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DE69125651T2 - Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf Aluminiumsubstrat oder Oberfläche und Verfahren zur Herstellung derselben - Google Patents

Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf Aluminiumsubstrat oder Oberfläche und Verfahren zur Herstellung derselben

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Publication number
DE69125651T2
DE69125651T2 DE1991625651 DE69125651T DE69125651T2 DE 69125651 T2 DE69125651 T2 DE 69125651T2 DE 1991625651 DE1991625651 DE 1991625651 DE 69125651 T DE69125651 T DE 69125651T DE 69125651 T2 DE69125651 T2 DE 69125651T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
protective coating
corrosion
aluminum
fluorine
resistant protective
Prior art date
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Application number
DE1991625651
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DE69125651D1 (de
Inventor
Craig A Bercaw
D Arcy H Lorimer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Applied Materials Inc
Original Assignee
Applied Materials Inc
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C8/00Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C8/06Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using gases
    • C23C8/34Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using gases more than one element being applied in more than one step
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C25DPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PRODUCTION OF COATINGS; ELECTROFORMING; APPARATUS THEREFOR
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    • C25D11/02Anodisation
    • C25D11/04Anodisation of aluminium or alloys based thereon
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Description

  • Diese Erfindung betrifft einen korrosionsbeständigen Schutzüberzug, gebildet auf einem Aluminiumsubstrat.
  • Die Kammerwände der Fertigungsvorrichtung, die bei der Herstellung von integrierten Schaltkreisstrukturen auf Halbleiterwafern eingesetzt werden, wie beispielsweise chemische Aufdampfkammern (CVD) und/oder Ätzkammern, z.B. reaktive Ion-Ätzkammern, sind dem Angriff von Chemikalien ausgesetzt, die bei solchen Aufdampf- und Ätzverfahren verwendet werden.
  • e In der Vergangenheit bot die Verwendung von Aluminiumkammern bei Fertigungsvorrichtungen für Halbleiterwafer mit anodisch oxidierten Aluminiumsubstraten an den Innenwänden der Kammern ausreichend Schutz gegen solche chemischen Angriffe. Gleichzeitig gestattete sie die Verwendung eines relativ günstigen Metalls bei der Konstruktion der Kammer oder Kanmern der Fertigungsvorrichtung.
  • In letzter Zeit haben die Hersteller von Chips mit integrierten Schaltkreisen den Bedarf an noch höheren Reinheitsstandards in den Fertigungsanlagen für die Herstellung integrierter Schaltkreisstrukturen erkannt. Aus diesem Grund wurde von Ohmi in "Fluorine Passivation Technology of Metal Surface", 8. Symposium über "ULSI Ultra-clean Technology, The Proceedings", 26.-28. Januar 1989, vorgeschlagen, die anodisch oxidierten Aluminiumkammern durch spiegelblanken, nichtrostenden Stahl zu ersetzen, der zur Entfernung von Oxiden in Fluorwasserstoff vorbehandelt und mit hochreinem F&sub2;-Gas passiviert wird, um ein nicht stöchiometrisches Eisenfluorid zu bilden, und dann wärmebehandelt wird, um einen FeF&sub2; -Überzug zu bilden. Während der entstandene Film gasförmigen, halogenhaltigen Umgebungen standhält, korrodiert er, wenn er einer wäßrigen Umgebung ausgesetzt ist.
  • Von Ohmi wurde in "Outgas-Free Corrosion-Resistant Surface Passivation of Stainless Steel for Advanced ULSI Process Equipment", ECS Herbstkonferenz, Chicago, Oktober, 1988, Symposium über "Automated IC Manufacturing", ebenfalls vorgeschlagen, passivierte, spiegelblanke Stahlmaterialien in O&sub2; zu oxidieren, um darauf eine Oxidschutzoberfläche zu bilden.
  • Solche Oberflächen gelten als widerstandsfähig gegen sichtbare Angriffe durch konzentrierte wäßrige Salzsäure, d.h. ohne sichtbare Anzeichen von Gasentwicklung für einen Zeitraum von 30 bis 40 Minuten.
  • Ein Überzug mit einer Korrosionsbeständigkeit von 30-40 Minuten gilt zwar normalerweise für die industrielle Verwendung nicht als ausreichend, es muß aber darauf hingewiesen werden, daß es als Extrembelastungstest angesehen werden muß, wenn eine Oberfläche wäßrigen, konzentrierten Mineralsäuren, wie Salzsäure ausgesetzt wird, der auf eine wesentliche längere Korrosionsbeständigkeit bei gasförmigen Halogenen schließen läßt.
  • Deshalb würde die Verwendung solcher spiegelblanken, nichtrostenden Stahlmaterialien die Anforderungen der Hersteller von Chips mit integrierten Schaltkreisen bezüglich der Korrosionsbeständigkeit erfüllen. Die Kosten, die aus der Verwendung solcher Materialien für die Konstruktion von Fertigungsanlagen entstehen, sind jedoch nicht tragbar.
  • Wird bei der Konstruktion einer Ätz- oder Ausdampfkammer z.B. statt Aluminium ein gewöhnliches, nichtrostendes Stahlmaterial verwendet, kann das zu einer Steigerung um das Vierfache der Kosten von Aluminium führen, die Verwendung von spiegelblankem und durch Luftsauerstoff oxidiertem, nichtrostenden Stahl kann zu viermal höheren Kosten führen als die Kosten von gewöhnlichem nichtrostenden Stahl; d.h. die Verwendung von spiegelblanken und speziell verarbeiteten, nichtrostenden Stahlmaterialien kann Kosten verursachen, die fünfzehnmal höher sind, als jene die durch die Verwendung von Aluminium entstehen.
  • Insofern wäre es wünschenswert, ein Aluminiummaterial mit einem korrosionsbeständigen Schutzüberzug an der Oberfläche bereitzustellen, die dem Korrosionsangriff von Prozeßhalogengasen und Plasma standhalten kann (wie bei beschleunigten Korrosionsbeständigkeitstests unter Verwendung konzentrierter wäßriger Halogensäuren gemessen). Noch wünschenswerter wäre die Bereitstellung eines hochreinen korrosionsbeständigen Schutzüberzugs, der auf der Oberfläche von Aluminiumteilen für Vakuumfertigungskammern verwendet werden kann, so daß Aluminium ohne Beeinträchtigung der Reinheitsstandards weiterhin für die Konstruktion von Halbleiterwafer-Fertigungsanlagen für die Hersteller von Chips mit integrierten Schaltkreisen verwendet werden kann.
  • Dokument US-A-4.111.762 lehrt ein Verfahren zur Herstellung eines anodisch oxidierten Aluminiumkörpers mit einer aufgerauhten Oberfläche, die bestimmte optische Eigenschaften aufweist. Das Dokument lehrt die Verwendung von Vakuum und Fluorwasserstoff zum Trocknen der Körperoberfläche, nicht aber einen Aluminiumkörper mit einem korrosionsbeständigen Schutzüberzug
  • Es ist deshalb eine Aufgabe dieser Erfindung, auf einem Aluminiumsubstrat oder einer Aluminiumoberfläche einen korrosionsbeständigen Schutzüberzug zu schaffen, der dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann. Diese Aufgabe wird durch den korrosionsbeständigen Schutzüberzug des unabhängigen Anspruchs 1 gelöst. Die Erfindung sieht weiter eine spezifische Verwendung dieses Überzugs gemäß dem unabhängigen Anspruch 8 vor. Weitere vorteilhafte Merkmale und Einzelheiten der Erfindung sind aus den abhängigen Ansprüchen, der Beschreibung und den Zeichnungen ersichtlich. Die Ansprüche sind als ein erster nicht einschränkender Ansatz zur Definition der Erfindung in allgemeinen Worten zu verstehen. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform stellt die Erfindung einen hochreinen Schutzüberzug, gebildet auf einem Aluminiumsubstrat oder einer Aluminiumoberfläche, bereit, durch Kontaktierung eines hochreinen Aluminiumoxidüberzugs mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen zur Bildung eines überzogenen Aluminiumsubstrats, das für die Verwendung in einer Fertigungsvorrichtung für die Bildung integrierter- Schaltkreisstrukturen auf Halbleiterwafern geeignet ist.
  • e Ein weiterer Aspekt dieser Erfindung ist es, auf einem Aluminiumsubstrat oder einer Aluminiumoberfläche einen korrosionsbeständigen Schutzüberzug zu schaffen, welcher einen Aluminiumoxidüberzug umfaßt, der mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert worden ist, um einen Schutzüberzug auf dem Aluminiumsubstrat zu bilden, der dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann.
  • Ein weiterer Aspekt dieser Erfindung ist die Schaffung eines Aluminlumsubstrats oder einer Aluminiumoberfläche mit einem hochreinen korrosionsbeständigen Schutzüberzug darüber, der dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann.
  • Noch ein weiterer Aspekt dieser Erfindung ist die Schaffung eines Aluminiumsubstrats oder einer Aluminiumoberfläche mit einem hochreinen Aluminiumoxidüberzug darüber, der mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert wurde, um einen hochreinen Schutzüberzug darüber zu bilden, der dem Korrosionsangriff von Prozeßhalogengasen und Plasmen standhalten kann.
  • Es ist ein weiterer Aspekt dieser Erfindung, eine Aluminiumvakuumkammer für Fertigungsanlagen von Halbleiterwafern bereitzustellen, wobei die inneren Aluminiumoberflächen der Kammerwände durch einen hochreinen Aluminiumoxidüberzug geschützt sind, der mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen umgesetzt wurde, um einen hochreinen Schutzüberzug zu bilden, der dem Korrosionsangriff von Prozeßhalogengasen und Plasmen standhalten kann.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung besteht in der Bereitstellung eines Verfahrens zur Bildung eines korrosionsbeständigen Schutzüberzugs aus fluoriertem Aluminiumoxid auf einem Aluminiumsubstrat oder einer Aluminiumoberfläche, wobei der Schutzüberzug aus fluoriertem Aluminiumoxid dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung ist die Bereitstellung eines Verfahrens, um auf einem Aluminiumsubstrat oder einer Aluminiumoberfläche einen korrosionsbeständigen Schutzüberzug aus fluoriertem Aluminiumoxid zu bilden, der dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann, und dieses Verfahren umfaßt die Bildung eines Aluminiumoxidüberzugs auf dem Aluminiumsubstrat und die anschließende Behandlung des Aluminiumoxidüberzugs mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen zur Bildung eines korrosionsbeständigen Schutzüberzugs.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung ist die Bereitstellung eines Verfahrens, um auf einem Aluminiumsubstrat oder einer Aluminiumoberfläche einen hochreinen korrosionsbeständigen Schutzüberzug aus einem fluorierten Aluminiumoxid zu bilden, das dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhält, und dieses Verfahren umfaßt die Schritte der Bildung eines hoctireinen Aluminiumoxidüberzugs auf dem Aluminiumsubstrat und der anschließenden Behandlung des Aluminiumoxidüberzugs mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen zur Bildung des hochreinen korrosionsbeständigen Schutzüberzugs.
  • Diese und andere Details der Erfindung gehen aus der folgenden Beschreibung und den beiliegenden Zeichnungen hervor.
  • Figur 1 ist eine Teilansicht im Querschnitt eines Aluminiumsubstrats mit einem korrosionsbeständigen Schutzüberzug, gebildet auf der Oberfläche des Substrats.
  • Figur 2 ist eine Teilansicht im vertikalen Querschnitt einer Aluminiumvakuumkammer für die Fertigung von Halbleiterwafern mit einem hochreinen Schutzüberzug, gebildet auf der inneren Aluminiumoberfläche der Kammer.
  • Figur 3 ist ein Arbeitsschema, das das Verfahren der Erfindung verdeutlicht.
  • Die Erfindung umfaßt in ihren umfassendsten Aspekten eine Aluminiumoberfläche, wie Oberfläche 12 auf Aluminiumsubstrat 10 in Figur 1, mit einem korrosionsbeständigen Schutzüberzug 20, der dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann. Der Schutzüberzug wird auf dem Aluminiumsubstrat gebildet, indem zuerst eine Aluminiumoxidschicht auf dem Aluminiumsubstrat gebildet wird und danach die Aluminiumoxidschicht mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert wird, um einen Schutzüberzug zu bilden.
  • In einer besonders bevorzugten Ausführungsform umfaßt die Erfindung eine bei der Fertigung von Halbleiterwafern verwendete Aluminiumkammer, wie die Aluminiumreaktorkammer 30 in Figur 2, deren innere Oberflächen 32 durch einen hochreinen korrosionsbeständigen Schutzüberzug 40 geschützt sind, der darauf gebildet wird und dem Korrosionsangriff durch die bereits erwähnten Prozeßhalogengase und Plasmen standhalten kann.
  • Der hochreine Schutzüberzug wird auf dem Aluminiumsubstrat gebildet, indem zuerst eine hochreine Aluminiumoxidschicht auf dem Aluminiumsubstrat gebildet wird und danach die hochreine Aluminiumoxidschicht mit einem oder mehreren hochreinen fluorhaltigen Gasen kontaktiert wird, um den hochreinen Schutzüberzug der Erfindung darauf zu bilden.
  • Es wird angemerkt, daß die Absicht der Erfindung zwar die Bildung eines gegen den Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen beständigen Schutzüberzugs ist, daß aber auch auf die Korrosionsbeständigkeit des Überzugs der Erfindung Bezug genommen wird, wenn dieser flüssigen oder wäßrigen Halogensäuren ausgesetzt ist, da dies als schwierigere Umgebung angesehen wird und die Beständigkeit gegen eine solche wäßrige Halogenumgebung deshalb, wie bereits. oben erwähnt, als Extrembelastungstest betrachtet wird.
  • Der hier verwendete Begriff "hochreines Aluminiumoxid" soll ein Aluminiurnoxid mit einer Reinheit von mindestens 97 Gewichtsprozent definieren, vorzugsweise größer als 99 Gewichtsprozent, und insbesondere mit weniger als 3 Gewichtsprozent, vorzugsweise weniger als 1 Gewichtsprozent, an Unreinheiten, wie z.B. Schwefel, Bor und Phosphor und jeglichen anderem Elementen, darunter auch ganz allgemein jegliche Metalle und Metalbide (einschließlich Silicon), die eine Wechselwirkung mit den bei der Bildung von integrierten Schaltkreisstrukturen auf Halbleiterwafern verwendeten Prozeßmaterialien bewirken und unerwünschte Unreinheiten einführen könnten.
  • Das Aluminiumsubstrat, auf dem ein solches hochreines Aluminiumoxid gebildet werden soll, sollte eine Reinheit von mindestens etwa 99 Gewichtsprozent aufweisen, vorzugsweise eine Reinheit von etwa 99,9 Gewichtsprozent.
  • Der hier verwendete Begriff "Aluminiumoxid" bezieht sich sowohl auf vollständig dehydriertes Aluminiumoxid, d.h.
  • Al&sub2;O&sub3; (Tonerde), als auch auf hydrierte Formen von Aluminiumoxid, z.B. Al(OH)&sub3; (Bayerit) oder AlO(OH) (Boehmit)
  • Der hier verwendete Begriff "hochreiner Schutzüberzug" soll ein hochreines Aluminiumoxid, wie oben angegeben, definieren, das mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert wurde, zur Bildung eines Überzugs, der weniger als etwa 3 Gewichtsprozent und vorzugsweise weniger als etwa 1 Gewichtsprozent an anderen Elementen außer Aluminium, Sauerstoff, Wasserstoff und Fluor enthält
  • Die Verwendung des Begriffs "konzentrierte Halogensäure" in bezug auf die konzentrierten wäßrigen Halogensäuren zur Auswertung der Korrosionsbeständigkeit des Schutzüberzugs der Erfindung definiert eine Konzentration von 35 Gewichtsprozent oder darüber von HCl oder eine Konzentration von 48 Gewichtsprozent oder darüber von Fluorwasserstoff.
  • a. Bildung eines korrosionsbeständigen Schutzüberzuges
  • In jeder Ausführungsform ist zur Bildung des korrosionsbeständigen Schutzüberzuges der Erfindung die Kontaktierung eines vorher auf dem Aluminiumsubstrat gebildeten Aluminiumoxidfilms mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen notwendig. Der Aluminiumoxidfilm, der mit dem einen oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert werden soll, sollte vor dem Kontaktierungsschritt eine Dicke von zumindest etwa 0,1 Mikrometer (1000 Angström) bis zu etwa 20 Mikrometer aufweisen. Dickere Oxidfilme oder -schichten können zwar verwendet werden, sind aber zur Bildung des korrosionsbeständigen Schutzüberzug der Erfindung nicht notwendig.
  • Vorzugsweise umfassen das eine oder mehrere fluorhaltige Gase, die zur Kontaktierung der zuvor gebildeten Aluminiumoxidschicht auf dem Aluminiumsubstrat verwendet werden, Säuredämpfe oder -gase, wie z.B. gasförmiger Fluorwasserstoff oder F&sub2;, mit oder ohne inerte Trägergase, wie z.B. Argon oder Neon; oder andere Trägergase, wie Wasserstoff, Sauerstoff, Luft oder Wasserdampf, z.B. Dunst. Beispiele für andere fluorhaltige Gase, die in der Praxis der Erfindung verwendet werden können, schließen NF&sub3;, CF&sub4;, CHF&sub3; und C&sub2;F&sub6; ein.
  • Wenn ein hochreiner Schutzüberzug gemäß der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung gebildet werden soll, müssen die bei diesem Schritt verwendeten Reagenzien auch eine ausreichende Reinheit aufweisen, damit sie nicht irgendwelche Unreinheiten in das zuvor auf dem Aluminiumsubstrat gebildete hochreine Aluminiumoxid einführen Weisen die fluorhaltigen Gase und andere, bei diesem Schritt verwendete gasförmige Reagenzien eine Reinheit von zumindest etwa 99,99 Gewichtsprozent auf (üblicherweise zumindest Halbleiter-Reinheitsgrad), bleibt die gewünschte hohe Reinheit des Schutzüberzugs, wenn eine solche hohe Reinheit gewünscht wird, erhalten.
  • Der Kontaktierungsschritt wird vorzugsweise in einer geschlossenen Reaktionskammer durchgeführt, besonders bei der Bildung des hochreinen Schutzüberzugs.
  • Ist jedoch der Reaktionsbereich gut belüftet, liegt es auch im Rahmen der Erfindung, das mit Aluminiumoxid überzogene Aluminiumsubstrat mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen in einem nicht abgeschlossenen Bereich zu kontaktieren, besonders wenn die Reinheit des entstehenden Schutzüberzugs nicht von Bedeutung ist.
  • Wenn es sich bei dem Schutzüberzug um einen hochreinen Schutzüberzug für die Innenwände eines Reaktors handelt, der für die Fertigung von Halbleiterwafern verwendet wird, kann der Aluminlumreaktor bereits vorher zusammengesetzt werden. In diesem Fall können die zu kontaktierenden oxidierten Aluminiumsubstrate die Innenwände des Aluminiumreaktors umfassen. Der Aluminiumreaktor dient dann zusätzlich als Sicherheitsbehälter für den Kontaktierungsschritt und schafft außerdem eine hochreine Umgebung für den Kontaktierungsschritt.
  • Wird für den Kontaktierungsschritt ein Sicherheitsbehälter verwendet, können das eine oder mehrere fluorhaltige Gase in den Behälter eingeführt und in einer Konzentration von 5 bis 100 Volumenprozent, abhängig von der Quelle des fluorhaltigen Gases, und unter einem Druck von etwa 1,333 mbar (1 Torr) bis Luftdruck gehalten werden.
  • Der Kontaktierungsschritt kann während eines Zeitraums von etwa 30 Minuten bis etwa 120 Minuten bei einer Temperatur von etwa 375ºC bis etwa 500ºC, vorzugsweise zwischen etwa 450ºC und etwa 475ºC, durchgeführt werden. Der Zeitraum, der notwendig ist, um die Bildung des Schutzüberzugs der Erfindung sicherzustellen, variiert mit der Temperatur und der Konzentration des fluorhaltigen Gases. Längere Zeiträume als die angegebenen sollten jedoch nicht verwendet werden, wenn reduzierende Gase (wie H&sub2;) in dem fluorhaltigen Gas vorhanden sind, um eine Beschädigung der darunterliegenden Oxidschicht zu vermeiden.
  • Nach dem Kontaktierungsschritt kann das überzogene Aluminiumsubstrat mit Wasser oder anderen nicht reagierenden Gasen oder Flüssigkeiten gespült werden, um jegliche Spuren des fluorhaltigen Gases zu entfernen. Wird der Kontaktierungsschritt in einem geschlossenen Behälter durchgeführt, in dem die Behälterwände oxidiertes Aluminium umfassen, das mit dem einen oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert worden ist, z.B. bei der Bildung des hochreinen Schutzüberzugs, kann der Reaktorbehälter mit nicht reagierenden Gasen gespült werden, um die fluorhaltigen Gase aus dem Reaktor zu entfernen.
  • Der erhaltene Schutzüberzug auf dem Aluminiumsubstrat kann dann mit Hilfe einer Reihe von analytischen Techniken, wie z.B. Auger-Analyse, SIMS, ESCA LIMS und EDX, auf die Fluorkonzentration untersucht werden, die zwischen 3 und 18 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht des Überzuges, liegen wird.
  • b. Bildung eines hochreinen Aluminiumoxidfilms
  • Zur Bildung des hochreinen Schutzüberzugs der Erfindung auf dem Aluminiumsubstrat, z.B. auf den inneren Oberflächen der Wände eines Reaktors zur Fertigung von Halbleiterwafern, muß zuerst ein hochreiner Aluminiumoxidfilm oder -schicht auf dem Aluminiumsubstrat gebildet werden. Die hochreine Aluminiumoxidschicht kann entweder eine durch thermische Oxidation oder durch anodische Oxidation gebildete Schicht sein.
  • In jedem Fall sollten jedoch, zur Sicherstellung der gewünschten Reinheit, die zur Bildung der Oxidschicht verwendeten Reagenzien, vorzugsweise, im wesentlichen frei von Unreinheiten sein, die anderenfalls in der Aluminiumoxidschicht enthalten sein könnten. Wie bereits vorher in bezug auf die hohe Reinheit des Aluminiumoxidüberzugs selbst definiert, sollten die zur Bildung der Aluminiumoxidschicht verwendeten Reagenzien deshalb eine Reinheit von wenigstens etwa 97 Gewichtsprozent, vorzugsweise größer als 99 Gewichtsprozent, aufweisen. Im besonderen sollten die Reagenzien vorzugsweise weniger als 1 Gewichtsprozent an Unreinheiten, wie z.B. Schwefel, Bor, Phosphor und jeglichen anderen Elementen, darunter auch ganz allgemein jegliche Metalle und Metallolde (einschließlich Silicon), aufweisen, die in den hochreinen Überzug eingebettet werden und möglicherweise eine Wechselwirkung mit Prozeßmaterialien, die bei der Bildung von integrierten Schaltkreisstrukturen auf Halbleiterwafern verwendet werden, verursachen und unerwünschte Unreinheiten einführen könnten.
  • Es sollte jedoch beachtet werden, daß die Verwendung von Reagenzien, die Unreinheiten enthalten, die in den Überzug eingeführt werden, in der Praxis der Erfindung verwendet werden können, selbst für die Herstellung hochreiner Überzüge gemäß der bevorzugten Ausführungsform, wenn die Unreinheit derart beschaffen ist, daß sie leicht von der Oberfläche des Überzugs entfernt werden kann. Wird z.B. Schwefelsäure als Elektrolyt bei der Bildung eines anodisch oxidierten Aluminiumoxidüberzugs verwendet, kann unerwünschter Schwefel im entstandenen Überzug durch sorgfältiges Spülen der Oberfläche mit delonisiertem Wasser entfernt werden, das eine ausreichende Menge an Salpetersäure enthält, um den pH-Wert auf etwa 5 zu bringen. Es kommt offensichtlich zu einem Austausch der Nitrat-lonen und der Schwefel-Ionen in dem Überzug und anschließend können sie, aufgrund der Löslichkeit der Nitrat-lonen, ebenfalls leicht aus dem Uberzug entfernt werden.
  • Wenn auf dem Aluminiumsubstrat eine hochreine, thermische Oxidschicht gebildet werden soll, wird das Aluminiumsubstrat für einen Zeitraum von etwa 10 Stunden bis etwa 200 Stunden mit einem oxidierenden Gas kontaktiert, bei einem teilweisen Druck von etwa etwa 15 Gewichtsprozent bis etwa 100 Gewichtsprozent Sauerstoff, wobei der Rest vorzugsweise ein 99,99 Gewichtsprozent reines Trägergas umfaßt, anschließend wird es auf eine Temperatur von etwa 350ºC bis etwa 500ºC erwärmt, um einen Aluminiumoxidüberzug mit einer Mindestdicke von wenigstens etwa 100 µm (1000 Angström), vorzugsweise etwa 300 µm (3000 Angström), zu bilden.
  • Zur anodischen Bildung der hochreinen Aluminiumoxidschicht wird das Aluminiumsubstrat zur Anode in einer elektrolytischen Zelle gemacht, in der das Elektrolyt vorzugsweise eine Zusammensetzung umfaßt, die keinerlei andere Elemente in den auf dem Aluminiumsubstrat anodisch zu bildenden Aluminlumoxidüberzug einführt, wie bereits zuvor ausgeführt. Vorzugsweise umfaßt das Elektrolyt eine hochreine anorganische Säure, wie Salpetersäure, oder eine hochreine organische Säure, wie Monocarbonsäure, z.B. Ameisensäure (HCOOH), Essigsäure (CH&sub3;COOH), Propionsäure (C&sub2;H&sub5;COOH), Buttersäure (C&sub3;H&sub7;COOH), Valeriansäure (C&sub4;H&sub9;COOH), Palmitrinsäure (CH&sub3;(CH&sub2;)&sub1;&sub4;COOH) und Stearinsäure (CH&sub3;(CH&sub2;) &sub1;&sub6;COOH); oder eine Dicarbonsäure, z.B. Oxalsäure (COOH)&sub2;), Malonsäure (CO&sub2;H(CH&sub2;)CO&sub2;H), Bemsteinsäure (CO&sub2;H(CH&sub2;)&sub2;CO&sub2;H), Glutarsäure (CO&sub2;H(CH&sub2;)&sub3;CO&sub2;H und Adipinsäure (CO&sub2;H(CH&sub2;)&sub4;CO&sub2;H)
  • Andere Mineralsäuren, wie Schwefelsäure, phosphorhaltige Säure und Borsäure sollten normalerweise bei der Bildung von hochreinem Aluminiumoxid vermieden werden, weil sie dazu neigen, in das entstehende, anodisch gebildete Aluminiumoxid Spuren der jeweiligen Elemente aus dem Säure- Elektrolyt einzuschließen, z.B. Schwefel, Phosphor, Bor, usw. Solche Mineralsäure-Elektrolyte können jedoch verwendet werden, wenn solche Unreinheiten anschließend von der Oberfläche des entstandenen Aluminiumoxidüberzugs entfernt werden können, wie bereits vorher ausgeführt wurde.
  • Das anodisch oxidierende Bad kann bei einer Temperatur von etwa 0ºC bis etwa 30ºC gehalten werden.
  • Da die Dicke des anodisch oxidierten Films zumindest teilweise von der Spannung bei der anodischen Oxidation abhängig ist, sollte die anodische Oxidation bei einer Spannung von wenigstens etwa 15 bis etwa 45 Volt Gleichspannung ausgeführt werden, um die Bildung der gewünschten Mindestdicke des anodisch gebildeten Aluminiumoxids sicherzustellen, wie Fachmännern wohl bekannt ist. Herkömmliche Gleichspannung wird zwar bevorzugt, doch kann in einigen Fällen auch Wechselspannung verwendet werden.
  • Das anodische Oxidationsverfahren sollte über einen Zeitraum ausgeführt werden, der für die Bildung der gewünschten Dicke des Aluminiumoxids auf dem Aluminiumsubstrat ausreichend ist. Das Fortschreiten des anodischen Oxidationsverfahrens kann leicht durch den Stromfluß im Bad beobachtet werden. Wenn der Strom unter etwa 111-667 A/m² (10-60 Ampere/ft²) (bezeichnend für das Vorhandensein des isolierenden Aluminiumoxidfilms) fällt, kann die Spannung abgeschaltet und das anodisch oxidierte Aluminium aus dem Bad entfernt werden.
  • Der hochreine Aluminiumoxidüberzug kann auf dem Aluminiumsubstrat auch durch eine Kombination von thermischer und anodischer Oxidbildung gebildet werden, z.B. indem zuerst anodisch eine Oxidüberzugsschicht gebildet wird und danach der anodisch gebildete Oxidüberzug thermal oxidiert wird.
  • Nach Bildung des hochreinen Aluminiumoxidfilms auf dem. Aluminiumsubstrat kann das Aluminiumoxid gemäß der Erfindung mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen kontaktiert werden, wie zuvor bereits beschrieben wurde, um den hochreinen korrosionsbeständigen Schutzüberzug der Erfindung auf dem Aluminiumsubstrat zu bilden.
  • Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Verdeutlichung der Erfindung:
  • Beispiel
  • Die Innenwände eines für die Verwendung zur Fertigung von Halbleiterwafern geeigneten Aluminiumreaktors wurden anfänglich zur Bildung einer Aluminiumoxidschicht oxidiert, indem die Oberflächen des Aluminiumreaktors durch Eintauchen in ein Elektrolyt anodisch oxidiert wurden. Das Elektrolyt enthielt 15. Ge.wichtsprozent Schwefelsäure, wobei der Rest aus delonisiertern Wasser bestand. Das Elektrolyt wurde bei einer Temperatur von etwa 13ºC gehalten, während das Aluminium für etwa 35 Minuten mit einer Endspannung von etwa 24 Volt Gleichspannung und einer Endstromdichte von 244/m² (22 Ampere/ft²) anodisch oxidiert wurde.
  • Alternativ kann der Oxidüberzug unter .Verwendung eines Elektrolyts, das 15 Gewichtsprozent Oxalsäure enthält, wobei der Rest aus deionisiertem Wasser besteht, anodisch gebildet werden, bei 13ºC für 35 Minuten mit einer Endspannung von 40 Volt und einer Endstromdichte von etwa 333 A/m² (30 Ampere/ft²); oder der Oxidüberzug kann thermisch gebildet werden, in einem mit O&sub2; gefüllten Reaktor bei einem Druck, der zwischen 667 mbar (500 Torr) und Luftdruck gehalten wird, über einen Kontaktzeitraum von etwa 40 Stunden.
  • Zur Behandlung des erhaltenen Oxidüberzugs mit Fluorgas gemäß der Erfindung wurde eine gasförmige Mischung von 50 Volumenprozent C&sub2;F&sub6; und 50 Volumenprozent O&sub2; in den Reaktor eingeführt, bei einem Druck von etwa 13,33 mbar (10 Torr) Da gasförmige Mischung blieb etwa 1 Stunde mit den Reaktorwänden in Kontakt, während der Reaktor bei einer Temperatur von etwa 400ºC gehalten wurde. Der Reaktor wurde dann mit Argongas gespült.
  • Zur Überprüfung des Korrosionsbeständigkeitsgrades des erhaltenen Überzugs wurden überzogenen Teile oder Proben der überzogenen Reaktoroberflächen mit Tropfen von wäßriger, konzentrierter (35 Gewichtsprozent) Salzsäure getestet und auf die Entwicklung von Gas beobachtet, die einen Angriff oder Reaktion durch die Säure auf die Proben bedeutet. Für etwa 40 Minuten wurde keine sichtbare Gasentwicklung beobachtet.
  • Danach wurde der Reaktor auseinandergenommen und der Schutzüberzug, der sich an den Innenwänden gebildet hatte, untersucht Keine sichtbaren Zeichen von Korrosionsangriff auf dem Schutzüberzug wurden beobachtet. Der Schutzüberzug auf der Reaktorwand wurde durch Auger-Analyse auf Unreinheiten analysiert und wies weniger als 3 Gewichtsprozent an anderen Elementen außer Al, O, H, und F in der Überzugsschicht auf, was auf die hohe Reinheit der Schutzschicht hinweist.
  • Die Erfindung stellt also einen korrosionsbeständigen Schutzüberzug für ein Aluminiumsubstrat bereit, der das Aluminiumsubstrat vor dem Korrosionsangriff durch Prozeßhalogengase und Plasmen schützen kann. Darüberhinaus kann ein hochreiner Schutzüberzug auf einer Aluminiumreaktorwand gebildet werden, geeignet für die Verwendung in der Fertigung von Halbleiterwafern in der Konstruktion von integrierten Schaltkreisstrukturen, indem zuerst ein hochreiher Aluminiumoxidfilm gebildet wird und anschließend dieser Film mit einem oder mehreren hochreinen fluorhalti-. gen Gasen kontaktiert wird, um einen hochreinen korrosionsbeständigen Schutzfilm zu bilden, der keine Unreinheiten in die Halbleiterwafer-Fertigung einführt, die in einem durch solche hochrelnen Überzüge geschützten Reaktor ausgeführt wird.

Claims (8)

1. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf einem Aluminiumsubstrat erhältlich durch Kontaktierung einer Aluminiumoxidschicht auf dem Aluminiumsubstrat mit zumindest einem Gas ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Fluor und einer Fluorverbindung bei einer erhöhten Temperatur von wenigstens 375ºC,
wobei der Schutzüberzug 3 bis 18 Gewichtsprozent Fluor, bezogen auf das Gesamtgewicht des Schutzüberzugs, enthält.
2. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf einem Aluminiumsubstrat nach Anspruch 11 bei dem die Aluminiumoxidschicht eine Dicke von wenigstens 0,1 µm bis 20 µm vor ihrer Kontaktierung mit dem zumindest einem fluorhaltigen Gas aufweist.
3. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf einem Aluminiumsubstrat nach einem der vorhergehenden Ansprüche erhältlich durch Kontaktierung der Aluminiumoxidschicht bei einer erhöhten Temperatur von 375ºC bis 500ºC mit einem oder mehreren fluorhaltigen Gasen vorzugsweise ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus HF, F&sub2;, NF&sub3;, CF&sub4;, CHF&sub3; und C&sub2;F&sub6;.
4. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf einem Aluminiumsubstrat nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem der Schutzüberzug weniger als 3 Gewichtsprozent an anderen Elementen als Aluminium, Wasserstoff, Sauerstoff und Fluor enthält.
5. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Aluminiumoxidschicht eine durch thermische Oxidation und/oder durch anodische Oxidation gebildete Oxidschicht aufweist.
G. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem das eine fluorhaltige Gas oder die mehreren fluorhaligen Gase eine Reinheit von weniger als etwa 108 ppm Unreinheiten aufweist bzw. aufweisen.
7. Korrosionsbeständiger Schutzüberzug auf einem Aluminiumsubstrat nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Aluminiumoberfläche eine Reinheit von wenigstens etwa 99 Gewichtsprozent aufweist und/oder die Aluminiumoxidschicht eine Reinheit von wenigstens etwa 97 Gewichtsprozent Aluminiumoxid aufweist.
8. Verwendung des korrosionsbeständigen Schutzüberzugs nach einem der Ansprüche 1 bis 7 auf einer inneren Aluminiumoberfläche eines Halbleiterwafer-Reaktors -
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