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DE69504875T2 - Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern mit einer verbesserten Oberfläche auf der Basis von Gamma-Aluminiumoxyd - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern mit einer verbesserten Oberfläche auf der Basis von Gamma-Aluminiumoxyd

Info

Publication number
DE69504875T2
DE69504875T2 DE69504875T DE69504875T DE69504875T2 DE 69504875 T2 DE69504875 T2 DE 69504875T2 DE 69504875 T DE69504875 T DE 69504875T DE 69504875 T DE69504875 T DE 69504875T DE 69504875 T2 DE69504875 T2 DE 69504875T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
whiskers
layer
aluminum borate
aluminum
borate whiskers
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
DE69504875T
Other languages
English (en)
Other versions
DE69504875D1 (de
Inventor
Hiroaki Nagoya-Shi Aichi-Ken 456 Kotaka
Nobuhisa Chita-Gun Aichi-Ken 470-21 Kurono
Shuitsu Atsugi-Shi Kanagawa-Ken 243-02 Matsuo
Hajime Nissin-Shi Aichi-Ken 470-01 Saito
Yoshitomo Susono-Shi Shizuoka-Ken 410-11 Shintani
Tetsuya Nagoya-Shi Aichi-Ken 465 Suganuma
Hidenori Odawara-Shi Kanagawa-Ken Yamaoka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toyota Motor Corp
Original Assignee
Toyota Motor Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toyota Motor Corp filed Critical Toyota Motor Corp
Publication of DE69504875D1 publication Critical patent/DE69504875D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69504875T2 publication Critical patent/DE69504875T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B25/00Single-crystal growth by chemical reaction of reactive gases, e.g. chemical vapour-deposition growth
    • C30B25/005Growth of whiskers or needles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B29/00Single crystals or homogeneous polycrystalline material with defined structure characterised by the material or by their shape
    • C30B29/10Inorganic compounds or compositions

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  • Manufacture Of Alloys Or Alloy Compounds (AREA)
  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)

Description

    STAND DER TECHNIK Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft Aluminiumboratwhisker und eine Vorform daraus und insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern und einer Vorform daraus, die eine umgestaltete Oberfläche auf Basis einer während der Herstellung der Aluminiumboratwhisker gebildeten γ-Aluminiumoxidschicht (Gamma-Aluminiumoxid) aufweisen.
  • Beschreibung des Stands der Technik
  • Aluminiumboratwhisker weisen eine üblicherweise mit Al&sub1;&sub8;B&sub4;O&sub3;&sub3; ausgedrückte Zusammensetzung auf und sind hinsichtlich Festigkeit, Elastizität, Hitzebeständigkeit und chemischer Beständigkeit überragend, wodurch ein überragendes Verstärkungsmaterial für einen Verbundwerkstoff bereitgestellt werden kann. Dennoch sind Aluminiumboratwhisker zu sehr geringen Kosten erhältlich, so daß ein durch Aluminiumboratwhisker verstärkter Verbundwerkstoff auf Aluminiumbasis zu viel geringeren Kosten erhältlich ist als ein beispielsweise durch SiC-Whisker verstärkter Verbundwerkstoff.
  • Direkt nach der Herstellung weisen die Aluminiumboratwhisker im allgemeinen eine ihre Oberfläche bedeckende, gleichmäßige γ-Aluminiumoxidschicht auf, wobei die γ-Aluminiumoxidschicht entfernt wird, bevor die Whisker als Produkt ausgeliefert werden, da das γ-Aluminiumoxid thermisch und chemisch instabil ist. Mit Hinblick darauf wurde in der japanischen Offenlegungsschrift Nr. 5-139899 vorgeschlagen, die eine erhalten gebliebene, gleichmäßige γ-Aluminiumoxidschicht tragenden Aluminiumboratwhisker zu erhitzen, so daß die γ-Aluminiumoxidschicht in eine Schicht aus α-Aluminiumoxid (Alpha-Aluminiumoxid) umgewandelt wird, die bei einer hohen Temperatur stabil ist.
  • Allerdings tritt bei einem Verbundwerkstoff mit einer durch die Aluminiumboratwhisker verstärkten Aluminiumlegierungsmatrix eine Reaktion
  • Al&sub1;&sub8;B&sub4;O&sub3;&sub3; + 4Al = 11γ - Al&sub2;O&sub3; + 4B
  • auf, und da B gegenüber Sauerstoff weniger reaktiv als Mg ist, tritt überdies eine Reaktion
  • γ - Al&sub2;O&sub3; + Mg + [O] = MgAl&sub2;O&sub4;
  • auf, wodurch entlang der Oberfläche der Whisker eine Schicht aus einem Spinell (MgAl&sub2;O&sub4;) gebildet wird und sich dadurch die Menge an Mg in der Matrix verringert, während die Festigkeit der Whisker abnimmt und sich dadurch die Festigkeit des Verbundwerkstoffs verschlechtert.
  • Es wurden verschiedene Versuche unternommen, die vorstehend genannten, durch die Bildung des Spinells hervorgerufenen Probleme zu beseitigen, eingeschlossen einer Verbesserung der Zusammensetzung des Matrixmetalls oder einer Umgestaltung der Oberflächenschicht des Whiskers.
  • Jedoch wurde festgestellt, daß selbst bei einer Behandlung der Aluminiumboratwhisker gemäß dem Verfahren der vorstehend genannten Veröffentlichung der Spinell weiterhin entlang der Oberfläche der Whisker gebildet wird, wenn die Aluminiumboratwhisker während der Herstellung eines Verbundwerkstoffs, bei dem eine Mg-haltige Aluminiumlegierung durch die Aluminiumboratwhisker verstärkt wird, an der Luft auf 800- 1200ºC erhitzt werden, was zeigt, daß die die Bildung des Spinells unterdrückende Wirkung noch nicht ausreichend ist.
  • In der JP-A-5117098 ist die Herstellung eines Aluminiumboratwhiskers offenbart, der in einem Gasgemisch aus Kohlenwasserstoffgas und Ammoniakgas erhitzt wird, damit sich an der Oberfläche des Whiskers eine Nitridschicht ausbildet.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die Erfinder der vorliegenden Patentanmeldung haben verschiedene experimentelle Forschungen durchgeführt, um das Leistungsvermögen der Aluminiumboratwhisker weiter zu verbessern, und sie fanden, daß die Spinellbildung entlang der Oberfläche der Aluminiumboratwhisker während der Herstellung eines Verbundwerkstoffs, bei dem eine Matrix aus einer Mg-haltigen Aluminiumlegierung durch Aluminiumboratwhisker verstärkt wird, entschieden unterdrückt werden kann, falls die eine Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid tragenden Aluminiumboratwhisker vorab in einer besonderen Gasatmosphäre auf eine Temperatur in einem bestimmten Bereich erhitzt werden.
  • Daher liegt der vorliegenden Erfindung die Aufgabe zugrunde, auf den aus den Ergebnissen der experimentellen Forschungen gewonnenen Erkenntnissen beruhend ein Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern bereitzustellen, durch das ein Verbundwerkstoff mit einer höheren Festigkeit als zuvor bereitgestellt werden kann, indem die Spinellbildung entlang der Oberfläche der Whisker entschieden unterdrückt wird.
  • Erfindungsgemäß wird die vorstehend genannte Aufgabe durch ein Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern mit einer umgestalteten Oberfläche gelöst, das den Schritt des derartigen Erhitzens von eine Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid aufweisenden Aluminiumboratwhiskern in einer Atmosphäre aus Ammoniakgas umfaßt, daß entlang der Oberfläche der Whisker eine Schicht aus einer Aluminium- Stickstoff-Sauerstoff-Verbindung und Aluminiumoxid ausgebildet wird. Die Atmosphäre kann nach Wunsch einen Kohlenwasserstoff enthalten.
  • Die Ausbildung der Schicht aus der Aluminium-Stickstoff- Sauerstoff-Verbindung und Aluminiumoxid entlang der Ober fläche der Whisker kann unter der Bedingung erfolgen, daß die eine Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid aufweisenden Whisker in einer Vorform angeordnet werden und die Vorform in einer Atmosphäre aus Ammoniakgas oder aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas derart erhitzt wird, daß entlang der Oberfläche der zur Bereitstellung der Vorform angeordneten Whisker eine Schicht aus einer Aluminium-Stickstoff- Sauerstoff-Verbindung und Aluminiumoxid ausgebildet wird.
  • Erfindungsgemäß bildet sich aufgrund der eine Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid aufweisenden Aluminiumboratwhisker, die in einer Atmosphäre aus Ammoniakgas oder aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas auf eine verhältnismäßig hohe Temperatur wie 1000-1500ºC erhitzt werden, entlang der Oberfläche der Whisker eine Schicht aus einer Aluminium-Stickstoff-Sauerstoff-Verbindung und einem Aluminiumoxid, die sehr stabil gegenüber einer Reaktion mit Mg ist, so daß die Spinellbildung entschieden vermieden wird, wenn die auf diese Weise behandelten Whisker mit einem Mg-haltigen Matrixmetall aus einer Aluminiumlegierung gemischt werden, das zur Herstellung eines Verbundwerkstoffs daraus bei einer hohen Temperatur geschmolzen ist.
  • Obwohl die Struktur der Schicht aus der Aluminium- Stickstoff-Sauerstoff-Verbindung und Aluminiumoxid (nachstehend als "ALO-Schicht" bezeichnet) nicht sehr klar ist, wird für das Material angenommen, daß es ein Reaktionsprodukt aus Al&sub2;O&sub3; und N ist, das laut der Röntgenbeugungsanalyse ein Signal mit höchster Intensität bei einem Abstand zwischen Kristallgitterebenen von annähernd 2,73 (2,71- 2,75), ein Signal mit der zweit- oder dritthöchsten Intensität bei einem Abstandswert von annähernd 2,44 (2,42- 2,46) und ein Signal mit der dritt- oder zweithöchsten Intensität bei einem Abstandswert von ungefähr 2,83 (2,81- 2,85) zeigt und das eine zu θ-Al&sub2;O&sub3; ähnliche Phase aufweist.
  • Enthält die Atmosphäre außer dem Ammoniakgas zudem ein Kohlenwasserstoffgas, bewirkt das Kohlenwasserstoffgas eine Beschleunigung der Nitrierreaktion, indem der infolge der Reduktion des Ammoniakgases erzeugte Dampf entfernt wird. Laut den Ergebnissen der von den Erfindern durchgeführten experimentellen Forschungen ist es wünschenswert, daß das Volumenverhältnis von Ammoniakgas zu Kohlenwasserstoffgas 200 : 1-2 : 1 beträgt.
  • Des weiteren ist laut den Ergebnissen der von den Erfindern durchgeführten experimentellen Forschungen, obgleich die ALO-Schicht die Spinellbildung entlang der Oberfläche von Aluminiumboratwhiskern bei jeder Dicke wirksam unterdrückt, die Wirkung erst dann deutlich wahrnehmbar, wenn die Durchschnittsdicke der ALO-Schicht nicht weniger als 10 nm beträgt, und wird insbesondere dann deutlich erkennbar, wenn deren Durchschnittsdicke nicht weniger als 20 nm beträgt. Wenn die Durchschnittsdicke der ALO-Schicht jedoch 250 nm und insbesondere 300 nm übersteigt, nimmt die Wirkung der ALO-Schicht bezüglich der Unterdrückung der Spinellbildung nicht mehr wesentlich zu, während sich andererseits zusammen mit einem erheblichen Anstieg der Herstellungskosten die Qualität der Whisker selbst verschlechtert. Daher sollte die ALO-Schicht erfindungsgemäß vorzugsweise so gebildet werden, daß sie eine Durchschnittsdicke von 10-300 nm und insbesondere von 20-250 nm aufweist.
  • Die entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren entlang der Oberfläche von Aluminiumboratwhiskern ausgebildete ALO-Schicht enthält manchmal sehr feine Partikel aus α-Aluminiumoxid, die darin als Verbundstoff verteilt sind. Die eine derartige Zusammensetzung aufweisende ALO-Schicht unterdrückt die Spinellbildung ebenfalls entschieden. Auch die ALO-Schicht dieser Art sollte auf die gleiche Weise wie die kein derartiges sehr feines α-Aluminiumoxid enthaltende ALO-Schicht vorzugsweise so ausgebildet werden, daß sie eine Durchschnittsdicke von 10-300 nm und insbesondere von 20- 250 nm aufweist.
  • Des weiteren weisen die entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Aluminiumboratwhisker manchmal eine hauptsächlich aus AlN bestehende, auf der Außenseite der entlang der Oberfläche der Whisker ausgebildeten ALO-Schicht ausgebildete Schicht auf. Auch die eine derartige Außenschicht aufweisende ALO-Schicht unterdrückt die Spinellbildung. Bei einem derartigen mehrlagigen Aufbau sollte die hauptsächlich aus AlN bestehende Schicht vorzugsweise keine Durchschnittsdicke von mehr als 100 nm und vorzugsweise von mehr als 50 nm aufweisen.
  • Erfindungsgemäß können die Aluminiumboratwhisker zur Herstellung eines whiskerverstärkten Verbundwerkstoffs verwendet werden, wobei die im Verlauf der Whiskerherstellung gebildete Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid ohne entfernt zu werden beibehalten bleibt, und daher sind zu geringeren Kosten als über das Verfahren, bei dem die γ-Aluminiumoxidschicht entfernt und danach entlang der Oberfläche der Whisker eine AlN-Schicht ausgebildet wird, Aluminiumboratwhisker mit hohem Leistungsvermögen verfügbar, die keine Spinellbildung aufweisen.
  • KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • In den beigefügten Zeichnungen zeigen:
  • Fig. 1 eine Darstellung einer gemäß dem Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern angefertigten Vorform. bzw. einer erfindungsgemäßen Vorform daraus;
  • Fig. 2 eine Darstellung eines Vorgangs, bei dem die in Fig. 1 gezeigte Vorform in einer besonderen Atmosphäre erhitzt wird;
  • Fig. 3 eine schematische Darstellung des Querschnitts eines entlang seiner Oberfläche eine ALO-Schicht aufweisenden Aluminiumboratwhiskers;
  • Fig. 4 eine schematische Darstellung eines Vorgangs, bei dem die Aluminiumboratwhisker auseinandergenommen werden;
  • Fig. 5 einen Längsschnitt eines Behälters und einer darin eingeführten Vorform aus den Aluminiumboratwhiskern;
  • Fig. 6 eine schematische Darstellung des Vorgangs, bei dem mittels einer Hochdruckgießvorrichtung mit der in Fig. 5 gezeigten Vorform aus den Aluminiumboratwhiskern ein Verbundwerkstoff geformt wird;
  • Fig. 7 eine TEM-Fotografie des Metallgefüges an der Grenze zwischen den Aluminiumboratwhiskern und dem Matrixmetall bei dem gemäß der ersten Ausführungsform hergestellten Verbundwerkstoff; und
  • Fig. 8 eine TEM-Fotografie des Metallgefüges an der Grenze zwischen den Aluminiumboratwhiskern und dem Matrixmetall bei dem gemäß Vergleichsbeispiel 1-2 hergestellten Verbundwerkstoff.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Nachstehend wird die vorliegende Erfindung ausführlicher anhand von einigen bevorzugten Ausführungsformen unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben.
  • Ausführungsform 1
  • Als erstes wurden, wie in Fig. 1 gezeigt ist, Aluminiumboratwhisker 10 mit 0,5-1 um Durchmesser und 10-30 um Länge, die von Shikoku Chemical Industries Co., Ltd. hergestellt wurden, so angeordnet, daß eine 40 g schwere und 100 · 100 · 15 mm große rechtwinklige parallelepipedförmige Vorform 12 mit zufälligen Orientierungen bereitgestellt wurde, ohne daß die Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid bewußt entfernt wurde. Wie in Fig. 2 gezeigt ist, wurde die Vorform 12 dann in einer Atmosphäre aus Ammoniakgas 14 für 3 Stunden auf 1300ºC erhitzt.
  • Fig. 3 zeigt schematisch einen Querschnitt des Aluminiumboratwhiskers 10, bei dem sich infolge der vorstehend genannten Behandlung entlang seiner Oberfläche eine 0,1 um dicke ALO-Schicht 16 gebildet hat. 10A ist ein Teil, der im wesentlichen aus lediglich Aluminiumborat besteht. Die Grenze zwischen der ALO-Schicht 16 und dem im wesentlichen aus Aluminiumborat bestehenden Abschnitt ist in Wirklichkeit nicht so scharf, wie in der Figur dargestellt ist.
  • Dann wurden die von der ALO-Schicht bedeckten Aluminiumboratwhisker, wie in Fig. 4 gezeigt ist, in ein Bad aus destilliertem Wasser 18 gegeben und unter Rühren des destillierten Wassers und der Whisker durch einen Propeller 20 in ausreichendem Maße auseinandergenommen, wobei die Whisker danach durch ein Formgebungswerkzeug in eine dreidimensionale, 100 · 38 · 16 mm große Vorform geformt wurden und die Vorform dann zusammen mit dem Formgebungswerkzeug in einen Kühlschrank gesetzt wurde, um solange bei -50ºC gehalten zu werden, bis das in der Vorform enthaltene Wasser vollständig gefroren war.
  • Dann wurde die Vorform aus dem Formgebungswerkzeug entfernt, wobei die Vorform 26 dann, wie in Fig. 5 gezeigt ist, in einen Behälter 24 aus rostfreiem Stahl (JIS SUS304) mit einem Innenvolumen von 38 · 16 mm im Querschnitt und 140 mm Länge eingeführt wurde, der daran angeformt einen Gewichtsabschnitt 22 aufwies. Dann wurde die Vorform zusammen mit dem Behälter derart erhitzt, daß die Vorform vollständig getrocknet wurde. Die auf diese Weise angefertigte Vorform wies die Aluminiumboratwhisker mit den entlang deren Oberfläche gebildeten ALO-Schichten zufällig orientiert mit einem Volumenanteil von 30% auf.
  • Dann wurde die Vorform 26 für eine Stunde bei 600ºC vorgeheizt, wobei die Vorform danach, wie in Fig. 6 gezeigt ist, zusammen mit dem Behälter 24 auf den Boden einer Gußform 30 einer Hochdruckgießvorrichtung 28 gesetzt wurde, woraufhin eine geschmolzene Aluminiumlegierung (JIS 2024) mit einer Temperatur von 800ºC in die Gußform eingegossen wurde und die geschmolzene Aluminiumlegierung dann von einem Druckkolben 34 mit einem Druck von annähernd 1000 kgf/cm² zusammengepreßt wurde, wobei der Druck bis zur vollständigen Erstarrung der Metallschmelze aufrechterhalten wurde. Danach wurde der erstarrte Körper mittels eines Auswerferstifts 36 aus der Gußform 30 ausgebracht, und aus dem aus der durch die Aluminiumboratwhisker mit der ALO-Oberflächenschicht verstärkten Aluminiumlegierung gebildeten Verbundwerkstoff wurde mittels einer maschinellen Bearbeitung ein Block gefertigt und der Block aus dem Verbundwerkstoff einer Wärmebehandlung T6 unterzogen.
  • Zu Vergleichszwecken wurden von Shikoku Chemical Industries Co., Ltd. hergestellte Aluminiumboratwhisker mit 0,5-1 um Durchmesser und 10-30 um Länge, die wie ein gewerblich erhältliches Produkt durch Entfernen der Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid präpariert worden waren, auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 verarbeitet, wodurch entlang der Oberfläche der Whisker eine AlN-Schicht gebildet wurde, was Vergleichsbeispiel 1-1 ergab, und wobei unter Verwendung dieser Whisker auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei Ausführungsform 1 ein Verbundwerkstoff hergestellt wurde. Der auf diese Weise erhaltene Verbundwerkstoff wurde ebenfalls der Wärmebehandlung T6 unterzogen.
  • Des weiteren wurden zum Vergleich auch zwei weitere Muster auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei Ausführungsform 1 angefertigt, indem Aluminiumboratwhisker verwendet wurden, deren Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid ohne entfernt zu werden beibehalten wurde, was Vergleichsbeispiel 1-2 ergab, oder indem Aluminiumboratwhisker verwendet wurden, von denen die Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid entfernt wurde, so daß sie einem gewerblich erhältlichen Produkt entsprachen, was Vergleichsbeispiel 1-3 ergab, wobei die auf diese Weise hergestellten Verbundwerkstoffe ebenfalls der Wärmebehandlung T6 unter zogen wurden.
  • Aus den Blöcken der jeweiligen Verbundwerkstoffe wurden Biegeprobekörper hergestellt und die jeweiligen Probekörper mittels des Dreipunktbiegeversuchs mit einem Abstand von 40 mm zwischen den Auflagepunkten und bei einer Temperatur von 180ºC geprüft. Die Versuchsergebnisse sind nachstehend in der Tabelle 1 gezeigt. Aus Tabelle 1 ist zu erkennen, daß die Festigkeit des Verbundwerkstoffs durch Ausbildung der ALO-Schicht entlang der Oberfläche der Aluminiumboratwhisker in hohem Maße verbessert wird. Zur Kenntnisnahme sei angemerkt, daß die Ursache, warum sich die Festigkeit des Vergleichsbeispiels 1-1 auf dem gleichen Niveau wie die der Vergleichsbeispiele 1-2 und 1-3 befindet, in einer durch die Bildung einer zu dicken AlN-Schicht hervorgerufenen Schädigung der Whisker selbst gesehen wird. Tabelle 1
  • Hinsichtlich der Verbundwerkstoffe, die durch die gemäß Ausführungsform 1 und Vergleichsbeispiel 1-2 behandelten Aluminiumboratwhisker verstärkt waren, wurde mittels der TEM-Methode die Grenzfläche zwischen dem Matrixmetall und den Whiskern betrachtet und mittels der Röntgenbeugungsanalyse untersucht. Die Ergebnisse der Untersuchung dieser Verbundwerkstoffe mittels der TEM-Methode sind jeweils in den Fig. 7 und 8 gezeigt.
  • Wie aus Fig. 7 zu erkennen ist, ist bei dem Verbundwerkstoff gemäß Beispiel 1 entlang der Oberfläche des Whiskers eine ALO-Schicht mit einer Dicke von etwa 150 nm vorhanden. Die ALO-Schicht wurde qualitativ analysiert, und es wurde dabei kein Signal für Mg nachgewiesen. Anhand der Röntgenbeugungsanalyse wurde bestätigt, daß die ALO-Schicht eine zu θ-Al&sub2;O&sub3; ähnliche Phase und α-Al&sub2;O&sub3; enthält. Des weiteren war entlang der Oberfläche der ALO-Schicht eine weitere Schicht mit einer Dicke von etwa 50 nm vorhanden. Diese Oberflächenschicht wurde qualitativ analysiert, und es wurden dabei Signale für Al, Mg und 0 nachgewiesen. Jedoch wurde mittels der Röntgenbeugungsanalyse kein Spinell nachgewiesen, wenngleich ein Signal für AlN nachgewiesen wurde. Da die gleiche Oberflächenschicht erscheint, wenn das Matrixmetall reines Aluminium ist, wird diese Oberflächenschicht als eine AlN-Schicht angesehen.
  • Dagegen ist bei dem Verbundwerkstoff gemäß Vergleichsbeispiel 1-2, wie in Fig. 8 gezeigt ist, entlang der Grenze zwischen dem Whisker und der Aluminiumlegierungsmatrix eine Reaktionsschicht mit einer Dicke von etwa 150-200 nm vorhanden. Infolge einer qualitativen Analyse dieser Reaktionsschicht wurden Signale für Al, Mg und O nachgewiesen und wurde anhand der Röntgenbeugungsanalyse bestätigt, daß die Reaktionsschicht eine Spinellschicht ist.
  • Es wurde bestätigt, daß die gleichen Ergebnisse erzielbar sind, wenn bei der vorstehenden Ausführungsform die Ammoniakgasatmosphäre durch eine Mischung aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas (Volumenverhältnis 20 : 1) ersetzt wird.
  • Ausführungsform 2
  • Von Shikoku Chemical Industries Co., Ltd. hergestellte Aluminiumboratwhisker mit 0,5-1 um Durchmesser und 10- 30 um Länge, deren Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid ohne entfernt zu werden beibehalten wurde, wurden zu einer 100 · 38 · 16 mm großen Vorform angeordnet, welche die Whisker in zufälligen Orientierungen mit einem Volumenanteil von 25% enthielt, wobei die Vorform aus den Whiskern in einer Mischatmosphäre aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas (Volumenverhältnis 20 : 1) für eine Stunde auf 1400ºC erhitzt wurde.
  • Zu Vergleichszwecken wurden von Shikoku Chemical Industries Co., Ltd. hergestellte Aluminiumboratwhisker mit 0,5-1 um Durchmesser und 10-30 um Länge, deren Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid ohne entfernt zu werden beibehalten wurde, zu einer 100 · 38 · 16 mm großen Vorform angeordnet, welche die Whisker in zufälligen Orientierungen mit einem Volumenanteil von 25% enthielt, wobei die Vorform an natürlicher Umgebungsluft für eine Stunde auf 1400ºC erhitzt wurde, was Vergleichsbeispiel 2 ergab.
  • Dann wurden die Oberflächenschichten der Aluminiumboratwhisker gemäß Ausführungsform 2 und Vergleichsbeispiel 2 mittels der Röntgenbeugungsanalyse untersucht. Die Ergebnisse sind nachstehend in Tabelle 2 gezeigt. In diesem Zusammenhang war, obgleich nicht in Tabelle 2 gezeigt, bei Ausführungsform 2 die Signalhöhe der ALO-Schicht höher als diejenigen von α-Al&sub2;O&sub3; und AlN, und bei Vergleichsbeispiel 2 war das Verhältnis der Signalhöhe von α-Al&sub2;O&sub3; zu denjenigen von Al&sub1;&sub8;B&sub4;O&sub3;&sub3; und α-Al&sub2;O&sub3; höher als bei Ausführungsform 2. Tabelle 2
  • Mit Ausnahme dessen, daß das Matrixmetall eine bei 750ºC eingegossene Aluminiumlegierung (Al-4 Gew.-% Cu- 3 Gew.-% Mg) war, wurden auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei Ausführungsform 1 Verbundwerkstoffe hergestellt, indem die jeweiligen Whisker verwendet und der Wärmebehandlung T6 unterzogen wurden, woraufhin die Oberflächenschichten der jeweiligen Verbundwerkstoffe mittels der Röntgenbeugungsanalyse untersucht wurden. Des weiteren wurden aus den jeweiligen Verbundwerkstoffen Biegeprobekörper hergestellt und mittels des Dreipunktbiegeversuchs auf die gleiche Weise wie bei Ausführungsform 1 sowohl bei Raumtemperatur als auch bei 180ºC geprüft. Die Ergebnisse der Röntgenbeugungsanalyse sind vorstehend in der Tabelle 2 gezeigt, und die Ergebnisse des Biegeversuchs sind nachstehend in der Tabelle 3 gezeigt. Tabelle 3
  • Aus Tabelle 2 ist zu erkennen, daß bei Vergleichsbeispiel 2, bei dem entlang der Oberfläche der Whisker keine ALO-Schicht gebildet wurde, sich entlang der Oberfläche der das Verbundmaterial bildenden Whisker ein Spinell gebildet hat, wohingegen bei Ausführungsform 2, bei der entlang der Oberfläche der Whisker eine ALO-Schicht gebildet wurde, entlang der Oberfläche der das Verbundmaterial bildenden Whisker kein Spinell gebildet wurde.
  • Des weiteren ist aus Tabelle 3 zu erkennen, daß sogar bei einer Matrix aus einer Aluminiumlegierung, die eine von der Aluminiumlegierung gemäß Ausführungsform 1 unterschiedliche Zusammensetzung aufweist, die Festigkeit des Verbundwerkstoffs und insbesondere dessen Hitzebeständigkeit stark verbessert werden kann, indem entlang der Oberfläche der Aluminiumboratwhisker eine ALO-Schicht gebildet wird.
  • Es wurde bestätigt, daß die gleichen Ergebnisse erzielbar sind, wenn bei der vorstehenden Ausführungsform die Atmosphäre mit der Mischung aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas durch eine Ammoniakgasatmosphäre ersetzt wird.
  • Ausführungsform 3
  • Mit Ausnahme dessen, daß das Matrixmetall eine bei 700ºC eingegossene Magnesiumlegierung (JIS AZ91) war, wurden unter Verwendung der gleichen auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei der vorstehend genannten Ausführungsform 2 und dem Vergleichsbeispiel 2 behandelten Aluminiumboratwhisker auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei der vorstehend genannten Ausführungsform 1 Verbundwerkstoffe hergestellt. Die jeweiligen Verbundwerkstoffe wurden dann der Wärmebehandlung T6 unterzogen. Aus den jeweiligen Verbundwerkstoffen wurden Biegeprobekörper angefertigt und auf die gleich Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei Ausführungsform 1 gemäß dem Dreipunktbiegeversuch geprüft.
  • Dabei wurde festgestellt, daß der Verbundwerkstoff, der unter Verwendung der Whisker gemäß der Ausführungsform hergestellt wurde, eine hohe Festigkeit wie 400 MPa zeigt, wohingegen der Verbundwerkstoff, der unter Verwendung der Whisker gemäß dem Vergleichsbeispiel hergestellt wurde, eine geringe Festigkeit wie 250 MPa zeigt. Es wurde daher festgestellt, daß sogar bei einer Matrix aus einer Magnesiumlegierung die Festigkeit des Verbundwerkstoffs stark verbessert werden kann, indem entlang der Oberfläche der Aluminiumboratwhisker eine ALO-Schicht gebildet wird.
  • Experimente zur Bestätigung
  • Von Shikoku Chemical Industries Co., Ltd. hergestellte Aluminiumboratwhisker mit 0,5-2 um Durchmesser und 10- 40 um Länge, deren Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid ohne entfernt zu werden beibehalten wurde, wurden so angeordnet, daß eine größere Auswahl an eine Form von 100 · 38 · 16 mm aufweisenden Vorformen erzeugt wurde, welche die Whisker in zufälligen Orientierungen mit einem Volumenanteil von 25-50% enthielten, wobei diese Vorformen jeweils unter verschiedenen Bedingungen behandelt wurden, nämlich unter alternativ zusammengestellten Atmosphären, die aus Ammoniakgas, einer Mischung aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas in einem Volumenverhältnis von 20 : 1, der natürlichen Umgebungsluft, Stickstoff und Wasserstoff gewählt wurden, und einer Heiztemperatur im Bereich von 900-1600ºC, wobei jede Vorform für 3 Stunden erhitzt wurde.
  • Mit Ausnahme dessen, daß das Matrixmetall eine bei 850ºC eingegossene, aus 97 Gew.-% Al und 3 Gew.-% Mg bestehende Aluminiumlegierung war, wurden unter Verwendung der jeweiligen derart unterschiedlich behandelten Whisker auf die gleiche Weise und unter den gleichen Bedingungen wie bei Ausführungsform 1 Verbundwerkstoffe hergestellt. Die Grenzflächen zwischen den Whiskern und dem Matrixmetall der jeweiligen Verbundwerkstoffe wurden mittels der Röntgenbeugungsanalyse untersucht, um das Auftreten der Spinell bildenden Reaktion zu überprüfen. Dabei wurde bestätigt, daß die Bildung der ALO-Schicht entlang der Oberfläche der Aluminiumboratwhisker nur dann erzielbar ist, wenn die die Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid tragenden Aluminiumboratwhisker in einer Atmosphäre aus Ammoniakgas oder einer Mischung aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas erhitzt werden, diese aber nicht in natürlicher Umgebungsluft, Stickstoff und Wasserstoff erzielbar ist. Des weiteren wurde festgestellt, daß wenn die Atmosphäre eine Mischung aus Ammoniakgas und einem Kohlenwasserstoffgas ist, sich zusammen mit ALO oder ALO und α-Al&sub2;O&sub3; auch AlN entlang der Oberfläche der Whisker bildet.
  • Obgleich die vorliegende Erfindung vorstehend anhand von mehreren besonderen Ausführungsformen ausführlich beschrie ben wurde, ist es für den Fachmann offensichtlich, daß die Erfindung nicht auf diese besonderen Ausführungsformen eingeschränkt ist und innerhalb des Bereichs der Erfindung, wie er in den beigefügten Patentansprüchen beansprucht ist, verschiedene andere Ausführungsformen möglich sind.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern mit einer umgestalteten Oberfläche, das den Schritt des Erhitzens von eine Oberflächenschicht aus γ-Aluminiumoxid aufweisenden Aluminiumboratwhiskern in einer Atmosphäre aus Ammoniakgas umfaßt, dergestalt daß entlang der Oberfläche der Whisker eine Schicht aus einer Aluminium-Stickstoff- Sauerstoff-Verbindung und Aluminiumoxid ausgebildet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Atmosphäre zudem einen Kohlenwasserstoff enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Aluminiumboratwhisker zu einer Vorform angeordnet werden, bevor sie in der Atmosphäre erhitzt werden.
DE69504875T 1994-02-14 1995-02-10 Verfahren zur Herstellung von Aluminiumboratwhiskern mit einer verbesserten Oberfläche auf der Basis von Gamma-Aluminiumoxyd Expired - Lifetime DE69504875T2 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3910794 1994-02-14

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