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DE60108529T2 - Schutzbeschichtungen für metalloberflächen enthaltend einen nicht-orientierten mehrschichtigen film mit einer polyolefinkernlage - Google Patents

Schutzbeschichtungen für metalloberflächen enthaltend einen nicht-orientierten mehrschichtigen film mit einer polyolefinkernlage Download PDF

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DE60108529T2
DE60108529T2 DE60108529T DE60108529T DE60108529T2 DE 60108529 T2 DE60108529 T2 DE 60108529T2 DE 60108529 T DE60108529 T DE 60108529T DE 60108529 T DE60108529 T DE 60108529T DE 60108529 T2 DE60108529 T2 DE 60108529T2
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DE
Germany
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layer
adhesive layer
polyester
film
ethylene
Prior art date
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DE60108529T
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H. Robert KELCH
L. Robert MCGEE
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Dow Global Technologies LLC
Original Assignee
Dow Global Technologies LLC
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Publication date
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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Strukturen, die eine nichtorientierte mehrschichtige Folie aufweisen, die einen Polyolefinkern enthält. Die mehrschichtige Folie ist besonders nützlich als eine Schutzbeschichtung für Metalloberflächen.
  • Mehrschichtige polymere Folien mit Polyolefinkernen finden zum Beispiel als Feuchtigkeitssperren, klebende Strukturen, Verpackungsmaterialien und als Schutzbeschichtungen für Metalloberflächen Verwendung. Der Polyolefinkern verbessert die Feuchtigkeitssperreigenschaften und Flexibilität der Folie. Beispiele für mehrschichtige polymere Folien mit Polyolefinkernen umfassen solche, die in den folgenden U.S.-Patenten offenbart sind.
  • US-A-4,188,443 offenbart eine optisch klare mehrschichtige Polyester/Polyolefin-Schrumpffolie. Die Schrumpffolie ist nach Bildung so orientiert, um Schrumpfspannung in mindestens eine Richtung herzustellen. Schrumpfspannung ist in einem Film, der auf einem Substrat, wie etwa einer Metalloberfläche, beschichtet ist, nachteilig, da der Film dazu neigt, von dem Substrat zu delaminieren, wenn die Schrumpfspannung entspannt wird.
  • US-A-4,705,707 offenbart eine nichtorientierte heißsiegelbare coextrudierte 3- oder 5-lagige Feuchtigkeitssperrfolie. Die Folie hat eine "ABC"- oder "ABCBA"-Struktur, worin Schicht A ein Polyester, ein Copolyester oder ein Blend daraus ist. Leider bieten Polyester und Copolyester keine optimale Haftung an modifizierte Polyolefinschichten, neigen dazu, teuer zu sein, und neigen dazu, Feuchtigkeit zu absorbieren.
  • US-A-4,716,061 offenbart eine nichtorientierte heißsiegelbare coextrudierte 3- oder 5-schichtige Feuchtigkeitssperrfolie ähnlich zu US-A-4,705,707, ausgenommen, dass die Schicht "C" Polypropylen anstelle von Polyethylen enthält.
  • US-A-6,027,776 offenbart eine 5-schichtige Folie, die zur Verpackung und Verabreichung von medizinischen Lösungen nützlich ist. Diese 5-schichtige Folie enthält eine innere Schicht, eine erste und zweite äußere Schicht und eine erste und zweite Klebschicht zwischen der inneren Schicht und der ersten bzw. zweiten äußeren Schicht. Die innere Schicht besteht aus einem homogenen Ethylen/α-Olefin-Copolymer oder Blends von homogenen Ethylen/α-Olefin-Copolymeren. Homogene Ethylen/α-Olefin-Copolymere sind teurer als alternative Polyolefine. Homogene Ethylen/α-Olefin-Copolymere neigen auch dazu, thermisch weniger stabil als heterogene Polymere zu sein.
  • Eine mehrschichtige Folie, die die Feuchtigkeitssperreigenschaften und Flexibilität, die durch einen Polyolefinkern bereitgestellt werden, aufweist, dennoch nicht orientiert ist, um Schrumpfspannung zu minimieren, ist erwünscht. Eine nichtorientierte mehrschichtige Folie, die ferner eine Klebschicht aufweist, die die Nachteile, die für Polyester und Copolyester aufgeführt sind, überwindet, ist sogar erwünschter. Noch erwünschter ist eine nichtorientierte Folie, die ferner eine Kernschicht aufweist, die ein Polymer enthält, das kein homogenes Ethylen/α-Olefin-Copolymer ist.
  • Die vorliegende Erfindung ist eine Struktur, umfassend eine nichtorientierte mehrschichtige Folie, wobei diese mehrschichtige Folie aufweist: (a) eine erste Verbindungsschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche; (b) eine Polyolefinkernschicht, die 40 Gew.-% oder weniger homogenes Ethylen/α-Olefin-Copolymer enthält und sich gegenüberliegende erste und zweite Oberflächen aufweist, wobei die erste Oberflä che der Kernschicht an der ersten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet; (c) eine zweite Verbindungsschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der zweiten Verbindungsschicht an der zweiten Oberfläche der Kernschicht haftet, und (d) eine erste Klebschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der ersten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der zweiten Verbindungsschicht haftet, und die Klebschicht einen Blend aus polar modifiziertem Polyolefin und einem Polyester, Copolyester oder einen Polyester/Copolyester-Blend enthält. Die mehrschichtige Folie kann auch eine zweite Klebschicht mit einer ersten und zweiten Oberfläche umfassen, wobei ihre erste Oberfläche an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet. Bei der mehrschichtigen Folie kann eine thermoplastische Schicht oder eine Metalloberfläche an der zweiten Oberfläche von mindestens der Schicht, ausgewählt aus der ersten Verbindungsschicht, wenn keine zweite Klebschicht vorhanden ist, der ersten Klebschicht und, falls vorhanden, der zweiten Klebschicht, angehaftet sein.
  • In einer ersten bevorzugten Ausführungsform weist die Folie der vorliegenden Erfindung ferner auf: (e) eine zweite Klebschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der zweiten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet; (f) eine thermoplastische Schicht, die einen orientierten Polyester enthält und sich gegenüberliegende erste und zweite Oberflächen aufweist, wobei die erste Oberfläche der thermoplastischen Schicht an der zweiten Oberfläche der zweiten Klebschicht haftet, und (g) eine grundierte Metalloberfläche, an welcher die zweite Oberfläche der ersten Klebschicht haftet.
  • Eine zweite bevorzugte Ausführungsform ist ähnlich zu der ersten bevorzugten Ausführungsform, ausgenommen, dass die thermoplastische Schicht (f) einen nichtorientierten amorphen oder semikristallinen Polyester, Copolyester oder Polyester/Copolyester-Blend enthält.
  • Bezeichnung der ersten und zweiten Oberfläche hierin ist zur Erleichterung der Veranschaulichung. Im Allgemeinen sind die erste und zweite Oberfläche untereinander austauschbar, solange die Oberfläche einer Schicht an eine nahe Oberfläche einer benachbarten Schicht anhaftet.
  • Die Folie der vorliegenden Erfindung bringt die Technik voran, indem sie eine nichtorientierte mehrschichtige Folie mit einer Klebschicht, die einen Blend aus einem polar modifizierten Polyolefin und einem Polyester, Copolyester oder Polyester/Copolyester-Blend enthält, und eine Polyolefinkernschicht, die 40 Gew.-% oder weniger homogenes Ethylen/α-Olefin enthält, bereitstellt. Die mehrschichtige Folie der vorliegenden Erfindung ist besonders nützlich als eine Schutzbeschichtung für Metalloberflächen.
  • "Nichtorientierte mehrschichtige Folie" bezieht sich auf eine mehrschichtige Folienstruktur, die im Wesentlichen frei von Orientierung nach Bildung ist. Es können jedoch einzelne Schichten den nichtorientierten mehrschichtigen Folien vor Erzeugung der mehrschichtigen Folienstruktur orientiert sein. Eine nichtorientierte mehrschichtige Folienstruktur umfasst zum Beispiel keine orientierten mehrschichtigen Schrumpffolien.
  • "Homogenes Ethylen/α-Olefin" und "homogenes Ethylen/α-Olefin-Copolymer" bezieht sich auf Ethylen/α-Olefin-Polymerisationsreaktionsprodukte mit relativ schmaler Molekulargewichtsverteilung (Mw/Mn) und relativ schmaler Zusammensetzungsverteilung, wie in US-A-6,027,776, Spalte 5, Zeile 66, bis Spalte 7, Zeile 22, definiert. Homogene Ethylen/α-Olefin-Copolymere unterscheiden sich strukturell von heterogenen Ethylen/α-Olefin-Copolymeren insofern, als dass homogene Ethylen/α-Olefine eine relativ gleichmäßige Reihenfolge von Comonomeren innerhalb einer Kette, eine Spiegelung der Reihenfolgeverteilung in allen Ketten und eine Ähnlichkeit Länge aller Ketten, das heißt eine schmälere Mw/Mn, zeigen. Ferner werden homogene Ethylen/α-Olefin-Copolymere typischerweise unter Verwendung von Metallocen- oder anderen Katalysatoren des Typs mit einer einzigen Reaktionsstelle anstelle von Ziegler-Natta-Katalysatoren hergestellt. Homogene Ethylen/α-Olefin-Copolymere haben im Allgemeinen ein Mw/Mn von weniger als 2,7 (wie zum Beispiel mithilfe von Gelpermeationschromatographie bestimmt), einen Zusammensetzungsverteilungsbreite-Index von größer als 70% und eine im Wesentlichen singuläre Schmelzpunktcharakteristik mit einem maximalen Schmelzpunkt, wie mithilfe von Differential-Scanning-Kalorimetrie bestimmt, von 60°C bis 110°C.
  • "Heterogenes Polyolefin" bezieht sich auf ein Polyolefin mit einem relativ breiten Mw/Mn, das unter Verwendung üblicher Ziegler-Natta- oder anderer heterogenen Katalysatoren hergestellt wird. Heterogene Katalysatoren enthalten mehrere Arten von aktiven Stellen, die sich in Lewis-Acidität und sterischer Umgebung unterscheiden. Beispiele für heterogene Ziegler-Natta-Katalysatoren umfassen ein Metallhalogenid, das mit einem organometallischen Cokatalysator aktiviert ist, wie etwa Titanchlorid, das optional Magnesiumchlorid enthält, das mit Trialkylaluminium komplexiert ist. Homogene Ethylen/α-Olefine sind nicht in der Definition von heterogenem Polyolefin enthalten.
  • Heterogene Polyolefine können zum Beispiel Polypropylenpolymere und -copolymere, lineares Polyethylen niedriger Dichte, lineares Polyethylen mittlerer Dichte, Polyethylen sehr niedriger Dichte, Polyethylen ultraniedriger Dichte und Ethylen/α-Olefin-Harze, worin das Ethylen mit α-Olefin-Monomeren, wie etwa Buten, Hexen und Octen, copolymerisiert ist, umfassen.
  • Nichtorientierte mehrschichtige Folien der vorliegenden Erfindung enthalten mindestens vier Schichten: (a) eine erste Verbindungsschicht, (b) eine Kernschicht, (c) eine zweite Verbindungsschicht und (d) eine erste Klebschicht. Zusätzliche optionale Schichten umfassen eine zweite Klebschicht und eine thermoplastische Schicht. Die nichtorientierte mehrschichtige Folie der vorliegenden Erfindung kann auch eine angeklebte Metalloberfläche umfassen. Typischerweise sind die nichtorientierten mehrschichtigen Folien der vorliegenden Erfindung transluzent im Gegensatz zu transparent.
  • Eine Verbindungsschicht verbindet eine Kernschicht mit einer anderen Schicht. Deshalb muss die Verbindungsschicht in Bezug auf das Haftvermögen mit der Kernschicht und mindestens einer anderen Schicht kompatibel sein. Zum Beispiel kann eine Verbindungsschicht eine Kernschicht mit einer Klebschicht verbinden, was erfordert, dass die Verbindungsschicht in Bezug auf das Haftvermögen mit sowohl der Kernschicht als auch der Klebschicht kompatibel ist. Eine Verbindungsschicht kann eine Kernschicht einer Metalloberfläche verbinden, was erfordert, dass die Verbindungsschicht in Bezug auf das Haftvermögen mit sowohl der Kernschicht als auch der Metalloberfläche kompatibel ist. Eine Verbindungsschicht kann eine Kernschicht mit einer thermoplastischen Schicht verbinden, was erfordert, dass die Verbindungsschicht in Bezug auf das Haftvermögen mit sowohl der Kernschicht als auch der thermoplastischen Schicht kompatibel ist. Eine Schicht ist "in Bezug auf das Haftvermögen kompatibel" mit einer Oberfläche oder Schicht, wenn sie an diese Oberfläche oder Schicht angehaftet werden kann.
  • Die Verbindungsschichten können gleich oder unterschiedlich sein und enthalten ein polarmodifiziertes Polyolefin. Polarmodifizierte Polyolefine umfassen Olefinpolymere, die ein polares Monomer darin copolymerisiert aufweisen, ein Olefinpolymer oder -copolymer, das mit Säure oder Anhydrid gepfropft ist, oder Derivate davon. Beispiele für geeignete polarmodifizierte Polyolefine umfassen Ethylen/Vinylacetat-Copolymer (EVA), Ethylen/Methacrylat-Copolymer (EMA), Ethylen/n-Butylacrylat (EnBA), Ethylen/Vinylacetat/Kohlenmonoxid (EVACO), Ethylen/Acrylsäure (EAA), Ethylen/Methacrylsäure (EMAA), ionomere Salze von Ethylen/Carbonsäure-Copolymeren, wie etwa Natrium-, Zink- oder Kaliumionomere von EMAA oder EAA, mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes EVA (MAH-g-EVA), mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes lineares Polyethylen niedriger Dichte (MAH-g-LLDPE) und mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes Polypropylen (MAH-g-PP). Die Verbindungsschicht enthält vorzugsweise ein mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes Polyolefin, wie etwa MAH-g-EVA, MAH-g-LLDPE oder MAH-g-PP. Vorzugsweise enthält das Polyolefin mindestens 0,2 Gew.-% Maleinsäureanhydrid (MAH), bevorzugter mindestens 0,5 Gew.-% MAH, bezogen auf das Gewicht von Polyolefin, und weniger als 2,0 Gew.-%, vorzugsweise weniger als 1,6 Gew.-% MAH, bezogen auf das Gewicht von Polyolefin. MAH-Mengen unterhalb von 0,2 Gew.-% verleihen dem Polyolefin eine unzureichende Polarität, um an eine Klebschicht, thermoplastische Schicht oder Metalloberfläche zu haften. MAH-Mengen oberhalb von 2,0 Gew.-% resultieren in Verbindungsschichten mit übermäßiger Vernetzung und/oder übermäßig hoher Viskosität.
  • Geeignete Polyolefinharze für die Verbindungsschicht haben eine spezifische Dichte von 0,88 bis 1,0 Gramm pro Kubikzentimeter (g/cm3). Die Harze haben eine Viskosität von 1 bis 30 Gramm pro 10 Minuten (g/10 min), wie durch den Schmelzindex (MI), gemessen gemäß Verfahren D1238 der American Society for Testing and Materials (ASTM) (190°C, 2,16 kg), angezeigt. Jede Verbindungsschicht macht vorzugsweise mindestens 5%, bevorzugter mindestens 10% und vorzugsweise weniger als 20%, bevorzugter weniger als 15% der gesamten Dicke der mehrschichtigen Folie aus. In keinem Fall jedoch wird die Dicke der Verbindungsschicht weniger als 0,2 mil (5 μm) betragen. Schichtdicken von weniger als 0,2 mil (5 μm) sind schwierig einheitlich zu coextrudieren und werden unzureichende Zwischenschichthaftung zwischen benachbarten Schichten bereitstellen.
  • Die Kernschicht enthält ein Polyolefinharz und enthält 40 Gew.-% oder weniger, vorzugsweise 25 Gew.-% oder weniger, bevorzugter 10 Gew.-% oder weniger homogenes Ethylen/α-Olefin-Copolymer. Die vorliegende Erfindung kann eine Kernschicht beinhalten, die im Wesentlichen oder sogar vollständig frei von homogenem Ethylen/α-Olefin-Copolymer ist. Vorzugsweise enthält die Kernschicht ein heterogenes Olefin. Geeignete Polyolefinharze für die Kernschicht umfassen Polyethylen(PE)-Homopolymere und -Copolymere, Polypropylen(PP)-Homopolymere und -Copolymere oder Blends davon. Bevorzugter ist das Polyolefin lineares Polyethylen niedriger Dichte (LLDPE), Polyethylen hoher Dichte (HDPE) oder PP (Homopolymer oder Copolymer). Das Polyolefinharz im Kern kann unpolar sein, um Wasserbeständigkeit zu verstärken. Der Kern kann PP-frei sein, falls gewünscht. Am meisten bevorzugt ist das Polyolefinharz im Kern LLDPE oder HDPE. Die Kernschicht enthält optional Kompatibilisierungsmittel, wie etwa MAH-gepfropfte Polyolefine, um die Zwischenschichthaftung zu verbessern. Geeignete Polyolefinharze für die Kernschicht haben eine spezifische Dichte von 0,88 bis 1 g/cm3. PE-Harze haben eine Viskosität wie durch einen MI von 1 bis 30 g/10 min, wie nach ASTM-Verfahren D1238 (Bedingungen 190°C, 2,16 kg) bestimmt, angezeigt. PP-Harze haben eine Viskosität wie durch eine Fließfähigkeit (MFR) von 1 bis 30 g/10 min, wie nach ASTM-Verfahren D1238 (230°C, 2,16 kg) bestimmt, angezeigt. Harze mit einer Viskosität außerhalb dieser Bereiche neigen dazu, schwierig zu verarbeiten zu sein.
  • Eine Kernschicht macht vorzugsweise mindestens 10 Prozent, bevorzugter mindestens 40 Prozent und vorzugsweise weniger als 70 Prozent der Gesamtdicke der mehrschichtigen Folie aus. Eine Kernschichtdicke unterhalb von 10 Prozent der Gesamtdicke der mehrschichtigen Folie verleiht der mehrschichtigen Folie unangemessene Folienzähigkeit und Formbarkeit. Eine Kernschichtdicke von mehr als 70 Prozent erfordert, dass die benachbarten Schichten zu dünn sind, um angemessene Zwischenschichtkohäsionsfestigkeit bereitzustellen. Die Kernschicht zeigt vorzugsweise einen mittleren Schmelzpunkt von größer als 100°C, so dass sie in siedendem Wasser nicht schmilzt oder wesentlich erweicht. Der "mittlere Schmelzpunkt" ist ein gewichteter Mittelwert von einzelnen Schmelzpunkten von Harzen, die in der Kernschicht verwendet werden.
  • Eine Klebschicht kann eine Verbindungsschicht mit einer äußeren Schicht, wie etwa einer thermoplastischen Schicht oder einer Metalloberfläche, verbinden. Deshalb ist eine Klebschicht günstigerweise in Bezug auf das Haftvermögen mit einer Verbindungsschicht in einer äußeren Schicht, vorzugsweise mit einer thermoplastischen Schicht und/oder einer Metalloberfläche, bevorzugter mit einer thermoplastischen Schicht und/oder einer grundierten Metalloberfläche, kompatibel. Klebschichten in Folien, die mehr als eine Klebschicht enthalten, können die gleiche oder unterschiedliche Zusammensetzungen haben.
  • Die Klebschicht enthält einen Blend eines polarmodifizierten Polyolefins, wie für die Verbindungsschicht definiert, und eines Polyesters, Copolyesters oder eines Polyester/Copolyester-Blends. Das modifizierte Polyolefin kann einer Vielzahl von Zwecken in der Klebschicht dienen, einschließlich der Erhöhung der Viskosität der Klebschicht, um die Verteilung der Klebschicht während der Coextrusion zu verbessern, der Erhöhung der Kompatibilität des Klebstoffs mit der Verbindungsschicht, der Senkung der Kosten der Klebschicht und der Verbesserung der Feuchtigkeitsbeständigkeit der Klebschicht. Die Polyester- oder Copolyesterkomponente stellt verbesserte Haftung an eine benachbarte angehaftete thermoplastische Polyesterpolymeroberflächenschicht und/oder an eine mit Polyester grundierte Metalloberfläche bereit. Zusätzlich kann die Polyester- oder Copolyesterkomponente den mittleren Schmelzpunkt der Klebschichtzusammensetzung erhöhen. Die Klebschicht ist vorzugsweise lösungsmittelfrei und zeigt günstigerweise einen mittleren Schmelzpunkt von größer als 100°C. Eine Klebschicht mit einem mittleren Schmelzpunkt unterhalb von 100°C kann in siedendem Wasser schmelzen, Adhäsionsfestigkeit verlieren und delaminieren.
  • Typischerweise macht das polarmodifizierte Polyolefin mindestens 10 Gew.-%, vorzugsweise mindestens 20 Gew.-% und typischerweise weniger als 70 Gew.-%, vorzugsweise weniger als 60 Gew.-% der gesamten Klebschicht aus. Die Polyester-, Copolyester- oder Polyester/Copolyester-Blend-Komponente macht mindestens 30 Gew.-%, vorzugsweise mindestens 40 Gew.-% und typischerweise weniger als 90 Gew.-%, vorzugsweise weniger als 80 Gew.-% des Gesamtgewichts der Klebschicht aus. Wenn der Polyester, Copolyester oder Polyester/Copolyester-Blend weniger als 30 Gew.-% des Gewichts der Klebschicht ausmacht, neigt die Klebschicht dazu, schlechte Haftung an grundierte Metallflächen und/oder thermoplastische Schichten zu haben. Wenn der Polyester, Copolyester oder Polyester/Copolyester-Blend mehr als 90 Gew.-% des Gewichts der Klebschicht ausmacht, neigt die Klebschicht dazu, schlechte Haftung an die Verbindungsschicht zu haben. Das polarmodifizierte Polyolefin und der Polyester, Copolyester oder Polyester/Copolyester-Blend machen 100 Gew.-% der Klebschicht oder weniger, falls Additive enthalten sind, aus.
  • Die Polyester- und Copolyester-Blend-Komponenten enthalten Reaktionsprodukte von Terephthalsäure, Isophthalsäure oder Adipinsäure mit Ethylenglykol, Butandiol oder Hexandiol. Diese Polyester- und Copolyesterharze zeigen Schmelzpunkttemperaturen von 80°C bis 225°C, vorzugsweise von 100°C bis 150°C, und zeigen Glasübergangstemperaturen von –30°C bis 60°C, vorzugsweise von –5°C bis 30°C. Die bevorzugten Polyester- und Copolyesterharze haben ein relativ niedriges gewichtsmittleres Molekulargewicht (Mw) von 10.000 bis 40.000, was in relativ niedrigen Schmelzviskositäten von 100 bis 2.000 Pa·s bei 160°C und 260 kg (DIN/ISO 1133) resultiert. Polyester- und Copolyesterharze mit den vorbeschriebenen bevorzugten Eigenschaften sind typischerweise Heißschmelzklebstoffharze. Bevorzugte Copolyesterkomponenten für die Klebschicht umfassen solche, die kommerziell als GRILTEX® (Marke von EMS-CHEMIE) D1519, GRILTEX D1440, GRILTEX D1619, GRILTEX 6 und GRILTEX 9 Copolyester erhältlich sind. Zusätzliche Copolyesterharze, die für die Klebschichtzusammensetzung geeignet sind, sind DYNAPOL® S Copolyester (Marke von Hüls Aktiengesellschaft), PLATHERM® Copolyester (Marke von Elf Atochem North America) und Copolyester-Heißschmelzklebstoffe von Bostik.
  • Die mehrschichtige Folie kann eine zweite Klebschicht mit einer ersten und zweiten sich gegenüberliegenden Oberfläche enthalten, wobei die erste Oberfläche der zweiten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet. Die zweite Klebschicht enthält ein polarmodifiziertes Polyolefin und einen Polyester, Copolyester oder einen Blend daraus, wie für die erste Klebschicht definiert. Die Zusammensetzung der zweiten Klebschicht kann die gleiche wie die der ersten Klebschicht sein oder sich davon unterscheiden.
  • Jede Klebschicht macht mindestens 5%, vorzugsweise mindestens 10% und vorzugsweise weniger als 20%, bevorzugter weniger als 15% der gesamten Dicke der mehrschichtigen Folie aus. Klebschichten von weniger als 5% der gesamten Dicke der mehrschichtigen Folie sind unzureichend zur Bindung der mehrschichtigen Folie an thermoplastische Schichten und/oder Metalloberflächen. Eine Klebschichtdicke von mindestens 5%, aber weniger als 20%, erlaubt, dass verbleibenden Schichten genug Foliendicke aufweisen, um effektiv zu sein.
  • Typischerweise hat eine mehrschichtige Folie der vorliegenden Erfindung in Abwesenheit einer thermoplastischen Polymerschicht oder einer Metalloberfläche eine Dicke von mindestens 1 mil (25,4 μm), vorzugsweise mindestens 2 mil (50,8 μm), bevorzugter mindestens 3 mil (76,2 μm) und typischerweise weniger als 20 mil (508 μm), vorzugsweise weniger als 10 mil (154 μm), bevorzugter weniger als 8 mil (203 μm). Einer Folie mit einer Dicke von weniger als 1 mil (25,4 μm) fehlt es an der erwünschten Kratz- oder Abriebbeständigkeit, Feuchtigkeitsbeständigkeit und Haltbarkeit und Formbarkeit der Beschichtung. Folien, die dicker als 20 mil (508 μm) sind, sind typischerweise zu weich, um angemessene Oberflächenhärte bereitzustellen, und schwierig zu formen, wenn sie auf Metall laminiert werden.
  • Eine mehrschichtige Folie kann eine erste thermoplastische Polymerschicht aufweisen, die an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht (in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht), der zweiten Oberfläche der ersten Klebschicht oder der zweiten Oberfläche einer zweiten Klebschicht haftet.
  • Die mehrschichtige Folie kann auch eine zweite thermoplastische Polymerschicht aufweisen, wobei die erste thermoplastische Polymerschicht an der zweiten Oberfläche der ersten Klebschicht haftet und die zweite thermoplastische Polymerschicht an der zweiten Oberfläche von entweder einer zweiten Klebschicht oder der ersten Verbindungsschicht (in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht) haftet. Die zweite thermoplastische Polymerschicht kann die gleiche wie die erste thermoplastische Schicht sein oder sich davon unterscheiden.
  • Die erste und zweite thermoplastische Polymerschicht können irgendein thermoplastische Standardpolymer enthalten. Die thermoplastischen Polymerschichten stellen vorzugsweise eine haltbare, relativ glänzende, harte, leicht zu reinigende, kratzbeständige Oberfläche mit hohem Modul oder hoher Steifheit bereit. Bevorzugte Polymere für die thermoplastischen Polymerschichten umfassen Polystyrol (PS), orientiertes PS, orientierten kristallinen oder halbkristallinen Polyester oder Copolyester, orientierten oder nichtorientierten amorphen Copolyester und Polyester, orientiertes PP, orientierte und nichtorientierte Polyamide, Acrylpolymere (wie etwa Polymethylmethacrylat) und Polycarbonate. Bevorzugtere Polymere für die thermoplastischen Polymerschichten umfassen orientier ten kristallinen und halbkristallinen Polyester und orientierten und nichtorientierten amorphen Copolyester und Polyester. Das am meisten bevorzugte Polymer ist nichtorientierter amorpher Polyester. Um dem mehrschichtigen Folienlaminat die gewünschte Härte, Kratzbeständigkeit und Steifheit zu verleihen, zeigt die thermoplastische Polymerschicht günstigerweise einen Zugmodul (wie nach ASTM-Verfahren D882 bestimmt) von mindestens 200.000 pound pro inch2 (psi) (1.380 MPa), vorzugsweise mindestens 250.000 psi (1.725 MPa). Typischerweise haben die thermoplastischen Polymerschichten eine Stärke von mindestens 0,4 mil (10 μm), vorzugsweise mindestens 0,5 mil (13 μm) und typischerweise nicht mehr als 5,0 mil (127 μm), vorzugsweise nicht mehr als 1,5 mil (38 μm). Thermoplastische Schichten mit einer Dicke unterhalb von 0,4 mil (10 μm) zeigen unangemessene Kratz- und Abriebbeständigkeit des Laminats. Laminate mit thermoplastischen Schichten, die dicker als 5 mil (127 μm) sind, zeigen typischerweise übermäßiges Modul oder Steifheit, was in einer Tendenz in Richtung einer Wellung des Laminats resultiert, wenn nicht ein thermoplastischer Film mit ähnlichem Modul auf beiden Seiten des Laminats vorhanden ist. Laminate mit thermoplastischen Schichten, die dicker als 5 mil (127 μm) sind, neigen auch dazu, schlechte Formbarkeit auf Metall zu zeigen.
  • Eine thermoplastische Schicht wird an eine mehrschichtige Folie unter Verwendung beliebiger üblicher Maßnahmen angehaftet. Geeignete Maßnahmen umfassen direkte Coextrusion der thermoplastischen Polymerschicht als Teil der mehrschichtigen Folie, Extrusionsbeschichtung der thermoplastischen Polymerschicht auf eine zuvor hergestellte mehrschichtige Folie, Extrusion der thermoplastischen Polymerschicht in eine separate einschichtige Folie und nachfolgende thermische Laminierung derselben auf die Oberfläche einer Klebschicht einer zuvor hergestellten mehrschichtigen Folie oder Extrusion der thermoplastischen Schicht in eine separate einschichtige Folie und dann Kleben derselben an die zuvor hergestellte mehrschichtige Folie unter Verwendung eines flüssigen Klebstoffs, wie etwa eines lösungsmittelgetragenen oder eines wässrigen Klebstoffs, oder eines Heißschmelzklebstoffs niedriger Viskosität. Wenn die thermoplastische Polymerschicht eine separate Folie ist und dann nachfolgend an die mehrschichtige Folie angehaftet wird, kann die thermoplastische Polymerschicht orientiert (monoaxial oder biaxial) oder nichtorientiert sein.
  • Eine geeignete thermoplastische Polymerschicht ist eine biaxial orientierte Polyesterfolie, wie etwa MYLAR® (Marke von E. I. du Pont de Nemours and Company), MELINEX® (Marke von E. I. du Pont de Nemours and Company), TERPHANE® (Marke von Toray Plastics Europe S. A.), HOSTAPHANE® (Marke von Hoechst Aktiengesellschaft) und DIAFOIL® (Marke von Diafoil Hoechst Co., Ltd.). Modifikation dieser Folie mit einer Oberflächenbehandlung zur Verbesserung der Bindungs- oder Hafteigenschaften an einen Polyester ist akzeptabel. Geeignete Oberflächenbehandlung umfassen Korona-, Flammen- oder Plasmabehandlung und Beschichtung mit einer Oberflächenbeschichtungzusammensetzung, wie etwa einer Copolyester- oder Polyvinylidenchlorid(PVDC)-Emulsion oder -Dispersion.
  • Nichtorientierte amorphe oder halbkristalline Polyester- oder Copolyesterfolien sind auch als thermoplastische Schicht geeignet. Geeignete nichtorientierte amorphe oder halbkristalline Polyester- oder Copolyesterfolien umfassen einschichtige Folien, die aus EASTAR® PETG 6763 Copolyester, EASTAPAK® 9921 Polyester oder EASTOBOND® 19411 Copolyester hergestellt sind (EASTAR und EASTAPAK sind Marken von Eastman Chemical Company, EASTOBOND ist eine Marke von Eastman Kodak Company).
  • Optional enthält die thermoplastische Polymerschicht und/oder mindestens eine Schicht der mehrschichtigen Folie Pigmente oder andere übliche Folienzusatzstoffe, wie etwa Antiblockiermittel, Antioxidationsmittel oder Ultraviolett(UV)-Stabilisatoren, Flammschutzmittel und Füllstoffe. Geeignete Pigmente umfassen Titandioxid und Ruß, ebenso übliche organische oder anorganische farbige Pigmente. Geeignete Flammschutzmittel umfassen chloriertes Paraffin, Antimonoxid, Decabromdiphenyloxid, Aluminiumtrihydrat und Magnesiumhydroxid. Geeignete Füllstoffe umfassen Calciumcarbonat. In einer bevorzugten Ausführungsform enthält die Kernschicht ausreichend Titandioxid, um die mehrschichtige Folie sowohl opak als auch weiß zu machen.
  • Geeignete Techniken zur Herstellung der mehrschichtigen Folie der vorliegenden Erfindung umfassen konventionelle Ringblas- oder Schlitzdüsengießfolienverfahren. Alle Schichten können hergestellt und gleichzeitig in eine einzige Struktur unter Verwendung eines Coextrusionszufuhrblocks laminiert werden. Nichtbeschränkende Beispiele umfassen gleichzeitige Coextrusion von 4-schichtigen "ABCB"-Strukturen, worin die "A"-Schicht eine Klebschicht ist, die "B"-Schichten die Verbindungsschichten sind und die "C"-Schicht eine Kernschicht ist; "ABCB*"-Strukturen, worin "B" und "B*" unterschiedliche Verbindungsschichten sind; symmetrische 5-schichtige "ABCBA"-Strukturen; asymmetrische 5-schichtige "ABCBA*"-Strukturen, worin "A"- und "A*"-Schichten unterschiedliche Klebschichten sind, die sich in der Zusammensetzung unterscheiden, und asymmetrische "ABCB*A*"-Strukturen, die verschiedene Verbindungsschichten "B" und "B*" und verschiedene Klebschichten "A" und "A*" enthalten.
  • Herstellung und Laminierung der mehrschichtigen Folie kann eine beliebige Zahl von aufeinanderfolgenden Schritten umfassen. Zum Beispiel kann eine symmetrische 5-schichtige Folie mit einer Struktur aus erster Klebschicht/erster Verbindungsschicht/Kernschicht/zweiter Verbindungsschicht/zweiter Klebschicht in zwei Stufen hergestellt werden: (a) eine Struktur aus erster Klebschicht/erster Verbindungsschicht/Kernschicht wird durch einen Zufuhrblockeinsatz coextrudiert, um die Folie in zwei symmetrische Folien zu teilen; (b) die Kernschichten der zwei symmetrischen Folien, die in Schritt (a) hergestellt wurden, werden miteinander schmelzverbunden. Anstelle der Verwendung eines Zufuhrblockeinsatzes kann die coextrudierte Struktur, die in Schritt (a) hergestellt wurde, so gefaltet werden, dass die Kernschicht sich selbst vor Schmelzverbindung in Schritt (b) berührt. Eine unsymmetrische 5-schichtige Folie mit einer Struktur aus erster Klebschicht/erster Verbindungsschicht/Kernschicht/zweiter Verbindungsschicht/zweiter Klebschicht kann in drei Stufen hergestellt werden: (a) eine Struktur aus erster Klebschicht/erster Verbindungsschicht/Kernschicht wird coextrudiert; (b) eine Struktur aus Kernschicht/zweiter Verbindungsschicht/zweiter Klebschicht wird coextrudiert und (c) die Kernschichten der Strukturen, die in Schritten (a) und (b) hergestellt wurden, werden miteinander schmelzverbunden.
  • Eine bevorzugte nichtorientierte mehrschichtige Folie der vorliegenden Erfindung ist an eine Metalloberfläche anhaftbar. Zum Beispiel kann die zweite Oberfläche der ersten Klebschicht, die zweite Oberfläche einer zweiten Klebschicht oder die zweite Oberfläche einer ersten Verbindungsschicht (in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht) an einer Metalloberfläche haften.
  • Man kann auch die mehrschichtige Folie an eine erste und zweite Metalloberfläche anhaften. Die zweite Oberfläche der ersten Klebschicht kann an die erste Metalloberfläche angehaftet werden, während die zweite Oberfläche von entweder einer zweiten Klebschicht oder der ersten Verbindungsschicht (in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht) an die zweite Metalloberfläche angehaftet werden kann.
  • Man kann die mehrschichtige Folie an sowohl eine Metalloberfläche als auch eine thermoplastische Polymerschicht anhaften. Zum Beispiel kann die zweite Oberfläche der ersten Klebschicht an eine Metalloberfläche angehaftet werden und die zweite Oberfläche von entweder einer zweiten Klebschicht oder der ersten Verbindungsschicht (in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht) kann an eine thermoplastische Polymerschicht angehaftet werden. Alternativ kann die zweite Oberfläche der ersten Kleb schicht an eine thermoplastische Polymerschicht angehaftet werden und entweder die zweite Oberfläche der zweiten Klebschicht oder die zweite Oberfläche der ersten Verbindungsschicht (in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht) kann an eine Metalloberfläche angehaftet werden.
  • Geeignete Metalloberflächen umfassen nichtgrundierten und grundierten Stahl, mit Zink galvanisierten Stahl, zinnplattierten Stahl und Aluminium. Die Metalloberflächen können eine Oberflächenbehandlung auf Basis von Chromat oder Phosphat aufweisen. Beschichtung der Metalloberfläche vor Anhaftung unter Verwendung von lösungsmittel- oder wasserbasierten Primern ist annehmbar. Geeignete Primer umfassen solche auf Epoxybasis sind, wie etwa Epoxy-Phosphat, Epoxy-Ester, Epoxy-Phenol, Epoxy-Amin, und solche auf Polyesterbasis, wie etwa Polyester-Amin, Polyester-Melamin oder Polyester-Melamin-Formaldehyd. Diese Primer können zusätzlich Passivierungsmittel oder Pigmente, wie etwa pulverisiertes Zink und Zinkchromat, enthalten. Bevorzugte Metalloberflächen umfassen grundierten Stahl und bevorzugter ist Stahl, der mit einem Primer auf Polyesterbasis oder Epoxybasis grundiert ist, und am meisten bevorzugt ist Stahl, das mit gehärteten Polyester-Melamin-Primern grundiert ist.
  • Typischerweise werden Folien auf grundiertem Stahl bei Temperaturen von 300 bis 450°F (149 bis 232°C) laminiert. Wenn die Schichten der mehrschichtigen Folie einmal auf eine Metalloberfläche laminiert sind, haben sie eine Zwischenschichtkohäsionsfestigkeit von mindestens 5 pound pro inch (lb/inch) (0,88 N/mm), wie nach ASTM D-903 bestimmt. Ähnlich zeigt die Folie, nachdem sie einmal an einer Metalloberfläche haftet, Abschälfestigkeitswerte von größer als 5 lb/inch (0,88 N/mm), wie nach dem gleichen ASTM-Verfahren bestimmt. Die Folie bleibt vorzugsweise an dem Metall in siedendem Wasser für mindestens 1 Stunde ohne wesentliche Delaminierung, bevorzugter ohne das Auftreten absolut irgendeiner Laminierung, angehaftet.
  • Vorzugsweise bleibt die Folie, nachdem sie einmal auf eine Metalloberfläche laminiert wurde, vollständig an der Metalloberfläche nach einem "Haftung-nach-Eindruck"-Test (European Coil Coating Association Test Methods Copyright 1996 ECCA-T6[1995]), der einen Erichsen-Ball-Test einsetzt, laminiert. Alternativ kann man eine ähnliche Vorgehensweise, bekannt als der Olsen-Ball-Stanzdeformations-Test für Metallblech (ASTM E643) verwenden. Die "Haftung-nach-Eindruck"-Test-Vorgehensweise involviert Schneiden des Folienlaminats mit einer Messerklinge in einem "X"-Muster und dann Stanzformen einer kleinen Vertiefung von der Metallseite, die im Zentrum des "X"-Musters liegt und eine Basis um die kleine Vertiefung herum hinterlässt. Bevorzugter bleibt die Folie vollständig an dem Metall laminiert, nachdem die geschnittene und mit der kleinen Vertiefung versehene Probe aus dem "Haftung-nach-Eindruck"-Test 1 Stunde in siedendes Wasser getaucht wurde (Eindruck-Siedewasser-Test).
  • Im Allgemeinen zeigen die Folien der vorliegenden Erfindung, die eine thermoplastische Schicht enthalten, die im Wesentlichen aus nichtorientiertem amorphen oder halbkristallinen Polyester oder Copolyester besteht, bessere Haftung an das Metall während des "Haftung-nach-Eindruck"-Tests und des nachfolgenden Eindruck-Siedewasser-Tests als Folien, die eine orientierte thermoplastische Polyesterschicht enthalten. Eine mögliche Erklärung für das bessere Leistungsvermögen von amorphem Polyester, ohne dabei durch eine Theorie beschränkt sein zu wollen, ist, dass der amorphe Polyester weniger inhärente Spannung als orientierter Polyester aufweist, was erlaubt, dass der amorphe Polyester flexibler ist, wenn er verformt wird, und weniger Konformationsänderungen erfährt, wenn er erwärmt wird. Im Gegensatz hierzu neigen orientierte Folien, die orientierten Polyester als die thermoplastische Schicht enthalten, dazu, während des Eindruck-Siedewasser-Tests zu schrumpfen und von dem Metall zu delaminieren.
  • Die folgenden Beispiele illustrieren die Erfindung weiter, beschränken sie aber nicht.
  • Beispiel (Bsp.) 1: Symmetrische mehrschichtige "ABCBA"-Folie mit Polypropylenkern
  • Es wird eine 5-schichtige symmetrische coextrudierte "ABCBA"-Folie der Dicke 5,0 mil (127 μm) auf einer Schlitzdüsengießfolieanlage unter Verwendung von 3 Extrudern, Aufeilung der Ausgabe aus dem "A"-Extruder und "B"-Extruder unter Verwendung von Zufuhrblockeinsätzen und dann Coextrudieren der 5 Folien in einer ABCBA-Konfiguration mit sich gegenüberliegender erster und zweiter "A"-(Kleb)schicht hergestellt.
  • Der "A"-Extruder erzeugt die Ausgabe für die Klebschichten ("A"-Schichten), wobei jede von diesen 11% der gesamten Foliendicke ausmacht. Jede Klebschicht ist ein Blend aus 75 Gew.-% Copolyester-Heißschmelzklebstoff-Blend (GRILTEX D1519E), 20 Gew.-% EVA-Copolymerharz (ELVAX® 3190, Marke von E. I. du Pont der Nemours and Company) und 5 Gew.-% Antiblockier-PE-Verbindung (CN-734, eine Vorratsmischung aus 15% Siliciumdioxid und 85% LDPE, von Southwest Chemical Services, ein Geschäftsbereich von MA Hanna). Die Klebschicht wird mit dem folgenden Extrudertemperaturprofil extrudiert: Zone 1 eingestellt auf 250°F (121°C), Zone 2 eingestellt auf 260°F (127°C), Zone 3 eingestellt auf 270°F (132°C) und Zone 4, Adapter und Übertragungsleitung eingestellt auf 280°F (138°C).
  • Der "B"-Extruder erzeugt die Ausgabe für die Verbindungsschichten ("B"-Schichten), wobei jede von diesen 7% der gesamten Foliendicke ausmacht. Jede Verbindungsschicht enthält einen Blend aus 70 Gew.-% MAH-g-PP (BYNELTM 50E-571, Marke von E. I. du Pont der Nemours and Company) und 30 Gew.-% MAH-g-EVA (FUSABOND® MC190, Marke von duPont Canada Inc.). Die Verbindungsschicht wird mit dem folgenden Extrudertemperaturprofil extrudiert: Zone 1 eingestellt auf 310°F (154°C), Zone 2 eingestellt auf 320°F (160°C) und Zone 3, Adapter und Übertragungsleitung eingestellt auf 340°F (171°C).
  • Die "C"-Schicht macht 64% der gesamten Foliendicke aus und enthält 55 Gew.-% PP-Copolymer (INSPIRE® C103-03), Marke von The Dow Chemical Company), 30% MAH-g-PP (das gleiche, wie in der "B"-Schicht verwendet) und 15 Gew.-% weiße PP-Farbvorratsmischung (AMAPCET® 11343, Vorratsmischung aus 50% Titandioxid und 50% Polypropylen, Marke von Amapcet Corporation). Das Extrudertemperaturprofil für die "C"-Schicht ist: Zone 1 eingestellt auf 340°F (171°C), Zone 2 eingestellt auf 380°F (193°C) und Zone 3, Adapter und Übertragungsleitung eingestellt auf 410°F (210°C).
  • Die Schichten werden in einer "ABCBA"-Orientierung durch eine Düse, die auf eine Temperatur von 350°F (177°C) eingestellt ist, coextrudiert. Die Folie wird auf eine 75°F (24°C) warme Gießtrommel gegossen und die resultierende mehrschichtige "ABCBA"-Folie wird gesammelt.
  • Bsp. 2: Symmetrische mehrschichtige "ABCBA"-Folie mit Polypropylenkern
  • Es wird eine zweite symmetrische mehrschichtige Folie des "ABCBA"-Typs wie in Bsp. 1 coextrudiert, ausgenommen, dass die Formulierung der "C"-Schicht INSPIRE C707 12 PP-Copolymer (MFR von 12 g/10 min) anstelle von INSPIRE® C103-04 (MFR von 4 g/10 min) enthält. Des weiteren macht jede "A"-Schicht 10% der Foliendicke aus, jede "B"-Schicht macht 15% der Foliendicke aus und die "C"-Schicht macht 50% der Foliendicke aus.
  • Bsp. 3: Symmetrische mehrschichtige "ABCBA"-Folie mit Polyethylenkern
  • Es wird eine symmetrische 5-schichtige mehrschichtige Folie des "ABCBA"-Typs mit sich gegenüberliegender erster und zweiter "A"-(Kleb)schicht wie in Bsp. 1 mit den folgenden Änderungen coextrudiert:
    Jede "A"-Schicht beträgt 15% der Foliendicke. Das Extrusionstemperaturprofil der "A"-Schicht ist: 260°F (127°C), 270°F (132°C), 290°F (143°C) und 300°F (149°C).
    Jede "B"-Schicht beträgt 10% der Foliendicke und enthält 60 Gew.-% MAH-g-EVA (BYNEL E-418) und 40 Gew.-% EVA-Harz (ELVAX 3190). Das Extrusionstemperaturprofil der "B"-Schicht ist: 270°F (132°C), 280°F (138°C), 290°F (143°C) und 300°F (149°C).
    Die "C"-Schicht beträgt 50% der Foliendicke und enthält einen Blend aus 60 Gew.-% LLDPE-Harz (DOWLEX® 2035, Marke von The Dow Chemical Company), 20 Gew.-% LDPE (LDPE 4005) und 20 Gew.-% weiße PE-Farbvorratsmischung (AMPACET 11560, Vorratsmischung aus 50% Titandioxid und 50% Polyethylen). Das "C"-Extrusionstemperaturprofil ist 350°F (177°C), 375°F (191°C) und 400°F (204°C).
  • Die mehrschichtige Folie wird durch eine Düse bei 340°F (171°C) coextrudiert und auf eine 75°F (24°C) warme Gießtrommel gegossen.
  • Bsp. 4: Mehrschichtiges "TABCBA"-Folienlaminat mit einem Polyethylenkern
  • Es wird eine mehrschichtige Folie hergestellt, die eine thermoplastische Polymer("T")-Schicht enthält, indem eine Folie aus orientiertem Polyester (MP15, 0,6 mil, 15 μm Stärke, von Mitsubishi Polyester Film, L. L. C.) auf die erste "A"-Schicht der mehrschichtigen Folie aus Bsp. 3 laminiert wird. Die orientierte Polyesterfolie wird auf eine Klebschicht der mehrschichtigen Folie gelegt und durch Heißwalzenlaminierung mit einer Geschwindigkeit von 13 m/min laminiert. Die Walzentemperatur auf der Seite des orientierten Polyesters beträgt 100°C, während die Walze auf der Seite der mehrschichtigen Folie nicht erwärmt wird. Während der Laminierung wird ein Druck von 5 bar (500 kPa) aufgewandt. Das resultierende Material ist ein sechslagiges polymeres Folienlaminat mit einer "TABCBA"-Struktur.
  • Bsp. 5: Mehrschichtige "ABCBT"-Folie
  • Es wird eine 3,0 mil (76 μm) dicke dreilagige coextrudierte "CBT"-Folie auf einer Gießanlage unter Verwendung von drei Extrudern hergestellt. Ein "C"-Schicht-Extruder erzeugt die Ausgabe, die die "Kern"-Schicht mit 55% der Foliendicke enthält. Die "C"-Schicht ist in der Zusammensetzung identisch zu der "C"-Schicht aus Bsp. 1. Das Extrudertemperaturprofil für die Kernschicht ist: 340°F (171°C), 390°F (199°C) und 410°F (210°C). Ein "B"-Extruder erzeugt die "B"-Schicht, die 15% der Foliendicke ausmacht. Die "B"-Schicht enthält 100 Gew.-% MAH-g-EVA (BYNEL E-418). Das Extrudertemperaturprofil der "B"-Schicht ist 250°F (121°C), 270°F (132°C) und 290°F (143°C). Ein Extruder für die "T"-Schicht erzeugt die "T"-Schicht, die 30% der gesamten Foliendicke ausmacht. Die "T"-Schicht ist 100% Polyester(PET)-Harz (EASTAPAK 9921). Das Extrudertemperaturprofil der "T"-Schicht ist 460°F (238°C), 470°F (243°C) und 475°F (246°C).
  • Es wird eine 3,0 mil (76 μm) dicke dreilagige coextrudierte "CBA"-Folie auf eine Gießanlage unter Verwendung von drei Extrudern hergestellt. Die "C"- und "B"-Schichten sind in Zusammensetzung und relativer Dicke identisch zu denen in der "CBT"-Folie. Das Extrudertemperaturprofil der "C"-Schicht in der "CBT"-Folie jedoch ist 340°F (171°C), 380°F (193°C) und 410°F (210°C). Der "A"-Extruder liefert die "A"-Schicht, die 30% der Foliendicke ausmacht. Die "A"-Schicht hat die gleiche Zusammensetzung wie die "A"-Schicht in Bsp. 1. Das Extrudertemperaturprofil der "A"-Schicht ist 250°F (121°C), 260°F (127°C) und 270°F (132°C).
  • Die "CBT"-Folie und "CBA-Folie" werden miteinander durch Heißwalzen bei einer Temperatur von größer als 320°F (160°C) laminiert, wobei die "C"- Schichten jeder Folie miteinander in Berhührung stehen, um eine 6,0 mil (152 μm) dicke "ABCBT"-Folie herzustellen.
  • Bsp. 6: Mehrschichtiges Folienlaminat, das an eine Metalloberfläche angehaftet wird, um eine "TABCBAM"-Zusammensetzung zu erzeugen
  • Die sechsschichtige Folie aus Beispiel 4 wird an eine Metalloberfläche ("M"), die aus einer Stahloberfläche, die mit einem Polyesterprimer grundiert ist, besteht, laminiert. Das grundierte Metall wird unter Verwendung von Infrarotheizern auf 200 bis 237°C vorgeheizt. Die Folie wird auf die grundierte Metalloberfläche gelegt, wobei die zweite "A"-Schicht die vorgeheizte grundierte Metalloberfläche berührt, um eine Zusammensetzung vor Laminierung zu bilden. Die erwärmte Vorlaminatzusammensetzung wird mit einer Geschwindigkeit von 60 m/min durch Quetschwalzen geführt, die einen Druck von 6 bar (600 kPa) erzeugen, und eine mehrschichtige Folie, die an einer Metalloberfläche haftet und eine "TABCBAM"-Zusammensetzung hat, wird erzeugt. Das Laminat wird in Wasser abgeschreckt, um abzukühlen.
  • Das Polyolefinfolienlaminat haftet an dem Metall mit einer Adhäsionsabschälfestigkeit von mehr als 8 lb/inch (1,4 N/mm), wie nach ASTM-Verfahren D-903 bestimmt.
  • Es wird eine quadratische Platte der Größe 3,5 inch × 3,5 inch (9 cm × 9 cm) aus dem Laminat geschnitten und ein "X" durch die mehrschichtige Folie auf das Metall von Ecke zu Ecke geschnitten. Die mehrschichtige Folie bleibt nach Eintauchen der Platte in siedendes Wasser (100°C) für 4 Stunden ("Flachplatten-Siedewassertest") laminiert (d.h. keine Delaminierung ist zwischen der mehrschichtigen Folie und der Metalloberfläche sichtbar).
  • Bsp. 7–10: "TABCBAM"-Laminate mit einer mehrschichtigen Folie, die an einer Metall("M")-Oberfläche und unterschiedlichen Polyesterpolymer("T")-Schichten haftet
  • Als erstes werden vier 5-schichtige symmetrische coextrudierte "ABCBA"-Folien einer Dicke von 5,0 mil (127 μm) auf einer Schlitzdüsengießfolienanlage unter Verwendung von drei Extrudern, Aufteilung der Ausgabe aus dem "A"-Extruder und "B"-Extruder unter Verwendung vom Zufuhrblockeinsätzen und dann Coextrudieren der 5 Folien in einer "ABCBA"-Konfiguration in einer Art und Weise ähnlich zu der, die in Bsp. 1 beschrieben ist, hergestellt. Die 5-schichtige Folie hat eine erste und zweite "A"-Schicht auf sich gegenüberliegenden Seiten der 5-schichtigen Folie. Die "A"-Schichten, jede 10% der gesamten Folienstärke, enthalten einen Blend aus 75 Gew.-% GRILTEX D1519 Copolyester, 20 Gew.-% ELVAX 3190 EVA und 5 Gew.-% CN734 Antiblockierkonzentrat. Die "A"-Schicht hat einen mittleren Schmelzpunkt von 115°C. Die "A"-Schichten werden bei den gleichen Temperaturen wie in Beispiel 1 extrudiert. Die "B"-Verbindungsschichten, jede 10% der Folienstärke, enthalten 50 Gew.-% FUSABOND MC190 EVA-Pfropf-MAH, 30 Gew.-% ELVAX 3190 EVA und 20 Gew.-% AMPACET 11560 TiO2-Pigmentkonzentrat. Die "B"-Schichten werden wie für die "B"-Schichten aus Beispiel 1 beschrieben extrudiert. Die "C"-Schicht, die 70% der Folienstärke beträgt, enthält einen vorcompoundierten Blend aus 60 Gew.-% Polypropylencopolymer (INSPIRE C103-04), 15 Gew.-% MAH-g-PP (FUSABOND MD353) und 25 Gew.-% weiße PE-Vorratsmischung (AMPACET 11560 Vorratsmischung). Die "C"-Schicht hat einen mittleren Schmelzpunkt von 130°C. Die Temperaturen der "C"-Extruderzonen werden von 360°F auf 400°F (182°F bis 204°C) ansteigen lassen.
  • Die Schichten werden in einer "ABCBA"-Orientierung durch eine Düse, die auf eine Temperatur von 350°F (177°C) eingestellt ist, coextrudiert. Die Folie wird auf eine 75°F (24°C) warme Gießtrommel gegossen und die resultierende mehrschichtige "ABCBA"-Folie wird gesammelt.
  • Es wird eine erste einschichtige Polyesterfolie auf einer Gießfolienanlage durch Extrudieren eines amorphen Copolyesterharzes (EASTAR 6763 PETG) in eine 1,0 mil (25 μm) dicke mehrschichtige Folie unter Verwendung eines Extruders, der in der Temperatur von 370°F bis 400°F (188°C bis 204°C) ansteigt, und einer Düse bei 400°F (204°C) extrudiert. Die Folie wird auf eine Gießtrommel bei 130°F (54°C) abgeschreckt und aufgewickelt. Die erste einschichtige Polyesterfolie hat einen Zugmodul von 280.000 psi (1.900 MPa), wie gemäß ASTM-Verfahren D882 bestimmt.
  • Eine zweite einschichtige Polyesterfolie wird auf einer Gießfolienanlage durch Extrudieren eines Polyesterharzes (EASTPAK 9921 PET) in eine 1,0 mil (25 μm) dicke einschichtige Folie unter Verwendung eines Extruders, der in der Temperatur von 450°F auf 520°F (232°C bis 271°C) ansteigt, und einer Düse bei 520°F (271°C) extrudiert. Die Folie wird auf eine Gießtrommel bei 145°F (63°C) abgeschreckt und aufgewickelt. Die zweite einschichtige Polyesterfolie hat einen Zugmodul von 320.000 psi (2.200 MPa), wie gemäß ASTM-Verfahren D882 bestimmt.
  • Eine dritte einschichtige Polyesterfolie ist eine 0,75 mil (19 μm) dicke biaxial orientierte Polyesterfolie (MYLAR 75LBT). Die dritte einschichtige Polyesterfolie hat einen Zugmodul von 500.000 psi (3.400 MPa), wie gemäß ASTM-Verfahren D882 bestimmt.
  • Eine vierte einschichtige Polyesterfolie ist eine 0,6 mil (15 μm) dicke biaxial orientierte Polyesterfolie (TERPHANE® 10.23/15, Marke von Rhone-Poulenc Films).
  • Bsp. 7 wird hergestellt, indem die erste einschichtige Polyesterfolie auf eine "A"-Schicht einer der coextrudierten "ABCBA"-Folien gelegt wird. Dann wird die andere "A"-Schicht in Berührung mit einer Polyester-Melamin-Primerschicht, die auf eine Stahlplatte beschichtet ist, die sich bei einer Temperatur von 400°F (204°C) befindet, gebracht und unter Verwendung einer Quetschwalze laminiert. Die Wärme aus dem Metall schmilzt die erste und zweite Klebschicht auf und verschmilzt sie mit der ersten einschichtigen Polyesterfolie bzw. dem Primer.
  • Bsp. 8–10 werden ähnlich zu Bsp. 7 hergestellt, wobei die zweite, dritte bzw. vierte einschichtige Polyesterfolie die erste einschichtige Polyesterfolie ersetzen. Die resultierenden Beispiele werden wie folgt zusammengefasst:
    Bsp. 7: erste einschichtige Polyesterfolie/ABCBAM
    Bsp. 8: zweite einschichtige Polyesterfolie/ABCBAM
    Bsp. 9: dritte einschichtige Polyesterfolie/ABCBAM
    Bsp. 10: vierte einschichtige Polyesterfolie/ABCBAM
  • Bsp. 7–10 zeigen alle Adhäsionsfestigkeiten an das Metall von größer als 6 lb/inch (1,2 N/mm) und bleiben während des Flachplatten-Siedewassertests laminiert. Zusätzlich bleiben Bsp. 7–10 nach dem "Haftung-nach-Eindruck"-Test laminiert. Ferner bleiben Bsp. 7 und Bsp. 8 während des Eindruck-Siedewasser-Tests laminiert. Infolge der stabilen Haftung an der Metalloberfläche während dieser Tests stellen Bsp. 7 und Bsp. 8 bevorzugte Zusammensetzungen für den Metalloberflächenschutz dar.
  • Bsp. 9 und Bsp. 10 (jedes enthält eine orientierte Polyesterschicht) zeigen teilweise Delaminierung in dem Eindruck-Siedewasser-Test mit einer Schrumpfung von 1–2 mm entlang jedes Schnitts des "X". Infolge der weniger stabilen Haftung an der Metalloberfläche während des Eindruck-Siedewasser-Tests sind Bsp. 9 und Bsp. 10 weniger bevorzugt für den Metalloberflächenschutz in Umgebungen, die heißen und feuchten Umgebungen ausgesetzt sind.

Claims (12)

  1. Struktur, umfassend eine nichtorientierte mehrschichtige Folie, wobei diese mehrschichtige Folie aufweist: a) eine erste Verbindungsschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, b) eine Polyolefin-Kernschicht, die 40 Gew.-% oder weniger homogenes Ethylen/α-Olefin-Copolymer enthält und sich gegenüberliegende erste und zweite Oberflächen aufweist, wobei die erste Oberfläche der Kernschicht an der ersten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet, c) eine zweite Verbindungsschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der zweiten Verbindungsschicht an der zweiten Oberfläche der Kernschicht haftet, und d) eine erste Klebschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der ersten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der zweiten Verbindungsschicht haftet und die Klebschicht einen Blend aus polarmodifiziertem Polyolefin und einem Polyester, Copolyester oder einen Polyester/Copolyester-Blend enthält.
  2. Struktur nach Anspruch 1, wobei diese mehrschichtige Folie ferner eine zweite Klebschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche aufweist, wobei die erste Oberfläche der zweiten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet und diese zweite Klebschicht ein polar modifiziertes Polyolefin und ein Polymer, ausgewählt aus Polyestern, Copolyestern und Blends daraus, enthält.
  3. Struktur nach Anspruch 1 oder 2, wobei mindestens eine Klebschicht 40 Gew.-% bis 90 Gew.-% eines Copolyesters, bezogen auf das Gewicht der Klebschicht, enthält.
  4. Struktur nach Anspruch 1 oder 2, wobei diese Verbindungsschichten ein Polymer oder Blend von Polymeren, ausgewählt aus Ethylen/Vinylacetat-Copolymer (EVA), Ethylen/Methacrylat-Copolymer, Ethylen/n-Butylacrylat, Ethylen/Vinylacetat/Kohlenmonoxid, Ethylen/Acrylsäure (EAA), Ethylen/Methacrylsäure (EMAA), ionomeren Salzen von Ethylen/Carbonsäure-Copolymeren, wie etwa Natrium-, Zink- oder Kaliumionomere von EMAA oder EAA, mit Maleinsäureanhydrid gepfropftem EVA, mit Maleinsäureanhydrid gepfropftem linearen Polyethylen niedriger Dichte und mit Maleinsäureanhydrid gepfropftem Polypropylen, enthalten.
  5. Struktur nach Anspruch 1 oder 2, wobei mindestens eine Verbindungsschicht ein Polymer oder Blend von Polymeren, ausgewählt aus mit Maleinsäureanhydrid gepfropftem Ethylen/Vinylacetat-Copolymer, mit Maleinsäureanhydrid gepfropftem linearen Polyethylen niedriger Dichte und mit Maleinsäureanhydrid gepfropftem Polypropylen, enthält.
  6. Struktur nach Anspruch 1 oder 2, wobei diese Kernschicht ein Polymer, ausgewählt aus linearem Polyethylen niedriger Dichte, Polyethylen hoher Dichte und Propylen-Ethylen-Copolymeren, enthält.
  7. Struktur nach Anspruch 1 oder 2, wobei diese mehrschichtige Folie ferner eine thermoplastische Polymerschicht oder eine Metalloberfläche aufweist, die an der zweiten Oberfläche von mindestens einer Schicht, ausgewählt aus der ersten Klebschicht, der zweiten Klebschicht, falls vorhanden, und, in Abwesenheit einer zweiten Klebschicht, der ersten Verbindungsschicht, haftet.
  8. Struktur nach Anspruch 7, wobei diese thermoplastische Polymerschicht(en) ein Polymer, ausgewählt aus Polystyrol, orientiertem Polystyrol, orientiertem kristallinen und halbkristallinen Polyester und Copolyester, orientiertem und nichtorientiertem amorphen Copolyester und Polyester, orientiertem Polypropylen, Polyamid, Acrylpolymeren und Polycarbonat, enthält (enthalten).
  9. Struktur nach Anspruch 7, wobei diese Metalloberfläche ein grundierter Stahl ist, der einen Primer auf Polyesterbasis aufweist.
  10. Struktur nach Anspruch 7, wobei diese mehrschichtige Folie an dieser Metalloberfläche während eines Flat Panel Boiling Water Tests haften bleibt.
  11. Struktur nach Anspruch 1, die ferner aufweist: e) eine zweite Klebschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der zweiten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet, f) eine thermoplastische Schicht, die einen orientierten Polyester enthält und sich gegenüberliegende erste und zweite Oberflächen aufweist, wobei die erste Oberfläche der thermoplastischen Schicht an der zweiten Oberfläche der zweiten Klebschicht haftet, und g) eine grundierte Metalloberfläche, an welcher die zweite Oberfläche der ersten Klebschicht haftet.
  12. Struktur nach Anspruch 1, die ferner aufweist: e) eine zweite Klebschicht mit sich gegenüberliegender erster und zweiter Oberfläche, wobei die erste Oberfläche der zweiten Klebschicht an der zweiten Oberfläche der ersten Verbindungsschicht haftet, f) eine thermoplastische Schicht, die einen nichtorientierten amorphen oder halbkristallinen Polyester, Copolyester oder Polyester/Coolyester-Blend enthält, wobei die thermoplastische Schicht sich gegenüberliegende erste und zweite Oberflächen aufweist, wobei die erste Oberfläche an der zweiten Oberfläche der zweiten Klebschicht haftet, und g) eine grundierte Metalloberfläche, an welcher die zweite Oberfläche der ersten Klebschicht haftet.
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