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JP2008311108A - Fuel cell separator, its manufacturing method, and fuel cell - Google Patents

Fuel cell separator, its manufacturing method, and fuel cell Download PDF

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JP2008311108A
JP2008311108A JP2007158411A JP2007158411A JP2008311108A JP 2008311108 A JP2008311108 A JP 2008311108A JP 2007158411 A JP2007158411 A JP 2007158411A JP 2007158411 A JP2007158411 A JP 2007158411A JP 2008311108 A JP2008311108 A JP 2008311108A
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JP
Japan
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separator
fuel cell
molding material
molding
cell separator
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Application number
JP2007158411A
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Japanese (ja)
Inventor
Susumu Watanabe
進 渡辺
Hiromi Kasahara
洋美 笠原
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Kyocera Chemical Corp
Original Assignee
Kyocera Chemical Corp
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Publication date
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a fuel cell separator which can be manufactured easily and at low cost and has a sufficient conductivity and mechanical characteristics, and its manufacturing method, as well as a fuel cell using such a fuel cell separator. <P>SOLUTION: The fuel cell separator has a separator main body 12 consisting of a first forming material with a volume resistivity of 10 mΩ cm or less and a reinforcement part 14 which is installed at the periphery of the separator main body 2 and consists of a second forming material with a bending strength of 50 MPa or more, and the interface of the separator main body 12 consisting of the first forming material and the reinforcement part 14 consisting of the second forming material includes a concavo-convex face 151 or an inclined face 152. Its manufacturing method as well as a fuel cell equipped with such fuel cell separator are provided. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池用セパレータおよびその製造方法、並びに、そのような燃料電池用セパレータを用いた燃料電池に関する。   The present invention relates to a fuel cell separator, a method for producing the same, and a fuel cell using such a fuel cell separator.

従来より、燃料電池として、イオン交換膜を1対の電極(燃料極および空気極)で挟んだ単位セルを、燃料(例えば、水素ガス、メタノール等)の流路、および、空気(酸素ガス)と生成する水の流路となる溝を両面に形成したセパレータを介して、多数積層したものが知られている。   Conventionally, as a fuel cell, a unit cell in which an ion exchange membrane is sandwiched between a pair of electrodes (a fuel electrode and an air electrode), a flow path of fuel (for example, hydrogen gas, methanol, etc.), and air (oxygen gas) In addition, a laminate in which a large number of grooves are formed on both sides to form a water flow path is known.

このような燃料電池におけるセパレータは、燃料である水素ガス、メタノール等や、空気を供給し、生成する水や炭酸ガス等を排出する通路としての機能とともに、単位セル間を電気的に接続する集電体としての機能を併せ有する。したがって、セパレータは、高い導電率、つまり、低い貫通(体積)抵抗率を有することが要求される。   The separator in such a fuel cell has a function as a passage for supplying hydrogen gas, methanol, etc., which is a fuel, and discharging water, carbon dioxide gas, etc. to be generated, as well as a collector that electrically connects the unit cells. It also has a function as an electric body. Therefore, the separator is required to have high conductivity, that is, low penetration (volume) resistivity.

このため、従来、セパレータの材料としては、金属材料および炭素材料を中心に開発が進められてきた。例えば、金属材料としては、ステンレス等が、また、炭素材料としては、膨張黒鉛シートをプレス成形した成形体、炭素焼結体に樹脂を含浸させ硬化させた樹脂含浸物、熱硬化性樹脂を焼成したガラス状カーボン等が挙げられる。   For this reason, conventionally, as a material for the separator, development has been progressed mainly on a metal material and a carbon material. For example, stainless steel or the like is used as the metal material, and as the carbon material, a molded product obtained by press-molding an expanded graphite sheet, a resin impregnated product obtained by impregnating and curing a carbon sintered body with a resin, or a thermosetting resin is fired. Glassy carbon and the like.

しかしながら、金属材料は、耐食性の問題から、表面に貴金属や炭素により耐食性の被覆を施さなければならず、コスト高となるうえ、耐久性が低下するなどの問題を生じる。また、上記炭素材料は、高精度の切削機や高価な高圧成形機が必要であり、金属材料の場合と同様、コスト面で問題がある。   However, due to the problem of corrosion resistance, the metal material has to be coated with a corrosion resistance coating with a noble metal or carbon on the surface, resulting in problems such as high cost and reduced durability. Further, the carbon material requires a high-precision cutting machine and an expensive high-pressure molding machine, and there is a problem in cost as in the case of a metal material.

これらの問題を解決するものとして、炭素粉末と熱硬化性樹脂を混合し成形した成形体をセパレータとして用いることが提案されている(例えば、特許文献1参照。)。しかしながら、このようなセパレータ材料は、厚さ方向の電気抵抗値が高く、導電性を十分に確保することができないという問題があった。   In order to solve these problems, it has been proposed to use a molded body obtained by mixing and molding carbon powder and a thermosetting resin as a separator (see, for example, Patent Document 1). However, such a separator material has a problem that the electrical resistance value in the thickness direction is high, and sufficient conductivity cannot be ensured.

そこで、さらに、炭素粉末の配合量を増大させたり、導電助剤を添加するなどして、導電性を高める方法が提案されているが、これらの方法を用いると導電性はある程度改善されるものの、曲げ強度が低下したり、歪み量が小さくなるなど、機械的特性が低下し、燃料電池組立て時にセパレータが破損するおそれがあった。
特開2000−311695
Therefore, methods for increasing the conductivity by increasing the blending amount of carbon powder or adding a conductive auxiliary agent have been proposed, but the conductivity is improved to some extent by using these methods. In addition, the mechanical properties are lowered, such as the bending strength is reduced and the amount of strain is reduced, and the separator may be damaged when the fuel cell is assembled.
JP 2000-311695 A

本発明は上記従来技術の課題に対処してなされたもので、容易かつ安価に製造することができ、しかも、セパレータに要求される十分な導電性および機械的特性を有する燃料電池用セパレータおよびその製造方法、並びに、そのような燃料電池用セパレータを用いた燃料電池を提供することを目的とする。   The present invention has been made in response to the above-described problems of the prior art, and can be manufactured easily and inexpensively, and has sufficient conductivity and mechanical properties required for the separator, and a fuel cell separator therefor It is an object of the present invention to provide a manufacturing method and a fuel cell using such a fuel cell separator.

本発明の一態様に係る燃料電池用セパレータは、体積抵抗率が10mΩ・cm以下である第1の成形材料からなるセパレータ本体と、このセパレータ本体の周縁部に設けられた、曲げ強度が50MPa以上である第2の成形材料からなる補強体部とを有し、前記第1の成形材料からなるセパレータ本体と前記第2の成形材料からなる補強体部との界面が凹凸面または傾斜面を含むことを特徴としている。   The separator for a fuel cell according to one embodiment of the present invention has a separator body made of a first molding material having a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, and a bending strength provided at a peripheral portion of the separator body of 50 MPa or more. And the interface between the separator body made of the first molding material and the reinforcement body made of the second molding material includes an uneven surface or an inclined surface. It is characterized by that.

また、本発明の一態様に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、体積抵抗率が10mΩ・cm以下である第1の成形材料からなるセパレータ本体と、このセパレータ本体の周縁部に設けられた、曲げ強度が50MPa以上である第2の成形材料からなる補強体部とを有し、前記第1の成形材料からなるセパレータ本体と前記第2の成形材料からなる補強体部との界面が凹凸面または傾斜面を含む燃料電池用セパレータを製造する方法であって、成形用金型内部に前記界面に対応する形状を有する仕切り部材を配置し、該仕切り部材の内側および外側に前記第1および第2の成形材料をそれぞれ供給し硬化させるとともに、前記第1および第2の成形材料が半硬化状態にあるときに前記仕切り部材を除去することを特徴としている。   Moreover, the method for manufacturing a separator for a fuel cell according to one aspect of the present invention includes a separator body made of a first molding material having a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, and a peripheral portion of the separator body. A reinforcing body portion made of a second molding material having a bending strength of 50 MPa or more, and an interface between the separator body made of the first molding material and the reinforcing body portion made of the second molding material is an uneven surface. Alternatively, a method of manufacturing a fuel cell separator including an inclined surface, wherein a partition member having a shape corresponding to the interface is disposed inside a molding die, and the first and first portions are disposed inside and outside the partition member. Each of the two molding materials is supplied and cured, and the partition member is removed when the first and second molding materials are in a semi-cured state.

また、本発明の他の一態様に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、体積抵抗率が10mΩ・cm以下である第1の成形材料からなるセパレータ本体と、このセパレータ本体の周縁部に設けられた、曲げ強度が50MPa以上である第2の成形材料からなる補強体部とを有し、前記第1の成形材料からなるセパレータ本体と前記第2の成形材料からなる補強体部との界面が凹凸面または傾斜面を含む燃料電池用セパレータを製造する方法であって、成形用金型内部に、前記第1の成形材料により予め成形しておいた前記セパレータ本体となる第1の成形体、または、前記第2の成形材料により予め成形しておいた前記補強体部となる第2の成形体を配置し、前記第1の成形体の外側または前記第2の成形体の内側に、前記第2の成形材料または前記第1の成形材料を供給し一体に硬化させることを特徴としている。   A method for manufacturing a fuel cell separator according to another aspect of the present invention includes a separator body made of a first molding material having a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, and a peripheral portion of the separator body. And a reinforcing body portion made of a second molding material having a bending strength of 50 MPa or more, and an interface between the separator body made of the first molding material and the reinforcing body portion made of the second molding material. A method for producing a separator for a fuel cell including a concavo-convex surface or an inclined surface, the first molded body serving as the separator body pre-molded with the first molding material inside a molding die, Alternatively, a second molded body that is the reinforcing body portion that has been molded in advance with the second molding material is disposed, and the outer side of the first molded body or the inner side of the second molded body, 2nd molding material It is characterized by curing the integrally supplying the first molding material.

さらに、本発明の一態様に係る燃料電池は、前記燃料電池用セパレータを具備することを特徴としている。   Furthermore, a fuel cell according to an aspect of the present invention includes the fuel cell separator.

本発明の一態様に係る燃料電池用セパレータによれば、容易かつ安価に製造することができるとともに、セパレータに要求される優れた導電性および機械的特性を具備することができる。また、本発明の一態様に係る燃料電池用セパレータの製造方法によれば、そのような優れた特性を有する燃料電池用セパレータを容易に製造することができる。さらに、本発明の一態様に係る燃料電池によれば、そのような優れた特性を有する燃料電池用セパレータを具備することができる。   The fuel cell separator according to one embodiment of the present invention can be easily and inexpensively manufactured, and can have excellent conductivity and mechanical properties required for the separator. In addition, according to the method for manufacturing a fuel cell separator according to one aspect of the present invention, a fuel cell separator having such excellent characteristics can be easily manufactured. Furthermore, the fuel cell according to one embodiment of the present invention can include a fuel cell separator having such excellent characteristics.

以下、本発明に係る実施の形態について説明する。なお、説明は図面に基づいて行うが、それらの図面は単に図解のために提供されるものであって、本発明はそれらの図面により何ら限定されるものではない。また、図面は模式的なものであり、厚みと平面寸法との関係、各層の厚みの比率などは実際のものとは異なることに留意すべきである。さらに、以下の図面の記載において、共通する部分には、同一符号を付して重複する説明を省略する。   Embodiments according to the present invention will be described below. Although the description will be made based on the drawings, the drawings are provided for illustration only, and the present invention is not limited to the drawings. It should be noted that the drawings are schematic, and the relationship between the thickness and the planar dimensions, the ratio of the thickness of each layer, and the like are different from the actual ones. Furthermore, in the description of the following drawings, common portions are denoted by the same reference numerals, and redundant description is omitted.

図1は、本発明の燃料電池用セパレータの一実施形態を示す斜視図である。   FIG. 1 is a perspective view showing an embodiment of a fuel cell separator of the present invention.

図1に示すように、本実施形態の燃料電池用セパレータ10は、後述するような第1の成形材料からなるセパレータ本体12と、その周囲に一体に設けられた第2の成形材料からなる補強体部14とから構成されている。また、全体が平板状に形成され、その両主面には、ガスまたは液体の流路となる溝16a、16bが複数条平行に、かつ、一方の主面に設けられた溝16aと他方の主面に設けられた溝16bが互いに直交するように設けられている。この燃料電池用セパレータ10の厚さは、例えば0.5〜5.0mm程度である。   As shown in FIG. 1, a fuel cell separator 10 according to this embodiment includes a separator body 12 made of a first molding material as will be described later, and a reinforcement made of a second molding material provided integrally therewith. The body part 14 is comprised. Moreover, the whole is formed in a flat plate shape, and grooves 16a and 16b serving as gas or liquid flow paths are formed in parallel on both main surfaces, and the groove 16a provided on one main surface and the other The grooves 16b provided on the main surface are provided so as to be orthogonal to each other. The thickness of the fuel cell separator 10 is, for example, about 0.5 to 5.0 mm.

セパレータ本体12を形成する第1の成形材料は、体積抵抗率が10mΩ・cm以下のものであり、好ましくは1〜8mΩ・cmのものである。体積抵抗率が10mΩ・cmを超えるものでは、燃料電池用セパレータに要求される導電性を確保することができない。   The first molding material for forming the separator body 12 has a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, preferably 1 to 8 mΩ · cm. If the volume resistivity exceeds 10 mΩ · cm, the conductivity required for the fuel cell separator cannot be ensured.

また、補強体部14を形成する第2の成形材料は、曲げ強度が50MPa以上であるものであり、好ましくは80〜150MPaであるものである。曲げ強度が50MPa未満のものでは、機械的特性が不十分となり、燃料電池組立て時にセパレータの破損が生じやすくなる。   In addition, the second molding material forming the reinforcing body portion 14 has a bending strength of 50 MPa or more, and preferably 80 to 150 MPa. When the bending strength is less than 50 MPa, the mechanical characteristics are insufficient, and the separator is easily damaged when the fuel cell is assembled.

さらに、本実施形態においては、第1の成形材料からなるセパレータ本体12と第2の成形材料からなる補強体部14との界面が、例えば図2(a)〜(f)に示すような、凹凸面151または傾斜面152で構成されている。凹凸面151の形状や大きさ、傾斜面152の傾斜角、傾斜方向等は特に限定されるものではなく、例えば、凹凸面151は、図2(b)〜(e)に示すように平面で形成されていてもよく、また、図2(f)に示すように曲面で形成されていてもよい。同様に、傾斜面152も、平面で形成されていてもよく、曲面で形成されていてもよい。さらに、傾斜面152に凹凸が形成されていてもよい。また、界面全体が同じ形状である必要はなく、種々の形状の組み合わせであってもよい。要は、界面全体が、図2(g)に示すようなセパレータ10の上面(または下面)に対し垂直な面153でなければ、いかなる形状であってもよい。したがって、界面の一部に垂直な面153を含んでいてもよい。しかしながら、導電性の確保、形成の容易さ、強度の均一性等の観点からは、例えば図2(c)に示すような形状であることが好ましい。   Furthermore, in the present embodiment, the interface between the separator body 12 made of the first molding material and the reinforcing body portion 14 made of the second molding material is, for example, as shown in FIGS. It is composed of an uneven surface 151 or an inclined surface 152. The shape and size of the uneven surface 151, the inclination angle of the inclined surface 152, the inclination direction, and the like are not particularly limited. For example, the uneven surface 151 is a flat surface as shown in FIGS. It may be formed or may be formed as a curved surface as shown in FIG. Similarly, the inclined surface 152 may be formed as a flat surface or a curved surface. Furthermore, unevenness may be formed on the inclined surface 152. Moreover, the whole interface does not need to be the same shape, The combination of various shapes may be sufficient. In short, as long as the entire interface is not a surface 153 perpendicular to the upper surface (or lower surface) of the separator 10 as shown in FIG. Therefore, the surface 153 perpendicular to a part of the interface may be included. However, from the viewpoint of ensuring conductivity, ease of formation, uniformity of strength, and the like, the shape as shown in FIG. 2C is preferable, for example.

このように構成される燃料電池用セパレータ10においては、周縁部を除いて体積抵抗率が10mΩ・cm以下という優れた導電性を有する成形材料で形成され、周縁部が曲げ強度50MPa以上という優れた機械的特性を有する成形材料で形成されている。また、それらの界面が主として凹凸面または傾斜面で構成されている。したがって、燃料電池用セパレータに要求される高い導電性が確保されるとともに、燃料電池組立て時にセパレータが破損するおそれもない。なお、補強体部14は、セパレータ本体10の周囲にほぼ均一な幅を持って形成されていることが好ましく、燃料電池用セパレータ10全体に対するその割合は、使用する成形材料や燃料電池用セパレータ10の形状、大きさ等にもよるが、通常、5〜40体積%の範囲である。   The fuel cell separator 10 thus configured is formed of a molding material having an excellent conductivity with a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less excluding the peripheral part, and the peripheral part has an excellent bending strength of 50 MPa or more. It is formed of a molding material having mechanical properties. Moreover, those interfaces are mainly composed of uneven surfaces or inclined surfaces. Accordingly, the high conductivity required for the fuel cell separator is ensured, and the separator is not damaged when the fuel cell is assembled. The reinforcing body portion 14 is preferably formed with a substantially uniform width around the separator body 10, and the ratio of the reinforcing body portion 14 to the entire fuel cell separator 10 depends on the molding material used and the fuel cell separator 10. Depending on the shape, size, etc., it is usually in the range of 5 to 40% by volume.

次に、上記燃料電池用セパレータ10を形成するために使用される第1および第2の成形材料について詳細に説明する。   Next, the first and second molding materials used for forming the fuel cell separator 10 will be described in detail.

本発明においては、第1の成形材料として、例えば炭素材料と熱硬化性樹脂とを含み、体積抵抗率が前述した範囲、すなわち、10mΩ・cm以下、好ましくは1〜8mΩ・cmとなるように調製されたものが使用される。   In the present invention, the first molding material includes, for example, a carbon material and a thermosetting resin, and the volume resistivity is in the above-described range, that is, 10 mΩ · cm or less, preferably 1 to 8 mΩ · cm. The prepared one is used.

また、第2の成形材料として、例えば熱硬化性樹脂を含み、曲げ強度が前述した範囲、すなわち、50MPa以上、好ましくは80〜150MPaとなるように調製されたものが使用される。   Further, as the second molding material, for example, a material containing a thermosetting resin and prepared so that the bending strength is in the above-described range, that is, 50 MPa or more, preferably 80 to 150 MPa is used.

上記熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は、必要に応じて、硬化剤、硬化促進剤、硬化助剤等を併用することができる。例えば、エポキシ樹脂は、硬化剤および硬化促進剤が使用される。熱硬化性樹脂としては、温水環境での安定性等の観点から、なかでもフェノール樹脂、エポキシ樹脂が好ましく、特に、第1の成形材料では、フェノール樹脂が好ましい。   As said thermosetting resin, a phenol resin, an epoxy resin, a polyester resin, etc. are mentioned. These resins can be used in combination with a curing agent, a curing accelerator, a curing aid, and the like as required. For example, a curing agent and a curing accelerator are used for the epoxy resin. As the thermosetting resin, a phenol resin and an epoxy resin are preferable from the viewpoint of stability in a hot water environment, and the phenol resin is particularly preferable in the first molding material.

フェノール樹脂としては、例えばノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂等が挙げられる。   Examples of the phenol resin include novolac type phenol resins, resol type phenol resins, phenol aralkyl resins, and the like.

本発明において使用されるフェノール樹脂の市販品を具体的に例示すると、ノボラック型フェノール樹脂としては、群栄化学(株)製のPSM−4326(軟化温度118〜122℃)、同PSM−6856(軟化温度105〜115℃)、同PSF−2803(軟化温度110〜120℃)、同PSF−2808(軟化温度120〜130℃)、荒川化学(株)製のタマノル100S(軟化温度110〜130℃)、同タマノル200S(軟化温度125〜130℃)(以上、いずれも商品名)等が挙げられる。また、レゾール型フェノール樹脂としては、荒川化学(株)製のタマノル520S(軟化温度115〜130℃)、同タマノル521(軟化温度100〜115℃)、同タマノル526(軟化温度115〜130℃)、同タマノル586(軟化温度118〜125℃)、同タマノル572S(軟化温度120〜130℃)(以上、いずれも商品名)等が挙げられる。その他、三井化学(株)製のフェノール・p−キシリレングリコールジメチルエーテル重縮合物のミレックスXL、同ミレックスXLC、三井化学(株)製の変性フェノール・ホルムアルデヒド重縮合物のミレックスRN、同ミレックスRS、同ミレクスVR(以上、いずれも商品名)等も使用される。   Specific examples of commercially available phenolic resins used in the present invention include PSM-4326 (softening temperature 118-122 ° C.), PSM-6856 (manufactured by Gunei Chemical Co., Ltd.) PSF-2803 (softening temperature 110-120 ° C), PSF-2808 (softening temperature 120-130 ° C), TAMANOL 100S (softening temperature 110-130 ° C) manufactured by Arakawa Chemical Co., Ltd. ), Tamanol 200S (softening temperature 125 to 130 ° C.) (all are trade names). Moreover, as a resol type phenol resin, Arakawa Chemical Co., Ltd. Tamanor 520S (softening temperature 115-130 degreeC), Tamanor 521 (softening temperature 100-115 degreeC), Tamanor 526 (softening temperature 115-130 degreeC) Tamanor 586 (softening temperature 118-125 ° C.), Tamanor 572S (softening temperature 120-130 ° C.) (all are trade names), and the like. In addition, Mitsui Chemicals Co., Ltd.'s phenol / p-xylylene glycol dimethyl ether polycondensate Millex XL, Milex XLC, Mitsui Chemicals' modified phenol / formaldehyde polycondensate Millex RN, Mirex RS, The same Millex VR (all of which are trade names) is also used.

本発明において使用されるフェノール樹脂は、安定性等の観点から、軟化温度が100℃以上であることが好ましい。また、燃料電池の長期信頼性を確保するため、イオン性不純物を含まないことが好ましい。したがって、硬化反応に硬化剤を必要とするノボラック型フェノール樹脂より、樹脂自身で硬化反応が完結するレゾール型フェノール樹脂の使用が好ましい。   The phenol resin used in the present invention preferably has a softening temperature of 100 ° C. or higher from the viewpoint of stability and the like. Moreover, in order to ensure the long-term reliability of a fuel cell, it is preferable not to contain an ionic impurity. Therefore, it is preferable to use a resol type phenol resin in which the curing reaction is completed by the resin itself, rather than a novolac type phenol resin that requires a curing agent for the curing reaction.

また、エポキシ樹脂としては、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。   Examples of the epoxy resin include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin and the like.

次に、炭素材料としては、人造や天然の黒鉛粉末が好ましく使用される。人造黒鉛には、石油系コークス由来のものと、石炭系コークス由来のものがあるが、いずれも使用可能である。また、天然黒鉛も、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、土状黒鉛等、いずれも使用可能である。さらに、膨張性黒鉛も好ましく使用される。   Next, artificial or natural graphite powder is preferably used as the carbon material. Artificial graphite includes those derived from petroleum-based coke and those derived from coal-based coke, both of which can be used. As natural graphite, any of scale-like graphite, massive graphite, earth-like graphite and the like can be used. Furthermore, expansive graphite is also preferably used.

本発明において使用される黒鉛粉末は、平均粒径が20μm以下であることが好ましく、1〜10μmであることがより好ましい。平均粒径が20μmを超えると、分散性が低下し、硬化物の導電性、機械的特性等が不均一となる。
本発明において使用される黒鉛粉末の市販品を具体的に例示すると、鱗片状黒鉛粉末として、伊藤黒鉛工業(株)製のRP999(平均粒径3μm)、同RP99(平均粒径3μm)、同RP98(平均粒径10μm)、同RP97(平均粒径10μm)、同RP90(平均粒径10μm)、同SRP98(平均粒径5μm/10μm)等、土状黒鉛粉末として、同AC97(平均粒径7μm)、同HAC(平均粒径7μm)、同LAC(平均粒径7μm)、同AN95(平均粒径3μm/5μm)、同AN94(平均粒径5μm)、同APK(平均粒径5μm/8μm)、日本黒鉛(株)製のAUP(平均粒径0.7μm)(以上、いずれも商品名)等が挙げられる。また、人造黒鉛粉末として、伊藤黒鉛工業(株)製のAGB(平均粒径10μm)、同AGBL(平均粒径4μm)等、熱分解黒鉛粉末として、同PCGS(平均粒径10μm)、同PCG(平均粒径10μm)(以上、いずれも商品名)等が挙げられる。さらに、膨張性黒鉛として、伊藤黒鉛工業(株)製のEC1500(平均粒径8μm)、特殊黒鉛として、同SNP−BY(平均粒径10μm)(以上、いずれも商品名)等が挙げられる。
The graphite powder used in the present invention preferably has an average particle size of 20 μm or less, more preferably 1 to 10 μm. When the average particle size exceeds 20 μm, the dispersibility is lowered, and the conductivity, mechanical properties, etc. of the cured product are not uniform.
Specific examples of commercially available graphite powder used in the present invention include RP999 (average particle size 3 μm), RP99 (average particle size 3 μm), and RP99 (average particle size 3 μm) manufactured by Ito Graphite Industries Co., Ltd. AC97 (average particle size) as the earth-like graphite powder such as RP98 (average particle size 10 μm), RP97 (average particle size 10 μm), RP90 (average particle size 10 μm), SRP98 (average particle size 5 μm / 10 μm), etc. 7 μm), HAC (average particle size 7 μm), LAC (average particle size 7 μm), AN95 (average particle size 3 μm / 5 μm), AN94 (average particle size 5 μm), APK (average particle size 5 μm / 8 μm) ), AUP (average particle size 0.7 μm) (all are trade names) manufactured by Nippon Graphite Co., Ltd., and the like. In addition, as artificial graphite powder, AGB (average particle size 10 μm), AGBL (average particle size 4 μm), etc. manufactured by Ito Graphite Industries Co., Ltd., as pyrolytic graphite powder, PCGS (average particle size 10 μm), PCG (Average particle diameter of 10 μm) (all are trade names). Furthermore, EC1500 (average particle diameter of 8 μm) manufactured by Ito Graphite Industries Co., Ltd. is used as the expandable graphite, and SNP-BY (average particle diameter of 10 μm) (all are trade names) as special graphite.

なお、炭素粉末の平均粒径は、レーザ回折/散乱式粒子分布測定装置により測定されたメジアン径である。   The average particle diameter of the carbon powder is a median diameter measured by a laser diffraction / scattering particle distribution measuring apparatus.

本発明においては、炭素材料として、炭素繊維、カーボンブラック粉末、筒状、球状等のフラーレン粉末等も使用することができるが、これらは、上記黒鉛粉末の併用成分として使用することが好ましい。この場合、黒鉛粉末以外の炭素材料は、黒鉛粉末100質量部に対して10質量部以下の範囲で使用することが好ましい。   In the present invention, carbon fiber, carbon black powder, fullerene powder such as a cylinder and a sphere can be used as the carbon material, and these are preferably used as a combined component of the graphite powder. In this case, the carbon material other than the graphite powder is preferably used in a range of 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the graphite powder.

第1の成形材料には、炭素粉末および熱硬化性樹脂の他、必要に応じて、モノマー、可塑剤、硬化剤、硬化開始剤、硬化助剤、溶剤、紫外線安定剤、酸化防止剤、熱安定剤、消泡剤、レベリング剤、カップリング剤、離型剤、滑剤、撥水剤、増粘剤、低収縮剤、難燃剤、親水性付与剤等を、本発明の効果を阻害しない範囲で添加することができる。また、第2の成形材料には、熱硬化性樹脂の他、必要に応じて、上述したような炭素粉末、無機充填剤、モノマー、可塑剤、硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤、硬化助剤、紫外線安定剤、酸化防止剤、熱安定剤、消泡剤、レベリンング剤、カップリング剤、離型剤、滑剤、撥水剤、増粘剤、低収縮剤、難燃剤、親水性付与剤等を、本発明の効果を阻害しない範囲で添加することができる。第2の成形材料には、強度向上の観点から、シリカ粉末等の無機充填剤を配合することが好ましい。   In addition to carbon powder and thermosetting resin, the first molding material includes monomers, plasticizers, curing agents, curing initiators, curing aids, solvents, UV stabilizers, antioxidants, heat, as necessary. Stabilizers, antifoaming agents, leveling agents, coupling agents, mold release agents, lubricants, water repellents, thickeners, low shrinkage agents, flame retardants, hydrophilicity-imparting agents, and the like that do not impair the effects of the present invention Can be added. In addition to the thermosetting resin, the second molding material includes, as necessary, carbon powder, inorganic filler, monomer, plasticizer, curing agent, curing accelerator, curing initiator, and curing as described above. Auxiliary agent, UV stabilizer, antioxidant, heat stabilizer, antifoaming agent, leveling agent, coupling agent, mold release agent, lubricant, water repellent, thickener, low shrinkage agent, flame retardant, imparting hydrophilicity An agent etc. can be added in the range which does not inhibit the effect of this invention. From the viewpoint of improving strength, the second molding material preferably contains an inorganic filler such as silica powder.

本発明において、第1の成形材料における炭素材料の含有量は、70〜95質量%であることが好ましく、80〜90質量%であることがより好ましい。また、第2の成形材料における炭素粉末の含有量は、0〜65質量%であることが好ましく、0〜40質量%であることがより好ましい。第1の成形材料における炭素材料の含有量が、70質量%に満たないと導電性が不十分となり、逆に95質量%を超えると機械的強度が低下し、成形性も不良となる。また、第2の成形材料における炭素材料の含有量が65質量%を超えると、十分な機械的強度が得られず、燃料電池組立て時にセパレータが破損するおそれが生ずる。   In this invention, it is preferable that content of the carbon material in a 1st molding material is 70-95 mass%, and it is more preferable that it is 80-90 mass%. Moreover, it is preferable that content of the carbon powder in a 2nd molding material is 0-65 mass%, and it is more preferable that it is 0-40 mass%. If the content of the carbon material in the first molding material is less than 70% by mass, the conductivity will be insufficient, and conversely if it exceeds 95% by mass, the mechanical strength will decrease and the moldability will also be poor. Further, if the content of the carbon material in the second molding material exceeds 65% by mass, sufficient mechanical strength cannot be obtained, and the separator may be damaged when the fuel cell is assembled.

上記第1および第2の成形材料の調製は例えば次のように行われる。   For example, the first and second molding materials are prepared as follows.

(第1の成形材料の調製)
まず、熱硬化性樹脂を、予め、アセトン、メタノール、エタノール、これらの混合溶媒等の溶媒に溶解しておく。次に、万能混合機等の減圧が可能で、かつ、溶媒の使用が可能な混合機に、炭素材料および必要に応じて配合される硬化剤、硬化促進剤等の各成分を投入した後、予め用意しておいた熱硬化性樹脂の溶液を添加し、十分に混合する。あるいは、熱硬化性樹脂の希薄溶液を化学反応容器に入れ、その溶液中に炭素材料および必要に応じて配合される硬化剤、硬化促進剤等の各成分を投入した後、攪拌し、次いで、濾別する。あるいは、高速攪拌機に炭素材料を投入し、高速攪拌することにより、流動相近時の状態にしておき、これに熱硬化性樹脂の溶液を噴霧する。この後、上記混合物を、例えば、減圧、加熱して溶媒を揮散除去することにより、第1の成形材料を得ることができる。
(Preparation of first molding material)
First, the thermosetting resin is previously dissolved in a solvent such as acetone, methanol, ethanol, or a mixed solvent thereof. Next, after charging each component such as a carbon material and a curing agent blended as necessary, a curing accelerator into a mixer capable of reducing the pressure of a universal mixer and using a solvent, Add a solution of thermosetting resin prepared in advance and mix well. Alternatively, a dilute solution of a thermosetting resin is placed in a chemical reaction vessel, and after adding each component such as a carbon material and a curing agent blended as necessary into the solution, a curing accelerator, the mixture is stirred, Filter. Alternatively, a carbon material is put into a high-speed stirrer and stirred at a high speed to keep it in a state close to the fluid phase, and a solution of a thermosetting resin is sprayed on the carbon material. Thereafter, the first molding material can be obtained by evaporating and removing the solvent by, for example, reducing the pressure and heating the mixture.

なお、硬化触媒、硬化助剤、離型剤等は予め熱硬化性樹脂溶液に溶解または分散させておいてもよい。また、炭素材料は予めカップリング剤により表面処理しておいてもよい。カップリング剤は、炭素材料と熱硬化性樹脂の界面親和性を向上させるために配合されるもので、炭素材料100質量部に対し、0.1〜0.5質量部使用することが好ましい。   The curing catalyst, curing aid, release agent, etc. may be dissolved or dispersed in the thermosetting resin solution in advance. The carbon material may be surface-treated with a coupling agent in advance. A coupling agent is mix | blended in order to improve the interface affinity of a carbon material and a thermosetting resin, and it is preferable to use 0.1-0.5 mass part with respect to 100 mass parts of carbon materials.

(第2の成形材料の調製)
炭素材料を含む場合は、上述した第1の成形材料の場合と同様に調製される。炭素材料を含まないか、もしくは、少量(例えば、10重量%程度以下)含む場合は、配合成分をミキサー等によって十分に混合(ドライブレンド)した後、熱ロールやニーダ等により溶融混練し、次いで、冷却固化させた後、適当な大きさに粉砕するようにすればよい。
(Preparation of second molding material)
When the carbon material is included, it is prepared in the same manner as in the case of the first molding material described above. When carbon material is not included or a small amount (for example, about 10% by weight or less) is included, the blended components are sufficiently mixed (dry blended) with a mixer or the like, and then melt-kneaded with a hot roll or a kneader. After cooling and solidifying, it may be pulverized to an appropriate size.

図1に示す燃料電池用セパレータ10は、このように調製された第1および第2の成形材料を用いて、例えば次にように製造することができる。   The fuel cell separator 10 shown in FIG. 1 can be manufactured, for example, as follows using the first and second molding materials thus prepared.

所定形状のキャビティを有するセパレータ成形用金型の中央部に、第1の成形材料を供給するとともに、その周囲に、第2の成形材料を供給する。その際、予め成形用金型内部に前述したセパレータ本体12と補強体部14との界面に対応する形状を有する脱着可能な仕切り部材を装着しておき、この仕切り部材の内側および外側にそれぞれ第1および第2の成形材料を供給する。この後、所要の条件で第1および第2の成形材料を硬化させる。第1および第2の成形材料が半硬化状態となったところで仕切り部材を除去し、さらに硬化を続ける。その後、金型を開放し、必要ならば後硬化を行う。これにより第1の成形材料からなるセパレータ本体12と第2の成形材料からなる補強体部14が、前述したような界面を介して一体化した構造の燃料電池用セパレータ10を得ることができる。   A first molding material is supplied to the central portion of a separator molding die having a cavity having a predetermined shape, and a second molding material is supplied to the periphery of the first molding material. At that time, a detachable partition member having a shape corresponding to the interface between the separator main body 12 and the reinforcing body portion 14 described above is mounted in advance in the molding die, and the inner side and the outer side of the partition member are respectively attached. First and second molding materials are supplied. Thereafter, the first and second molding materials are cured under required conditions. When the first and second molding materials are in a semi-cured state, the partition member is removed and further curing is continued. Thereafter, the mold is opened and post-curing is performed if necessary. Thus, the fuel cell separator 10 having a structure in which the separator body 12 made of the first molding material and the reinforcing body portion 14 made of the second molding material are integrated via the interface as described above can be obtained.

成形方法としては、例えば圧縮成形法、トランスファー成形法、射出成形法、注型法、射出圧縮成形法等を用いることができるが、特にこれらに限定されるものではない。多段プレス(積層プレス)は、小さな出力で多数の成形品を得ることができることから、本発明においては好ましく使用される。   As a molding method, for example, a compression molding method, a transfer molding method, an injection molding method, a casting method, an injection compression molding method, or the like can be used, but it is not particularly limited thereto. The multi-stage press (lamination press) is preferably used in the present invention because a large number of molded articles can be obtained with a small output.

射出成形法、射出圧縮成形法を用いる場合、成形性を向上させる目的で、炭酸ガスを成形機のシリンダの途中から注入し、成形材料中に溶かし込んで超臨界状態で成形することができる。成形品の面精度を高める観点からは、射出圧縮方法を用いることが好ましい。射出圧縮方法としては、金型を開いた状態で射出して閉じる方法、金型を閉じながら射出する方法、閉じた金型の型締め力をゼロにし、射出後型締め力をかける方法等があるが、いずれも適用可能である。成形条件は、使用する成形材料の種類によって適宜定められ、例えば、グラファイト高充填樹脂複合材料では、通常、圧力50〜100MPa、温度160〜200℃、時間5〜20分の条件で行われる。成形後、例えば180〜220℃で30分〜5時間の後硬化を行うことにより、セパレータ特性をさらに向上させることができる。   In the case of using an injection molding method or an injection compression molding method, for the purpose of improving moldability, carbon dioxide gas can be injected from the middle of a cylinder of a molding machine and dissolved in a molding material to be molded in a supercritical state. From the viewpoint of improving the surface accuracy of the molded product, it is preferable to use an injection compression method. Injection compression methods include injection and closing with the mold open, injection while closing the mold, and method of applying the mold clamping force after injection to zero the mold clamping force of the closed mold. However, both are applicable. The molding conditions are appropriately determined depending on the type of molding material to be used. For example, in the case of a graphite high-filling resin composite material, the pressure is usually 50 to 100 MPa, the temperature is 160 to 200 ° C., and the time is 5 to 20 minutes. After molding, for example, by performing post-curing at 180 to 220 ° C. for 30 minutes to 5 hours, the separator characteristics can be further improved.

なお、成形材料は予めタブレット化(未硬化状態で予備成形)しておき、これをセパレータ成形用金型内に充填して成形することが好ましい。このような方法を用いることにより、第1の成形材料と第2の成形材料との界面の制御および密着が向上する。   The molding material is preferably tableted in advance (preliminarily molded in an uncured state) and filled in a separator molding die for molding. By using such a method, control and adhesion of the interface between the first molding material and the second molding material are improved.

図1に示す燃料電池用セパレータ10は、上記のような仕切り部材を使用せずに製造することも可能である。例えば、第1の成形材料を予め所定の形状に成形しておき、これをセパレータ成形用金型の中央部に定置した後、その周囲に第2の成形材料を供給し、一体に硬化させるようにしてもよい。あるいは、第2の成形材料を予め所定の形状に成形しておき、これをセパレータ成形用金型内の周縁部に定置した後、その内側に第1の成形材料を供給し、一体に硬化させるようにしてもよい。これらの方法では、仕切り部材を使用しないため、金型構造を簡易化することができるという利点を有する。   The fuel cell separator 10 shown in FIG. 1 can also be manufactured without using the partition member as described above. For example, the first molding material is molded into a predetermined shape in advance, and after this is placed in the center of the separator molding die, the second molding material is supplied around it and cured integrally. It may be. Alternatively, the second molding material is molded into a predetermined shape in advance, and this is placed on the peripheral edge in the separator molding die, and then the first molding material is supplied to the inside and cured integrally. You may do it. Since these methods do not use a partition member, there is an advantage that the mold structure can be simplified.

このような燃料電池用セパレータ10は、種々の形式の燃料電池のセパレータとして使用することができるが、なかでも、固体高分子形、直接メタノール形、アルカリ形、リン酸形等の発電時の作動温度が200℃以下である、いわゆる低温形燃料電池のセパレータとして使用することが好ましい。なお、図1に示した燃料電池用セパレータ10は、両面にガスまたは液体の流路となる溝16a、16bが設けられているが、片面にのみ設けられていてもよく、また、その形状等も特に限定されるものではない。   Such a fuel cell separator 10 can be used as a separator for various types of fuel cells. Among them, solid polymer type, direct methanol type, alkaline type, phosphoric acid type and the like are operated during power generation. It is preferably used as a separator for a so-called low-temperature fuel cell having a temperature of 200 ° C. or lower. The fuel cell separator 10 shown in FIG. 1 is provided with grooves 16a and 16b serving as gas or liquid channels on both sides, but may be provided only on one side, and the shape thereof. Is not particularly limited.

ここで、上記燃料電池用セパレータ10を用いた本発明の燃料電池の一実施形態を記載する。   Here, an embodiment of the fuel cell of the present invention using the fuel cell separator 10 will be described.

図3は、上記燃料電池用セパレータ10を用いた本発明の燃料電池の一実施形態の基本構造単位を示す斜視図である。本実施形態の燃料電池は、固体高分子形燃料電池であり、その基本構造単位は、図3に示すように、イオン交換膜20、燃料極30および空気極40からなる単位セルを、燃料電池用セパレータ10で挟んだ構造となっている。そして、図示は省略したが、燃料電池はこのような基本構造単位を複数積層し、さらに、この積層体の両端に集電板を設けて構成される。   FIG. 3 is a perspective view showing a basic structural unit of an embodiment of the fuel cell of the present invention using the fuel cell separator 10. The fuel cell of the present embodiment is a polymer electrolyte fuel cell, and its basic structural unit is a unit cell comprising an ion exchange membrane 20, a fuel electrode 30 and an air electrode 40, as shown in FIG. The structure is sandwiched between separators 10 for use. And although illustration was abbreviate | omitted, the fuel cell is comprised by laminating | stacking a plurality of such basic structural units, and also providing a current collecting plate at both ends of this laminated body.

このような燃料電池においては、セパレータとして、高導電性のセパレータ本体12と高強度の補強体部14からなる燃料電池用セパレータ10が使用されているので、製造コストが安いうえに、高い信頼性を有することができる。   In such a fuel cell, the separator 10 for a fuel cell comprising the highly conductive separator main body 12 and the high strength reinforcing member 14 is used as the separator, so that the manufacturing cost is low and the reliability is high. Can have.

なお、本発明は、以上説明した実施の形態の記載内容に限定されるものではなく、構造や材質、各部材の配置などは、本発明の要旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能であることはいうまでもない。   The present invention is not limited to the description of the embodiment described above, and the structure, material, arrangement of each member, and the like can be appropriately changed without departing from the gist of the present invention. Needless to say.

次に、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。なお、以下の記載において、「部」は特に断らない限りそれぞれ「質量部」を意味する。また、成形材料の体積抵抗率は、JIS K 7194に準じて測定し、曲げ強さは、JIS K 7203に準じて測定した。   EXAMPLES Next, although an Example demonstrates this invention concretely, this invention is not limited to these Examples at all. In the following description, “part” means “part by mass” unless otherwise specified. The volume resistivity of the molding material was measured according to JIS K 7194, and the bending strength was measured according to JIS K 7203.

[成形材料の調製]
(調製例1)
万能混合機に、アセトン500部、レゾール型フェノール樹脂(荒川化学社製 商品名 タマノル521)100部、および、平均粒径10μmの鱗片状黒鉛(伊藤黒鉛工業社製 商品名 RP97)400部を、この順に投入し、十分に混合した後、減圧乾燥によりアセトンを除去して、樹脂被覆黒鉛を得、さらに、得られた樹脂被覆黒鉛をヘンシェルミキサにより粉砕して成形材料(A)を得た。この成形材料(A)の体積抵抗率は8mΩ・cm、曲げ強さは50MPaであった。
[Preparation of molding material]
(Preparation Example 1)
In a universal mixer, 500 parts of acetone, 100 parts of a resol type phenol resin (trade name Tamanoru 521, manufactured by Arakawa Chemical Co., Ltd.), and 400 parts of scaly graphite having an average particle size of 10 μm (trade name, RP97, manufactured by Ito Graphite Industries, Ltd.) In this order, after thoroughly mixing, acetone was removed by drying under reduced pressure to obtain resin-coated graphite, and the obtained resin-coated graphite was pulverized with a Henschel mixer to obtain a molding material (A). This molding material (A) had a volume resistivity of 8 mΩ · cm and a bending strength of 50 MPa.

(調製例2)
平均粒径20μmのシリカ粉末(アドマテックス社製 商品名 アドマファイン)435部、シランカップリング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン(日本ユニカー社製 商品名 A−187)1.5部、エポキシ樹脂(住友化学社製 商品名 NC−3000P)37.5部、フェノール樹脂(三菱瓦斯化学社製 商品名 GLP−A)24部、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィン1部および離型剤としてカルナバワックス1部を常温で混合し、さらに60〜130℃の加熱ロールで混練した後、冷却、粉砕して成形材料(B)を得た。この成形材料(B)の体積抵抗率は1×1018mΩ・cm、曲げ強さは200MPaであった。
(Preparation Example 2)
435 parts of silica powder having an average particle size of 20 μm (trade name Admafine manufactured by Admatechs), 1.5 parts of γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane (trade name A-187 manufactured by Nihon Unicar Co., Ltd.) as a silane coupling agent, 37.5 parts of epoxy resin (trade name NC-3000P manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.), 24 parts of phenol resin (trade name GLP-A manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.), 1 part of triphenylphosphine as a curing accelerator and carnauba as a mold release agent One part of the wax was mixed at room temperature, kneaded with a heating roll at 60 to 130 ° C., then cooled and pulverized to obtain a molding material (B). This molding material (B) had a volume resistivity of 1 × 10 18 mΩ · cm and a bending strength of 200 MPa.

[燃料電池用セパレータの製造]
(実施例1)
燃料電池用セパレータ成形金型の中央部にタブレット化した成形材料(A)を、仕切り部材により仕切られたその周辺部にタブレット化した成形材料(B)をそれぞれ充填し(重量比(A)/(B)=1)、圧力100MPa、温度180℃で、時間10分の条件で成形した後、200℃で2時間の後硬化処理を行い、燃料電池用セパレータを製造した。なお、仕切り部材には、界面全体が図2(a)に示すような形状に形成されるものを使用した。また、仕切り部材は、金型の密閉状態を保持したまま除去できるように構成されており、加熱開始1分後に金型より除去した。
[Manufacture of fuel cell separators]
Example 1
The molding material (A) tableted in the center of the separator mold for fuel cell is filled with the molding material (B) tableted in the peripheral part partitioned by the partition member, respectively (weight ratio (A) / (B) = 1) After molding at a pressure of 100 MPa and a temperature of 180 ° C. for 10 minutes, a post-curing treatment was performed at 200 ° C. for 2 hours to produce a fuel cell separator. In addition, the partition member used the whole interface formed in a shape as shown to Fig.2 (a). Moreover, the partition member was comprised so that it could be removed, keeping the sealing state of a metal mold | die, and it removed from the metal mold 1 minute after the heating start.

(実施例2)
仕切り部材として、界面全体が図2(b)に示すような形状に形成されるものを用いた以外は実施例1と同様にして、燃料電池用セパレータを製造した。
(Example 2)
A fuel cell separator was manufactured in the same manner as in Example 1 except that a partition member having the entire interface formed in the shape shown in FIG. 2B was used.

(実施例3)
仕切り部材として、界面全体が図2(c)に示すような形状に形成されるものを用いた以外は実施例1と同様にして、燃料電池用セパレータを製造した。
(Example 3)
A fuel cell separator was manufactured in the same manner as in Example 1 except that a partition member having the entire interface formed in the shape shown in FIG. 2C was used.

(実施例4)
仕切り部材として、界面全体が図2(d)に示すような形状に形成されるものを用いた以外は実施例1と同様にして、燃料電池用セパレータを製造した。
Example 4
A fuel cell separator was manufactured in the same manner as in Example 1 except that a partition member having the entire interface formed in the shape shown in FIG. 2D was used.

(実施例5)
仕切り部材として、界面全体が図2(e)に示すような形状に形成されるものを用いた以外は実施例1と同様にして、燃料電池用セパレータを製造した。
(Example 5)
A fuel cell separator was manufactured in the same manner as in Example 1 except that a partition member having the entire interface formed in the shape shown in FIG. 2E was used.

(実施例6)
仕切り部材として、界面全体が図2(f)に示すような形状に形成されるものを用いた以外は実施例1と同様にして、燃料電池用セパレータを製造した。
(Example 6)
A fuel cell separator was manufactured in the same manner as in Example 1 except that a partition member having the entire interface formed in the shape shown in FIG. 2F was used.

(比較例)
仕切り部材として、界面全体が図2(g)に示すような形状に形成されるものを用いた以外は実施例1と同様にして、燃料電池用セパレータを製造した。
(Comparative example)
A fuel cell separator was manufactured in the same manner as in Example 1 except that a partition member having the entire interface formed in the shape shown in FIG. 2G was used.

上記各実施例および比較例で得られた燃料電池用セパレータについて、下記に示す方法で各種特性を測定し評価した。
[成形性]
燃料電池用セパレータ成形時の割れの発生を目視にて観察し、下記の基準で評価した。
○:割れなし △:部分的な割れが発生 ×:割れが発生し、成形不可
[界面強度]
JIS K 6019に準じた方法で、燃料電池用セパレータの中央部と周辺部の界面と同様の界面を有する曲げ試験用テストピースを作製し、その界面部の強度をJIS K 6019に準じて測定した。
Various characteristics of the fuel cell separators obtained in the above Examples and Comparative Examples were measured and evaluated by the methods described below.
[Formability]
Generation | occurrence | production of the crack at the time of the separator formation for fuel cells was observed visually, and the following reference | standard evaluated.
○: No cracking △: Partial cracking occurred ×: Cracking occurred and molding was impossible [interfacial strength]
A test piece for a bending test having an interface similar to the interface between the central portion and the peripheral portion of the fuel cell separator was prepared by a method according to JIS K 6019, and the strength of the interface portion was measured according to JIS K 6019. .

これらの評価結果を表1に示す。   These evaluation results are shown in Table 1.

Figure 2008311108
Figure 2008311108

表1から明らかなように、実施例においては、優れた界面強度が得られることが確認された。   As is clear from Table 1, it was confirmed that excellent interfacial strength was obtained in the examples.

本発明の燃料電池用セパレータの一例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows an example of the separator for fuel cells of this invention. 燃料電池用セパレータのセパレータ本体と補強体部との界面の形状を説明する図である。It is a figure explaining the shape of the interface of the separator main body of a fuel cell separator, and a reinforcement part. 本発明の燃料電池の一例の固体高分子型燃料電池の基本構造単位を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the basic structural unit of the polymer electrolyte fuel cell of an example of the fuel cell of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

10…燃料電池用セパレータ、12…セパレータ本体、14…補強体部、20…イオン交換膜、30…燃料極、40…空気極、151…凹凸面、152…傾斜面   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel cell separator, 12 ... Separator main body, 14 ... Reinforcing body part, 20 ... Ion exchange membrane, 30 ... Fuel electrode, 40 ... Air electrode, 151 ... Irregular surface, 152 ... Inclined surface

Claims (9)

体積抵抗率が10mΩ・cm以下である第1の成形材料からなるセパレータ本体と、このセパレータ本体の周縁部に設けられた、曲げ強度が50MPa以上である第2の成形材料からなる補強体部とを有し、前記第1の成形材料からなるセパレータ本体と前記第2の成形材料からなる補強体部との界面が凹凸面または傾斜面を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータ。   A separator body made of a first molding material having a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, and a reinforcing body portion made of a second molding material having a bending strength of 50 MPa or more provided at the peripheral edge of the separator body; And a separator for a fuel cell, wherein an interface between the separator body made of the first molding material and the reinforcing body portion made of the second molding material includes an uneven surface or an inclined surface. 第1および第2の成形材料が、熱硬化性樹脂を含むことを特徴とする請求項1記載の燃料電池用セパレータ。   2. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the first and second molding materials contain a thermosetting resin. 熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂および/またはフェノール樹脂を含むことを特徴とする請求項2記載の燃料電池用セパレータ。   The fuel cell separator according to claim 2, wherein the thermosetting resin contains an epoxy resin and / or a phenol resin. 第1の成形材料が、炭素材料を70〜95質量%含有し、第2の成形材料が、炭素材料を0〜65質量%含有することを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項記載の燃料電池用セパレータ。   The first molding material contains 70 to 95% by mass of a carbon material, and the second molding material contains 0 to 65% by mass of a carbon material. The fuel cell separator as described. 炭素材料が、黒鉛粉であることを特徴とする請求項4記載の燃料電池用セパレータ。   The fuel cell separator according to claim 4, wherein the carbon material is graphite powder. 第2の成形材料が、シリカ粉末を含有することを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項記載の燃料電池用セパレータ。   The fuel cell separator according to any one of claims 1 to 5, wherein the second molding material contains silica powder. 体積抵抗率が10mΩ・cm以下である第1の成形材料からなるセパレータ本体と、このセパレータ本体の周縁部に設けられた、曲げ強度が50MPa以上である第2の成形材料からなる補強体部とを有し、前記第1の成形材料からなるセパレータ本体と前記第2の成形材料からなる補強体部との界面が凹凸面または傾斜面を含む燃料電池用セパレータを製造する方法であって、
成形用金型内部に前記界面に対応する形状を有する仕切り部材を配置し、該仕切り部材の内側および外側に前記第1および第2の成形材料をそれぞれ供給し硬化させるとともに、前記第1および第2の成形材料が半硬化状態にあるときに前記仕切り部材を除去することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
A separator body made of a first molding material having a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, and a reinforcing body portion made of a second molding material having a bending strength of 50 MPa or more provided at the peripheral edge of the separator body; A separator for a fuel cell in which an interface between a separator body made of the first molding material and a reinforcing body portion made of the second molding material includes an uneven surface or an inclined surface,
A partition member having a shape corresponding to the interface is disposed inside the molding die, and the first and second molding materials are supplied to the inside and the outside of the partition member, respectively, and cured. A method for producing a fuel cell separator, wherein the partition member is removed when the molding material 2 is in a semi-cured state.
体積抵抗率が10mΩ・cm以下である第1の成形材料からなるセパレータ本体と、このセパレータ本体の周縁部に設けられた、曲げ強度が50MPa以上である第2の成形材料からなる補強体部とを有し、前記第1の成形材料からなるセパレータ本体と前記第2の成形材料からなる補強体部との界面が凹凸面または傾斜面を含む燃料電池用セパレータを製造する方法であって、
成形用金型内部に、前記第1の成形材料により予め成形しておいた前記セパレータ本体となる第1の成形体、または、前記第2の成形材料により予め成形しておいた前記補強体部となる第2の成形体を配置し、前記第1の成形体の外側または前記第2の成形体の内側に、前記第2の成形材料または前記第1の成形材料を供給し一体に硬化させることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
A separator body made of a first molding material having a volume resistivity of 10 mΩ · cm or less, and a reinforcing body portion made of a second molding material having a bending strength of 50 MPa or more provided at the peripheral edge of the separator body; A separator for a fuel cell in which an interface between a separator body made of the first molding material and a reinforcing body portion made of the second molding material includes an uneven surface or an inclined surface,
The first molded body to be the separator main body previously molded from the first molding material in the molding die, or the reinforcing body portion previously molded from the second molding material The second molding material is disposed, and the second molding material or the first molding material is supplied to the outside of the first molding body or the inside of the second molding body to be cured integrally. The manufacturing method of the separator for fuel cells characterized by the above-mentioned.
請求項1〜6のいずれか1項記載の燃料電池用セパレータを具備することを特徴とする燃料電池。   A fuel cell comprising the fuel cell separator according to claim 1.
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JP2013125747A (en) * 2011-12-15 2013-06-24 Hankook Tire Co Ltd Separator for fuel cell and fuel cell including the same
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