JP2000070699A - 流動層反応装置及び流動層反応方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 反応が発熱を伴い所要見掛接触時間がかなり
小さい触媒反応に対しても、収率や選択率が良好で、し
かも操業性も良好な流動層反応装置、並びに流動層反応
方法を提供する。 【解決手段】 触媒粒子の流動層を形成しつつ反応原料
を供給して、触媒反応により反応生成物を得る流動層反
応装置において、前記流動層の何れかの位置に前記触媒
粒子の流動を制限する流動制限部材２を設けると共に、
その流動制限部材２の一方側を主に触媒反応を行う高温
流動層４とし、他方側を主に流動層の冷却を行う低温流
動層３としてあることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は各種の触媒反応を
行うための流動層反応装置、並びに流動層反応方法に関
するものであり、特に、反応が発熱を伴い高活性を有す
る微粉状触媒を用いて濃厚流動層を形成させる場合で
も、高い反応収率と良好な操業性などを実現できる流動
層反応装置、並びに流動層反応方法に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】流動層、特に微粉状粒子による濃厚流動
層は、単に微粉流動層とも呼ばれ、流動層内が均一温度
となり、伝熱がよいので熱除去が容易であることなどの
特徴から、従来より多くの発熱を伴う触媒反応に適用さ
れてきた。

【０００３】典型的な微粉流動層は、特に重量平均径が
２５〜２５０μｍ、嵩密度が０．３〜１．５ｇ／ｃｍ³
であり、実質的に球状である微粉状粒子を、ガス空塔速
度が０．１〜１．５ｍ／ｓ、好ましくは０．２〜１ｍ／
ｓで流動させる時に形成される。このような微粉流動層
では、流動化ガスが小さな気泡となって均一に流動層内
に分散するとともに平滑な流動状態を示すので、触媒粒
子とガスの接触がよく反応が十分に進行し、操業が容易
であるなどの特徴があることから広く触媒反応に賞用さ
れてきた。

【０００４】このような微粉流動層を発熱を伴う触媒反
応に適用する場合には、通常、流動層の大きい伝熱を利
用して流動層内に冷却管を挿入して冷却し、反応熱を除
去している。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかし、微粉流動層内
に冷却管などを挿入する場合に、十分な伝熱面積を備え
るためには、大きな冷却面積が必要であり、そのために
は流動層の高さを十分に高くしなければならない。その
結果、ガスと触媒との接触時間が大きな値となる。例え
ば、通常の発熱反応においては、冷却面積を確保するた
めの流動層高さは、それを流動化ガスの空塔速度で割っ
た値で５〜５０秒程度に相当する高さになる。一方、一
般に触媒反応では、見掛接触時間（＝静止層高／流動化
ガス空塔速度）が用いられているが、通常、流動層高さ
は静止層高の約１．２〜１．６倍であるから、前記の値
は見掛接触時間で表すと約３〜３０秒に相当する。

【０００６】従って見掛接触時間が３秒以下において反
応生成物の最高収率を示し、それ以上になると反応生成
物が分解、重合、副反応などを起して、かえって収率が
低下してしまうような触媒反応に対しては、従来装置の
ままで微粉流動層を適用するが困難であった。

【０００７】この場合の対策の一つとして、触媒を他の
粒子と混合し、希釈して使用することで、流動層の熱容
量を大きくする方法が考えられるが、その際使用する粒
子は、反応に対して不活性であるとともに、触媒とよく
混合して流動化するように、触媒と類似した性状を持つ
ことが必要である。しかし、そのような化学的および物
理的条件を満足するような粒子は、入手が著しく困難で
ある。

【０００８】また他の対策として、流動化ガスの空塔速
度が数ｍ／ｓ〜１０ｍ／ｓ以上のように大きい高速流動
層の適用が考えられるが、そのような流動層では反応熱
の除去が不十分となって、均一温度が得られないため、
反応を選択的に進められず、高収率が達成できない。

【０００９】本発明の目的は、以上のような課題を解決
すべく、反応が発熱を伴い所要見掛接触時間がかなり小
さい触媒反応に対しても、収率や選択率が良好で、しか
も操業性も良好な流動層反応装置、並びに流動層反応方
法を提供することにある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上記目的は、下記の如き
本発明により達成できる。即ち、本発明の流動層反応装
置は、触媒粒子の流動層を形成しつつ反応原料を供給し
て、触媒反応により反応生成物を得る流動層反応装置に
おいて、前記流動層の何れかの位置に前記触媒粒子の流
動を制限する流動制限部材を設けると共に、その流動制
限部材の一方側を主に触媒反応を行う高温流動層とし、
他方側を主に流動層の冷却を行う低温流動層としてある
ことを特徴とする。

【００１１】上記のより具体的な構成としては、前記流
動制限部材は、前記触媒粒子が通過できる開口を有し、
塔内部を上部室と下部室とに仕切る少なくとも一つの隔
壁であり、前記下部室には冷却機構を設けると共に、そ
の下部室の下側には前記低温流動層を形成すべく前記反
応原料の一部及び／又は不活性ガスの供給部を設け、前
記上部室には前記下部室からのガスとともに前記高温流
動層を形成すべく、少なくとも残部の反応原料の供給部
を設けてあることが好ましい。

【００１２】上記における触媒反応としては、通常の流
動層触媒反応のいずれも採用することができるが、前記
触媒反応が、高活性の触媒粒子を用いた所要見掛接触時
間０．２〜４秒の発熱反応であることが好ましい。

【００１３】また、後述のように、反応原料の種類も１
種又は２種以上のものが採用でき、その供給方法も種々
存在するが、前記下部室下側の供給部が、２種以上で構
成される反応原料の１種を供給するものであることが好
ましい。

【００１４】前記高温流動層と前記低温流動層は、温度
差が僅少でも従来装置より効果があるが、前記高温流動
層と前記低温流動層の温度差が１０℃以上であることが
好ましい。

【００１５】前記流動制限部材やその一例である隔壁と
しては、後述のように、種々の形状のものが採用できる
が、前記隔壁が水平な多孔板状物であり、流動層の断面
積に対する前記開口の面積比率が５〜８０％であること
が好ましい。

【００１６】一方、本発明の流動層反応方法は、上記の
いずれかに記載の流動層反応装置を用いて、重量平均径
が２５〜２５０μｍ、嵩密度が０．３〜１．５ｇ／ｃｍ
³ 、実質的に球状であるような微粉状の触媒粒子を、前
記高温流動層のガス空塔速度０．１〜１．５ｍ／ｓで流
動化させるものである。

【００１７】［作用効果］本発明によると、前記流動層
の何れかの位置に前記触媒粒子の流動を制限する流動制
限部材を設けてあるため、触媒粒子が自由に流動するの
が一部制限され、その流動制限部材の上流側と下流側と
の伝熱量を制限することができる。このため、流動制限
部材の一方側を高温流動層とし、他方側を低温流動層と
して、独立した温度環境にすることができ、高温流動層
で主に触媒反応を行わせながら、低温流動層で主に流動
層の冷却を行うことができる。更に、高温流動層と低温
流動層との間で触媒粒子の移動・交換が可能なため、高
温流動層の熱が低温流動層に伝熱するので、高温流動層
では冷却のため層高さを大きくする必要がなくなり、見
掛接触時間を小さくすることができる。その結果、反応
が発熱を伴い所要見掛接触時間がかなり小さい触媒反応
に対しても、高温流動層を好適に形成して収率や選択率
を良好にすることができ、しかも操業性を特に悪化させ
ることなく良好に維持することができる。

【００１８】また、前記流動制限部材は、前記触媒粒子
が通過できる開口を有し、塔内部を上部室と下部室とに
仕切る少なくとも一つの隔壁であり、前記下部室には冷
却機構を設けると共に、その下部室の下側には前記低温
流動層を形成すべく前記反応原料の一部及び／又は不活
性ガスの供給部を設け、前記上部室には前記下部室から
のガスとともに前記高温流動層を形成すべく、少なくと
も残部の反応原料の供給部を設けてある場合、上記隔壁
が触媒粒子の流動を制限しつつその移動・交換が可能と
し、上記冷却機構で低温流動層の冷却を行いながら、高
温流動層で触媒反応を行うことができる。その際、下部
室の下側には反応原料の一部及び／又は不活性ガスを供
給するため、低温なことと相まって、低温流動層の反応
速度をゼロに又は小さくすることができ、一方、上部室
には下部室からのガスとともに少なくとも残部の反応原
料を供給するため、高温流動層で主に触媒反応を行うこ
とができ、上記の作用効果を好適に得ることができる。
なお、通常、ガス流の下流側に位置する上部室の方がガ
ス空塔速度が大きくなるため、上部室を高温流動層とす
る方が、見掛接触時間を小さくする上で有利となる。

【００１９】前記触媒反応が高活性の触媒粒子を用いた
所要見掛接触時間０．２〜４秒の発熱反応である場合、
従来装置では、反応熱の冷却を十分行いながら、見掛接
触時間を小さくして、収率や選択率を良好に維持するの
が困難であったところ、本発明の上記作用効果により、
収率や選択率を良好に改善できるため、本発明が特に有
利なものとなる。

【００２０】前記下部室下側の供給部が、２種以上で構
成される反応原料の１種を供給するものである場合、不
活性ガスを用いることなく、低温流動層での触媒反応を
抑制して、専ら高温流動層で触媒反応を進行させること
ができるため、簡便なガス供給系にて本発明の上記作用
効果が達成できる。即ち、上部室へ供給された他の反応
原料は、逆混合によって隔壁を通過して僅かに下部室へ
至るだけであり、同様に上部室における反応生成物も僅
かに下部室へ至るだけであるので、そこでの反応進行が
少なく、上部室における過度の反応進行の影響を避ける
ことができる。

【００２１】前記高温流動層と前記低温流動層の温度差
が１０℃以上である場合、通常、反応速度は温度が１０
℃低下すると約１／２に減少するので、下部室の反応速
度が上部室の値に対して小さくなるため、前述した過度
の反応進行をさらに抑制することができる。かかる観点
から、より好ましくは温度差が２０℃以上の場合であ
る。

【００２２】前記隔壁が水平な多孔板状物であり、流動
層の断面積に対する前記開口の面積比率が５〜８０％で
ある場合、隔壁が水平なため流動層の流動状態を乱すこ
とが少なく、また、当該面積比率であると、隔壁の開口
を通る触媒粒子の移動が良好であると共に、粒子移動の
抑制効果も適度なものになる。かかる観点から、より好
ましくは面積比率が８〜５０％である。

【００２３】一方、本発明の流動層反応方法によると、
上記のいずれかの流動層反応装置を用いて、重量平均径
が２５〜２５０μｍ、嵩密度が０．３〜１．５ｇ／ｃｍ
³ 、実質的に球状であるような微粉状の触媒粒子を、前
記高温流動層のガス空塔速度０．１〜１．５ｍ／ｓで流
動化させるため、発生する気泡が小さく、圧力変動が少
ない極めて均一、平滑な流動状態である典型的な微粉流
動層を形成しつつ、上記と同様の作用により、反応が発
熱を伴い所要見掛接触時間がかなり小さい触媒反応に対
しても、高温流動層を好適に形成して収率や選択率を良
好にすることができる。

【００２４】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態につい
て、図面に基づき説明する。なお、図１は本発明の流動
層反応装置の一例を示し、図２はその流動制限部材とな
る隔壁の一例を示すものである。

【００２５】図１に示すように、触媒粒子による流動層
を内部に形成する反応塔１は、隔壁２によって下部室３
と上部室４とに仕切られている。下部室３には、主に流
動層の冷却を行う低温流動層（冷却部）が形成され、上
部室４には、主に触媒反応を行う高温流動層（反応部）
が形成される。

【００２６】隔壁２は、図２（（イ）は平面図、（ロ）
は断面図）に示すように開口２０を有する多孔板１９で
あり、水平に配置されている。多孔板は前述の開口面積
率を有するものが好ましいが、隔壁の形状や開口の孔径
には特に制限がなく、網状、スリット状等いずれの形状
でもよい。また、触媒粒子の流動を制限する流動制限部
材であれば、隔壁には限られず、棒状体を複数配置した
ものや、上下２つの独立した空間を接続する管部等を流
動制限部材として構成してもよい。なお、隔壁２は通
常、１枚でよいが、数枚を重ねて配置してもよい。

【００２７】隔壁２を配置する位置は、上部室４の高温
流動層の高さが反応進行に好適な所要見掛接触時間に対
応した高さとなり、下部室３の低温流動層の高さが反応
で発生する熱の除去に十分な長さの冷却管１５が配置で
きる高さに定めればよい。なお、流動層の高さは、反応
塔１内のガス空塔速度などの影響も受けるので、運転条
件を考慮しつつ適宜設定することができる。

【００２８】各室の底部近傍には、ガスを供給して流動
層を形成するためのガス分散器５，６が設けてある。そ
れぞれのガス分散器５，６には、導入管７，８が予熱器
９，１０を経由して接続され、反応原料および必要によ
って添加された不活性ガスが供給される。各室への送入
割合は、流量調節弁１１等によって調節される。

【００２９】ガス分散器６は、上部室４に流動層を形成
するためのガス供給機能と、下部室３からガスの流入を
許容する機能と、上部室４と下部室３との触媒粒子の移
動・交換を許容する機能を併せ持つ必要がある。このよ
うなガス分散器の形状としては、図３（（イ）は平面
図、（ロ）は正面図）に示すものが挙げられるが、上記
機能を有するものであれば、いずれの形状でもよい。図
３に示すガス分散器６は、平行に複数配設された分岐管
６ｂに、複数のガス吐出口６ａを下向きに設けたもので
ある。なお、ガス分散器５は、流動層の形成に通常用い
られるものであればよい。

【００３０】上部室４の上側には、フリーボード１２が
あり、そこにはサイクロン捕集器１３が接続され、生成
ガスはそれらを通って、同伴する触媒粒子が除去された
後、ガス排出管１４から外部へ排出される。サイクロン
捕集器１３で補修された触媒粒子は、必要に応じて触媒
循環路２１を経て下部室３へと導入される。

【００３１】下部室３（低温流動層）の内部には、冷却
管１５を設けてあり、冷却水導入管１６および排出管１
７に接続されて、冷却機構を構成している。冷却管１５
を流通させる冷却水の温度や流量を変更することによっ
て、流動層温度や除熱量を調節することができる。な
お、本発明では、上部室４に更に冷却機構を設けて除熱
したり、反応原料の予熱温度を調節したりするなどの手
段が補助的に行われてもよい。

【００３２】反応塔１内の触媒粒子は、上部室４での反
応に必要な量と下部室３を満たす量が充填され、上部室
４の触媒量は、マノメーター１８の静圧差から知ること
ができる。

【００３３】また、高温流動層の反応温度は、予熱器１
０を通るガス温度や流量調節弁１１による上下各室への
反応原料の供給割合の変更などによって、所定温度に調
節される。反応によって余剰となった熱は、下部室３へ
と伝熱した後、冷却管１５を通る冷却水の顕熱として除
去される。

【００３４】つまり、上記装置において、上部室４から
の高温触媒粒子は、その一部が下部室３に至り、低温に
冷却された後、再び上部室４に至るので、発熱反応が進
行する上部室４の高温流動層を直接に冷却しなくても、
一定に保持することができる。従って上部室４には、触
媒反応に必要とする最適な触媒量を存在させればよく、
伝熱冷却のために特別に多く触媒を充填する必要がなく
なる。

【００３５】次に、上記装置の運転条件等について説明
する。

【００３６】反応原料は、触媒反応の種類に応じて、種
々決定されるが、一般的な流動層触媒反応としては、ア
クリロニトリル、無水マレイン酸、無水フタル酸、又は
二塩化エタンの生成反応などが挙げられ、これらに対応
する各種原料が使用される。本発明では前述のように、
高活性の触媒粒子を用いた所要見掛接触時間０．２〜４
秒の反応に特に有利であるが、当該反応の例としては、 1)ゼオライトを触媒粒子として用い、オキシムとメタノ
ールとによりラクタムを得る反応、 2)モリブデン又はアンチモン含有のシリカ担体を触媒粒
子として用い、プロピレン、アンモニアと酸素とにより
アクリロニトリルを得る反応、 3)バナジウム含有のシリカ、アルミナ又はチタニアを担
体としたものを触媒粒子として用い、ブテン、ブタジエ
ン又はインゼンなどと酸素とにより、無水マレイン酸を
得る反応、 4)バナジウム含有のシリカ、アルミナ又はチタニアを担
体としたものを触媒粒子として用い、ナフタレン又はオ
キソキシレンと酸素とにより、無水フタル酸を得る反
応、 5)バナジウム含有のアルミナ担体を触媒粒子として用
い、芳香族アルキル化物と水素とにより、ナフタレン又
はメチルナフタレンを得る反応、などが挙げられる。

【００３７】使用される触媒は、好適な流動層を形成す
るためには、重量平均径が２５〜２５０μｍ、嵩密度が
０．３〜１．５ｇ／ｃｍ³ 、実質的に球状であるような
微粉状の触媒粒子が好ましく、各種触媒反応に適した触
媒が選択される。なお、流動化ガスを用いる場合、不活
性ガスが好ましく、流動層触媒反応に通常、使用される
ものが制限なく使用可能である。

【００３８】主に触媒反応を行う高温流動層のガス空塔
速度は、前述のように０．１〜１．５ｍ／ｓが好ましい
が、原料ガス等の供給速度で調整できる。なお、主に冷
却を行う低温流動層のガス空塔速度は、ガスと触媒との
均一な接触を必要としないことから、上記の範囲と比較
してより広い範囲で適用可能である。

【００３９】また、高温流動層の温度は、上下各室への
原料ガスの供給量を変えて、隔壁２を通過する粒子量を
調節することによって調節可能である。下部室３への原
料ガスの供給量が極端に少ないと、流動化が十分ではな
く、隔壁を通る粒子の移動量が少なくなる。また逆に下
部室３への原料ガスの供給量が過大になると、隔壁２を
通過上昇するガス速度が大きくなり、粒子が吹上られて
降下し難くなり、移動量が減少する。下部室３への原料
ガスが適切な供給量である場合には、隔壁２を通る粒子
量は、下部室３への原料ガスの供給量にほぼ比例して変
化するので、それによって反応温度を容易に制御でき
る。

【００４０】［他の実施形態］ （１）前述の実施形態では、不活性ガスを供給しない例
を示したが、本発明では、原料ガスに不活性ガスを添加
することによって、流動化状態を改善したり、隔壁を通
過する粒子移動量を調節したりすることができる。

【００４１】（２）前述の実施形態では、水冷による冷
却管を利用した冷却機構を設けた例を示したが、本発明
では、その他の冷媒による各種冷却装置を用いてもよ
い。また、間接熱交換方式に限らず、不活性ガスを予め
冷却してから供給するなど、供給ガスによる直接熱交換
によって冷却してもよい。その場合、他の条件によって
は冷却機構を反応塔内に設けなくてもよい場合が生じ
る。

【００４２】（３）前述の実施形態では、上部室に高温
流動層を下部室に低温流動層を形成した例を示したが、
本発明では、図４に示すように、上部室に低温流動層を
下部室に高温流動層を形成してもよい。

【００４３】その場合、反応塔１は、同様の隔壁２によ
って下部室３と上部室４とに仕切られ、上部室４には、
主に流動層の冷却を行う低温流動層（冷却部）が形成さ
れ、下部室３には、主に触媒反応を行う高温流動層（反
応部）が形成される。

【００４４】隔壁２を配置する位置は、下部室３の高温
流動層の高さが反応進行に好適な所要見掛接触時間に対
応した高さとなり、上部室４の低温流動層の高さが反応
で発生する熱の除去に十分な長さの冷却管１５が配置で
きる高さに定めればよい。

【００４５】ガス分散器６からは必要に応じて冷却のた
めの不活性ガスが供給され、ガス分散器５からは原料ガ
スの全部が同時に供給される。上部室４（低温流動層）
の内部には、冷却管１５を設けてあり、冷却水導入管１
６および排出管１７に接続されて、冷却機構を構成して
いる。

【００４６】つまり、上記装置において、下部室３から
の高温触媒粒子は、その一部が上部室４に至り、低温に
冷却された後、再び下部室３に至るので、発熱反応が進
行する下部室３の高温流動層を直接に冷却しなくても、
一定に保持することができる。従って下部室３には、触
媒反応に必要とする最適な触媒量を存在させればよく、
伝熱冷却のために特別に多く触媒を充填する必要がなく
なる。

【００４７】

【実施例】以下、本発明をより具体的に示す実施例につ
いて説明する。本実施例は、図１に示したものと同様の
装置で、下記の如き仕様のものを用い、下記の操作によ
り本発明を実施する場合の例である。

【００４８】１）実験装置の仕様 流動層反応塔：ステンレススチール製、電気ヒータ外部
加熱式 内径２０ｃｍ、流動層高さ：上部室０．５ｍ、下部室
１．０ｍ、合計１．５ｍ 隔壁：多孔板型、孔径１ｃｍ、開口比２５％、１枚 冷却管：内径１１ｍｍ、長さ２ｍ ２）反応冷却操作 所定の微粉状触媒を１８ｋｇを充填し、不活性ガスであ
る窒素で流動しながら電気ヒーターで反応温度近くまで
加熱する。次いで窒素を徐々に減少しながら、上下各室
へ予熱した所定量の原料物（オキシムとメタノール）と
を送入し、下部室の冷却管へ冷却水を流す。続いて電気
ヒーター及び上下各室へ原料物の割合や予熱温度および
冷却水の供給量や温度などを調節することによって、所
定の反応条件とする。ほぼ定常化後の操作条件と結果
は、以下のようになる。

【００４９】（操作条件） 触媒粒子：ゼオライト触媒（嵩比重：０．５５〜０．
７、平均粒経：６０〜７０μｍ、形状：球形） 原料物供給量：オキシム１２ｋｇ／ｈ、メタノール（下
部）１３．５ｋｇ／ｈ、メタノール（上部）４．５ｋｇ
／ｈ 窒素ガス供給量：０．４５ｋｇ／ｈ（上部）、１．３５
ｋｇ／ｈ（下部） ガス空塔速度（上部室）：３５ｃｍ／ｓ ガス空塔速度（下部室）：２０ｃｍ／ｓ 高温流動層の見掛接触時間：０．６ｓ 反応圧力：１ａｔｍ 流動層温度：反応部：３８０℃、冷却部 ３２０℃ 冷却水温度：９０℃ その結果、反応成績は、反応率９７〜９９％、選択率９
４〜９６％が可能となる。即ち、高活性の触媒粒子を用
いた所要見掛接触時間０．６秒の発熱反応に対しても、
高い反応率と選択率を実現することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】流動層反応装置の一例を示す摸式図

【図２】流動制限部材となる隔壁の一例を示す図

【図３】上部室側のガス分散器の一例を示す図

【図４】別実施形態である流動層反応装置の一例を示す
摸式図

【符号の説明】

１ 反応塔 ２ 隔壁（流動制限部材） ３ 下部室（低温流動層） ４ 上部室（高温流動層） ５，６ ガス分散器 ７，８ 導入管 ９，１０ 予熱器 １１ 流量調節弁 １２ フリーボード １３ サイクロン捕集器 １４ ガス排出管 １５ 冷却管 １６ 冷却水導入管 １７ 冷却水排出管 １８ マノメーター １９ 多孔板 ２０ 開口

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G070 AA01 AA05 AB04 AB06 BA02 BA10 BB34 CA01 CA09 CA13 CA16 CA18 CA19 CA25 CA26 CB02 CB17 CC02 CC03 CC06 CC11 CC12 CC20 DA21

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 触媒粒子の流動層を形成しつつ反応原料
   を供給して、触媒反応により反応生成物を得る流動層反
   応装置において、 前記流動層の何れかの位置に前記触媒粒子の流動を制限
   する流動制限部材を設けると共に、その流動制限部材の
   一方側を主に触媒反応を行う高温流動層とし、他方側を
   主に流動層の冷却を行う低温流動層としてあることを特
   徴とする流動層反応装置。
2. 【請求項２】 前記流動制限部材は、前記触媒粒子が通
   過できる開口を有し、塔内部を上部室と下部室とに仕切
   る少なくとも一つの隔壁であり、 前記下部室には冷却機構を設けると共に、その下部室の
   下側には前記低温流動層を形成すべく前記反応原料の一
   部及び／又は不活性ガスの供給部を設け、 前記上部室には前記下部室からのガスとともに前記高温
   流動層を形成すべく、少なくとも残部の反応原料の供給
   部を設けてある請求項１記載の流動層反応装置。
3. 【請求項３】 前記触媒反応が、高活性の触媒粒子を用
   いた所要見掛接触時間０．２〜４秒の発熱反応である請
   求項１又は２記載の流動層反応装置。
4. 【請求項４】 前記下部室下側の供給部が、２種以上で
   構成される反応原料の１種を供給するものである請求項
   ２又は３記載の流動層反応装置。
5. 【請求項５】 前記高温流動層と前記低温流動層の温度
   差が、１０℃以上である請求項１〜４のいずれかに記載
   の流動層反応装置。
6. 【請求項６】 前記隔壁が水平な多孔板状物であり、流
   動層の断面積に対する前記開口の面積比率が５〜８０％
   である請求項２〜５のいずれかに記載の流動層反応装
   置。
7. 【請求項７】 請求項１〜６のいずれかに記載の流動層
   反応装置を用いて、重量平均径が２５〜２５０μｍ、嵩
   密度が０．３〜１．５ｇ／ｃｍ³ 、実質的に球状である
   ような微粉状の触媒粒子を、前記高温流動層のガス空塔
   速度０．１〜１．５ｍ／ｓで流動化させる流動層反応方
   法。