JP2007005215A - 燃料電池のシール構造 - Google Patents

Abstract

【課題】ガスケットによるシール部の性能低下を防止する。
【解決手段】セパレータ１１、１２および膜電極接合体であるＭＥＡ５５を含む複数の板状部材を積層し、積層した板状部材間の必要箇所にガスケット２１〜２３を介在させ、該ガスケットを、互いに対向する板状部材に圧接させることで、積層した板状部材間をシールする燃料電池のシール構造において、ガスケット２１〜２３と、該ガスケットが圧接する少なくとも一方の板状部材との間に接着剤４１〜４３を介在させた。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池のシール構造に関し、詳細には、セパレーターや膜電極接合体などの燃料電池構成部材間のシール構造に関する。

例えば、固体高分子型燃料電池の単セルは、主として膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electorode Assembly）とセパレータの積層体から構成されている。単セルは、セパレータ−ＭＥＡ−セパレータという積層構造を持っており、この単セルを複数積層させることで、燃料電池スタックを構成する。このように単セルを積層させたときにできるセパレータとセパレータとの間には、一般的に冷却用流路が設けられる。

ＭＥＡとセパレータとの間には、それぞれ、燃料ガス（水素等）と酸化ガス（酸素等、通常は空気）が供給される。また、単セルを積層した場合のセパレータとセパレータとの間には冷却水が供給される。従って、各ガスおよび冷却水が漏れないように、単セルの積層部材間、および、スタックを構成した場合の単セル間にはシールを施す必要がある。

特許文献１では、セパレータ−樹脂フレーム−ＭＥＡ−樹脂フレーム−セパレータという積層構造をシールするために、セパレータと樹脂フレーム間、および、樹脂フレームとＭＥＡ間で接着を行っている。この場合、接着剤にガラスビーズ等を混入して、接着層の厚さ管理を行う例も示されている。

また、セパレータ間をシールする部材としてガスケットを設け、そのガスケットの積層方向下に位置する樹脂フレームを他部位より厚くすることにより、接着層を薄くして、樹脂フレームや接着層のクリープによるガスケットの面圧低下を防ぐ方法や、積層方向でガスケットと接着層が重ならないようにした構造により、接着層のクリープによるガスケットの面圧低下を防ぐ方法が提案されている。
特開２００４−１６５１２５号公報（図６、図７、図１０、図１１）

ところで、特許文献１に記載された方法においても、樹脂フレームがクリープした場合のガスケットの面圧低下によるシール機能の低下をなくすことはできず、シール性に問題があった。また、通常は、スタック（積層）時にガスケットの面圧低下を考慮した締め付け荷重を加えるので、必要以上に部材を厚くしておく必要があり、その点から寸法が大きくなってしまい、重量を増加させる冗長性があった。さらに、ガスケット自体がクリープを起こして面圧低下を来たし、その結果、シール機能が低下することもあった。

本発明は、上記事情を考慮し、特にガスケットによるシール部の性能低下を防止できるようにした燃料電池のシール構造を提供することを目的とする。

本発明は、セパレータおよび膜電極接合体（ＭＥＡ）を含む複数の板状部材を積層し、積層した板状部材間の必要箇所にガスケットを介在させ、該ガスケットを、互いに対向する板状部材に圧接させることで、積層した板状部材間をシールする燃料電池のシール構造において、前記ガスケットと、該ガスケットが圧接する少なくとも一方の板状部材との間に接着剤を介在させたことを特徴とする。

請求項１に記載の発明によれば、ガスケットと、該ガスケットが圧接する少なくとも一方の板状部材との間に接着剤を介在させたので、ガスケットのクリープによりシール部の面圧が低下した場合でも、接着剤に備わっているシール機能がそれを補うことにより、シール性能の低下を防ぐことができる。

以下、本発明を適用した具体的な実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。

「第１実施形態」
図１は第１実施形態の燃料電池スタックの一部分における断面構造を示している。

この燃料電池スタックは、いずれも板状部材であるセパレータ１１、１２と膜電極接合体であるＭＥＡ５５を多数枚、所定の順番で積層し、積層した板状部材間、つまり、一方のセパレータ１１とＭＥＡ５５間、他方のセパレータ１２とＭＥＡ５５間、セパレータ１１、１２同士間の外周部にガスケット２２、２３、２１をそれぞれ介在させ、各ガスケット２２、２３、２１を、スタック組立による締結力によって、互いに対向するセパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５の表面に対し圧接させることで、積層したセパレータ１１、１２、ＭＥＡ５５の隣り合うもの同士間をシールしたものである。

ここで、セパレータ１１−ＭＥＡ５５−セパレータ１２の積層体が単セルを構成し、単セルの積層体が燃料電池スタックを構成している。

この燃料電池スタックにおいて特徴的なことは、ガスケット２１、２２、２３と、これら各ガスケット２１、２２、２３が圧接する少なくとも一方の板状部材であるセパレータ１１、ＭＥＡ５５、セパレータ１２との間に接着剤４１、４２、４３を介在させたことである。接着剤４１はガスケット２２とＭＥＡ５５を接着し、接着剤４２はガスケット２３とＭＥＡ５５を接着し、接着剤４３はガスケット２１とセパレータ１２を接着している。

酸化ガス側のセパレータ（以下、カソードセパレータという）１１とＭＥＡ５５の間には、ガスケット２２と接着剤４１でシールされた酸化ガス流路が確保され、燃料ガス側のセパレータ（以下、アノードセパレータという）１２とＭＥＡ５５の間には、ガスケット２３と接着剤４２でシールされた燃料ガス流路が確保され、隣接する単セルのカソードセパレータ１１とアノードセパレータ１２の間には、ガスケット２１と接着剤４３でシールされた冷却水流路が確保されている。

図２はＭＥＡ５５の構成を示している。

積層方向において順に拡散層５１Ａ、触媒層（電極層）５２Ａ、電解質膜５３、触媒層（電極層）５２Ｃ、拡散層５１Ｃを貼り合わせた部位が発電部５０となり、シール部（ガスケット２１〜２３および接着剤４１〜４３）は、発電部５０の外周に位置するシールキャリア５４の位置に配置される。なお、発電部５０とシールキャリア５４は気密性を保って結合されている。

接着剤４１、４２、４３の介在のさせ方としては、本実施形態では、ガスケット２２、２３、２１の、板状部材（ＭＥＡ５５、セパレータ１２）に対する圧接面に断面略コ字状をなす環状の切欠を設けておき、その切欠に接着剤４１、４２、４３を収容する構造を採用している。しかしそれ以外に、ガスケット２２、２３、２１と該ガスケット２２、２３、２１の圧接する板状部材（ＭＥＡ５５、セパレータ１２）の表面との間に、全面に亘って層状に接着剤４１、４２、４３を介在させることも可能である。前者の切欠に接着剤を収容する場合は、接着剤を設けた部分を「接着部」と言うのが適切であり、後者の層状に介在させる場合は、接着剤を設けた部分を「接着層」と言うのが適切である。

図３は、接着剤４０（４１、４２、４３）の介在のさせ方の具体例を示している。

この図では、セパレータ１１とＭＥＡ５５の間に挿入するガスケット２２（２２Ａ〜２２Ｅ）と接着剤４０の関係を代表例として示しているが、他のガスケット２１、２３の介在する部位についても同様である。

（ａ）の例では、ガスケット２２ＡのＭＥＡ５５と対向する面に環状の切欠２２ａを設けることで、ガスケット２２Ａの断面形状を凹形に形成しており、前記切欠２２ａに接着剤４０を収容している。

（ｂ）の例では、ガスケット２２ＢのＭＥＡ５５と対向する面に環状の切欠２２ｂを設けることで、ガスケット２２Ｂの断面形状をＬ字形に形成しており、前記切欠２２ｂに接着剤４０を収容している。

（ｃ）の例では、ガスケット２２ＣのＭＥＡ５５と対向する面に環状の切欠２２ｃを設けることで、ガスケット２２Ｃの断面形状をＴ字形に形成しており、前記切欠２２ｃに接着剤４０を収容している。

（ｄ）の例では、ガスケット２２ＤのＭＥＡ５５およびセパレータ１１と対向する両面にそれぞれ環状の切欠２２ｄを設けることで、ガスケット２２Ｄの断面形状をＨ字形に形成しており、前記両面の切欠２２ｄに接着剤４０を収容している。

このように、切欠２２ａ〜２２ｄに接着剤４０を収容することで、接着剤４０が介在する側のガスケット２２Ａ〜２２Ｄの面の一部（切欠２２ａ〜２２ｄを設けない部分）を、直接、ＭＥＡ５５やセパレータ１１の面に圧接させている。また、ガスケット２２Ａ〜２２Ｄは、ＭＥＡ５５の面方向の中央部に配された触媒層５２Ａ、５２Ｃ（図２参照）の外周を取り囲むように配されており、触媒層側となるガスケット２２Ａ〜２２Ｄの内周側にＭＥＡ５５と直接圧接する部分が設けられ、それよりも外周側に、切欠２２ａ〜２２ｄを有する部分が設けられている。

図３（ｂ）を例にとると、Ｌ字形断面に形成されたガスケット２２Ｂの内周側が厚さ寸法Ｈ２の肉厚部分とされ、その外周側が、切欠２２ｂを形成することで厚さ寸法Ｈ１の肉薄部分とされている。そして、肉薄部分に隣接する切欠２２ｂに接着剤４０を収容することで、肉厚部分をＭＥＡ５５の表面に直接圧接させている。

（ａ）〜（ｄ）の構成は、他のガスケット２１、２３に対しても同様に採用可能である。

また、図３の（ｅ）の例では、ガスケット２２Ｅに切欠を設けずに、ガスケット２２ＥとＭＥＡ５５の対向平面間に全面に亘って層状に接着剤４０を介在させて、接着層４４としている。

また、本実施形態では、ガスケット２１〜２３の硬度よりも接着剤４１〜４３の硬度が高くなるように、ガスケット２１〜２３と接着剤４１〜４３の材料の組み合わせを選定している。また、ガスケット２１〜２３のヤング率よりも接着剤４１〜４３のヤング率が大きくなるように、ガスケット２１〜２３と接着剤４１〜４３の材料組み合わせを選定している。

次に作用を説明する。

図４はガスケット２２、２３がクリープを起こして、面圧が低下した状態の単セルの断面を示している。

この図に示すように、ガスケット２２、２３が長い時間を経てクリープを起こし、ＭＥＡ５５から離れてＭＥＡ５５との間に隙間１０１が生じた場合にも、接着剤４１、４２が、それ自身でシール機能を持っているので、依然として十分な気密性を保持することができる。

以上説明したように、本実施形態によれば、ガスケット２１〜２３と、該ガスケット２１〜２３が圧接する少なくとも一方の板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）との間に接着剤４１〜４３を介在させているので、ガスケット２１〜２３のクリープによりシール部の面圧が低下した場合でも、接着剤４１〜４３に備わっているシール機能がそれを補うことによって、シール性能の低下を防ぐことができる。

また、上述したように、ガスケット２１〜２３よりも接着剤４１〜４３の硬度を高く設定した場合は、ガスケット２１〜２３が変形した場合でも、接着剤４１〜４３の変形が起こり難くなる。従って、接着剤４１〜４３によってガスケット２１〜２３のシール機能の低下を補うことができ、シール部の性能低下を防止することができる。

また、上述したように、ガスケット２１〜２３よりも接着剤４１〜４３のヤング率を大きく設定した場合は、ガスケット２１〜２３の変形により、板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）の積層体（セルやスタック）の変形を吸収することができる。また、ガスケット２１〜２３が変形した場合でも、接着剤４１〜４３の変形が起こり難くなるため、接着剤４１〜４３によってガスケット２１〜４３のシール機能の低下を補うことができ、シール部の性能低下を防止することができる。

また、図４（ａ）〜（ｄ）のいずれかの構造を採用した場合は、ガスケット２１〜２３（２２Ａ〜２２Ｄ）の板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）に対向する面に環状の切欠２２ａ〜２２ｄを設け、その切欠２２ａ〜２２ｄに接着剤４０（４１〜４３）を収容すると共に、切欠２２ａ〜２２ｄを設けない部分であるガスケット２１〜２３の一部を直接板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）に圧接させたので、その直接圧接させた部分があることにより、板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）の面方向における接着剤４０（４１〜４３）の存在領域（接着剤の幅）を容易に管理することができる。

従って、シール機能を確保する上で不要となる部分に接着剤４０（４１〜４３）が介在するのを防ぐことができ、板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）の積層方向の寸法の冗長化を避けることができる。また、切欠２２ａ〜２２ｄの内面の面積の増加分だけ、接着剤４０（４１〜４３）の接触面積の増加を図ることができる。その結果、接着剤４０（４１〜４３）の界面剥離強度を高めることができ、いっそうシール性能の低下を防止することができる。

また、触媒層５２Ａ、５２Ｂ側となるガスケット２１〜２３の内周側に板状部材（セパレータ１１、１２およびＭＥＡ５５）と直接圧接する部分を設け、それよりも外周側に切欠２２ａ〜２２ｄを有する部分を設け、その切欠２２ａ〜２２ｄに接着剤４０（４１〜４３）を収容したので、その板状部材と直接圧接する部分によって接着剤４０が堰き止められ、前記触媒層５２Ａ、５２Ｂが設けられる部位に当該接着剤４０が流れるのを防止することができる。したがって、本実施形態によれば、触媒層５２Ａ、５２Ｂに悪影響を及ぼすのを防止できる。

「第２実施形態」
図５は第２実施形態の燃料電池スタックの一部分における断面構造を示している。

この燃料電池スタックは、いずれも板状部材であるセパレータ６１、６２とＭＥＡ５７を多数枚、所定の順番で積層し、積層した板状部材間、つまり、一方のセパレータ６１とＭＥＡ５７間、他方のセパレータ６２とＭＥＡ５７間、セパレータ６１、６２同士間の外周部にガスケット７２、７３、７１をそれぞれ介在させ、各ガスケット７２、７３、７１を、スタック組立による締結力によって、互いに対向するセパレータ６１、６２およびＭＥＡ５７の表面に対し圧接させることで、積層したセパレータ６１、６２、ＭＥＡ５７の隣り合うもの同士間をシールしたものである。ここで、セパレータ６１−ＭＥＡ５７−セパレータ６２の積層体が単セルを構成し、単セルの積層体が燃料電池スタックを構成している。

この燃料電池スタックにおいて特徴的なことは、ガスケット７１、７２、７３と、これら各ガスケット７１、７２、７３が圧接する少なくとも一方の板状部材であるセパレータ６１、ＭＥＡ５７、セパレータ６２との間に接着剤９１、９２、９３を介在させたこと、および、特にその中で、接着剤９１、９２を、ＭＥＡ５７に形成した環状の溝（後述）に収容しながら配置したことである。ここで、接着剤９１はガスケット７２とＭＥＡ５７を接着し、接着剤９２はガスケット７３とＭＥＡ５７を接着し、接着剤９３はガスケット７１とセパレータ６２を接着している。

酸化ガス側のセパレータ（以下、カソードセパレータという）６１とＭＥＡ５７の間には、ガスケット７２と接着剤９１でシールされた酸化ガス流路が確保され、燃料ガス側のセパレータ（以下、アノードセパレータという）６２とＭＥＡ５７の間には、ガスケット７３と接着剤９２でシールされた燃料ガス流路が確保され、隣接する単セルのカソードセパレータ６１とアノードセパレータ６２の間には、ガスケット７１と接着剤９３でシールされた冷却水流路が確保されている。

図６はＭＥＡ５７の構成を示している。

積層方向において順に拡散層５１Ａ、触媒層（電極層）５２Ａ、電解質膜５３、触媒層（電極層）５２Ｃ、拡散層５１Ｃを貼り合わせた部位が発電部５０となり、シール部（ガスケット７１〜７３および接着剤９１〜９３）は、発電部５０の外周に位置するシールキャリア５４の位置に配置される。シールキャリア５４の両面のシール部を形成する位置には、前記接着剤９１、９２を収容するための環状の溝５６を設けている。なお、発電部５０とシールキャリア５４は気密性を保って結合されている。

接着剤９１、９２の介在のさせ方としては、本実施形態では、前述したように基本的に、ＭＥＡ５７のシールキャリア５４に環状の溝５６が設け、その溝５６に接着剤９１、９２を収容する構造を採用している。この場合も環状の溝５６に接着剤９１、９２を収容するので、その接着剤９１、９２を設けた部分は「接着部」と言うのが適切である。

図７は、接着剤４０（９１、９２）の介在のさせ方の具体例を示している。

この図では、他方のセパレータ６２とＭＥＡ５７の間に挿入するガスケット７３（７３ＡＡ〜７３Ｃ）と接着剤４０（９１、９２に相当）の関係を代表例として示しているが、ガスケット７２側についても同様である。

（ａ）の例では、ＭＥＡ５７側の環状の溝５６に対応させて、ガスケット７３ＡのＭＥＡ５５と対向する面にも断面コ字状をなす環状の溝７３ａを設けてあり、それにより、ガスケット７３Ａの断面形状が凹形になっている。そして、ＭＥＡ５７とガスケット７３Ａを合わせたときに合体する溝５６、７３ａに接着剤４０を収容している。

（ｂ）の例では、ガスケット７３Ｂ側には溝７３を設けておらず、ＭＥＡ５７側の環状の溝５６に接着剤４０を収容している。

（ｃ）の例では、ＭＥＡ５７側の環状の溝５６に対応させて、ガスケット７３ＡのＭＥＡ５５と対向する面およびセパレータ６２と対向する面に環状の溝７３ｃをそれぞれ設けてあり、それにより、ガスケット７３Ｃの断面形状がＨ字状になっている。そして、ＭＥＡ５７とガスケット７３Ｃを合わせたときに合体する溝５６、７３ｃに接着剤４０を収容し、さらに、ガスケット７３Ｃにセパレータ６２を合わせたときに閉じられるガスケット７３Ｃ側の溝７３ｃに接着剤４０を収容している。

なお、隣接する単セルのセパレータ６１、６２間に介在されるガスケット７１および接着剤９３の構成は、前記第１実施形態と同様であるので、ここでは説明しない。

図８はガスケット７２、７３がクリープを起こして、面圧が低下した状態の単セルの断面を示している。

この図に示すように、ガスケット７２、７３が長い時間を経てクリープを起こし、ＭＥＡ５７から離れてＭＥＡ５７との間に隙間１０２が生じた場合にも、接着剤９１、９２が、それ自身でシール機能を持っているので、依然として十分な気密性を保持することができる。

また、図７（ａ）〜（ｃ）のいずれかの構造、つまり、ガスケット７２、７３（７３Ａ〜７３Ｃ）と圧接するＭＥＡ５７の面に環状の溝５６を設け、その溝５６に接着剤４０を収容したことにより、シール機能を確保する上で不要となる部分に接着剤４０が介在するのを防ぐことができ、単セルおよび燃料電池スタックの積層方向の寸法の冗長化を避けることができる。また、単なる平面同士の間に接着剤が層状に介在するのと違って、溝５６に接着剤４０が収容されているので、溝５６の内面の面積の増加分だけ接着剤４０の接触面積の増加を図ることができる。その結果、接着剤４０の界面剥離強度を高めることができ、いっそうシール性能の低下を防止することができる。

第１実施形態の燃料電池スタックの要部断面図である。 図１のＭＥＡの詳細断面図である。 （ａ）〜（ｅ）は、第１実施形態における接着剤の設け方の具体例をそれぞれ示す部分図である。 同実施形態においてガスケットにクリープが生じたときの接着剤の作用の説明図である。 第２実施形態の燃料電池スタックの要部断面図である。 図５のＭＥＡの詳細断面図である。 （ａ）〜（ｃ）は、第２実施形態における接着剤の設け方の具体例をそれぞれ示す部分図である。 同実施形態においてガスケットにクリープが生じたときの接着剤の作用の説明図である。

符号の説明

１１，１２，６１，６２…セパレータ（板状部材）
５５，５７…ＭＥＡ（板状部材）
５２Ａ，５２Ｃ…触媒層
２１，２２，２３，２２Ａ〜２２Ｅ…ガスケット
２２ａ〜２２ｄ…切欠
４０，４１，４２，４３…接着剤
５６…溝
７１，７２，７３，７３Ａ〜７３Ｃ…ガスケット
７３ａ〜７３ｃ…溝

Claims (8)

1. セパレータおよび膜電極接合体を含む複数の板状部材を積層し、積層した板状部材間の必要箇所にガスケットを介在させ、該ガスケットを、互いに対向する板状部材に圧接させることで、積層した板状部材間をシールする燃料電池のシール構造において、
   前記ガスケットと、該ガスケットが圧接する少なくとも一方の板状部材との間に接着剤を介在させた
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
2. 請求項１に記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記ガスケットの硬度よりも前記接着剤の硬度を高くした
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
3. 請求項１に記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記ガスケットのヤング率より前記接着剤のヤング率を大きくした
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
4. 少なくとも請求項１〜３の何れか一つに記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記接着剤を介在させる側のガスケットの前記板状部材に対向する面に環状の切欠を設け、その切欠に前記接着剤を収容することで、接着剤が介在する側のガスケットの面の一部を直接前記板状部材に圧接させた
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
5. 請求項４に記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記ガスケットと圧接する前記板状部材の面方向の中央部に触媒層が設けられ、その触媒層の外周を取り囲むように前記ガスケットが配置されている場合に、その触媒層側となる前記ガスケットの内周側に前記板状部材と直接圧接する部分を設け、それよりも外周側に前記切欠を有する部分を設け、その切欠に接着剤を収容した
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
6. 請求項１に記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記ガスケットと圧接する前記板状部材の面に環状の溝を設け、その溝に前記接着剤を収容した
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
7. 請求項６に記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記板状部材の溝と向き合うように前記ガスケットの表面に溝を設け、これら両溝に前記接着剤を収容した
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。
8. 請求項６または請求項７に記載の燃料電池のシール構造であって、
   前記ガスケットの両面に圧接する２枚の前記板状部材の、前記ガスケットと圧接する面に、前記環状の溝を設け、その溝に前記接着剤を収容した
   ことを特徴とする燃料電池のシール構造。

Images