JP2003217671A - 密閉型電池の製造方法と密閉型電池のシール性評価方法 - Google Patents
密閉型電池の製造方法と密閉型電池のシール性評価方法Info
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Classifications
-
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 初充電時に膨張を起こしづらい密閉型電池の
製造方法を提供する。 【解決手段】 正極とセパレータと負極と非水電解液を
有する発電要素を、金属シートと樹脂フィルムとの積層
フィルムから成る外装部材または金属製の外装缶の中に
封入して未充電電池を製造し、ついで、その未充電電池
を加圧気体中で充電する密閉型電池の製造方法。
製造方法を提供する。 【解決手段】 正極とセパレータと負極と非水電解液を
有する発電要素を、金属シートと樹脂フィルムとの積層
フィルムから成る外装部材または金属製の外装缶の中に
封入して未充電電池を製造し、ついで、その未充電電池
を加圧気体中で充電する密閉型電池の製造方法。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は密閉型電池の製造方
法とそのシール性の評価方法に関し、更に詳しくは、初
充電時と充放電サイクル後における放電容量が大きく、
かつ全体形状が薄形化している密閉型電池の製造方法
と、その密閉型電池のシール性を評価する方法に関す
る。
法とそのシール性の評価方法に関し、更に詳しくは、初
充電時と充放電サイクル後における放電容量が大きく、
かつ全体形状が薄形化している密閉型電池の製造方法
と、その密閉型電池のシール性を評価する方法に関す
る。
【0002】
【従来の技術】近年、携帯電話やパソコンなどの各種電
子機器の進歩に伴い、それらの電源である二次電池に対
しては、小型化、薄形化、軽量化、大容量化、高機能
化、そして低価格化ということが絶えず要求されてい
る。このような要求に対し、例えば角形電池の分野にお
いては、従来から、正極とセパレータと負極とから成る
発電要素のうち、例えば正極や負極を構成する活物質材
料としてエネルギー密度のより高いものを選択したり、
セパレータを薄くして単位体積当たりの発電要素の容量
を高めたり、また電池缶の材料をより軽量な例えばAl
に変換したりするなどの処置が採られている。しかしな
がら、これらの処置は、いずれも、要求されている性能
水準を必ずしも満足させていない。
子機器の進歩に伴い、それらの電源である二次電池に対
しては、小型化、薄形化、軽量化、大容量化、高機能
化、そして低価格化ということが絶えず要求されてい
る。このような要求に対し、例えば角形電池の分野にお
いては、従来から、正極とセパレータと負極とから成る
発電要素のうち、例えば正極や負極を構成する活物質材
料としてエネルギー密度のより高いものを選択したり、
セパレータを薄くして単位体積当たりの発電要素の容量
を高めたり、また電池缶の材料をより軽量な例えばAl
に変換したりするなどの処置が採られている。しかしな
がら、これらの処置は、いずれも、要求されている性能
水準を必ずしも満足させていない。
【0003】ところで、最近では、次のような薄形電池
が、薄形化、小型化、軽量化を企図した電池として市販
されはじめている。そのような薄形電池の一般的な製造
方法について、以下に説明する。この薄形電池の場合、
まず、薄い金属シートの両面に樹脂フィルムをラミネー
トした例えば3層構造の積層フィルムが外装部材として
用意される。そして、上記した外装部材に例えばカップ
成形を行って、後述する発電要素を収容することが可能
な大きさを有する凹部を形成する。
が、薄形化、小型化、軽量化を企図した電池として市販
されはじめている。そのような薄形電池の一般的な製造
方法について、以下に説明する。この薄形電池の場合、
まず、薄い金属シートの両面に樹脂フィルムをラミネー
トした例えば3層構造の積層フィルムが外装部材として
用意される。そして、上記した外装部材に例えばカップ
成形を行って、後述する発電要素を収容することが可能
な大きさを有する凹部を形成する。
【0004】一方、厚みがμmオーダの金属箔から成る
集電体の表面に、正極活物質のスラリーが塗着されてい
て、かつ前記集電体に外部(正極)端子が接続されてい
るシート状の正極と、同じく集電体の表面に負極活物質
が塗着されていて、かつ前記集電体に外部(負極)端子
が接続されているシート状の負極を用意し、これら正極
と負極の間にセパレータを介装したのち円柱状に巻回す
る。ついで、その円柱体を径方向に押しつぶして扁平形
状をした発電要素が製造される。このとき、上記したそ
れぞれの外部端子が同一方向を向くように正極と負極は
位置合わせされる。
集電体の表面に、正極活物質のスラリーが塗着されてい
て、かつ前記集電体に外部(正極)端子が接続されてい
るシート状の正極と、同じく集電体の表面に負極活物質
が塗着されていて、かつ前記集電体に外部(負極)端子
が接続されているシート状の負極を用意し、これら正極
と負極の間にセパレータを介装したのち円柱状に巻回す
る。ついで、その円柱体を径方向に押しつぶして扁平形
状をした発電要素が製造される。このとき、上記したそ
れぞれの外部端子が同一方向を向くように正極と負極は
位置合わせされる。
【0005】そして、外装部材の前記凹部に発電要素を
収容したのち外装部材を2つ折りして発電要素の全体を
被包し、更に、1箇所の周縁部を除き、他の周縁部に熱
融着処理を施すことにより、一端が開口し、残りの周縁
部は熱融着部になっている袋形状にその外装部材を成形
する。ついで、上記した開口から所定の電解液を注入し
たのち、その開口に熱融着処理を施してそこも封止し、
発電要素を外装部材の中に封入する。なお、発電要素か
ら同一方向に向かって延在していた2個の外部端子は、
上記した熱融着部(3箇所)のいずれかから外部に延出
している。
収容したのち外装部材を2つ折りして発電要素の全体を
被包し、更に、1箇所の周縁部を除き、他の周縁部に熱
融着処理を施すことにより、一端が開口し、残りの周縁
部は熱融着部になっている袋形状にその外装部材を成形
する。ついで、上記した開口から所定の電解液を注入し
たのち、その開口に熱融着処理を施してそこも封止し、
発電要素を外装部材の中に封入する。なお、発電要素か
ら同一方向に向かって延在していた2個の外部端子は、
上記した熱融着部(3箇所)のいずれかから外部に延出
している。
【0006】そして、組み立てられたこれらの電池はそ
の時点では未充電状態にあるため、初充電を行ってから
実使用に供される。そのときの充電は、通常、大気中で
行われている。
の時点では未充電状態にあるため、初充電を行ってから
実使用に供される。そのときの充電は、通常、大気中で
行われている。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】ところで、製造直後の
未充電電池の初充電を行うと、ガスが発生して電池内圧
が上昇したり、また活物質が膨張したりする。そのた
め、初充電後の電池は膨らんで所望する厚みを維持する
ことができないという問題も生じている。とくに、軽量
化、小型化、薄形化を追求した前記薄形電池の場合に
は、ガス発生量が増加したり、電池内部の自由空間の減
少により内圧上昇の増大や電池の撚れ発生などが起こり
やすくなり、また外装部材が軟質であるため変形しやす
くなっているため、初充電時の電池の膨らみが頻発する
傾向にある。
未充電電池の初充電を行うと、ガスが発生して電池内圧
が上昇したり、また活物質が膨張したりする。そのた
め、初充電後の電池は膨らんで所望する厚みを維持する
ことができないという問題も生じている。とくに、軽量
化、小型化、薄形化を追求した前記薄形電池の場合に
は、ガス発生量が増加したり、電池内部の自由空間の減
少により内圧上昇の増大や電池の撚れ発生などが起こり
やすくなり、また外装部材が軟質であるため変形しやす
くなっているため、初充電時の電池の膨らみが頻発する
傾向にある。
【0008】このような問題に対しては、例えば、初充
電時に発生するガスを外装部材や外装缶の外部に排気し
て全体を所望の厚みにしたのち、その排気口部分を封止
する、いわゆる開放充電法が実施されている。また、未
充電状態の電池を金型または治具で固定し、その状態で
初充電する、いわゆるプレス充電法も行われている。し
かしながら、開放充電法の場合は、電解液が排出ガスと
一緒に排気口部分から溢れ出るため周辺器材の汚損や腐
食が発生し、その対策が必要になる。また、プレス充電
法の場合は、未充電電池の金型や治具への装着・脱着な
どの煩雑な作業が必要であるとともに、加圧して未充電
電池を固定しているので、電池を損傷することもあると
いう問題がある。
電時に発生するガスを外装部材や外装缶の外部に排気し
て全体を所望の厚みにしたのち、その排気口部分を封止
する、いわゆる開放充電法が実施されている。また、未
充電状態の電池を金型または治具で固定し、その状態で
初充電する、いわゆるプレス充電法も行われている。し
かしながら、開放充電法の場合は、電解液が排出ガスと
一緒に排気口部分から溢れ出るため周辺器材の汚損や腐
食が発生し、その対策が必要になる。また、プレス充電
法の場合は、未充電電池の金型や治具への装着・脱着な
どの煩雑な作業が必要であるとともに、加圧して未充電
電池を固定しているので、電池を損傷することもあると
いう問題がある。
【0009】本発明は、初充電時における電池の膨張を
抑制するために実施されている従来の方法における上記
した問題を解決すると同時に、初充電後にあってもその
厚みを所望する厚みに仕上げることができ、また放電容
量とサイクル寿命特性を向上させることができる密閉型
電池の製造方法の提供を目的とする。また本発明は、密
閉型電池の簡単かつ確実なシール性評価方法の提供も目
的とする。
抑制するために実施されている従来の方法における上記
した問題を解決すると同時に、初充電後にあってもその
厚みを所望する厚みに仕上げることができ、また放電容
量とサイクル寿命特性を向上させることができる密閉型
電池の製造方法の提供を目的とする。また本発明は、密
閉型電池の簡単かつ確実なシール性評価方法の提供も目
的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】上記した目的を達成する
ために、本発明においては、正極とセパレータと負極と
非水電解液を有する発電要素を、金属シートと樹脂フィ
ルムとの積層フィルムから成る外装部材または金属製の
外装缶の中に封入して未充電電池を製造し、ついで、前
記未充電電池を加圧気体中で充電することを特徴とする
密閉型電池の製造方法が提供される。
ために、本発明においては、正極とセパレータと負極と
非水電解液を有する発電要素を、金属シートと樹脂フィ
ルムとの積層フィルムから成る外装部材または金属製の
外装缶の中に封入して未充電電池を製造し、ついで、前
記未充電電池を加圧気体中で充電することを特徴とする
密閉型電池の製造方法が提供される。
【0011】また、加圧気体中で密閉型電池に加圧処理
を行ったのち大気中に取り出し、前記密閉型電池の外径
の経時的変化を測定し、変化した場合はシール性が不充
分、変化しない場合はシール性が良好と判定することを
特徴とする密閉型電池のシール性評価方法が提供され
る。
を行ったのち大気中に取り出し、前記密閉型電池の外径
の経時的変化を測定し、変化した場合はシール性が不充
分、変化しない場合はシール性が良好と判定することを
特徴とする密閉型電池のシール性評価方法が提供され
る。
【0012】
【発明の実施の形態】最初に、密閉型の非水電解液薄形
電池を例にして本発明の製造方法を詳細に説明する。本
発明の製造方法は、大別すると、次のような工程を順次
経て実施される。 第1工程:発電要素の製造。
電池を例にして本発明の製造方法を詳細に説明する。本
発明の製造方法は、大別すると、次のような工程を順次
経て実施される。 第1工程:発電要素の製造。
【0013】第2工程:外装部材で発電要素を被包し、
当該外装部材の1つの周縁部を開口状態にし、他の周縁
部に熱融着処理を施す工程。 第3工程:上記した開口から非水電解液を注入したのち
その開口に熱融着処理を施して発電要素を外装部材の中
に封入する工程。 第4工程:第3工程で得られた未充電電池を加圧気体中
で充電(初充電)する工程。
当該外装部材の1つの周縁部を開口状態にし、他の周縁
部に熱融着処理を施す工程。 第3工程:上記した開口から非水電解液を注入したのち
その開口に熱融着処理を施して発電要素を外装部材の中
に封入する工程。 第4工程:第3工程で得られた未充電電池を加圧気体中
で充電(初充電)する工程。
【0014】以上の4工程をもって、本発明の製造方法
は終了する。以下に、各工程について順次説明する。第
1工程では、発電要素が製造される。発電要素は、後述
する正極と負極、それらの間にサンドウィッチされたセ
パレータで構成される。まず、正極は、例えばAl箔か
ら成る集電体の両面または片面に、正極活物質が層状に
担持された構造になっている。具体的には、正極活物質
と結着剤と非水溶媒とを混合して成るスラリーを集電体
の表面に層状に塗布したのち非水溶媒を揮散せしめ、更
に全体に例えばロールプレスによる加圧成形を行って製
造される。
は終了する。以下に、各工程について順次説明する。第
1工程では、発電要素が製造される。発電要素は、後述
する正極と負極、それらの間にサンドウィッチされたセ
パレータで構成される。まず、正極は、例えばAl箔か
ら成る集電体の両面または片面に、正極活物質が層状に
担持された構造になっている。具体的には、正極活物質
と結着剤と非水溶媒とを混合して成るスラリーを集電体
の表面に層状に塗布したのち非水溶媒を揮散せしめ、更
に全体に例えばロールプレスによる加圧成形を行って製
造される。
【0015】ここで、正極活物質としては、エネルギー
密度が高いLi複合酸化物が好適である。例えば、Li
CoO2,LiNiO2,LixNiyCo1-yO2(ただ
し、x,yは電池の充電状態で異なるが、通常、0<x
<1,0.7<y<1を満たす数である)、LixCoy
SnzO2(ただし、x,y,zは、それぞれ、0.05
≦x≦1.10,0.85≦y≦1.00,0.001≦z
≦0.10を満たす数である)などをあげることができ
る。
密度が高いLi複合酸化物が好適である。例えば、Li
CoO2,LiNiO2,LixNiyCo1-yO2(ただ
し、x,yは電池の充電状態で異なるが、通常、0<x
<1,0.7<y<1を満たす数である)、LixCoy
SnzO2(ただし、x,y,zは、それぞれ、0.05
≦x≦1.10,0.85≦y≦1.00,0.001≦z
≦0.10を満たす数である)などをあげることができ
る。
【0016】これらのうち、とくにLixCoySnzO2
は好適である。この材料粉末は粒径が小さく、かつ均一
であり、活物質として用いたとき、その電池のサイクル
寿命特性が優れたものになるからである。なお、この化
合物において、指数zが0.001より小さいものは粒
径制御が困難になり、指数zが0.10より大きいもの
は容量低下をきたすので、指数zは上記範囲に設定され
る。
は好適である。この材料粉末は粒径が小さく、かつ均一
であり、活物質として用いたとき、その電池のサイクル
寿命特性が優れたものになるからである。なお、この化
合物において、指数zが0.001より小さいものは粒
径制御が困難になり、指数zが0.10より大きいもの
は容量低下をきたすので、指数zは上記範囲に設定され
る。
【0017】このようなLi複合酸化物は、Liの炭酸
塩,硝酸塩,酸化物または水酸化物と、Co,Mnもし
くはNiなどの炭酸塩,硝酸塩,酸化物,水酸化物を所
定の割合で混合・粉砕し、得られた混合粉末を、酸素雰
囲気中において温度600〜1000℃で焼成して製造
することができる。結着剤としては、例えば、ポリテト
ラフルオロエチレン(PTFE),ポリフッ化ビニリデ
ン(PVDF),エチレン−プロピレン−ジエン共重合
体(EPDM),スチレン−ブタジエンゴム(SBR)
などを用いることができる。
塩,硝酸塩,酸化物または水酸化物と、Co,Mnもし
くはNiなどの炭酸塩,硝酸塩,酸化物,水酸化物を所
定の割合で混合・粉砕し、得られた混合粉末を、酸素雰
囲気中において温度600〜1000℃で焼成して製造
することができる。結着剤としては、例えば、ポリテト
ラフルオロエチレン(PTFE),ポリフッ化ビニリデ
ン(PVDF),エチレン−プロピレン−ジエン共重合
体(EPDM),スチレン−ブタジエンゴム(SBR)
などを用いることができる。
【0018】これら材料で調製したスラリーに、更に、
例えばカーボンブラックや黒鉛のような導電材を適量添
加すると、活物質層の導電性が向上して利用率の向上が
もたらされる。非水溶媒としては、例えば、N−メチル
ピロリドン,酢酸エステル類,エチルセロソルブなどを
あげることができる。
例えばカーボンブラックや黒鉛のような導電材を適量添
加すると、活物質層の導電性が向上して利用率の向上が
もたらされる。非水溶媒としては、例えば、N−メチル
ピロリドン,酢酸エステル類,エチルセロソルブなどを
あげることができる。
【0019】次に負極は、正極の場合と同様のスラリー
塗着によって製造され、集電体の両面または片面に負極
活物質の層が形成されている。その場合、集電体として
は、例えばCuやNiのシートやメッシュが用いられ
る。また負極活物質としては、Liイオンの吸蔵と脱離
が可能であるものであれば何であってもよいが、例え
ば、黒鉛,石油コークスやピッチコークスやニードルコ
ークスなどのコークス類,熱分解炭素,フェノール樹脂
などの有機高分子材料の炭化物,金属Li,ポリアセチ
レン,ポリピロールなどをあげることができる。
塗着によって製造され、集電体の両面または片面に負極
活物質の層が形成されている。その場合、集電体として
は、例えばCuやNiのシートやメッシュが用いられ
る。また負極活物質としては、Liイオンの吸蔵と脱離
が可能であるものであれば何であってもよいが、例え
ば、黒鉛,石油コークスやピッチコークスやニードルコ
ークスなどのコークス類,熱分解炭素,フェノール樹脂
などの有機高分子材料の炭化物,金属Li,ポリアセチ
レン,ポリピロールなどをあげることができる。
【0020】また、結着剤としては、正極用のスラリー
で用いる前記した種類の結着剤の外に、更にカルボキシ
メチルセルロースも好適である。正極と負極の間に介装
されるセパレータとしては、例えば、ポリエチレン,ポ
リプロピレン,エチレン−プロピレン共重合体,エチレ
ン−ブテン共重合体などから成る微多孔性膜や、これら
材料の繊維から成る織布や不織布をあげることができ
る。
で用いる前記した種類の結着剤の外に、更にカルボキシ
メチルセルロースも好適である。正極と負極の間に介装
されるセパレータとしては、例えば、ポリエチレン,ポ
リプロピレン,エチレン−プロピレン共重合体,エチレ
ン−ブテン共重合体などから成る微多孔性膜や、これら
材料の繊維から成る織布や不織布をあげることができ
る。
【0021】発電要素の製造に際しては、まず、上記し
た正極と第1のセパレータと負極と更に第2のセパレー
タとを重ね合わせ、その積層シート状物を、例えば負極
側に芯材を配置したのち正極を外側にして渦巻状に巻回
したのち芯材を抜き取り、円筒状物を製造する。なお、
この巻回に先立ち、正極や負極の活物質層を一部除去し
て集電体の表面を表出せしめ、それぞれの集電体にリー
ド片状の外部端子を例えば溶接法で接続する。
た正極と第1のセパレータと負極と更に第2のセパレー
タとを重ね合わせ、その積層シート状物を、例えば負極
側に芯材を配置したのち正極を外側にして渦巻状に巻回
したのち芯材を抜き取り、円筒状物を製造する。なお、
この巻回に先立ち、正極や負極の活物質層を一部除去し
て集電体の表面を表出せしめ、それぞれの集電体にリー
ド片状の外部端子を例えば溶接法で接続する。
【0022】ついで、上記した円筒状物を温度60〜1
00℃好ましくは80〜95℃で加熱しながら径方向に
9.8MPa〜29.4MPa、好ましくは11.8MPa〜21.
6MPaの圧力で加圧する。その結果、図1で示したよう
に、全体として扁平な形状に整形され、その巻回断面の
一方からは、正極端子2と負極端子3が同一方向に延出
している発電要素1が得られる。
00℃好ましくは80〜95℃で加熱しながら径方向に
9.8MPa〜29.4MPa、好ましくは11.8MPa〜21.
6MPaの圧力で加圧する。その結果、図1で示したよう
に、全体として扁平な形状に整形され、その巻回断面の
一方からは、正極端子2と負極端子3が同一方向に延出
している発電要素1が得られる。
【0023】この発電要素1における正極端子の近辺の
断面構造を図1のII−II線に沿う断面図である図2に示
す。図2で明らかなように、この発電要素1は、集電体
4aの両面に担持されている正極活物質層4b,4bか
ら成る正極4と、集電体5aの両面に担持されている負
極活物質層5b,5bから成る負極5とがセパレータ6
を介して積層されているユニットが交互に複数積層され
ていて、各ユニットの間には前記した第2のセパレータ
が介装された構造になっている。そして、最外層のユニ
ットにおける正極4の集電体4aには、正極端子2が溶
接されている。
断面構造を図1のII−II線に沿う断面図である図2に示
す。図2で明らかなように、この発電要素1は、集電体
4aの両面に担持されている正極活物質層4b,4bか
ら成る正極4と、集電体5aの両面に担持されている負
極活物質層5b,5bから成る負極5とがセパレータ6
を介して積層されているユニットが交互に複数積層され
ていて、各ユニットの間には前記した第2のセパレータ
が介装された構造になっている。そして、最外層のユニ
ットにおける正極4の集電体4aには、正極端子2が溶
接されている。
【0024】ここで、正極端子2や負極端子3の材料と
しては、後述する非水電解液に溶出しない材料であるこ
とが大前提であるが、その上で、非水電解液に対する耐
食性が良好で、また、製造した電池のインピーダンスを
高めないような材料であることが好適である。具体的に
は、正極端子2にはAlやAl合金が使用され、負極端
子3にはCuやNiが使用される。
しては、後述する非水電解液に溶出しない材料であるこ
とが大前提であるが、その上で、非水電解液に対する耐
食性が良好で、また、製造した電池のインピーダンスを
高めないような材料であることが好適である。具体的に
は、正極端子2にはAlやAl合金が使用され、負極端
子3にはCuやNiが使用される。
【0025】そして、AlやAl合金の場合、例えば、
濃度100g/Lのリン酸水溶液や濃度100g/Lの
硫酸水溶液中において15Vで陽極酸化を行ったもの、
濃度75g/Lのクロム酸水溶液中において20Vで陽
極酸化を行ったもの、濃度140g/Lの水酸化ナトリ
ウム水溶液中に浸漬して表面処理を行ったもの、クロム
酸ナトリウム:硫酸:水の質量比が3:30:10であ
る温度60〜70℃の溶液中に浸漬して表面処理を行っ
たものは、表面に高さが数nm〜数千nmの微小突起を有
し、多孔質のアルミナ膜が形成されているので、耐食性
の向上と後述する外装部材を構成するシーラントフィル
ムとの接着性の向上を実現することができる。
濃度100g/Lのリン酸水溶液や濃度100g/Lの
硫酸水溶液中において15Vで陽極酸化を行ったもの、
濃度75g/Lのクロム酸水溶液中において20Vで陽
極酸化を行ったもの、濃度140g/Lの水酸化ナトリ
ウム水溶液中に浸漬して表面処理を行ったもの、クロム
酸ナトリウム:硫酸:水の質量比が3:30:10であ
る温度60〜70℃の溶液中に浸漬して表面処理を行っ
たものは、表面に高さが数nm〜数千nmの微小突起を有
し、多孔質のアルミナ膜が形成されているので、耐食性
の向上と後述する外装部材を構成するシーラントフィル
ムとの接着性の向上を実現することができる。
【0026】また、負極端子3をNi単体で形成した場
合、Niのインピーダンスは高いので、製造した電池を
外部短絡したときの抵抗損で異常発熱して、当該端子の
溶断が起こりやすくなる。そのようなことからすると、
負極端子3としては例えば導電性に優れたCuを基材と
してそれにNiめっきを施したものが好適である。な
お、上記した発電要素は正極とセパレータと負極とから
成るものであるが、この発電要素は外装部材の中に収容
したのち非水電解液を注入した時点で、正極とセパレー
タと負極と非水電解液を有する発電要素になる。
合、Niのインピーダンスは高いので、製造した電池を
外部短絡したときの抵抗損で異常発熱して、当該端子の
溶断が起こりやすくなる。そのようなことからすると、
負極端子3としては例えば導電性に優れたCuを基材と
してそれにNiめっきを施したものが好適である。な
お、上記した発電要素は正極とセパレータと負極とから
成るものであるが、この発電要素は外装部材の中に収容
したのち非水電解液を注入した時点で、正極とセパレー
タと負極と非水電解液を有する発電要素になる。
【0027】しかしながら、本発明で使用できる発電要
素はこれに限定されるものではなく、例えば、高分子材
料に非水電解液が含浸されている高分子ゲル状電解質
や、全固体型の高分子固体電解質を正極と負極の間に配
置して成るものであってもよい。そして、前記した高分
子ゲル状電解質に用いる高分子材料としては、特に限定
されるものではないが、例えば、ポリアクリルニトリル
系樹脂,ポリエチレンオキサイド系樹脂,ポリエーテル
系樹脂,ポリエステル系樹脂,ポリアクリレート系樹
脂,フッ素系樹脂などをあげることができる。
素はこれに限定されるものではなく、例えば、高分子材
料に非水電解液が含浸されている高分子ゲル状電解質
や、全固体型の高分子固体電解質を正極と負極の間に配
置して成るものであってもよい。そして、前記した高分
子ゲル状電解質に用いる高分子材料としては、特に限定
されるものではないが、例えば、ポリアクリルニトリル
系樹脂,ポリエチレンオキサイド系樹脂,ポリエーテル
系樹脂,ポリエステル系樹脂,ポリアクリレート系樹
脂,フッ素系樹脂などをあげることができる。
【0028】このようにして製造された発電要素1は、
次に、第2工程へ移送される。まず、この第2工程で
は、金属シートの両面にそれぞれ樹脂フィルムをラミネ
ートした3層構造の積層フィルムが外装部材として使用
される。金属シートは、非水電解液や、電池内で発生し
たガスが外部へ透過することを防ぐためのバリアとして
機能し、通常、AlやAl合金から成るシートが使用さ
れる。
次に、第2工程へ移送される。まず、この第2工程で
は、金属シートの両面にそれぞれ樹脂フィルムをラミネ
ートした3層構造の積層フィルムが外装部材として使用
される。金属シートは、非水電解液や、電池内で発生し
たガスが外部へ透過することを防ぐためのバリアとして
機能し、通常、AlやAl合金から成るシートが使用さ
れる。
【0029】この外装部材において、一方の樹脂フィル
ムは、熱融着処理時に、直接、液密性と気密性に富む熱
融着部を形成して、外装部材の中に発電要素を密封する
ために寄与するものである。その点で、この樹脂フィル
ムを、以後、シーラントフィルムと称する。他方、金属
シートの他面にラミネートされている樹脂フィルムは、
電池の製造時にあっては、熱融着部の形成には関与せず
電池の外表面を構成するフィルムになり、金属シートを
保護すると同時に電池の強度確保に寄与する。そのた
め、この樹脂フィルムは剛性を有する材料で構成され
る。
ムは、熱融着処理時に、直接、液密性と気密性に富む熱
融着部を形成して、外装部材の中に発電要素を密封する
ために寄与するものである。その点で、この樹脂フィル
ムを、以後、シーラントフィルムと称する。他方、金属
シートの他面にラミネートされている樹脂フィルムは、
電池の製造時にあっては、熱融着部の形成には関与せず
電池の外表面を構成するフィルムになり、金属シートを
保護すると同時に電池の強度確保に寄与する。そのた
め、この樹脂フィルムは剛性を有する材料で構成され
る。
【0030】これら2種類の樹脂フィルムのうち、まず
シーラントフィルムとしては、非水電解液と接触して溶
解したり膨潤したりしない材料から成る無延伸フィルム
であることが好ましい。そのようなフィルムの材料とし
ては、例えば、無延伸のポリプロピレン(PP)や線状
低密度ポリエチレン(LLDPE)のようなポリオレフ
ィン,エチレン・酢酸ビニル共重合体(EVA),アイ
オノマー(IO),ポリアミド(PA),ナイロン(N
y),ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリブ
チレンテレフタレート(PBT),ポリ塩化ビニル(P
VC),ポリ塩化ビニリデン(PVDC),ポリビニル
アルコール(PVA),エチレン・ビニルアルコール
(EVOH),ポリカーボネート(PC),ポリスチレ
ン(PS),ポリアクリロニトリル(PAN),エチレ
ン・アクリル酸共重合体(EAA),エチレン・メタク
リル酸共重合体(EMAA),エチレン・メチルアクリ
レート共重合体(EMA),エチレン・メチルメタクリ
レート共重合体(EMMA),エチレン・エチルアクリ
レート共重合体(EEA),ポリメチルペンテン(PM
P)などをあげることができる。
シーラントフィルムとしては、非水電解液と接触して溶
解したり膨潤したりしない材料から成る無延伸フィルム
であることが好ましい。そのようなフィルムの材料とし
ては、例えば、無延伸のポリプロピレン(PP)や線状
低密度ポリエチレン(LLDPE)のようなポリオレフ
ィン,エチレン・酢酸ビニル共重合体(EVA),アイ
オノマー(IO),ポリアミド(PA),ナイロン(N
y),ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリブ
チレンテレフタレート(PBT),ポリ塩化ビニル(P
VC),ポリ塩化ビニリデン(PVDC),ポリビニル
アルコール(PVA),エチレン・ビニルアルコール
(EVOH),ポリカーボネート(PC),ポリスチレ
ン(PS),ポリアクリロニトリル(PAN),エチレ
ン・アクリル酸共重合体(EAA),エチレン・メタク
リル酸共重合体(EMAA),エチレン・メチルアクリ
レート共重合体(EMA),エチレン・メチルメタクリ
レート共重合体(EMMA),エチレン・エチルアクリ
レート共重合体(EEA),ポリメチルペンテン(PM
P)などをあげることができる。
【0031】そして、これら材料をベースポリマとし、
それに例えば無水マレイン酸などの酸無水物をグラフト
重合させると、その材料のフィルムは、金属との接着力
が向上し、後述する接着性絶縁フィルムを用いることが
なくても熱融着処理による封止効果を高めるだけではな
く、金属との接着性が増大するので外部端子が位置する
箇所の封止効果を高めることができるので好適である。
それに例えば無水マレイン酸などの酸無水物をグラフト
重合させると、その材料のフィルムは、金属との接着力
が向上し、後述する接着性絶縁フィルムを用いることが
なくても熱融着処理による封止効果を高めるだけではな
く、金属との接着性が増大するので外部端子が位置する
箇所の封止効果を高めることができるので好適である。
【0032】一方、剛性を有する樹脂フィルムの材料と
しては、例えば、2軸延伸ポリエチレン(PE)やポリ
プロピレン(PP)のような2軸延伸ポリオレフィン,
ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリアミド
(PA)などをあげることができる。第2工程では、短
辺は収容すべき発電要素1の長辺より若干長く、また長
辺は発電要素1の短辺の2倍強の長さになっていて、図
3で示したように、金属シート7aを挟んで前記したシ
ーラントフィルム7bと剛性を有する樹脂フィルム7c
とをラミネートして成る3層構造の外装部材7が用意さ
れる。そして、この外装部材7の右半分にシーラントフ
ィルム7b側から例えばカップ成形を行い、発電要素1
を収容できる大きさの凹部8を形成する。
しては、例えば、2軸延伸ポリエチレン(PE)やポリ
プロピレン(PP)のような2軸延伸ポリオレフィン,
ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリアミド
(PA)などをあげることができる。第2工程では、短
辺は収容すべき発電要素1の長辺より若干長く、また長
辺は発電要素1の短辺の2倍強の長さになっていて、図
3で示したように、金属シート7aを挟んで前記したシ
ーラントフィルム7bと剛性を有する樹脂フィルム7c
とをラミネートして成る3層構造の外装部材7が用意さ
れる。そして、この外装部材7の右半分にシーラントフ
ィルム7b側から例えばカップ成形を行い、発電要素1
を収容できる大きさの凹部8を形成する。
【0033】この外装部材におけるシーラントフィルム
7bの周縁部(図3の斜線部分)、すなわち後述するよ
うに熱融着処理が施されて熱融着部に転化する箇所に予
めプラズマ照射処理を施しておくことが好ましい。この
プラズマ照射処理が施されると、高エネルギーのプラズ
マ粒子と照射処理面に付着していた汚れとが結合して表
面汚れが除去され、照射処理面は清浄化する。また、照
射処理面の化学結合が変化し、OH基などの親水基が表
面に導入されてその接着性は向上する。更には照射処理
面における低活性の分子層などを分解して高活性の酸化
層などを生成し、表面の濡れ性が改善され、また、照射
処理面には原子レベルの凹凸が発生してくる。
7bの周縁部(図3の斜線部分)、すなわち後述するよ
うに熱融着処理が施されて熱融着部に転化する箇所に予
めプラズマ照射処理を施しておくことが好ましい。この
プラズマ照射処理が施されると、高エネルギーのプラズ
マ粒子と照射処理面に付着していた汚れとが結合して表
面汚れが除去され、照射処理面は清浄化する。また、照
射処理面の化学結合が変化し、OH基などの親水基が表
面に導入されてその接着性は向上する。更には照射処理
面における低活性の分子層などを分解して高活性の酸化
層などを生成し、表面の濡れ性が改善され、また、照射
処理面には原子レベルの凹凸が発生してくる。
【0034】そのため、樹脂や金属の表面にプラズマ照
射処理を施すと、それら樹脂や金属の処理表面の濡れ性
が向上して水との接触角は小さくなり、そのため、樹脂
と金属、樹脂と樹脂の相互間における接着性は向上す
る。このような効果を発揮するプラズマ照射処理を、本
発明おいては、互いに熱融着させるシーラントフィルム
7b,7bの周縁部に適用してその周縁部表面を清浄化
することにより、その後の工程で形成される、熱融着部
の気密性と液密性を確実にすることが好ましい。
射処理を施すと、それら樹脂や金属の処理表面の濡れ性
が向上して水との接触角は小さくなり、そのため、樹脂
と金属、樹脂と樹脂の相互間における接着性は向上す
る。このような効果を発揮するプラズマ照射処理を、本
発明おいては、互いに熱融着させるシーラントフィルム
7b,7bの周縁部に適用してその周縁部表面を清浄化
することにより、その後の工程で形成される、熱融着部
の気密性と液密性を確実にすることが好ましい。
【0035】本発明において、このプラズマ照射処理
は、具体的には、市販のプラズマ照射装置(例えばキー
エンス社製のST−7000)を用い、大気下で行えば
よい。例えば、図4で示したように、電極9a,9b間
にバレル形状をなして発生しているプラズマ10の外側
部分を、紙面と垂直方向に走行させている外装部材7の
周縁部に照射すればよい。このとき、プラズマと外装部
材との距離は5〜50mm程度にし、また照射時間は1〜
3秒程度にすれば、好適な表面清浄化を達成することが
できる。
は、具体的には、市販のプラズマ照射装置(例えばキー
エンス社製のST−7000)を用い、大気下で行えば
よい。例えば、図4で示したように、電極9a,9b間
にバレル形状をなして発生しているプラズマ10の外側
部分を、紙面と垂直方向に走行させている外装部材7の
周縁部に照射すればよい。このとき、プラズマと外装部
材との距離は5〜50mm程度にし、また照射時間は1〜
3秒程度にすれば、好適な表面清浄化を達成することが
できる。
【0036】凹部8の中に発電要素1を収容したのち、
外装部材7の左半分を凹部8との境界線l0の付近から
2つ折りにして折り曲げ、凹部8に収容されている発電
要素1の上面を覆う。その結果、図5で示したように、
凹部8に収容されている発電要素1の全体が外装部材7
で被包されている中間部材Aが製造される。
外装部材7の左半分を凹部8との境界線l0の付近から
2つ折りにして折り曲げ、凹部8に収容されている発電
要素1の上面を覆う。その結果、図5で示したように、
凹部8に収容されている発電要素1の全体が外装部材7
で被包されている中間部材Aが製造される。
【0037】この中間部材Aにおいて、上側の外装部材
部分と下側の外装部材部分とが直接重なり合っている2
箇所の側縁部は、図6で示したように、互いにシーラン
トフィルム7b,7bにプラズマ照射処理が施されてい
る箇所が接触した状態にあり、また他の重なり合ってい
る周縁部、すなわち外部端子2,3が延出している周縁
部では、シーラントフィルム7b,7bのプラズマ照射
処理箇所が互いに接触している状態と外部端子2,3が
上下方向からシーラントフィルム7b,7bのプラズマ
照射処理箇所で挟み込まれている状態が存在している。
そして中間部材Aの外表面は、剛性を有する樹脂フィル
ム7cで構成されている。
部分と下側の外装部材部分とが直接重なり合っている2
箇所の側縁部は、図6で示したように、互いにシーラン
トフィルム7b,7bにプラズマ照射処理が施されてい
る箇所が接触した状態にあり、また他の重なり合ってい
る周縁部、すなわち外部端子2,3が延出している周縁
部では、シーラントフィルム7b,7bのプラズマ照射
処理箇所が互いに接触している状態と外部端子2,3が
上下方向からシーラントフィルム7b,7bのプラズマ
照射処理箇所で挟み込まれている状態が存在している。
そして中間部材Aの外表面は、剛性を有する樹脂フィル
ム7cで構成されている。
【0038】その後、上記した3箇所の周縁部のうち、
1箇所を残して他の2箇所に熱融着処理を施す。その場
合の2箇所の周縁部のうち1箇所の周縁部は、外部端子
が延出している周縁部とする。したがって、この時点で
は、外装部材7は1箇所の周縁部が開口した状態にある
袋形状に成形され、その中に発電要素1が収容された状
態になっている。
1箇所を残して他の2箇所に熱融着処理を施す。その場
合の2箇所の周縁部のうち1箇所の周縁部は、外部端子
が延出している周縁部とする。したがって、この時点で
は、外装部材7は1箇所の周縁部が開口した状態にある
袋形状に成形され、その中に発電要素1が収容された状
態になっている。
【0039】上記した周縁部のうち、外部端子2,3が
延出している周縁部を熱融着する場合には、図6で示し
たように、外装部材のシーラントフィルム7b,7bと
外部端子2(3)の間に接着性絶縁フィルム11を介装
することが好ましい。そして、外部端子2(3)と接着
性絶縁フィルム11のそれぞれの表面に対しては前記し
たプラズマ照射処理を施す。
延出している周縁部を熱融着する場合には、図6で示し
たように、外装部材のシーラントフィルム7b,7bと
外部端子2(3)の間に接着性絶縁フィルム11を介装
することが好ましい。そして、外部端子2(3)と接着
性絶縁フィルム11のそれぞれの表面に対しては前記し
たプラズマ照射処理を施す。
【0040】このようにしておくと、熱融着処理時に各
材料の間は互いに強固に接着し、形成された熱融着部の
液密性と気密性が良好になるからである。このような接
着性絶縁フィルムとしては、シーラントフィルムの場合
と同様の特性、成形性を備えつつ、金属である外部端子
との接着性に優れたものであることが好ましい。例え
ば、シーラントフィルムで用いる前記した樹脂をベース
とし、これに無水マレイン酸のような酸無水物をグラフ
ト重合させたものをあげることができる。
材料の間は互いに強固に接着し、形成された熱融着部の
液密性と気密性が良好になるからである。このような接
着性絶縁フィルムとしては、シーラントフィルムの場合
と同様の特性、成形性を備えつつ、金属である外部端子
との接着性に優れたものであることが好ましい。例え
ば、シーラントフィルムで用いる前記した樹脂をベース
とし、これに無水マレイン酸のような酸無水物をグラフ
ト重合させたものをあげることができる。
【0041】なお、この接着性絶縁フィルムはシーラン
トフィルムと同一系統のものであっても、異なる系統の
ものであってもよいが、同一系統のものを用いると、熱
融着後に外部端子へのつきまわりが均質となり、形成さ
れた熱融着部(封止構造)の信頼性が高くなる。次の第
3工程では、第2工程で形成された袋形状の外装部材に
おける開口から非水電解液を注入したのち、その開口に
も熱融着処理が行われる。その結果、図7で示したよう
に、外装部材7の3箇所の周縁部はいずれも熱融着部に
なっていて、凹部8の中に発電要素1が密封されてお
り、1端からは外部端子2,3が延出している未充電状
態の薄形電池が得られる。
トフィルムと同一系統のものであっても、異なる系統の
ものであってもよいが、同一系統のものを用いると、熱
融着後に外部端子へのつきまわりが均質となり、形成さ
れた熱融着部(封止構造)の信頼性が高くなる。次の第
3工程では、第2工程で形成された袋形状の外装部材に
おける開口から非水電解液を注入したのち、その開口に
も熱融着処理が行われる。その結果、図7で示したよう
に、外装部材7の3箇所の周縁部はいずれも熱融着部に
なっていて、凹部8の中に発電要素1が密封されてお
り、1端からは外部端子2,3が延出している未充電状
態の薄形電池が得られる。
【0042】この第3工程において、袋形状の外装部材
の内部を予め減圧脱気した状態で熱融着処理を行うこと
が好ましい。発電要素1の中に含まれていた空気が除去
され、非水電解液の発電要素内への含浸速度が高まり、
かつ発電要素の全体に非水電解液を均一に含浸させるこ
とができるからである。このような方法としては、外装
部材の内部を減圧脱気してから非水電解液を注入して密
封する方法と、大気雰囲気下で外装部材の中に非水電解
液を注入してから減圧脱気を行い、最後に密封する方法
を採用することができる。
の内部を予め減圧脱気した状態で熱融着処理を行うこと
が好ましい。発電要素1の中に含まれていた空気が除去
され、非水電解液の発電要素内への含浸速度が高まり、
かつ発電要素の全体に非水電解液を均一に含浸させるこ
とができるからである。このような方法としては、外装
部材の内部を減圧脱気してから非水電解液を注入して密
封する方法と、大気雰囲気下で外装部材の中に非水電解
液を注入してから減圧脱気を行い、最後に密封する方法
を採用することができる。
【0043】このときに注入する非水電解液は、非水溶
媒に電解質を溶解したものであるが、電解質としては、
例えば過塩素酸リチウム(LiClO4),四フッ化ホ
ウ酸リチウム(LiBF4),六フッ化リン酸リチウム
(LiPF6),六フッ化ヒ素酸リチウム(LiAs
F6),トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(Li
CF3SO3),LiN(CF3SO2)2,リチウムビス
[5−フルオロ−2オラト−1−ベンゼン−スルホナト
(2−)]ボレートなどをあげることができる。
媒に電解質を溶解したものであるが、電解質としては、
例えば過塩素酸リチウム(LiClO4),四フッ化ホ
ウ酸リチウム(LiBF4),六フッ化リン酸リチウム
(LiPF6),六フッ化ヒ素酸リチウム(LiAs
F6),トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(Li
CF3SO3),LiN(CF3SO2)2,リチウムビス
[5−フルオロ−2オラト−1−ベンゼン−スルホナト
(2−)]ボレートなどをあげることができる。
【0044】また、非水溶媒としては、例えばγ−ブチ
ロラクトン,エチレンカーボネート,プロピレンカーボ
ネート,ジエチルカーボネート,メチルエチルカーボネ
ート,1,2−ジメトキシエタン,1,2−ジエトキシ
エタン,テトラヒドロフラン,1,3−ジオキソラン,
メチルスルホラン,アセトニトリル,プロピルニトリ
ル,アニソール,酢酸エステル,プロピオン酸エステル
などを用いることができる。これらは単独で用いてもよ
く、2種類を混合して用いてもよい。
ロラクトン,エチレンカーボネート,プロピレンカーボ
ネート,ジエチルカーボネート,メチルエチルカーボネ
ート,1,2−ジメトキシエタン,1,2−ジエトキシ
エタン,テトラヒドロフラン,1,3−ジオキソラン,
メチルスルホラン,アセトニトリル,プロピルニトリ
ル,アニソール,酢酸エステル,プロピオン酸エステル
などを用いることができる。これらは単独で用いてもよ
く、2種類を混合して用いてもよい。
【0045】これら非水溶媒に、例えばトリオクチルフ
ォスフェート(TOP)やジ−n−ブチルカーボネート
(DNBC)のような界面活性剤を添加すると、得られ
た非水電解液のセパレータに対する濡れ性が向上して好
適である。なお、非水電解液における電解質濃度は0.
5mol/L以上であることが好ましい。
ォスフェート(TOP)やジ−n−ブチルカーボネート
(DNBC)のような界面活性剤を添加すると、得られ
た非水電解液のセパレータに対する濡れ性が向上して好
適である。なお、非水電解液における電解質濃度は0.
5mol/L以上であることが好ましい。
【0046】また、非水電解液として、エチレンカーボ
ネート(EC)とγ−ブチロラクトン(γ−BL)の混
合物を非水溶媒とし、四フッ化ホウ酸リチウム(LiB
F4)を電解質とするものを用いると、減圧脱気時の真
空度を高めても、蒸発が起こりにくく、泡立ちも少ない
ので、電池製造が容易になる。その場合、ECはγ−B
Lに比べて粘度が高く、低温下での容量が小さいので、
混合物におけるEC比率が高いほど製造した薄形電池の
低温特性は劣化しやすい。逆に、γ−BLの場合は、そ
の比率が高いほど低温特性は良好となり、またγ−BL
は高温で負極(炭素)と反応しやすいので、製造した電
池は高温下における容量低下が大きくなる。
ネート(EC)とγ−ブチロラクトン(γ−BL)の混
合物を非水溶媒とし、四フッ化ホウ酸リチウム(LiB
F4)を電解質とするものを用いると、減圧脱気時の真
空度を高めても、蒸発が起こりにくく、泡立ちも少ない
ので、電池製造が容易になる。その場合、ECはγ−B
Lに比べて粘度が高く、低温下での容量が小さいので、
混合物におけるEC比率が高いほど製造した薄形電池の
低温特性は劣化しやすい。逆に、γ−BLの場合は、そ
の比率が高いほど低温特性は良好となり、またγ−BL
は高温で負極(炭素)と反応しやすいので、製造した電
池は高温下における容量低下が大きくなる。
【0047】このようなことから、ECとγ−BLの非
水溶媒を用いる場合には、EC/γ−BL比(体積比)
は2/1〜1/5にすることが好ましい。また、LiB
F4の添加量は、非水溶媒の総量に対し、0.75〜2mo
l/Lにすることが好ましい。0.75mol/Lより少な
くすると、所望容量の薄形電池の製造が困難となり、2
mol/Lより多くすると、電池のサイクル寿命特性の劣
化を招きやすく、しかも非水電解液が高価なものになる
からである。
水溶媒を用いる場合には、EC/γ−BL比(体積比)
は2/1〜1/5にすることが好ましい。また、LiB
F4の添加量は、非水溶媒の総量に対し、0.75〜2mo
l/Lにすることが好ましい。0.75mol/Lより少な
くすると、所望容量の薄形電池の製造が困難となり、2
mol/Lより多くすると、電池のサイクル寿命特性の劣
化を招きやすく、しかも非水電解液が高価なものになる
からである。
【0048】なお、上記した一連の製造方法において、
製造した正極や負極、またセパレータの1種または2種
以上にもプラズマ照射処理を施しておくことが好まし
い。第3工程で非水電解液を注入したときに、発電要素
は全体として濡れ性が向上しているので、非水電解液は
発電要素へ円滑に含浸され、その含浸速度が短縮できる
からである。このことは、エネルギー密度を高めること
が要求されている昨今の状況下では、発電要素が外装部
材の中に隙間なく収容されるため、非水電解液の発電要
素への円滑な含浸が困難になっていることを考えると、
好適な作用効果であるということができる。
製造した正極や負極、またセパレータの1種または2種
以上にもプラズマ照射処理を施しておくことが好まし
い。第3工程で非水電解液を注入したときに、発電要素
は全体として濡れ性が向上しているので、非水電解液は
発電要素へ円滑に含浸され、その含浸速度が短縮できる
からである。このことは、エネルギー密度を高めること
が要求されている昨今の状況下では、発電要素が外装部
材の中に隙間なく収容されるため、非水電解液の発電要
素への円滑な含浸が困難になっていることを考えると、
好適な作用効果であるということができる。
【0049】第4工程では、得られた未充電薄形電池に
対して初充電を行う。具体的には、未充電の薄形電池を
加圧容器の中に収容し、薄形電池の正極端子と負極端子
のそれぞれを、加圧容器の壁を貫通して設けられてい
て、かつ外部に配置された充電装置と接続している接続
端子にリード線を介して接続し、後述する加圧気体で当
該薄形電池を加圧しながら初充電を行う。また、一旦、
加圧し、その後に初充電を行ってもよい。
対して初充電を行う。具体的には、未充電の薄形電池を
加圧容器の中に収容し、薄形電池の正極端子と負極端子
のそれぞれを、加圧容器の壁を貫通して設けられてい
て、かつ外部に配置された充電装置と接続している接続
端子にリード線を介して接続し、後述する加圧気体で当
該薄形電池を加圧しながら初充電を行う。また、一旦、
加圧し、その後に初充電を行ってもよい。
【0050】この加圧下における初充電により、活物質
の膨張やガス発生に基づく薄形電池の膨張は抑制され
る。また同時に、電池内の非水電解液への圧力付加によ
り当該非水電解液の発電要素への含浸速度が大きくな
り、もって非水電解液の均一含浸、それに伴う放電容量
の増加、サイクル寿命特性の向上などの効果が得られ
る。用いる加圧気体としては、例えば、乾燥空気、炭酸
ガス、窒素ガス、不活性ガスなどをあげることができ
る。電池内部への水分の浸入を防止する観点からすれ
ば、いずれも、水分を含まないものであることが好まし
い。
の膨張やガス発生に基づく薄形電池の膨張は抑制され
る。また同時に、電池内の非水電解液への圧力付加によ
り当該非水電解液の発電要素への含浸速度が大きくな
り、もって非水電解液の均一含浸、それに伴う放電容量
の増加、サイクル寿命特性の向上などの効果が得られ
る。用いる加圧気体としては、例えば、乾燥空気、炭酸
ガス、窒素ガス、不活性ガスなどをあげることができ
る。電池内部への水分の浸入を防止する観点からすれ
ば、いずれも、水分を含まないものであることが好まし
い。
【0051】加圧気体として炭酸ガスを用いると、当該
炭酸ガスの一部が外装部材から電池内部に侵入して発電
要素内に安定な固体電解質の界面(SEI)を形成し、
そのことにより非水電解液のサイクル寿命が向上するの
で好適である。加圧気体の圧力はゲージ圧で0.3〜1
5MPaに設定されることが好ましい。0.3MPaより圧力
が低い場合は、電池の膨張を抑制する効果が乏しい。
炭酸ガスの一部が外装部材から電池内部に侵入して発電
要素内に安定な固体電解質の界面(SEI)を形成し、
そのことにより非水電解液のサイクル寿命が向上するの
で好適である。加圧気体の圧力はゲージ圧で0.3〜1
5MPaに設定されることが好ましい。0.3MPaより圧力
が低い場合は、電池の膨張を抑制する効果が乏しい。
【0052】加圧気体の圧力を高めると、電池の膨張を
抑制する効果が増大し、また非水電解液の発電要素内へ
の含浸速度を高めることは可能になるが、他方では高圧
化に伴って加圧容器を耐圧構造にすることが必要とな
り、更に加圧容器の壁を貫通して接続端子を配設するこ
とが困難になるので、適用する圧力の上限は、ゲージ圧
で15MPa程度に設定する。
抑制する効果が増大し、また非水電解液の発電要素内へ
の含浸速度を高めることは可能になるが、他方では高圧
化に伴って加圧容器を耐圧構造にすることが必要とな
り、更に加圧容器の壁を貫通して接続端子を配設するこ
とが困難になるので、適用する圧力の上限は、ゲージ圧
で15MPa程度に設定する。
【0053】この初充電時に、発電要素への非水電解液
の含浸が不完全であると、非水電解液が含浸されている
部分でのみ充電が進行する。そして、その充電は、発電
要素の全体に非水電解液が完全に含浸している状態、い
わゆる満含浸状態の場合に比べると、実質的にレートが
高い状態で進行することになる。そのため、得られた電
池の放電容量は低下し、またサイクル寿命特性をはじめ
とする電池特性の低下が引き起こされる。しかも、非水
電解液の含浸状態がばらついていることにより、上記し
た電池特性はばらついてくる。
の含浸が不完全であると、非水電解液が含浸されている
部分でのみ充電が進行する。そして、その充電は、発電
要素の全体に非水電解液が完全に含浸している状態、い
わゆる満含浸状態の場合に比べると、実質的にレートが
高い状態で進行することになる。そのため、得られた電
池の放電容量は低下し、またサイクル寿命特性をはじめ
とする電池特性の低下が引き起こされる。しかも、非水
電解液の含浸状態がばらついていることにより、上記し
た電池特性はばらついてくる。
【0054】このようなことから、初充電は満含浸状態
で行うことが必要になる。なお、この薄形電池の場合、
正極と負極との間の静電容量および/またはインピーダ
ンスを非破壊試験で測定して非水電解液の発電要素への
含浸状態を判定することができる。その非破壊試験は次
のようなことを根拠にしている。すなわち、非水電解液
の比誘電率は発電要素の空隙(空気部分)の比誘電率に
比べて桁違いに大きいので、非水電解液が発電要素の空
隙に含浸してその空隙が非水電解液で置換されると、正
極と負極間で測定される静電容量が大幅に増加するから
であり、同様に、非水電解液のインピーダンスは前記空
隙のインピーダンスに比べて桁違いに小さいので、空隙
が非水電解液で置換された場合には、正極と負極間で測
定されるインピーダンスは桁違いに小さくなるからであ
る。
で行うことが必要になる。なお、この薄形電池の場合、
正極と負極との間の静電容量および/またはインピーダ
ンスを非破壊試験で測定して非水電解液の発電要素への
含浸状態を判定することができる。その非破壊試験は次
のようなことを根拠にしている。すなわち、非水電解液
の比誘電率は発電要素の空隙(空気部分)の比誘電率に
比べて桁違いに大きいので、非水電解液が発電要素の空
隙に含浸してその空隙が非水電解液で置換されると、正
極と負極間で測定される静電容量が大幅に増加するから
であり、同様に、非水電解液のインピーダンスは前記空
隙のインピーダンスに比べて桁違いに小さいので、空隙
が非水電解液で置換された場合には、正極と負極間で測
定されるインピーダンスは桁違いに小さくなるからであ
る。
【0055】したがって、本発明においては、製造した
薄形電池の静電容量または/およびインピーダンスを測
定し、その測定値が、予め実験により求めておいた満含
浸状態の時の値と合致したときに、満含浸状態と判定す
る。次に、本発明のシール性評価方法について説明す
る。この評価方法は、既に説明した本発明方法で製造し
た薄形電池を加圧容器から大気中に取り出し、電池の外
形の経時的変化を観察し、変化が認められたものをシー
ル性不充分、変化が認められないものをシール性充分と
判定する方法である。
薄形電池の静電容量または/およびインピーダンスを測
定し、その測定値が、予め実験により求めておいた満含
浸状態の時の値と合致したときに、満含浸状態と判定す
る。次に、本発明のシール性評価方法について説明す
る。この評価方法は、既に説明した本発明方法で製造し
た薄形電池を加圧容器から大気中に取り出し、電池の外
形の経時的変化を観察し、変化が認められたものをシー
ル性不充分、変化が認められないものをシール性充分と
判定する方法である。
【0056】仮に、第3工程において、外装部材の熱融
着処理時に融着不充分な箇所が存在していた場合、その
電池に対して第4工程の加圧処理を行うと、加圧気体は
融着不充分な箇所から電池内部に侵入する。そして、そ
の電池が加圧容器から大気中に取り出されると、電池内
圧は加圧気体の侵入で内圧が上昇しているので、その内
圧と大気圧との差圧に基づいて外装部材は膨張する。
着処理時に融着不充分な箇所が存在していた場合、その
電池に対して第4工程の加圧処理を行うと、加圧気体は
融着不充分な箇所から電池内部に侵入する。そして、そ
の電池が加圧容器から大気中に取り出されると、電池内
圧は加圧気体の侵入で内圧が上昇しているので、その内
圧と大気圧との差圧に基づいて外装部材は膨張する。
【0057】すなわち、シール性が不充分な電池は、加
圧容器から大気中に取り出すと同時に、次第に膨らんで
その厚みが厚くなっていく。しかしながら、シール性が
充分な電池の場合は、上記したような現象は起こらず、
大気中に取り出しても加圧容器の厚みが保持されてい
る。このように、本発明のシール性評価方法によれば、
極めて簡便に、しかも確実に電池のシール性の良悪を判
定することができる。
圧容器から大気中に取り出すと同時に、次第に膨らんで
その厚みが厚くなっていく。しかしながら、シール性が
充分な電池の場合は、上記したような現象は起こらず、
大気中に取り出しても加圧容器の厚みが保持されてい
る。このように、本発明のシール性評価方法によれば、
極めて簡便に、しかも確実に電池のシール性の良悪を判
定することができる。
【0058】なお、以上の説明は、外装部材として積層
フィルムを用いた薄形電池の場合について行ったが、本
発明方法は、これに限定されることなく、例えば外装部
材としてAlのような金属製の外装缶を用いた密閉型電
池に対しても適用することができる。
フィルムを用いた薄形電池の場合について行ったが、本
発明方法は、これに限定されることなく、例えば外装部
材としてAlのような金属製の外装缶を用いた密閉型電
池に対しても適用することができる。
【0059】
【実施例】実施例
1.正極の製造
平均粒径3μmのLiCoSn0.02O2(正極活物質)
89質量部,黒鉛粉末(導電性フィラー:ロンザ社製の
KS6)6質量部,ポリフッ化ビニリデン(結着剤:呉
羽化学社製の#1100)3質量部,およびN−メチル
ピロリドン(溶剤)25質量部から成る混合物を均一剪
断撹拌したのち、ビーズミルで分散して、見掛け粘度が
7500mPa・sであるスラリーを調製した。
89質量部,黒鉛粉末(導電性フィラー:ロンザ社製の
KS6)6質量部,ポリフッ化ビニリデン(結着剤:呉
羽化学社製の#1100)3質量部,およびN−メチル
ピロリドン(溶剤)25質量部から成る混合物を均一剪
断撹拌したのち、ビーズミルで分散して、見掛け粘度が
7500mPa・sであるスラリーを調製した。
【0060】ついで、厚み20μmの帯状Al箔の両面
に上記したスラリーを均一に塗布し、非水溶媒を乾燥除
去し、更にロールプレス機で加圧成形したのち所定の大
きさに裁断して帯状の正極を製造した。そして、正極の
一端のAl箔を表出させ、そこに、長さ50mm,幅5m
m,厚み0.1mmのAl製外部(正極)端子を溶接して取
り付けた。
に上記したスラリーを均一に塗布し、非水溶媒を乾燥除
去し、更にロールプレス機で加圧成形したのち所定の大
きさに裁断して帯状の正極を製造した。そして、正極の
一端のAl箔を表出させ、そこに、長さ50mm,幅5m
m,厚み0.1mmのAl製外部(正極)端子を溶接して取
り付けた。
【0061】2.負極の製造
鱗片状黒鉛50質量部をカルボキシメチルセルロース
1.5質量部に分散してマスターバッチ塗料を調製し
た。この塗料(51.5質量部)に炭素繊維50質量部
を添加したのち剪断分散させ、更にスチレンブタジエン
ゴムラテックス2.4質量部を添加して全体を均一に混
合撹拌し、見掛け粘度が4500mPa・sであるスラリ
ーを調製した。
1.5質量部に分散してマスターバッチ塗料を調製し
た。この塗料(51.5質量部)に炭素繊維50質量部
を添加したのち剪断分散させ、更にスチレンブタジエン
ゴムラテックス2.4質量部を添加して全体を均一に混
合撹拌し、見掛け粘度が4500mPa・sであるスラリ
ーを調製した。
【0062】ついで、厚み10μmの帯状Cu箔の両面
に均一に塗布し、乾燥し、更にロールプレス機で加圧成
形したのち所定の大きさに裁断して帯状の負極を製造し
た。この負極の1端のCu箔を表出させ、そこに、長さ
50mm,幅5mm,厚み0.1mmのNi製外部(負極)端
子を溶接して取り付けた。 3.発電要素の製造 厚み25μm,気孔率50%,透気率300sec/10
0ccのポリエチレン製微多孔膜から成るセパレータを用
意し、正極、負極、およびセパレータを、正極/セパレ
ータ/負極/セパレータの順序で積層したのち、断面形
状が扁平である巻芯を用い、正極を外側にして渦巻状に
巻回し、更に油圧プレス機を用いて温度90℃,圧力
1.7MPaで加熱加圧成形を行って扁平形状の発電要素を
製造した。
に均一に塗布し、乾燥し、更にロールプレス機で加圧成
形したのち所定の大きさに裁断して帯状の負極を製造し
た。この負極の1端のCu箔を表出させ、そこに、長さ
50mm,幅5mm,厚み0.1mmのNi製外部(負極)端
子を溶接して取り付けた。 3.発電要素の製造 厚み25μm,気孔率50%,透気率300sec/10
0ccのポリエチレン製微多孔膜から成るセパレータを用
意し、正極、負極、およびセパレータを、正極/セパレ
ータ/負極/セパレータの順序で積層したのち、断面形
状が扁平である巻芯を用い、正極を外側にして渦巻状に
巻回し、更に油圧プレス機を用いて温度90℃,圧力
1.7MPaで加熱加圧成形を行って扁平形状の発電要素を
製造した。
【0063】4.薄形電池の製造
厚み25μmの延伸ナイロンフィルム(剛性を有する樹
脂フィルム)と厚み40μmのAl箔(金属シート)と
厚み70μmのマレイン化ポリプロピレンフィルム(シ
ーラントフィルム)をこの順序でウレタン系接着剤を用
いて接着・積層して成る外装部材を用意した。なお、上
記シーラントフィルムの融点は138℃である。
脂フィルム)と厚み40μmのAl箔(金属シート)と
厚み70μmのマレイン化ポリプロピレンフィルム(シ
ーラントフィルム)をこの順序でウレタン系接着剤を用
いて接着・積層して成る外装部材を用意した。なお、上
記シーラントフィルムの融点は138℃である。
【0064】この外装部材のシーラントフィルム側から
カップ成形を行って凹部を形成したのち、短冊状に切断
して図3で示した外装部材7にし、そして凹部8の一端
l0を境にして凹部が形成されていない部分をシーラン
トフィルムが上下対向するように成形機で180℃折り
曲げた。ついで、再び全体を展開し、図3の斜線部分に
対してプラズマ照射処理を施した。
カップ成形を行って凹部を形成したのち、短冊状に切断
して図3で示した外装部材7にし、そして凹部8の一端
l0を境にして凹部が形成されていない部分をシーラン
トフィルムが上下対向するように成形機で180℃折り
曲げた。ついで、再び全体を展開し、図3の斜線部分に
対してプラズマ照射処理を施した。
【0065】そして、発電要素に、含有水分が300pp
m以下になるまで温度60℃の真空乾燥を行ったのち、
2個の外装端子の表面にもプラズマ照射を施した。つい
で、外装部材の凹部に、上記した発電要素を収容し、外
装部材の他方を再び折り曲げて図4で示した中間部材A
を組み立てた。なお、この過程で、外部端子が延出して
いる周縁部には、外部端子とシーラントフィルムの間
(上下に2箇所存在する)に、予めプラズマ照射処理が
施されている接着性絶縁フィルムを介装させた。
m以下になるまで温度60℃の真空乾燥を行ったのち、
2個の外装端子の表面にもプラズマ照射を施した。つい
で、外装部材の凹部に、上記した発電要素を収容し、外
装部材の他方を再び折り曲げて図4で示した中間部材A
を組み立てた。なお、この過程で、外部端子が延出して
いる周縁部には、外部端子とシーラントフィルムの間
(上下に2箇所存在する)に、予めプラズマ照射処理が
施されている接着性絶縁フィルムを介装させた。
【0066】そして、まず、中間部材Aの短辺側の1箇
所の周縁部に対し、温度210℃のプレスヘッド(圧
0.2MPa)を用いた熱融着処理を5秒間行い、ついで、
外部端子が延出する周縁部に対しても、同様の熱融着処
理を5秒間行い、外装部材を、長辺の一方が開口してい
る袋形状に成形した。ついで、1Torr以下の真空雰囲気
中において、前記した開口から外装部材内へ非水電解液
を注入した。非水電解液としては、エチレンカーボネー
ト(EC)とγ−ブチロラクトン(γ−BL)が体積比
で1:3である混合液にトリオクチルフォスフェート
(TOP)が0.5質量%添加されている溶媒に、Li
BF4を濃度1.25mol/Lとなるように溶解せしめた
ものを用いた。
所の周縁部に対し、温度210℃のプレスヘッド(圧
0.2MPa)を用いた熱融着処理を5秒間行い、ついで、
外部端子が延出する周縁部に対しても、同様の熱融着処
理を5秒間行い、外装部材を、長辺の一方が開口してい
る袋形状に成形した。ついで、1Torr以下の真空雰囲気
中において、前記した開口から外装部材内へ非水電解液
を注入した。非水電解液としては、エチレンカーボネー
ト(EC)とγ−ブチロラクトン(γ−BL)が体積比
で1:3である混合液にトリオクチルフォスフェート
(TOP)が0.5質量%添加されている溶媒に、Li
BF4を濃度1.25mol/Lとなるように溶解せしめた
ものを用いた。
【0067】そして、上記開口を前記と同様の条件で熱
融着し、余分な外装部材を裁断除去して未充電状態の薄
形電池を製造した。ついで、この薄形電池をオートクレ
ーブ(加圧容器)の中に配置し、容器内に乾燥空気を圧
入し0.5MPaのゲージ圧で10分間の加圧処理を行っ
た。そして最後に、加圧状態を保持しつつ、温度20℃
と温度45℃のそれぞれにおいて、0.2C(150m
A)の条件で初充電を8時間行い、外形寸法が長さ62m
m,幅35mm,厚み3.8mmで、定格容量が750mAh
(0.2C)の薄形非水電解液二次電池を製造した。
融着し、余分な外装部材を裁断除去して未充電状態の薄
形電池を製造した。ついで、この薄形電池をオートクレ
ーブ(加圧容器)の中に配置し、容器内に乾燥空気を圧
入し0.5MPaのゲージ圧で10分間の加圧処理を行っ
た。そして最後に、加圧状態を保持しつつ、温度20℃
と温度45℃のそれぞれにおいて、0.2C(150m
A)の条件で初充電を8時間行い、外形寸法が長さ62m
m,幅35mm,厚み3.8mmで、定格容量が750mAh
(0.2C)の薄形非水電解液二次電池を製造した。
【0068】比較のために、温度20℃、大気中で初充
電を行ったことを除いては、実施例と同様にして薄形非
水電解液二次電池を製造した。 5.性能評価 初充電終了直後における電池の厚みと放電容量を測定し
た。更に、1C/1C−500サイクル充放電後におけ
る電池の厚み、放電容量、放電容量維持率を測定した。
以上の結果を一括して表1に示した。
電を行ったことを除いては、実施例と同様にして薄形非
水電解液二次電池を製造した。 5.性能評価 初充電終了直後における電池の厚みと放電容量を測定し
た。更に、1C/1C−500サイクル充放電後におけ
る電池の厚み、放電容量、放電容量維持率を測定した。
以上の結果を一括して表1に示した。
【0069】
【表1】
【0070】表1から明らかなように、実施例方法で製
造した電池は、比較例方法による電池に比べて、初充電
後の厚みが薄く、また放電容量も大きい。その場合、初
充電時の温度が高いと、初充電後の厚みはやや厚くなる
が、放電容量は大きくなっている。また、実施例方法で
製造した電池は、サイクル充放電後にあっても、比較例
方法による電池に比べて、その厚みは薄く、かつ放電容
量維持率が高くなっている。
造した電池は、比較例方法による電池に比べて、初充電
後の厚みが薄く、また放電容量も大きい。その場合、初
充電時の温度が高いと、初充電後の厚みはやや厚くなる
が、放電容量は大きくなっている。また、実施例方法で
製造した電池は、サイクル充放電後にあっても、比較例
方法による電池に比べて、その厚みは薄く、かつ放電容
量維持率が高くなっている。
【0071】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明方
法は、組み立てた未充電電池を加圧気体中で初充電する
ので、当該電池の膨張が抑制され、また同時に非水電解
液が発電要素に有効に加圧含浸していくので、厚みが薄
く、しかも放電容量やサイクル充放電後の放電容量維持
率が向上した電池を製造することができ、その工業的価
値は大である。
法は、組み立てた未充電電池を加圧気体中で初充電する
ので、当該電池の膨張が抑制され、また同時に非水電解
液が発電要素に有効に加圧含浸していくので、厚みが薄
く、しかも放電容量やサイクル充放電後の放電容量維持
率が向上した電池を製造することができ、その工業的価
値は大である。
【0072】また、本発明方法における電池の組立時
に、正極、負極、セパレータなどの発電要素にプラズマ
照射を施すことにより、電解液との濡れ性が向上してエ
ネルギー密度の高い電池を製造することができる。
に、正極、負極、セパレータなどの発電要素にプラズマ
照射を施すことにより、電解液との濡れ性が向上してエ
ネルギー密度の高い電池を製造することができる。
【図1】発電要素を示す斜視図である。
【図2】図1のII−II線に沿う断面図である。
【図3】外装部材に発電要素を収容する状態を示す斜視
図である。
図である。
【図4】プラズマ照射処理を説明するための説明図であ
る。
る。
【図5】中間部材Aを示す斜視図である。
【図6】外部端子が位置する箇所(周縁部)の状態を示
す断面図である。
す断面図である。
【図7】本発明の薄形電池を示す斜視図である。
1 発電要素
2 外部端子(正極端子)
3 外部端子(負極端子)
4 正極
4a 集電体
4b 正極活物質層
5 負極
5a 集電体
5b 負極活物質層
6 セパレータ
7 外装部材
7a 金属シート
7b シーラントフィルム
7c 剛性を有する樹脂フィルム
8 凹部
9a,9b 電極
10 プラズマ
11 接着性絶縁フィルム
フロントページの続き
(72)発明者 土屋 謙二
神奈川県横浜市磯子区新杉田町8番地 株
式会社東芝横浜事業所内
(72)発明者 矢嶋 亨
神奈川県横浜市磯子区新杉田町8番地 株
式会社東芝横浜事業所内
Fターム(参考) 5H028 AA01 BB01 BB10 BB11 BB15
HH05 HH09
5H029 AJ11 AJ14 AK03 AL06 AL07
AM03 AM04 AM05 BJ04 CJ28
DJ02 DJ03 EJ12 HJ04
Claims (6)
- 【請求項1】 正極とセパレータと負極と非水電解液を
有する発電要素を、金属シートと樹脂フィルムとの積層
フィルムから成る外装部材または金属製の外装缶の中に
封入して未充電電池を製造し、ついで、前記未充電電池
を加圧気体中で充電することを特徴とする密閉型電池の
製造方法。 - 【請求項2】 前記未充電電池を加圧容器の内部に収容
し、前記加圧容器を貫通する端子を介して、前記加圧容
器の外部に配置された充電装置から前記未充電電池を充
電する請求項1の密閉型電池の製造方法。 - 【請求項3】 前記加圧気体が、乾燥空気、窒素、炭酸
ガス、または不活性ガスである請求項1または2の密閉
型電池の製造方法。 - 【請求項4】 前記加圧気体の圧力が、ゲージ圧で0.
1〜15MPaである請求項1〜3のいずれかの密閉型電
池の製造方法。 - 【請求項5】 加熱状態で充電する請求項1〜4のいず
れかの密閉型電池の製造方法。 - 【請求項6】 加圧気体中で密閉型電池に加圧処理を行
ったのち大気中に取り出し、前記密閉型電池の外形の経
時的変化を測定し、変化した場合はシール性が不充分、
変化しない場合はシール性が良好と判定することを特徴
とする密閉型電池のシール性評価方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2002010682A JP2003217671A (ja) | 2002-01-18 | 2002-01-18 | 密閉型電池の製造方法と密閉型電池のシール性評価方法 |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2003217671A true JP2003217671A (ja) | 2003-07-31 |
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ID=27648358
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---|---|---|---|
JP2002010682A Pending JP2003217671A (ja) | 2002-01-18 | 2002-01-18 | 密閉型電池の製造方法と密閉型電池のシール性評価方法 |
Country Status (1)
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---|---|
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Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2005085627A (ja) * | 2003-09-09 | 2005-03-31 | Toshiba Corp | 非水電解質二次電池の製造方法 |
JP2006073243A (ja) * | 2004-08-31 | 2006-03-16 | Sanyo Electric Co Ltd | 電池 |
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