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DE69108998T2 - Katalytischer Konverter mit Widerstand-Heizelement. - Google Patents

Katalytischer Konverter mit Widerstand-Heizelement.

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Publication number
DE69108998T2
DE69108998T2 DE69108998T DE69108998T DE69108998T2 DE 69108998 T2 DE69108998 T2 DE 69108998T2 DE 69108998 T DE69108998 T DE 69108998T DE 69108998 T DE69108998 T DE 69108998T DE 69108998 T2 DE69108998 T2 DE 69108998T2
Authority
DE
Germany
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catalyst
heater
honeycomb
honeycomb structure
catalytic converter
Prior art date
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DE69108998T
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Fumio Abe
Takashi Harada
Hiroshige Mizuno
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NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
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Publication date
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Priority claimed from JP2172931A external-priority patent/JP2821006B2/ja
Priority claimed from JP02172930A external-priority patent/JP3091201B2/ja
Priority claimed from JP2196511A external-priority patent/JP2818477B2/ja
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine einstellbare Widerstandsheizeinrichtung und einen katalytischen Konverter, die zur Verwendung bei der Abgasemissionsregulierung von Kraftfahrzeugen geeignet sind.
  • Nach dem Stand der Technik sind poröse Wabenstrukturen aus Keramik als Katalysatoren oder Substrate für Katalysatoren verwendet worden, die beispielsweise Stickoxide (NOx), Kohlenmonoxid (CO) und Kohlenwasserstoff (HC) entfernen, die im Abgas von Verbrennungsmotoren, wie bei Kraftfahrzeugen, vorhanden sind. In letzter Zeit haben jedoch Wabenstrukturen aus Metall als derartige Katalysatoren oder Katalysatorsubstrate Aufmerksamkeit erlangt.
  • Da die Beschränkung von Abgasemissionen intensiviert worden ist, hat sich abgesehen von den obigen Katalysatoren oder Katalysatorsubstraten ein Bedarf zur Entwicklung von Heizeinrichtungen oder katalytischen Konvertern ergeben, die zur Umwandlung der Emissionen in der Startphase eines Motors fähig sind.
  • Katalytische Konverter zur Verwendung bei der Regulierung von Kraftfahrzeugabgasen haben eine minimale Betriebstemperatur, über der der Katalysator aktiv ist.
  • Daher muß der Katalysator erwärmt werden, wenn seine Temperatur nicht ausreichend hoch ist, d.h. wenn ein Fahrzeug gestartet wird.
  • Derartige Wabenstrukturen sind beispielsweise im offengelegten japanischen Gebrauchsmuster Nr. 67609/1988 vorgeschlagen worden. Bei dieser offengelegten Technik handelt es sich um einen katalytischen Konverter, der aus einem monolithischen Metallkatalysator besteht, der stromaufwärts und angrenzend an einen monolithischen Hauptkatalysator aus Keramik angeordnet ist. Der monolithische Metallkatalysator umfaßt ein elektrisch leitendes Metallsubstrat, das mit Tonerde beschichtet ist.
  • Jedoch umfaßt beim im offengelegten japanischen Gebrauchsmuster Nr. 67609/1988 geoffenbarten katalytischen Konverter der monolithische Metallkatalysator, ein Vorwärmer, der stromaufwärts und an den monolithischen Hauptkatalysator angrenzend angeordnet ist, eine Wabenstruktur aus Metallfolie, die so konstruiert ist, daß sie stromleitend ist und dadurch von ihrer inneren Peripherie zu ihrer äußeren Peripherie erwärmt wird. Der Widerstand des monolithischen Metallkatalysators ist nicht eingestellt (d.h. nur das Material, die Dimensionen und die Rippenstärke der Metallwabenstruktur sind definiert und es erfolgt keine Einstellung bezüglich des Widerstands der Metallwabenstruktur). Weiters weist der katalytische Konverter, da der Durchmesser des monolithischen Metallkatalysators im wesentlich gleich groß ist wie der des monolithischen Hauptkatalysators, unzureichende Temperaturanstiegseigenschaften auf.
  • W089/10471 offenbart einen elektrisch leitenden Wabenkörper aus Metallfolien, bei dem die Wabe durch Zwischenräume und/oder elektrisch isolierende Schichten oder Überzüge geteilt ist, um einen Weg für den elektrischen Strom mit einem gewünschten Widerstand bereitzustellen. Der Körper wird als zur Verwendung als Katalysatorträger in Kraftfahrzeugen geeignet beschrieben.
  • Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung einer neuen einstellbaren Widerstandsheizeinrichtung und eines katalytischen Konverters, vorzugsweise um die obengenannten Probleme des Standes der Technik auszuschalten.
  • Die vorliegende Erfindung ist in Anspruch 1 dargelegt.
  • Vorzugsweise hat die Heizeinrichtung einen größeren Durchmesser als der monolithische Hauptkatalysator.
  • Eine Wabenheizeinrichtung mit einem Widerstandseinstellmittel oder -mechanismus, wie einem Schlitz oder Schlitzen, zwischen den Elektroden weist hervorragende Erwärmungseigenschaften auf und wird daher verwendet. Vorzugsweise wird eine gemäß vorliegender Erfindung eingesetzte Wabenstruktur hergestellt, indem aus Metallpulvern eine Wabenkonfiguration geformt und dann ein geformter Wabenkörper gesintert wird.
  • Vorzugsweise umfaßt die Wabenheizeinrichtung eine Wabenstruktur, auf der ein Katalysator getragen wird.
  • Die Figuren 1 und 2 sind jeweils Draufsichten von zwei Arten von Wabenheizeinrichtungen mit unterschiedlichem Außendurchmesser;
  • die Fig. 2(a) und 2(b) sind jeweils Querschnittansichten von katalytischen Konvertern, bei denen die verschiedenen Typen von Wabenheizeinrichtungen mit unterschiedlichen Außendurchmessern eingesetzt werden, wobei in jedem eine Wabenheizeinrichtung stromaufwärts von einem monolithischen Hauptkatalysator angeordnet ist;
  • Fig. 3 ist eine perspektivische Ansicht eines katalytischen Konverters, dessen äußerer peripherer Abschnitt durch ein wärmeisolierendes Material abgedichtet ist;
  • Fig. 4 ist eine Draufsicht eines Beispiels für eine einen Katalysator tragende Wabenheizeinrichtung, die gemäß vorliegender Erfindung eingesetzt wird.
  • Die einstellbare Widerstandsheizeinrichtung, die die vorliegende Erfindung verkörpert, umfaßt eine Wabenstruktur, auf der zumindest zwei Elektroden vorgesehen sind, um die Wabenstruktur mit Strom zu versorgen, wobei zwischen den Elektroden eine Widerstandseinstelleinrichtung vorgesehen ist. Die Widerstandseinstelleinrichtung ist so vorgesehen, daß der Querschnitt eines Heizabschnitts der Heizeinrichtung im wesentlichen gleich groß ist wie jener des gemeinsam mit der Heizeinrichtung vorgesehenen monolithischen Hauptkatalysators.
  • Wenn der Widerstand auf die oben beschriebene Art eingestellt wird, ist es möglich, die Heizeigenschaften der Heizeinrichtung zu steuern.
  • Vorzugsweise ist die Heizeinrichtung mit Ausnahme des Heizabschnitts mit einem wärmeisolierenden Material oder dergleichen abgedichtet, um zu verhindern, daß ein Abgas diesen Abschnitt entlang strömt und dadurch zu bewirken, daß das Abgas nur entlang des Heizabschnitts der Heizeinrichtung strömt. Auf diese Art kann das Abgas rasch erwärmt werden. In diesem Fall kommen die Elektroden nicht in Kontakt mit dem Abgas, und somit kann Korrosion der Elektroden aufgrund des Abgases verhindert werden.
  • Es kann zwar jedes Keramik- oder Metallmaterial, das zur Erzeugung von Wärme fähig ist, wenn es mit Energie beaufschlagt wird, als Material der einen Grundkörper gemäß vorliegender Erfindung darstellenden Wabenstruktur verwendet werden, aber die Verwendung von Metall erhöht die mechanische Festigkeit und wird daher vorgezogen. Beispiele für solche Metalle sind rostfreier Stahl und Materialien mit der Zusammensetzung Fe-Cr-Al, Fe-Cr, Fe-Al, Fe-Ni, W-Co und Ni-Cr. Von den obigen Materialien wreden Fe-Cr-Al, Fe-Cr und Fe-Al wegen der geringen Kosten und hohen Beständigkeit gegen Hitze, Oxidation und Korrosion bevorzugt. Die gemäß vorliegender Erfindung eingesetzte Wabenstruktur kann porös oder nicht-porös sein. Für den Fall, daß ein Katalysator auf der Wabenstruktur getragen wird, wird jedoch eine poröse Wabenstruktur vorgezogen, weil eine Katalysatorschicht fest an einer solchen Wabenstruktur haften kann und sich auch dann kaum von der Wabenstruktur abschält, wenn die Wabenstruktur und der Katalysator unterschiedliche Wärmeausdehnung aufweisen.
  • Die Wabenstruktur aus Metall wird auf die nachstehend beschriebene Weise hergestellt.
  • Zunächst werden Fe-Pulver, Al-Pulver und Cr-Pulver oder alternativ dazu Pulver aus Legierungen dieser Metalle gemischt, um ein Metallpulvergemisch mit einer gewünschten Zusammensetzung herzustellen. In der Folge wird das Metallpulvergemisch in ein organisches Bindemittel, wie Methylzellulose oder Polyvinylalkohol, und Wasser gemischt, um ein leicht formbares Gemisch herzustellen. Dieses Gemisch wird dann durch Extrudieren in die Gestalt einer gewünschten Wabenkonfiguration gebracht.
  • Als nächstes wird der Wabenformkörper in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre in einem Temperaturbereich zwischen 1000 und 1450ºC gebrannt. Während des Sinterns in der Wasserstoff enthaltenden nicht-oxidierenden Atmosphäre wird das organische Bindemittel zersetzt und dadurch mit Hilfe von Fe oder ähnlichem, das als Katalysator wirkt, entfernt. Daher kann ein guter Sinterkörper (eine Wabenstruktur) erhalten werden.
  • Es ist nicht möglich unter einer Temperatur von 1000ºC zu sintern. Sintern über einer Temperatur von 1450ºC verursacht Verformung des resultierenden Sinterkörpers und ist daher nicht wünschenswert.
  • Vorzugsweise wird dann ein hitzebeständiges Metalloxid auf die Oberfläche der Zellwände und die Oberfläche der Poren der erhaltenen Wabenstruktur aufgetragen.
  • Als nächstes wird auf auf der erhaltenen Wabenstruktur zwischen ihren Elektroden ein Widerstandseinstellmechanismus mit einer gewünschten Form vorgesehen, der weiter unten beschrieben wird.
  • Der auf der Wabenstruktur vorgesehene Widerstandseinstellmechanismus kann jede der folgenden Formen haben:
  • (1) einen Schlitz oder Schlitze jeder beliebigen Länge, der/die in jeder beliebigen Richtung und Position ausgebildet ist/sind
  • (2) Variationen in der Länge der Zellwände in der axialen Richtung der Durchgänge
  • (3) Variationen in der Dicke (Wanddicke) der Zellwände der Wabenstruktur oder Variationen in der Zelldichte der Wabenstruktur, oder
  • (4) einen oder mehrere in der Zellwand (Rippe) der Wabenstruktur ausgebildete(n) Schlitz(e).
  • Von den obengenannten Formen wird die Bildung eines Schlitzes oder von Schlitzen gemäß Nr. (1) mehr bevorzugt, weil ein erwärmter Abschnitt damit leicht reguliert werden kann.
  • Elektroden werden im allgemeinen durch Schweißen oder Löten am äußeren peripheren Abschnitt oder an der Innenseite der so erhaltenen Wabenstruktur aus Metall angebracht, um eine Wabenheizeinrichtung herzustellen.
  • Der Begriff "Elektroden", wie er in der vorliegenden Anmeldung verwendet wird, bezieht sich auf jeden Anschluß, durch den eine elektrische Spannung an die Heizeinrichtung angelegt wird. Die Elektroden umfassen die direkte Verbindung des äußeren peripheren Abschnitts der Heizeinrichtung mit einem Gehäusekörper und Anschlüssen zum Erden.
  • Im Fall der als Heizeinrichtung verwendeten Wabenstruktur aus Metall wird deren Widerstand vorzugsweise im Bereich zwischen 0,001Ω und 0,5Ω gehalten.
  • Vorzugsweise wird ein Katalysator an der Oberfläche der so erhaltenen Wabenstruktur aus Metall angeordnet, um die Erzeugung von Wärme aufgrund der Umsetzung (Oxidation) des Abgases zu ermöglichen.
  • Somit besteht der auf der Oberfläche der Metall-Wabenstruktur getragene Katalysator aus einem Träger mit einer großen Oberfläche und einem auf dem Träger getragenen aktiven Katalysatormaterial. Typische Beispiele für die Träger mit einer großen Oberfläche sind γ-Al&sub2;O&sub3;, TiO&sub2;, SiO&sub2;-Al&sub2;O&sub3; und Perovskit. Beispiele für das katalytisch aktive Material sind Edelmetalle, wie Pt, Pd und Rh, und unedle Metalle, wie Cu, Ni, Cr und co. Zum bevorzugten Katalysator gehört einer, bei dem 10 bis 1009/ft³ Pt oder Pd auf den aus γ-Al&sub2;O&sub3; bestehenden Träger aufgebracht ist.
  • Die gemäß vorliegender Erfindung eingesetzte Wabenstruktur kann zwar jede Wabenkonfiguration aufweisen, es ist jedoch wünschenswert, daß die Zelldichte im Bereich von 6 bis 1500 Zellen/in² liegt (0,9 bis 233 Zellen/cm²), wobei die Wanddicke im Bereich von 50 bis 2000 um liegt.
  • Wie oben erwähnt, kann die gemäß vorliegender Erfindung verwendete Wabenstruktur porös oder nicht-porös sein. Um ausreichende mechanische Festigkeit und Beständigkeit gegenüber Oxidation und Korrosion zu erreichen, wird die Porosität der Wabenstruktur aus Metall jedoch vorzugsweise zwischen 0 und 50 Vol.-% gehalten, wobei die Porosität am meisten bevorzugt weniger als 25 Vol.-% ausmacht. Bei einer zur Verwendung als Katalysatorsubstrat bestimmten Wabenstruktur aus Metall wird die Porosität bei 5% oder darüber gehalten, um starke Haftung zwischen der Wabenstruktur und einer Katalysatorschicht zu gewährleisten.
  • Der Begriff "Wabenstruktur", wie gemäß vorliegender Erfindung verwendet, bezieht sich auf einen einstückigen Körper mit einer großen Anzahl von Durchgängen, die durch Wände getrennt sind. Die Durchgänge können jede Querschnittsform (Zellgestalt) haben, z.B. eine kreisförmige, mehreckige oder gerippte Form.
  • Die vorliegende Erfindung wird in den folgenden Beispielen, die die Erfindung veranschaulichen, aber nicht einschränken sollen, weiter dargestellt.
  • Die Fig. 1(a) und 1(b) sind jeweils Draufsichten unterschiedlicher Arten von Wabenheizeinrichtungen, die einen Außendurchmesser von 90 mm bzw. 120 mm aufweisen. Bei jeder Wabenheizeinrichtung ist in einer Wabenstruktur 10 mit einer großen Anzahl von Durchgängen eine Vielzahl von Schlitzen 11 vogesehen, die als Widerstandseinstellmechanismus wirken. Ein äußerer peripherer Abschnitt 12 eines jeden Schlitzes 11 ist mit einem anorganischen Kleber beaufschlagt und dadurch elektrisch isoliert. Zwei Elektroden sind an der Außenwand der Wabenstruktur 10 vorgesehen, um daraus eine Wabenheizeinrichtung zu machen.
  • Die Fig. (2a) und (2b) zeigen jeweils katalytische Konverter, bei denen zwei unterschiedliche Arten Wabenheizeinrichtungen 10 mit einem Außendurchmesser von 90 mm bzw. 120 mm eingesetzt werden. Bei jedem katalytischen Konverter ist die Wabenheizeinrichtung 10 stromaufwärts von einem monolithischen Hauptkatalysator 15 angeordnet. Bezugszeichen 16 bezeichnet einen äußeren Rahmen.
  • Fig. 4 ist eine Draufsicht eines Beispiels für eine Wabenheizeinrichtung mit einem darauf getragenen Katalysator gemäß vorliegender Erfindung. Diese Wabenheizeinrichtung umfaßt eine Wabenstruktur 10 mit einer Vielzahl darin ausgebildeter Schlitze 11 als Widerstandseinstelleinrichtung und mit zwei an ihrer Außenwand vorgesehenen Elektroden 13. Die Wabenstruktur 10 weist eine große Zahl an Durchgängen 22 auf.
  • Beispiel 1
  • Fe-Pulver, Fe-Cr-Pulver und Fe-Al-Pulver wurden gemsicht, um ein Gemisch mit der Zusammensetzung Fe-20Cr-5al (Gew.-%) herzustellen. Aus dem erhaltenen Gemisch wurden dann durch Extrudieren Wabenkörper gebildet. Die gebildeten Wabenkörper wurden in H&sub2;-Atmosphäre gesintert, um Wabenstrukturen zu erhalten, die Außendurchmesser von 90 mm bzw. 120 mm aufweisen. Beide Wabenstrukturen hatten eine Dicke von 15 mm, eine Zellwand(Rippen)-Dicke von 4mil (0,10 mm) und eine Durchgangsdichte von 400 Zellen/in²(cpi²). Daraufhin wurden in den erhaltenen Wabenstrukturen 10 mit einer großen Anzahl an Durchgängen Schlitze 11 ausgebildet, wie in den Fig. 1(a) und 1(b) gezeigt. Der äußere periphere Abschnitt 12 eines jeden Schlitzes 11 wurde mit einem anorganischen ZrO&sub2;-Kleber gefüllt. Die Schlitze 11 wurden so ausgebildet, daß sie durch einen Abstand voneinander getrennt waren, der acht Zellwänden, d.h. sieben Zellen entsprach.
  • Eine Schicht γ-Tonerde, in der CeO&sub2; in einem Anteil von 8 Gew.-% vorhanden war, wurde auf jede der Wabenstrukturen 10 aufgetragen. Daraufhin wurden 209/ft³ Pd bzw. Pt auf die aufgetragene Schicht geladen. Die gesamte Struktur wurde dann bei 600ºC gesintert, um einen Katalysator zu erhalten. In der Folge wurden zwei Elektroden 13 an der Außenwand einer jeden der erhaltenen Wabenstrukturen 10 vorgesehen, wie in den Fig. 2(a) und 2(b) gezeigt. Jede der erhaltenen Wabenheizeinrichtungen wurde vor einem auf dem Markt erhältlichen Dreiwegkatalysator 14 angeordnet, bei dem es sich um einen monolithischen Hauptkatalysator handelte, wie in den Fig. (2a) und 2(b) gezeigt. Der Dreiwegkatalysator 15 hate eine Rippenstärke von 6mil, eine Durchgangsdichte von 400 Zellen/in², einen Außendurchmesser von 90 mm und eine Längevon 100 mm.
  • Ein äußerer peripherer Abschnitt 27 der Heizeinrichtung mit einem Außendurchmesser von 120 mm wurde mit einem wärmeisolierenden Material über eine Breite von 10 mm abgedichtet, sodaß kein Abgas hindurchströmt, wie in Fig. 3 gezeigt.
  • Der Durchmesser des Heizabschnitts der Heizeinrichtung mit einem Außendurchmesser von 90 mm betrug etwa 70 mm, und der Durchmesser des Heizabschnitts der Heizeinrichtung mit einem Außendurchmesser von 120 mm betrug etwa 90 mm.
  • Die Leistungsfähigkeit eines jeden dieser katalytischen Konvertersysteme wurde in der Startphase eines Motors getestet, indem in das System ein Abgas (A/F = 14,6) eingebracht wurde, dessen Temperatur mit einer fixen Geschwindigkeit zwei Minuten lang von 100ºC auf 420ºC angehoben wurde und dann eine Minute lang bei 420ºC gehalten wurde, und indem die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen wurde. Zu diesem Zeitpunkt wurde die Heizeinrichtung zuerst 5 Sekunden lang mit einer 24V- Batterie mit Energie versorgt und dann ein- und ausgeschaltet, um ihre Temperatur auf 450ºC zu halten. Während die Heizeinrichtung eingeschaltet war, wurde sie mit einer 12V-Batterie mit Energie versorgt.
  • Die folgende Tabelle 1 zeigt die Ergebnisse dieser Messungen. Tabelle 1 durchschnittliche Umwandlung (%) Heizeinrichtung
  • Wie aus der obigen Tabelle klar hervorgeht, kann der monolithische Hauptkatalysator in seiner Gesamtheit relativ gleichmäßig erwärmt werden, da die Heizeinrichtung mit einem Außendurchmesser von 120 mm im wesentlichen die gleiche Heizfläche aufweist wie der an der Rückseite der Heizeinrichtung (stromabwärts davon) angeordnete monolithische Hauptkatalysator. Weiters kann die Umwandlung effizient durchgeführt werden, da eine größere Fläche des auf der Heizeinrichtung getragenen Katalysators erwärmt werden kann, was zu einer Steigerung der Umwandlung führt.
  • Beispiel 2
  • Fe-Pulver, Fe-Cr-Pulver und Fe-Al-Pulver wurden gemischt, um ein Gemisch mit der Zusammensetzung Fe-20Cr-5Al (Gew.-%) herzustellen, und aus dem erhaltenen Gemisch wurden dann durch Extrudieren Wabenkörper gebildet. Die gebildeten Wabenkörper wurden in H&sub2;-Atmosphäre gesintert, um Wabenstrukturen zu erhalten, die einen Außendurchmesser von 93 mm, eine Dicke von 15 mm eine Zellwand(Rippen)- Dicke von 8mil und eine Durchgangsdichte von 300 Zellen/in² aufwiesen. Daraufhin wurden in den erhaltenen Wabenstrukturen 10 acht Schlitze 11, von denen sechs eine Länge von etwa 70 mm aufwiesen, während zwei davon, die an den beiden Seiten angeordnet waren, eine Länge von etwa 50 mm aufwiesen, auf solche Weise in axialer Richtung zu deren Durchgänge 22 ausgebildet, daß sie durch einen Abstand voneinander getrennt waren, der sieben Zellen (etwa 10mm) entsprach, d.h. sieben Zellen wurden zwischen den benachbarten Schlitzen 11 angeordnet, wie in Fig. 4 gezeigt.
  • Eine Schicht γ-Tonerde wurde auf die Wabenstruktur 10 aufgetragen. Daraufhin wurden 109/ft³ Pd bzw. Pt auf die aufgetragene Schicht geladen. Die gesamte Struktur wurde dann bei 600ºC gesintert, um einen Katalysator zu erzeugen. In der Folge wurden zwei Elektroden 13 an der Außenwand einer jeden der erhaltenen Wabenstrukturen 10 vorgesehen, um einen Katalysator 14 mit Heizeinrichtung daraus zu machen, wie in Fig. 4 gezeigt.
  • Der erhaltene Katalysator 14 mit Heizeinrichtung wurde an der Rückseite eines auf dem Markt erhältlichen Dreiwegkatalysators 15 (stromabwärts davon) angeordnet, bei dem es sich um einen monolithischen Hauptkatalysator handelte, und ein light-off-Katalysator, bei dem es sich um einen Oxidationskatalysator handelte, wurde an der Rückseite des Katalysators 14 mit Heizeinrichtung vorgesehen, wie in Fig. 5 gezeigt.
  • Die Leistungsfähigkeit dieses Systems in der Startphase eines Motors wurde getestet, indem in das System ein Abgas A eingebracht wurde, dessen Temperatur mit einer fixen Geschwindigkeit zwei Minuten lang von 100ºC auf 420ºC angehoben wurde und dann eine Minute lang bei 420ºC gehalten wurde (Aufwärmtest), und indem die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen wurde. Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse dieser Messungen. Zu Beginn des Tests wurde der Katalysator 14 mit Heizeinrichtung eine Minute lang mit einer 12V-Batterie mit Energie versorgt, um das Abgas auf 350ºC zu erwärmen.
  • Als nächstes wurde am oben beschriebenen System der nachstehend beschriebene Haltbarkeitstest durchgeführt: die Temperatur eines Abgases wurde von Raumtemperatur auf 750ºC erhöht und dann bei 750ºC gehalten; es wurde ein zyklischer Betrieb wiederholt, bei dem der Motor 60 Sekunden lang laufen gelassen und dann die Treibstoffzufuhr 5 Sekunden lang unterbrochen wurde. Zum Beginn des Haltbarkeitstests wurde der Katalysator 14 mit Heizeinrichtung eine Minute lang auf die gleiche Art wie bei den obigen Messungen mit Energie beaufschlagt, um das Abgas auf 350ºC zu erwärmen.
  • Nachdem dieser Haltbarkeitstest 10mal durchgeführt worden war, wurde der Aufwärmtest durchgeführt und die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen.
  • Zum Vergleich wurde der Haltbarkeitstest an einem System durchgeführt, bei dem der Katalysator 14 mit Heizeinrichtung vor dem monolithischen Hauptkatalysator 15 angeordnet war, wie in Fig. 9 gezeigt.
  • Tabelle 2 zeigt die durchschnittliche Umwandlung, die mit dem System gemäß vorliegender Erfindung vor und nach dem Haltbarkeitstest erzielt wurde, sowie die nach dem Haltbarkeitstest mit dem Vergleichsbeispiel erzielte. Tabelle 2 Durchschnittliche Umwandlung (%) Aufwärmtest Vor dem Haltbarkeißsßest Nach dem Haltbarkeißstest (vorliegende Erfindung) Nach dem Haltbarkeitstest (Vergleichsbeispiel)
  • Beispiel 3
  • Fe-Pulver, Fe-Cr-Pulver und Fe-Al-Pulver wurden gemischt, um ein Gemisch mit der Zusammensetzung Fe-20Cr-5Al (Gew-%) herzustellen. Aus dem erhaltenen Gemisch wurde dann durch Extrudieren ein Wabenkörper geformt. Der geformte Wabenkörper wurde in einer H&sub2;-Atmosphäre gesintert, um eine Wabenstruktur mit einem Außendurchmesser von 93 mm, einer Länge von 15 mm, einer Zellwand(Rippen)-Dicke von 8 mil und einer Durchgangsdichte von 300 Zellen/in² zu erhalten. Daraufhin wurden acht Schlitze 11, von denen sechs eine Länge von etwa 70 mm und die zwei an den beiden Seiten angeordneten eine Länge von etwa 50 mm aufwiesen, in der erhaltenen Wabenstruktur 10 in axialer Richtung zu ihren Durchgängen 22 so ausgebildet, daß sie voneinander um einen Abstand getrennt waren, der vier Zellen (etwa 8 mm) entsprach, d.h. vier Zellen wurden zwischen den benachbarten Schlitzen 11 angeordnet, wie in Fig. 4 gezeigt. Die Wabenstruktur 10 wurde mit einer Schicht aus γ-Tonerde überzogen. Daraufhin wurden 10g/ft³ Pd bzw. Pt auf die aufgetragene Schicht geladen. Die gesamte Struktur wurde dann bei 600ºC gesintert, um einen Katalysator zu erzeugen. In der Folge wurden zwei Elektroden 13 an der Außenwand der erhaltenen Wabenstruktur 10 vorgesehen, wie in Fig. 4 gezeigt, um daraus einen Katalysator 14 mit Heizeinrichtung zu machen.
  • Die erhaltenen Katalysatoren 14 mit Heizeinrichtung wurden an der Vorderseite (stromaufwärts) bzw. an der Hinterseite (stromabwärts) eines auf dem Markt erhältlichen Dreiwegkatalysators 15 angeordnet, der ein monolithischer Hauptkatalysator ist, wie in Fig. 10 gezeigt.
  • Die Leistungsfähigkeit dieses Systems in der Startphase eines Motors wurde getestet, indem in dieses System ein Abgas A eingebracht wurde, dessen Temperatur mit gleichbleibender Geschwindigkeit zwei Minuten lang von 100ºC auf 420ºC erhöht und dann eine Minute lang bei 420ºC gehalten wurde (Aufwärmtest), und indem die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen werden. Zu Beginn des Tests wurden die an der Vorderseite und an der Hinterseite des monolithischen Hauptkatalysators 15 angeordneten Katalysatoren 14 mit Heizeinrichtung eine Minute lang durch eine 12V- Batterie mit Energie beaufschlagt, um das Abgas auf 350ºC zu erwärmen.
  • Zum Vergleich wurde ein Aufwärmtest unter den gleichen Bedingungen wie jenen des obigen Falls an einem katalytischen Konvertersystem durchgeführt, bei dem der Katalysator mit Heizeinrichtung nur an der Rückseite des monolithischen Hauptkatalysators 15 angeordnet war.
  • Tabelle 3 zeigt die Ergebnisse dieser Messungen.
  • Als nächstes wurde ein Haltbarkeitstest auf die gleiche Art wie in Beispiel 2 beschrieben durchgeführt.
  • Nachdem dieser Haltbarkeitstest 10mal durchgeführt worden war, wurde der oben beschriebene Aufwärmtest durchgeführt und die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen.
  • Zum Vergleich wurde der Haitbarkeitstest unter den gleichen Bedingungen wie im obigen Fall an einem System durchgeführt, bei dem der Katalysator 14 mit Heizeinrichtung an der Vorderseite des monolithischen Hauptkatalysators 15 angeordnet war.
  • Tabelle 4 zeigt die Ergebnisse der Messungen. Tabelle 3 Durchschnittliche Umwandlung (%) (Aufwärmtest) Vorliegende Erfindung Vergleichsbeispiel Tabelle 4 Durchschnittliche Umwandlung (%) (Aufwärmtest durchgeführt nach dem Haltbarkeitstest) Vorliegende Erfindung Vergleichsbeispiel
  • Beispiel 4
  • Fe-Pulver, Fe-Cr-Pulver und Fe-Al-Pulver wurden gemischt, um ein Gemisch mit der Zusammensetzung Fe-20Cr-5Al (Gew.-%) herzustellen. Aus dem erhaltenen Gemisch wurde dann durch Extrudieren ein Wabenkörper geformt. Der Wabenformkörper wurde in H&sub2;-Atmosphäre gesintert, um eine Wabenstruktur mit einem Außendurchmesser von 93 mm, einer Dicke von 15 mm, einer Zellwand(Rippen)-Dicke von 8mil und einer Zelldichte von 300 Zellen/in² zu erhalten. Daraufhin wurden acht Schlitze 11, von denen sechs eine Länge von etwa 70 mm aufwiesen, während zwei davon, die sich an den beiden Seiten befanden, eine Länge von etwa 50 mm aufwiesen, in der erhaltenen Wabenstruktur 10 so in axialer Richtung zu ihren Durchgängen 22 ausgebildet, wie in Fig. 4, daß sie voneinander durch einen Abstand getrennt waren, der sieben Zellen (etwa 10 mm) entsprach.
  • Die Wabenstruktur 10 wurde mit einer γ-Tonerdeschicht beschichtet. Daraufhin wurden 209/ft³ Pd bzw. Pt auf die aufgetragene Schicht geladen. Die gesamte Struktur wurde dann bei 600ºC gesintert, um einen Katalysator zu erzeugen. In der Folge wurden zwei Elektroden 13 an der Außenwand der erhaltenen Wabenstruktur 10 vorgesehen, wie in Fig. 4 gezeigt, um daraus einen Katalysator 14 mit Heizeinrichtung zu machen.
  • Der erhaltene Katalysator 14 mit Heizeinrichtung wurde innerhalb des ersten Strömungsdurchgangs 20, der sich an der Vorderseite (stromaufwärts) des Dreiwegkatalysators befand, der der monolithische Hauptkatalysator 15 war, in den katalytischen Konverter aufgenommen, wie in Fig. 13 gezeigt. Dieser katalytische Konverter umfaßte weiters den vorbei leitenden Strömungsdurchgang 23, durch den ein Abgas A mit hoher Temperatur floß, das Umschaltventil 18 an einem Verzweigungsabschnitt 17 und einen Temperatursensor 19 stromaufwärts vom Umschaltventil 18. Wenn die Temperatur des Abgases einen hohen Wert (z.B. 350ºC) erreichte, wurde der Abgasfluß so reguliert, daß er durch Betätigung des Umschaltventils 18 nicht durch den Katalysator 14 mit Heizeinrichtung hindurchführte.
  • Die Leistungsfähigkeit des katalytischen Konvertersystems in der Startphase des Motors wurde auf die gleiche Art wie in Beispiel 1 getestet, und die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen. Bis die Temperatur des Abgases 350ºC erreichte, wurde das Abgas in den ersten Strömungsdurchgang 20 eingeleitet. Wenn die Temperatur 350ºC überstieg, wurde das Ventil 18 betätigt, um das Abgas in den monolithischen Hauptkatalysator 15 einzuleiten. Am Beginn des Tests wurde der Katalysator mit Heizgerät eine Minute lang von einer 12V-Batterie mit Strom versorgt, um das Abgas auf 350ºC zu erwärmen.
  • Als nächstes wurde der Haltbarkeitstest am obigen System auf die gleiche Art wie in Beispiel 2 durchgeführt.
  • Nachdem dieser Haltbarkeitstest 10mal durchgeführt worden war, wurde der Aufwärmtest durchgeführt und die Umwandlung für CO, HC und NOx gemessen.
  • Zum Vergleich wurde der Haltbarkeitstest durchgeführt, indem das Ventil 18 nicht betätigt und das gesamte Abgas in den Katalysator 14 mit Heizeinrichtung eingeleitet wurde.
  • Tabelle 5 zeigt die durchschnittliche Umwandlung, die mit dem erfindungsgemäßen System vor und nach dem Haltbarkeitstest erzielt wurde, sowie die mit dem Vergleichsbeispiel nach dem Haltbarkeitstest erzielte. Tabelle 5 Durchschnittliche Umwandlung (%) (Aufwärmtest) Vor dem Haltbarkeitstest Nach dem Haltbarkeitstest (vorliegende Erfindung) Nach dem Haltbbarkeitstest (Vergleichsbeispiel)
  • Wie aus der vorangehenden Beschreibung hervorgeht, kann bei der Heizeinrichtung und dem katalytischen Konverter gemäß vorliegender Erfindung der gesamte monolithische Hauptkatalysator relativ gleichmäßig mit der Heizeinrichtung erwärmt werden, da die Widerstandseinstelleinrichtung so auf der Heizeinrichtung ausgebildet ist, daß ihr Heizabschnitt im wesentlichen mit dem Querschnitt des gemeinsam mit der Heizeinrichtung vorgesehenen monolithischen Hauptkatalysators gleich ist. Weiters kann Umwandlung effizient durchgeführt werden, da eine größere Fläche des auf der Heizeinrichtung getragenen Katalysators erwärmt werden kann.
  • Bei einem weiteren katalytischen Konverter gemäß vorliegender Erfindung ist die Wabenheizeinrichtung stromabwärts vom monolithischen Hauptkatalysator vorgesehen. Folglich kann in der Motorstartphase ein Abgas mit niedriger Temperatur von der Wabenheizeinrichtung erwärmt werden. Weiters kann aufgrund des stromaufwärts von der Wabenheizeinrichtung vorgesehenen monolithischen Hauptkatalysators die durch das Abgas mit hoher Temperatur verursachte Korrosion der Wabenheizeinrichtung oder die Beeinträchtigung des auf der Wabenheizeinrichtung getragenen Katalysators auf ein Minimum gesenkt werden.
  • Im Fall des katalytischen Konverters gemäß vorliegender Erfindung, bei dem ein Modul verwendet wird, das aus einer katalysierten light-off-Wabenheizeinrichtung oder aus der Wabenheizeinrichtung und dem monolithischen light-off-Katalysator besteht, kann ein beschädigtes Modul durch ein neues ersetzt werden. Das ermöglicht es, die Lebensdauer des katalytischen Konverters zu verlängern.
  • Bei wieder einer anderen Art des katalytischen Konverters gemäß vorliegender Erfindung sind die Wabenheizeinrichtungen stromaufwärts und stromabwärts vom monolithischen Hauptkatalysator angeordnet. Folglich kann ein Abgas, dessen Temperatur gering ist, von den Wabenheizgeräten in der Motorstartphase erwärmt werden. Weiters kann, auch wenn der auf der stromaufwärts vom monolithischen Hauptkatalysator vorgesehenen Heizeinrichtung getragene Katalysator während der Verwendung beeinträchtigt wird, die Abgasumwandlungsleistung in der Motorstartphase durch die stromabwärts vom monolithischen Hauptkatalysator angeordnete Wabenheizeinrichtung gewährleistet werden.
  • Bei einem weiteren katalytischen Konverter gemäß vorliegender Erfindung strömt nur das Abgas, dessen Temperatur gering ist, durch die Wabenheizeinrichtung oder den Katalysator mit Heizeinrichtung, der als Vorheizeinrichtung dient, da der Strömungsdurchgang für das Abgas je nach der Temperatur des Abgases umgeschaltet wird. Folglich kann die Korrosion des Metallsubstrats der Wabenheizeinrichtung oder die Beeinträchtigung des auf der Katalysatorheizeinrichtung getragenen Katalysators vermieden werden, die beide die Reduktion der Umwandlungsleistung für Abgas mit geringer Temperatur verursachen.

Claims (5)

1. Katalytischer Konverter für einen Fluidfluß mit zumindest einem monolithischen Hauptkatalysator (15) für den Fluidfluß und einer Widerstandsheizeinrichtung (10), die in Verwendung im Fluidfluß angeordnet ist und eine elektrisch leitende Bienenwabenstruktur mit axialen Endflächen und einer großen Zahl paralleler und durch Trennwände definierte Durchgänge in axialer Richtung für den Fluidfluß und zumindest zwei Elektroden zum Durchführen von elektrischem Strom durch die Bienenwabenstruktur aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die Bienenwabenstruktur monolithisch ist und zumindest einen Schlitz (11) aufweist, der sich durch sie von einer der axialen Endflächen hindurch erstreckt, um ihren elektrischen Widerstand zwischen den Elektroden zu beeinflussen, und dadurch, daß die Querschnittsfläche des fluiderwärmenden bzw. -erhitzenden Teils der Heizeinrichtung in einer zur axialen Richtung rechtwinkeligen Ebene die gleiche ist wie die Querschnittsfläche rechtwinkelig zum Fluidfluß des monolithischen Hauptkatalysators.
2. Katalytischer Konverter nach Anspruch 1, worin die Heizeinrichtung (10) einen größeren Durchmesser als der monolithische Hauptkatalysator (15) aufweist.
3. Katalytischer Konverter nach Anspruch 1 oder 2, worin die Bienenwabenstruktur der Heizeinrichtung (10) einen Katalysator trägt.
4. Katalytischer Konverter nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin die Heizeinrichtung (10) stromaufwärts vom monolithischen Katalysator (15) im Fluidfluß ist.
5. Katalytischer Konverter nach Anspruch 1 oder 2, worin die Heizeinrichtung (10) stromabwärts vom monolithischen Hauptkatalysator (15) im Fluidfluß ist und einen Katalysator trägt.
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