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JP2009266388A - Organic el element - Google Patents

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JP2009266388A
JP2009266388A JP2008110597A JP2008110597A JP2009266388A JP 2009266388 A JP2009266388 A JP 2009266388A JP 2008110597 A JP2008110597 A JP 2008110597A JP 2008110597 A JP2008110597 A JP 2008110597A JP 2009266388 A JP2009266388 A JP 2009266388A
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JP
Japan
Prior art keywords
light
organic
transparent substrate
diffusion angle
emitting layer
Prior art date
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Withdrawn
Application number
JP2008110597A
Other languages
Japanese (ja)
Inventor
Sawako Nishina
佐和子 仁科
Yutaka Koike
豊 小池
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Asahi Kasei Corp
Original Assignee
Asahi Kasei Corp
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Filing date
Publication date
Application filed by Asahi Kasei Corp filed Critical Asahi Kasei Corp
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an organic EL element in which a good visibility can be secured even in a bright place in the surrounding. <P>SOLUTION: In the organic EL element, its transparent substrate has a diffusion and condensing function, and its diffusion angle satisfies the following formulae: the formula (1): 0<πtan(α/2)tan(β/2)<0.015 (in the case the condensed light image is a circle or an ellipse); the formula (2): 0<4tan(α/2)tan(β/2)<0.015 (in the case the condensed light image is nearly rectangular). In the both formulae, α: a minimum diffusion angle of substrate, β: a diffusion angle in a measurement direction nearly crossing the measurement direction that gives the minimum diffusion angle α, and 0°<α≤β<180°. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は、有機EL素子に関するものであり、特に、周囲が明るい場所においても、良好な視認性を確保できる有機EL素子に関する。   The present invention relates to an organic EL element, and more particularly to an organic EL element that can ensure good visibility even in a bright place.

有機EL素子は、少なくとも一方が透明である一対の電極間に、有機化合物を主体とする発光層を挟み、電流を流してこの層を発光させ、透明な電極側から光を取り出す自発光素子である。応答速度に優れ、低電圧駆動・面発光が可能であるため、薄型・軽量化が希求されているディスプレイ、バックライト等への適用が非常に期待されている。しかし、有機EL素子は発光層で発光した光の取り出し効率が低いことが問題である。これは出光面となる透明基板に入射した光が全反射や散乱などで、出光面から側面へ逃げてしまうことが原因の一つとなっている。また、発光層が薄いため、外部から入射した光が容易に透過して電極層で反射するため、表示がメタリック調になりがちで視認性が良好でないという問題がある。   An organic EL element is a self-light emitting element in which a light emitting layer mainly composed of an organic compound is sandwiched between a pair of electrodes, at least one of which is transparent, and a current is passed to cause the layer to emit light, and light is extracted from the transparent electrode side. is there. Since it has excellent response speed and can be driven at low voltage and surface light emission, it is highly expected to be applied to displays, backlights, etc. that are required to be thin and light. However, the organic EL element has a problem that the extraction efficiency of light emitted from the light emitting layer is low. One of the causes is that light incident on the transparent substrate serving as the light exit surface escapes from the light exit surface to the side surface due to total reflection or scattering. In addition, since the light emitting layer is thin, light incident from the outside is easily transmitted and reflected by the electrode layer, so that the display tends to be metallic and the visibility is not good.

これらの問題を解決する手段として、透明基板上に、ランダムなドット状の凹凸を形成し、その上に電極と発光層を積層した有機EL素子(特許文献1、2)等が提案されている。しかしながら、これらの方法では、屋外のように周囲が非常に明るい場所では、視認性の改善度合いが低い。一方、電極に屋根型凹凸を有する発光面が形成された有機EL素子も提案されている(特許文献3)。しかし、この場合、基板に規則的な凹凸を設けられているため、視野面にモアレが発生しやすくなり、斑の無い発光面を提供する事が難しくなる。
特開2000−40584号公報 特開2004−349064号公報 特開平9−115667号公報
As means for solving these problems, an organic EL element (Patent Documents 1 and 2) in which random dot-like irregularities are formed on a transparent substrate and an electrode and a light emitting layer are laminated thereon has been proposed. . However, in these methods, the degree of improvement in visibility is low in places where the surroundings are very bright such as outdoors. On the other hand, an organic EL element in which a light emitting surface having a roof-type unevenness is formed on an electrode has also been proposed (Patent Document 3). However, in this case, since regular irregularities are provided on the substrate, moire tends to occur on the field of view, and it becomes difficult to provide a light emitting surface free from spots.
JP 2000-40584 A JP 2004-349064 A JP-A-9-115667

本発明はかかる点に鑑みてなされたものであり、周囲が明るい場所においても、良好な視認性を確保できる有機EL素子を提供することを目的とする。   This invention is made | formed in view of this point, and it aims at providing the organic EL element which can ensure favorable visibility also in the place where the circumference | surroundings are bright.

本発明の有機EL素子は、透明基板と、該透明基板上に形成された透明電極と、該透明電極上に形成された有機化合物を含む発光層と、該発光層上に形成された電極とを有する有機EL素子において、前記透明基板は、前記発光層の光を入射する入光面と、前記光を出射する出光面とを有し、前記入光面が凹凸形状を有し、かつ、前記入光面の法線方向から、該入光面に平行光線を入射した場合に、前記出光面から出射される光を、該出光面の法線方向から観察したときの拡散光の形状が、円形または楕円形となり、かつ、その拡散角度が下記式(1)を満たすために十分な形状を有することを特徴とする。
0<πtan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(1)
α:基板の最小拡散角、0°<α<180°
β:最小拡散角αを与える測定方向に略直交する測定方向での拡散角、0°<β<180°
The organic EL device of the present invention includes a transparent substrate, a transparent electrode formed on the transparent substrate, a light emitting layer containing an organic compound formed on the transparent electrode, and an electrode formed on the light emitting layer. In the organic EL element having the above, the transparent substrate has a light incident surface on which light of the light emitting layer is incident, a light output surface that emits the light, the light incident surface has an uneven shape, and When parallel light is incident on the light incident surface from the normal direction of the light incident surface, the shape of the diffused light when the light emitted from the light output surface is observed from the normal direction of the light output surface is It is characterized by being circular or elliptical and having a shape sufficient for the diffusion angle to satisfy the following formula (1).
0 <π tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (1)
α: Minimum diffusion angle of substrate, 0 ° <α <180 °
β: diffusion angle in the measurement direction substantially orthogonal to the measurement direction giving the minimum diffusion angle α, 0 ° <β <180 °

本発明の有機EL素子は、透明基板と、該透明基板上に形成された透明電極と、該透明電極上に形成された有機化合物からなる発光層と、該発光層上に形成された電極とを有する有機EL素子において、前記透明基板は、前記発光層の光を入射する入光面と、前記光を出射する出光面とを有し、前記入光面が凹凸形状を有し、かつ、前記入光面の法線方向から、該入光面に平行光線を入射した場合に、前記出光面から出射される光を、該出光面の法線方向から観察したときの拡散光の形状が略矩形となり、かつ、その拡散角度が下記式(2)を満たすために十分な形状を有することを特徴とする。
0<4tan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(2)
α:基板の最小拡散角、0°<α<180°
β:最小拡散角αを与える測定方向に略直交する測定方向での拡散角、0°<β<180°
The organic EL device of the present invention includes a transparent substrate, a transparent electrode formed on the transparent substrate, a light emitting layer made of an organic compound formed on the transparent electrode, and an electrode formed on the light emitting layer. In the organic EL element having the above, the transparent substrate has a light incident surface on which light of the light emitting layer is incident, a light output surface that emits the light, the light incident surface has an uneven shape, and When parallel light is incident on the light incident surface from the normal direction of the light incident surface, the shape of the diffused light when the light emitted from the light output surface is observed from the normal direction of the light output surface is It is substantially rectangular and has a sufficient shape so that the diffusion angle satisfies the following formula (2).
0 <4 tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (2)
α: Minimum diffusion angle of substrate, 0 ° <α <180 °
β: diffusion angle in the measurement direction substantially orthogonal to the measurement direction giving the minimum diffusion angle α, 0 ° <β <180 °

本発明の有機EL素子においては、前記透明基板が平板ガラスまたは樹脂平板であり、その表面に、凹凸のピッチが50μm〜500μmであり、高さが0.7μm〜20μmの非平面スペックル構造が形成されていることが好ましい。この場合においては、前記透明基板が、平板ガラス又は樹脂平板と、該平板ガラス又は樹脂平板上に積層され、前記非平面スペックル構造を持つ表面層と、から構成されることが好ましく、あるいは、前記透明基板が、平板ガラス又は樹脂平板と、該平板ガラス又は樹脂平板上に積層され、前記非平面スペックル構造を持つ透明樹脂フィルムと、から構成されることが好ましい。   In the organic EL device of the present invention, the transparent substrate is a flat glass or a resin flat plate, and the surface has a non-planar speckle structure having an uneven pitch of 50 μm to 500 μm and a height of 0.7 μm to 20 μm. Preferably it is formed. In this case, the transparent substrate is preferably composed of flat glass or a resin flat plate, and a surface layer laminated on the flat glass or resin flat plate and having the non-planar speckle structure, or The transparent substrate is preferably composed of flat glass or a resin flat plate, and a transparent resin film laminated on the flat glass or resin flat plate and having the non-planar speckle structure.

本発明の有機EL素子は、透明基板と、該透明基板上に形成された透明電極と、該透明電極上に形成された有機化合物からなる発光層と、該発光層上に形成された電極とを有する有機EL素子において、前記透明基板は、前記発光層の光を入射する入光面と、前記光を出射する出光面とを有し、前記入光面が凹凸形状を有し、かつ、前記入光面の法線方向から、該入光面に平行光線を入射した場合に、前記出光面から出射される光を、該出光面の法線方向から観察したときの拡散光の形状が、円形または楕円形となり、かつ、その拡散角度が下記式(1)を満たす、あるいは、前記入光面の法線方向から、該入光面に平行光線を入射した場合に、前記出光面から出射される光を、該出光面の法線方向から観察したときの拡散光の形状が略矩形となり、かつ、その拡散角度が下記式(2)を満たすために十分な形状を有するので、周囲が明るい場所でも良好な視認性が得られる素子を提供できる。
0<πtan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(1)
0<4tan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(2)
α:基板の最小拡散角、0°<α<180°
β:最小拡散角αを与える測定方向に略直交する測定方向での拡散角、0°<β<180°
The organic EL device of the present invention includes a transparent substrate, a transparent electrode formed on the transparent substrate, a light emitting layer made of an organic compound formed on the transparent electrode, and an electrode formed on the light emitting layer. In the organic EL element having the above, the transparent substrate has a light incident surface on which light of the light emitting layer is incident, a light output surface that emits the light, the light incident surface has an uneven shape, and When parallel light is incident on the light incident surface from the normal direction of the light incident surface, the shape of the diffused light when the light emitted from the light output surface is observed from the normal direction of the light output surface is A circular or elliptical shape and the diffusion angle satisfies the following formula (1), or when a parallel ray is incident on the light incident surface from the normal direction of the light incident surface, When the emitted light is observed from the normal direction of the light exit surface, the shape of the diffused light is substantially rectangular. It becomes, and, because the diffusion angle has a sufficient shape to satisfy the following expression (2), can provide a device that better visibility in bright ambient light location can be obtained.
0 <π tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (1)
0 <4 tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (2)
α: Minimum diffusion angle of substrate, 0 ° <α <180 °
β: diffusion angle in the measurement direction substantially orthogonal to the measurement direction giving the minimum diffusion angle α, 0 ° <β <180 °

以下、本発明の実施の形態について、添付図面を参照して詳細に説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

まず透明基板について述べる。
本発明の有機EL素子に用いられる透明基板は、基板の光線全透過率が80%以上であることが好ましく、85%以上であることがより好ましく、90%以上あることが更に好ましい。これは材料夫々の透過率ではなく、積層体全ての透過率を指す。
First, the transparent substrate will be described.
The transparent substrate used in the organic EL device of the present invention preferably has a total light transmittance of 80% or more, more preferably 85% or more, and still more preferably 90% or more. This is not the transmittance of each material but the transmittance of the entire laminate.

この透明基板は発光層から入射した光を円形、楕円形型、あるいは略矩形に拡散または集光する機能を有する。ここでいう略矩形とは、角が丸くなった矩形を指す。拡散・集光の概念を図1に示す。透明基板の下面から入射した光1が、制光機能を有する透明基板2によって、ある一定の範囲内に拡散・集光される。この拡散・集光の度合いを定義するために本発明では拡散角というパラメータを用いる。拡散角とは、透明基板に垂直な方向から入射し、透明基板2内を通過して点Oから出光された光の、入射角に対する角度を出射角と定義し、その出射角における輝度を測定し、この輝度が、ピーク輝度の半分に減衰する角(半値角)の2倍の角度(FWHM:Full Width Half Maximum)をいう。この測定方法では、透明基板2の平面上の点Oを中心とし、該平面と直交する円周上で等角度毎に輝度を測定するので、平面上では、平面と測定円周の交線の直線が測定方向となる。そして、測定円周の中心Oを通る直線で、方向を一定角度毎で変えて輝度を測定する。本発明の場合では、この角度は最大10°毎と、測定方向は最低で180°方向とする。すなわち、図1の半球面S上にある各点の輝度を測定したことと同義である。そして、各測定方向で、輝度がピーク輝度の1/2になる角度(即ち拡散角)を決定する。拡散角は、例えば日本電色工業(株)製の変角色差計GC−5000L等を用いて、法線角度が0°より入射した光の出光分布を測定してFWHMを求めることができる。   This transparent substrate has a function of diffusing or condensing light incident from the light emitting layer into a circular shape, an elliptical shape, or a substantially rectangular shape. The approximate rectangle here refers to a rectangle with rounded corners. The concept of diffusion / condensing is shown in FIG. The light 1 incident from the lower surface of the transparent substrate is diffused and collected within a certain range by the transparent substrate 2 having a light control function. In order to define the degree of diffusion / condensation, a parameter called diffusion angle is used in the present invention. The diffusion angle is defined as the angle of incidence of the light incident from the direction perpendicular to the transparent substrate, passing through the transparent substrate 2 and emitted from the point O with respect to the incident angle, and measuring the luminance at the emission angle. This angle is an angle (FWHM: Full Width Half Maximum) that is twice the angle (half-value angle) at which the luminance attenuates to half of the peak luminance. In this measurement method, luminance is measured at equal angles on the circumference orthogonal to the plane centered on the point O on the plane of the transparent substrate 2, so that on the plane, the intersection of the plane and the measurement circumference A straight line is the measurement direction. Then, the brightness is measured by changing the direction by a certain angle on a straight line passing through the center O of the measurement circumference. In the present invention, this angle is a maximum of every 10 °, and the measurement direction is a minimum of 180 °. That is, it is synonymous with measuring the luminance of each point on the hemispherical surface S in FIG. Then, in each measurement direction, an angle (that is, a diffusion angle) at which the luminance becomes 1/2 of the peak luminance is determined. The FWHM can be obtained by measuring the light emission distribution of light incident from a normal angle of 0 ° using, for example, a variable angle color difference meter GC-5000L manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.

次に、これらの測定値のうちで、最小値となる拡散角をαとし、このαを与える測定方向と略直交する方向の拡散角をβと定義する。拡散角βは、測定数値の中では必ずしも最大値とはならない場合も有り得るが、少なくともα以上である。図1では、3aと3a’の角度がα、3bと3b’の角度がβである。   Next, among these measured values, the minimum diffusion angle is defined as α, and the diffusion angle in a direction substantially orthogonal to the measurement direction giving α is defined as β. The diffusion angle β may not necessarily be the maximum value among the measured numerical values, but is at least α or more. In FIG. 1, the angle between 3a and 3a 'is α, and the angle between 3b and 3b' is β.

レーザーのような平行光線を本発明の透明基板に照射した場合、出射される光を、該透明基板の出光面の法線に平行な視線で出光面側から観察したときの拡散光の形状は、円または楕円となる場合と、矩形となる場合がある。この各々の場合について、拡散角α、βとの関係式を説明する。   When the transparent substrate of the present invention is irradiated with a parallel light beam such as a laser, the shape of the diffused light when the emitted light is observed from the light exit surface side with a line of sight parallel to the normal line of the light exit surface of the transparent substrate is , A circle or an ellipse, or a rectangle. In each of these cases, a relational expression with the diffusion angles α and β will be described.

光像が円または楕円となる場合を先ず説明する。図1の点4a,4a’,4b,4b’は、半球面Sと拡散角αを与える光の方向3a,3a’と、拡散角βを与える光の方向3b,3b’との交点である。これらを通り、半球面Sと法線Hとの交点を中心とする楕円の中は、ピーク輝度の1/2以上の輝度を有する光束が集光される範囲である。   First, the case where the optical image is a circle or an ellipse will be described. Points 4a, 4a ′, 4b, and 4b ′ in FIG. 1 are intersection points of the hemispherical surface S, the light directions 3a and 3a ′ that give the diffusion angle α, and the light directions 3b and 3b ′ that give the diffusion angle β. . An ellipse passing through these and centering on the intersection of the hemispherical surface S and the normal H is a range in which a luminous flux having a luminance of 1/2 or more of the peak luminance is collected.

この楕円内の光束が、半球面Sに接し、透明基板2に平行な平面Pに投影されると、その光像は、拡散角αを与える光の方向3a,3a’と、拡散角βを与える光の方向3b,3b’との交点5a,5a’,5b,5b’を通り、平面Pと法線Hとの交点を中心とする楕円となる。透明基板からの距離を1とすると、この楕円の面積はπtan(α/2)tan(β/2)で与えられる。この面積が狭いほど集光性が高く、広いほど拡散性が高い。   When the light beam in this ellipse is projected onto a plane P that is in contact with the hemispherical surface S and parallel to the transparent substrate 2, the light image has the light directions 3 a and 3 a ′ giving the diffusion angle α and the diffusion angle β. It passes through the intersections 5a, 5a ', 5b and 5b' with the directions 3b and 3b 'of the light to be applied, and becomes an ellipse centered on the intersection of the plane P and the normal H. When the distance from the transparent substrate is 1, the area of this ellipse is given by π tan (α / 2) tan (β / 2). The narrower the area, the higher the light collecting property, and the wider, the higher the diffusibility.

本発明の場合は、上記楕円面積が下記式(5)の範囲内にあるものが使用できる(但し0<α≦β<180)。
0<πtan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(5)
拡散の状態は、等方拡散と異方拡散がある。等方拡散はα=βの場合であり、平面Pに投影された光像は円形となり、その面積はπtan2(α/2)となる。特に光像が円の場合、測定全方向において拡散角がほぼ同じとなる。一方、異方拡散は、α<βの場合であり、平面Pに投影された光像は楕円形となり、その面積はπtan(α/2)tan(β/2)で与えられる。
In the case of the present invention, those having an elliptical area within the range of the following formula (5) can be used (where 0 <α ≦ β <180).
0 <π tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (5)
The diffusion state includes isotropic diffusion and anisotropic diffusion. The isotropic diffusion is when α = β, and the light image projected on the plane P is circular, and its area is π tan2 (α / 2). In particular, when the optical image is a circle, the diffusion angles are almost the same in all measurement directions. On the other hand, anisotropic diffusion is in the case of α <β, and the light image projected on the plane P is elliptical, and the area is given by π tan (α / 2) tan (β / 2).

次に、光像が略矩形となる場合を説明する。略矩形とは、角が若干丸くなった矩形を意味する。矩形には長方形、正方形も含まれる。平行四辺形、台形は本発明の範疇には属さない。平面Pに投影された光像が長方形の場合、2tan(α/2)が長方形の短辺の長さであり、これに直交する長辺は2tan(β/2)となり、この長方形の面積は4tan(α/2)tan(β/2)で与えられる。正方形の場合、面積は4tan2(α/2)となる。   Next, a case where the optical image is substantially rectangular will be described. A substantially rectangular shape means a rectangle with slightly rounded corners. The rectangle includes a rectangle and a square. Parallelograms and trapezoids do not belong to the category of the present invention. When the optical image projected on the plane P is a rectangle, 2 tan (α / 2) is the length of the short side of the rectangle, the long side orthogonal to this is 2 tan (β / 2), and the area of this rectangle is 4 tan (α / 2) tan (β / 2). In the case of a square, the area is 4 tan 2 (α / 2).

本発明の場合は、上記略矩形面積が下記式(6)の範囲内にあるものが使用できる(但し0<α≦β<180)。
0<4tan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(6)
なお、αとβの差が大きく、光像が殆ど線状になる場合も、本発明の範疇に属する。
In the case of the present invention, those having the substantially rectangular area within the range of the following formula (6) can be used (where 0 <α ≦ β <180).
0 <4 tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (6)
A case where the difference between α and β is large and the optical image is almost linear belongs to the category of the present invention.

光像が円、楕円、略矩形のいずれの場合でも、周囲の明るい場所における素子の視認性を考慮して範囲を設定している。好ましい範囲は0.006より小、さらに好ましい範囲は0.002より小である。   Regardless of whether the optical image is a circle, an ellipse, or a substantially rectangular shape, the range is set in consideration of the visibility of the element in the surrounding bright place. A preferred range is less than 0.006, and a more preferred range is less than 0.002.

上記のような拡散・集光機能を透明基板に付与する手段としては、透明基板の表面構造を光学的に制御することが挙げられる。表面構造の光学的制御方法としては、表面に非平面スペックル構造を設ける事が好ましい。前述のとおり、無秩序な表面凹凸や、散乱剤を分散した基板では、集光・拡散を精密に制御することは不可能であり、内部損失も大きくなる。プリズムのように周期的な凹凸を形成すれば、モアレが生じやすくなる。   Examples of means for imparting the diffusion / condensing function as described above to the transparent substrate include optically controlling the surface structure of the transparent substrate. As an optical control method of the surface structure, it is preferable to provide a non-planar speckle structure on the surface. As described above, it is impossible to precisely control the condensing / diffusion, and the internal loss becomes large in the case of the irregular surface irregularities or the substrate in which the scattering agent is dispersed. If periodic irregularities are formed like a prism, moire tends to occur.

非平面スペックル構造とは、微細な3次元構造をもつ凹凸形状である。この微細な3次元構造は、複数の凹凸構造で構成されており、前記凹凸形状の高さ及びピッチが不規則である。そのパターンは、コヒーレント照射光がランダムに散乱され、散乱波がさらに重ね合わさって生じるランダムな干渉光のパターンであるが、このパターンの寸法、形状及び方向を調節することにより、そのパターンを表面に有する透明基板の拡散角の範囲を制御することができる。   The non-planar speckle structure is an uneven shape having a fine three-dimensional structure. This fine three-dimensional structure is composed of a plurality of uneven structures, and the height and pitch of the uneven shapes are irregular. The pattern is a pattern of random interference light that is generated when the coherent irradiation light is randomly scattered and the scattered waves are further superimposed, but by adjusting the size, shape, and direction of this pattern, the pattern is applied to the surface. The range of the diffusion angle of the transparent substrate can be controlled.

本発明で用いられる透明基板は、拡散角の範囲が非平面スペックル構造によって制御された透明基板が好適である。一般に、拡散角度の範囲は、スペックルの平均サイズ及び形状に依存する。スペックルが小さければ角度範囲が広い。また、スペックルが横方向の長円形であれば、角度分布の形は縦方向の長円形となる。このように所望する指向角度や拡散角度に応じてスペックルパターンを決定することができる。拡散角は凹凸構造のピッチ、高さ、アスペクト比を変えて制御しても構わないし、非平面スペックル構造を形成する材質の屈折率を変えて制御しても構わない。所定の拡散角を与える非表面スペックル構造の詳細な制御方法については、特許第3390954号公報及び特表平11−513814号公報に開示されている。   The transparent substrate used in the present invention is preferably a transparent substrate whose diffusion angle is controlled by a non-planar speckle structure. In general, the range of the diffusion angle depends on the average size and shape of the speckle. If speckle is small, the angle range is wide. Further, if the speckle is an oblong in the horizontal direction, the shape of the angle distribution is an oblong in the vertical direction. Thus, the speckle pattern can be determined according to the desired directivity angle and diffusion angle. The diffusion angle may be controlled by changing the pitch, height, and aspect ratio of the concavo-convex structure, or may be controlled by changing the refractive index of the material forming the non-planar speckle structure. A detailed control method of the non-surface speckle structure that gives a predetermined diffusion angle is disclosed in Japanese Patent No. 3390954 and Japanese Patent Publication No. 11-513814.

スペックルパターンの形成方法は、干渉露光で発生するスペックルパターンを光反応性樹脂で記録する手段が一般的である。この記録された最初のパターンを最終製品としてそのまま用いてもよいが、通常はこのパターンのマスタ型を作成して、そのコピーを使用する。具体的には、このパターンを記録したサブマスタ型を作製し、このサブマスタ型に電鋳などの方法で金属を被着してこの金属にスペックルパターンを転写してマスタ型を作製する。そして、上記マスタ型を用いて紫外線による腑形を行ってスペックルパターンを転写する。このサブマスタ型の詳細な製造方法については、特許第3413519号公報に開示されている。この内容はすべてここに含めておく。   As a method for forming a speckle pattern, a means for recording a speckle pattern generated by interference exposure with a photoreactive resin is generally used. Although the recorded first pattern may be used as a final product as it is, a master type of this pattern is usually created and a copy thereof is used. Specifically, a submaster mold in which this pattern is recorded is manufactured, a metal is deposited on the submaster mold by a method such as electroforming, and a speckle pattern is transferred to the metal to manufacture a master mold. Then, the speckle pattern is transferred by performing a saddle shape with ultraviolet rays using the master mold. A detailed manufacturing method of this sub-master type is disclosed in Japanese Patent No. 3341519. All this content is included here.

本発明の非平面スペックル構造を透明基板の表面に付与するためには、次の方法が挙げられる。
(1)ガラス基板または樹脂平板の表面を加熱で軟化させ、そこにスペックルパターンのマスタ型を押圧して、表面にスペックルパターンを形成する。この方法については、特表2002−523792号公報に詳細な製造方法が記載されている。
(2)ガラス基板または樹脂平板の表面に硬化前のポリマーを積層し、そこにスペックルパターンのマスタ型を押圧して、表面にスペックルパターンを形成する。ポリマーに関しては、透明であり、熱硬化性、光硬化性のものから選択される。ガラス基板の場合は、シロキサン系の有機無機ハイブリッドポリマーを使用してもよい。この方法については、特表2001−512245号公報に詳細な製造方法が記載されている。
(3)ガラス基板または樹脂平板の表面に、光反応性樹脂層を積層し、これを干渉露光することによって、スペックルパターンを記録する。
(4)スペックルパターンが予め形成された樹脂フィルムを平板表面に積層する。
In order to impart the non-planar speckle structure of the present invention to the surface of the transparent substrate, the following method may be mentioned.
(1) The surface of a glass substrate or a resin flat plate is softened by heating, and a speckle pattern master mold is pressed thereon to form a speckle pattern on the surface. Regarding this method, a detailed manufacturing method is described in JP-T-2002-523792.
(2) A polymer before curing is laminated on the surface of a glass substrate or a resin flat plate, and a speckle pattern master mold is pressed thereon to form a speckle pattern on the surface. Regarding the polymer, it is transparent, and is selected from thermosetting and photocurable. In the case of a glass substrate, a siloxane-based organic-inorganic hybrid polymer may be used. Regarding this method, a detailed manufacturing method is described in JP-T-2001-512245.
(3) A speckle pattern is recorded by laminating a photoreactive resin layer on the surface of a glass substrate or a resin flat plate and subjecting it to interference exposure.
(4) A resin film on which a speckle pattern is formed in advance is laminated on the flat plate surface.

本発明で用いられる透明基板のスペックルパターンの大きさは、山と山の間隔が50μm〜500μmでランダムな値をとり、山の高さが0.7μm〜20μmでランダムな値をとるものであり、干渉による素子の呈色や目視での表面の粗さ(素子の精細度)を考慮してその範囲を規定している。山と山の間隔の好ましい範囲は100μm〜400μmである。山の高さの好ましい範囲は1μm〜10μmである。   The speckle pattern size of the transparent substrate used in the present invention takes a random value when the interval between the peaks is 50 μm to 500 μm, and takes a random value when the height of the peaks is 0.7 μm to 20 μm. Yes, the range is defined in consideration of the color of the element due to interference and the roughness of the surface (definition of the element). A preferable range of the distance between the peaks is 100 μm to 400 μm. A preferable range of the height of the mountain is 1 μm to 10 μm.

次に、透明基板の材質について述べる。
透明基板のベースとなる平板ガラスの材質としては、石英ガラス、無アルカリガラス、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス等、光学製品に適用可能なガラスが好適に用いられる。
Next, the material of the transparent substrate will be described.
As the material of the flat glass serving as the base of the transparent substrate, glass applicable to optical products, such as quartz glass, alkali-free glass, borosilicate glass, and aluminosilicate glass, is preferably used.

樹脂平板である場合は、光学製品に適用可能な樹脂が好ましい。具体的には、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリスルホン類、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、ポリメチルペンテン、またはアートン(商品名、JSR社製)、アペル(商品名、三井化学社製)といったシクロオレフィン系樹脂等のフィルムが挙げられる。スペックルパターンが形成された樹脂フィルムそのものを透明基板として用いる場合は、フィルムが上記材質であることが好ましい。   In the case of a resin flat plate, a resin applicable to optical products is preferable. Specifically, polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cellulose acetate phthalate (TAC) ), Cellulose esters such as cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, polyether ketone, polyimide, polyether sulfone (PES), polysulfones, poly Ether ketone imide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic Le or polyarylates, polymethyl pentene or ARTON (trade name, manufactured by JSR Corporation), APEL (trade name, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.) film such as cycloolefin resins such. When the resin film itself on which the speckle pattern is formed is used as a transparent substrate, the film is preferably made of the above-mentioned material.

透明基板にガラス平板が介在しない場合は、樹脂平板または樹脂フィルムの少なくともいずれか一方に、ガスバリア層が1層以上存在する事が必要である。有機ELの発光層は酸素や水分で極めて容易に劣化するため、これらのガスの侵入を防止するのがガスバリア層の機能である。要求されるバリア性の程度は、水蒸気透過度が0.01g/m・day・atm以下であることが好ましい。更に好ましくは、酸素透過度10−3g/m/day以下、水蒸気透過度10−5g/m2/day以下である。バリア層の材質としては、SiOx、SiNx、SiOxNy等の無機酸化物、あるいは金属アルコキシドの加水分解・縮合反応によって形成される有機無機ハイブリッド化合物、ポリシラザン、層状珪素化合物(分散液)等が挙げられる。 When a glass flat plate is not interposed in the transparent substrate, it is necessary that at least one of the resin flat plate and the resin film has at least one gas barrier layer. The light emitting layer of the organic EL is very easily deteriorated by oxygen or moisture, and thus the function of the gas barrier layer is to prevent these gases from entering. The required barrier property is preferably such that the water vapor permeability is 0.01 g / m 2 · day · atm or less. More preferably, the oxygen permeability is 10 −3 g / m 2 / day or less, and the water vapor permeability is 10 −5 g / m 2 / day or less. Examples of the material for the barrier layer include inorganic oxides such as SiOx, SiNx, and SiOxNy, organic-inorganic hybrid compounds formed by hydrolysis / condensation reactions of metal alkoxides, polysilazanes, layered silicon compounds (dispersions), and the like.

バリア層の形成方法としては、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等が用いられる。また、分散液の塗工で膜を形成できるものはその手法をとる。バリア層は、複数層あってもよい。またバリア層の間にバインダー樹脂などのバッファ層を設けることで屈曲耐久性が向上する。樹脂フィルムまたは樹脂平板の両面に設けられていてもよく、樹脂フィルムと樹脂平板の双方を用いる場合、その双方にバリア層が設けられていてもよい。バリア層の厚みは通常0.01μm〜0.2μmの範囲である。薄すぎるとバリア性が不足し、厚すぎると曲げたときにバリア層が破壊しやすくなり、フレキシビリティが期待できなくなる。   The barrier layer can be formed by reactive sputtering, molecular beam epitaxy, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method, plasma CVD method, laser CVD method, thermal CVD method. A coating method or the like is used. Moreover, the method which can form a film | membrane by application | coating of a dispersion liquid takes the method. There may be a plurality of barrier layers. Further, the bending durability is improved by providing a buffer layer such as a binder resin between the barrier layers. It may be provided on both surfaces of the resin film or the resin flat plate, and when both the resin film and the resin flat plate are used, a barrier layer may be provided on both of them. The thickness of the barrier layer is usually in the range of 0.01 μm to 0.2 μm. If it is too thin, the barrier property will be insufficient. If it is too thick, the barrier layer will be easily broken when bent, and flexibility cannot be expected.

スペックルパターンを形成する光反応性樹脂としては、ポリケイ皮酸ビニルやポリビニルアジドベンザルなどの光架橋反応により露光部が難溶性となり、あるいは、アクリルアミドなどの光重合反応により露光部が難溶性となるネガ型のもの、o−キノンジアジドノボラック樹脂のようなキノンジアジド基が光分解によりカルボン酸を生じて易溶性となるポジ型のものなどを用いることができる。   For photoreactive resins that form speckle patterns, the exposed areas become insoluble due to photocrosslinking reactions such as polyvinyl cinnamate and polyvinyl azide benzal, or the exposed areas become insoluble due to photopolymerization reactions such as acrylamide. The negative ones such as o-quinonediazide novolak resin, and the positive ones in which the quinonediazide group is easily soluble by generating a carboxylic acid by photolysis can be used.

透明基板が全て樹脂製であると、有機EL素子はフレキシブルで軽量になり、かつ破損しにくくなるのでモバイル用途に好適である。   When the transparent substrate is entirely made of resin, the organic EL element is flexible and lightweight, and is less likely to be damaged, which is suitable for mobile use.

次に透明電極について述べる。
透明電極としては、ITO(インジウム・スズ酸化物)膜、あるいはIZO(インジウム・亜鉛酸化物)膜等が用いられる。電極層の形成方法としては、スパッタリング法、真空蒸着法、CVD法等の一般的な成膜方法が用いられる。透明電極層の厚みは、0.01μm〜1μmの範囲で適宜選択されるが、好ましくは0.03μm〜0.5μmである。
Next, the transparent electrode will be described.
As the transparent electrode, an ITO (indium / tin oxide) film, an IZO (indium / zinc oxide) film, or the like is used. As a method for forming the electrode layer, a general film forming method such as a sputtering method, a vacuum evaporation method, or a CVD method is used. Although the thickness of a transparent electrode layer is suitably selected in the range of 0.01 micrometer-1 micrometer, Preferably it is 0.03 micrometer-0.5 micrometer.

次に発光層について述べる。
発光物質は、次のようなものが挙げられる。低分子系発光物質としては、9,10−ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、1,1,4,4−テトラフェニルブタジエン、トリス(8−キノラート)アルミニウム錯体、トリス(4−メチル−8−キノラート)アルミニウム錯体、ビス(8−キノラート)亜鉛錯体、トリス(4−メチル−5−トリフルオロメチル−8−キノラート)アルミニウム錯体、トリス(4−メチル−5−シアノ−8−キノラート)アルミニウム錯体、ビス(2−メチル−5−トリフルオロメチル−8−キノリノラート)[4−(4−シアノフェニル)フェノラート]アルミニウム錯体、ビス(2−メチル−5−シアノ−8−キノリノラート)[4−(4−シアノフェニル)フェノラート]アルミニウム錯体、トリス(8−キノリノラート)スカンジウム錯体、ビス[8−(パラ−トシル)アミノキノリン]亜鉛錯体及びカドミウム錯体、1,2,3,4−テトラフェニルシクロペンタジエン、ポリ−2,5−ジヘプチルオキシ−パラ−フェニレンビニレンなどである。
Next, the light emitting layer will be described.
Examples of the luminescent material are as follows. Examples of low molecular weight light emitting substances include 9,10-diarylanthracene derivatives, pyrene, coronene, perylene, rubrene, 1,1,4,4-tetraphenylbutadiene, tris (8-quinolato) aluminum complex, tris (4-methyl). -8-quinolate) aluminum complex, bis (8-quinolate) zinc complex, tris (4-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolate) aluminum complex, tris (4-methyl-5-cyano-8-quinolate) Aluminum complex, bis (2-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolinolato) [4- (4-cyanophenyl) phenolate] aluminum complex, bis (2-methyl-5-cyano-8-quinolinolato) [4- (4-Cyanophenyl) phenolate] aluminum complex, tris (8-quino) Norato) scandium complex, bis [8- (para-tosyl) aminoquinoline] zinc complex and cadmium complex, 1,2,3,4-tetraphenylcyclopentadiene, poly-2,5-diheptyloxy-para-phenylene vinylene Etc.

また、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポリフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、N,N’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、N,N’−ジアリール置換ピロロピロール系蛍光体等、Ir錯体等の燐光性発光体などの低分子系発光物質を、高分子中に分散させたものも使用可能である。   Also, coumarin phosphors, perylene phosphors, pyran phosphors, anthrone phosphors, polyphyrin phosphors, quinacridone phosphors, N, N′-dialkyl-substituted quinacridone phosphors, naphthalimide phosphors, A material obtained by dispersing a low molecular weight light-emitting substance such as an N, N′-diaryl-substituted pyrrolopyrrole-based phosphor or a phosphorescent light-emitting material such as an Ir complex in a polymer can also be used.

高分子発光物質としては、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾール、ポリ(2−デシルオキシ−1,4−フェニレン)、ポリ[2,5−ビス−[2−(N,N,N−トリエチルアンモニウム)エトキシ]−1,4−フェニル−アルト−1,4−フェニルレン]ジブロマイド、ポリ[2−(2’−エチルヘキシルオキシ)−5−メトキシ−1,4−フェニレンビニレン]、ポリ[5−メトキシ−(2−プロパノキシサルフォニド)−1,4−フェニレンビニレン]、ポリ[2,5−ビス−(ヘキシルオキシ)−1,4−フェニレン−(1−シアノビニレン)]、ポリ(9,9−ジオクチルフルオレン)、4,4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル、4,4’−ビス(2,2’−ジフェニルビニル)ビフェニル、ポリスピロフルオレンなどが挙げられる。   Polymer light-emitting substances include polystyrene, polymethyl methacrylate, polyvinyl carbazole, poly (2-decyloxy-1,4-phenylene), and poly [2,5-bis- [2- (N, N, N-triethylammonium). Ethoxy] -1,4-phenyl-alt-1,4-phenylylene] dibromide, poly [2- (2′-ethylhexyloxy) -5-methoxy-1,4-phenylenevinylene], poly [5-methoxy -(2-propanoxysulfonide) -1,4-phenylenevinylene], poly [2,5-bis- (hexyloxy) -1,4-phenylene- (1-cyanovinylene)], poly (9,9 -Dioctylfluorene), 4,4'-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl, 4,4'-bis (2,2'-diph) Nirubiniru) biphenyl, etc. polyspirofluorene the like.

発光層の形成方法としては、スパッタリング法、真空蒸着法、CVD法の他に、溶剤に溶解してディッピング、スピンコーティング、キャスティング、バーコート、ロールコート等によって塗布する方法も用いられる。発光層の厚みは、0.01μm〜1μmの範囲で適宜選択されるが、好ましくは0.05μm〜0.2μmである。   As a method for forming the light emitting layer, in addition to the sputtering method, the vacuum evaporation method, and the CVD method, a method in which the light emitting layer is dissolved in a solvent and applied by dipping, spin coating, casting, bar coating, roll coating or the like is also used. Although the thickness of a light emitting layer is suitably selected in the range of 0.01 micrometer-1 micrometer, Preferably it is 0.05 micrometer-0.2 micrometer.

発光効率を向上させるために、発光層と電極との間に更に別の化合物層を挿入することも可能である。発光層が高分子系化合物である場合、発光層と電極との間に正孔注入層や電子注入層を設ける事が好ましい。正孔注入層は、陽極と発光層の間に、電子注入層は陰極と発光層の間に設けられる。これは、キャリア移動度が高く、かつ電極とのマッチングが好適である物質が選択される。正孔注入層材料の具体例としてはポリアニリン、ポリチオフェン等であり、電子注入層材料の具体例としてはBa、Ca等が挙げられる。   In order to improve the light emission efficiency, it is possible to insert another compound layer between the light emitting layer and the electrode. When the light emitting layer is a polymer compound, it is preferable to provide a hole injection layer or an electron injection layer between the light emitting layer and the electrode. The hole injection layer is provided between the anode and the light emitting layer, and the electron injection layer is provided between the cathode and the light emitting layer. For this, a substance having high carrier mobility and suitable matching with the electrode is selected. Specific examples of the hole injection layer material include polyaniline and polythiophene, and specific examples of the electron injection layer material include Ba and Ca.

発光層が低分子系化合物である場合、発光層と注入層の間に、更に輸送層を設ける事が好ましい。輸送層としては、キャリアの移動度が高い物質が選択される。正孔輸送層材料の具体例としては、N,N’−ジフェニル−N,N’―ビス(3−メチルフェニル)−1,1’―ビフェニル−4,4’―ジアミン(TPDと略記)、N,N’―ジフェニル−N,N’―ビス(α―ナフチル)―1,1’―ビフェニル−4,4’―ジアミン(α―NPDと略記)等のジアミン誘導体、4,4’,4”―トリス(3―メチルフェニルフェニルアミノ)―トリフェニルアミン、スターバースト型アミン等が挙げられる。電子輸送層の具体例としては、トリス(8−キノリノール)アルミニウム錯体(Alq3)、2−(4−ビフェニリル)−5−(4−t−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール、ビス{2−(4−t−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール}−m−フェニレン等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール系の金属錯体等が挙げられる。注入層、輸送層の厚みは大体0.01μm〜0.1μm程度で適宜決められる。   When the light emitting layer is a low molecular weight compound, it is preferable to further provide a transport layer between the light emitting layer and the injection layer. As the transport layer, a substance having a high carrier mobility is selected. Specific examples of the hole transport layer material include N, N′-diphenyl-N, N′-bis (3-methylphenyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine (abbreviated as TPD), Diamine derivatives such as N, N′-diphenyl-N, N′-bis (α-naphthyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine (abbreviated as α-NPD), 4,4 ′, 4 “-Tris (3-methylphenylphenylamino) -triphenylamine, starburst amine, etc. Specific examples of the electron transport layer include tris (8-quinolinol) aluminum complex (Alq3), 2- (4 -Biphenylyl) -5- (4-t-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazole, bis {2- (4-t-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazole} -m -Oxanes such as phenylene Examples include diazole derivatives, triazole derivatives, quinolinol-based metal complexes, etc. The thicknesses of the injection layer and the transport layer are appropriately determined to be about 0.01 μm to 0.1 μm.

次に金属電極について述べる。
金属電極の材料は、Au、Pt、Ni、W、Cr、Mo、Fe、Co、Cu、Pd、Al、およびこれらの中から選ばれる元素から成る合金が挙げられる。電極膜を形成するには、スパッタや蒸着法等を用いられる。厚みは0.01μm〜1μmの範囲で適宜選択されるが、好ましくは0.05μm〜0.2μmである。
Next, the metal electrode will be described.
Examples of the material for the metal electrode include Au, Pt, Ni, W, Cr, Mo, Fe, Co, Cu, Pd, Al, and alloys made of elements selected from these. To form the electrode film, sputtering, vapor deposition or the like is used. The thickness is appropriately selected in the range of 0.01 μm to 1 μm, preferably 0.05 μm to 0.2 μm.

本発明の有機EL素子は、前述の層を順次積層してなるものである。即ち、一番下に、表面が光学的に制御された透明基板を配し、凹凸面が形成された面上に透明電極、発光層、金属電極が積層される。発光層と電極の間に輸送層・注入層が適宜挿入される。光学的に制御された表面は最表面に存在する。周囲はパッシベーション膜で封止してガスの侵入を防止する。パッシベーション膜の材料としては、前述のガスバリア膜の材質とほぼ同様で、SiOx、SiNx、SiOxNy等の無機酸化物、あるいは金属アルコキシドの加水分解・縮合反応によって形成される有機無機ハイブリッド化合物、ポリシラザン、層状珪素化合物(分散液)等が挙げられる。   The organic EL element of the present invention is formed by sequentially laminating the above-mentioned layers. That is, a transparent substrate whose surface is optically controlled is disposed at the bottom, and a transparent electrode, a light emitting layer, and a metal electrode are laminated on the surface on which the uneven surface is formed. A transport layer / injection layer is appropriately inserted between the light emitting layer and the electrode. The optically controlled surface is at the outermost surface. The periphery is sealed with a passivation film to prevent gas intrusion. The material of the passivation film is almost the same as the material of the gas barrier film described above, an inorganic oxide such as SiOx, SiNx, SiOxNy, or an organic-inorganic hybrid compound formed by hydrolysis / condensation reaction of metal alkoxide, polysilazane, layered Examples thereof include silicon compounds (dispersions).

次に、本発明の有機ELの効果について述べる。
有機EL素子を用いたディスプレイは、モバイル用途で屋外使用する場合、周囲が明るいため画面のコントラストが低下して視認性が悪くなるという問題点を有していた。これに対し、本発明の有機EL素子は、屋外での視認性が向上するという意外な効果を有する。この理由は明確ではないが、本発明の有機EL素子の光出射面の特性が、集光機能を強く有するため、外光の影響にも関わらず高いコントラストを与えるためと考えられる。集光機能としては、前述の特許文献3記載の技術のごとく、発光面形状をプリズム形状にすることでも同様の効果を与えると考えられるが、規則的凹凸を有する素子は、モアレの発生が避け難い。本発明の有機EL素子の光出射面は、規則的構造を有さないため、画面の見易さと高コントラストを両立させることが可能である。従来はコントラストを調整するために、円偏光板やカラーフィルタを併せて用いていたが、本発明の有機EL素子では、単にコントラスト調整のためだけにこれらの部品を用いる必要は無くなる。
Next, the effect of the organic EL of the present invention will be described.
When the display using the organic EL element is used outdoors for mobile purposes, it has a problem in that the surroundings are bright and the contrast of the screen is lowered, resulting in poor visibility. On the other hand, the organic EL element of the present invention has an unexpected effect that visibility in the outdoors is improved. Although the reason for this is not clear, it is considered that the characteristics of the light emission surface of the organic EL element of the present invention have a strong light collecting function and thus provide high contrast despite the influence of external light. As the condensing function, it is considered that the same effect can be obtained by making the light emitting surface into a prism shape as in the technique described in Patent Document 3 described above. However, an element having regular unevenness avoids the generation of moire. hard. Since the light emission surface of the organic EL element of the present invention does not have a regular structure, it is possible to achieve both the visibility of the screen and the high contrast. Conventionally, in order to adjust the contrast, a circularly polarizing plate and a color filter have been used together. However, in the organic EL element of the present invention, it is not necessary to use these components only for adjusting the contrast.

以下、本発明の効果を明確にするために行った実施例について説明する。
[実施例]
輝度の測定はコニカミノルタ製の2次元色彩輝度計(CA2000)を使用した。白色発光する有機EL素子を下記のように作成した。
Examples carried out to clarify the effects of the present invention will be described below.
[Example]
The luminance was measured using a two-dimensional color luminance meter (CA2000) manufactured by Konica Minolta. An organic EL element that emits white light was prepared as follows.

透明無アルカリガラス基板(厚み1.0mm)上に、米国Luminit社製の拡散シートLight Shaping Diffusersの60°等方拡散のものを、空気層を介さずに貼付した(πtan(α/2)tan(β/2)=1.05)。そしてこの上に、陽極の透明電極としてITOをスパッタにて0.01μmの厚みで成膜した。このときのシート抵抗値は20Ω/cmであった。次に、正孔注入材料として4,4’,4’’−トリス[N−(3−メチルフェニル)−N−フェニルアミノ]トリフェニルアミンを用い、正孔注入材料を膜厚60nmまで蒸着して、正孔注入層を形成した。同様にして、ホストとして4,4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル、ドーパントとしてルブレンを用い、これらを共蒸着して、膜厚20nmの第1の発光層を形成した。 On a transparent alkali-free glass substrate (thickness: 1.0 mm), a diffusion sheet Light Shaping Diffusers manufactured by Luminit, USA, with 60 ° isotropic diffusion was pasted without an air layer (π tan (α / 2) tan (Β / 2) = 1.05). On top of this, ITO was deposited as a transparent electrode for the anode to a thickness of 0.01 μm by sputtering. The sheet resistance value at this time was 20 Ω / cm 2 . Next, 4,4 ′, 4 ″ -tris [N- (3-methylphenyl) -N-phenylamino] triphenylamine is used as the hole injecting material, and the hole injecting material is deposited to a thickness of 60 nm. Thus, a hole injection layer was formed. Similarly, 4,4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl as a host and rubrene as a dopant were co-evaporated to form a first light emitting layer having a thickness of 20 nm. Formed.

次いで、ホストとして、4,4’−ビス(2,2’−ジフェニルビニル)ビフェニル、ドーパントとして1,4−ビス[4−(N,N−ジフェニルアミノスチリルベンゼン)]を用い、これらを共蒸着して、膜厚40nmの第2の発光層を形成した。これにより白色発光層を形成した。その後、トリス(8−キノリノール)アルミニウムを20nm厚まで蒸着して成膜することにより電子注入層とした。真空蒸着法によりマグネシウムと銀とを同時に蒸着して成膜し、陰極とした。この積層体の周囲をパッシベーション膜で封止して、有機EL素子を作成した。   Next, 4,4′-bis (2,2′-diphenylvinyl) biphenyl as the host and 1,4-bis [4- (N, N-diphenylaminostyrylbenzene)] as the dopant were co-deposited. Thus, a second light emitting layer having a thickness of 40 nm was formed. This formed the white light emitting layer. Thereafter, tris (8-quinolinol) aluminum was deposited to a thickness of 20 nm to form an electron injection layer. Magnesium and silver were simultaneously deposited by vacuum deposition to form a cathode. The periphery of this laminate was sealed with a passivation film to produce an organic EL element.

本発明の素子として、出光面に、米国Luminit社製の拡散シートLight Shaping Diffusersの5°等方拡散のものを、空気層を介さずに貼付したものを作成した(πtan(α/2)tan(β/2)=0.006)。   An element of the present invention was prepared by pasting a light emitting surface of a diffusion sheet Light Shaping Diffusers manufactured by Luminit, Inc., 5 ° isotropic diffusion without using an air layer (πtan (α / 2) tan). (Β / 2) = 0.006).

[比較例1]
ガラス基板の表面に何も貼付しない以外は、実施例と同様にして有機EL素子を作成した。
[Comparative Example 1]
An organic EL device was prepared in the same manner as in the example except that nothing was attached to the surface of the glass substrate.

[比較例2]
ガラス基板の最表面に、ピッチ50μm、頂角90°のプリズムシートを貼付し、この凹凸面上に実施例と同様にして電極層等を積層した有機EL素子を作成した。
[Comparative Example 2]
A prism sheet having a pitch of 50 μm and an apex angle of 90 ° was affixed to the outermost surface of the glass substrate, and an organic EL device in which an electrode layer and the like were laminated on the uneven surface in the same manner as in the example was produced.

次に、各素子の輝度をいずれも100cd/mになるように調整し、晴れた日中の屋外での視認性を目視で評価したところ、実施例の有機EL素子は出光面に斑がなく、かつ良好な視認性を得たが、比較例1の素子は出光面が暗く、視認性が非常に劣った。また比較例2の素子では、見る角度によってモアレが発生し、均一な出光面を得ることはできなかった。 Next, when the brightness of each element was adjusted to 100 cd / m 2 and the visibility in a sunny day was visually evaluated, the organic EL element of the example had spots on the light-emitting surface. However, the device of Comparative Example 1 had a light exit surface that was very inferior in visibility. In the element of Comparative Example 2, moire was generated depending on the viewing angle, and a uniform light exit surface could not be obtained.

本発明は、バックライトユニットや照明器具の光源として適用できるが、特に屋外で使用するモバイル機器用のバックライトユニットに好適である。   The present invention can be applied as a light source of a backlight unit or a lighting fixture, but is particularly suitable for a backlight unit for mobile devices used outdoors.

本発明で用いる拡散角の定義を示す図である。It is a figure which shows the definition of the diffusion angle used by this invention.

符号の説明Explanation of symbols

1 入射光
2 基板
3a,3a’ 最小拡散角αを与える出射光
3b,3b’ 最小拡散角αを与える方向に略直交する拡散角βを与える出射光
4a,4a’半球面Sと、拡散角αを与える光の方向3a,3a’との交点
4b,4b’ 半球面Sと、拡散角βを与える光の方向3b,3b’との交点
5a,5a’ 平面Pと、拡散角αを与える光の方向3a,3a’の延長線との交点
5b,5b’ 平面Pと、拡散角βを与える光の方向3b,3b’の延長線との交点
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Incident light 2 Board | substrate 3a, 3a 'Outgoing light which gives minimum diffusion angle (alpha) 3b, 3b' Outgoing light which gives diffusion angle (beta) substantially orthogonal to the direction which gives minimum diffusion angle (alpha) 4a, 4a 'Hemispherical surface S and diffusion angle Intersections 4b, 4b 'with hemispherical surface S and light directions 3b, 3b' providing diffusion angle β 5a, 5a 'with plane P and diffusion angle α Intersections with extension lines of light directions 3a, 3a '5b, 5b' Intersections of plane P and extension lines of light directions 3b, 3b 'giving diffusion angle β

Claims (5)

透明基板と、該透明基板上に形成された透明電極と、該透明電極上に形成された有機化合物を含む発光層と、該発光層上に形成された電極とを有する有機EL素子において、前記透明基板は、前記発光層の光を入射する入光面と、前記光を出射する出光面とを有し、前記入光面が凹凸形状を有し、かつ、前記入光面の法線方向から、該入光面に平行光線を入射した場合に、前記出光面から出射される光を、該出光面の法線方向から観察したときの拡散光の形状が、円形または楕円形となり、かつ、その拡散角度が下記式(1)を満たすために十分な形状を有することを特徴とする有機EL素子。
0<πtan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(1)
α:基板の最小拡散角、0°<α<180°
β:最小拡散角αを与える測定方向に略直交する測定方向での拡散角、0°<β<180°
In the organic EL device having a transparent substrate, a transparent electrode formed on the transparent substrate, a light emitting layer containing an organic compound formed on the transparent electrode, and an electrode formed on the light emitting layer, The transparent substrate has a light incident surface on which light from the light emitting layer is incident and a light output surface from which the light is emitted, the light incident surface has an uneven shape, and the normal direction of the light incident surface Then, when parallel light is incident on the light incident surface, the shape of the diffused light when the light emitted from the light exit surface is observed from the normal direction of the light exit surface is circular or elliptical, and An organic EL device having a sufficient shape so that the diffusion angle satisfies the following formula (1).
0 <π tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (1)
α: Minimum diffusion angle of substrate, 0 ° <α <180 °
β: diffusion angle in the measurement direction substantially orthogonal to the measurement direction giving the minimum diffusion angle α, 0 ° <β <180 °
透明基板と、該透明基板上に形成された透明電極と、該透明電極上に形成された有機化合物からなる発光層と、該発光層上に形成された電極とを有する有機EL素子において、前記透明基板は、前記発光層の光を入射する入光面と、前記光を出射する出光面とを有し、前記入光面が凹凸形状を有し、かつ、前記入光面の法線方向から、該入光面に平行光線を入射した場合に、前記出光面から出射される光を、該出光面の法線方向から観察したときの拡散光の形状が略矩形となり、かつ、その拡散角度が下記式(2)を満たすために十分な形状を有することを特徴とする有機EL素子。
0<4tan(α/2)tan(β/2)<0.015・・・・(2)
α:基板の最小拡散角、0°<α<180°
β:最小拡散角αを与える測定方向に略直交する測定方向での拡散角、0°<β<180°
In the organic EL element having a transparent substrate, a transparent electrode formed on the transparent substrate, a light emitting layer made of an organic compound formed on the transparent electrode, and an electrode formed on the light emitting layer, The transparent substrate has a light incident surface on which light from the light emitting layer is incident and a light output surface from which the light is emitted, the light incident surface has an uneven shape, and the normal direction of the light incident surface Therefore, when parallel light is incident on the light incident surface, the shape of the diffused light when the light emitted from the light exit surface is observed from the normal direction of the light exit surface is substantially rectangular, and the diffusion An organic EL element having an angle sufficient to satisfy the following formula (2).
0 <4 tan (α / 2) tan (β / 2) <0.015 (2)
α: Minimum diffusion angle of substrate, 0 ° <α <180 °
β: diffusion angle in the measurement direction substantially orthogonal to the measurement direction giving the minimum diffusion angle α, 0 ° <β <180 °
前記透明基板が平板ガラスまたは樹脂平板であり、その表面に、凹凸のピッチが50μm〜500μmであり、高さが0.7μm〜20μmの非平面スペックル構造が形成されていることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の有機EL素子。   The transparent substrate is a flat glass or a resin flat plate, and a non-planar speckle structure having a concavo-convex pitch of 50 μm to 500 μm and a height of 0.7 μm to 20 μm is formed on the surface thereof. The organic EL element according to claim 1 or 2. 前記透明基板が、平板ガラス又は樹脂平板と、該平板ガラス又は樹脂平板上に積層され、前記非平面スペックル構造を持つ表面層と、から構成されることを特徴とする請求項3記載の有機EL素子。   4. The organic material according to claim 3, wherein the transparent substrate comprises a flat glass or a resin flat plate, and a surface layer laminated on the flat glass or resin flat plate and having the non-planar speckle structure. EL element. 前記透明基板が、平板ガラス又は樹脂平板と、該平板ガラス又は樹脂平板上に積層され、前記非平面スペックル構造を持つ透明樹脂フィルムと、から構成されることを特徴とする請求項3記載の有機EL素子。   The said transparent substrate is comprised from a flat glass or a resin flat plate, and the transparent resin film laminated | stacked on this flat glass or a resin flat plate, and having the said non-planar speckle structure. Organic EL element.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPWO2020031784A1 (en) * 2018-08-06 2021-09-24 富士フイルム株式会社 Laminates, liquid crystal displays, organic electroluminescent devices

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