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DE69620342T2 - Verfahren zur Behandlung Selenium-haltigen Abwassers - Google Patents

Verfahren zur Behandlung Selenium-haltigen Abwassers

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Publication number
DE69620342T2
DE69620342T2 DE69620342T DE69620342T DE69620342T2 DE 69620342 T2 DE69620342 T2 DE 69620342T2 DE 69620342 T DE69620342 T DE 69620342T DE 69620342 T DE69620342 T DE 69620342T DE 69620342 T2 DE69620342 T2 DE 69620342T2
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DE
Germany
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selenium
treatment
waste water
valent
wastewater
Prior art date
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Expired - Lifetime
Application number
DE69620342T
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English (en)
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DE69620342D1 (de
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Takashi Haruki
Masao Hino
Masato Kaneko
Yasuyuki Ogushi
Kiyoshi Okazoe
Susumu Okino
Taku Shimizu
Naohiko Ukawa
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Original Assignee
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Mitsubishi Heavy Industries Ltd filed Critical Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Application granted granted Critical
Publication of DE69620342D1 publication Critical patent/DE69620342D1/de
Publication of DE69620342T2 publication Critical patent/DE69620342T2/de
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Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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Description

    HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren, das zur Abwasserbehandlung entwickelt wurde. Insbesondere betrifft sie ein Abwasserbehandlungsverfahren, in dem Selen (Se), insbesondere das 6-wertige Selen, wirksam aus selenhaltigem Abwasser entfernt wird.
  • Im Allgemeinen wird ein Abgas-Entschwefelungssystem vom Nass-Typ in breitem Maße für Kraftwerke usw. verwendet. In solchem Abgas-Entschwefelungssystem wird Rauch im Allgemeinen mit einer absorbierenden Aufschlämmung (beispielsweise Kalkaufschlämmung) in Kontakt gebracht. Schwefeloxide werden dann absorbiert, während der gebildete Gips von der Aufschlämmung im Absorber als ein Nebenprodukt abgetrennt wird. Jedoch kann von einem solchen Abgas-Entschwefelungssystem abgelassenes Abwasser schädliches Material enthalten, das vom Rauch hineingeschleppt und in dem Abwasser gelöst wird. Die schädlichen Materialien müssen aus dem Abwasser entfernt werden, bevor es entsorgt oder wiederaufbereitet wird. Insbesondere hat Abwasser aus einem Abgas-Entschwefelungssystem, das für einen Kohlekessel verwendet wird, einen maximalen Selengehalt von 10 Milligramm pro kg Kohle, was derzeit ein Umweltproblem verursacht. Um deshalb harmlose Abwasserentsorgung bereitzustellen, ist es gewünscht, das Abwasser zu behandeln, um seinen Selengehalt zu entfernen.
  • Angemerkt sei, dass Selen eine Toxizität ähnlich jener von Arsenverbindungen aufweist. Berichte über Fälle von Invalidität haben deshalb in Übersee zur Auferlegung einer Emissionsverordnung geführt. Seit Februar 1994 wurde Selen in Japan ein neu geregelter Punkt einer Gesetzesvorlage, der mit dem nachstehenden Standard übereinstimmt: 0,01 Milligramm pro Liter unter dem Umweltstandard, 0,1 Milligramm pro Liter unter dem Emissionsstandard und 0,3 Milligramm pro Liter unter dem Standard für die Ausfällung in Verkippungen. Außerdem liegt Selen im 4-wertigen Zustand (primäre Form: selenige Säure SeO&sub3;²&supmin;) und 6-wertigen Zustand (primäre Form: Selensäure SeO&sub4;²&supmin;) vor. Es sollte angeführt werden, dass das 6-wertige Selen eine hohe Löslichkeit (95% bei 20ºC) aufweist und sich leicht in Wasser löst.
  • Moderne Abgas-Entschwefelungssysteme sind mit Abwasserbehandlungsanlagen ausgestattet, in denen das Abwasser gereinigt wird. Jedoch verwendet die übliche Abwasserbehandlungsanlage ein Verfahren, bestehend aus Aggregation und Fällung, COD (Chemical Oxygen Demand)-Behandlung und Denitrifizierungsbehandlung unter Verwendung von entsprechenden Mikroorganismen. Eine Behandlung zur Reduzierung von Selen wird nicht berücksichtigt.
  • Zur Entfernung von in Wasser enthaltenem 4-wertigem Selen und dergleichen stehen übliche Verfahren zur Verfügung. Bei diesem Verfahren wird das 4-wertige Selen abgetrennt (Lösungsmittelextraktion) in Feststoff und Flüssigkeit mit Hilfe von Behandlungsmitteln, wie FeCl&sub3;, Fe&sub2;(SO&sub4;)&sub3;, Chelat (beispielsweise Handelsname: Epolas MX-7, hergestellt von Miyoshi Resin), oder Polymerschwermetallsammler (beispielsweise Handelsname: Epoflock L-1, hergestellt von Miyoshi Resin). Es ist aus US-A-4 725 357 bekannt, gelöstes Selen aus Wasser durch Behandlung in einem Biomasse enthaltenden Reaktor zu entfernen, um das 6-wertige Selen zu Selenformen umzuwandeln, die leicht aus dem Wasser entfernt werden können. Jedoch wurde ein wirksames Verfahren für die Abwasserbehandlung, um das 6-wertige Selen zu entfernen, bis jetzt noch nicht gefunden.
  • Aus diesem Grund muss, wenn Selen (insbesondere das 6-wertige Selen) in Abwasser, entschwefeltem Abwasser usw. enthalten ist und beispielsweise mit einer großen Menge Wasser verdünnt wird, eine arbeitsaufwendige und kostspielige Aufarbeitung ausgeführt werden, um dem vorstehend erwähnten Standard für die gelöste Menge zu genügen.
  • KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG
  • Folglich besteht die erste Aufgabe der vorliegenden Erfindung in der Bereitstellung eines kostengünstigen Abwasseraufbereitungsverfahrens, das die wirksame Entfernung von Selen (insbesondere das 6-wertige Selen) ermöglicht und folglich dem vorstehend erwähnten Standard für die gelöste Menge entspricht.
  • Die zweite Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren für die Behandlung von Selen enthaltendem Abwasser bereitzustellen, das mikrobiologische Behandlungsschritte für die Reduktion von 6-wertigem in dem Abwasser vorliegendem Selen zu 4-wertigem Selen und/oder elementarem Selen und die Abtrennung der erhaltenen Flüssigkeit von dem vorliegenden Feststoff einschließt.
  • Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die mikrobiologische Behandlung des Abwassers durch Einschließen eines Denitrifizierungsschritts bzw. eines Selenreduktionsschritts unter Verwendung von Mikroorganismen mit Denitrifizierungsvermögen und aktiviertem Schlamm mit Selenreduktionsfähigkeit auszuführen, um das Selen von 6-wertigem Selen zu 4-wertigem Selen und/oder elementarem Selen zu reduzieren.
  • Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Mittel zum Abtrennen des 4-wertigen Selens von dem Abwasser zuzufügen.
  • Eine weitere Verbesserung ist es, das Mittel zu dem Abwasser vor oder nach dem Abtrennschritt hinzuzufügen und dann einen zweiten Fest-Flüssig-Trennschritt auszuführen.
  • Eine Anlage für die Behandlung von Selen (Se) enthaltendem Abwasser umfasst die mikrobiologische Abwasserbehandlung, um 6-wertiges Selen, das in dem Abwasser vorliegt, zu 4-wertigem Selen und/oder elementarem Selen zu reduzieren, sowie ein Mittel zur Abtrennung von jeder erhaltenen Flüssigkeit von jedem eingeschlossenen Feststoff.
  • Das Mittel zur mikrobiologischen Behandlung von Abwasser schließt Mittel zur Denitrifizierung und Selenreduktion unter Verwendung von Mikroorganismen mit Denitrifizierungsfähigkeit und aktiviertem Schlamm mit Selenreduktionsfähigkeit, um das Selen aus dem 6-wertigen Selen zu 4-wertigem Selen und/oder elementaren Selensubstanzen zu reduzieren, ein.
  • KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Die vorstehenden und anderen Aufgaben, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden aus der nachstehenden Beschreibung im einzelnen und den beigefügten Zeichnungen bezüglich Fig. 1 und Fig. 2 deutlich:
  • Fig. 1 gibt ein schematisches Blockdiagramm der Anlage für die erste Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wieder;
  • Fig. 2 entspricht einem schematischen Blockdiagramm der Anlage für die zweite Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • In Fig. 1 wird das Entschwefelungssystem 10 in Blockform gezeigt, da es ein übliches System ist. Als ein Beispiel wird das Entschwefelungssystem 10 mit einem Absorberturm ausgestattet. Kalkaufschlämmung wird als Absorptionsmittel dem Behälter am Boden des Turms zugespeist. Die Aufschlämmung in dem Behälter wird in dem Absorptionsturm mit Hilfe von Zirkulationspumpen im Kreislauf geführt. Die zirkulierte Aufschlämmung gelangt unter Verwendung einer Pumpe in Kontakt mit dem Rauch, der durch den Turmkörper tritt, wodurch somit im Rauch enthaltene Schwefeloxide absorbiert werden.
  • Im Fall des "Behälteroxidationsverfahrens" wird die absorbierende Aufschlämmung nach Kontakt mit dem Rauch und Zirkulation in dem Turmkörper durch in den Behälter eintretende Luft oxidiert. Folglich wird ein fester Gips als Nebenprodukt in dem Behälter produziert. In diesem Fall wird ein Teil der in dem Behälter enthaltenen Aufschlämmung kontinuierlich zur Fest-Flüssig-Trennung abgelassen, wobei Gips mit einem niedrigen Wassergehalt kontinuierlich gesammelt wird, während das meiste des abgetrennten Wassers als Auffüllwasser für die Kalkaufschlämmung zurückgeführt wird.
  • Außerdem wird ein Teil des abgetrennten Wassers außerhalb des Systems als entschwefeltes Abwasser A verworfen. Dies ist eine kritische Behandlung, um zu verhindern, dass die Aufschlämmung aufgrund zu hoher Akkumulation der in dem Rauch enthaltenen und in der im Kreislauf geführten wässerigen Aufschlämmung gelösten Verunreinigungen die Entschwefelungswirksamkeit beeinträchtigt. Im Fall eines mit Kohle befeuerten Kessels enthält das entschwefelte Abwasser A viel Selen, das aus dem Rauch gelöst wird. Beispielsweise kann der Selengehalt an 6-wertigem Selen etwa 0,3 Milligramm pro Liter sein.
  • Das entschwefelte Abwasser A wird dann zu der Abwasserbehandlungsanlage 20 gemäß den erfindungsgemäßen Prinzipien appliziert. Das Wasser wird nach dem Durchtritt durch eine Aggregations- und Ausfällungsanlage 21, COD-Behandlungsanlage 22, eine mikrobiologische Behandlungsanlage 23 und die 4-wertige Selenentfernungsanlage 24 als behandeltes Abwasser B entsorgt.
  • Die Aggregations- und Ausfällungsanlage 21 führt den Schritt des Verfahrens aus, für den feine Feststoffteilchen, die während des Fest-Flüssig-Trennverfahrens nicht abgetrennt werden konnten, zum Sammeln von fester Gipsansammlung in dem Entschwefelungssystem 10 gewonnen werden. Die COD-Anlage 22 führt den Schritt des Verfahrens, für den organische Verunreinigungen entfernt werden, um das COD unter dem Standardwert zu halten, durch. Dieser COD-Behandlungsschritt kann durch Sieden des Abwassers bei einer hohen Temperatur, um thermisch die Verunreinigungen zu cracken oder unter Verwendung eines gut bekannten Verfahrens, bei dem ein absorbiertes Harz verwendet wird, um selektiv eine spezielle Verunreinigung zu absorbieren, durchgeführt werden.
  • Angemerkt sei, dass ein Teil des 4-wertigen Selens, das in dem Abwasser enthalten ist, mit einem Aggregationsmittel in der vorstehend erwähnten Aggregations- und Ausfällungsanlage 24 reagiert, wobei sich Selenid an der festen Phasenseite zur Entfernung abscheidet. Jedoch ist mindestens das 6-wertige Selen noch in dem Abwasser gelöst während seines Durchgangs durch die Aggregations- und Fällungsanlage 21 und die COD-Behandlungsanlage 22 und wird stromabwärts zu der mikrobiologischen Behandlungsanlage 23 abgelassen.
  • In der mikrobiologischen Behandlungsanlage 23 finden die aeroben Behandlung (aerobe mikrobiologische Behandlung), die anaerobe Behandlung (anaerobe mikrobiologische Behandlung) und Fällungsbehandlung (Feststoff-Flüssig-Abtrennung) jeweils in dieser entsprechenden Reihenfolge statt. Die aerobe Behandlung in der Anlage 23 wendet einen aktivierten Schlamm an, der salpetrige Säurebakterien einschließt (die Bakterien, die für die Oxidation von NH&sub4; zu NO&sub2;&supmin; verantwortlich sind) und Salpetersäurebakterien (die Bakterien, die für die Oxidation von NO&sub2;&supmin; zu NO&sub3;&supmin; verantwortlich sind). Das Abwasser, das durch die COD-Behandlungsanlage 22 gegangen ist, wird in den Misch- oder Rührbehälter eingeführt. In diesem Behälter wird der aktivierte Schlamm durch Luft floatiert oder suspendiert, die, falls erforderlich, eingepumpt wird (Luftexposition).
  • Bei dieser aeroben Behandlung wird NH&sub4; seinerseits in dem Abwasser über salpetrige Säurebakterien in dem aktivierten Schlamm nach einem langen Zeitraum zu NO&sub2;&supmin; oxidiert. Weiterhin wird NO&sub2;&supmin; seinerseits über Salpetersäurebakterien in dem aktivierten Schlamm zu NO&sub3;&supmin; oxidiert.
  • Das Abwasser, das durch diese aerobe Behandlung gelangt ist, unterliegt, falls erforderlich, der Ausfällungsbehandlung und wird von der stromabwärts gelegenen Seite (zum später beschriebenen, bei der anaeroben Behandlung verwendeten Behälter) unter solchen Bedingungen abgelassen, dass die Menge an aktiviertem Schlamm für diese aerobe Behandlung, die zu dem anaeroben Schritt geschickt wird, möglichst gering ist.
  • Nun wird der anaerobe Behandlungsschritt in der Anlage 23 durchgeführt, in der der aktivierte Schlamm angewendet wird. Der aktivierte Schlamm schließt Mikroorganismen mit einer Selenreduktionsfähigkeit von 6-wertigem Selen zum 4- wertigen Selen und/oder elementarem Selen und Denitrifizierungsbakterien (die Bakterien, die NO&sub3;&supmin; reduzieren, um N&sub2; zu erzeugen) ein. Das Abwasser, das durch die vorstehend erwähnte aerobe Behandlung gegangen ist, wird zum Rühren in den Mischbehälter eingeführt, in dem der aktivierte Schlamm flotiert oder suspendiert wird, um nitrithaltige Salze, wie das Acetat, unter Beibehalten der anaeroben Umgebung zuzuführen.
  • Bei der anaeroben Behandlung wird Sauerstoff in NO&sub3;&supmin; im Abwasser über die Denitrifizierungsbakterien in dem aktivierten Schlamm unter Erzeugung von N&sub2; reduziert. Das 6- wertige Selen (Selenat SeO&sub4;²&supmin;) wird reduziert zu 4-wertigem Selen (Selenit SeO&sub3;²&supmin;) und/oder zu elementarem Selen (Se) über die Bakterien, die Selenat in dem aktiven Schlamm reduzieren können.
  • In dem Ausfällungsteil der mikrobiologischen Behandlungsanlage 23 wird das Abwasser, das der vorstehend erwähnten anaeroben Behandlung unterzogen wurde, beispielsweise einer Fällungstrennungsanlage und dergleichen eingeführt und stromabwärts davon (der 4-wertige Selenentfernungsschritt), nachdem Schlamm (fest) entfernt wurde, ausgegeben. Gleichzeitig wird erzeugtes N&sub2;-Gas an die Atmosphäre abgelassen. Außerdem lagert sich das meiste elementare Selen aufgrund seiner sehr niedrigen Löslichkeit als Schlamm ab. Das 4-wertige Selen lagert sich teilweise als Schlamm ab, weil seine Löslichkeit unterhalb der des 6-wertigen Selens ist. Aus diesem Grund wird das meiste des Selens, ausgenommen das 4-wertige in dem Abwasser gelöste Selen in den Schlamm aufgenommen und aus dem Abwasser entfernt.
  • Angemerkt sei, dass der entfernte Schlamm über die Ausfällungsbehandlung als Industrieabfall deponiert werden kann. Wenn jedoch ein Behandlungsmittel, das das 4-wertige Selen abtrennt oder eluiert, mit dem Schlamm vermischt wird und dann unter Verwendung eines Zentrifugalausfällers und dergleichen dehydratisiert wird, kann ein Schlammkuchen zum Deponieren erhalten werden. Dieser ist leicht zu handhaben und wirft bezüglich der Selenabtrennung oder Elution wenig Probleme auf.
  • In der 4-wertigen Selenentfernungsanlage 24 findet jede der Abtrennungs- oder Eluierungsbehandlungen (die 4- wertige Selenabtrennungs- oder Eluierungsbehandlung) und die Aggregation und Fällungsbehandlung (Fest-Flüssig-Trennung) in dieser entsprechenden Reihenfolge statt. Die Abtrennungs- oder Eluierungsbehandlung wendet das Abwasser an, das dem vorstehend erwähnten mikrobakteriellen Behandlungsschritt unterzogen worden ist. Das Abwasser wird in einen Mischbehälter eingeführt und mit einem zugegebenen Behandlungsmittel (beispielsweise Verbindungen mit 3-wertigem Eisen, wie FeCl&sub3; oder Fe&sub2;(SO&sub4;)&sub3;), vermischt, das das 4-wertige Selen abtrennt oder eluiert. Bei dieser Behandlung reagiert das 4-wertige Selen, das in dem Abwasser enthalten ist (primäre Form: selenige Säure SeO&sub3;²&supmin;), mit dem vorliegenden Konmditionierer beispielsweise durch die Reaktionen, die nachstehend im einzelnen angeführt werden, (1) und (2) oder (3) und (4) zu ausgefälltem oder eluiertem Eisenselenit (Fe(SeO&sub3;)&sub3;).
  • Chemische Reaktionen
  • (1) FeCl&sub3; → Fe³&spplus; + 3Cl&supmin;
  • (2) 2Fe³&spplus; + 3SeO&sub3;²&supmin; → Fe&sub2;(SeO&sub3;)&sub3;↓ oder
  • (3) Fe&sub2;(SeO&sub4;)&sub3; → 2Fe³&spplus; + 3So&sub4;²&supmin;
  • (4) 2Fe³&spplus; + 3SeO&sub3;²&supmin; → Fe&sub2;(SeO&sub3;)&sub3;↓
  • Wenn das Abwasser in der Aggregations- und Ausfällungsausrüstung 24 in fest und flüssig getrennt wird, wird in der nächsten Aggregationsausfällungsbehandlung das 4-wertige Selen in eine feste Phase als Eisenselenit abgetrennt und wird getrennt oder eluiert und mit dem Schlamm zum Deponieren gemischt. Deshalb enthält das Abwasser B, das den Behandlungen in der Abwasserbehandlungsanlage unterzogen worden ist, bei der Deponierung wenig Selen und erfüllt den vorstehend erwähnten Emissionsstandard befriedigend.
  • Angemerkt sei, dass der aus der Aggregations- und Ausfällungsbehandlung entfernte Schlamm als Industrieabfall deponiert werden kann. Wenn er jedoch unter Verwendung eines Zentrifugalausfällers dehydratisiert wird, kann man einen Schlammkuchen zur Entsorgung erhalten, der leicht zu handhaben ist. In dem Schlamm wird Selen in Form eines Kuchens abgelagert, wobei der Selenelutionsstandard befriedigend erfüllt wird.
  • Nachstehend wird ein Beispiel der Zugabe eines Mittels zum Abtrennen oder Eluieren von in dem Abwasser enthaltenen 4-wertigen Selen, dessen Schlamm nach Unterziehen dem mikrobiologischen Behandlungsschritt abgetrennt wurde, beschrieben. Es ist auch möglich, dass das vorstehend erwähnte Konditionierungsmittel zu dem Schlamm gegeben wird, bevor sein Schlamm durch den mikrobiologischen Behandlungsschritt gelangt, und dann das ausgefällte oder eluierte Selen von dem Schlamm in dem folgenden Fest-Flüssig-Abtrennungsschritt getrennt wird.
  • Gemäß dem vorstehend erwähnten Verfahren, wie übersichtsmäßig in dem nachstehenden Beispiel angegeben wird, kann die 6-wertige Selenreduktion von Abwasser, was üblicherweise unmöglich ist, zu einem befriedigenden Ausmaß ausgeführt werden, das leicht den Emissionsstandard von 0,1 Milligramm pro Liter erfüllt. Auch weil die 6-wertige Selenreduktion gleichzeitig mit Denitrifizierung stattfinden kann, verbleibt die Ausrüstungskonfiguration 23 für die mikrobiologische Behandlung (Konfiguration zur aktivierten Schlammentfernung) die gleiche wie sie für die Nitrifizierungsbehandlung (aerob) und Denitrifizierungsbehandlung ist. In diesem Fall können nur durch Installieren der Ausrüstung für den 4- wertigen Selenentfernungsschritt das Verfahren und die Anlage, die die Prinzipien der vorliegenden Erfindung einbeziehen, leicht und kostengünstig angewendet werden. Verglichen mit dem Verfahren, in dem die 6-wertige Selenreduktion und Denitrifizierung in getrennten Schritten stattfindet, verkürzt das Verfahren, das die Prinzipien der vorliegenden Erfindung einbezieht, außerdem stark die gesamte Verfahrenszeit.
  • Es ist möglich, die Selenkonzentration des Abwassers, die Kapazität des mikrobiologischen Behandlungsbehälters oder die Durchlaufbedingungen zu lenken, so dass der Entfernungsschritt des 4-wertigen Selens nicht immer erforderlich ist. Aufgrund dieser Tatsache, dass der Selenentfernungsschritt in dem mikrobiologischen Behandlungsschritt vorkommt, der eine niedrigere Selenkonzentration für Selen (hauptsächlich das 4- wertige Selen), das in dem Abwasser verblieb, bereitstellt, kann weniger als der Emissionsstandardwert vorliegen.
  • Bezugnehmend auf Fig. 2 wird eine zweite Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben. In dieser Ausführungsform wird ein Mittel oder Konditionierer 26, der das 4-wertige Selen abtrennt oder eluiert, zugesetzt und während des mikrobiologischen Behandlungsschritts in der mikrobiologischen Behandlungsanlage 23' mit Abwasser vermischt. Das Entschwefelungssystem 10, die Aggregations- und Ausfällungsanlage 21 und die COD-Behandlungsanlage 22 sind die gleichen wie für Fig. 1 beschrieben.
  • Das Mittel oder Konditionierer 26 (beispielsweise FeCl&sub3; oder Fe&sub2;(SO&sub4;)&sub3; usw.), der das 4-wertige Selen abtrennt oder eluiert, wird zu dem Mischbehälter 27 in der aeroben Behandlung, wie in Fig. 2 erläutert, oder zum Mischen 28 in der anaeroben Behandlung gegeben.
  • Das 4-wertige Selen, das ursprünglich in dem Abwasser enthalten ist, und das meiste des 4-wertigen Selens, reduziert aus dem 6-wertigen Selen in der anaeroben Behandlung, reagiert mit dem Mittel oder Konditionierer 26, wie beispielsweise wiedergegeben durch die vorstehend erwähnten Reaktionen (1) und (2) oder (3) und (4). Dies erzeugt ausgefälltes oder eluiertes Eisenselenit (Fe&sub2;(SeO&sub3;)&sub3;) in den Mischbehältern 27 und 28 in den aeroben bzw. anaeroben Behandlungen und erzeugt weiterhin das 4-wertige Selen, das zur Deponie getrennt oder eluiert wird oder von dem in der anschließenden Ausfällungsbehandlungsanlage 29 erzeugten Schlamm entfernt wird.
  • Deshalb enthält das abgelassene Abwasser B, das der Behandlung in der Abwasserbehandlungsanlage unterzogen wurde, eine kleine Menge Selen, das den vorstehend erwähnten Emissionsstandard befriedigend erfüllt. Auch in diesem Beispiel ist der Entfernungsschritt für 4-wertiges Selen nach der mikrobiologischen Behandlung nicht erforderlich. Die Ausrüstungsanordnung zur Abwasserbehandlung kann die gleiche wie in der üblichen Anordnung sein, die keine Anlage für einen Entfernungsschritt für 4-wertiges Selen aufweist. Aus diesem Grund kann die Anordnung der Ausrüstung zur Abwasserbehandlung sehr einfach sein und die Selenentfernungsfunktion kann ohne wesentliche Kosten für eine zusätzliche Ausrüstung hinzugefügt werden. Da der Entfernungsschritt für 4-wertiges Selen nach mikrobiologischer Behandlung nicht erforderlich ist, kann diese Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ebenfalls die gesamte Verfahrenszeit stark verkürzen.
  • Auch das meiste des abgetrennten oder eluierten Selens liegt in dem während der mikrobiologischen Behandlung in dem Ausfällungsschritt erzeugten Schlamm vor. Dieser Schlamm kann, falls erforderlich, über einen Fest-Flüssig-Trennschritt in eine Kuchenform überführt werden und Selen kann mit wenigen oder überhaupt ohne Problem entsorgt werden.
  • Angemerkt sei, dass das Konditionierungsmittel zum Abtrennen oder Eluieren des 4-wertigen Selens 2-wertiges Eisen über die natürliche Oxidation oder geförderte Oxidation in der aeroben Behandlung enthalten kann, was wie vorstehend zu den erwähnten Reaktionen (1) und (2) oder (3) und (4) führen kann.
  • Ein Verfahren zum Einarbeiten der erfindungsgemäßen Prinzipien wird speziell mit Bezug auf die hierin erwähnten Beispiele beschrieben. Um diese Beispiele in Versuche zu überführen, wurde das Abgas-Entschwefelungssystem verwendet; wobei die 6-wertige Selenkonzentration in dem aktivierten Schlamm mit Denitrifizierungsbakterien, die bei der Denitrifizierungsbehandlung verwendet werden, etwa 10 ppm war; der aktivierte Schlamm wurde in einer verschlossenen anaeroben Umgebung für einen Züchtungszeitraum von 14 Tagen behalten. Die für die Denitrifizierungsbakterien verwendeten Mikroorganismen wurden isoliert und als zu der Gattung Pseudomonas gehörig identifiziert. Insbesondere gehören die Bakterien zu der Art aeruginosa des Stamms Pseudomonas. Beispiele für solche Bakterien wurden gemäß dem Budapester Vertrag am 9. September 1996 bei der Internationalen Hinterlegungsbehörde, National Institute of Bioscience and Human-Technology Agency of Industrial Science und Technology mit Sitz in 1-3, Higashi 1- Chome Tsukuba, Ibaraki-Ken, 305, Japan, hinterlegt und als Pseudomonas sp. SR-34, FERM BP-5661 und SR-25, FERM BP-5662 ausgewiesen.
  • BEISPIEL NR. 1
  • Ein Reduktionsversuch für das 6-wertige Selen im Abwasser wurde durchgeführt. Die Bedingungen des Versuchs werden nachstehend in Tabelle 1 gezeigt. 50 ml des aktivierten Schlamms und 450 ml entschwefeltes Abwasser wurden vermischt und in einem Kolben gerührt und hermetisch verschlossen, um eine anaerobe Umgebung zu erzeugen. Nach dem Verschließen wurde das Gemisch unter Rührbedingungen für 24 Stunden bei einer Temperatur von 25ºC gehalten und dann wurde sein fester Teil als Abfall belassen. Nur die Überstandsflüssigkeit wurde genommen und die Konzentration des 6-wertigen Selens oder 4- wertigen Selens sowie die Konzentration von Stickstoff (NO&sub3;) in dieser Flüssigkeit werden gemessen. Die Meßergebnisse werden in Tabelle 2 gezeigt.
  • Tabelle 1 Testbedingungen für den 6-wertigen Selenreduktionstest unter Verwendung von Mikroorganismen Punkt Konzentration usw.
  • Anfängliche 6-wertige Selenkonzentration 0,31 mg/Liter
  • Anfängliche NO&sub3;&supmin;-N-Konzentration 204 mg/Liter
  • Aktivierte Schlammkonzentration 2000 mg/Liter
  • Flüssige Menge 500 m Liter
  • Temperatur 25ºC
  • Rühren Ja
  • Tabelle 2 Ergebnisse für den 6-wertigen Selenreduktionstest unter Verwendung von Mikroorganismen Punkt Konzentration (mg/Liter)
  • 6-wertiges Selen 0,08
  • 4-wertiges Selen 0,10
  • NO&sub3;&supmin;-N < 0,5
  • Wie in Tabelle 2 gezeigt, war die Konzentration des 6-wertigen Selens drastisch verringert, während die Konzentration des 4-wertigen Selens, die in dem Abwasser nicht messbar war, vor der Behandlung erhöht war.
  • Wenn FeCl&sub3; nach der vorstehenden Behandlung zu der Überstandflüssigkeit gegeben und vermischt und gerührt wurde, wurde das erhaltene Gemisch in einem Aggregations- und Fällungsbehandlungsschritt behandelt, wobei die erhaltene Gesamtselenkonzentration gleich 0,08 Milligramm pro Liter war, was den Emissionsstandard (0,1 Milligramm pro Liter) befriedigend erfüllt.
  • BEISPIEL NR. 2
  • In diesem Beispiel wurden 50 ml aktivierter Schlamm, 450 ml entschwefeltes Abwasser (mit einer Konzentration des 6-wertigen Selens von: 8 ppm) und 0,5 mg FeSO&sub4; als Trenn- oder Elutionsmittel vermischt und in einem Kolben gerührt und hermetisch verschlossen. Der Kolben wurde hermetisch verschlossen, um eine anaerobe Umgebung zu erzeugen. Das Gemisch wurde unter Rührbedingungen für 24 Stunden bei 25ºC gehalten. Der Schlamm wurde ausgefällt, während seine Überstandsflüssigkeit gesammelt wurde; die Konzentration des 6-wertigen Selens oder des 4-wertigen Selens in der Überstandsflüssigkeit wurde gemessen. Im Ergebnis wurde kein 6-wertiges Selen oder 4-wertiges Selen gemessen, was das geringe Vorliegen in der Flüssigkeit zeigt. Während der Behandlung wurde der pH-Wert zwischen 7 bis 7,8 gehalten.
  • Es ist klar, dass das Verfahren und die Vorrichtung zum Einarbeiten der erfindungsgemäßen Prinzipien nicht auf die vorstehend beschriebenen Beispiele begrenzt sein sollten und auch für andere Beispiele gelten kann. Beispielsweise können neben FeCl&sub3; oder Fe&sub2;(SO&sub4;)&sub3; die nachstehenden Materialien als Trennmittel oder Elutionsmittel für Selen verwendet werden: Chelat (beispielsweise Handelsname: Epolas MX-7, hergestellt von Miyoshi Resin), oder ein Polymer-Schwermetallkollektor (beispielsweise Handelsname: Epoflock L-1, hergestellt von Miyoshi Resin). Die Verbindungen können auch wie vorstehend beschrieben mit einem 2-wertigen Eisen (FeSO&sub4;) als Trennmittel verwendet werden.
  • Weiterhin ist, wie vorstehend erwähnt, die 4-wertige Selenreduktion nicht immer erforderlich, wenn die Konzentration von Selen (vorwiegend das 4-wertige Selen), das in dem Abwasser nach der mikrobiologischen Behandlung verbleibt, weniger als der Emissionsstandardwert ist. Auch kann das Verfahren und die Vorrichtung der Abwasserbehandlung, die die erfindungsgemäßen Prinzipien einbezieht, nicht nur auf entschwefeltes Abwasser angewendet werden, sondern auch, um jedes Abwasser mit 6-wertigem Selen zu behandeln.
  • Da das Selen gemäß dem vorstehend beschriebenen Verfahren und der Anlage der Abwasserbehandlung aus dem 6-wertigen Selen zu dem 4-wertigen Selen und/oder elementaren Selen mit Hilfe der mikrobiologischen Behandlung reduziert wird, wobei die Fest-Flüssig-Trennung vereinfacht wird, kann das meiste des Selens als ein Schlamm in diesem Verfahren entfernt werden. Dies ist darauf zurückzuführen, dass die Löslichkeit des elementaren Selens sehr niedrig ist und die des 4-wertigen Selens auch niedriger ist als jene des 6- wertigen Selens. Deshalb ist es möglich, die Konzentration des 6-wertigen Selens deutlich zu senken; eine Situation, die mit einem üblichen Verfahren oder Anlage unmöglich ist.
  • Um die erfindungsgemäßen Vorteile zu erreichen, ist es nicht notwendig, Änderungen am Verfahren in der üblichen Abwasserbehandlungsanlage auszuführen. Der aktivierte Schlamm muss verändert werden. Die Entfernung des 6-wertigen Selens kann mit einer üblichen Ausrüstung unter Anwendung dieser Erfindung durchgeführt werden. Auch in dieser Anordnung kann die gesamte Verfahrenszeit als stark verkürzt angesehen werden, da die Reduktion und Denitrifizierung des 6-wertigen Selens in dem gleichen Verfahrensschritt stattfinden kann.
  • Gemäß dem vorstehend beschriebenen Abwasserbehandlungsverfahren kann die Abwasserbehandlungssystemanordnung leichter gemacht werden, weil dieses Verfahren Mikroorganismen mit einer Denitrifizierungsfähigkeit anwendet und der aktivierte Schlamm Mikroorganismen mit einer Selenreduktionsfähigkeit verwendet, die 6-wertiges Selen zu 4-wertigem Selen und/oder elementarem Selen reduziert. Somit findet die Selenreduktion und Denitrifizierung gleichzeitig in einer mikrobiologischen Behandlungsanlage statt. Falls die Selenreduktion und die Denitrifizierung nicht gleichzeitig stattfinden, wird ein weiteres Gerät für die Selenreduktion benötigt. Die erfindungsgemäße Anordnung sieht jedoch die Teilung eines Systems vor. In anderen Worten, ein vorliegendes Abwasserbehandlungssystem, das üblicherweise für die Denitrifizierungsbehandlung mit Hilfe von Mikroorganismen verwendet wird, das keine Modifizierung, sondern nur eine andere Art an aktiviertem Schlamm erfordert, kann noch von der Behandlung profitieren und kann die Reduktion von 6-wertigem Selen bewirken. Mit dieser Anordnung findet gleichzeitig die Selenreduktion und die Denitrifizierung statt unter Vermindern der für die Abwasserbehandlung erforderlichen gesamten Verfahrenszeit.
  • Das vorstehend beschriebene Verfahren zur Abwasserbehandlung entfernt 4-wertiges Selen, das ursprünglich im Abwasser vorliegt und das aus der Reduktion von 6-wertigem Selen mit Hilfe der Schlammentfernungsbehandlung (beispielsweise die Fällungsbehandlung) erzeugt wurde, weil die mikrobiologische Behandlung Mikroorganismen mit einer Denitrifizierungsfähigkeit und aktivierten Schlamm mit einer Selenreduktionsfähigkeit anwendet, die das Selen aus dem 6-wertigen Selen in ein 4-wertiges Selen und/oder einfache Selensubstanzen verändert. Deshalb kann die Selenkonzentration für das gesamte Selen in dem Abwasser nach der Behandlung wesentlich vermindert werden, um einen strengeren Standardwert zu erfüllen. Außerdem ist diese Behandlung in einer solchen Weise konfiguriert, dass eine weitere Installation für die Hinzufügung eines Trennmittels zu einem Behandlungsbehälter die mikrobiologische Behandlung ermöglicht, ohne das Erfordernis eines Mischbehälters für ein Trennmittel und Abwasservermischen, wodurch die Anschaffungskosten für ein Abwasserbehandlungssystem verringert werden. Dies liefert ebenfalls eine einfache Modifizierung der gegenwärtig verwendeten Anlage.
  • Gemäß dem vorstehend beschriebenen Verfahren zur Abwasserbehandlung durch Hinzufügen eines Trennmittels zu Abwasser nach mikrobiologischer Behandlung zur Entfernung des 4-wertigen Selens, kann das meiste 4-wertige Selen, das ursprünglich in dem Abwasser vorliegt und das das Produkt der Reduktion des 6-wertigen Selens während der mikrobiologischen Behandlung ist, ausgefällt werden und durch den Fest-Flüssig- Trennschritt entfernt werden. Deshalb kann die Konzentration an gesamtem Selen nach den Behandlungen abfallen und erfüllt den Emissionsstandardwert befriedigend.
  • Nach Kenntnisnahme der Lehre der vorliegenden Offenbarung, werden für den Fachmann verschiedene Modifizierungen der Erfindung ersichtlich ohne von deren Umfang abzuweichen.

Claims (4)

1. Verfahren zur Behandlung von Selen (Se) enthaltendem Abwasser, umfassend die Schritte von:
mikrobiologischer Behandlung des Abwassers, um in dem Abwasser vorliegendes 6-wertiges Selen zu 4-wertigem Selen und/oder elementarem Selen zu reduzieren; und
einem Fest-Flüssig-Trennschritt zur Abtrennung jeglicher erhaltener Flüssigkeit von jeglichem vorliegenden Feststoff, wobei die bei der Behandlung verwendeten Mikroorganismen Pseudomonas aeruginosa sp. SP25, FERM BP-5662 oder Pseudomonas aeruginosa sp. SR34, FERM BP-5661 sind.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Schritt der mikrobiologischen Behandlung des Abwassers einen Denitrifizierungsschritt und einen Selenreduktionsschritt unter Verwendung von Mikroorganismen, die denitrifizieren können und aktiviertem Schlamm mit einem Selenreduktionsvermögen einschließt, um 6- wertiges Selen zu 4-wertigem Selen und/oder elementarem Selen zu reduzieren.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei ein Mittel zum Abtrennen des 4-wertigen Selens dem Abwasser zugesetzt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, wobei das Mittel zu dem Abwasser vor oder nach dem Fest-Flüssig-Trennschritt gegeben wird und dann ein zweiter Fest-Flüssig-Trennschritt ausgeführt wird.
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