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DE3437452A1 - Vorrichtung zum messtechnischen ueberwachen eines verbrennungsprozesses oder der atmosphaere eines industrieofens - Google Patents

Vorrichtung zum messtechnischen ueberwachen eines verbrennungsprozesses oder der atmosphaere eines industrieofens

Info

Publication number
DE3437452A1
DE3437452A1 DE19843437452 DE3437452A DE3437452A1 DE 3437452 A1 DE3437452 A1 DE 3437452A1 DE 19843437452 DE19843437452 DE 19843437452 DE 3437452 A DE3437452 A DE 3437452A DE 3437452 A1 DE3437452 A1 DE 3437452A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
nozzle
oxygen
measuring
gas
gas flow
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
DE19843437452
Other languages
English (en)
Inventor
Bernd Houpert
Franz-Josef Dr Rohr
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ABB AG Germany
Original Assignee
Brown Boveri und Cie AG Germany
BBC Brown Boveri AG Germany
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Brown Boveri und Cie AG Germany, BBC Brown Boveri AG Germany filed Critical Brown Boveri und Cie AG Germany
Priority to DE19843437452 priority Critical patent/DE3437452A1/de
Publication of DE3437452A1 publication Critical patent/DE3437452A1/de
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/403Cells and electrode assemblies
    • G01N27/406Cells and probes with solid electrolytes
    • G01N27/407Cells and probes with solid electrolytes for investigating or analysing gases
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F23COMBUSTION APPARATUS; COMBUSTION PROCESSES
    • F23NREGULATING OR CONTROLLING COMBUSTION
    • F23N5/00Systems for controlling combustion
    • F23N5/003Systems for controlling combustion using detectors sensitive to combustion gas properties

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Description

  • Vorrichtung zum meßtechnischen Uberwachen eines Verbren-
  • nungsprozesses oder der Atmosphäre eines Industrieofens Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum meßtechnischen Überwachen eines Verbrennungsprozesses oder der Atmosphäre eines Industrieofens, mit einer elektrochemischen Sauerstoffmeßzelle, die einen sauerstoffionenleitenden Festelektrolyten aufweist, der mit zwei Elektroden versehen ist, von denen die erste Elektrode durch einen für die Messung vorgesehenen und zur Konstanthaltung mit Schallgeschwindigkeit durch mindestens eine erste Düse oder Blende geführten Meßgasstrom beaufschlagbar ist, und beide Elektroden unter Einschaltung eines Strommeßgerätes mit einer Stromquelle verbindbar sind, wobei der vom Strommeßgerät erfaßte elektrische Strom vom Sauerstoffgehalt des Meßgasstromes zumindest ungefähr linear abhängig ist.
  • Für die Beurteilung von Verbrennungsprozessen ist die Kenntnis des Luft- bzw. Sauerstoffüberschusses und des Anteils an unverbrannten Gaskomponenten des Abgases, die gleichbedeutend mit einem Luft- bzw. Sauerstoffmangel sind, von besonderer Bedeutung, denn ein wirtschaftlicher und/oder schadstoffarmer Verbrennungsprozeß muß mit einem definierten Sauerstoffüberschuß bzw. einem möglichst geringen Sauerstoffüberschuß ablaufen. Auch für den Betrieb eines Industrieofens ist die Kenntnis des Luft- bzw. Sauerstoffüberschusses oder Luft- bzw.
  • Sauerstoffmangels der Ofenatmosphäre erforderlich. Manche Temperaturbehandlungen von Bauteilen müssen nämlich bei Sauerstoffüberschuß und somit in oxidierender Atmosphäre durchgeführt werden, wogegen andere Vorgänge Sauerstoffmangel und somit reduzierende Ofenatmosphäre erfordern.
  • Aus der deutschen Patentschrift 29 45 698, deren Inhalt im wesentlichen gleich ist der US-Patentschrift 43 68 431, ist eine Vorrichtung der eingangs genannten Art zu entnehmen, mit der der Sauerstoffgehalt von Gasen, insbesondere Abgasen, und somit der Sauerstoffüberschuß einer Verbrennung auf besonders einfache Weise überwacht oder geprüft werden kann. Für eine Bestimmung des Sauerstoffmangels, der gleichbedeutend ist mit einer reduzierenden Ofenatmosphäre oder einem Anteil von unverbrannten Gaskomponenten, ist die bekannte Vorrichtung jedoch nicht geeignet. Hinzu kommt noch, daß im Falle eines gemessenen Sauerstoffüberschusses vom Wert null nicht unterschieden werden kann, ob tatsächlich der Wert null vorliegt oder ob Sauerstoffmangel gegeben ist.
  • Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung der eingangs genannten Art so weiterzubil- den, daß außer dem Sauerstoffüberschuß auch der Sauerstoffmangel und somit der Anteil an oxidierbaren Gaskomponenten quantitativ erfaßt werden kann. Auch soll die Vorrichtung in ihrem Aufbau einfach und daher kostengünstig herzustellen und hauptsächlich für laufende Betriebsmessungen sowie für Verbrennungsregelungen geeignet sein.
  • Die Lösung dieser Aufgabe besteht nun erfindungsgemäß darin, daß im Weg des Meßgasstroms, stromauf der ersten Elektrode, eine Gasmischstelle sowie die erste Düse oder Blende angeordnet sind, daß die Gasmischstelle unter Einschaltung mindestens einer als Strömungskonstanthalter dienenden und mit Schallgeschwindigkeit durchströmbaren weiteren, vorzugsweise zweiten, Düse oder Blende mit einer Hilfsgasquelle mit konstantem Sauerstoffgehalt, vorzugsweise mit der Luft des Außenraums, verbunden ist, und daß die erste Elektrode die katalytische Oxidation von oxidierbaren Gaskomponenten bewirkende Bestandteile aufweist und/oder mit mindestens einer solche Bestandteile enthaltenden porösen Katalysatorschicht versehen ist.
  • Dem Meßgasstrom wird also, bevor er einer Messung unterworfen wird, an der Gasmischstelle zunächst der Hilfsgasstrom mit konstantem Sauerstoffgehalt beigemischt, so daß im derart veränderten Meßgasstrom ausreichend molekularer Sauerstoff vorhanden ist, um gegebenenfalls vorhandene oxidierbare Gaskomponenten zu oxidieren. Dies geschieht unter Einwirkung der katalytisch wirksamen ersten Elektrode bzw. der Katalysatorschicht, die auf dieser Elektrode angeordnet ist. Die anschließende Mes- sung des Sauerstoffgehaltes des veränderten Meßgasstromes erfaßt den für die katalytische Oxidation verbrauchten Sauerstoffgehalt der ein Maß ist für den Sauerstoffmangel des Meßgasstromes. Da durch die katalytisch wirksame Elektrode bzw. durch die Katalysatorschicht der veränderte Meßgasstrom in jedem Falle, also auch bei Sauerstoffüberschuß, in das thermodynamische Gasgleichgewicht gebracht wird, ist das von der elektrochemischen Meßzelle abgegebene Signal ein Maß für den Sauerstoffüberschuß oder Sauerstoffmangel, unter dem der Verbrennungsprozeß abläuft bzw. für den Zustand der Ofenatmosphäre.
  • Hierbei bewirkt der Einsatz der ersten Elektrode bzw.
  • der auf der ersten Elektrode angeordneten Katalysatorschicht einen besonders einfachen Aufbau der Meßvorrichtung, der durch die Ausbildung des zweiten Strömungskonstanthalters in Form einer Düse oder Blende noch weiter vereinfacht ist. In die gleiche Richtung zielt der Einsatz von Umgebungsluft als Hilfsgas, wodurch eine gesonderte Hilfsgasquelle, z. B. in Form eines Druckgasbehälters, überflüssig wird. Der Sauerstoffgehalt der Luft ist weitgehend konstant und kann im vorliegenden Fall mit ausreichender Genauigkeit zu 21 Vol. angenommen werden.
  • Um eine besonders innige Mischung von Meßgas und Hilfsgas zu erreichen ist es empfehlenswert, daß die Gasmischstelle einen Mischraum aufweist, in den der Hilfe gaskanal und der den Meßgasstrom führende Meßgaskanal ungefähr mit gleicher Längsachse und aus entgegengesetzten Richtungen eingeführt sind, daß der Hilfsgaskanal und der Meßgaskanal mit einem Abstand, der ungefähr das 1 bis 2-fache der lichten Weite des Meßgaskanals beträgt, voreinander enden, und daß der zur ersten Elektrode führenden Kanal ungefähr rechtwinklig zur Längsachse an den Mischraum angeschlossen ist.
  • Gemäß einer anderen Weiterbildung der Erfindung kann der Durchtrittsquerschnitt der zweiten Düse oder Blende zumindest ungefähr gleich sein dem Durchtrittsquerschnitt der ersten Düse oder Blende. Hierdurch weisen Meßgasstrom und Hilfsgasstrom mindestens ungefähr gleiche Größe auf und ergeben einen Meßbereich, der in den meisten Fällen ausreichend ist.
  • Auch ist es vorteilhaft, daß der Meßgasstrom und der Hilfsgasstrom durch jeweils ein Absperrorgan absperrbar sind. Hierdurch wird, wie später noch gezeigt werden wird, die Eichung der Meßvorrichtung vereinfacht und andererseits die Möglichkeit geschaffen, die Meßvorrichtung lediglich für die Bestimmung des Sauerstoffüberschusses umschalten zu können.
  • els Um den Meßbereich für Sauerstoffmangel auf einfache Weise verändern zu können, besteht eine besonders bevorzugte Weiterbildung der Erfindung darin, daß zusätzlich zur ersten und zweiten Düse oder Blende, deren Durchtrittsquerschnitte zumindest ungefähr gleich sind, zusätzlich eine dritte Düse oder Blende vorgesehen ist, deren Durchtrittsquerschnitt ungefähr doppelt so groß ist wie die Durchtrittsquerschnitte der ersten und zweiten Düse oder Blende zusammen, und daß zwischen die Düsen oder Blenden und die Entnahmeleitung sowie die für das Hilfs- gas vorgesehene Rohrleitung eine Ventilanordnung eingefügt ist, mit deren Hilfe a) die Entnahmeleitung an die erste und zweite Düse oder Blende und die Rohrleitung für das Hilfsgas an die dritte Düse oder Blende anschließbar sind, oder b) daß die Entnahmeleitung an die erste und dritte;Düse oder Blende und die Rohrleitung für das Hilfsgas an die zweite Düse oder Blende anschließbar sind oder c) daß die Entnahmeleitung an die erste Düse oder Blende und die Rohrleitung für das Hilfsgas an die zweite und dritte Düse oder Blende anschließbar sind.
  • Hierdurch ist es Im Falle a) möglich, einen Meßgasstrom und Hilfsgasstrom von gleicher Größe einzustellen, oder im Falle b) ein Mischungsverhältnis von 1:3 zwischen Hilfsgas und Meßgas zu erreichen, oder im Falle c) Hilfsgas und Meßgas im Verhältnis 3:1 zu mischen. Die für die Einstellung dieser Mischungsverhältnisse erforderliche Ventilanordnung kann aus einzelnen Ventilen bestehen, vorteilhafter ist es jedoch, die Funktionen dieser Ventile in einem einzigen Umschaltventil zu vereinen.
  • Zur Durchströmung der Düsen oder Blenden mit Schallgeschwindigkeit, welche die Konstanthaltung des Durchflusses bewirkt, ist es am einfachsten, daß an den Düsen oder Blenden durch eine an den Ausgang der Meßzelle angeschlossene Saugvorrichtung jeweils ein Druckverhältnis zwischen Abströmseite und Zuströmseite einstellbar ist, das die Schallgeschwindigkeit bewirkt. Um hierbei die Reibungsverluste in den Düsen oder Blenden gering zu halten und um Verstopfungen durch Schmutzteile entgegenzuwirken, empfiehlt es sich, daß die Düsen oder Blenden sich in Strömungsrichtung erweitern.
  • Gemäß einer anderen Weiterbildung der Erfindung können der ersten Elektrode bzw. der auf ihr angeordneten Katalysatorschicht katalytische Eigenschaften dadurch verliehen werden, daß diese Metalle und/oder Metallegierungen der Edelmetallgruppe, insbesondere Platin, oder Salze dieser Metalle enthält.
  • Aus Kostengründen ist es oft empfehlenswert, daß die erste Elektrode bzw. die darauf angeordnete Schicht mindestens ein poröses Mischoxid vom Perowskittyp enthält und dadurch jeweils katalytisch wirksam gemacht wird. Hierbei es es empfehlenswert, daß das Mischoxid das Element Lanthan und Metalle der Eisengruppe enthält.
  • Ein ganz bevorzugtes Mischoxid dieser Art besteht aus Lanthan-Kobaltoxid (LaCoOs).
  • Weitere Vorteile und Merkmale der Erfindung gehen aus der folgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen im Zusammenhang mit den schematischen Zeichnungen hervor.
  • Hierbei zeigen: Fig. 1 einen zentralen Längsschnitt durch eine Meßvorrichtung gemäß der Erfindung, Fig. 2 einen Längsschnitt durch eine Saugpumpe für Handbetrieb, die als Ausführungsvariante an den Pufferraum des Gegenstands der Fig. 1 anschließbar ist, Fig. 3 einen Längsschnitt durch eine Düse als Einzelheit und in größerem Maßstab, Fig. 4 einen Längsschnitt durch eine Blende im eingebauten Zustand als Einzelheit, Fig. 5 die Einzelheit V der Fig. 1 in größerer Darstellung und als Ausführungsvariantes Fig. 6 den unteren Bereich der erfindungsgemäßen Vorrichtung entsprechend Fig. 1 als Ausführungsvariante mit drei Düsen, Fig. 7 die Kennlinie der erfindungsgemäßen Vorrichtung beim Betrieb mit gleichgroßem Meßgas- und Hilfsgasstrom, Fig. 8 die Kennlinien der Meßvorrichtung beim Betrieb ohne Hilfsgasstrom sowie mit gleichgroßem Meßgas- und Hilfsgasstrom, Fig. 9 die Kennlinie der erfindungsgemäßen Vorrichtung beim Betrieb mit einem Hilfsgas- und Meßgasstrom, deren Größen ein Verhältnis 1:3 aufweisen und Fig. 10 die Kennlinie der erfindungsgemäßen Meßvorrichtung beim Betrieb mit einem Hilfsgasstrom und Meßgasstrom, deren Größen das Verhältnis 3:1 aufweisen.
  • Gleiche Teile sind in den einzelnen Figuren mit den gleichen Bezugszeichen versehen. Ferner sind in den einzelnen Figuren wiederkehrende Einzelteile nur insoweit mit Bezugszeichen versehen, als dies für das Verständnis erforderlich ist.
  • Gemäß Fig. 1 weist die Meßvorrichtung eine elektrochemische Meßzelle 10 mit einem etwa quaderförmigen Grund- körper 12, z. B. aus Metall, auf. Aus der einen Grundfläche des Grundkörpers 12 ragt ein kreiszylindrischer Vorsprung 14, an dessen freiem Ende ein Festelektrolytrohr 16 befestigt ist. Das Festelektrolytrohr ist auf seiner Außenseite mit der ersten Elektrode 18 versehen, die, von der verschlossenen Spitze 20 aus gesehen, etwa zwei Drittel der Festelektrolytrohrlänge bedeckt. Auf der Innenseite des Festelektrolytrohres 16 ist die zweite Elektrode 22 vorgesehen, die sich von der Spitze 20 bis zur Befestigungsstelle des Festelektrolytrohres 16 am Vorsprung 14 erstreckt und in elektrisch leitendem Kontakt mit dem Vorsprung 14 steht. Dies ist im vorliegenden Ausführungsbeispiel dadurch erreicht, daß die zweite Elektrode 22 mit dem Zentriervorsprung 24 in Berührung steht.
  • Die Elektroden bestehen aus einem keramischen oder metallischem Material oder enthalten solches Material, durch welches der Sauerstoff ungehindert dringen kann, z. B. durch poröse Ausbildung. Hierfür geeignete Werkstoffe sind Platin oder ein keramisches Material vom Perowskittyp. Als Werkstoff für das sauerstoffionenleitende Festelektrolytrohr kann Zirkoniumoxid verwendet werden, das mit Kalziumoxid oder Yttriumoxid dotiert ist.
  • Das mit Elektroden versehene Festelektrolytrohr 16 ist von einem Hüllrohr 26 umgeben, so daß zwischen der ersten Elektrode 18 und dem Hüllrohr 26 ein Raum 28 mit kreisringförmigen Querschnitt freibleibt, wobei die lichte Weite dieses Raumes 28 in radialer Richtung etwa 0,2 bis 2mm, vorzugsweise etwa 0,5mm beträgt. Wegen der Übersichtlichkeit ist in den Figuren diese Weite größer dargestellt. Der Raum 28 grenzt an die erste Elektrode 18. Der veränderte Meßgasstrom, der dem Raum 28 zugeführt wird, beaufschlagt demnach die gesamte erste Elektrode. Das Hüllrohr 26 ist in eine kreisringförmige Aussparung 30 des Grundkörpers 12 eingesteckt und befestigt, sein anderes Ende ist kuppenförmig verschlossen, wobei der Abstand der Verschlußkuppe 32 zur ersten Elektrode 18 etwa gleich ist dem Abstand zwischen dem zylindrischen Bereich des Hüllrohres 26 und der ersten Elektrode 18.
  • Der am Grundkörper 12 angeordnete ringförmige Vorsprung 14 ist von einem im Grundkörper verlaufenden konzentrischen Ringspalt 44 umgeben, der einerseits in den Raum 28 mündet, und der andererseits an einen quer zur Längsachse 45 der Meßzelle verlaufenden, im Querschnitt kreisförmigen Raum 46 angeschlossen ist. Die quer zur Längsachse 45 verlaufende Anschlußbohrung 48 ist hierbei in Richtung zur Längsachse weitergeführt, so daß auch der Innenraum 50 des Vorsprunges 14, welcher mit dem Innenraum des Festelektrolytrohres eine Einheit bildet, an den Raum 46 angeschlossen ist. Der Raum 46, der vorzugsweise als Bohrung ausgebildet ist, weist Gewinde auf, in welches ein Deckel 52 eingeschraubt ist.
  • An die zentrische Öffnung 50 des Deckels ist über eine Anschlußleitung 74 ein Pufferraum 76 angeschlossen, der über eine weitere Leitung 78 mit einer Saugvorrichtung 80, z. B. in Form einer Gaspumpe, verbunden ist, deren Auslaß in den Außenraum 82, oder, insbesondere bei giftigen Gasen, in einen Auffangraum mündet. An den Pufferraum 76 ist ein Manometer 96 angeschlossen, mit dem der Druck des Pufferraums erfaßt werden kann.
  • In Fig. 2 ist eine Ausführungsvariante bezüglich der Saugvorrichtung dargestellt, die anstelle der Saugvorrichtung 80 an den Pufferraum 76 angeschlossen werden kann. Die Saugvorrichtung gemäß Fig. 2 besteht aus einer Handpumpe 84, deren Kolben 86 durch einen Pumpenhebel 88 betätigt wird, so daß über die angedeuteten Ventile 90 Gas aus dem Pufferraum 76 über die Leitung 92 angesaugt und durch den Auslaß 94 in den Außenraum ausgestoßen werden kann.
  • Um an die Elektroden 18, 22 die erforderliche Meßspannung legen zu können, führt von der ersten Elektrode 18 eine elektrische Leitung radial in den Außenraum 82, wobei an der Durchdringungsstelle des Hüllrohres 26 eine Isolierperle 102 eingefügt ist. Die zweite Elektrode 22 ist über den Zentriervorsprung 24 und den Vorsprung 14 mit dem Grundkörper 12 elektrisch leitend verbunden, so daß der metallische Grundkörper 12 zusammen mit der elektrischen Leitung 100 als elektrische Anschlüsse der Elektroden dienen. Diesen Anschlüssen wird die für die Messung erforderliche Spannung über elektrische Leitungen 108 von einer Gleichspannungsquelle 104, z. B. in Form einer elektrischen Batterie, zugeführt, wobei ein Strommeßgerät 106, z. B. ein Milliamperemeter, ein Regelwiderstand 110 und ein elektrischer Schalter 112 eingefügt sind.
  • Im Innenraum des Festelektrolytrohres 16 ist noch eine vorzugsweise elektrische Heizung 115 angeordnet, um das Festelektrolytrohr auf Betriebstemperatur zu bringen.
  • Die zur Heizung 115 führenden elektrischen Anschlußlei- tungen sind in Fig. 1 nicht dargestellt. Bezüglich der Heizung ist noch besonders darauf hinzuweisen, daß für den Betrieb der Meßvorrichtung keine konstante und auch keine bestimmte Temperatur erforderlich ist. Das Festelektrolytrohr 16 samt der zugehörigen Elektroden ist lediglich auf eine Temperatur aufzuheizen, die oberhalb einer Grenztemperatur von etwa 4000C liegt, z. B. auf 6000Celsius bis 7500Celsius.
  • Wie weiter aus Fig. 1 zu ersehen, ist an der Spitze der Verschlußkuppe 32 der Kanal 34 angeschlossen, der zur Gasmischstelle 36 führt. Die Gasmischstelle weist in einem Gehäuse 56 einen zylinderförmigen Mischraum 58 auf, dessen Längsachse ungefähr in die gleiche Richtung zeigt wie die Längsachse 45 der Meßzelle. Der Durchmesser und die axiale Länge des Mischraumes 58 beträgt ungefähr das 2 bis 5-fache der lichten Weite der daran angeschlossenen Kanäle.
  • Vom Mischraum 58 führt der zunächst radial verlaufende und dann rechtwinklig nach unten abgebogene Meßgaskanal 60 zug ersten Düse 122. Hierbei ragt der Meßgaskanal 60 in den Mischraum 58 mit einer Länge, die ungefähr Rer einfachen Lichtweite des Meßgaskanals gleich ist.
  • Diametral gegenüber dem Meßgaskanal 60 ist am Mischraum 58 der Hilfsgaskanal 64 angeschlossen, der auf die gleiche Weise wie der Meßgaskanal 60 zunächst radial verläuft und dann nach unten abgebogen ist zur zweiten Düse 222.
  • Die erste Düse 122, die als Strömungskonstanthalter dient, ist im Raum 112 eines ungefähr quaderförmigen Körpers 110, z. B. aus Metall, angeordnet. Der Raum 112, der vorzugsweise als Bohrung ausgebildet ist, weist Gewinde auf, in welches ein Einsatz 114 mit Hilfe eines am Einsatz vorgesehenen Kopfes 116 eingeschraubt ist. Der in den Körper 110 ragende Bereich des Einsatzes 114 ist kreisringförmig ausgebildet und besitzt daher eine zentrisch verlaufende Ausnehmung 118.
  • Der Kopf 116 weist einen zentrisch verlaufenden Kanal 120 auf, an den der Meßgaskanal 60 sowie die Ausnehmung 118 angeschlossen sind. Im Bereich seiner inneren Ausmündung weist der Kanal 120 eine Stufe auf, in welcher die Düse 122 mit ihrem zylindrischen Bereich 124 befestigt ist, wobei die Düse frei in die Ausnehmung 118 ragt.
  • Der Aufbau der Düse ist am besten aus Fig. 3 zu ersehen, welche die Düse 122 im größeren Maßstab darstellt. Danach ist der Einlauf 126 der Düse abgerundet und führt zum engsten Durchtrittsquerschnitt 128, an den sich eine kegelförmige Erweiterung 130 anschließt, wobei der Öffnungswinkel g der Erweiterung etwa 8 bis 180, vorzugsweise 10 bis 150, beträgt. An die Erweiterung 130 schließt sich der zylindrische Bereich 124 an.
  • Zum Erfassen der Druckverhältnisse des Meßgasstromes ist ein Differenzdruckmanometer 134 mit Hilfe von Rohrleitungen 136 zwischen die Ausnehmung 118 und den Meßgaskanal 60 eingeschaltet. Die Ausnehmung 118 bildet hierbei die Zuströmseite der Düse 122, wogegen der Meßgaskanal 60 die Abströmseite der Düse ist (vergl. Fig. 1).
  • Das untere Ende des Raumes 112 weist eine zentrische Bohrung 62 auf, an welche die Entnahmeleitung 138 angeschlossen ist. Diese führt unter Zwischenschaltung eines Gasfilters 140 zu einer schematisch angedeuteten Verbrennungsvorrichtung 142, in der ein Verbrennungsprozeß abläuft. Durch die Entnahmeleitung 138 wird dem Abgas des Verbrennungsprozesses der für die Überwachung des Verbrennungsprozesses erforderliche Meßgasstrom entnommen. Der Rest des Abgases strömt durch eine Abgasleitung 144 ins Freie. In die Entnahmeleitung 138 ist noch ein Absperrorgan 138, z. B. in Form eines Absperrventils oder Magnetventils, eingefügt. Besonders empfehlenswert ist es, dieses Absperrorgan unmittelbar an der Bohrung 62 anzuordnen. Dies ist nicht dargestellt.
  • Die Verbrennungsvorrichtung 142 kann hier z. B. einen Heizkessel oder einen Verbrennungsmotor umfassen. Soll mit der Meßvorrichtung dagegen die Atmosphäre des Ofenraums eines Industrieofens überprüft, überwacht oder geregelt werden, so wird die Entnahmeleitung 138 an den Ofenraum zur Entnahme des Meßgases angeschlossen. Dieser Fall ist wegen seiner Einfachheit in den Zeichnungen nicht dargestellt.
  • Auch wird im weiteren Verlauf der Beschreibung die Arbeitsweise der Vorrichtung hauptsächlich im Zusammenhang mit der Verbrennungsvorrichtung 142 erläutert, da beim Anschluß der Entnahmeleitung 138 an einen Ofenraum der Betrieb der Vorrichtung auf die gleiche Weise abläuft.
  • Die zweite Düse 222 ist auf die gleiche Weise wie die erste Düse 122 festgelegt. Es ist demnach ein quader- förmiger Grundkörper 210 mit einem darin angeordneten Raum 212 vorhanden, in den ein Einsatz 214 mit Hilfe des Kopfes 216 eingeschraubt ist. Hierbei weist der Einsatz 214 eine zylinderförmige Ausnehmung 218 auf, in welche die Düse 222 frei ragt. Desgleichen ist die Düse 222 in einer Stufe des Kanals 220 befestigt, welcher den Kopf 216 zentrisch durchdringt und an den der Hilfsgaskanal 64 angeschlossen ist. Auch ist auf die gleiche Weise wie bei der ersten Düse 122 ein Differenzdruckmanometer 234 mit Hilfe der Rohrleitungen 236 angeschlossen. Demnach ist die zweite Düse 222 konstruktiv identisch mit der ersten Düse 122 ausgebildet und auf die gleiche Weise befestigt, so daß auch hier die für die erste Düse 122 gegebenen Erläuterungen gelten.
  • Die engsten Stellen der Durchtrittsquerschnitte 128 der ersten und zweiten Düse sind gleich und so gewählt, daß bei einer Durchströmung dieser Stellen mit Schallgeschwindigkeit eine ausreichende Gasmenge durchtritt. Als Richtwert für den Durchtrittsquerschnitt kann im vorliegenden Ausführungsbeispiel, bei dem der Raum 28 einen Querschnitt von etwa 10 bis 20mm2 aufweist, ein Wert von etwa 0,8 bis 20x10-4mmz gelten. Die Gesamtlänge der Düsen ist etwa 15 bis 30mm, die Länge der Erweiterung 130 liegt zwischen 5 und 1Omm bei einer Lichtweite des zylindrischen Bereiches 124 von etwa 5 bis 8mm. Als bevorzugtes Material für die Düsen dienen Edelstahl oder Keramik wie Aluminiumoxid oder Zirkonoxid. Der gasführende Querschnitt der Düse ist kreisförmig.
  • Aus Fig. 1 ist weiter zu erkennen, daß am unteren Ende des Raumes 212 eine zentrische Öffnung 66 vorgesehen ist, an die eine Rohrleitung 224 angeschlossen ist, die unter Zwischenschaltung eines Gasfilters 226 zu einer Hilfsquelle oder einem Hilfsgasspeicher 228 führt, der molekularen Sauerstoff oder ein solchen Sauerstoff enthaltendes Gasgemisch aufweist. Besonders empfehlenswert ist es, als Hilfsgasspeicher die atmosphärische Luft zu benutzen, so daß ein besonderer Hilfsgasspeicher 228 entfällt und die Rohrleitung 224 mit Hilfe der gestrichelt dargestellten Leitung 230 in den Außenraum 82 mündet. Wird dagegen ein Hilfsgasspeicher 228 benutzt, so besteht dieser aus einem Druckbehälter, der das Hilfsgas enthält. In der Rohrleitung 224 ist noch ein zweites Absperrorgan 40 angeordnet, das auf die gleiche Weise wie das Absperrorgan 38 ausgebildet ist. Vorzugsweise ist dieses zweite Absperrorgan, genau wie das Absperrorgan 38, unmittelbar an die Öffnung 66 angeschlossen bzw. an der Öffnung befestigt.
  • Wenigstens das Hüllrohr 26, die Halterungen der beiden Düsen und die Verbindungsleitungen zum Raum 28 sind mit einer Wärmeisolierung 242 versehen. Hierbei ist es empfehlenswert, den von der Isolierung 242 im Bereich der Düsen gebildeten Innenraum 232 mit einer elektrischen Heizung 238 zu versehen, deren elektrische Anschlußleitungen nicht dargestellt sind. Durch die Heizung 238 werden die Düsen auf erhöhte Temperatur, z. B. auf eine Temperatur, die der Betriebstemperatur der Meßzelle gleich ist, aufgeheizt. Hierdurch werden einmal Kondensationen des Meßgases in der ersten Düse 122 vermieden, und zum anderen wird das aus dem Hilfsgasspeicher 228 oder aus dem Außenraum 82 kommende Hilfsgas auf die gleiche Temperatur wie das Meßgas aufgeheizt, so daß Zähigkeitsunterschiede weitgehend vermieden sind und die Mischung von Hilfsgas und Meßgas erleichtert wird. Desweiteren ist es empfehlenswert, die Grundkörper 110 und 210 der beiden Düsen zu einem gemeinsamen Grundkörper zusammenzufassen. Dies ist in den Zeichnungen nicht dargestellt.
  • Bevor mit der vorbeschriebenen Vorrichtung gemessen werden kann, ist eine Ersteinstellung bzw. Eichung erforderlich, die am besten gleich bei der Herstellung der Vorrichtung durchgeführt wird. Hierbei ist es am einfachsten, als Meßgas ein Gas zu benutzen, das in chemischer und physikalischer Hinsicht dem zu messenden Gas ähnlich ist. Da die Vorrichtung für die Überwachung oder Prüfung von Verbrennungsprozessen oder Ofenatmosphären eingesetzt werden soll, so kann für die Eichung Luft benutzt werden.
  • Für die Konstanthaltung des Meßgasstromes und des Hilfsgasstromes mit Hilfe der Düsen oder Blenden wird von dem physikalischen Gesetz Gebrauch gemacht, daß durch eine Verengung, welche einen Zuströmraum mit einem Abströmraum verbindet, das Gas höchstens mit Schallgeschwindigkeit strömen kann, falls ein bestimmtes Druckverhältnis zwischen Abströmraum und Zuströmraum nicht überschritten wird. Die Schallgeschwindigkeit ist hierbei abhängig von den Zustandsgrößen des Gasstromes in der Verengung. Sind nun Druck und Temperatur des Gasstromes im Zuströmraum wenigstens ungefähr konstant, wie es hier der Fall ist, so ist auch die Gasgeschwindigkeit in der Düse konstant und vollkommen unabhängig vom Gegendruck des Gasstromes auf der Abströmseite, falls das bestimmte Druckverhält- nis nicht überschritten wird. Dieses Druckverhältnis ist unter der Bezeichnung kritisches Druckverhältnis bekannt, es ist von der Atomzahl des Gases abhängig, beträgt für zweiatomige Gase, also auch für Luft und für Verbrennungsabgase und die meisten Ofenatmosphären 0,528 und kann berechnet werden (vergl. Herning, Stoffströme in Rohrleitungen, 1957, VDI-Verlag, Düsseldorf). Das hier gesagte gilt nicht nur für eine Konstanthaltung der Gasströme durch Düsen, sondern auch für die alternative Konstanthaltung dieser Gasströme mit entsprechenden Blenden.
  • Für die Ersteinstellung der Meßvorrichtung werden zunächst die Heizungen 115 und 238 in Betrieb genommen und die Meßvorrichtung auf die erforderliche Betriebstemperatur aufgeheizt. Dann wird die Saugvorrichtung 80 in Betrieb genommen und als Meßgas und Hilfsgas Umgebungsluft durch die Entnahmeleitung 138 und die Leitungen 230, 224 zu den Düsen und durch die elektrochemische Meßvorrichtung 10 gesaugt. Die Saugleistung der Saugvorrichtung 80 wird hierbei so eingestellt, daß das DruckverhäLtnis zwischen den Abströmseiten und den Zuströmseiten der Düsen 122, 222, das durch die Differenzdruckmanometer 134 bzw. 234 gemessen wird, gleich dem kritischen Druckverhältnis oder vorzugsweise kleiner ist. Da beide Düsen gleichen Durchtrittsquerschnitt aufweisen, ist die Anzeige der beiden Differenzdruckmanometer 134 und 234 gleich. Auch werden die Gasströme in den beiden Düsen zumindest ungefähr auf den gleichen Wert konstant gehalten. Die Größe des Meßgasstromes und des Hilfsgasstromes beträgt im vorliegenden Fall jeweils ungefähr 0,2 bis 1,0 Liter pro Stunde, vorzugsweise 0,4 bis 0,6 Liter pro Stunde.
  • Ist nun auf die vorbeschriebene Weise die Ersteinstellung des Druckverhältnisses durchgeführt worden, so wird der Schalter 112 geschlossen und an die Elektroden 18, 22 eine elektrische Gleichspannung von etwa 0,1 bis 1 Volt, vorzugsweise 0,4 bis 0,8 Volt, gelegt. Die Regulierung dieser Spannung erfolgt durch den Regelwiderstand 110. Der durch die Beimischung des Hilfsgasstromes im Mischraum 58 veränderte Meßgasstrom berührt bei der Durchströmung des Raumes 28 die katalytisch wirksame erste Elektrode 18. Hierdurch wird der im veränderten Meßgasstrom enthaltene Sauerstoff vollständig extrahiert, in Form von Ionen durch den Festelektrolyten geleitet und an der zweiten Elektrode 22 wiederum in Sauerstoff verwandelt und in den Innenraum des Festelektrolytrohres abgegeben. Dieser Sauerstoff strömt dann durch die im Vorsprung 14 vorgesehene radiale Anschlußbohrung 48 ab und wird dem veränderten Meßgasstrom, der aus dem Raum 28 zur Anschlußleitung 74 strömt, wieder beigemischt. Der für den Ionentransport erforderliche elektrische Strom ist ein Maß für den Sauerstoffgehalt des v,eränderten Meßgasstromes, da sämtlicher Sauerstoff extrahiert wird. Hierzu sind ausreichend große Elektroden erforderlich. Der elektrische Strom ist vom Sauerstoffgehalt linear abhängig und hat bei einem Sauerstoffgehalt von Null Vol.% die Größe Null. Besonders hervorzuheben ist hier noch, daß für die Messung des Sauerstoffes kein besonderes Bezugsgas an der zweiten Elektrode 22 vorhanden sein muß, die Elektrode 22 kann demnach an eine beliebige Atmosphäre grenzen. Der von der zweiten Elektrode 22 abgegebene Sauerstoff muß jedoch die Möglichkeit haben, abströmen zu können.
  • Dem Meßwert des Strommeßgerätes 106 wird jetzt ein Sauerstoffgehalt von 21 Vol, nämlich der Sauerstoffgehalt der angesaugten Umgebungsluft, zugeordnet.
  • Gleichzeitig wird dieser Meßwert als Meßpunkt 244 in das Diagramm gemäß Fig. 7 eingetragen. Dort ist auf der Ordinate der vom Strommeßgerät 106 angezeigte Strom I in Milliampere und auf der Abszisse der zugeordnete Sauerstoffgehalt in Vol% aufgetragen, wobei rechts vom Nullpunkt positive Sauerstoffmeßwerte, das heißt Sauerstoffüberschuß des Meßgasstromes, links vom Nullpunkt dagegen negative Sauerstoffmeßwerte, das heißt Sauerstoffmangel, aufgetragen sind. Die Skala des Sauerstoffüberschusses (rechts des Nullpunktes) hat lineare Teilung. Auf der Ordinate hat die Skala für den Strommeßwert ebenfalls lineare Teilung.
  • Nun wird die Entnahmeleitung 138 an eine Gasquelle angeschlossen, die ein sauerstoffreies Gas, z. B. Stickstoff, enthält, es wird somit ein Meßgasstrom simuliert, der weder Sauerstoffüberschuß noch Sauerstoffmangel hat.
  • Gleichzeitig wird durch die Leitung 230 weiterhin Umgebungsluft zugeführt und im Mischraum 58 mit dem Meßgasstrom gemischt und der so veränderte Meßgasstrom der Messung zugeführt. Der jetzt vom Strommeßgerät 106 angezeigte Strom wird über den Sauerstoffgehalt Null % auf der Ordinate als Meßpunkt 246 in das Diagramm gemäß Fig.
  • 7 eingetragen. Dieser Meßpunkt 246 wird sich bei Betriebsmessungen dann einstellen, wenn weder Sauerstoffüberschuß noch Sauerstoffmangel auftritt und im veränderten Meßgasstrom nur jener Sauerstoff vorhanden ist, der durch den Hilfsgasstrom zugeführt wird. Der Sauer- stoffgehalt des Hilfsgasstromes in Vol.% läßt sich hierbei folgendermaßen leicht bestimmen. Dem Meßpunkt 244 ist ein Sauerstoffgehalt von 21 Vol.% und ein bestimmter Strommeßwert in Milliampere zugeordnet; wegen des linearen Zusammenhanges zwischen Sauerstoffgehalt und Strommeßwert ergibt sich für den Meßpunkt 246 folgender Sauerstoffgehalt: Sauerstoffgehalt am Meßpunkt 246 in Vol.%= Strommeßwert am Meßpunkt 246 x Sauerstoffwert am Meß-Strommeßwert am Meßpunkt 244 punkt 244 Der Sauerstoffwert am Meßpunkt 244 ist im vorliegenden Fall 21 Vol.%, nämlich der Sauerstoffgehalt der Luft.
  • Wie aus Fig. 7 zu ersehen ist, wurde im vorliegenden Ausführungsbeispiel angenommen, daß dem Meßpunkt 244 ein Strommeßwert von 400 Milliampere zugeordnet ist. Dann ergibt sich für den Sauerstoffgehalt am Meßpunkt 246, dem ein Strommeßwert von z. B. 200 Milliampere zugeordnet ist, folgendes: Sauerstoffgehalt am Meßpunkt 246 200 mA x 21 Vol.Z = 10,5 Vol.% 400 mA Wenn also der Meßgasstrom weder Sauerstoffüberschuß noch Sauerstoffmangel aufweist und diesem Zustand auf der Abszisse der Wert Null zuzuordnen ist, enthält der Meßgasstrom nach seiner Veränderung durch die Zufuhr des Hilfsgasstromes 10,5 Vol.% Sauerstoff, was dem Meßpunkt 246 entspricht.
  • Wegen des linearen Zusammenhangs zwischen Sauerstoffgehalt und elektrischen Strom, kann jetzt das Diagramm gemäß Fig. 7 vervollständigt werden. Hierzu werden die Punkte 244 und 246 durch eine Gerade verbunden, die nach links soweit verlängert ist, bis sie die Abszisse im Punkt 248 schneidet. Diese Gerade bildet die Kennlinie 250 der Meßvorrichtung. Der dem Punkt 248 zugeordnete elektrische Strom weist den Betrag Null auf und bedeutet, daß der veränderte Meßgasstrom keinerlei molekularen Sauerstoff enthält. Das heißt, der beim Meßpunkt 246 noch vorhandene Sauerstoffgehalt von 10,5 Vol.% ist jetzt für die Oxidation von brennbaren oder oxidierbaren Gasbestandteilen verbraucht. Da im Koordinatensystem gemäß Fig. 7 einem Sauerstoffgehalt des veränderten Meßgasstromes von 10,5 Vol.% (Meßpunkt 246) ein Sauerstoffüberschuß oder Sauerstoffmangel vom Betrag Null zugeordnet wurde, entspricht dem Meßpunkt 248 ein Sauerstoffmangel von ebenfalls 10,5 Vol.%. Auf dem linken Ast der Abszisse ist dem Punkt 248 daher ein Sauerstoffmangel von minus 10,5 Vol.% zuzuordnen, wie dies in Fig. 7 gescheiben ist. Die Teilung der Skala auf der Abszisse im Bereich des Sauerstoffmangels ist linear, wobei von dem vorgegebenen Punkt 248 mit einem Sauerstoffmangel von 10,5 Vol.Z ausgegangen wird. Die Teilung der Abszisse im Bereich des Sauerstoffmangels ist verschieden von der Teilung im Bereich des Sauerstoffüberschusses. Wird im Bereich des Sauerstoffmangels auf der Abszisse die gleiche Teilung benutzt wie im Bereich des Sauerstoffüberschusses, dann erhält die Kennlinie zwischen den Punkten 246 und 248 eine andere Steigung als im Bereich zwischen 244 und 246.
  • Soll mit der Meßvorrichtung ein Verbrennungsprozeß geregelt, überwacht oder überprüft werden, so wird die Entnahmeleitung 138 an die Verbrennungsvorrichtung 142 angeschlossen und Abgas des Verbrennungsprozesses durch die Saugvorrichtung 80 als Meßgasstrom angesaugt. Der Meßgasstrom fließt durch die Leitung 138 mit eingeschaltetem Gasfilter 140 durch das geöffnete Absperrorgan 38 zum Raum 112, von hier zur Ausnehmung 118, durch die Düse 122, den Kanal 120 sowie durch den Meßgaskanal 60 zum Mischraum 58. Gleichzeitig wird Außenluft durch die Leitung 230 angesaugt, durch die Rohrleitung 224 mit eingeschaltetem Gasfilter 226 und das geöffnete zweite Absperrorgan 40 dem Raum 212 zugeführt. Hier wird der Hilfsgasstrom durch die Ausnehmung 218 zur Düse 222 geleitet und durch den Kanal 220 sowie den Hilfsgaskanal 64 zum Gasmischraum 58 geführt. Durch das gegenläufige Einströmen des Hilfsgases und des Meßgases in den Mischraum 58 wird eine gute Mischung erzielt, die durch die Abströmung, die rechtwinklig zur Einströmrichtung der Gase verläuft, gefördert wird. Der im Mischraum 58 durch die Beimischung des Hilfsgases veränderte Meßgasstrom fließt dann durch die Abflußleitung 34 zum Raum 28, der an die erste Elektrode 18 grenzt. Da durch die Düsen 122 und 222, die mit kritischem Druckverhältnis arbeiten, sowohl der Meßgasstrom als auch der Hilfsgasstrom konstant gehalten werden, besitzt auch der den Mischraum 58 verlassende veränderte Meßgasstrom einen konstanten Wert.
  • Da die erste Elektrode 18 katalytisch wirksam ausgebildet ist, werden oxidierbare, das heißt unverbrannte Gas- komponenten mit Hilfe jenes Sauerstoffgehaltes, der durch das Hilfsgas zugeführt wurde, oxidiert bzw. verbrannt, so daß zur Messung an der ersten Elektrode 18 ein veränderter Meßgasstrom ansteht, der sich im thermodynamischen Gleichgewicht befindet und der somit keinerlei oxidierbare Bestandteile mehr enthält. Hierzu ist es selbstverständlich erforderlich, daß der Sauerstoffgehalt des Hilfsgases ausreichend ist. Wird Außenluft als Hilfsgas benutzt, so ist der Sauerstoffgehalt in der Regel ausreichend.
  • Der jetzt vom Strommeßgerät 106 angezeigte Strommeßwert ist ein Maß für den Sauerstoffüberschuß oder Sauerstoffmangel des Verbrennungsvorganges, zu dessen quantitativer Bestimmung die Kennlinie 250 gemäß Fig. 7 benutzt wird. Liegt der Strommeßwert über dem Meßpunkt 246 des Diagramms, so verläuft der Verbrennungsprozeß mit Luftüberschuß, liegt der Meßwert dagegen unterhalb des Meßpunktes 246, so verläuft der Verbrennungsprozeß mit Luftmangel, wobei die Größe des Luftüberschusses bzw.
  • Luftmangels mit Hilfe der Kennlinie 250 aus dem Diagramm gemäß Fig. 7 auf der Abszisse abgelesen werden kann. Der Fall des Sauerstoffmangels ist gleichbedeutend mit einem Gehalt des Verbrennungsabgases an oxidierbaren, das heißt unverbrannten, Gaskomponenten.
  • In Fig. 7 sind beispielsweise zwei Strommeßwerte eingetragen. Ein Strommeßwert von 300 Milliampere (Meßpunkt 260) bedeutet einen Sauerstoffüberschuß von ungefähr 10 Vol.%, wogegen ein Strommeßwert von 100 Milliampere (Meßpunkt 262), einen Sauerstoffmangel von ungefähr 5,25 Vol% bedeutet.
  • In manchen Fällen, z. B. für gelegentliche Überprüfungen, ist es zur Vereinfachung des Meßbetriebs empfehlenswert, auf der Skala des Strommeßgerätes unmittelbar den Sauerstoffgehalt in Vol.% aufzutragen. Hierzu wäre dem Strommeßwert, der den Meßpunkt 246 der Fig. 7 entspricht ein Sauerstoffüberschuß oder -mangel vom Betrag Null zuzuordnen, einem Strommeßwert der dem Punkt 244 entspricht, ein Sauerstoffüberschuß von 21 Vol.% und einem Strommeßwert vom Betrag Null (Punkt 248) ein Sauerstoffmangel von 10,5 Vol.Z zuzuordnen sowie die Skala entsprechend linear zu teilen.
  • Auch ist es möglich, auf der Skala des Strommeßgerätes oder auf der Abszisse der Diagramme gemäß den Figuren 7 bis 10 die Luftüberschußzahl Lambda aufzutragen.
  • Auf die gleiche Weise wird auch die Ofenatmosphäre eines Industrieofens überwacht, wobei SauerstoffüberschuR eine oxidierende Ofenatmosphäe, Sauerstoffmangel dagegen eine reduzierende Ofenatmosphäre bedeuten und wobei quantitativeesAussagen mit Hilfe des Diagrammes gemäß Fig. 7 oder mit Hilfe einer entsprechend ausgebildeten Skala des Strommeßgerätes 106 gemacht werden können.
  • Da die Abgase von Verbrennungsprozessen bzw. die Ofenatmosphären meist ungefähr Umgebungsdruck aufweisen, sind die Differenzdruckmanometer 134 und 234 nicht erforderlich. Da in diesem Falle der Ausgangsdruck, nämlich der Umgebungsdruck, bekannt und konstant ist, genügt es zur Einstellung des kritischen Druckverhältnisses der Düsen 122.und 222, den Unterdruck der Saug- vorrichtung 80 zu erfassen. Dies geschieht am einfachsten mit Hilfe des Manometers 96, das an den Pufferraum 76 angeschlossen ist. Der Pufferraum dient zum Ausgleich von Druckschwankungen der jeweiligen Saugvorrichtung.
  • Die weiter oben beschriebene Eichung der Meßvorrichtung kann auch ohne die Zuhilfenahme eines sauerstoffreien Gases durchgeführt werden, wodurch der Eichvorgang auf vorteilhafte Weise vereinfacht ist. Hierzu wird anstelle der Zufuhr des sauerstoffreien Gases lediglich das Absperrorgan 38 geschlossen, so daß dann nur noch Außenluft als Hilfsgasstrom bei geöffnetem zweiten Absperrorgan 40 zugeführt wird. Der jetzt am Strommeßgerät 106 abgelesene Strommeßwert entspricht dem Punkt 246 der Fig. 7, er ist also identisch mit jenem Strommeßwert, der unter Zuhilfenahme des sauerstoffreien Gases gefunden wurde. Dies erklärt sich in vorliegendem Fall, bei dem der Meßgasstrom gleich groß ist dem Hilfsgasstrom, daraus, daß nach dem Schließen des Absperrorgans 38 die jetzt der Sauerstoffmeßzelle 10 zufließende Sauerstoffmenge pro Zeiteinheit halbiert ist. Daher verringert sich der von der Meßzelle extrahierte Sauerstoff auf die Hälfte, wodurch der Strommeßwert halbiert wird und sich der Meßpunkt 246 einstellt. Wird jetzt noch das Absperrorgan 40 geschlossen, so daß weder Hilfsgas noch Meßgas der Meßzelle zuströmt, so zeigt das Strommeßgerät 106 den Betrag null Milliampere an. Diesem Betrag entspricht in Fig. 7 der Meßpunkt 248. Durch das aufeinanderfolgende Schließen der Absperrorgane 38 und 40 kann somit auf besonders einfache Weise die Eichung und/oder eine Eichkontrolle durchgeführt werden.
  • Soll mit der Vorrichtung gemäß Fig. 1 nur im Bereich des Sauerstoffüberschusses gemessen werden, so bleibt das Absperrorgan 38 geöffnet, das zweite Absperrorgan 40 wird dagegen geschlossen. Um jetzt die Kennlinie der Vorrichtung zu finden, wird Luft durch die Entnahmeleitung 138 angesaugt, der Messung unterworfen und dem angezeigten Strommeßwert ein Sauerstoffgehalt von 21 Vol.% zugeordnet. Der zugehörige Meßpunkt 264 ist in das Diagramm gemäß Fig. 8 eingetragen. Da einem Sauerstoffgehalt von Null % ein Strommeßwert von ebenfalls Null Milliampere zugeordnet ist, wird zur Bildung der Kennlinie 256 der Meßpunkt 264 mit dem Nullpunkt verbunden.
  • Da im vorliegenden Fall der die erste Elektrode 18 beaufschlagende Meßgasstrom durch das Schließen des zweiten Absperrorgans 40 auf die Hälfte verringert ist, wird auch vom Strommeßgerät 106 nur ein entsprechend geringerer Stromwert angezeigt, wodurch die Lage des Punktes 264 erklärt ist. In Fig. 8 ist zusätzlich zur Kennlinie 256 noch die Kennlinie 250 gemäß Fig. 7 eingetragen. Man erkennt leicht, daß die Kennlinie 256 parallel zur Kennlinie 250 verläuft und einen horizontalen Abstand zu dieser aufweist, der einem Betrag von 10,5 Vol.% Sauerstoff entspricht.
  • Zu bemerken ist noch, daß bei geschlossenem zweiten Absperrorgan 40 und geöffnetem Absperrorgan 38 die Meßvorrichtung gemäß dem Stand der Technik, wie er in der DE-PS 29 45 698 oder in der US-PS 43 68 431 beschrieben ist, arbeitet. Auf diesen Stand der Technik wird zur Erläuterung verwiesen.
  • In Fig. 4 ist eine Ausführungsvariante zur Strömungskonstanthaltung als Einzelheit dargestellt. Anstelle der Düse ist hier eine Blende 146 vorgesehen. Diese besteht aus einer kreisförmigen Scheibe, die zwischen dem Einsatz 314 und einem sich am Grund des Raumes 312 abstützenden Zwischenring 148 eingeklemmt ist. Die Blende 146 ist mit einer zentrischen Öffnung versehen, welche den Durchtrittsquerschnitt 150 bildet. Um die Reibungsverluste bei der Durchströmung des Durchtrittsquerschnittes 150 gering zu halten, ist es empfehlenswert, daß die Blende 146 an der Abströmseite eine kegelförmige Erweiterung 152 des zylindrischen Durchtrittsquerschnittes aufweist. Die Dicke der Blende beträgt etwa 2 bis 5mm, die Erweiterung 152 durchdringt ungefähr 2/3 der Blendendicke. Als Material für die Blende ist vorzugsweise Glas oder Keramik vorgesehen. Bei der Meßvorrichtung gemäß der Erfindung können anstelle der Düsen alternativ Blenden zur Strömungskonstanthaltung eingesetzt werden. Bezüglich der Durchtrittsquerschnitt gelten die weiter oben gegebenen Ausführungen. Die Blende 146 ist ähnlich wie die Düsen in einem Körper 310 gelagert.
  • Fig. 5 zeigt den Ausschnitt V der Fig. 1 als Ausführungsvariante und in größerer Darstellung. Man erkennt die elektrische Heizung 115, die zweite Elektrode 22, das Festelektrolytrohr 16 sowie die darauf angeordnete erste Elektrode 70, die im vorliegenden Ausführungsbeispiel nicht katalytisch ausgebildet ist. Um auch hier eine katalytische Oxidation oxidierbarer Gaskomponenten zu erreichen, ist auf der ersten Elektrode 70 eine gasdurchlässige, poröse Katalysatorschicht 258 angeordnet.
  • Diese Katalysatorschicht enthält Metalle bzw. Metallegierungen der Edelmetallgruppe, insbesondere Platin, oder besteht aus diesen Metallen. Auch ist es vorteil- haft, eine keramische Schicht aufzubringen und durch Tränkung mit einer Platinsalze enthaltenden Lösung diese zu einer Katalysatorschicht 258 auszubilden. Darüber hinaus gelten für die katalytische Ausbildung der Katalysatorschicht 258 jene Ausführungen, die bezüglich der katalytischen Ausbildung der ersten Elektrode weiter oben gemacht wurden. Das Aufbringen der Katalysatorschicht kann, genau wie das Herstellen der schichtförmigen Elektroden 18, 22, 70, mit bekannten Verfahren, wie Sintern oder Plasmaspritzen, durchgeführt werden.
  • Fig. 6 zeigt den Bereich der Düsen gemäß Fig. 1 als Einzelheit und als Ausführungsvariante. Der hauptsächliche Unterschied gegenüber Fig. 1 besteht bei der Ausführungsform gemäß Fig. 6 darin, daß eine dritte Düse vorgesehen ist und daß die Düsen in verschiedener Kombination vom Meßgas bzw. Hilfsgas durchströmt werden können.
  • Die erste Düse 272 und die zweite Düse 274 sind auf die gleiche Weise wie beim Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 1 an den Mischraum 58 angeschlossen. Der vom Mischraum ausgehende Kanal 264, der zur zweiten Düse 274 führt, ist in seinem horizontal verlaufenden Bereich verlängert und erstreckt sich bis zur dritten Düse 276. Die Halterung und die Ausbildung der Düsen ist hier genauso wie es in Zusammenhang mit Fig. 1 beschrieben wurde, so daß sich hier nähere Ausführungen erübrigen. Auch sind die Düsen 272, 274, 276 und ihre Halterungen von der Wärmeisolierung 242 umgeben, deren Innenraum 232 mit der Heizung 238 versehen ist.
  • Der Durchtrittsquerschnitt der ersten Düse 272 ist genauso groß wie der Durchtrittsquerschnitt der zweiten Düse 274. Die dritte Düse 276 dagegen hat einen Durchtrittsquerschnitt, der so groß ist, wie die Durchtrittsquerschnitte der ersten 272 und zweiten Düse 274 zusammen genommen. Dies bedeutet, daß die Gasströme in der ersten und zweiten Düse gleichgroß sind, der Gasstrom in der dritten Düse jedoch so groß ist wie in der ersten und zweiten Düse zusammen, und daß je nachdem welche Düsen in den Meßgasstrom bzw. Hilfsgasstrom eingeschaltet sind, der Meßzelle ein veränderter Hilfsgasstrom mit verschiedenen Mischungsverhältnissen zugeführt werden kann. Um dies zu erreichen, ist eine Ventilanordnung 278 mit fünf Absperrventilen sowie eine Verteilleitung 280 und eine Umgehungsleitung 282 vorgesehen.
  • Das eine Ende der Verteilleitung 280 ist für den Anschluß der Entnahmeleitung 138 vorgesehen, wogegen an das andere Ende der Verteilleitung die Rohrleitung 224 für die Zufuhr des Hilfsgases angeschlossen werden soll.
  • Ausgehend von der Anschlußstelle für die Entnahmeleitung 138 sind in der Verteilleitung 280 folgende Anschlüsse bzw. Armaturen hintereinander angeordnet. Zunächst ist eine Rohrleitung 284 angeschlossen, die zum Eingang der ersten Düse 272 führt. Dann folgt in der Verteilleitung 280 ein erstes Absperrventil 286 und der Anschluß der Rohrleitung 290, die zum Eingang der zweiten Düse 274 führt, wobei in der Rohrleitung 290 ein zweites Absperrventil 288 angeordnet ist. Danach ist in der Verteilleitung ein drittes Ab'sperrventil 292 und ein viertes Absperrventil 294 vorgesehen, wobei zwischen diesen beiden Ventilen die Rohrleitung 296, die zur dritten Düse 286 führt, an die Verteilleitung 280 angeschlossen ist.
  • Dann ist noch zwischen dem vierten Absperrventil 294 und dem Anschluß der Rohrleitung 224 für das Hilfsgas die Umgehungsleitung 282 angeschlossen, die zu jenem Bereich der Rohrleitung 290 führt, der zwischen dem zweiten Absperrventil 288 und dem Eingang der zweiten Düse 274 verläuft. In die Umgehungsleitung 282 ist noch ein fünftes Absperrventil 298 eingefügt.
  • Werden für den Betrieb der Meßvorrichtung das erste Absperrventil 286, das zweite Absperrventil 288 und das vierte Absperrventil 294 geöffnet, dagegen das dritte Absperrventil 292 und das fünfte Absperrventil 298 geschlossen, so wird das Hilfsgas der dritten Düse 276 zugeführt, wogegen das aus der Entnahmeleitung 138 kommende Meßgas der ersten'Düse 272 und der zweiten Düse 274 zuströmt. Da die Durchflußquerschnitte der ersten 272 und zweiten Düse 274 gleich sind und die Summe dieser Durchtrittsquerschnitte gleich ist dem Durchtrittsquerschnitt der dritten Düse 276, ist jetzt der Hilfsgasstrom genauso groß wie der Meßgasstrom. Bei diesem Betriebszustand ergibt sich daher eine Kennlinie, die der der Meßvorrichtung in der Ausführungsform gemäß Fig.
  • 1 entspricht und die in Fig. 7 gezeigt ist.
  • Werden in einer anderen Betriebsart das erste Absperrventil 286, das dritte Absperrventil 292 und das fünfte Absperrventil 298 geöffnet, dagegen das zweite Absperrventi 288 und das vierte Absperrventil 294 geschlossen, dann wird das aus der Rohrleitung 224 kommende Hilfsgas durch die Umgehungsleitung 282 der zweiten Düse 274 zugeführt, wohingegen der ersten Düse 272 und der dritten Düse 276 das von der Entnahmeleitung 138 kommende Meßgas zuströmt. In Folge der vorbeschriebenen Durchlaßquerschnitte der einzelnen Düsen besteht jetzt zwischen der Größe des Hilfsgasstromes und des Meßgasstromes ein Verhältnis von 1:3. Die zu dieser Betriebsweise gehörende Kennlinie der Meßvorrichtung ist in Fig. 9 dargestellt.
  • Diese Kennlinie wurde genauso aufgenommen, wie es im Zusammenhang mit Fig. 1 erläutert wurde. Man erkennt, daß durch den geringen Anteil an Hilfsgas der Meßbereich für Sauerstoffmangel gegenüber Fig. 7 kleiner geworden ist, er endet ungefähr bei 5,25 Vol.%, das sind 1/4 von 21 Vol..
  • Werden das zweite Absperrventil 288, das dritte Absperrventil 292, das vierte Absperrventil 294 und eventuell das fünfte Absperrventil 298 geöffnet, dagegen das erste Absperrventil 286 geschlossen, so wird das Meßgas der ersten Düse 272 zugeführt, während das Hilfsgas der zweiten 274 und der dritten Düse 276 zuströmt. Das Größenverhältnis von Hilfsgasstrom und Meßgasstrom beträgt jetzt in der Mischkammer 3:1. Die zugehörige Kennlinieeist in Fig. 10 gezeigt. Infolge des größeren Hilfsgasanteiles ist der Meßbereich für den Sauerstoffmangel erweitert, er erstreckt sich bis 15,75 Vol.%. Die Kennlinie wird auch hier auf die gleiche Weise bestimmt, wie es im Zusammenhang mit dem Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 1 erläutert wurde. In Fig. 10 ist die Kennlinie und die Abszisse unterbrochen eingetragen, um den Schnittpunkt der Kennlinie mit der Abszisse noch darstellen zu können. Die Größe des Meßbereichs für Sauerstoffmangel läßt sich auch aus folgender Überlegung ableiten. Da im vorliegenden Fall der aus der Mischkammer 58 austretende veränderte Meßgasstrom einen Anteil von 3/4 Hilfsgas und 1/4 Meßgas enthält, ergibt sich der Meßbereich bei Sauerstoffmangel zu 3/4 des Sauerstoffgehaltes des Hilfsgases. Im vorliegenen Fall, in dem Luft als Hilfsgas benutzt wird, sind dies 15,75 Vol.%. Mit dieser Überlegung lassen sich ganz allgemein die Größen der Meßgasbereiche für Sauerstoffmangel bestimmen.
  • Soll mit der Meßvorrichtung nur der Sauerstoffüberschuß erfaßt werden, so sind das vierte Absperrventil 294 und das fünfte Absperrventil 298 zu schließen, wogegen sämtliche andere Absperrventile geöffnet sind. Das Meßgas strömt jetzt sämtlichen Düsen zur Konstanthaltung zu, und es ergibt sich eine Kennlinie, die der Kennlinie 256 gemäß Fig. 8 entspricht.
  • Es leuchtet ein, daß durch die Ausführungsform der Meßvorrichtung gemäß Fig. 6 eine optimale Anpassung an die einzelnen Meß-, Regel- oder Uberwachungsaufgaben erreicht werden kann. Auch kann erforderlichenfalls das Durchlaßverhältnis der Düsen anders gewählt werden, auch könne mehr als drei Düsen vorgesehen sein.
  • Anstelle einzelne Absperrventile zu verwenden, kann vorteilhaft die Ventilanordnung 278 auch ein einziges Mehrwegeventil aufweisen, das die Funktionen der einzelnen Absperrventile in sich vereint. Auch ist es empfehlenswert, als Absperrventile elektrisch betätigte Magnetventile einzusetzen, die durch einen Programmumschalter angesteuert werden. Diese Ausführungsformen, die in den Zeichnungen nicht dargestellt sind, ergeben einen vereinfachten Betrieb. Im Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 6 können selbstverständlich anstelle der Düsen Blenden vorgesehen sein, wie dies weiter oben beschrieben wurde.
  • Für die Dimensionierung der Meßvorrichtung können noch folgende Richtwerte gelten. Der Außendurchmesser des Festelektrolytrohres 16 beträgt ca. 8 bis 15mm bei einer Länge von 50 bis 200mm. Die erste Elektrode und die zweite Elektrode sind als Schichten mit einer Dicke von ungefähr 0,05 bis 0,5mm, vorzugsweise 0,1 bis 0,2mm auf das Festelektrolytrohr aufgebracht.
  • Es leuchtet weiter ein, daß sich die erfindungsgemäße Vorrichtung vorteilhaft zur Regelung von Verbrennungsprozessen oder zur Einstellung von Ofenatmosphären auf beliebigen Sauerstoffüberschuß oder Sauerstoffmangel bzw. auf beliebige oxidierende oder reduzierende Atmosphäre verwenden läßt.
  • Die Lehre der Erfindung läßt sich folgendermaßen zusammenfassen. Die Vorrichtung gemäß der Erfindung weist eine elektrochemische Sauerstoffmeßzelle 10 auf, der ein dem Abgas eines Verbrennungsprozesses oder einer Ofenatmosphäre entnommener Meßgasstrom zuführbar ist. Vor dem Eintritt in die Sauerstoffmeßzelle 10 wird dem Meßgasstrom an einer Gasmischstelle 36 ein Hilfsgasstrom mit bekanntem und konstantem Sauerstoffgehalt beigemischt, so daß der auf diese Weise veränderte Meßgasstrom molekularen Sauerstoff enthält. Während des Meßvorgangs weden an der katalytisch wirksam ausgebildeten ersten Elektrode 18 der Sauerstoffmeßzelle oder einer Katalysatorschicht gegebenenfalls im veränderten Meßgasstrom enthaltene unverbrannte Gaskomponenten oxidiert bzw. nachverbrannt. Der hierzu benötigte Sauerstoff wird als Sauerstoffminderung des veränderten Meßgasstroms durch die Sauerstoffmeßgaszelle erfaßt und als Maß für den Anteil von unverbrannten Gaskomponenten des Meßgasstroms benutzt. Die lineare Kennlinie der Meßzelle erleichtert wesentlich die Eichung und Nullpunktkontrolle der Vorrichtung.
  • Die Vorrichtung wird bevorzugt eingesetzt zur Regelung, Überwachung und/oder Prüfung des Brennstoff-Luftverhältnisses von Verbrennungsprozessen oder zur Uberwachung, Prüfung und/oder Regelung von Ofenatmosphären.
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Claims (13)

  1. Ansprüche 1. Vorrichtung zum meßtechnischen Uberwachen eines Verbrennungsprozesses oder der Atmosphäre eines Industrieofens, mit einer elektrochemischen Sauerstoffme»-zelle (10), die einen sauerstoffionenleitenden Festelektrolyten (16) aufweist, der mit zwei Elektroden (18, 22, 70) versehen ist, von denen der ersten Elektrode (18, 70) ein für die Messung vorgesehener und zur Konstanthaltung mit Schallgeschwindigkeit durch mindestens eine erste Düse (122; 272) oder Blende geführter Meßgasstrom zuführbar ist und beide Elektroden unter Einschaltung eines Strommeßgerätes (106) mit einer Stromquelle (104) verbindbar sind, wobei der vom Strommeßgerät (106) erfaßte elektrische Strom vom Sauerstoffgehalt des Meßgasstromes zumindest ungefähr linear abhängig ist, dadurch gekennzeichnet, daß im Weg des Meßgastromes, stromauf der ersten Elektrode (18; 70), eine Gasmischstelle (36) sowie die erste Düse (122; 272) oder Blende angeordnet sind, daß die Gasmischstelle (36) unter Einschaltung mindestens einer als Strömungskonstanthalter dienenden und mit Schallgeschwindigkeit durchströmbaren weiteren, vorzugsweise zweiten, Düse (222) oder Blende mit einer Hilfsgasquelle (228) mit konstantem Sauerstoffgehalt, vorzugsweise mit der Luft des Außenraums (82), verbunden ist, und daß die erste Elektrode (18) die katalytische Oxidation von oxidierbaren Gaskomponenten bewirkende Bestandteile aufweist und/oder mit mindestens einer solche Bestandteile enthaltenden porösen Katalysatorschicht (258) versehen ist.
  2. 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasmischstelle (36) einen Mischraum (58) aufweist, in den der Hilfsgaskanal (64) bzw. Kanal (232) und der den Meßgasstrom führende Meßgaskanal (60) ungefähr mit gleicher Längsachse und aus entgegengesetzten Richtungen eingeführt sind, daß der Hilfsgaskanal (64) bzw. der Kanal (232) und der Meßgaskanal (60) mit einem Abstand, der ungefähr das 1 bis 2-fache der lichten Weite des Meßgaskanals (60) beträgt, voreinander enden, und daß der zum Elektrodenbereich führende Abflußkanal (34) ungefähr rechtwinklig zur Längsachse an den Mischraum (58) angeschlossen ist (Fig. 1 und 6).
  3. 3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchtrittsquerschnitt der zweiten Düse (222; 274) oder Blende zumindest ungefähr, vorzugsweise vollständig, gleich ist mit dem Durchtrittsquerschnitt der ersten Düse (122; 272) oder Blende (Fig. 1 und 6).
  4. 4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Meßgasstrom und der Hilfsgasstrom durch jeweils ein Absperrorgan (38) bzw.
    (40) absperrbar sind (Fig. 1).
  5. 5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß mehr als zwei Düsen oder Blenden vorgesehen und wahlweise in den Hilfsgasstrom oder Meßgasstrom einschaltbar sind.
  6. 6. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Düsen (272, 274, 276) oder Blenden zur Veränderung des Hilfsgasstromes und/oder Meßgasstromes in beliebiger Kombination parallel schaltbar sind (Fig.
    6).
  7. 7. Vorrichtung nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich zur ersten (272) und zweiten Düse (274) oder Blende, deren Durchtrittsquerschnitte ungefähr gleich sind, eine dritte Düse (276) oder Blende vorgesehen ist, deren Durchtrittsquerschnitt ungefähr doppelt so groß ist wie die Durchtrittsquerschnitte der ersten (272) und zweiten Düse (274) oder Blende zusammen, und daß zwischen die Düsen (272, 274, 276) oder Blenden und die Entnahmeleitung (138) sowie die für das Hilfsgas vorgesehene Rohrleitung (224) eine Ventilanordnung (278) derart eingefügt ist, daß mit deren Hilfe a) die Entnahmeleitung (138) an die erste (272) und zweite Düse (274) oder Blende und die Rohrleitung (224) für das Hilfsgas an die dritte Düse (276) oder Blende anschließbar sind, oder b) daß die Entnahmeleitung (138) an die erste (272) und dritte Düse (276) oder Blende und die Rohrleitung (224) für das Hilfsgas an die zweite Düse (274) oder Blende anschließbar sind, oder c) daß die Entnahmeleitung (138) an die erste Düse (272) oder Blende und die Rohrleitung (224) für das Hilfsgas an die zweite (272) und dritte Düse (276) oder Blende anschließbar sind.
  8. 8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß an den Düsen (222; 272, 274, 276) oder Blenden durch eine an den Ausgang der Meßzelle (10) angeschlossene Saugvorrichtung (80) ein Druckverhältnis zwischen Abströmseite und Zuströmseite einstellbar ist, daß die Schallgeschwindigkeit des durchströmenden Gases bewirkt.
  9. 9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Düsen (222; 272, 274, 276) oder Blenden sich in Strömungsrichtung erweitern.
  10. 10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Elektrode (18) bzw. die Katalysatorschicht (258) Metalle und/oder Metallegierungen der Edelmetallgruppe insbesondere Platin, oder Salze dieser Metalle enthält.
  11. 11. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Elektrode (18) bzw. die Katalysatorschicht (258) mindestens ein poröses Mischoxid vom Perowskittyp enthält.
  12. 12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischoxid die Elemente Lanthan und Metalle der Eisengruppe enthält.
  13. 13. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischoxid aus Lanthan-Kobaltoxid (LaCoOs) besteht.
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US4985126A (en) * 1986-03-27 1991-01-15 Kernforschungszenthrum Karlsruhe Gmbh Apparatus and process for continuously monitoring concentrations of gaseous components in gas mixtures, with exception of O2
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