JP2008155146A - 反応装置及び反応システム - Google Patents

Abstract

【課題】反応器の供給管及び排出管と、パッケージの対応する供給管及び排出管とをそれぞれ気密接合させて、反応装置の外部から反応器への流体の供給及び反応器から反応装置の外部への流体の排出を円滑に行なうことができる反応装置を提供する。
【解決手段】 反応装置１は、一方が反応前の流体を導入するために用いられ、他方が反応後の流体を送り出すために用いられる２つの第１管６，７が表面に設けられた反応器２と、反応器２を収容するパッケージ３と、パッケージ３に設けられ、対応する第１管６，７にそれぞれ接続される２つの第２管８，９とを備え、第１管６，７と第２管８，９の接続部の少なくとも一方において、第１管６，７及び第２管８，９の一方の先端部が他方の先端部に挿入され、第１管６，７及び第２管８，９の一方の外面は、他方の内面の内側に位置する。
【選択図】図１

Description

本発明は、供給された物質を別の物質に変換し出力する機能を有する燃料改質器等の反応装置、及びその反応装置を用いた反応システムに関するものである。

近年、精密加工技術の進歩発展により、マイクロテクノロジーとよばれる新しい概念が登場してきた。すなわち、マイクロな微小空間を活用して、液体や気体を高速、高精度で制御し反応させるマイクロ化学システムは、反応・分析の効率化・高速化のための革新的な技術としてだけでなく、新反応系の場としても注目を集めている。特に、マイクロ化学プラントは従来の工業的物質生産の方式を変革するものとして、化学産業だけでなく関連する医療、製薬、バイオ関連、食品産業などからも大きな期待が寄せられている。

なお、携帯機器用のシステムについては、真空状態にされたパッケージ内部に、反応器が収容された反応装置が提案されている（例えば、特許文献１参照）。このような反応装置によって、反応の際に発生した熱がパッケージ外部に伝わることを低減し、発電損失を低減させることができる。
特開２００３−２６０２号公報

しかしながら、反応器がセラミックから成る場合、セラミック焼成時の収縮率が大きいために、例えば、セラミック上に形成されためっきパターンのピッチ精度が低く、セラミック反応器に対する原料の供給管及び反応生成物の排出管の取付けの位置精度が低くなる可能性があった。その結果、パッケージに設けられた供給管及び排出管と、セラミック反応器に取り付けられた供給管及び排出管との位置がずれてしまい、気密接合が困難となることがあった。また、反応器に設けた供給管及び排出管の長さの不揃いが発生した際に、気密接合が困難となることがあった。これにより、反応装置外部から反応器への流体の供給及び反応器から反応装置外部への流体の排出がうまくいかず、反応装置としての機能が損なわれる可能性があるという問題があった。

本発明は、上記従来の技術における問題点に鑑みて完成されたものであり、その目的は、反応器の供給管及び排出管とパッケージの供給管及び排出管とを気密接合させて、パッケージの外部から反応器への流体の供給及び反応器からパッケージの外部への流体の排出を円滑に行なうことができる反応装置、及びその反応装置を用いた反応システムを提供することである。

本発明の反応装置は、一方が反応前の流体を導入するために用いられ、他方が反応後の流体を送り出すために用いられる２つの第１管が表面に設けられた反応器と、前記の反応器を収容するパッケージと、前記のパッケージに設けられ、前記の２つの第１管にそれぞれ接続される２つの第２管とを備え、前記の第１管と前記の第２管の接続部の少なくとも一方において、前記の第１管及び前記の第２管の一方の先端部が他方の先端部に挿入され、前記の一方の先端部の外面は、前記の他方の先端部の内面の内側に位置する。この反応装置を、「第１の反応装置」という。

上記第１の反応装置において、好ましくは、前記の第１管と前記の第２管の接続部の少なくとも一方において、前記の第１管及び前記の第２管の前記の一方の先端部の外径は、前記の他方の先端部の内径よりも小さい。この反応装置を、「第２の反応装置」という。

上記第２の反応装置において、好ましくは、前記の第１管及び前記の第２管の前記の一方は、その先端部の内径が、他の部分の内径よりも小さい。この反応装置を、「第３の反応装置」という。

上記第１から第３のいずれかの反応装置において、好ましくは、前記の第１管及び前記の第２管の前記の他方の先端部は、前記の一方の先端部を収容する凹部を有している。この反応装置を、「第４の反応装置」という。

上記第１から第４のいずれかの反応装置において、好ましくは、前記の第１管及び前記の第２管の前記の一方の先端部の外面と、前記の他方の先端部の内面との間に接合材が充填されている。この反応装置を、「第５の反応装置」という。

上記第１から第５のいずれかの反応装置において、好ましくは、前記のパッケージの内部において、前記の第１管の外面は、複数の溝がそれぞれ形成されている。この反応装置を、「第６の反応装置」という。

上記第１から第６のいずれかの反応装置において、好ましくは、前記の反応器は、セラミックから成る。この反応装置を、「第７の反応装置」という。

本発明の反応システムは、上記第１から第７のいずれかの反応装置と、前記の反応前の流体を貯蔵する貯蔵部と、前記の貯蔵部から前記の反応装置に流体を流体供給手段とを備える。

本発明の反応装置は、一方が反応前の流体を導入するために用いられ、他方が反応後の流体を送り出すために用いられる２つの第１管が表面に設けられた反応器と、反応器を収容するパッケージと、パッケージに設けられ、２つの第１管にそれぞれ接続される２つの第２管とを備え、第１管と第２管の接続部の少なくとも一方において、第１管及び第２管の一方の先端部が他方の先端部に挿入され、一方の先端部の外面は、他方の先端部の内面の内側に位置することから、反応器に備えた供給管と排出管のピッチ精度が低い場合や、反応器に設けた入力管と出力管の長さに不揃いが生じた場合でも、反応器の供給管及び排出管と、パッケージに設けられた対応する供給管及び排出管とをそれぞれ気密接合させることができ、パッケージの外部から反応器への流体の供給及び反応器からパッケージの外部への流体の排出を円滑に行なうことができる。

本発明の反応システムは、上述の反応装置と、反応前の流体を貯蔵する貯蔵部と、貯蔵部から反応装置に流体を流体供給手段とを備えることから、反応装置に反応前の流体を安定して供給することができ、その結果、反応後の流体を安定して得ることが可能になる。

本発明の反応装置の実施形態について図面を参照して詳細に説明する。

（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１による反応装置の構成例を示す断面図である。図１に示されるように、本実施の形態による反応装置１は、反応器２と反応器２を収容するパッケージ３とを備える。パッケージ３は、凹部を有する基体４とその凹部を覆うように取り付けられる蓋体５とを備える。反応器２には、その表面に、反応前の流体が導入される第１供給管６及び反応後の流体が送り出される第１排出管７がそれぞれ設けられている。また、基体４には、第１供給管６に接続される第２供給管８、及び第１排出管７に接続される第２排出管９がそれぞれ設けられている。さらに、基体３には、貫通孔が設けられ、その貫通孔に、リード端子１０が、断熱性を有する絶縁封止材１１により封止固定されている。リード端子１０は、ボンディングワイヤ１２を介して、反応器２の表面上に設けられた電極１３に接続されている。

図２は、図１に示した第２供給管８及び第２排出管９の先端部を拡大した断面図である。図１及び図２に示されるように、反応器２に設けられた第１供給管６及び第１排出管７、並びにパッケージ３に設けられた第２供給管８及び第２排出管９は、それぞれ円筒状であり、第１供給管６及び第１排出管７の先端部は、対応する第２供給管８及び第２排出管９の先端部にそれぞれ挿入され、第１供給管６及び第１排出管７の各先端部の外径は、対応する第２供給管８及び第２排出管９の各先端部の内径よりも小さい。すなわち、第１供給管６及び第１排出管７の各先端部の外面は、対応する第２供給管８及び第２排出管９の各先端部の内面の内側に位置している。

ここで、図２に示されるように、第１供給管６と第２供給管８、及び第１排出管７と第２排出管９は、それぞれＡｕ−Ｓｎ合金，Ａｕ−Ｓｉ合金，Ａｕ−Ｇｅ合金，Ａｇ−Ｃｕ合金等の各種ロウ材１４で接合されている。すなわち、第２供給管８及び第２排出管９の各先端部に、対応する第１供給管６及び第１排出管７の先端部が挿入され、第２供給管８の内面と第１供給管６の外面との隙間、及び第２排出管９の内面と第１排出管８の外面との隙間に、それぞれロウ材１４が充填される。ロウ材１４は、図２に示されるようにフィレット形状を形成するように選択されることが好ましく、この場合には、第２供給管８と第１供給管６及び第２排出管９と第１排出管７の各接続部において、良好な接続強度が得られる。

以上のように、第２供給管８と第１供給管６、及び第２排出管９と第１排出管７をそれぞれロウ材１４を用いて接続する場合、例えば、以下のような方法を採ればよい。図３は、第２供給管８と第１供給管６、及び第２排出管９と第１排出管７とをそれぞれロウ材１４を用いて接続する場合の接続方法の一例を説明する図である。例えば、図３に示されるように、反応器２をパッケージ３内で治具１５を用いて所定の高さに保持しつつ、第２供給管８の内面と第１供給管６の外面との隙間、及び第２排出管９の内面と第１排出管８の外面との隙間に、それぞれロウ材１４を充填し、そのロウ材１４が固まってからその治具１５を取り外せばよい。

図１に示した反応装置１において、反応器２はセラミックスからなり、反応前の流体が導入される供給口（図示せず）と、反応後の流体が送り出される排出口（図示せず）とを有している。供給口には、第１の供給管６が接続され、排出口には、第１の排出管７が接続されている。

反応器２が、例えば相対密度９５％以上の緻密質の酸化アルミニウム質焼結体で形成されている場合は、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や酸化アルミニウム粉末等の焼結助剤を添加，混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調製する。次いで、この原料粉末に有機バインダ及び分散媒を添加，混合してペースト化し、このペーストをドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形，圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。その後、所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中、焼成最高温度が１２００〜１５００℃の温度で焼成して、目的とするセラミック製の反応器２を得る。また、成形は粉末成形プレス法であっても良い。

また、グリーンシートを作製する際に所定形状の貫通部を設け、次いで他のグリーンシートと積層圧着することで反応器２内部に反応する物質を流通させる溝部を形成することができる。溝部側面となる部分には物質を反応させるための触媒が担持されてもよい。

反応器２に導入される物質の反応が吸熱反応の場合、反応器２内には、温度調節機構、例えば、抵抗層等から成る薄膜ヒーター（図示せず）や厚膜ヒーター（図示せず）が形成されており、表面にはこのヒーターへ電力を供給する端子として電極１３が形成されている。この温度調節機構により、反応器２内を物質の反応条件に相当する２００〜８００℃程度の温度条件に調整することで、物質反応を良好に促進することができる。

このようなヒーターは、触媒が担持され物質反応をおこなう溝部内や空隙内、あるいはその近傍に配置される。このような構成により、ヒーターから発生する熱を効率的に物質反応に用いることができる。

反応器２に設けられた第１供給管６と基体４に設けられた第２供給管８は、原料となる流体の供給路であり、反応器２に設けられた第１排出管７と基体４に設けられた第２排出管９は、反応器２内の反応によって生成された流体の排出路である。これらは、例えば、ＳＵＳ系金属材料、Ｆｅ−Ｎｉ合金，Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金，Ａｌ_２Ｏ_３質焼結体，３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２質焼結体，ＳｉＣ質焼結体，ＡｌＮ質焼結体，Ｓｉ_３Ｎ_４質焼結体，ガラスセラミック焼結体等のセラミック材料、ポリイミド等の高耐熱の樹脂材料、または、ガラスで形成されている。好ましくは、反応ガスに含まれる物質により脆化などしにくいものであるのがよい。このような材料としては、Ｆｅ合金、セラミックス、ガラスが挙げられる。

第１及び第２の供給管６，８及び第１及び第２の排出管７，９が金属材料から成る場合は、切削法，プレス法，ＭＩＭ（Metal Injection Mold）法等により所定の形状に形成される。

また、第１及び第２の各供給管６，８及び第１及び第２の各排出管７，９が金属材料から成る場合には、腐食を防止するために、その表面は、例えばＡｕ，Ｎｉのめっき処理や、ポリイミド等の樹脂コーティング等の被覆コーティング処理が行なわれることが望ましい。例えばＡｕめっき処理の場合であれば、その厚さは０．１〜５μｍ程度であることが望ましい。

また、第１及び第２の各供給管６，８及び第１及び第２の各排出管７，９が、例えば相対密度９５％以上の緻密質の酸化アルミニウム質焼結体で形成されている場合は、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や酸化アルミニウム粉末等の焼結助剤を添加，混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調製する。次いで、この原料粉末に有機バインダ及び分散媒を添加，混合してペースト化し、このペーストをドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形，圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。その後、所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中、焼成最高温度が１２００〜１５００℃の温度で焼成して、目的とするセラミック製の第１及び第２の供給管６，８及び第１及び第２の排出管７，９を得る。なお、第１及び第２の供給管６，８及び第１及び第２の排出管７，９の成形は粉末成形プレス法であっても良い。

また、基体４に備えた第２供給管８及び第２排出管９のピッチと、反応器２に備えた第１供給管６及び第１排出管７のピッチとは同一寸法に設計されている。

パッケージ４は、基体４及び蓋体５からなる。基体４及び蓋体５は、ともに反応器２を収容する容器としての役割を有する。基体４及び蓋体５は、例えば、ＳＵＳ，Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金，Ｆｅ−Ｎｉ合金等のＦｅ系合金や、無酸素銅の金属材料や、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）質焼結体，ムライト（３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２）質焼結体，炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体，窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体，窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）質焼結体，ガラスセラミックス等のセラミック材料や、ポリイミド等の高耐熱の樹脂材料で形成されている。

なお、基体４及び蓋体５に適用可能なガラスセラミックスは、ガラス成分とフィラー成分とから成る。そのガラス成分としては、例えばＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系，ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３系，ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−ＭＯ系（但し、ＭはＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ_２−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^１Ｏ−Ｍ^２Ｏ系（但し、Ｍ^１及びＭ^２は同一または異なってＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ^１Ｏ−Ｍ^２Ｏ系（但し、Ｍ^１及びＭ^２は前記と同じである），ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｍ^３ _２Ｏ系（但し、Ｍ^３はＬｉ，ＮａまたはＫを示す），ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３−Ｍ３_２Ｏ系（但し、Ｍ^３は前記と同じである），Ｐｂ系ガラス，Ｂｉ系ガラス等が挙げられる。

また、フィラー成分としては、例えばＡｌ_２Ｏ_３，ＳｉＯ_２，ＺｒＯ_２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ_２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ_２Ｏ_３及びＳｉＯ_２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，コージェライト）等が挙げられる。

また、基体４及び蓋体５が、例えば相対密度９５％以上の緻密質の酸化アルミニウム質焼結体で形成されている場合は、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や酸化アルミニウム粉末等の焼結助剤を添加，混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調製する。次いで、この原料粉末に有機バインダ及び分散媒を添加，混合してペースト化し、このペーストをドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形，圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。その後、所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中、焼成最高温度が１２００〜１５００℃の温度で焼成して、目的とするセラミック製の基体４及び蓋体５を得る。なお、基体４及び蓋体５の成形は粉末成形プレス法であっても良い。

また、基体４及び蓋体５が金属材料から成る場合は、切削法，プレス法，ＭＩＭ（Metal Injection Mold）法等により所定の形状に形成される。

また、基体４及び蓋体５が金属材料から成る場合には、腐食を防止するためにその表面は、例えばＡｕ，Ｎｉのめっき処理や、ポリイミド等の樹脂コーティング等の被覆コーティング処理が行なわれることが望ましい。例えばＡｕめっき処理の場合であれば、その厚さは０．１〜５μｍ程度であることが望ましい。

また、基体４及び蓋体５で構成される収容容器の少なくとも内側表面をＡｕやＡｌのめっき処理膜で覆うことにより、収容された反応器２で発生する輻射熱を効率良く防ぐことができ、反応装置１の昇温を抑制することが可能となる。

以上のような基体４及び蓋体５は、反応装置１の小型化，低背化を可能とするためには厚さを薄くすべきであるが、機械的強度である曲げ強度は２００ＭＰａ以上であることが好ましい。

リード端子１０は、基体４及び蓋体５の熱膨張係数と同一または近似した金属が用いられるのがよく、例えば、Ｆｅ−Ｎｉ合金，Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ合金よりなるものが、実用時の温度変化に対して熱歪の発生を防止できる。また、それらの材料から成るリード端子１０は、リード端子１０と基体４との良好な封着性が得られるとともに、ボンディング性に優れ、実装時に必要な強度と良好なはんだ付性や溶接性を確保できる。

反応器２がセラミックから成る場合、反応器２に設けられた供給口（図示せず）と第１供給管６との接合、及び反応器２に設けられた排出口（図示せず）と第１排出管７との接合には、Ａｕ−Ｓｎ合金，Ａｕ−Ｓｉ合金，Ａｕ−Ｇｅ合金，Ａｇ−Ｃｕ合金等の各種ロウ材、石英ガラス，ホウ珪酸ガラス等のガラスや各種セラミックス，無機ポリマーを含む無機接着剤、ポリイミドアミド等の高耐熱性有機材料を含む接着剤、並びにシリコーンゴムや珪素樹脂等の有機珪素化合物から成る接着剤等の接合材が適用でき、これにより燃料ガスや排出ガスの漏れを有効に防止して、反応装置１の内部を長期にわたり良好に気密性を維持できる。また、これは、第２供給管８及び第２排出管９と対応する第１供給管６及び第１排出管７との接合においても同様である。なお、工程上、反応器２の供給口及び排出口と、対応する第１供給管６，第１排出管７とを先に接合する方が望ましい。

リード端子１０は、断熱性を有する絶縁封止材１１により、基体４の貫通孔に絶縁され、封止固定されている。絶縁封止材１１は、例えば、硼珪酸ガラス，アルカリガラス，鉛を主成分とする絶縁ガラス等のガラス材料や酸化アルミニウム等のセラミック材料等から成り、基体４に形成された貫通孔でこの絶縁封止材１１によって基体４とリード端子１０とが電気的に絶縁されてリード端子１０が封止固定されている。基体４に形成されたリード端子１０が挿通される貫通孔は、基体４とリード端子１０とが接触して電気的に導通することがない大きさが必要であり、具体的にはリード端子１０から基体４までの間隔が０．１ｍｍ以上確保できる内径が必要である。

なお、絶縁封止材１１が、酸化アルミニウム等のセラミック材料からなる場合、リード端子１０を基体４の貫通孔に例えば筒状のセラミック材料から成る絶縁封止材１１を介して挿入し、絶縁封止材１１と基体４との接続及び絶縁封止材１１とリード端子１０との接続をＡｕ−ＧｅやＡｇ−Ｃｕ等のロウ材により行なうことができる。

また、リード端子１０は、反応器２上の電極１３にボンディングワイヤ１２を介して電気的に接続される。さらに蓋体５を用いて基体４のキャビティを封止することによって、基体４のキャビティ内に収容した反応器２を気密に封止した反応装置１が形成される。

本実施の形態による反応装置１に収容される反応器２は、物質を反応するための装置であり、その内部に物質を反応させる触媒が担持された溝あるいは空隙を有する。

この反応器２は、蓋体５がＡｕ合金，Ａｇ合金，Ａｌ合金等の金属ロウ材やガラス材による接合やシームウェルド法等により基体４にそのキャビティを覆って取着されることによって、パッケージ３内に収容される。

例えば、基体４と蓋体５とをＡｕ−Ｓｎロウ材により接合する場合は、蓋体５に予めＡｕ−Ｓｎロウ材を溶着させておくか、あるいは金型等を用いて打ち抜き加工等で枠状に形成したＡｕ−Ｓｎロウ材を基体４と蓋体５との間に載置した後、封止炉あるいはシームウェルダーで蓋体５を基体４に接合することにより、反応装置１の内部に反応器２を封止することができる。

また、反応器２上の電極１３がボンディングワイヤ１２を介して基体４に設けたリード端子１０に電気的に接続される。これにより、電極１３を通じて反応器２の表面や内部に形成されたヒーターを加熱することができる。その結果、反応器２において反応温度の維持が可能となり物質の反応を安定させることができる。

また、反応装置１内の断熱性を得るためには、パッケージ３内を真空にすることが必要となる。このためには、反応器２を封止する際、真空炉でのロウ材による封止や真空チャンバー内でのシームウェルド法などで行なえば良い。

また、第１供給管６及び第１排出管７の外面は、パッケージ３の内部において、それぞれ複数の溝が形成されているのがよい。これにより、第１供給管６及び第１排出管７から第２供給管８及び第２排出管９への熱伝導を低下させて反応器２から基体４や蓋体５への熱伝導をより有効に抑制できるとともに、第１供給管６や第１排出管７が適度に変形することが可能となり、第１供給管６や第１排出管７の変形による応力を緩和することができ、第１供給管６及び第１排出管７と反応器２との接合部、及び、第２供給管８及び第２排出管９と基体４または蓋体５との接合部の接合を良好に維持することができる。なお、第１供給管６の外面及び第１排出管７の外面の両方に溝を形成することが好ましいが、一方の外面だけに溝を形成しても、対応する第２供給管８又は第２排出管９への熱伝導を低下させることができる。

上述のように、本実施の形態による反応装置１では、反応器２に取り付けられた第１供給管６及び第１排出管７の間隔とパッケージ３に取り付けられた第２供給管８及び第２排出管９の間隔がずれている場合でも、第２供給管８及び第２排出管９の先端部の内径が、対応する第１供給管６及び第１排出管７の先端部の外径よりも大きいためにその位置ずれが調整されることから、第１供給管６と第２供給管８の接続部及び第１排出管７と第２排出管９の接続部において、第２供給管８の内面と第１供給管６の外面との隙間、及び第２排出管９の内面と第１排出管８の外面との隙間にそれぞれ接合材を充填することによって、第１供給管６及び第１排出管７と、対応する第２供給管８及び第２排出管９との気密接合が可能になる。例えば、図４（ａ）に示されるように、第１供給管６及び第１供給管７の間隔が狭く、第２供給管８及び第２排出管９の間隔が広い場合であっても、第２供給管８及び第２排出管９の内径が、対応する第１供給管６及び第１排出管７の外径よりも大きいことから、その間隔の差を吸収することができる。同じく、図４（ｂ）に示されるように、第１供給管６及び第１供給管７の間隔が広く、第２供給管８及び第２排出管９の間隔が狭い場合であっても、その間隔の差を吸収することができる。

さらに、反応器２の表面から延在する第１供給管６の長さと第１排出管７との長さとが不揃いである場合、及びパッケージ３の内部においてパッケージ３の表面から延在する第２供給管８の長さと第２排出管９の長さとが不揃いである場合であっても、第２供給管８及び第２排出管９の各先端部の深さ方向にその差は吸収される。

従って、反応器２及びパッケージ３の製造時に第１及び第２の各供給管６，８を接続する供給口及び第１及び第２の各排出管７，９を接続する排出口の寸法及び配置がずれてしまった場合でも、第１供給管６及び第１排出管７と対応する第２供給管８及び第２排出管９とを気密接合させることができるため、反応装置１の外部から反応器２への流体の供給及び反応器２から反応装置１の外部への流体の排出を円滑に行なうことができる。

なお、本実施の形態による反応装置１では、第２供給管８及び第２排出管９の内径は、対応する第１供給管６及び第１排出管７の外径よりも大きい構成としたが、第１供給管６及び第１排出管７の内径が、第２供給管８及び第２排出管９の外径よりも大きい構成、すなわち、第１供給管６及び第１排出管７の各先端部に、対応する第２供給管８及び第２排出管９の各先端部がそれぞれ挿入される構成としてもよい。また、本実施の形態による反応装置１では、反応器２に設けられた第１供給管６及び第１排出管７、並びにパッケージ３に設けられた第２供給管８及び第２排出管９を、それぞれ円筒状としたが、角柱状のように軸方向に沿って軸方向に垂直な断面の形状及び寸法が同じである他の形状であってもよく、さらに、軸方向に沿って軸方向に垂直な断面の形状及び寸法が異なる他の形状であってもよい。さらに、本実施の形態による反応装置１では、第１供給管６、第１排出管７、第２供給管８、及び第２排出管９を全て同じ形状としたが、必ずしもそうである必要はなく、少なくとも１つが異なる形状であってもよい。

また、本実施の形態による反応装置１では、第１供給管６及び第１排出管７の各先端部の外面が、対応する第２供給管８及び第２排出管９の各先端部の内面の内側に位置していたが、第１供給管６及び第１排出管７の少なくとも１つの先端部の外面が、対応する第２供給管８及び第２排出管９の先端部の少なくとも１つの内面の内側に位置していていてもよい。ここで、反応器２に設けられた第１供給管６及び第１排出管７を区別せずに「第１管」とし、パッケージ３に設けられた第２供給管８及び第２排出管９を区別せずに「第２管」とすると、第１管と第２管の接続部の少なくとも一方において、第１管及び第２管の一方の先端部の外面が、他方の先端部の内面の内側に位置するように構成すれば、２つの第１管間のピッチと、２つの第２管間のピッチとの差を吸収でき、反応装置の外部から反応器への流体の供給及び反応器から反応装置の外部への流体の排出を円滑に行なうことができる。

（実施の形態２）
次に、本発明の実施の形態２による反応装置について説明する。図５は、実施の形態２による反応装置の構成例を示す断面図である。図５において、図１に示した反応装置１の構成と同一の構成には同じ符号を付し、説明を省略する。本実施の形態による反応装置２１が、実施の形態１による反応装置１と異なる点は、第２供給管８及び第２排出管９の各先端部が、対応する第１供給管６及び第１排出管７の各先端部を収容する凹部をそれぞれ有している点である。

図６は、図５に示した第２供給管８の先端部を拡大した図であり、（ａ）は断面図、（ｂ）は上面図である。なお、第２排出管９の先端部も第２供給管８の先端部と同様の構成であるが、図６では、第２供給管８の先端部のみを示した。図５及び図６に示されるように、第２供給管８及び第２排出管９は、反応器２に設けられた対応する第１供給管６及び第１排出管７の各先端部と接合する部分に、第１供給管６及び第１排出管７の各先端部を収容する凹部を備えている。すなわち、第２供給管８の凹部は、第１供給管６の先端部を、該凹部と第１供給管６の先端部との隙間を保持しつつ収容可能であり、第２排出管９の凹部は、第１排出管７の先端部を、該凹部と第１排出管７の先端部との隙間を保持しつつ収容可能である。

図７は、第１供給管６と第２供給管８との接続部、又は第１排出管７と第２排出管９との接続部を示した図である。ここで、第１供給管６と第２供給管８、及び第１排出管７と第２排出管９は、それぞれＡｕ−Ｓｎ合金，Ａｕ−Ｓｉ合金，Ａｕ−Ｇｅ合金，Ａｇ−Ｃｕ合金等の各種ロウ材１４で接合される。すなわち、第２供給管８及び第２排出管９の凹部内に、対応する第１供給管６及び第１排出管７の先端部が挿入され、第２供給管８の凹部と第１供給管６の先端部との隙間、及び第２排出管９の凹部と第１排出管８の先端部との隙間に、それぞれロウ材１４が充填される。

なお、第２供給管８と第２排出管９の凹部の内径は、第１供給管６及び第１排出管７の先端部の外径よりも大きく、その差は、０．０１ｍｍ以上０．２０ｍｍ以下が望ましい。０．０１ｍｍ以上であると、第１供給管６、第１排出管７、第２供給管８、及び第２排出管９にＮｉめっきやＡｕめっき処理を施した後、ロウ材１４によって接合する際に、第１供給管６及び第１排出管７の対応する凹部への挿入がより容易になる。また、０．２０ｍｍ以下であると、各凹部に第１供給管６及び第１排出管７を挿入した後、ロウ材１４で接合する際、ロウ材１４が第１供給管６及び第１排出管７の各先端部と対応する各凹部との隙間を十分に充填することができ、より確実に気密を行うことができる。すなわち、第２供給管８及び第２排出管９の各凹部の内径寸法と、対応する第１供給管６及び第１排出管７の各先端部の外径寸法との差が、それぞれ０．０１ｍｍ以上０．２０ｍｍ以下であると、第１供給管６及び第１排出管７の対応する各凹部への挿入がスムーズに行え、併せてそれらの凹部と第１供給管６及び第１排出管７の各先端部との隙間を十分に充填することが可能となり、第１供給管６の先端部の外面と第２供給管８の凹部内面との隙間、及び第１排出管７の先端部の外面と第２排出管９の凹部内面との隙間に接合材の良好なメニスカスを形成することが可能となり、接合強度を向上させることができる。

また、第２供給管８と第２排出管９の凹部の深さは０．２０ｍｍ以上が望ましい。０．２０ｍｍ以上であると、第１供給管６及び第１排出管７と対応する凹部とをロウ材１４で接合する際に、第１供給管６及び第１排出管７の凹部への挿入がより容易になる。上限深さは、第１供給管６と第２供給管８、及び第１排出管７と第２排出管９の先端部の不揃い具合にもよるが、第１供給管６及び第１排出管７の対応する各凹部への挿入を確実に行うことができ、また挿入した後にロウ材１４が隙間を十分に充填する深さを有していればよい。第２供給管８と第２排出管９の各凹部の深さが０．２０ｍｍ以上であると、第１供給管６及び第１排出管７の対応する各凹部への挿入がスムーズに行え、併せてそれらの凹部と第１供給管６及び第１排出管７の各先端部との隙間を十分に充填することが可能となり、第１供給管６の先端部の外面と第２供給管８の凹部内面との隙間、及び第１排出管７の先端部の外面と第２排出管９の凹部内面との隙間に接合材の良好なメニスカスを形成することが可能となり、接合強度を向上させることができる。

第２供給管８及び第２排出管９の各凹部の外径と内径との差は、０．１５ｍｍ以上が望ましい。０．１５ｍｍ以上であると、凹部内面と凹部外面との間の厚みが十分であり、第１供給管６又は第１排出管７を挿入する際に変形や破壊を起こす可能性が低減される。第２供給管８及び第２排出管９の各凹部の厚み、すなわち、各凹部の内面と外面との間の距離は、反応器２の大きさや第１供給管６及び第１排出管７のピッチ寸法により様々であるが、０．１０ｍｍ程度の厚みを有するものであれば、第１供給管６又は第１排出管７を挿入しても変形や破壊などを起こす危険性は低い。

上述のように、本実施の形態による反応装置１では、反応器２に取り付けられた第１供給管６及び第１排出管７の間隔とパッケージ３に取り付けられた第２供給管８及び第２排出管９の間隔がずれている場合でも、第２供給管８及び第２排出管９の凹部によってその位置ずれが調整されるため、第１供給管６及び第１排出管７と、対応する第２供給管８及び第２排出管９の気密接合が可能になる。例えば、図８（ａ）に示されるように、第１供給管６及び第１供給管７の間隔が狭く、第２供給管８及び第２排出管９の間隔が広い場合であっても、第２供給管８及び第２排出管９の各先端部に設けられた凹部によって、その間隔の差が吸収される。同じく、図８（ｂ）に示されるように、第１供給管６及び第１供給管７の間隔が広く、第２供給管８及び第２排出管９の間隔が狭い場合であっても、その間隔の差が吸収される。

さらに、反応器２の表面から延在する第１供給管６の長さと第１排出管７との長さとが不揃いである場合、及びパッケージ３の内部においてパッケージ３の表面から延在する第２供給管８の長さと第２排出管９の長さとが不揃いである場合であっても、第２供給管８及び第２排出管９の各先端部に設けられた凹部によって、その凹部の深さ方向にその差は吸収される。

従って、反応器２及びパッケージ３の製造時に第１及び第２の各供給管６，８を接続する供給口及び第１及び第２の各排出管７，９を接続する排出口の寸法及び配置がずれてしまった場合でも、第１供給管６及び第１排出管７と対応する第２供給管８及び第２排出管９とを気密接合させることができるため、反応装置の外部から反応器への流体の供給及び反応器から反応装置の外部への流体の排出を円滑に行なうことができる。

なお、図５に示した例においては、基体３側に備えた第２供給管８や第２排出管９の各先端が凹部を有しているが、反応器２に備えた第１供給管６及び第１排出管７の各先端に凹部をそれぞれ有しても良い。また、凹部を有する先端部は円形ではなく楕円形や角形でも良い。

なお、上述の反応装置１，２１と、反応前の流体を貯蔵する貯蔵部と、貯蔵部から反応装置１、２１に流体を供給する、例えばポンプ等の流体供給手段と備えた流体システムを構成することができる。この反応システムでは、反応装置１，２１に反応前の流体を安定して供給することができ、その結果、反応後の流体を安定して得ることができる。

なお、上述の反応装置１，２１は、メタノール等の燃料を反応させて水素ガスを生成する燃料改質器として用いることができ、その場合には、反応装置から排出された水素ガスを燃料とする燃料電池と組み合わせることにより、燃料電池システムを構成することができる。上述の反応装置を用いた燃料電池システムでは、パッケージの外部から反応器への流体の供給及び反応器からパッケージの外部への流体の排出を円滑に行なうことができるため、発電を効率よく安定して行なうことができる燃料電池システムを実現することができる。

なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更を加えることは何ら差し支えない。

本発明の実施の形態１による反応装置の構成例を示す断面図である。 第１供給管と第２供給管との接続部、及び第１排出管と第２排出管との接続部の拡大図である。 第２供給管と第１供給管、及び第２排出管と第１排出管とをそれぞれロウ材を用いて接続する場合の接続方法の一例を説明する図である。 （ａ）は、第１供給管及び第１供給管の間隔が狭い場合の、第１供給管と第２供給管との接続部、及び第１排出管と第２排出管との接続部を示す図であり、（ｂ）は、第１供給管及び第１供給管の間隔が広い場合の、第１供給管と第２供給管との接続部、及び第１排出管と第２排出管との接続部を示す図である。 本発明の実施の形態２による反応装置の構成例を示す断面図である。 （ａ）は、図５に示した第２供給管及び第２排出管の先端部の断面図であり、（ｂ）は、図１に示した第２供給管及び第２排出管の先端部の上面図である。 第１供給管と第２供給管との接続部、及び第１排出管と第２排出管との接続部の拡大図である。 （ａ）は、第１供給管及び第１供給管の間隔が狭い場合の、第１供給管と第２供給管との接続部、及び第１排出管と第２排出管との接続部を示す図であり、（ｂ）は、第１供給管及び第１供給管の間隔が広い場合の、第１供給管と第２供給管との接続部、及び第１排出管と第２排出管との接続部を示す図である。

符号の説明

１，２１ 反応装置
２ 反応器
３ パッケージ
４ 基体
５ 蓋体
６ 第１供給管
７ 第１排出管
８ 第２供給管
９ 第２排出管
１０ リード端子
１１ 絶縁封止材
１２ ワイヤボンディング
１３ 電極
１４ 接合材
１５ 治具

Claims (8)

1. 一方が反応前の流体を導入するために用いられ、他方が反応後の流体を送り出すために用いられる２つの第１管が表面に設けられた反応器と、
   前記反応器を収容するパッケージと、
   前記パッケージに設けられ、前記２つの第１管にそれぞれ接続される２つの第２管と
   を備え、
   前記第１管と前記第２管の接続部の少なくとも一方において、前記第１管及び前記第２管の一方の先端部が他方の先端部に挿入され、前記一方の先端部の外面は、前記他方の先端部の内面の内側に位置することを特徴とする反応装置。
2. 前記第１管と前記第２管の接続部の少なくとも一方において、前記第１管及び前記第２管の前記一方の先端部の外径が、前記他方の先端部の内径よりも小さいことを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
3. 前記第１管及び前記第２管の前記一方は、その先端部の内径が、他の部分の内径よりも小さいことを特徴とする請求項２に記載の反応装置。
4. 前記第１管及び前記第２管の前記他方の先端部は、前記一方の先端部を収容する凹部を有していることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の反応装置。
5. 前記第１管及び前記第２管の前記一方の先端部の外面と、前記他方の先端部の内面との間に接合材が充填されていることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の反応装置。
6. 前記パッケージの内部において、前記第１管の外面は、複数の溝がそれぞれ形成されていることを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の反応装置。
7. 前記反応器は、セラミックから成ることを特徴とする請求項１から６のいずれかに記載の反応装置。
8. 請求項１から７のいずれかに記載の反応装置と、
   前記反応前の流体を貯蔵する貯蔵部と、
   前記貯蔵部から前記反応装置に流体を流体供給手段と
   を備えることを特徴とする反応システム。

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