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JP2007095410A - Organic electroluminescence device and method for manufacturing the same - Google Patents

Organic electroluminescence device and method for manufacturing the same Download PDF

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JP2007095410A
JP2007095410A JP2005281290A JP2005281290A JP2007095410A JP 2007095410 A JP2007095410 A JP 2007095410A JP 2005281290 A JP2005281290 A JP 2005281290A JP 2005281290 A JP2005281290 A JP 2005281290A JP 2007095410 A JP2007095410 A JP 2007095410A
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Japan
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light emitting
pixel electrode
organic light
organic
substrate
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Application number
JP2005281290A
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Inventor
Masahiro Yokoo
正浩 横尾
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Toppan Inc
Original Assignee
Toppan Printing Co Ltd
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Publication date
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Abstract

【課題】
基板と、この基板上に設けられた画素電極と、該画素電極上に異なる発光色を有する有機発光層を含む有機発光媒体層が設けられ、、該有機発光媒体層を挟んで画素電極に対向する対向電極を具備する有機エレクトロルミネッセンス素子において、画素電極間に画素電極を覆うようにして隔壁を設けた場合、画素電極において隔壁が設けられた部分は非発光領域となり、発光領域が小さくなってしまう。発光領域はディスプレイの輝度につながるため、できるだけ発光領域は大きくしたいという要求がある。そこで、本発明では、画素電極全面が発光領域となり、高輝度な有機ELディスプレイを提供することを目的とする。
【解決手段】
前記有機発光層が前記画素電極全面に設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子とする。
【選択図】図1
【Task】
A substrate, a pixel electrode provided on the substrate, and an organic light emitting medium layer including an organic light emitting layer having different emission colors on the pixel electrode are provided, and the pixel electrode is opposed to the organic light emitting medium layer. In the organic electroluminescence device having a counter electrode, when a partition wall is provided so as to cover the pixel electrode between the pixel electrodes, the portion where the partition wall is provided in the pixel electrode becomes a non-light emitting region, and the light emitting region becomes small. End up. Since the light emitting area leads to the brightness of the display, there is a demand for making the light emitting area as large as possible. Accordingly, an object of the present invention is to provide a high-luminance organic EL display in which the entire surface of the pixel electrode serves as a light emitting region.
[Solution]
The organic light-emitting element is characterized in that the organic light emitting layer is provided on the entire surface of the pixel electrode.
[Selection] Figure 1

Description

本発明は、情報表示端末などのディスプレイとして幅広い用途が期待される有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子とする)とその製造方法に関する。   The present invention relates to an organic electroluminescence element (hereinafter, referred to as an organic EL element) that is expected to be widely used as a display such as an information display terminal, and a manufacturing method thereof.

有機EL素子は、発光物質を含む薄膜を、陰極と陽極とで挟んだ構成を有し、前記薄膜に電子および正孔(ホール)を注入して再結合させることにより励起子(エキシトン)を生成させ、このエキシトンが失活する際の光の放出(蛍光・燐光)を利用して発光させる素子である。   An organic EL device has a structure in which a thin film containing a luminescent material is sandwiched between a cathode and an anode, and excitons (excitons) are generated by injecting electrons and holes into the thin film and recombining them. The device emits light by utilizing light emission (fluorescence / phosphorescence) when the exciton is deactivated.

この有機EL素子の特徴は、10V以下の低電圧で100〜100000 cd/m2 程度の高輝度の面発光が可能であり、また発光物質の種類を選択することにより青色から赤色までの発光が可能なことである。   The characteristics of this organic EL element are that it can emit surface light with a high luminance of about 100 to 100,000 cd / m2 at a low voltage of 10 V or less, and can emit light from blue to red by selecting the type of luminescent material. It is a thing.

有機EL素子は、安価な大面積フルカラー表示素子を実現するものとして注目を集めている(非特許文献1)。報告によると、強い蛍光を発する有機色素を発光層に使用し、青、緑、赤色の明るい発光を得ている。これは、薄膜状で強い蛍光を発し、ピンホール欠陥の少ない有機色素を用いたことで、高輝度なフルカラー表示を実現できたと考えられている。   Organic EL elements are attracting attention as a means for realizing inexpensive large-area full-color display elements (Non-Patent Document 1). According to reports, bright dyes of blue, green and red are obtained using organic dyes that emit strong fluorescence in the light-emitting layer. This is considered to have realized a high-luminance full-color display by using an organic dye that emits strong fluorescence in a thin film state and has few pinhole defects.

さらに特許文献1には、有機発光層の成分が有機電荷材料と有機発光材料の混合物からなる薄膜層を設け、濃度消光を防止して発光材料の選択幅を広げ、高輝度なフルカラー素子とする旨が提案されている。   Further, Patent Document 1 provides a thin film layer in which a component of the organic light emitting layer is a mixture of an organic charge material and an organic light emitting material, prevents concentration quenching, widens the selection range of the light emitting material, and provides a high-luminance full-color element. The effect is proposed.

有機EL材料は大きく分けて、低分子系材料と高分子材料の2種類に分けわれ、低分子系材料は一般的に蒸着法によって積層されるが、大型基板に対応した蒸着装置やアライメント精度の点から、大型化は困難である。   Organic EL materials are broadly divided into two types, low molecular materials and high molecular materials. Low molecular materials are generally laminated by vapor deposition, but the deposition equipment and alignment accuracy for large substrates In terms of size, it is difficult to increase the size.

そこで、最近では有機発光材料に高分子材料を用い、有機発光材料を溶剤に溶かしてインクとし、これをウェットコーティング法で薄膜形成する方法が試みられるようになってきている。薄膜形成するためのウェットコーティング法としては、スピンコート法、バーコート法、突出コート法、ディップコート法等があるが、高精細にパターニングしたりRGB3色に塗り分けしたりするためには、これらのウェットコーティング法では難しく、塗り分けパターニングを得意とする印刷法による薄膜形成が最も有効であると考えられる。実際にこれらの印刷法の試みとして、インクジェット印刷による方法(特許文献2)、凸版印刷による方法(特許文献3)などが提唱されている。
特開平5−78655号公報 特開平10−012377号公報 特開2001−155858号公報 電子情報通信学会技術報告、第89巻、NO.106、49ページ、1989年
Therefore, recently, a method of using a polymer material as an organic light emitting material, dissolving the organic light emitting material in a solvent to form an ink, and forming a thin film by a wet coating method has been tried. As the wet coating method for forming a thin film, there are a spin coating method, a bar coating method, a protruding coating method, a dip coating method, and the like. However, it is considered difficult to form a thin film by a printing method that is good at coating patterning. Actually, as a trial of these printing methods, a method using ink jet printing (Patent Document 2), a method using letterpress printing (Patent Document 3), and the like have been proposed.
Japanese Patent Application Laid-Open No. 5-78655 JP-A-10-012377 JP 2001-155858 A IEICE Technical Report, Volume 89, NO. 106, 49 pages, 1989

このように有機発光材料をインキ化し、各画素ごとに異なる色の有機発光層を形成する場合、異なる色のインキ同士が混ざらないようにすることを目的として画素電極間に隔壁を設ける必要がある。また、画素電極はITO等の電極材料を真空成膜法により基板全面に形成され、成膜された電極膜に対しフォトレジストを塗布して露光・現像し、ウェットエッチングまたはドライエッチングにより、パターン状に加工されるが、パターン化された画素電極の端面にはバリ等が発生し、その後、有機発光媒体層、対向電極を形成し、有機EL素子とした際に、対向電極との間でショートしてしまうという問題があった。したがって、画素電極端部を覆うように隔壁を形成する必要がある。   Thus, when an organic light emitting material is converted into an ink and an organic light emitting layer of a different color is formed for each pixel, it is necessary to provide a partition between pixel electrodes for the purpose of preventing mixing of different color inks. . The pixel electrode is made of an electrode material such as ITO on the entire surface of the substrate by a vacuum film forming method, and a photoresist is applied to the formed electrode film, exposed and developed, and then patterned by wet etching or dry etching. However, burrs or the like are generated on the end face of the patterned pixel electrode, and when an organic light emitting medium layer and a counter electrode are formed to form an organic EL element, a short circuit occurs between the counter electrode and the pixel electrode. There was a problem of doing. Therefore, it is necessary to form a partition so as to cover the end portion of the pixel electrode.

以上のように、画素電極間に画素電極を覆うようにして隔壁を設けた場合、画素電極において隔壁が設けられた部分は非発光領域となり、発光領域が小さくなってしまう。発光領域はディスプレイの輝度につながるため、できるだけ発光領域は大きくしたいという要求がある。そこで、本発明では、画素電極全面が発光領域となり、高輝度な有機ELディスプレイを提供することを目的とする。   As described above, when the partition is provided so as to cover the pixel electrode between the pixel electrodes, the portion where the partition is provided in the pixel electrode becomes a non-light emitting region, and the light emitting region becomes small. Since the light emitting area leads to the brightness of the display, there is a demand for making the light emitting area as large as possible. Accordingly, an object of the present invention is to provide a high-brightness organic EL display in which the entire surface of the pixel electrode serves as a light emitting region.

上記課題を解決するために請求項1に係る発明は、基板と、この基板上に設けられた画素電極と、該画素電極上に異なる発光色を有する有機発光層を含む有機発光媒体層が設けられ、該有機発光媒体層を挟んで画素電極に対向する対向電極を具備する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機発光層が前記画素電極全面に設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子とした。   In order to solve the above-mentioned problems, an invention according to claim 1 is provided with an organic light emitting medium layer including a substrate, a pixel electrode provided on the substrate, and an organic light emitting layer having different emission colors on the pixel electrode. An organic electroluminescent device comprising a counter electrode facing the pixel electrode across the organic luminescent medium layer, wherein the organic luminescent layer is provided on the entire surface of the pixel electrode; and did.

また、請求項2に係る発明は、前記有機発光層が画素電極端部を覆うように設けられていることを特徴とする請求項1記載の有機EL素子とした。   The invention according to claim 2 is the organic EL element according to claim 1, wherein the organic light emitting layer is provided so as to cover an end portion of the pixel electrode.

また、請求項3に係る発明は、基板上に、画素電極と、画素電極上に有機発光層を含む有機発光媒体層と、該有機発光媒体層を挟んで画素電極に対向する対向電極が形成される有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、有機発光材料を溶媒に溶解または安定して分散させインキ化し、該インキを用いてオフセット印刷方式により前記有機発光層が形成されることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法とした。   According to a third aspect of the present invention, a pixel electrode, an organic light emitting medium layer including an organic light emitting layer on the pixel electrode, and a counter electrode facing the pixel electrode with the organic light emitting medium layer interposed therebetween are formed on the substrate. In the method for producing an organic electroluminescent element, the organic light emitting material is dissolved or stably dispersed in a solvent to form an ink, and the organic light emitting layer is formed by an offset printing method using the ink. It was set as the manufacturing method of the organic electroluminescent element of claim | item 1 or claim | item 2.

本発明は、画素電極全面に有機発光層を形成し、画素電極全面を発光領域とすることによって、高輝度な有機EL素子を得ることができた。また、有機発光層が画素電極端部を覆うことにより、画素電極と対向電極間のショートを防止することができた。さらに、隔壁形成工程を省けるため、安価に有機EL素子を製造することができた。   In the present invention, an organic light-emitting layer is formed on the entire surface of the pixel electrode, and the entire surface of the pixel electrode is used as a light-emitting region, whereby a high-luminance organic EL element can be obtained. Moreover, the organic light emitting layer covered the end portion of the pixel electrode, thereby preventing a short circuit between the pixel electrode and the counter electrode. Furthermore, since the partition forming step can be omitted, an organic EL element can be manufactured at a low cost.

本発明の有機EL素子について説明する。図1に本発明の有機EL素子の説明断面図を示した。本発明の有機EL素子は、基板1上に画素電極2を有し、その上に有機発光層を含む有機発光媒体層が形成されている。本発明は隔壁を有さないという特長をも持つ。そして、有機発光媒体層の上に対向電極5が形成されている。有機発光媒体層は有機発光層単独でも構わないが、有機発光層の他に有機発光層での発光を補助する目的で、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層が適宜設けられる。図1では正孔輸送層3と有機発光層(41、42、43)の2層構成とした。そして、各画素ごとにRGBといった異なる色をもつ有機発光材料が配置される。図1では、赤色有機発光層(41)、緑色有機発光層(42)、青色有機発光層(43)の三色がストライプ状に形成される。   The organic EL element of the present invention will be described. FIG. 1 shows an explanatory cross-sectional view of the organic EL device of the present invention. The organic EL element of the present invention has a pixel electrode 2 on a substrate 1, and an organic light emitting medium layer including an organic light emitting layer is formed thereon. The present invention also has the feature of not having a partition wall. A counter electrode 5 is formed on the organic light emitting medium layer. The organic light emitting medium layer may be an organic light emitting layer alone, but in addition to the organic light emitting layer, a hole transport layer, a hole injection layer, an electron transport layer, and an electron injection layer are provided for the purpose of assisting light emission in the organic light emitting layer. It is provided as appropriate. In FIG. 1, it was set as the 2 layer structure of the positive hole transport layer 3 and the organic light emitting layer (41, 42, 43). An organic light emitting material having a different color such as RGB is disposed for each pixel. In FIG. 1, three colors of a red organic light emitting layer (41), a green organic light emitting layer (42), and a blue organic light emitting layer (43) are formed in a stripe shape.

有機発光層は画素電極と同じサイズまたは画素電極よりも大きいサイズで形成される。図1(a)は画素電極と同じサイズで有機発光層を形成している。(b)は画素電極より大きいサイズで有機発光層を形成している。画素電極端部を覆うように有機発光層を形成することにより、画素電極端部に存在するバリによるショートを効果的に防止することができる。   The organic light emitting layer is formed in the same size as the pixel electrode or a size larger than the pixel electrode. FIG. 1A shows an organic light emitting layer having the same size as the pixel electrode. (B) forms the organic light emitting layer with a size larger than the pixel electrode. By forming the organic light emitting layer so as to cover the end portion of the pixel electrode, it is possible to effectively prevent a short circuit due to a burr existing at the end portion of the pixel electrode.

なお、本発明において異なる色の有機発光層を設ける画素電極間の距離は少なくとも20μm以上有していることが好ましい。20μmに満たない場合、有機発光インキの粘度が低い場合に混色する場合がある。   In the present invention, it is preferable that the distance between pixel electrodes provided with organic light emitting layers of different colors is at least 20 μm. When it is less than 20 μm, color mixing may occur when the viscosity of the organic light emitting ink is low.

次に、本発明の有機EL素子の製造方法について説明する。   Next, the manufacturing method of the organic EL element of this invention is demonstrated.

本発明における基板としては、絶縁性を有する基板であればいかなる基板を使用することもできる。この基板側から光を取り出すボトムエミッション方式の場合には、基板として透明なものを使用する必要がある。例えば、ガラス基板やプラスチック製のフィルムまたはシートを用いることができる。プラスチック製のフィルムを用いれば、巻き取りにより高分子EL素子の製造が可能となり、安価に素子を提供できる。プラスチックとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、シクロオレフィンポリマー、ポリアミド、ポリエーテルスルホン、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート等を用いることができる。また、光を基板と反対側から取り出すトップエミッション方式の場合には不透明な基板を用いることもできる。   As the substrate in the present invention, any substrate can be used as long as it is an insulating substrate. In the case of the bottom emission method in which light is extracted from the substrate side, it is necessary to use a transparent substrate. For example, a glass substrate or a plastic film or sheet can be used. If a plastic film is used, a polymer EL element can be produced by winding, and the element can be provided at low cost. As the plastic, for example, polyethylene terephthalate, polypropylene, cycloolefin polymer, polyamide, polyethersulfone, polymethyl methacrylate, polycarbonate and the like can be used. In the case of a top emission method in which light is extracted from the side opposite to the substrate, an opaque substrate can be used.

また、これらの基板は、あらかじめ加熱処理をおこなうことにより、基板内部や表面に吸着した水分を極力低減することが好ましい。また、基板上に積層される材料に応じて、密着性を向上させるために、超音波洗浄処理、コロナ放電処理、プラズマ処理、UVオゾン処理などの表面処理を施してから使用することが好ましい。   Moreover, it is preferable to reduce the water | moisture content adsorb | sucked in the board | substrate inside or the surface as much as possible by heat-processing these board | substrates beforehand. Further, in order to improve the adhesion depending on the material to be laminated on the substrate, it is preferable to use after performing surface treatment such as ultrasonic cleaning treatment, corona discharge treatment, plasma treatment, UV ozone treatment.

また、これらの基板には薄膜トランジスタ(TFT)を形成して、アクティブマトリックス方式の駆動用基板としても良い。TFTの材料としては、ポリチオフェンやポリアニリン、銅フタロシアニンやペリレン誘導体等の有機TFTでもよく、また、アモルファスシリコンやポリシリコンTFTでもよい。   In addition, a thin film transistor (TFT) may be formed on these substrates to form an active matrix driving substrate. The TFT material may be an organic TFT such as polythiophene, polyaniline, copper phthalocyanine or perylene derivative, or may be amorphous silicon or polysilicon TFT.

本発明はパッシブマトリックス方式の有機EL表示素子、アクティブマトリックス方式どちらの有機EL表示素子にも適用可能である。パッシブマトリックス方式とはストライプ状の電極を直交させるように対向させ、その交点を発光させる方式であるのに対し、アクティブマトリックス方式は画素毎にトランジスタを形成した、いわゆる薄膜トランジスタ(TFT)基板を用いることにより、画素毎に独立して発光する方式である。   The present invention is applicable to both passive matrix organic EL display elements and active matrix organic EL display elements. The passive matrix method is a method in which stripe-shaped electrodes are opposed to each other so as to be orthogonal to each other, and light is emitted at the intersection, whereas the active matrix method uses a so-called thin film transistor (TFT) substrate in which a transistor is formed for each pixel. Thus, the light is emitted independently for each pixel.

次に、この基板上に、画素電極として陽極を形成する。陽極の材料として、ITO(インジウムスズ複合酸化物)、IZO(インジウム亜鉛複合酸化物)、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物が利用できる。形成方法としてはドライコーティング方式が利用できる。例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法等である。   Next, an anode is formed on the substrate as a pixel electrode. Metal composite oxides such as ITO (indium tin composite oxide), IZO (indium zinc composite oxide), and zinc aluminum composite oxide can be used as the anode material. A dry coating method can be used as a forming method. For example, resistance heating vapor deposition, electron beam vapor deposition, reactive vapor deposition, ion plating, and sputtering.

そして、真空製膜された金属酸化物被膜にフォトレジストを塗布して露光・現像し、ウェットエッチング又はドライエッチングして、パターン状に加工することができる。なお、抵抗を下げるために透明電極には銅、クロム、アルミニウム、チタン等の金属もしくはこれらの積層物を補助電極として部分的に併設することができる。なお、パッシブマトリックス方式の有機EL素子を製造する場合、画素電極はストライプ状に形成され、アクティブマトリックス方式の有機EL素子を製造する場合、画素電極は各画素ごとに形成される。   Then, a photoresist can be applied to the vacuum-formed metal oxide film, exposed and developed, and processed into a pattern by wet etching or dry etching. In order to reduce the resistance, a metal such as copper, chromium, aluminum, titanium, or a laminate thereof can be partially provided as an auxiliary electrode on the transparent electrode. Note that when manufacturing a passive matrix organic EL element, the pixel electrode is formed in a stripe shape, and when manufacturing an active matrix organic EL element, the pixel electrode is formed for each pixel.

次に、有機発光媒体層を形成する。有機発光媒体層は、有機発光層単独から構成されたものでもよいし、有機発光層と正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層といった発光を補助するための層との積層構造としてもよい。なお、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層は適宜選択される。   Next, an organic light emitting medium layer is formed. The organic light emitting medium layer may be composed of an organic light emitting layer alone, or an organic light emitting layer and a layer for assisting light emission such as a hole transport layer, a hole injection layer, an electron transport layer, and an electron injection layer. A laminated structure may be used. The hole transport layer, hole injection layer, electron transport layer, and electron injection layer are appropriately selected.

有機発光層は電流を流すことにより発光する層である。有機発光層の形成する有機発光材料としては、9,10−ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、1,1,4,4−テトラフェニルブタジエン、トリス(8−キノラート)アルミニウム錯体、トリス(4−メチル−8−キノラート)アルミニウム錯体、ビス(8−キノラート)亜鉛錯体、トリス(4−メチル−5−トリフルオロメチル−8−キノラート)アルミニウム錯体、トリス(4−メチル−5−シアノ−8−キノラート)アルミニウム錯体、ビス(2−メチルー5−トリフルオロメチルー8−キノリノラート)[4−(4−シアノフェニル)フェノラート]アルミニウム錯体、ビス(2−メチルー5−シアノー8−キノリノラート)[4−(4−シアノフェニル)フェノラート]アルミニウム錯体、トリス(8−キノリノラート)スカンジウム錯体、ビス[8−(パラートシル)アミノキノリン]亜鉛錯体及びカドミウム錯体、1,2,3,4−テトラフェニルシクロペンタジエン、ポリー2,5−ジヘプチルオキシーパラーフェニレンビニレンなどの低分子系発光材料が使用できる。   The organic light emitting layer is a layer that emits light when an electric current is passed. Organic light-emitting materials formed by the organic light-emitting layer include 9,10-diarylanthracene derivatives, pyrene, coronene, perylene, rubrene, 1,1,4,4-tetraphenylbutadiene, tris (8-quinolato) aluminum complex, tris (4-methyl-8-quinolato) aluminum complex, bis (8-quinolato) zinc complex, tris (4-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolato) aluminum complex, tris (4-methyl-5-cyano-) 8-quinolate) aluminum complex, bis (2-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolinolato) [4- (4-cyanophenyl) phenolate] aluminum complex, bis (2-methyl-5-cyano-8-quinolinolato) [4- (4-Cyanophenyl) phenolate] aluminum complex, Lis (8-quinolinolato) scandium complex, bis [8- (paratosyl) aminoquinoline] zinc complex and cadmium complex, 1,2,3,4-tetraphenylcyclopentadiene, poly-2,5-diheptyloxy-paraphenylene vinylene, etc. The low molecular weight light emitting material can be used.

また、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポリフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、N,N’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、N,N’−ジアリール置換ピロロピロール系蛍光対等、Ir錯体等の燐光性発光体などの低分子系発光材料を、高分子中に分散させたものが使用できる。高分子としてはポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾール等が使用できる。また、ポリアリーレン系、ポリアリーレンビニレン系、ポリフルオレン、ポリフェニレンビニレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリスピロなどの高分子発光材料であってもよい。また、これら高分子材料に前記低分子材料の分散又は共重合した材料や、その他既存の発光材料を用いることもできる。   Further, coumarin phosphors, perylene phosphors, pyran phosphors, anthrone phosphors, polyphyrin phosphors, quinacridone phosphors, N, N′-dialkyl-substituted quinacridone phosphors, naphthalimide phosphors, A material obtained by dispersing a low molecular weight light emitting material such as an N, N′-diaryl-substituted pyrrolopyrrole-based fluorescent pair or a phosphorescent light emitter such as an Ir complex in a polymer can be used. As the polymer, polystyrene, polymethyl methacrylate, polyvinyl carbazole and the like can be used. Further, it may be a polymer light emitting material such as polyarylene, polyarylene vinylene, polyfluorene, polyphenylene vinylene, polyparaphenylene vinylene, polythiophene or polyspiro. In addition, a material obtained by dispersing or copolymerizing the low molecular material in these high molecular materials, or other existing light emitting materials can be used.

正孔輸送層の材料としては、銅フタロシアニン、テトラ(t−ブチル)銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナクリドン化合物、1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)シクロヘキサン、N,N’−ジフェニル−N,N’−ビス(3−メチルフェニル)−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン、N,N’−ジ(1−ナフチル)−N,N’−ジフェニル−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン等の芳香族アミン系低分子正孔注入輸送材料や、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送材料、ポリチオフェンオリゴマー材料、その他既存の正孔輸送材料の中から選ぶことができる。   As a material for the hole transport layer, metal phthalocyanines such as copper phthalocyanine and tetra (t-butyl) copper phthalocyanine and metal-free phthalocyanines, quinacridone compounds, 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) Cyclohexane, N, N′-diphenyl-N, N′-bis (3-methylphenyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine, N, N′-di (1-naphthyl) -N, Aromatic amine low molecular hole injection and transport materials such as N′-diphenyl-1,1′-biphenyl-4,4′-diamine, polyaniline, polythiophene, polyvinylcarbazole, poly (3,4-ethylenedioxythiophene) ) And polystyrene sulfonic acid and other polymer hole transport materials, polythiophene oligomer materials, and other existing hole transport materials It is possible to choose from.

また、電子輸送層の材料としては、2−(4−ビフィニルイル)−5−(4−t−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール、2,5−ビス(1−ナフチル)−1,3,4−オキサジアゾール、オキサジアゾール誘導体やビス(10−ヒドロキシベンゾ[h]キノリノラート)ベリリウム錯体、トリアゾール化合物等を用いることができる。   As a material for the electron transport layer, 2- (4-bifinylyl) -5- (4-t-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazole, 2,5-bis (1-naphthyl)- 1,3,4-oxadiazole, an oxadiazole derivative, a bis (10-hydroxybenzo [h] quinolinolato) beryllium complex, a triazole compound, or the like can be used.

これら各層の材料に、溶剤と必要な添加剤を添加することでインキとすることができる。溶剤としては、例えば、トルエン、キシレン、アセトン、アニソール、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、ジクロロメタンジクロロエタン、クロロホルム、エチルアセテート、エタノール、メタノール、2−メトキシエタノール、2−エトキシエタノール、2−ブトキシエタノール、2−エチルエトキシアセテート、2−ブトキシエチルアセテート、2−メトキシエチルエーテル、2−エトキシエチルエーテル、2−(2−エトキシエトキシ)エタノール、2−(2−ブトキシエトキシ)エタノール、2−(2’エトキシエトキシ)エチルアセテート、2−(2−ブトキシエトキシ)エチルアセテート、グリコール、エチレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン、水等を用いることができる。これは単独で用いてもよいし、混合して使用してもよい。中でも、発光材料をインキとする場合、トルエン、キシレン、アニソールといった芳香族有機溶剤が発光材料の溶解性の面から好適である。   An ink can be obtained by adding a solvent and necessary additives to the materials of these layers. Examples of the solvent include toluene, xylene, acetone, anisole, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, dichloromethane dichloroethane, chloroform, ethyl acetate, ethanol, methanol, 2-methoxyethanol, 2-ethoxyethanol, 2-butoxyethanol, 2 -Ethyl ethoxy acetate, 2-butoxyethyl acetate, 2-methoxyethyl ether, 2-ethoxyethyl ether, 2- (2-ethoxyethoxy) ethanol, 2- (2-butoxyethoxy) ethanol, 2- (2 'ethoxyethoxy) ) Ethyl acetate, 2- (2-butoxyethoxy) ethyl acetate, glycol, ethylene glycol, propylene glycol monomethyl ether, propylene glycol Ether acetate, diethylene glycol dimethyl ether, tetrahydrofuran, and water. These may be used alone or in combination. In particular, when the light emitting material is ink, an aromatic organic solvent such as toluene, xylene, and anisole is preferable from the viewpoint of solubility of the light emitting material.

有機発光層の形成方法としてはオフセット印刷法を好適に用いることができる。オフセット印刷法はブランケット上にインキパターンを形成し、そのインキパターンを被印刷基板に対して転写させるものであるが、ブランケット上にあるインキはブランケットに溶媒の一部が吸収されるために半乾燥状態となるため、インキのパターン形状及び膜厚が制御しやすいという利点がある。すなわち、隔壁を形成しなくとも、被印刷基板にインキが転写された際にインキが広がることがなく、隣接する画素との混色を防止できる。オフセット印刷法としては凹版オフセット印刷法、凸版反転オフセット印刷法がある。   As a method for forming the organic light emitting layer, an offset printing method can be suitably used. In the offset printing method, an ink pattern is formed on a blanket and the ink pattern is transferred to a substrate to be printed. However, the ink on the blanket is semi-dried because a part of the solvent is absorbed by the blanket. Since it becomes a state, there exists an advantage that the pattern shape and film thickness of an ink are easy to control. That is, even if the partition is not formed, the ink does not spread when the ink is transferred to the substrate to be printed, and color mixing with adjacent pixels can be prevented. As the offset printing method, there are an intaglio offset printing method and a letterpress reverse printing method.

本発明の凹版オフセット印刷装置による印刷方法について図2を用いて詳細に説明する。
図2(a)から(d)は、本発明の凹版オフセット印刷装置および凹版オフセット印刷工程を示した模式図である。図2において本体フレーム11上にあるブラン胴12の周囲にはブランケット13が装着してある。また、14は印刷ステージであり、印刷時には原版である凹版15または画素電極等が形成された被印刷基板16を固定する。また、印刷ステージ14は一軸方向に移動可能になっている。また図中に示す17は有機発光インキ(以降、インキとする)であり、18はドクターブレードである。
A printing method using the intaglio offset printing apparatus of the present invention will be described in detail with reference to FIG.
2A to 2D are schematic views showing the intaglio offset printing apparatus and the intaglio offset printing process of the present invention. In FIG. 2, a blanket 13 is mounted around the blank cylinder 12 on the main body frame 11. Reference numeral 14 denotes a printing stage, which fixes a printing substrate 16 on which an intaglio 15 serving as an original plate or a pixel electrode is formed during printing. Further, the printing stage 14 is movable in a uniaxial direction. In the figure, 17 is an organic light emitting ink (hereinafter referred to as ink), and 18 is a doctor blade.

印刷ステージ14上には凹版15が固定されており、図示しないインキ供給手段により凹版15上にインキ17が供給され、印刷ステージ14の移動につれてドクターブレードにより余分なインキは除去され、凹版15のパターン部にインキ17が充填される(図2(a))。さらに印刷ステージ14が移動しブラン胴12を回転させることで、凹版15のインキをブランケット13上に受理し、ブランケット上にインキパターンを得る(図2(b))。ついで、印刷ステージ14が移動しブラン胴12を回転させることでと被印刷基板16上にブランケット上のインキパターンが転移し、印刷工程を終了する(図2(c)、(d))。   An intaglio 15 is fixed on the printing stage 14, and ink 17 is supplied onto the intaglio 15 by an ink supply means (not shown). Excess ink is removed by a doctor blade as the printing stage 14 moves, and the pattern of the intaglio 15 is removed. The part is filled with ink 17 (FIG. 2A). Further, the printing stage 14 is moved and the blank cylinder 12 is rotated, whereby the ink of the intaglio 15 is received on the blanket 13 and an ink pattern is obtained on the blanket (FIG. 2B). Next, when the printing stage 14 is moved and the blank cylinder 12 is rotated, the ink pattern on the blanket is transferred onto the substrate 16 to be printed, and the printing process is finished (FIGS. 2C and 2D).

次に、本発明の凸版反転方式によるオフセット印刷装置による印刷方法について図3を用いて詳細に説明する。図3(a)から(d)は、本発明の凸版反転オフセット印刷装置および凸版反転オフセット印刷工程を示した模式図である。図3において本体フレーム11上にあるブラン胴12の周囲にはブランケット13が装着してある。また、14は印刷ステージであり、印刷時には原版である凸版19または画素電極等が形成された被印刷基板16を固定する。また、印刷ステージ04は一軸方向に移動可能になっている。また、図中に示す17は有機発光インキである。   Next, the printing method by the offset printing apparatus using the relief reversing method of the present invention will be described in detail with reference to FIG. FIGS. 3A to 3D are schematic views showing the relief printing reverse printing apparatus and relief printing offset printing process of the present invention. In FIG. 3, a blanket 13 is mounted around a blanket cylinder 12 on the main body frame 11. Reference numeral 14 denotes a printing stage, which fixes a printing substrate 16 on which a relief plate 19 that is an original plate or a pixel electrode is formed during printing. Further, the printing stage 04 is movable in the uniaxial direction. Moreover, 17 shown in the figure is organic luminescent ink.

印刷ステージ14上には凸版19が固定されており、ブランケット13には予めインキ17が図示しないインキ供給手段により、カーテンコート法、バーコート法、ワイヤーコート法、スリットコート法等のコーティングを用いて塗布されている。(図3(a))印刷ステージ14の移動しブラン胴を回転させることにより、ブランケット13上のインキ膜を所望のパターンのネガパターンである凸版19により除去され、ブランケット上のインキが所望のパターンにパターン化される(図3(b))。ついで、印刷ステージ14が移動しブラン胴を回転させることにより、被印刷基板06上にブランケット上のインキパターンが転移し、印刷工程を終了する(図3(c)、(d))。   A relief plate 19 is fixed on the printing stage 14, and ink 17 is previously applied to the blanket 13 by an ink supply means (not shown) using a coating such as curtain coating, bar coating, wire coating, or slit coating. It has been applied. (FIG. 3A) By moving the printing stage 14 and rotating the blanket cylinder, the ink film on the blanket 13 is removed by the relief plate 19 which is a negative pattern of the desired pattern, and the ink on the blanket is transferred to the desired pattern. (FIG. 3B). Next, the printing stage 14 moves and rotates the blank cylinder, whereby the ink pattern on the blanket is transferred onto the substrate to be printed 06, and the printing process is completed (FIGS. 3C and 3D).

なお、有機発光層は各色ごとのインクを用い、オフセット印刷法により繰り返し印刷おこなうことにより、順番に形成される。   In addition, the organic light emitting layer is formed in order by repeatedly performing printing by an offset printing method using ink for each color.

また、正孔輸送層、電子輸送層の形成方法としては、ウェットコート法が挙げられる。ウェットコート法としては、スピンコート法、ダイコート法、ディップコート法、吐出コート法、プレコート法、ロールコート法、バーコート法等の塗布方式がある。また、凸版印刷法、インクジェット印刷法の印刷法を利用しても良い。また、本発明のオフセット印刷法を用いてもよい。   Moreover, a wet coating method is mentioned as a formation method of a positive hole transport layer and an electron carrying layer. As the wet coating method, there are coating methods such as a spin coating method, a die coating method, a dip coating method, a discharge coating method, a pre-coating method, a roll coating method, and a bar coating method. Moreover, you may utilize the printing method of a relief printing method and the inkjet printing method. Moreover, you may use the offset printing method of this invention.

次に、対向電極として陰極を形成する。陰極の材料としては電子注入効率の高い物質を用いる。具体的にはMg、AL、Yb等の金属単体を用いたり、発光媒体と接する界面にLiや参加Li、LiF等の化合物を1nm程度挟んで、安定性・導電性の高いAlやCuを積層して用いる。または電子注入効率と安定性を両立させるため、低仕事関数なLi、Mg、Ca、Sr、La、Ce、Er、Eu、Sc、Y、Yb等の金属1種以上と、安定なAg、Al、Cu等のの金属元素との合金系が用いられる。具体的にはMgAg、AlLi,CuLi等の合金が使用できる。なお、トップエミッション方式の場合は対向電極は透明性を有する必要がある。例えば、これら金属または金属合金材料による層とITO等の透明導電材料との組み合わせで透明電極を得ることができる。   Next, a cathode is formed as a counter electrode. As the cathode material, a substance having high electron injection efficiency is used. Specifically, a single metal such as Mg, AL, or Yb is used, or a compound such as Li, participating Li, or LiF is sandwiched by about 1 nm at the interface contacting the light emitting medium, and Al or Cu having high stability and conductivity is laminated. And use. Alternatively, in order to achieve both electron injection efficiency and stability, one or more metals such as Li, Mg, Ca, Sr, La, Ce, Er, Eu, Sc, Y, and Yb having a low work function and stable Ag, Al An alloy system with a metal element such as Cu is used. Specifically, alloys such as MgAg, AlLi, and CuLi can be used. In the case of the top emission method, the counter electrode needs to have transparency. For example, a transparent electrode can be obtained by a combination of a layer made of these metals or metal alloy materials and a transparent conductive material such as ITO.

対向電極の形成方法は、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法を用いることができる。厚さは10nm〜1μm程度が望ましい。なお、パッシブマトリックス方式の有機EL素子を製造する場合、対向電極はストライプ状に形成され、アクティブマトリックス方式の有機EL素子を製造する場合、対向電極は有効画素全面に形成される。また、本発明では画素電極を陽極、対向電極を陰極としたが、画素電極を陰極、対向電極を陽極としても構わない。   As a method for forming the counter electrode, a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a reactive vapor deposition method, an ion plating method, or a sputtering method can be used depending on the material. The thickness is preferably about 10 nm to 1 μm. When manufacturing a passive matrix organic EL element, the counter electrode is formed in a stripe shape. When manufacturing an active matrix organic EL element, the counter electrode is formed on the entire effective pixel. In the present invention, the pixel electrode is an anode and the counter electrode is a cathode. However, the pixel electrode may be a cathode and the counter electrode may be an anode.

そして、ガラスキャップ等により接着剤を介して封止をおこない、水分や酸素による陰極や発光媒体層の劣化を防止する。   And it seals through an adhesive agent with a glass cap etc., and prevents deterioration of the cathode and the light emitting medium layer due to moisture and oxygen.

ガラス基板上に薄膜トランジスタを形成し、ITOをスパッタリング法で0.1μmの厚さで形成し、フォトレジストを塗布し、露光・現像をおこない、続いて、ウェットエッチングをおこなうことにより、ストライプ状の画素電極を形成した。   A thin film transistor is formed on a glass substrate, ITO is formed to a thickness of 0.1 μm by a sputtering method, a photoresist is applied, exposure and development are performed, and then wet etching is performed. An electrode was formed.

正孔注入材料としてポリマー前駆体であるポリテトラヒドロチオフェニルフェニレンをスピンコート法で形成した。加熱により、前駆体はポリフェニレンビニレンとなり、厚さ0.05μmの正孔注入層が形成された。   A polymer precursor polytetrahydrothiophenylphenylene was formed by a spin coating method as a hole injection material. By heating, the precursor became polyphenylene vinylene, and a hole injection layer having a thickness of 0.05 μm was formed.

つぎに、赤色発光材料としてシアノポリフェニレンビニレン、緑色発光材料としてポリフェニレンビニレン、青色発光材料としてポリフェニレンビニレンおよびポリアルキルフェニレンを用い、これらの有機発光材料はトルエンに溶解し、各色のインキとした。続いて、凸版反転オフセット印刷法により赤、緑、青色のインキをそれぞれの画素電極を覆うように印刷し、厚さ0.05μmの有機発光層を形成した。   Next, cyanopolyphenylene vinylene was used as a red light-emitting material, polyphenylene vinylene was used as a green light-emitting material, polyphenylene vinylene and polyalkylphenylene were used as blue light-emitting materials, and these organic light-emitting materials were dissolved in toluene to obtain inks of various colors. Subsequently, red, green and blue inks were printed so as to cover the respective pixel electrodes by a letterpress reverse offset printing method to form an organic light emitting layer having a thickness of 0.05 μm.

最後に、対向電極としてMgAgを0.2μmの厚さで蒸着法により形成した。対向電極はマスクを用い、画素電極と直交するようにストライプ状に形成した。最後にガラスキャップを用い、接着剤により封止をおこない、パッシブマトリックス方式の有機EL素子を得た。得られた有機EL素子は画素電極全面が発光領域であるため高輝度であった。また、画素電極と対向電極のショートは確認されなかった   Finally, MgAg was formed as a counter electrode with a thickness of 0.2 μm by vapor deposition. The counter electrode was formed in a stripe shape so as to be orthogonal to the pixel electrode using a mask. Finally, using a glass cap, sealing was performed with an adhesive to obtain a passive matrix organic EL element. The obtained organic EL device had high luminance because the entire surface of the pixel electrode was a light emitting region. In addition, short circuit between the pixel electrode and the counter electrode was not confirmed.

本発明の有機EL素子の断面説明図である。It is sectional explanatory drawing of the organic EL element of this invention. 本発明の凹版オフセット印刷装置および凹版オフセット印刷工程を示した模式図である。It is the schematic diagram which showed the intaglio offset printing apparatus and intaglio offset printing process of this invention. 本発明の凸版反転オフセット印刷装置および凸版反転オフセット印刷工程を示した模式図である。It is the schematic diagram which showed the letterpress reverse offset printing apparatus and letterpress reverse offset printing process of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

1 基板
2 画素電極
3 正孔輸送層
41 赤色有機発光層
42 緑色有機発光層
43 青色有機発光層
5 対向電極
11 本体フレーム
12 ブラン胴
13 ブランケット
14 印刷ステージ
15 凹版
16 被印刷基板
17 インキ
18 ドクターブレード
19 凸版
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Substrate 2 Pixel electrode 3 Hole transport layer 41 Red organic light emitting layer 42 Green organic light emitting layer 43 Blue organic light emitting layer 5 Counter electrode 11 Main body frame 12 Blank cylinder 13 Blanket 14 Printing stage 15 Intaglio 16 Printed substrate 17 Ink 18 Doctor blade 19 Letterpress

Claims (3)

基板と、この基板上に設けられた画素電極と、該画素電極上に異なる発光色を有する有機発光層を含む有機発光媒体層が設けられ、該有機発光媒体層を挟んで画素電極に対向する対向電極を具備する有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記有機発光層が前記画素電極全面に設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
A substrate, a pixel electrode provided on the substrate, and an organic light-emitting medium layer including an organic light-emitting layer having a different emission color are provided on the pixel electrode, and face the pixel electrode with the organic light-emitting medium layer interposed therebetween In an organic electroluminescence device comprising a counter electrode,
An organic electroluminescent element, wherein the organic light emitting layer is provided on the entire surface of the pixel electrode.
前記有機発光層が画素電極端部を覆うように設けられていることを特徴とする請求項1記載の有機EL素子。   2. The organic EL element according to claim 1, wherein the organic light emitting layer is provided so as to cover an end portion of the pixel electrode. 基板上に、画素電極と、画素電極上に有機発光層を含む有機発光媒体層と、該有機発光媒体層を挟んで画素電極に対向する対向電極が形成される有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
有機発光材料を溶媒に溶解または安定して分散させインキ化し、該インキを用いてオフセット印刷方式により前記有機発光層が形成されることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
In a method for manufacturing an organic electroluminescence device, a pixel electrode, an organic light emitting medium layer including an organic light emitting layer on the pixel electrode, and a counter electrode facing the pixel electrode with the organic light emitting medium layer interposed therebetween are formed on a substrate. ,
3. The organic electroluminescent material according to claim 1, wherein the organic light emitting material is dissolved or stably dispersed in a solvent to form an ink, and the organic light emitting layer is formed by an offset printing method using the ink. Manufacturing method of luminescence element.
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