては、合成ポリオレフィン油(α−オレフィンオリゴマー、水素化α−オレフィンオリゴマー、ブテンオリゴマー、水素化ブテンオリゴマー、α−オレフィンとエチレンとの非晶質共重合オリゴマー等)、合成パラフィン油(合成イソパラフィン等)、合成エステル油{ジエステル油(ジトリデシルグルタレート、ジ−2−エチルヘキシルアジペート、ジイソデシルアジペート、ジトリデシルアジペート、ジ−2−エチルヘキシルセバケート等)、ポリオールエステル油(トリメチロールプロパンカプリレート、トリメチロールプロパンペラルゴネート、ペンタエリスリトール2−エチルヘキサノエート、ペンタエリスリトールペラルゴネート等)など}、ポリオキシアルキレングリコール、アルキルベンゼン、ジアルキルジフェニルエーテル、ポリフェニルエーテル、アルキルナフタレン、ポリシロキサン{シリコーン油(ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン及びジメチルシロキサン−ジフェニルシロキサン共重合体等)}等が挙げられる。更に、植物油(植物油加工品も含む)としては、パーム油、ヤシ油、コーン油、綿花油、ナタネ油、ヒマシ油、大豆油、オリーブ油、及びこれらの加工油等が挙げられる。   Moreover, the kind of oil component used in this oil addition step is not particularly limited, and mineral oil, synthetic oil, vegetable oil, and the like can be used. Any one of these may be used, and two or more kinds are used in combination. May be. Examples of the mineral oil include paraffinic oil, naphthenic oil, and aromatic oil. Synthetic oils include synthetic polyolefin oils (α-olefin oligomer, hydrogenated α-olefin oligomer, butene oligomer, hydrogenated butene oligomer, amorphous copolymer oligomer of α-olefin and ethylene), synthetic paraffin oil, and the like. (Synthetic isoparaffin, etc.), synthetic ester oil (diester oil (ditridecyl glutarate, di-2-ethylhexyl adipate, diisodecyl adipate, ditridecyl adipate, di-2-ethylhexyl sebacate, etc.), polyol ester oil (trimethylolpropane capri) Rate, trimethylolpropane pelargonate, pentaerythritol 2-ethylhexanoate, pentaerythritol pelargonate etc.)}, polyoxyalkylene glycol, alkylbenzene, dialkyldi Phenyl ether, polyphenyl ether, alkylnaphthalene, polysiloxanes {silicone oil (polydimethylsiloxane, polymethylphenylsiloxane and dimethylsiloxane - diphenylsiloxane copolymer)} and the like. Furthermore, examples of vegetable oils (including processed vegetable oils) include palm oil, palm oil, corn oil, cotton oil, rapeseed oil, castor oil, soybean oil, olive oil, and processed oils thereof.

これらのなかでは、鉱物油及び合成油が好ましく、更には、鉱物油が好ましい。更に、鉱物油のなかでもパラフィン系オイルが好ましい。パラフィン系オイルは、n−d−M環分析法{ASTM−D3238により、パラフィン成分含有率(C)、ナフテン成分含有率(C)、芳香族成分含有率(C)とした場合に、C+C+C=100(%)}においてパラフィン成分含有率(C)が50%以上であるオイルである。このパラフィン系オイルには、流動パラフィン及びパラフィンワックスが含まれるが、このうち流動パラフィンが好ましい。 Among these, mineral oil and synthetic oil are preferable, and mineral oil is more preferable. Furthermore, paraffinic oil is preferable among the mineral oils. The paraffinic oil is obtained when the ndM ring analysis method {according to ASTM-D3238, paraffin component content (C P ), naphthene component content (C N ), aromatic component content (C A ) , C P + C N + C A = 100 (%)}, the oil has a paraffin component content (C P ) of 50% or more. The paraffinic oil includes liquid paraffin and paraffin wax, and liquid paraffin is preferable.

また、パラフィン系オイルの動粘度は特に限定されないが、100℃において30mm/S以下(通常、2.0mm/S以上)であることが好ましい。この範囲のパラフィン系オイルであれば、植物性材料及び/又は破砕混合物に添加することでこれらの内部へ適度に浸透させることができ、得られるペレット性状に優れる(ペレット化がより容易であり、得られるペレットの崩壊がほとんどない)。加えて、植物性材料及び/又は破砕混合物へ油分を添加する際に容易に分散性よく添加することができる。
更に、パラフィン系オイルの引火点は特に限定されないが、100℃以上(通常、250℃以下)であることが好ましい。この範囲であれば、油分の添加を行った後に他の工程を施したとしてもこれら油分の機能を十分に維持させることができる。この引火点は120〜200℃であることがより好ましく、150〜200℃であることが特に好ましい。
The kinematic viscosity of the paraffinic oil is not particularly limited, but is preferably 30 mm 2 / S or less (usually 2.0 mm 2 / S or more) at 100 ° C. If it is a paraffinic oil in this range, it can be appropriately infiltrated into these by adding to the plant material and / or crushed mixture, and is excellent in pellet properties obtained (easily pelletized, There is almost no disintegration of the resulting pellets). In addition, when oil is added to the plant material and / or the crushed mixture, it can be easily added with good dispersibility.
Further, the flash point of the paraffinic oil is not particularly limited, but is preferably 100 ° C. or higher (usually 250 ° C. or lower). If it is this range, even if it performs another process after adding an oil component, the function of these oil components can fully be maintained. The flash point is more preferably 120 to 200 ° C, and particularly preferably 150 to 200 ° C.

更に、油添工程では、植物性材料と熱可塑性樹脂との合計を100質量部とした場合に添加する油分の量は合計で1〜17質量部である。即ち、複数の油添工程を備える場合には、これらの各油添工程で添加する油分の総計が1〜17質量部である。この範囲では油添によるペレットの崩壊抑制効果、機械的特性の向上効果、ペレット化速度の向上効果等を得ることができる。尚、油分は17質量部を越えて添加してもペレット崩壊抑制及び耐衝撃性向上の効果は十分に得られるものの、ペレット化された熱可塑性組成物ペレットやこのペレットから得られる成形体から油分がブリードアウトし易くなり、過剰量となるため好ましくない。この油分の添加量の合計は、1.0〜15質量部が好ましく、2.0〜12質量部がより好ましく、3.0〜10質量部が特に好ましい。   Further, in the oil addition step, the amount of oil added when the total of the plant material and the thermoplastic resin is 100 parts by mass is 1 to 17 parts by mass in total. That is, when a plurality of oil addition steps are provided, the total amount of oil added in each oil addition step is 1 to 17 parts by mass. Within this range, it is possible to obtain the effect of suppressing the disintegration of pellets due to oil addition, the effect of improving mechanical properties, the effect of improving the pelletization rate, and the like. Even if the oil component is added in excess of 17 parts by mass, the effect of suppressing the collapse of the pellet and improving the impact resistance can be sufficiently obtained. However, the oil component can be obtained from the pelletized thermoplastic composition pellet or a molded product obtained from the pellet. Is not preferable because it tends to bleed out and becomes excessive. 1.0-15 mass parts is preferable, as for the sum total of the addition amount of this oil component, 2.0-12 mass parts is more preferable, and 3.0-10 mass parts is especially preferable.

本方法では、混合工程、破砕工程、ペレット工程及び油添工程以外に他の工程を備えることができる。他の工程としては、前述のように混合工程前に用いる植物性材料を押し固めて植物性材料ペレットを得る工程(植物性材料ペレット化工程)が挙げられる。この植物性材料ペレット化工程では、前記破砕混合物をペレット化するペレット化工程と同様にローラーディスクダイ式成形機500を用いることができる。
上記植物性材料ペレット化工程を備える場合は、植物性材料の比重を熱可塑性樹脂に近づけることができ、植物性材料と熱可塑性樹脂との間の比重差を小さくできる。このため、混合の際の材料の偏在を抑制でき、植物性材料と熱可塑性樹脂とが相互により均一に分散された混合物を得ることができる。そして、得られる成形体はより優れた機械的特性を得ることができる。また、植物性材料の見掛け比重を大きくすることで嵩高さを小さくでき取扱い性が向上され、混合溶融装置への投入も容易となるなど熱可塑性組成物ペレットを製造する際の効率が向上される。
In this method, in addition to the mixing step, the crushing step, the pellet step, and the oil addition step, other steps can be provided. As another process, the process (plant material pelletization process) of pressing the plant material used before a mixing process and obtaining a plant material pellet as mentioned above is mentioned. In this vegetable material pelletizing step, a roller disk die molding machine 500 can be used as in the pelletizing step of pelletizing the crushed mixture.
When the plant material pelletizing step is provided, the specific gravity of the plant material can be made close to that of the thermoplastic resin, and the specific gravity difference between the plant material and the thermoplastic resin can be reduced. For this reason, the uneven distribution of the material at the time of mixing can be suppressed, and the mixture in which the vegetable material and the thermoplastic resin were disperse | distributed more uniformly mutually can be obtained. And the molded object obtained can obtain more excellent mechanical properties. In addition, by increasing the apparent specific gravity of the plant material, the bulkiness can be reduced, the handleability is improved, and the efficiency in producing the thermoplastic composition pellets is improved, such as easy introduction into a mixing and melting apparatus. .

尚、本発明の製造方法では、植物性材料、熱可塑性樹脂及び油分以外にも他の成分を配合できる。他の成分としては、各種帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、着色剤等も配合できる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。これら他の成分は、どの工程で配合してもよい。但し、本発明の方法では植物性材料と熱可塑性樹脂との混合を促進するための添加剤は何ら用いる必要がない。   In addition, in the manufacturing method of this invention, another component can be mix | blended besides a vegetable material, a thermoplastic resin, and oil. As other components, various antistatic agents, flame retardants, antibacterial agents, colorants, and the like can be blended. These may use only 1 type and may use 2 or more types together. These other components may be blended in any process. However, in the method of the present invention, it is not necessary to use any additive for promoting the mixing of the plant material and the thermoplastic resin.

[2]成形体の製造方法
本発明の成形体の製造方法は、前記方法により得られた熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得ることを特徴とする。即ち、本成形体の製造方法は、熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得る成形工程を備える。
上記熱可塑性組成物ペレットは、前述のように植物性材料を多く含有しつつも、耐崩壊性に優れているため、射出成形機の射出シリンダ内により正確に計量された熱可塑性組成物ペレットが投入され、得られる成形体に欠肉等を生じることなく賦形性に優れている。更に、前記本発明の方法により得られた成形体では、油添工程を備えず得られたペレットによる成形体に比べて耐衝撃性がより優れる。更に、前記方法により得られた熱可塑性組成物ペレットは流動性にも優れるため、成形時の計量時間(射出成形機における計量時間等)、及び射出時間などを短縮できる結果、成形サイクルが短縮されて、成形効率を向上させることができる。
尚、本製造方法の射出成形における射出成形機(図1の符号600)、これに付設された金型(図1の符号61)並びに各種成形条件及び使用する装置等は特に限定されず、目的とする成形体及び性状、使用されている熱可塑性樹脂の種類等により適宜のものとすることが好ましい。
[2] Method for Producing Molded Product The method for producing a molded product of the present invention is characterized in that a molded product is obtained by injection molding the thermoplastic composition pellets obtained by the above method. That is, the manufacturing method of this molded object is equipped with the shaping | molding process which obtains a molded object by injection-molding a thermoplastic composition pellet.
Since the thermoplastic composition pellets contain a large amount of plant material as described above and are excellent in collapse resistance, the thermoplastic composition pellets accurately measured in the injection cylinder of the injection molding machine can be obtained. The molded product obtained is excellent in formability without causing a lack of thickness or the like. Furthermore, the molded body obtained by the method of the present invention is more excellent in impact resistance than a molded body made of pellets obtained without an oiling step. Furthermore, since the thermoplastic composition pellets obtained by the above method have excellent fluidity, the molding time (such as the metering time in an injection molding machine) at the time of molding and the injection time can be shortened, resulting in a shortened molding cycle. Thus, the molding efficiency can be improved.
In addition, the injection molding machine (reference numeral 600 in FIG. 1), the mold attached thereto (reference numeral 61 in FIG. 1), various molding conditions, and the apparatus to be used in the injection molding of this manufacturing method are not particularly limited. It is preferable to use an appropriate one depending on the molded body and properties, the type of thermoplastic resin used, and the like.

本発明の製造方法により得られる成形体の形状、大きさ及び厚さ等は特に限定されない。また、その用途も特に限定されない。この成形体は、例えば、自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等として用いられる。このうち自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等が挙げられる。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、シートバックボード、天井材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材が挙げられる。即ち、ドア表装材、ドア構造材、各種家具(机、椅子、棚、箪笥など)の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体(トレイ等)、保護用部材及びパーティション部材等が挙げられる。   The shape, size, thickness and the like of the molded body obtained by the production method of the present invention are not particularly limited. Further, its use is not particularly limited. This molded body is used, for example, as an interior material, an exterior material, a structural material, or the like for an automobile, a railway vehicle, a ship, an airplane, or the like. Among these, examples of the automobile article include an automobile interior material, an automobile instrument panel, and an automobile exterior material. Specifically, door base material, package tray, pillar garnish, switch base, quarter panel, armrest core material, automotive door trim, seat structure material, seat backboard, ceiling material, console box, automotive dashboard, various types Instrument panel, deck trim, bumper, spoiler and cowling. Furthermore, for example, interior materials such as buildings and furniture, exterior materials, and structural materials may be mentioned. That is, a door cover material, a door structure material, a cover material of various furniture (desk, chair, shelf, bag, etc.), a structural material, etc. are mentioned. In addition, a package, a container (such as a tray), a protective member, a partition member, and the like can be given.

以下、実施例を用いて本発明を具体的に説明する。
[1]熱可塑性組成物ペレットの製造
粒径1mm以下のケナフコア(実験例1〜7)又は繊維長さ3mmのケナフ繊維(実験例8〜9)である植物性材料と、PP(日本ポリプロ株式会社製、品名「NBX03HRS」)と、を表1に示す量比で、混合溶融装置1(株式会社エムアンドエフ・テクノロジー製、WO2004−076044号に示された器機)の材料供給室(図3の符号13)に投入(植物性材料と熱可塑性樹脂とで合計700gを表1の量比で投入)した後、混合室(容量5L、図3の符号3)内で混合し混練した。この混合に際して混合羽根(図3の符号10及び図4の符号10a〜10f)は回転速度2000rpmで回転させた。そして、混合羽根にかかる負荷(トルク)が上昇し、最大値に達して(100%を超えて)6秒後を終点として混合を停止して、得られた混合物を混合溶融装置から排出した。
Hereinafter, the present invention will be specifically described with reference to examples.
[1] Production of thermoplastic composition pellets Plant material which is a kenaf core (Experimental Examples 1-7) having a particle size of 1 mm or less or a kenaf fiber (Experimental Examples 8-9) having a fiber length of 3 mm, and PP (Nippon Polypro Corporation) The material supply chamber (reference numeral in FIG. 3) of the mixing and melting device 1 (equipment shown in WO2004-076044, manufactured by M & F Technology, Inc.) in the quantitative ratio shown in Table 1 with the product name “NBX03HRS”) 13) (total of 700 g of plant material and thermoplastic resin was added in the quantitative ratio of Table 1), and then mixed and kneaded in a mixing chamber (capacity 5 L, symbol 3 in FIG. 3). During this mixing, the mixing blades (reference numeral 10 in FIG. 3 and reference numerals 10a to 10f in FIG. 4) were rotated at a rotational speed of 2000 rpm. Then, the load (torque) applied to the mixing blade increased, reached the maximum value (exceeding 100%), 6 seconds later, the mixing was stopped, and the resulting mixture was discharged from the mixing and melting apparatus.

尚、上記ケナフコアは、破砕機(株式会社ホーライ製、形式「Z10−420」)で破砕したものであり、その粒径は、JIS Z8801に準拠して、目開き1.0mmの円孔板篩を通過したものである。ケナフ繊維は、JIS L1015に準拠して、直接法にて無作為に単繊維を1本ずつ取り出し、置尺上で繊維長を測定し、合計200本について測定した平均値である。   The kenaf core was crushed by a crusher (type “Z10-420” manufactured by Horai Co., Ltd.), and the particle size thereof was a round plate sieve having an aperture of 1.0 mm in accordance with JIS Z8801. Is passed. The kenaf fiber is an average value measured for a total of 200 fibers by taking out single fibers one by one at random according to JIS L1015 and measuring the fiber length on a measuring scale.

得られた各混合物を破砕機(株式会社ホーライ製、形式「Z10−420」)を用いて5.0mm程度(5.0mmメッシュを通過するサイズ)に破砕して破砕混合物を得た。
次いで、得られた破砕混合物に油分としてパラフィン系オイル{出光興産株式会社製、品名「ダイアナプロセスオイルPW−90」、C(%):C(%):C(%)=71:29:0、動粘度(100℃)11.25mm/S}を表1の量比{粉砕混合物(植物性材料とPPとからなる)全体を100質量部とした場合の添加油分量}となるようにスプレーを用いて破砕混合物に添加した(実験例1及び8では油分添加を行っていない)。
その後、油添された破砕混合物をローラーディスクダイ式成形機500{株式会社菊川鉄工所製、形式「KP280」、貫通孔径(図2の符号511)4.2mm}に、フィダー周波数20Hzで投入し、各破砕混合物を直径約4mm且つ長さ約5mmの円柱状のペレットにした。その後、得られたペレットをオーブンにて100℃で24時間乾燥させて、実験例1〜9の熱可塑性組成物ペレットを得た。
Each obtained mixture was crushed to about 5.0 mm (size passing through a 5.0 mm mesh) using a crusher (manufactured by Horai Co., Ltd., type “Z10-420”) to obtain a crushed mixture.
Subsequently, paraffinic oil {made by Idemitsu Kosan Co., Ltd., product name “Diana Process Oil PW-90”, C P (%): C N (%): C A (%) = 71: 29: 0, kinematic viscosity (100 ° C.) 11.25 mm 2 / S} and the quantitative ratio in Table 1 {the amount of oil added when the entire pulverized mixture (consisting of plant material and PP) is 100 parts by mass} It added to the crushing mixture so that it might become (in Experiment example 1 and 8, oil content addition was not performed).
After that, the oiled crushed mixture was charged into a roller disk die molding machine 500 (manufactured by Kikukawa Iron Works Co., Ltd., model “KP280”, through-hole diameter (reference numeral 511 in FIG. 2) 4.2 mm) at a feeder frequency of 20 Hz. Each crushing mixture was made into a cylindrical pellet having a diameter of about 4 mm and a length of about 5 mm. Then, the obtained pellet was dried at 100 degreeC in oven for 24 hours, and the thermoplastic composition pellet of Experimental example 1-9 was obtained.

Figure 2010006875
Figure 2010006875

[2]成形体の製造
上記[1]で得られた実験例1〜9の各熱可塑性組成物ペレットを射出成形機(住友重機械工業株式会社製、形式「SE100DU」)に各々投入し、シリンダ温度190℃、型温度40℃の条件で射出成形して厚さ4mm、幅10mm、長さ80mmの長方形板状の試験片を得た。また、各実験例の熱可塑性組成物ペレットについてこの試験片を各々100個ずつ作製した。
[2] Manufacture of molded body Each thermoplastic composition pellet of Experimental Examples 1 to 9 obtained in [1] above was put into an injection molding machine (manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd., type “SE100DU”), A rectangular plate-shaped test piece having a thickness of 4 mm, a width of 10 mm, and a length of 80 mm was obtained by injection molding under conditions of a cylinder temperature of 190 ° C. and a mold temperature of 40 ° C. In addition, 100 test pieces were prepared for each of the thermoplastic composition pellets of each experimental example.

[3]特性の評価
上記[2]で成形した試験片を金型から離型した後、各試験片に生じた欠肉の有無を目視にて観察した。欠肉とは成形体の一部の欠けた部分である(射出成形機のシリンダ内に計量・投入されたペレット量が少なく、金型のキャビティ体積よりも熱可塑性組成物の量が少ないために生じると考えられる)。そして、100個の各試験片に認められる欠肉の数を100分率にして欠肉率(%)として表1に併記した。
[3] Evaluation of characteristics After the test piece molded in the above [2] was released from the mold, the presence or absence of a thin wall formed in each test piece was visually observed. The lacking part is a part of the molded part that is missing (because the amount of pellets weighed and put into the cylinder of the injection molding machine is small and the amount of the thermoplastic composition is less than the cavity volume of the mold) It is thought to occur). Then, the number of blanks found in each of 100 test pieces was set to 100 minutes, and the blanking rate (%) was also shown in Table 1.

更に、上記射出成形機にバーフロー金型(幅20mm且つ厚さ2mmの角渦巻き形状のキャビティを有する)を接続し、シリンダ温度190℃、型温度40℃、射出圧力150MPa、射出速度80mm/秒、計量値60(スクリューを60mm後退させて、シリンダに60mm分の溶融樹脂の貯留域を確保)の条件で射出成形して得られた成形体の長さ(流動長)を測定し、これを表1に併記(バーフロー欄に記載)した。   Further, a bar flow die (having a square spiral cavity having a width of 20 mm and a thickness of 2 mm) was connected to the injection molding machine, a cylinder temperature of 190 ° C., a mold temperature of 40 ° C., an injection pressure of 150 MPa, and an injection speed of 80 mm / second. , Measure the length (flow length) of the molded product obtained by injection molding under the condition of a measurement value 60 (with the screw retracted 60 mm to ensure a molten resin storage area of 60 mm in the cylinder). These are also shown in Table 1 (described in the bar flow column).

上記[2]で得られた実験例1〜9の試験片を用いて曲げ弾性率及び撓み量を測定した。このうち曲げ弾性率については、各試験片を支点間距離(L)64mmとした2つの支点(曲率半径5mm)で支持しつつ、支点間中心に配置した作用点(曲率半径5mm)から速度2mm/分にて荷重の負荷を行い測定した(JIS K7171に準拠)。また、上記曲げ試験において各試験片が破断した際の上記作用点のストローク量を撓み量として計測した。この結果は上記表1に併記した。   The bending elastic modulus and the amount of deflection were measured using the test pieces of Experimental Examples 1 to 9 obtained in [2] above. Of these, the flexural modulus was supported at two fulcrums (curvature radius 5 mm) with a distance between fulcrums (L) of 64 mm, while the test piece was supported at the center between the fulcrums (curvature radius 5 mm) at a speed of 2 mm. Measurement was performed by applying a load at / min (based on JIS K7171). Moreover, the stroke amount of the said action point when each test piece fractured | ruptured in the said bending test was measured as deflection amount. The results are also shown in Table 1 above.

[4]実施例の効果
表1の結果から、油分の添加を行うことで、欠肉率を確実に低下させることができることが分かる。即ち、油分の添加を行っていない実験例1では、欠肉率が15%であるのに対して、1質量部の油分を添加した実験例2では、実験例1に比べて欠肉率が46%も小さくなり、欠肉率8%にまで低下された。更に、3〜15質量部の油分を添加した実験例3〜6では、いずれも欠肉率は0%になり、全ての試験片に欠肉が認められない優れた賦形性が得られた。また、20質量部の油分を添加した実験例7では、なんら問題なく射出成形を行うことができたものの、その後、試験片から油分のブリードアウトが認められた。
[4] Effects of Examples From the results of Table 1, it can be seen that the lack of meat ratio can be reliably reduced by adding oil. That is, in Experimental Example 1 in which no oil was added, the missing rate was 15%, whereas in Experimental Example 2 in which 1 part by mass of oil was added, the missing rate was lower than in Experimental Example 1. The reduction was 46%, and the thickness loss rate was reduced to 8%. Furthermore, in Experimental Examples 3 to 6 to which 3 to 15 parts by mass of oil was added, the thinning rate was 0% in all cases, and excellent shapeability in which no thinning was observed in all the test pieces was obtained. . Further, in Experimental Example 7 in which 20 parts by mass of oil was added, although injection molding could be performed without any problem, bleed out of the oil was recognized from the test piece.

一方、油分を添加することで、各実験例に示すように、撓み量が大きくなると共に、曲げ弾性率が適度に低下されて、耐衝撃性が向上されることが分かる。即ち、割れるときには過度な応力を蓄積することなく割れるという実用性に優れた成形体が得られることが分かる。特に撓み量を大きくする効果は、植物性材料としてケナフ繊維を用いた場合に顕著であり、油分を添加していない実験例8の撓み量が3.0mmであるのに対して、わずか3質量部の油分を添加した実験例9の撓み量は6.2mmであり、実験例8の2.1倍にも向上された。   On the other hand, it can be seen that by adding the oil, as shown in each experimental example, the amount of bending is increased, the flexural modulus is appropriately reduced, and the impact resistance is improved. That is, it can be seen that a molded body excellent in practicality can be obtained in which cracking without accumulating excessive stress is achieved. In particular, the effect of increasing the amount of deflection is significant when kenaf fibers are used as the plant material, and the amount of deflection in Experimental Example 8 to which no oil is added is 3.0 mm, whereas it is only 3 masses. The amount of deflection in Experimental Example 9 to which part of the oil was added was 6.2 mm, which was 2.1 times that of Experimental Example 8.

本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法並びに成形体の製造方法は、自動車関連分野及び建築関連分野などにおいて広く利用される。特に自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等に好適であり、なかでも自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等に好適である。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、シートバックボード、天井材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材にも好適である。具体的には、ドア表装材、ドア構造材、各種家具(机、椅子、棚、箪笥など)の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体(トレイ等)、保護用部材及びパーティション部材等としても好適である。   The method for producing a thermoplastic composition pellet and the method for producing a molded product of the present invention are widely used in the fields related to automobiles and construction. Particularly suitable for interior materials, exterior materials and structural materials for automobiles, railway vehicles, ships and airplanes, etc. Especially as automotive products, suitable for automotive interior materials, automotive instrument panels, automotive exterior materials, etc. It is. Specifically, door base material, package tray, pillar garnish, switch base, quarter panel, armrest core material, automotive door trim, seat structure material, seat backboard, ceiling material, console box, automotive dashboard, various types Instrument panel, deck trim, bumper, spoiler and cowling. Furthermore, it is also suitable for interior materials, exterior materials and structural materials such as buildings and furniture. Specifically, door cover materials, door structure materials, cover materials for various furniture (desks, chairs, shelves, bags, etc.), structural materials, and the like can be given. In addition, it is also suitable as a package, a container (such as a tray), a protective member, and a partition member.

本熱可塑性組成物ペレットの製造方法から本成形体の製造方法までの各工程を模式的に示す説明図である。It is explanatory drawing which shows typically each process from the manufacturing method of this thermoplastic composition pellet to the manufacturing method of this molded object. ローラーディスクダイ式成形機の要部の一例を示す模式的な斜視図である。It is a typical perspective view which shows an example of the principal part of a roller disc die type molding machine. 混合溶融装置の一例を示す模式的な断面図である。It is typical sectional drawing which shows an example of a mixing-melting apparatus. 混合溶融装置に配設された混合羽根の一例を示す模式的な側面図である。It is a typical side view which shows an example of the mixing blade | wing arrange | positioned by the mixing-melting apparatus.

符号の説明Explanation of symbols

1;混合溶融装置、3;混合室、5;回転軸、10及び10a〜10f;混合羽根、12;らせん状羽根、13;材料供給室、
300;破砕機、301;破砕混合物、
400;油分添加装置、401;収容手段、402;スプレー手段、403;油分、
500;ローラーディスクダイ式成形機(ペレット化装置)、50;ローラーディスクダイ式成形部(ペレット化部)、51;ディスクダイ、511;貫通孔、512;主回転軸挿通孔、52;プレスローラ、521;凹凸部、53;主回転軸、54;プレスローラ固定軸、55;切断用ブレード、56;熱可塑性組成物ペレット、
600;射出成形機、61;金型。
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1; Mixing and melting apparatus, 3; Mixing chamber, 5; Rotating shaft, 10 and 10a-10f; Mixing blade, 12; Spiral blade, 13; Material supply chamber,
300; crusher, 301; crushing mixture,
400; Oil content adding device 401; Storage means 402; Spray means 403; Oil content;
500; roller disk die type molding machine (pelletizing device), 50; roller disk die type molding part (pelletizing part), 51; disk die, 511; through hole, 512; main rotary shaft insertion hole, 52; press roller 521; concavo-convex portion, 53; main rotating shaft, 54; press roller fixing shaft, 55; cutting blade, 56; thermoplastic composition pellet,
600; injection molding machine, 61; mold.

Claims (7)

植物性材料と熱可塑性樹脂とを含有し、該植物性材料及び該熱可塑性樹脂の合計を100質量%とした場合に該植物性材料を50〜95質量%含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法であって、
混合溶融装置を用いて上記熱可塑性樹脂を溶融させながら上記植物性材料と混合する混合工程と、
上記混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る破砕工程と、
上記破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、
更に、上記混合工程前に上記植物性材料に油分を添加する油分添加工程、及び、上記破砕混合物が上記ペレットとなる前に該破砕混合物に油分を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方の油分添加工程を備え、
上記油分添加工程では、上記植物性材料と上記熱可塑性樹脂との合計を100質量部とした場合に上記油分が合計1〜17質量部となるように添加することを特徴とする熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
Production of a thermoplastic composition pellet containing a plant material and a thermoplastic resin, wherein the plant material and the thermoplastic resin are 100% by mass, and the plant material is contained in an amount of 50 to 95% by mass. A method,
A mixing step of mixing with the plant material while melting the thermoplastic resin using a mixing and melting apparatus;
A crushing step of crushing the mixture obtained in the mixing step to obtain a crushing mixture;
A pelletizing step of pressing and solidifying the crushed mixture to obtain pellets,
Further, at least one of an oil addition step for adding oil to the plant material before the mixing step, and an oil addition step for adding oil to the crushed mixture before the crushed mixture becomes the pellets. With an oil addition process,
In the oil component addition step, when the total of the plant material and the thermoplastic resin is 100 parts by mass, the thermoplastic component is added so that the total amount of oil is 1 to 17 parts by mass. Pellet manufacturing method.
上記油分は、パラフィン系オイルである請求項1に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。   The method for producing a thermoplastic composition pellet according to claim 1, wherein the oil is a paraffinic oil. 上記ペレット化工程は、ダイと該ダイに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記破砕混合物を該ダイ内に圧入した後、該ダイから押し出して上記ペレットを形成する工程である請求項1又は2に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。   The pelletizing step uses a roller-type molding machine including a die and a roller that is rotated in contact with the die, presses the crushed mixture into the die by the roller, and then extrudes the pellet from the die. The method for producing a thermoplastic composition pellet according to claim 1 or 2, wherein the thermoplastic composition pellet is a step of forming a thermoplastic resin. 上記混合溶融装置は、上記混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、
上記混合工程は、上記混合室中で上記混合羽根の回転により溶融された上記熱可塑性樹脂と上記植物性材料とを混合する請求項1乃至3のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
The mixing and melting apparatus includes a mixing chamber for performing the mixing and a mixing blade disposed in the mixing chamber,
The thermoplastic composition pellet according to any one of claims 1 to 3, wherein in the mixing step, the thermoplastic resin melted by rotation of the mixing blade in the mixing chamber and the plant material are mixed. Manufacturing method.
上記植物性材料は、ケナフである請求項1乃至4のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。   The method for producing a thermoplastic composition pellet according to any one of claims 1 to 4, wherein the plant material is kenaf. 上記熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン及び/又はエチレン・プロピレン共重合体である請求項1乃至5のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。   The method for producing a thermoplastic composition pellet according to any one of claims 1 to 5, wherein the thermoplastic resin is polypropylene and / or an ethylene / propylene copolymer. 請求項1乃至6のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法により得られた熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得ることを特徴とする成形体の製造方法。   A method for producing a molded body, comprising: molding a thermoplastic composition pellet obtained by the method for producing a thermoplastic composition pellet according to any one of claims 1 to 6 to obtain a molded body.
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