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DE69101225T2 - Ultraleichte Schaummaterialien mit offenen Poren und grossen spezifischen Oberflächen und mit eingeführten, funktionellen Ionenaustauschergruppen. - Google Patents

Ultraleichte Schaummaterialien mit offenen Poren und grossen spezifischen Oberflächen und mit eingeführten, funktionellen Ionenaustauschergruppen.

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Publication number
DE69101225T2
DE69101225T2 DE69101225T DE69101225T DE69101225T2 DE 69101225 T2 DE69101225 T2 DE 69101225T2 DE 69101225 T DE69101225 T DE 69101225T DE 69101225 T DE69101225 T DE 69101225T DE 69101225 T2 DE69101225 T2 DE 69101225T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
cells
ion exchange
groups
cellulose
sample
Prior art date
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Application number
DE69101225T
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English (en)
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DE69101225D1 (de
Inventor
Tomomi Matsui
Michiyo Nojiri
Masanao Ohno
Kimiaki Yasuda
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SAKAI ENG KK
Agro-Systems Corp Ltd
Original Assignee
SAKAI ENG KK
Agro-Systems Corp Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by SAKAI ENG KK, Agro-Systems Corp Ltd filed Critical SAKAI ENG KK
Publication of DE69101225D1 publication Critical patent/DE69101225D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69101225T2 publication Critical patent/DE69101225T2/de
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    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N5/00Undifferentiated human, animal or plant cells, e.g. cell lines; Tissues; Cultivation or maintenance thereof; Culture media therefor
    • C12N5/0068General culture methods using substrates
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J39/00Cation exchange; Use of material as cation exchangers; Treatment of material for improving the cation exchange properties
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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  • Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)

Description

    HINTERGRUND DER ERFINDUNG Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft offenporiges, geschäumtes Cellulosematerial, das als Träger für Ionenaustauscher zur Züchtung von tierischen Zellen verwendet wird, das leicht zu handhaben ist und eine große Oberfläche pro Gewichtseinheit aufweist.
  • Insbesondere betrifft die Erfindung einen Cellulose-Ionenaustauscher, der durch die Einführung einer funktionellen Ionenaustauschergruppe in ein offenporiges, geschäumtes Cellulosematerial erhalten wird, der leichter zu handhaben und größer hinsichtlich der Oberfläche pro Gewichtseinheit ist als herkömmliche, gelähnliche Ionaustauscher. Diese Erfindung richtet sich auch auf einen Träger für tierische Zellkulturen, der leichter zu handhaben ist als herkömmliche Mikroträger für tierische Zellkulturen und wo tierische Zellen gezüchtet werden können, während die Zellen darauf mit hohen Dichten immobilisiert sind ohne Nachteil für eine Umgebung, die sich gut für das Zellwachstum eignet.
  • Angaben zum Stand der Technik
  • Die bis jetzt auf diesem Gebiet benutzten industriellen Ionenaustauscher haben ihren Ursprung in einer Entdeckung von Adam et al. in England im Jahre 1935, daß Kondensate von Phenolverbindungen mit Formalin Alkalien absorbieren, während Kondensate von Verbindungen auf Anilinbasis mit Formal in Säuren absorbieren. Die Kommerzialisierung begann mit Erfolg zum ersten Mal in Deutschland 1938. Seitdem erfuhren sie steigende Zuwächse und sind für industrielle Zwecke unerlässlich, u.a. für die Wasserentsorgung.
  • Die meisten dieser Ionenaustauscher auf der Basis von Harzen sind auf ihrer Oberfläche hydrophob. Je nachdem, was ionengetauscht wird, oder in deutlicheren Ausdrücken, wenn Polymermaterialien, z.B. hydrophile Biopolymere wie Proteine ionengetauscht werden, können sie oft nachteilige Wirkungen aufgrund ihrer hydrophoben Wechselwirkung mit solchen Polymeren hervorrufen. Dies ist einerseits der Schwierigkeit zuzuschreiben, die beim Elutionsbetrieb auftritt, teilweise weil Ionenbindungen an der Adsorption nicht teilnehmen und andererseits erfolgt eine Abstoßung durch elektrostatische oder van der Waals'sche Kräfte, was zu einem schwerwiegenden Abfall in der Adsorptionsfähigkeit führt.
  • Ionenaustauscher auf Zellulosebasis, die von Sober et al. 1954 entwickelt wurden, haben andererseits so starke hydrophile Oberflächen, daß bei Verwendung in wässrigen Medien die Oberflächen ihrer Träger so betrachtet werden können, als verhielten sie sich wie eine wässrige Lösung. Um es anders auszudrücken, es erfolgt weder Adsorption noch Abstoßung durch andere elektrostatische Kraft als ihrer ionischen Wechselwirkung mit dem was ionengetauscht wird. Daher haben solche Ionenaustauscher einen großen Vorteil, da man in einem leichten Betrieb die Adsorption und Elution von Material kontrollieren kann, selbst wenn es sich um sterisch komplizierte Biopolymere wie ein Protein oder ein Lipid handelt, in dem ein Molekül hydrophile und hydrophobe Anteile aufweist, wobei die elektrostatische Kraft zwischen ihnen in einem wässrigen System gut ausbalanciert ist. Dies ist so, weil keine Wechselwirkung erfolgt, jedoch drei Arten von elektrostatischer Kraft zwischen diesen drei Sätzen von Polymer und Wasser auftreten; Polymer- und funktionelle Gruppen, welche die Ionenaustauscher haben und funktionelle Gruppen, welche die Ionenaustauscher haben und Wasser.
  • Solche Ionenaustauscher auf der Basis von Celluloseträgern sind nun in Bahnform (ebene und Filterbahnen) in Pulverform, in Granulatform und in gelähnlicher Form im Handel
  • Bei der Durchführung von Zellzüchtung können die meisten der tierischen Zellen sich nicht vermehren, wenn sie nicht auf der Oberfläche von Festmaterial abgeschieden sind. Aus diesem Grund sollte irgendeine feste Oberfläche vorhanden sein, gleichgültig, wie groß der Maßstab der Züchtung ist. Insbesondere bei einem Versuch, die Massenkultur von Zellen zu erzielen, wird nun jede mögliche Maßnahme benutzt um die Oberfläche pro Züchtungsvolumen zu erhöhen und dadurch die Produktivität zu erhöhen. Von diesen Maßnahmen ist die üblichste von allen eine Mikroträgerkulturtechnik gemäß welcher Mikroträger, die jeweils eine verhältnismäßig große Oberfläche haben, in einem Züchtungsmedium suspendiert werden, um die verfügbare Züchtungsfläche pro Züchtungsvolumen auf ein Maximum zu vergrößern. Die Mikroträger, die zur Züchtung von tierischen Zellen bestimmt sind, werden erhalten indem man Polymere, wie Polysaccharid oder Polystyrol zu Perlen mit einer Teilchengröße von 100 bis 300 µm formt, auf denen die Zellen immobilisiert werden sollen. Zur Begünstigung der Abscheidung der Zellen auf die Mikroträger können sie entweder mit Collagen beschichtet oder durch chemische Synthese positiv geladen werden. Der erstere Träger vom Collagentyp hat den Vorteil, daß er eine höhere Bioaffinität zeigt als das natürliche vorkommende Collagen, während der letztere Träger vom Ladungstyp mehrere Vorteile hat, indem er dazu fähig ist, schwimmende Zellen zu immobilisieren, die sonst nicht an Ort und Stelle fixiert werden können und auch in der Lage ist, wiederholt nach der Entfernung von Zellen unter Verwendung von solchen Enzymen wie Protease usw., wiederverwendet werden zu können. Somit können beide Arten von Trägern selektiv benutzt werden, je nachdem, wofür sie benutzt. werden. Der Ladungstyp von Träger wird hergestellt indem man ternäre Aminogruppen einführt, wie sie durch die Diethylaminoethylgruppe dargestellt sind, oder quarternäre Aminogruppen als Kationen, wie sie im typischen Fall unter den Handelsbezeichnungen Cytotex 1 und Cytotex 2 erhältlich sind, die von Pharmacia Co., Ltd. hergestellt werden.
  • Obwohl sie im Hinblick auf die Morphologie nur begrenzt nutzbar sind, können derzeit erhältliche Cellulose-Ionenaustauscher im Laboratoriumsmaßstab benutzt werden, haben jedoch den Nachteil, daß sie oft zur Verwendung in industriell ausgedehntem Maßstab ungeeignet sind.
  • Kurz gesagt, werden Ionenaustauscher in Bahn- oder Blattform in solcher Weise benutzt, daß Papierfilter benutzt werden. Zum Beispiel wurden sie vor allem als Immobilisierungsschichten für die Papierchromatographie benutzt. Sie können möglicherweise auch auf andere Weise benutzt werden; sie können in Säulen gepackt werden, durch welche Flüssigkeiten für den Ionenaustausch fließen, wobei eine Ultrafiltrationsmembran spiralförmig als Immobilisierungsfolie für die sogenannte Säulenchromatographie gewickelt würde. Die Erfahrung zeigt jedoch, daß sie nicht für diesen Zweck benutzt werden können, da die Möglichkeit auftritt, daß die Folie wegen mangelnder Festigkeit und durch die Kraft, die durch das Fließen der Flüssigkeit erzeugt wird, brechen kann.
  • Selbst wenn sie für die Filtration gemäß dem üblichen Verfahren für die Verwendung von Papierfiltern angewandt werden, ist es unmöglich, die Filtrationsfläche größer zu machen als den erforderlichen Raum wenn sie in ebener Form benutzt werden, so daß man keine Zunahme der Ionaustauscherkapazltät erhält. Aus diesem Grund können sie nicht benutzt werden ohne sie speziellen morphologischen Behandlungen zu unterziehen.
  • Pulverförmige Ionenaustauscher können möglicherweise als Festschicht für die Dünnschicht-Chromatographie benutzt. werden. Eine solche Verwendung wurde jedoch selten für die Festschicht für Säulen-Chromatographie angewandt, worin sie für den Ionenaustausch einer flüssigen Probe gepackt werden, da die Größe der Teilchen es unmöglich macht, die Fließgeschwindigkeit der Probenflüssigkeit zu erhöhen und die Ionenaustauschwirksamkeit zu verbessern.
  • Die pulverförmigen Ionenaustauscher eignen sich auch schlecht zur Verwendung bei den sogenannten ansatzweisen Systemen, wobei sie direkt in eine Probenflüssigkeit, die ionengetauscht werden soll, eingebracht werden und dadurch selektiv die erforderliche Substanz aus der Probenflüssigkeit adsorbieren. Dies ist so, weil nicht nur die Rückgewinnung der notwendigen Substanzen zeitraubend ist, sondern auch das Waschen zuviel Zeit kostet.
  • So haben diese zwei Arten von Ionenaustauscher nur Verwendung für analytische Zwecke allein gefunden, da es klare Anzeichen dafür gibt, daß sie nicht gut für die Verwendung in ausgedehntem Maßstab geeignet sind.
  • Andererseite wurden körnige oder gelförmige Ionenaustauscher vor allem als chromatographische Festschichten benutzt, wobei sie gepackt werden und für die selektive Adsorption der erforderlichen Substanzen aus einer Probenflüssigkeit in diese hineingegeben werden. Ihre Verwendung ist jedoch auf enge Bedingungen begrenzt (wie so niedere Fließgeschwindigkeiten, daß man keinen Druck in einem Zustand niederer ionischer Stärke erzeugt) wegen der folgenden Nachteile: Einerseits werden sie aufgrund ihrer geringen physikalischen Festigkeit flachgequetscht wenn sie den Druck oder die Scherungskraft erhalten, die durch erhöhte Fließgeschwindigkeit oder durch Rühren erzeugt ist und andererseits ziehen sie sich leicht zusammen oder erfahren eine Änderung im Durchmesser wenn Probenflüssigkeiten von hoher Ionenstärke bei ihnen benutzt werden, was Anlaß zu Veränderungen in der Packung in Säulen und zur Kanalbildung gibt.
  • Vom praktischen Standpunkt aus ist eine begrenzte Verwendung nicht wünschenswert, da sie wenig zum Fortschritt der Technologie beiträgt. Insbesondere wenn eine gewisse Art von Technologie Beschränkungen hinsichtlich der Maßstabsvergrößerung hat, gibt es nur beschränkte Verwendung, z.B. die analytische Verwendung, was für die künftigen industriellen Aussichten schlecht ist.
  • Bei Trägern für Tierzellenzüchtung sind die üblichsten ein Mikroträger, der eine so große Oberfläche hat, daß man Zellen in Masse züchten kann. Jedoch ist auch dieser Mikroträger noch weniger zufriedenstellend hinsichtlich der Oberfläche. Es gibt daher einen starken Bedarf bei den verschiedenen, an Tierzellen interessierten Industrien für die Entwicklung eines Trägers, der die Durchführung der Zellzüchtung bei einer viel größeren Dichte ermöglicht. Überdies gibt es bei Benutzung von Mikroträgern bei turbulent fließenden Züchtungslösungen oder übermäßiger Packung in Züchtungslösungen eine erhöhte Wahrscheinlichkeit, daß sie miteinander mit großer Wucht zusammenstoßen, so daß die immobilisierten Zellen in solchem Ausmaß Schaden nehmen, daß sie nicht überleben können. Im Falle von Mikroträgern sind diese Probleme der Tatsache zuzuschreiben, daß es nur ihre Oberfläche ist, wo die Zellimmobilisierung erfolgt und nicht an irgendeiner Stelle in ihnen.
  • Aus der US-A-4332916 sind Ionenaustauscher-Polymere bekannt, die sich zur Gewinnung, Konzentration und den Nachweis von Schwermetallionen aus verdünnter, wässriger Lösung eignen. Ihre Herstellung wird bewirkt durch Vernetzen von Polyvinylphosphat oder Polyethylenimin an Stücken von Regenerat-Celluloseschwamm irgendeiner zweckmäßigen Größe, z.B. gehackten Stücken von Schwamm.
  • Die FR-A-1297504 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von ähnlichem Celluloseschwamm-Ionenaustauschmaterialien, vorzugsweise in Form von Bahnen, Diaphragmen oder Blockstücken.
  • EP 0420171 A1 bezieht sich auf einen Träger zur Züchtung von tierischen Zellen, wobei der Träger eine gemahlene Matrix mit einer dreidimensionalen Netzwerkstruktur aufweist und mit einem faserigen Protein, wie Collagen oder Gelatine, beschichtet ist. Diese Matrix kann aus Celluloseschaum bestehen, jedoch ist kein vernetzbares Polymeres, das Ionenaustauscherstellen aufweist, damit verknüpft..
  • Insgesamt betrachtet, wurde nun der Schluß gezogen, daß die grundlegenden Nachteile von Cellulose-Ionenaustauschern und Trägern für die Züchtung tierischer Zellen alle von ihrer morphologischen Konstruktion stammen können.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Hauptziel dieser Erfindung ist die Überwindung der Probleme der Cellulose-Ionenaustauscher und der Träger für die Züchtung tierischer Zellen gemäß dem Stand der Technik, soweit sie für die Praxis eingesetzt und kommerzialisiert sind, nämlich daß sie umständlich und nur in sehr kleinem Maßstab benutzt werden können, indem eine neue Art von Material bereitgestellt wird, das für industrielle Zwecke in großem Maßstab benutzt werden kann.
  • Um dieses Ziel zu erreichen, wurde ein Celluloseträger untersucht, der die folgenden Merkmale hat:
  • 1. leicht zu handhaben,
  • 2. ausgezeichnete Durchlässigkeit für Wasser,
  • 3. eine größere Oberfläche pro Gewichtseinheit und
  • 4. eine erhöhte physikalische Festigkeit.
  • Als Ergebnis von Forschung und Untersuchung wurde nun gefunden, daß ein offenporiges, geschäumtes Cellulosematerial wirksam als solcher Celluloseträger ist.
  • Das Material gemäß der Erfindung kann hergestellt werden, indem man kleine Mengen von Verstärkungen und cellulosebildenden, kristallinen Substanzen mit Viscose mischt, die durch chemische Behandlungen von hochreinem Zellstoff erhalten wird, der aus Holz hergestellt ist, und das Gemisch in eine Form gibt, worin es erhitzt und dann für die Verfestigung abgekühlt wird, wobei man alternativ die Mischung tropfenweise in eine Verfestigungsflüssigkeit gibt, um dadurch Perlen zu erhalten.
  • Mit diesem so erhaltenen, offenporigen, geschäumten Cellulosematerial können die folgenden Merkmale erhalten werden:
  • Durch Verwendung dieses Materials als Ionenaustauscherträger ist es möglich, die Trennung von Flüssigkeit vom Ionenaustauscher zu erleichtern. Überdies ist es möglich, den Ionaustauscher ansatzweise zu verwenden, da er Druckerhöhungen bei einer Erhöhung der Fließgeschwindigkeiten und Scherkräften, die durch Rühren entstehen, widersteht, und so eine vergrößerte Ionenaustauschkapazität durch seine vergrößerte Oberfläche zu realisieren, gestattet.
  • Durch Verwendung dieses Materials als Trägerunterlage bei der Züchtung tierischer Zellen ist es möglich, eine rasche Zufuhr von Nährstoffen und Sauerstoff aus einer Kulturlösung zu den Zellen zu erzielen. Dies ist so, weil die Züchtungslösung leicht durch den Träger durch eine Anzahl von kontinuierlichen kreuz und quer laufenden feinen Poren dringt. In diesem Fall sollte jedoch der Porendurchmesser auf 0,1 bis 1,7mm eingestellt werden. Andererseits kann durch Schlacken bedingtes Material, das durch Zellen erzeugt wird, so rasch entfernt werden, daß die Zellen nicht mehr auf dem Träger, sondern auch durch den gesamten Träger wachsen können. Ein derartiges Aufbaumerkmal gestattet es, daß die spezifische Oberfläche etwa zehnmal größer ist als die der herkömmlichen Mikroträger, bei denen nur die Oberfläche für die Zellabscheidung zur Verfügung steht und macht es somit möglich, Zellen mit viel höheren Dichten zu immobilisieren. Dieser schwammartige, of fenporige, geschäumte Aufbau schützt auch die Zellen darin und absorbiert Stöße, die durch die Zusammenstöße zwischen den Trägerperlen erzeugt werden. Somit ist es sehr unwahrscheinlich, daß Zellen durch Zusammenstöße zwischen den Trägerperlen, die durch das Strömen einer Züchtungslösung hervorgerufen sein können, Schaden nehmen können. In entsprechender Weise schützt dieser Aufbau die Zellen gegen große Scherkräfte, die in einem Inkubator wie einem Drehkolben auftreten, so daß dessen Umdrehungen pro Minute erhöht werden können bis eine ausreichende Fließgeschwindigkeit erzielt ist. Solche Effekte machen es möglich, die vorliegenden Träger mit höherer Dichte zu packen als dies bei herkömmlichen Trägern möglich war.
  • Der cellulosebildende Teil des offenporigen, geschäumten Cellulosematerials hat eine so stark hydrophile Oberfläche, daß sich seine Oberfläche wie eine wässrige Lösung verhalten kann, wenn es in einem wässrigen System verwendet wird und zeigt eine günstige Affinität für Biopolymere, wie Proteine und Zellen. Da außerdem die Cellulose eine Vielzahl von Hydroxylgruppen im Molekül enthält und eine Struktur zeigt, die sich gut für die Einführung verschiedener funktioneller Gruppen eignet, können Cellulose-Ionenaustauscher und Träger für die Züchtung tierischer Zellen leicht aus Cellulose erhalten werden, indem man funktionelle Ionenaustauschergruppen darin einführt. Zu den funktionellen Ionenaustauschergruppen gehören z.B. Gruppen, welche ein Stickstoffatom aufweisen, wie primäre, sekundäre, tertiäre Aminogruppen und quarternäre Ammoniumgruppen wie sie durch Aminoethyl-, Diethylamino- und Triethylaminogruppen dargestellt werden, sowie Cyano-, Thiocyanato- und Hydroxyaminogruppen; Gruppen, die zwei oder mehr Stickstoffatome enthalten, wie diejenigen, die durch Ureido-, Amidino-, Guanidino-, und Polyethylenimingruppen dargestellt werden; heterocyclische Gruppen, wie sie durch Pyrrolyl-, Pyridyl-, Piperidyl-, Chinolyl- und Morpholinylgruppen dargestellt werden und stickstoffatomenthaltende Kronenverbindungen, wie sie durch Azakron und Kryptand dargestellt werden; sauerstoffatomhaltige Gruppen, wie Carboxylgruppen, wie sie durch Carboxymethyl- und Iminodiessigsäuregruppen dargestellt werden, heterocyclische Gruppen, wie sie durch eine Furylgruppe dargestellt werden, cyclische Ether, wie sie durch 18- Kron-6 dargestellt werden und Carbonylgruppen, wie sie durch eine Hydroxaminsäuregruppe dargestellt werden; phosphoratomenthaltende Gruppen, wie sie durch eine Phosphogruppe dargestellt werden, Gruppen, die ein Schwefelatom enthalten, wie diejenigen, die durch Mercapto- und Sulfogruppen dargestellt werden und Gruppen, die zwei Schwefelatome enthalten, wie diejenigen, die durch eine Dithiocarboxygruppe dargestellt werden und heterocyclische Gruppen, wie diejenigen, die durch eine Thienylgruppe dargestellt werden.
  • Von diesen funktionellen Ionenaustauschergruppen ist eine Polyethyleniminogruppe, wie sie unten formelmäßig angegeben ist, die, die sich am besten für den Träger für die Züchtung von tierischen Zellen gemäß der Erfindung eignet.
  • { -C&sub2;H&sub4;-N(-C&sub2;H&sub4;-NH&sub2;)-C&sub2;H&sub4;-NH-} n (1)
  • Polyethylenimin ist ein transparentes, viskoses, wasserlösliches Polymer, das durch Polymerisation in Gegenwart eines sauren Katalysators erhalten wird und eine hochgradig verzweigte Baumstruktur aufweist. Es sei hier auf die Gründe Bezug genommen, warum die Polyethylenimingruppe die am besten geeignete funktionelle Gruppe zur Einführung in den Träger für die Züchtung von tierischen Zellen gemäß der Erfindung ist. Einerseits kann sie die Zellabscheidung durch das Merkmal verbessern, das später beschrieben wird, andererseits kann sie einen nachteiligen Einfluß minimieren, den synthetische funktionelle Ionenaustauschergruppen auf Zellen haben. Mit anderen Worten ist es erwünscht, daß die Menge an nicht natürlichen oder synthetischen funktionellen Gruppen, die eingeführt werden sollen, soweit wie möglich vermindert wird. Polyethylenimin, das die höchste Ionisierungsdichte unter den existierenden Polymermaterialien hat, kann Zellen in der geringsten Menge aufnehmen und man sagt, daß es ein stärker zellrezeptiver, jedoch weniger cytotoxischer Träger für die Aufnahme tierischer Zellen ist. Geradkettige funktionelle Gruppen lösen sich leicht in einer Kulturlösung, wenn ihre Molekularketten beschädigt und abgeschnitten werden, da sie an einem Ende, das nicht an Träger gebunden ist, eluiert werden. Aufgrund ihrer verzweigten Struktur, in welcher die Endgruppen alle an Träger gebunden sind, wird jedoch die Polyethylenimingruppe kaum freigesetzt. Bezugnehmend einerseits auf die in gewöhnliche Mikroträger eingeführten funktionellen Gruppen sind Monomere oder Dimere von ternären oder quarternären Aminogruppen so aneinander gebunden, daß sich niedermolekulare, gerade Ketten von den Trägern erstrecken können. Wenn die gebundenen Bereiche einmal beschädigt oder aus irgendwelchen unbekannten Gründen abgebrochen sind, kann die funktionelle Gruppe freigesetzt werden, was eine nachteilige Wirkung auf das Wachstum der Zellen hervorruft. Bezugnehmend andererseits auf die niedermolekularen funktionellen Gruppen, die in gewöhnliche Mikroträger eingeführt werden, sind ihre Molekülketten, die sich von den Trägern erstrecken, so kurz, daß Ladungen nur auf den Oberflächen des Trägers selbst verteilt werden. Somit ist der Adsorptionsraum, der für die Immobilisierung von Zellen auf den Trägern erforderlich ist, auf die Trägeroberfläche selbst begrenzt. im Gegensatz dazu kann Polyethylenimin nicht nur auf der Oberfläche des Trägermaterials vorliegen, sondern auch in einem Raum, der mehr oder weniger getrennt von den Trägern ist, was zu einer Verbesserung in der Adsorptionswirksamkeit und so zu einer Zunahme in der Fähigkeit, Zellen aufzunehmen, führt.
  • Wenn man von ihrer Adsorptionsfähigkeit Verwendung macht, werden die Ionenaustaustauscher zur Gewinnung von wertvollem Material, zur Entfernung von Verunreinigungen, Verfärbung und anderen Zwecken benutzt. Der offenporige, geschäumte Cellulose-Ionenaustauscher der vorliegenden Erfindung zeichnet sich dadurch aus, daß er industriellen Zwecken genügt. Zusätzlich kann er möglicherweise nicht nur in der allgemeinen chemischen Industrie, sondern auch in der Nahrungsmittelindustrie Verwendung finden, da natürlich vorkommende Materialien, die als Ausgangsmaterialien benutzt werden, ausgezeichnet hinsichtlich Bioaffinität und toxisch harmlos sind. Ein Beispiel des offenporigen, geschäumten Cellulose-Ionenaustauschers dieser Erfindung ist ECTEOLA Cellulose, in die Triethanolaminogruppen eingeführt sind. Allgemein erhältliche ECTEOLA Cellulose hat eine Gesamtaustauscherkapazität von 0,2 bis 0,4 mequ./g, jedoch zeigt die ECTEOLA Cellulose gemäß der vorliegenden Erfindung eine Gesamtaustauschkapazität bis zu 1,0 mequ./g.
  • BEISPIELE
  • Die vorliegende Erfindung wird nun im speziellen, jedoch nicht ausschließlich unter Bezugnahme auf einige Beispiele beschrieben, in welcher die Kombination ECTEOLA/offenporige, geschäumte Cellulose benutzt wird.
  • Beispiel 1 Protein-Adsorptionstest
  • Vor dem Versuch wird eine Probe ECTEOLA/Celluloseionenaustauscher in der OH-Form hergestellt.
  • Genau gewogene 1 g der ungetrockneten Probe von ECTEOLA/offenporigem Celluloseschaum wird in eine offene Säule eingebracht, die dann mit einer Gesamtmenge von 1l 2N-NaOH zwei Stunden lang behandelt wird. Nach Beendigung dieser Behandlung werden die NaOH Rückstände in der Säule weggespült und das Waschen mit deionisiertem Wasser wird wiederholt, bis die Waschwässer kein Anzeichen von Alkali mehr zeigen. Die so behandelte Probe wird für die anschließende Prüfung verwendet, wobei sie ungetrocknet bleibt.
  • Getrennt davon wird eine genau gemessene, konstante Menge der Probe bei 105ºC 6 Stunden getrocknet, um das Gewicht an Trokkenmaterial festzustellen. Der Wassergehalt wird dann durch folgende Gleichung gefunden:
  • Wassergehalt = (Gewicht vor Trocknen - Gewicht nach Trocknen)/(Gewicht vor Trocknen)
  • Humanes Serumalbumin (hergestellt von Wako Junyaku K. K.) wird in deionisiertem Wasser gelöst und auf eine Konzentration von 0,1% (Gew./Vol.) bei etwa pH 6,0 eingestellt.
  • Vierzig (40) ml der 0,1%igen Albuminlösung werden in jeden von zwei Kolben von 100ml Volumen eingegossen, von denen einer als Blindwert benutzt wird. In den anderen Kolben wird die Probe in der OH-Form gegeben.
  • Nach gelindem Rühren läßt man die Kolben über Nacht stehen. Die Träger werden auf einem Glasfilter abfiltriert und mit mehreren Portionen von deionisiertem Wasser gewaschen. Danach wird das Filtrat mit den vereinigten Waschwässern mit 0,1 N HCl auf PH 6,0 eingestellt, um dessen gesamtes flüssiges Gewicht zu messen.
  • Die Absorptionen der Blindprobe und der Testlösung werden kolorimetrisch bei 280nm gemessen. Die Adsorptionsfähigkeit wird dann durch folgende Gleichungen gefunden:
  • Menge an nicht adsorbiertem Protein (mg) = (Absorption von Prüfflüssigkeit/Absorption von Blindprobe) x gesamtes Flüssigkeitsgewicht (ml) x 1 mg/ml.
  • Adsorption (mg) = (Menge an Protein vor Adsorption in 1 mg/ml x 40 ml) - (Menge an nicht adsorbiertem Protein).
  • Protein-Adsorptionsfähigkeit (mg Protein/g Trockengewicht) = (Adsorption in mg)/(Gewicht der Probe (g) x (1 - Wassergehalt)
  • Die Ergebnisse der Versuche sind nachstehend wiedergegeben:
  • Gewicht der verwendeten Proben 0,7233g
  • Absorption der Blindprobe 0,4838 (Abs280nm)
  • Absorption der Prüfflüssigkeit 0,1693
  • Gesamtgewicht der Prüfflüssigkeit 85,5ml
  • Probe zur Messung des Wassergehaltes
  • Gewicht vor Trocknen 0,3124g
  • Gewicht nach Trocknen 0,2808g
  • Wassergehalt 0,101
  • Adsorption 10,7mg
  • Albumin-Absorptionsfähigkeit 16,4mg Albumin/g Probe (Trockengew.)
  • Beispiel 2 Polypeptid-Adsorptionstest
  • Polypepton (hergestellt von Nippon Seiyaku K. K.) wird in deionisiertem Wasser gelöst und auf eine Konzentration von 0,25% (Gew./Vol.) bei pH 6,9 eingestellt.
  • Achtzig (80) ml der 0,25%igen Polypeptonlösung werden in jeden von zwei Kolben von 100ml Volumen gegossen, von denen einer als Blindwert benutzt wird. In den anderen Kolben wird die Probe in der OH-Form gegeben.
  • Nach gelindem Rühren läßt man die Kolben über Nacht stehen. Die Träger werden auf einem Glasfilter abfiltriert und mit mehreren Portionen deionisiertem Wasser gewaschen. Danach wird das Filtrat mit den vereinigten Waschwässern mit 0,1 N HCl auf PH 7,0 eingestellt um ihr Gesamtgewicht zu messen. Durch Kolorimetrie werden Absorptionen der Blindprobe und der Prüfflüssigkeit bei 280nm gemessen, um ihre Adsorptionsfähigkeit gemäß dem Verfahren von Beispiel 1 zu berechnen.
  • Die Ergebnisse sind anschließend angegeben:
  • Gewicht der verwendeten Probe 0,2004g
  • Absorption der Blindprobe 1,3342 (Abs280nm)
  • Absorption der Prüfflüssigkeit 0,7493
  • Gesamtgewicht der Prüfflüssigkeit 132ml
  • Probe zur Messung des Wassergehaltes
  • Gewicht vor Trocknen 0,2550g
  • Gewicht nach Trocknen 0,2327g
  • Wassergehalt 0,087
  • Adsorption 14,7mg
  • Polypepton-Adsorptionsfähigkeit 80,3 mg Polypepton/g Probe (Trockengew.)
  • Beispiel 3 Aminosäure-Adsorptionstest
  • Eine Aminosäure mit dem Handelsnamen L-Tylosine (hergestellt von Wako Junyaku K. K.) wird in einer kleinen Menge von 0,1N Natriumhydroxid gelöst und dann in deionisiertem Wasser auf eine Konzentration von 0,0625% Gew./Vol. gelöst. Das pH der Lösung, das mehr oder weniger, je nach der Menge an Natriumhydroxid schwankt, liegt im Bereich von 11,5 bis 12.
  • Achtzig (80) ml der 0,0625%igen Tylosine-Lösung werden in jeden von zwei Kolben von jeweils 100ml Volumen gegossen, von den einer als Blindprobe verwendet wird. In den anderen Kolben wird die Probe in der OH-Form gegeben.
  • Nach gelindem Rühren läßt man die Kolben über Nacht stehen. Die Träger werden auf einem Glasfilter abfiltriert und mit mehreren Portionen deionisiertem Wasser gewaschen.
  • Danach wird das Filtrat mit den vereinigten Waschwässern auf pH 11,5 bis 12 eingestellt um dessen Gesamtgewicht zu messen.
  • Kolorimetrisch werden die Absorption der Blindprobe und der Prüfflüssigkeit bei 293nm gemessen, um ihre Adsorptionsfähigkeiten gemäß dem Verfahren von Beispiel 1 zu berechnen.
  • Die Ergebnisse sind nachfolgend angegeben:
  • Gewicht der verwendeten Probe 0,3988g
  • Absorption der Blindprobe 0,7751 (Abs293nm)
  • Absorption der Prüfflüssigkeit 0,4526
  • Gesamtgewicht der Prüfflüssigkeit 130ml
  • Probe zur Messung des Wassergehaltes
  • Gewicht vor Trocknen 0,2550g
  • Gewicht nach Trocknen 0,2327g
  • Wassergehalt 0,087g
  • Adsorption 2,6mg
  • Aminosäure-Adsorptionsfähigkeit 7,0mg Tylosine/g Probe (Trockengew.)
  • Beispiel 4 Pigment Adsorptionstest
  • Prüfungen wurden mit im Handel erhältlichen Nahrungsmittelpigmenten (Esculentblau und -rot) und mit den folgenden Komponenten durchgeführt.
  • Esculentblau (hergestellt von Ogura Shokuhin Kako K. K.)
  • Esculentblau Nr. 1 5%
  • Esculentgelb Nr. 4 3%
  • Dextrin 92%
  • Esculentrot (hergestellt von Ogura Shokuhin Kako K. K.)
  • Esculentrot Nr. 3 7%
  • Dextrin 93%
  • Die Esculentblau- und -rotpigmente werden beide in deionisiertem Wasser auf eine Konzentration von 0,25% Gew./Vol. gelöst.
  • Zweihundert (200) ml der 0,25%igen Pigmentlösung werden in jeden von zwei Kolben von jeweils 300ml Volumen gegossen, von denen einer als Blindprobe benutzt wird und in den anderen Kolben wird die Probe in der OH-Form gegeben.
  • Nach gelindem Rühren läßt man die Kolben zwei oder drei Tage stehen. Die Träger werden auf einem Glasfilter abfiltriert und mit mehreren Portionen deionisiertem Wasser gewaschen, um die Anteile der nicht adsorbierten Pigmente zu entfernen. Das Filtrat wird mit den Waschwässern vereinigt, um eine Prüfflüssigkeit herzustellen, deren Gesamtgewicht dann gemessen wird.
  • Kolorimetrisch werden die Absorptionen der Blindprobe und der Prüfflüsssigkeit gemessen um ihre Adsorptionsfähigkeit gemäß dem Verfahren von Beispiel 1 zu berechnen.
  • Die Absorptionsbestimmung wird bei 630nm bei Esculentblau Nr. 1 und bei 410nm bei Esculentgelb Nr. 4 für das blaue Nahrungsmittelpigment und bei 526nm mit Esculentrot Nr. 3 für das rote Nahrungsmittelpigment gemessen.
  • Die Ergebnisse sind nachfolgend angegeben:
  • Esculentblau
  • Gewicht der verwendeten Probe 0,0415g
  • Gesamtgewicht der Prüfflüssigkeit 180ml
  • Blau Nr. 1
  • Blindprobenabsorption 15,07 (Abs630nm)
  • Absorption der Prüfflüssigkeit 13,34
  • Gelb Nr. 4
  • Blindprobenabsorption 4,03 (Abs410nm)
  • Absorption der Prüfflüssigkeit 2,577
  • Esculentrot
  • Gewicht der verwendeten Probe 0,0415g
  • Gesamtgewicht der Prüfflüssigkeit 180ml
  • Rot Nr. 3
  • Blindprobenabsorption 14,87 (Abs526nm)
  • Absorption der Prüfflüssigkeit 6,24
  • Probe zur Messung des Wassergehaltes
  • Gewicht vor Trocknen 0,2099g
  • Gewicht nach Trocknen 0,1928g
  • Wassergehalt 0,081
  • Adsorption von Blau Nr. 1 3,4mg
  • Adsorption von Geld Nr. 4 6,5mg
  • Adsorption von Esculentblau (Adsorptionen von Blau Nr. 1 + Gelb Nr. 4) 9,9mg
  • Adsorptionfähigkeit von Esculentrot 25,5mg
  • Adsorptionsfähigkeit von Esculentblaupigment 259,6mg Pigment/g Probe (Trockengew.)
  • Adsorptionsfähigkeit von Esculentrotpigment 673,1mg Pigment/g Probe (Trockengew.)
  • Die Beispiele 5 bis 9 werden angegeben, um einige Ausführungsformen des Trägers für die Züchtung tierischer Zellen gemäß der Erfindung zu zeigen. Es sei jedoch darauf hingewiesen, daß die vorliegende Erfindung keineswegs darauf beschränkt ist.
  • Beipiel 5
  • Polyethylenimin wurd kovalent an ein mercerisiertes, offenporiges, geschäumtes Cellulosematerial mittels Epichlorhydrin gebunden um ein Trägermaterial für die Züchtung tierischer Zellen herzustellen. Das verwendete Polyethylenimin hatte ein Molekulargewicht von 10.000 und das verwendete geschäumte Cellulosematerial wurde in ein kubisches Stück mit einer 1mm Seite geschnitten, wobei sich die Größe für die Zellzüchtung eignete (hergestellt von Sakai Engineering Co., Ltd.).
  • Beispiel 6
  • Zur Erzielung eines Trägermaterials für die Züchtung tierischer Zellen oder eine Kombination ECTEOLA/Cellulose wurde Triethanolamin kovalent an ein mercerisiertes, offenzellig geschäumtes Cellulosematerial über Epichlorhydrin gebunden. Das verwendete geschäumte Cellulosematerial wurde in die gleiche Größe geschnitten wie in Beispiel 5.
  • Beispiel 7
  • Ein mercerisiertes, offenporig geschäumtes Cellulosematerial ließ man mit Monochloressigsäure reagieren um ein Trägermaterial für die Züchtung tierischer Zellen herzugstellen, das Carboxymethylgruppen eingeführt enthielt. Das geschäumte Cellulosematerial wurde in die gleiche Größe wie in Beispiel 5 geschnitten.
  • Beispiel 8
  • Ein mercerisiertes, offenporig geschäumtes Cellulosematerial ließ man mit Monochloressigsäure zu Carboxymethylzellulose reagieren, worin dann Polyethylenimin durch elektrostatische Anziehung eingeführt und so ein Trägermaterial für die Züchtung tierischer Zellen hergestellt wurde. Das verwendete Polyethylenimin hatte ein Molekulargewicht von 70.000 und das verwendete offenporige Cellulosematerial wurde in die gleiche Größe geschnitten wie in Beispiel 5.
  • Beispiel 9
  • Ein offenporiges, geschäumtes Cellulosematerial wurde in ein kubisches Stück mit einer 3mm Seite geschnitten und dann zu einem Trägermaterial für die Züchtung tierischer Zellen geformt, indem man der Arbeitsweise von Beispiel 5 folgte.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Als Trägermaterial für die Züchtung tierischer Zellen wurde Cytotex 2 verwendet, hergestellt von Pharmacia Co., Ltd., in welches N,N,N-trimethyl-2-hydroxy-aminopropylgruppen auf die Oberflächen von vernetzten Dextrankörnern eingeführt wurden.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Als Trägermaterial für die Züchtung tierischer Zellen wurde Dormacel 1 benutzt, hergestellt von Pfeifer & Langen Co., Ltd., in welches Dimere von Diethylaminogruppen auf die Oberflächen von vernetzten Dextrankörnern eingeführt wurden.
  • Illustrative Ausführungsformen
  • Die Zellzüchtung wurde mit den Trägermaterialien der Beispiele 5 bis 9 und der Vergleichsbeispiele 1 und 2 durchgeführt. Die Anzahl der immobilisierten Zellen und die Konzentration an wertvollem Material, das durch sie erzeugt wurde, wurde bestimmt nachdem die Vervielfältigung einen stationären Zustand erreicht hatte.
  • Die Anzahl der Zellen wurde mit einem Erythrocytometer nach Behandlung der Träger mit Trypsin gefunden. Die verwendeten Medien waren E-RDFs, die von Kyokuto Seiyaku K. K. hergestellt werden, die auch noch zusätzliche Zellvervielfachungspromotoren erhielten, wie Insulin, Ethanolamin, Transferrin und Selen. Die Immobilisierung zielte auf die Einstellung von Fibroblasten und schwimmenden Zellen auf Null. Die verwendeten Fibroblasten waren Mäusezell-Linien L929, in welche humane Erythropoietin-Gene (im folgenden kurz EPO genannt) eingebaut waren und die benutzten schwimmenden Zellen waren antikörpererzeugende Mäuse-Hybridoma 16-3F Zell-Linien.
  • Die Versuchsdurchführung beruhte auf einer stationären Züchtung auf Petri-Schalen mit einer kontinuierlichen Züchtung in einem Bioreaktor von schrägem Innenzylinderdrehtyp (hergestellt von Sakai Engineering Co., Ltd.). Für die Züchtung im Bioreaktor wurde der Träger mit 15% pro Volumen der Züchtungslösung gepackt.
  • Versuchsergebnisse
  • Wie aus den Tabellen 1 und 2 ersichtlich ist, erzielen die Träger gemäß der Erfindung eine viel höhere Zelldichte der Immobilisierung und eine viel höhere Produktivität als die herkömmlichen Träger. Tabelle 1 Dichte der Fibroblasten und Konzentration der dadurch gebildeten EPO (Zelldichte Zellen/ml) (Konzentration an EPO U/ml) Zelldichte auf Petri-Schalen Bioreaktor Zelldichte Bioreaktor Konzentration von EPO Beispiel Vergleichsbeispiel Tabelle 2 Dichte der schwimmenden Zellen und Konzentration der dadurch gebildeten Antikörper (Zelldichte Zellen/ml) (Konzentration an Antikörper mg/ml) Zelldichte auf Petri-Schalen Bioreaktor Zelldichte Bioreaktor Konzentration von Antikörper Beispiel Vergleichsbeispiel
  • WIRKUNG DER ERFINDUNG
  • Wie oben berichtet, wurde in erfolgreicher Weise ein Ionenaustauscher erzielt, der leicht zu handhaben ist, eine viel höhere Ionenaustauschkapazität pro Gewichtseinheit, eine viel größere Oberfläche und eine viel größere physikalische Festigkeit hat, indem ein offenporiges, geschäumtes Cellulosematerial verwendet wurde, in das funktionellen Ionenaustauschergruppen eingeführt wurden.
  • Es wurden auch bei der Züchtung von tierischen Zellen ein Trägermaterial erzielt, das die Zellimmobilisierung bei viel höheren Dichten auszuführen ermöglicht. Dies ist so, weil es funktionelle Gruppen enthält, die eine Ionenaustauscherfähigkeit haben, wie sie sich am besten für tierische Zellen eignet. Aufgrund seines spezifischen Aufbaus ermöglicht es das vorliegende Trägermaterial, die Zellen gegen physikalische Stöße zu schützen und die Medien um die Zellen rasch zu metabolisieren, was es somit ermöglicht; eine Massenzüchtung unter schweren Bedingungen dafür durchzuführen. Somit kann das vorliegende Trägermaterial bei verschiedenen Zellzüchtungsverfahren benutzt werden, je nachdem, wofür sie industriell eingesetzt werden sollen.

Claims (3)

1. Ultraleichtes offenporiges geschäumtes Zellulosematerial mit darin eingeführten, funktionellen Ionenaustauschergruppen, dadurch gekennzeichnet, daß es eine spezifische Oberfläche von 1,0 bis 10,0 m²/g und eine gleichmäßige Teilchengröße von 0,5 bis 12,0 mm aufweist.
2. Zellulosematerial nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es eine dreidimensionale Netzwerkstruktur aufweist, die nach Quellung einen mittleren Porendurchmesser von 0,1 bis 1,7 mm, eine wahre Dichte von 1,4 bis 1,6 g/cm³ und eine Porosität von 90% oder mehr aufweist.
3. Zellulosematerial nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die funktionellen Ionenaustauschergruppen kationisches Polyethylenimin sind.
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