FR3012909A1 - Combustible nucleaire encapsule et procede de fabrication associe - Google Patents

Abstract

L'invention concerne un combustible nucléaire encapsulé comprenant : une pastille d'un combustible nucléaire apte à produire de la chaleur par décroissance radioactive ; une première enveloppe métallique servant de protection contre les rayonnements gamma émis par la décroissance radioactive du combustible nucléaire, cette première enveloppe délimitant une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille ; et une deuxième enveloppe en matériau composite à matrice céramique servant de protection mécanique de la première enveloppe. La deuxième enveloppe comporte des modules qui, en configuration assemblée, définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la première enveloppe, chaque module comprenant deux extrémités reliées par une paroi latérale s'étendant autour d'un axe du module traversant les deux extrémités, au moins l'une des deux extrémités étant une extrémité de raccordement définissant une ouverture et permettant le raccordement mécanique du module avec l'extrémité de raccordement d'un autre module, ces deux extrémités de raccordement se recouvrant l'une l'autre pour former une zone de recouvrement s'étendant latéralement autour de l'axe des modules et formant respectivement un élément mâle et un élément femelle.

Description

COMBUSTIBLE NUCLEAIRE ENCAPSULE ET PROCEDE DE FABRICATION ASSOCIE DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE La présente invention se rapporte à un combustible nucléaire encapsulé et à un procédé de fabrication de ce combustible encapsulé. Un tel combustible nucléaire encapsulé a été spécialement conçu pour être utilisé comme source de chaleur dans un générateur radio-isotopique. Plus particulièrement, il s'agit de développer une source thermique radio-isotopique pour une utilisation directe de la chaleur produite ou pour une conversion en électricité par conversion thermoélectrique de la chaleur (utilisation dans un générateur thermoélectrique à radio-isotope). ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE Les sources radio-isotopiques qui sont notamment utilisées pour la réalisation de générateurs thermoélectriques à radio-isotope visent à assurer une production de chaleur à forte densité (quelques dizaines de Wth/kg) et à forte durabilité (maintien de la puissance sur une vingtaine d'années). Dans la mesure où ces sources impliquent l'utilisation de produits fortement radioactifs, soumis à des contraintes de sûreté, il est nécessaire d'encapsuler ces sources de manière à, d'une part, prévenir tout risque d'exposition aux rayonnements émis par ces sources et, d'autre part, à éviter une dissémination des matières radioactives (notamment en situation accidentelle). Des capsules ont été développées aux Etats-Unis et en Russie dans le cadre de programmes spatiaux réalisés par ces deux pays. Ces capsules, bien que performantes, ne sont pas adaptées à un développement et à une utilisation en Europe. En effet, les Etats-Unis et la Russie utilisent du PuO2 comme combustible, mais l'Europe ne dispose pas de stock de 238PU, qu'elle considère coûteux à fabriquer. Par ailleurs, les Etats-Unis et la Russie ont développé des solutions d'encapsulation métalliques optimisées pour le Pu02 (alliage d'iridium) qui semblent difficilement accessibles à l'Europe à moyen terme car peu performantes en termes de masse ou au coût jugé trop élevé.

Il serait donc intéressant de concevoir une alternative aux combustibles nucléaires encapsulés utilisés par les Etats-Unis et la Russie, qui n'utiliserait ni le Pu02 comme combustible, ni l'iridium pour son encapsulation, tout en étant aussi performante que ces combustibles sur le plan de la fourniture d'énergie et de la sécurité. EXPOSÉ DE L'INVENTION Cet objectif est atteint par un combustible nucléaire encapsulé comprenant : - une pastille d'un combustible nucléaire apte à produire de la chaleur par décroissance radioactive d'isotopes présents dans ce combustible ; - une première enveloppe métallique servant de protection contre les rayonnements gamma émis par la décroissance radioactive des isotopes, cette première enveloppe délimitant une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille ; et - une deuxième enveloppe en matériau composite à matrice céramique servant de protection mécanique de la première enveloppe ; le combustible nucléaire encapsulé étant caractérisé en ce que la deuxième enveloppe comporte une pluralité de modules qui définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la première enveloppe, chaque module comprenant deux extrémités reliées par une paroi latérale s'étendant autour d'un axe du module traversant les deux extrémités, au moins l'une des deux extrémités étant une extrémité de raccordement définissant une ouverture et permettant le raccordement mécanique du module avec l'extrémité de raccordement d'un autre module, ces deux extrémités de raccordement se recouvrant l'une l'autre pour former une zone de recouvrement s'étendant latéralement autour de l'axe des modules et formant respectivement un élément mâle et un élément femelle.

Le combustible encapsulé selon l'invention est particulièrement adapté pour être utilisé dans un engin spatial. Avantageusement, chaque zone de recouvrement définit une liaison mécanique du type liaison par vissage, liaison par clipsage, liaison par encliquetage (« snap fit » en anglais) ou liaison par baïonnette. Pour une liaison par vissage, l'extrémité de raccordement d'un premier module pourra être munie d'un filetage et l'extrémité de raccordement d'un deuxième module, destinée à être raccordée au premier module, pourra être munie d'un filetage (taraudage) correspondant. Par exemple, selon un mode de réalisation possible de l'invention, la deuxième enveloppe comporte deux modules, un premier module étant muni d'un filetage sur sa surface interne et un deuxième module étant muni d'un filetage sur sa surface externe, le filetage du premier module se vissant dans le filetage du deuxième module. Selon un autre mode de réalisation possible de l'invention, la deuxième enveloppe comporte trois modules se composant de deux modules d'extrémité et d'un module central, les deux modules d'extrémité étant munis d'un filetage sur leur surface interne et le module central étant muni d'un premier filetage et d'un deuxième filetage sur sa surface externe, le filetage de l'un des modules d'extrémité se vissant dans le premier filetage du module central et le filetage de l'autre des modules d'extrémité se vissant dans le deuxième filetage du module central. De préférence, le premier et le deuxième filetage du module central sont un seul et même filetage ; préférentiellement, ce seul et même filetage court d'une extrémité à l'autre de la surface externe du module central. Il est à noter que si la deuxième enveloppe comporte plus de deux modules, les zones de recouvrement peuvent définir des liaisons mécaniques de types différents, avec par exemple une liaison par vissage pour une zone de recouvrement et une liaison par encliquetage pour une autre zone de recouvrement. Selon une variante de l'invention, les modules de la deuxième enveloppe sont au nombre de deux et l'autre des deux extrémités de chaque module définit un fond du module.

Selon une autre variante de l'invention, les modules de la deuxième enveloppe sont au moins trois, parmi lesquels deux modules dont l'autre des deux extrémités définit un fond, le reste des modules ayant deux extrémités de raccordement et étant destiné à être placé entre ces deux modules munis d'un fond.

Il est à noter que les modules de la deuxième enveloppe sont de préférence de forme cylindrique. De préférence, la première enveloppe est formée à l'aide de deux modules qui, en configuration assemblée, définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille. Ces deux modules peuvent être assemblés par soudure.

La première enveloppe (l'enveloppe métallique) sert à la fois à protéger l'environnement extérieur à cette première enveloppe contre les rayonnements gamma émis par le combustible nucléaire au cours de sa décroissance radioactive (décomposition cc de 241Am dans le cas d'un combustible en oxyde d'américium) et à confiner la radioactivité à l'intérieur de cette enveloppe.

De préférence, la première enveloppe est en tantale ou en l'un de ses alliages et la deuxième enveloppe est en SiC/SiC (c'est-à-dire une préforme en SiC avec une matrice en SiC). Le choix du tantale pour la première enveloppe est particulièrement judicieux. Le tantale n'est pas très onéreux et il est disponible en grandes quantités (contrairement à l'iridium et au platine). En outre, il est disponible sous différentes formes (tubes, plaques, barres) et peut facilement être mis en forme du fait de sa grande ductilité. Enfin, la soudure du tantale (à l'aide d'un laser) donne des résultats excellents. Un autre avantage du tantale est qu'il est thermochimiquement compatible avec le carbure de silicium SiC qui, de préférence, forme la deuxième enveloppe (enveloppe en matériau composite CMC), contrairement à l'iridium et aux alliages platinoïdes (Pt-Rh, par exemple) qui ont tendance à former des phases eutectiques avec le carbure de silicium. De plus, le tantale est hautement résistant à l'eau jusqu'à une température de 320°C, avec une vitesse de corrosion relativement faible (autour de 4 i.tm par an), ce qui pourrait s'avérer utile en cas d'impact dans la mer d'un engin spatial équipé d'une capsule de combustible selon l'invention, lors de son retour sur terre. Néanmoins, le tantale présente une sensibilité à l'oxydation qui est susceptible de conduire à des interactions avec le combustible oxyde, d'une part, et à sa fragilisation, d'autre part. Pour qu'elle puisse jouer son rôle de protection contre les rayonnements gamma, l'enveloppe métallique doit avoir une épaisseur minimale, que l'homme du métier sait calculer et qui est ajustée en fonction des exigences en matière de radioprotection. Généralement, le débit de dose est fixé à 25 u.Sv/h à une distance de 1 mètre d'une source de 100 Wth. Une simulation a été réalisée avec une pastille de combustible nucléaire encapsulée selon l'invention, sur la base de calculs réalisés avec le logiciel Microshield® (version 7) fourni par la société Grove Software en prenant les hypothèses suivantes : - une pastille d'oxyde d'américium Am203 (avec des atomes purs de 160 et 241Am), ayant une densité égale à 80% de la densité théorique, la pastille étant de forme cylindrique, avec des extrémités plates, un diamètre de 33 mm et une hauteur de 43 mm ; - une enveloppe métallique en tantale, recouvrant uniformément la pastille (épaisseur constante, avec un jeu maximal de 100 micromètres entre l'enveloppe métallique et la pastille). Les résultats indiquent que, pour une enveloppe en tantale et avec les conditions opératoires ci-dessus, il est nécessaire d'avoir une épaisseur d'environ 800 um. Il nous semble que cette valeur surestime le débit de dose d'un facteur d'environ 2, car la radiation est principalement une énergie gamma basse (60 keV) et l'enveloppe métallique en tantale a une haute densité (16,7 g/cm3), ce qui suggère que l'épaisseur minimale requise est majorée d'environ 100 um. Outre cette approximation induite par l'utilisation de ce logiciel de calculs, il faut tenir compte du fait que la pastille de combustible pourrait être de l'oxyde d'américium Am02 plutôt que de l'oxyde d'américium Am203, que la composition isotopique pourrait ne pas contenir uniquement des atomes 160 et 241Am m H (l'impact d'autres isotopes sur l'émission gamma devrait cependant être limitée et affecter principalement l'émission neutronique), que la densité de la pastille pourrait être supérieure à 80%, que le matériau de l'enveloppe métallique pourrait être un alliage de tantale, avec la probable addition d'éléments denses tels que le tungstène ou le hafnium, ou qu'il est préférable qu'il y ait un espace entre la pastille et l'enveloppe métallique, ainsi qu'entre l'enveloppe métallique et l'enveloppe en CMC, ce qui contribue encore à atténuer le débit de dose. Au final, bien que l'on n'ait pas encore optimisé l'épaisseur minimale de l'enveloppe métallique, on sait cependant qu'une épaisseur de 700 um dans les conditions opératoires exposées ci-dessus convient, même s'il est probable qu'elle puisse encore être diminuée. Les deux modules qui peuvent être reliés par soudure pour former la première enveloppe (enveloppe métallique) sont facilement réalisables par les techniques habituelles, comme par exemple par extrusion, par laminage, etc. Il est à noter qu'il est préférable de faire subir une recristallisation aux modules ainsi formés, afin d'optimiser leur comportement mécanique (amélioration de la ductilité). On peut également noter qu'il est possible d'utiliser plus de deux modules pour réaliser l'enveloppe métallique, mais il est plus simple de n'en n'utiliser que deux. En ce qui concerne les alliages du tantale, on préférera utiliser des éléments métalliques plus denses que le tantale, comme le tungstène ou le hafnium.

En ce qui concerne la deuxième enveloppe, sa fonction principale est d'assurer une résistance mécanique à la première enveloppe. Cette deuxième enveloppe doit conserver son intégrité physique sous toutes les conditions opératoires, de manière à garantir que l'enveloppe métallique conserve à la fois sa capacité à confiner le combustible nucléaire et à servir de protection contre les rayonnements gamma qu'il émet au cours de sa décroissance radioactive. Le choix du composite SiC/SiC pour former la deuxième enveloppe est judicieux car il est particulièrement bien adapté pour résister à de hautes températures (c'est-à-dire des températures pouvant aller jusqu'à 2000 K, voire 2400 K), ainsi qu'à des conditions d'oxydation et à des sollicitations mécaniques. Ces particularités du matériau composite SiC/SiC sont bien connues et ont notamment été utilisées au cours de cette dernière décennie pour réaliser des matériaux de structures pour des applications nucléaires, notamment pour des réacteurs rapides refroidis au gaz (GFR en anglais) (document [1]) ou encore pour des applications en fusion nucléaire (document [2]). La principale difficulté que présente l'utilisation d'un composite SiC/SiC pour l'encapsulation d'un combustible nucléaire est la fermeture des différents modules constituant l'enveloppe. La solution proposée doit à la fois permettre à l'enveloppe de résister à des sollicitations mécaniques, tout en restant relativement compacte. Or, il se trouve que les structures obtenues en reliant des modules par des brasures ne présentent pas une résistance mécanique satisfaisante, tandis que la réduction du volume des systèmes servant à la fermeture des modules formant une enveloppe limite fortement la liste des solutions envisageables (goupilles, rivets, etc.). Dans le cadre de la présente invention et pour la réalisation des modules en matériau composite SiC/SiC, on utilise de préférence des fibres Hi-Nicalon S (fabriquées par la société Nippon carbon Co.), qui sont des fibres contenant en grande majorité du SiC, avec un léger excédent de carbone. Ces fibres Hi-Nicalon S ont été largement étudiées (document [3]) et sont particulièrement intéressantes car elles présentent une déformation à rupture supérieure à 0,6%. On réalise tout d'abord une préforme de la pièce que l'on souhaite obtenir, par exemple par bobinage ou par tressage 2D ou 3D des fibres autour d'un mandrin, puis on effectue la densification de cette préforme en utilisant le procédé connu d'infiltration chimique en phase vapeur (CVI en anglais), qui permet l'obtention de matrices SiC de grande pureté ayant une faible porosité résiduelle. De préférence, la préforme comprend une première couche réalisée par bobinage des fibres SiC sur le mandrin, puis des couches multiples obtenues par tressage 2D jusqu'à atteindre l'épaisseur souhaitée. En réalisant la première couche par bobinage, on parvient à obtenir une surface interne la plus homogène possible (meilleure circularité dans le cas de l'utilisation d'un mandrin de section droite circulaire). Les autres couches réalisées par tressage 2D permettent, quant à elles, d'obtenir une meilleure résistance mécanique. Il est à noter que des angles de tressage différents peuvent être utilisés pour chacune de ces couches, même si l'on préfère utiliser un angle de 45° afin d'obtenir une résistance identique dans la direction axiale et dans la direction circonférentielle. Il est également possible, à l'issue de la formation de la préforme, de réaliser un usinage intérieur et/ou extérieur de la préforme afin de s'approcher au plus près des côtes souhaitées pour la pièce. Par exemple, les dimensions interne et externe sont typiquement obtenues avec une tolérance de ±0,02 mm. Dans le cadre de la présente invention, on réalise des modules tubulaires, dont deux modules présentant une extrémité arrondie (modules d'extrémité). Ces différents modules sont obtenus par tissage ou tressage. La technique utilisée est connue et est décrite dans le document [4]. Les préformes des modules ainsi obtenus sont ensuite densifiées et un filetage est usiné, pour permettre d'assembler les différents modules entre eux. En ce qui concerne le combustible nucléaire, celui-ci peut être sélectionné parmi le plutonium ou l'américium. Le combustible peut être en un oxyde de plutonium de formule chimique Pu203 ou Pu02. Il est de préférence en un oxyde d'américium de formule chimique Am203 ou Am02. De préférence, le combustible est en un oxyde d'américium majoritairement composé de l'isotope 241 (c'est-à-dire à au moins 98 % en poids). L'oxyde d'américium Am203 présente une stabilité de phase supérieure à celle de l'oxyde d'américium Am02 (à condition qu'il soit isolé de toute source de radicaux libres d'oxygène), ce qui est particulièrement utile lorsque l'environnement est difficile, en particulier lorsque la température est élevée ; on préférera donc utiliser Am203 plutôt que Am02 pour ses qualités propres, qui le rendent insensible à ces conditions d'exploitation défavorables.

L'oxyde d'américium Am02, quant à lui, présente l'inconvénient d'être susceptible d'évoluer stcechiométriquement en Am02_', avec x pouvant allant jusqu'à 0,4. Cependant, cet oxyde présente par ailleurs un potentiel d'oxydo-réduction supérieur à celui de l'oxyde d'américium Am203, ce qui le rend plus stable dans des atmosphères oxydantes. Il peut donc être préférable d'utiliser cet oxyde lorsque le combustible nucléaire est susceptible d'être exposé à un environnement riche en oxygène.

Le combustible nucléaire utilisé dans le cadre de la présente invention se présente sous la forme d'une pastille, qui est généralement obtenue par compactage d'une poudre, suivi d'un frittage, et éventuellement d'une rectification pour améliorer l'état de surface de la pastille.

Avantageusement, la première enveloppe comporte des modules (de préférence deux modules) qui, en configuration assemblée, définissent conjointement la cavité fermée dans laquelle est logée la pastille et l'un des modules de la première enveloppe comporte des moyens d'évacuation de gaz produits par le combustible hors de la première enveloppe. En effet, au cours de la décroissance radioactive du combustible nucléaire, un ou plusieurs gaz sont produits et il est préférable de les évacuer de la première enveloppe afin d'éviter qu'elle ne soit excessivement pressurisée et endommagée. Par exemple, lorsque le combustible est un oxyde d'américium, de l'hélium radiogénique est produit au cours de la décroissance radioactive de 241Am. En fait, les moyens d'évacuation de gaz sont conçus de telle sorte qu'ils empêchent le combustible nucléaire (présentant éventuellement une fragmentation partielle en fines poudres (c'est-à-dire des particules dont le diamètre est compris entre 0,1 et 100 i.tm) de s'échapper de l'enveloppe métallique, tout en permettant le passage de gaz. Ces moyens d'évacuation de gaz sont connus de l'homme du métier.

Généralement, ils sont réalisés en un matériau fritté dont la porosité est ajustée pour empêcher le passage d'une poudre, tout en laissant passer un gaz. Dans le cas présent, en plus de la rétention des poudres, il faut en outre empêcher les radiations gamma de s'échapper. Etant donné qu'il n'est pas envisageable de protéger le matériau fritté en le recouvrant d'une couche de matériau (car on risque alors de provoquer un colmatage de la porosité du matériau fritté), il faut trouver un matériau fritté qui puisse résister à toutes les conditions opératoires et servir de protection contre les rayonnements gamma. Dans le cadre de la présente invention, les moyens d'évacuation de la pression comprennent avantageusement un fritté d'iridium ou d'un alliage d'iridium ; ce fritté est de préférence intégré par soudure dans au moins l'un des modules formant la première enveloppe.

Les caractéristiques du fritté doivent être ajustées de manière à limiter la pression à l'intérieur de la première enveloppe à des niveaux acceptables, en toutes circonstances. Il faut donc prendre en compte différents facteurs, à savoir : - la quantité de gaz qui est produite par le combustible nucléaire ; dans le cas d'un combustible nucléaire d'oxyde d'américium, il faut connaitre la quantité d'hélium qui est produite, cette quantité étant connue car elle dépend de la quantité initiale d'américium 241Am ; - la cinétique de relâchement des gaz accumulés dans le combustible, qui dépend de l'évolution de la microstructure du combustible, d'une part, et de l'historique des conditions accidentelles (comme par exemple la vitesse de montée en température) ; - la résistance mécanique de l'enveloppe, qui définit la pression maximale admissible ; il est à noter que dans le cas du composite SiC/SiC, qui se fissure au-delà de sa limite élastique, il n'y a pas vraiment de problème de surpression puisque le composite une fois fissuré permet la fuite des gaz ; - la granulométrie de la poudre de combustible nucléaire utilisée pour réaliser la pastille. De préférence, le combustible nucléaire encapsulé comprend un premier espace, entre la pastille et la première enveloppe, et un deuxième espace, entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe. Le premier espace est prévu pour tenir compte de l'expansion volumique de la pastille au cours de la décroissance radioactive du combustible nucléaire. Il est en effet préférable de tenir compte de l'évolution du volume de la pastille d'oxyde d'américium lors de l'encapsulation du combustible afin d'éviter que l'enveloppe métallique ne soit endommagée par l'expansion volumique de la pastille.

Il est à noter que l'évolution du volume de la pastille d'oxyde d'américium est calculable par l'homme du métier (cf. document [5]). Selon une variante de l'invention, au moins un espace parmi le premier espace et le deuxième espace comporte une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage de l'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium. En effet, comme la première enveloppe est sensible à l'oxydation, en particulier lorsqu'elle est à base de tantale, il est préférable de placer une couche apte à servir de protection contre l'oxydation à l'interface entre la première enveloppe (l'enveloppe métallique) et la pastille de combustible nucléaire, et éventuellement à l'interface entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe (enveloppe SiC/SiC). En effet, une réaction d'oxydation peut se produire sur la surface interne et/ou sur la surface externe de l'enveloppe métallique. La présence de cette couche de protection permet donc d'empêcher l'enveloppe métallique de réagir avec un environnement riche en oxygène. Sur la surface interne, l'oxydation peut être provoquée par le contact direct de l'enveloppe métallique avec la pastille de combustible nucléaire ou par contact avec une pression partielle d'oxygène provenant du combustible. On voit alors l'importance du choix du combustible entre Am203 et Am02 lorsque le combustible est un oxyde d'américium, le choix d'un combustible Am02 étant préférable lorsqu'on prévoit de travailler dans des atmosphères oxydantes.

Sur la surface externe, à supposer que l'environnement atmosphérique du combustible encapsulé puisse être maintenue dans des conditions nominales, des réactions d'oxydation pourraient éventuellement se produire au cours et après des situations accidentelles telles qu'un échec de lancement d'un engin spatial propulsé par une alimentation à base de combustibles nucléaires encapsulés, ou encore une rentrée de ce même engin spatial dans l'atmosphère terrestre. Selon une autre variante de l'invention, un feutre en carbone ou en siliciure de carbone est disposé dans le deuxième espace. Ce feutre permet de limiter les conséquences d'impacts et/ou de vibrations. Il est à noter qu'il est tout à fait possible, dans ce deuxième espace, d'avoir à la fois une couche de protection contre l'oxydation (couche d'iridium, par exemple) et un feutre en carbone ou en siliciure de carbone. La présente invention concerne également un procédé de fabrication d'un combustible nucléaire encapsulé tel que décrit ci-dessus. Ce procédé de fabrication comprend la formation d'une première enveloppe autour de la pastille de combustible nucléaire et la formation d'une deuxième enveloppe autour de la première enveloppe, la formation de la deuxième enveloppe comprenant les étapes suivantes : a) mise en place d'un module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ; b) mise en place d'un autre module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ; c) assemblage du module mis en place à l'étape b) avec un module de la deuxième enveloppe mis en place autour de la première enveloppe par raccordement mécanique de deux extrémités de raccordement des deux modules ; les étapes b) et c) étant répétées jusqu'à ce que l'ensemble des modules de la deuxième enveloppe aient été mis en place et assemblés autour de la première enveloppe. En ce qui concerne la formation de la première enveloppe, comme nous l'avons déjà précisé plus haut, elle peut par exemple comprendre la mise en place de la pastille de combustible nucléaire dans l'un des deux modules de la première enveloppe ; la mise en place de l'autre des deux modules de la première enveloppe autour de la pastille et l'assemblage, par exemple par soudure, des deux modules de la première enveloppe, de manière à former la première enveloppe. Avantageusement, le procédé de fabrication comprend en outre, avant la formation de la première enveloppe, la mise en place, sur la pastille, d'une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage d'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium. De préférence, cette couche est placée au moins dans la zone où les deux modules de la première enveloppe se rejoignent lors de leur assemblage. Préférentiellement, cette couche est en iridium. Avantageusement, le procédé de fabrication comprend en outre la mise en place d'un feutre de carbone ou de carbure de silicium entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe, après la formation de la première enveloppe et avant la formation de la deuxième enveloppe. L'invention sera mieux comprise à la lumière du complément de description qui suit, qui se rapporte à deux exemples de réalisation d'un combustible nucléaire encapsulé selon l'invention.

Bien entendu, ces exemples ne sont donnés qu'a titre d'illustrations de l'objet de l'invention et ne constituent en aucun cas une limitation de cet objet. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS Cette description sera faite au regard des dessins annexés parmi lesquels : - la figure 1 représente une vue en coupe longitudinale d'un combustible nucléaire encapsulé selon un premier mode de réalisation de l'invention ; - la figure 2 représente une vue en coupe longitudinale d'un combustible nucléaire encapsulé selon un second mode de réalisation de l'invention ; - les figures 3a, 3b et 3c représentent respectivement un ensemble formé de quatre combustibles encapsulés selon l'invention disposés dans une structure selon une vue de côté (figure 3a), selon une vue en coupe longitudinale suivant la ligne AA (figure 3b) et suivant la ligne BB (figure 3c) de la figure 3a. EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS En référence à la figure 1, il est présenté un combustible nucléaire encapsulé selon un premier mode de réalisation. La pastille 1 de combustible nucléaire est placée dans une enveloppe métallique 2 formée par la réunion, par soudure, de deux modules 2' et 2", qui ont la forme de deux moitiés d'une capsule cylindrique à extrémités arrondies.

Cette enveloppe métallique est placée dans une enveloppe en matériau composite 3 formée par la réunion, par vissage, de deux modules 3' et 3", l'un des modules étant muni d'un filetage mâle 4' et l'autre module étant muni d'un filetage femelle 4". Les deux modules 3' et 3" comportent chacun deux extrémités, l'un définissant une ouverture et l'autre un fond. De préférence, ces deux modules présentent, comme les modules 2' et 2" de l'enveloppe métallique, la forme de deux moitiés d'une capsule cylindrique à extrémités arrondies.

Des espaces 5 sont laissés entre la pastille 1 de combustible et l'enveloppe métallique 2, d'une part, et entre l'enveloppe métallique 2 et l'enveloppe en matériau composite 3. Un moyen d'évacuation de la pression de gaz 7 est réalisé dans l'un des deux modules formant l'enveloppe métallique 2. De préférence, ce moyen d'évacuation est situé à l'un des pôles des deux modules. De préférence, l'enveloppe SiC/SiC a une épaisseur de 3 mm et un filetage avec un pas de 1,5 mm. Les filetages, réalisés sur la paroi interne pour l'un des modules et sur la paroi externe pour l'autre des modules, peuvent être obtenus par usinage. Les espaces entre la pastille et l'enveloppe métallique, d'une part, et entre l'enveloppe métallique et l'enveloppe SiC/SiC, d'autre part, doivent être ajustés de manière à permettre l'expansion de la pastille de combustible nucléaire. Dans cet exemple de réalisation, la pastille 1 a une forme cylindrique de 44 mm sur 33 mm présentant des extrémités arrondies (ce qui permet d'améliorer leur résistance à l'impact) ; un espace de 0,25 mm est laissé entre la pastille 1 et l'enveloppe métallique 2, qui présente une épaisseur de 0,8 mm ; un autre espace de 0,25 mm est laissé entre l'enveloppe métallique 2 et l'enveloppe en matériau composite 3, qui présente une épaisseur de 3 mm. Le combustible encapsulé qui est ainsi obtenu a des dimensions de 52,6 mm sur 41,6 mm. Afin de limiter les conséquences d'impacts et/ou de vibrations, on peut introduire dans les espaces une couche de feutre ou de tissé dont la faible densité lui permet d'être compressé lors d'application de charges modérées. En choisissant le matériau de ce feutre de manière appropriée, il est également possible de minimiser les interactions thermochimiques entre la pastille et l'enveloppe métallique. Il est par exemple envisagé de placer un feutre à base de carbone ou de carbure de silicium entre l'enveloppe métallique et l'enveloppe en SiC/SiC. Il est possible de disposer une fine couche d'iridium (avec une épaisseur de préférence inférieure à 100 um) sur la pastille, de manière à ce qu'elle l'entoure sur le plan équatorial au moins au niveau de la jonction des deux modules destinés à être reliées par soudure pour former l'enveloppe métallique. Cette couche d'iridium permet de protéger la pastille lors de la soudure des deux modules. En outre, comme l'enveloppe en tantale est sensible à l'oxydation (et qu'elle est plus fragile une fois oxydée), à la fois sur sa paroi interne et sur sa paroi externe, il est préférable de la protéger de manière à ce qu'elle conserve des propriétés mécaniques suffisantes. C'est la raison pour laquelle il est préférable de disposer une fine couche d'iridium à la fois sur la paroi interne et sur la paroi externe de l'enveloppe métallique en tantale ou en l'un de ses alliages. Il est probable que la couche disposée sur la paroi interne soit endommagée au cours de l'opération de soudage des deux modules de l'enveloppe métallique (la couche externe pouvant tout à fait être déposée après la soudure), mais la présence de cette couche d'iridium endommagée (ainsi que l'éventuelle couche de feutre entre l'enveloppe métallique et la pastille) peut tout de même atténuer l'oxydation de la pastille. En référence à la figure 2 est représenté un second mode de réalisation de la pastille encapsulée selon l'invention. Comme dans l'exemple précédent, la pastille 1 est encapsulée dans une enveloppe métallique 2 formée par la réunion par soudure de deux modules 2', 2" en tantale. La différence par rapport à l'exemple précédent est qu'au lieu d'avoir une enveloppe SiC/SiC 3 formée à partir de deux modules, l'enveloppe est ici formée à partir de trois modules, à savoir deux modules d'extrémité 3', 3" qui assurent la résistance mécanique et qui possèdent un filetage 4' sur leur paroi interne, et un module central 3"' (par exemple un anneau de montage) qui possède un filetage 4" sur sa paroi externe. Les deux modules d'extrémité sont joints l'un à l'autre par vissage sur le filetage du module central. De préférence, les filetages sur les deux modules d'extrémité et le module central ont un pas de 1,5 mm ; ces filetages peuvent être obtenus par usinage. Comme dans le précédent exemple de réalisation, la pastille 1 a une forme cylindrique de 44 mm sur 33 mm présentant des extrémités arrondies ; un espace de 0,25 mm est laissé entre la pastille 1 et l'enveloppe métallique 2, qui présente une épaisseur de 0,8 mm et un autre espace de 0,25 mm est laissé entre l'enveloppe métallique 2 et l'enveloppe en matériau composite 3. Les deux modules d'extrémité 3', 3" ont une épaisseur de 2 mm, tandis que le module central 3"' a une épaisseur de 1 mm. Le combustible encapsulé qui est ainsi obtenu a donc les mêmes dimensions que dans l'exemple précédent, à savoir 52,6 mm sur 41,6 mm. Les modules 3', 3" de la figure 1 et les modules 3', 3", 3'" de la figure 2 sont réalisés par densification d'une préforme à base de fibres continues de SiC. Ces fibres sont mises en forme par tissage ou tressage, selon des méthodes bien connues de l'homme de métier, de manière à obtenir la densité la plus haute possible. A titre d'illustration, nous allons décrire un mode de réalisation possible d'un combustible nucléaire encapsulé selon l'invention, comprenant une pastille 1, une première enveloppe métallique 2 en tantale composée de deux modules 2' et 2", d'une deuxième enveloppe en matériau composite (SiC/SiC) 3 composée de deux modules 3' et 3" et de deux feutres en carbone ou en siliciure de carbone, disposés pour l'un entre la première enveloppe 2 et la pastille 1 et, pour l'autre, entre la première enveloppe 2 et la seconde enveloppe 3, et tous deux composés de deux disques d'extrémité et d'une couche périphérique rectangulaire ou carrée, destinée à être placée entre les deux disques d'extrémité. Le feutre utilisé se présente généralement sous la forme d'une feuille, ayant une porosité d'environ 80%. Il est également possible d'utiliser une feuille de feutre ayant une porosité plus élevée, en prévoyant de comprimer la feuille dans le combustible encapsulé afin d'obtenir la porosité souhaitée. De manière générale, il est préférable que les deux disques d'extrémité soient plus épais que la couche périphérique, pour compenser les dilatations thermiques. L'épaisseur d'un disque d'extrémité est de préférence égale à 4/3 de l'épaisseur de la couche périphérique. De préférence, le diamètre des disques d'extrémité est ajusté de manière à recouvrir l'extrémité plate de chacune des deux extrémités de la pastille. La largeur de la couche périphérique est, de préférence, ajustée au périmètre extérieur de la pastille, tandis que la hauteur de la couche peut correspondre à la hauteur droite de la pastille (partie non incurvée) ou bien s'étendre sur toute la hauteur de la pastille, d'une extrémité à l'autre. Selon un exemple particulier, les dimensions des différents éléments du combustible encapsulé sont les suivantes : - pour la pastille 1 : diamètre de 33 mm ± 0,05, hauteur de 44 mm ± 0,05 et des bords arrondis avec un rayon de courbure de 3 mm ; - pour le feutre interne en carbone ou en siliciure de carbone, disposé entre la première enveloppe 2 et la pastille 1 : épaisseur radiale de 0,5 mm ± 0,035 et épaisseur axiale de 0,7 mm ± 0,045 ; - pour la première enveloppe 2: épaisseur de 0,84 mm ± 0,04, diamètre intérieur de 34 mm ± 0,02, diamètre extérieur de 35,64 mm ± 0,02, hauteur intérieure des modules 2' et 2" de 22,70 mm ± 0,02, hauteur extérieure des modules 2' et 2" de 23,54 mm ± 0,02 ; - pour le feutre externe en carbone ou en siliciure de carbone, disposé entre la première enveloppe 2 et la seconde enveloppe 3 : épaisseur radiale de 0,230 mm ± 0,035, épaisseur axiale de 0,410 mm ± 0,220 ; - pour la deuxième enveloppe 3 : épaisseur de 3 mm ± 0,1, diamètre intérieur de 36,10 mm ± 0,05, hauteur intérieure des modules 3' et 3" de 41,10 mm ± 0,05, hauteur de l'épaulement du module mâle de 12,30 mm ± 0,05, hauteur de l'épaulement du module femelle de 12,80 mm ± 0,05, pas du filetage de 1,50 mm, diamètre du module mâle au niveau de l'épaulement de 40,03 mm ± 0,05, diamètre du module femelle au niveau de l'épaulement de 38,41 mm ± 0,05 ; - pour le combustible encapsulé : diamètre de 42,10 mm ± 0,05 et hauteur de 53,90 mm ± 0,20. Dans notre exemple d'assemblage des différents éléments du combustible encapsulé, on commence par placer, dans un environnement à température ambiante, l'un des disques d'extrémité dans l'un des modules de la première enveloppe métallique (module supérieur) (étape 1); puis, on place l'autre des disques d'extrémité, ainsi que la couche périphérique dans l'autre des modules de la première enveloppe métallique (module inférieur) (étape 2). La couche périphérique peut, si besoin, être légèrement comprimée, par exemple en réalisant une compression mécanique ou une densification CVI. Dans une cellule blindée, on procède à l'introduction de la pastille de combustible dans le module inférieur (étape 3), puis on assemble les modules inférieur et supérieur, par exemple par soudure (étape 4). On rappelle qu'une cellule blindée (ou « hot cell » en anglais) est une cellule dans laquelle on manipule des combustibles actifs (également qualifiés de combustibles « chauds ») et qui est conçue de manière à permettre de protéger les opérateurs vis-à-vis des rayonnements ionisants.

On place un disque d'extrémité dans l'un des modules de la seconde enveloppe en SiC/SiC (module supérieur) (étape 5), et on place l'autre disque d'extrémité dans l'autre des modules de la seconde enveloppe en SiC/SiC (module inférieur), ainsi que la couche périphérique, qui est légèrement comprimée afin de permettre l'introduction de la première enveloppe (étape 6).

Dans une cellule blindée, on procède à l'introduction de la première enveloppe obtenue à l'issue de l'étape 4 dans le module inférieur de la seconde enveloppe obtenu à l'issue de l'étape 6 (étape 7). On place ensuite le module supérieur de la seconde enveloppe sur le module inférieur de la seconde enveloppe et on assemble ces deux modules en les vissant l'une sur l'autre (étape 8).

La pastille une fois encapsulée 10 peut servir de source de chaleur, en particulier dans un convertisseur thermoélectrique pouvant être utilisé comme générateur radio-isotopique, par exemple comme source d'énergie dans les engins spatiaux. Selon un mode de réalisation particulier, on place quatre pastilles encapsulées 10 dans une structure 11 ayant la forme d'un demi-cube (par exemple de 130 mm par 130 mm par 65 mm, pour accueillir des pastilles encapsulées de 52,6 mm sur 41,6 mm), comprenant deux cavités pouvant chacune accueillir deux pastilles encapsulées empilées l'une sur l'autre, les cavités une fois remplies étant obturées par un capuchon 13. On obtient ainsi un ensemble 12 (figures 3a à 3c). Il est à noter que les différents éléments ne sont pas représentés à l'échelle. Chaque pastille encapsulée fournit une source de chaleur de 36,25 Wth résultant de la décomposition alpha de 241Am (pour une pastille de 33 mm de diamètre et une hauteur de 44 mm, pour un poids d'environ 350 g de 241Am).

REFERENCES CITEES [1] Zabiégo et al. « Overview of CEA's R&D on GFR fuel element design: from challenges to solutions », Proceedings of the FR13 Conference, Paris, France, 4-7 March 2013, paper IAEA-CN-199- 282 [2] Katoh et al. « Current status and critical issues for development of SiC composites for fusion applications », Journal of Nuclear Materials, 367-370 (2007), pages 659-671 [3] Buet et al. « Influence of chemical and physical properties of the last generation of Silicon carbide fibres on the mechanical behaviour of SiC/SiC composite », Journal of the European Ceramic Society, 32 [3] (2012), pages 547-557 [4] David et al. WO 2011/061249 [5] Lebreton et al. « In-situ X-ray diffraction study of phase transformations in the Am-0 system », Journal of Solid State Chemistry, 196 (2012), pages 217-224

Claims (15)

1. REVENDICATIONS1. Combustible nucléaire encapsulé (10) comprenant : - une pastille (1) d'un combustible nucléaire apte à produire de la chaleur par décroissance radioactive d'isotopes présents dans ce combustible ; - une première enveloppe métallique (2) servant de protection contre les rayonnements gamma émis par la décroissance radioactive des isotopes, cette première enveloppe délimitant une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille ; et - une deuxième enveloppe en matériau composite à matrice céramique (3) servant de protection mécanique de la première enveloppe ; le combustible nucléaire encapsulé étant caractérisé en ce que la deuxième enveloppe comporte une pluralité de modules qui définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la première enveloppe, chaque module comprenant deux extrémités reliées par une paroi latérale s'étendant autour d'un axe du module traversant les deux extrémités, au moins l'une des deux extrémités étant une extrémité de raccordement définissant une ouverture et permettant le raccordement mécanique du module avec l'extrémité de raccordement d'un autre module, ces deux extrémités de raccordement se recouvrant l'une l'autre pour former une zone de recouvrement s'étendant latéralement autour de l'axe des modules et formant respectivement un élément mâle et un élément femelle.
2. 2. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 1, dans lequel chaque zone de recouvrement définit une liaison mécanique du type liaison par vissage, liaison par clipsage, liaison par encliquetage ou liaison par baïonnette.
3. 3. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel les modules sont au nombre de deux et l'autre des deux extrémités de chaque module définit un fond du module.
4. 4. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel les modules sont au moins trois, parmi lesquels deux modules dont l'autre des deux extrémités définit un fond, le reste des modules ayant deux extrémités de raccordement et étant destiné à être placé entre ces deux modules munis d'un fond.
5. 5. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, dans lequel la première enveloppe (2) est en tantale ou en un alliage de tantale et la deuxième enveloppe (3) est en SiC/SiC.
6. 6. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le combustible nucléaire est un oxyde de plutonium de formule chimique Pu203 ou Pu02.
7. 7. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le combustible nucléaire est un oxyde d'américium de formule chimique Am203 ou Am02.
8. 8. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, dans lequel la première enveloppe (2) comporte des modules qui, en configuration assemblée, définissent conjointement la cavité fermée dans laquelle est logée la pastille, l'un de ces modules comportant des moyens d'évacuation de gaz (7) produits par le combustible hors de la première enveloppe (2).
9. 9. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 8, dans lequel les moyens d'évacuation de gaz comprennent un fritté d'iridium ou d'un alliage d'iridium.
10. 10. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, comprenant un premier espace (5), entre la pastille et la première enveloppe, et un deuxième espace (5), entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe.
11. 11. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 10, dans lequel une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage de l'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium, est disposée dans au moins l'un des premier et deuxième espaces.
12. 12. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 10 ou 11, dans lequel un feutre en carbone ou en siliciure de carbone est disposé dans le deuxième espace.
13. 13. Procédé de fabrication d'un combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 12, comprenant la formation d'une première enveloppe autour de la pastille de combustible nucléaire et la formation d'une deuxième enveloppe autour de la première enveloppe, la formation de la deuxième enveloppe comprenant les étapes suivantes : a) mise en place d'un module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ; b) mise en place d'un autre module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ; c) assemblage du module mis en place à l'étape b) avec un module de la deuxième enveloppe mis en place autour de la première enveloppe par raccordement mécanique de deux extrémités de raccordement des deux modules ; les étapes b) et c) étant répétées jusqu'à ce que l'ensemble des modules de la deuxième enveloppe aient été mis en place et assemblés autour de la première enveloppe.
14. 14. Procédé de fabrication selon la revendication 13, comprenant en outre, avant la formation de la première enveloppe, la mise en place, sur la pastille, d'une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage d'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium.30
15. 15. Procédé de fabrication selon la revendication 13 ou 14, comprenant en outre la mise en place d'un feutre de carbone ou de carbure de silicium entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe, après la formation de la première enveloppe et avant la formation de la deuxième enveloppe.5