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DE2214920A1 - Verfahren und vorrichtung zur ausfuehrung einer elektrolyse unter druck - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur ausfuehrung einer elektrolyse unter druck

Info

Publication number
DE2214920A1
DE2214920A1 DE2214920A DE2214920A DE2214920A1 DE 2214920 A1 DE2214920 A1 DE 2214920A1 DE 2214920 A DE2214920 A DE 2214920A DE 2214920 A DE2214920 A DE 2214920A DE 2214920 A1 DE2214920 A1 DE 2214920A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
pressure
electrolysis
electrolysis device
water
under
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE2214920A
Other languages
English (en)
Inventor
J Louis Reynolds
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Individual
Original Assignee
Individual
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Individual filed Critical Individual
Priority to DE2214920A priority Critical patent/DE2214920A1/de
Publication of DE2214920A1 publication Critical patent/DE2214920A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B1/00Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B1/00Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
    • C25B1/01Products
    • C25B1/02Hydrogen or oxygen
    • C25B1/04Hydrogen or oxygen by electrolysis of water
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/05Pressure cells
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/36Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Ausführung einer Elektrolyse unter Druck Die Erfindung bezieht sich auf neuartige Verfahren zur Herstellung von chemischen Verbindungen mittels neuartiger Vorrichtungen.
  • Die der Erfindung zugrundeliegenden Prinzipien sind von besonderem Vorteil bei elektrolytischen Prozessen, die unter äußerer Druckcin;\rirkung stattfinden, und werden nachstehend im Zusammenhang mit der elektrolytischen Herstellung von Wasserstoff und Sauerstoff beschrieben.
  • Dieselben Grundprinzipien sind jedoch im wesentlichen auch bei zahlreichen anderen chemischen und elektrochemischen Verfahren anwendbar. Dies ist der Fall vor allem bei solchen Verfahren, welche von hohen Drücken günstig beeinflußt werden; insoweit diese Grundprinzipien auf solche anderen Vorgänge anwendbar sind, sind sie Teil dieser Erfindung.
  • Es sind verschiedene frühere Versuche im Zusammenhang mit der Elektrolyse unter Druck bekannt, bei welchen Druck in kostspieligen, dickwandigen Druckbehältern aus Metall bei Normalbedingungen außerhalb des Druckgefäßes erzeugt wurde. Ein Gesichtspunkt der Erfindung ist, allgemein ausgedrückt, daß sie von derartigen Versuchen dadurch abweicht, daß sie von den geologischen Gegebenheiten der Erdoberfläche und -kruste, wo hohe Druckzustände herrschen, welche zur Ausführung von chemischen und elektrochemischen Prozessen benutzt werden können, Gebrauch macht.
  • Die Herstellung von Wasserstoff und Sauerstoff mittels Elektrolyse in einem Druckgefäß hat verschiedene Vorteile gegenüber früheren Verfahren. Beispielsweise werden in vielen Elektrolyseanlagen zweipolige Zellen benutzt, welche ein relativ ungünstiges Größenverhältnis aufweisen; gewöhnlich etwa ein Punftel der üblicheren einpoligen Zelle, und Wasserstoff bei Drücken zwischen 30 und 200 Atmosphären herstellen. Gewisse Vorteile können durch die Druckanwendung erzielt werden, zum Beispiel ist der Spannungsbedarf an der Zelle um so niedriger, je höher der Druck ist, wodurch die Stromstärke erhöht wird, was wiederum zu einer weiteren Verringerung der Spannung führt, da diese höheren Temperaturen standhalten können. Dadurch kann der spezifische Energiebedarf unter die bei Elektrolyseanlagen, welche bei atmosphärischem Druck arbeiten, üblichen 0,130 bis o,145 KTh/scf (etwa 4,58 bis 5,11 kWh/Nm³) herabgesetzt werden. Neben der wirtschaftlichen Energieausnutzung ist auch der Aufwand für die Kühlung geringer als bei Elektrolyseanlagen unter atmosphärischem Druck und außer dem werden die Kosten für die mechanische Druckerzeugung dadurch umgangen, daß die erzeugten Gase unter Drücken abgegeben werden, die im wesentlichen dem Betriebsdruck in der Elektrolyseanlage gleich sind. Letzteres ist von besonderer Bedeutung, wenn ein Gas einem chemischen Prozeß unter Druck zugeführt werden muß, wie dies zum Beispiel bei der Ammoniak-Synthese erwünscht ist, um Kosten hinsichtlich Verdichtung und großer Lagerbehälter zu sparen. Während die obenstehenden Vorteile mittels der Elektrolyse unter Druck zu erreichen sind, ergeben sich jedoch sowohl wirtschaftliche als auch technische Schwierigkeiten bei der Druckanwendung. Von größter Bedeutung ist die Aufrechterhaltung eines völlig dichten Systems.
  • Aufgrund der Arbeitsweise der Elektrolysezelle führt bereits das geringste Entweichen eines der Gase in die Atmosphäre zu Druckunterschieden zwischen der Anoden-und Kathodenkammer, was unter Umständen zu einer MDchmg der Gase und dem Entstehen einer gefährlichen Situation führen kann. Aus diesem Grund muß der Druckbehälter aus geeigneten, hochwertigen Werkstoffen mit solcher Genauigkeit hergestellt sein, daß Undichten vermieden werden, während es jedoch möglich sein muß, die dissoziierten Gase in solchen Mengen abzuziehen, daß das System im Gleichgewicht bleibt. Deshalb müssen Hochdruck-Elektrolyseanlagen im Vergleich zu Atmo sphärendruck-Elektro ly seanlagen teure Druckbehälter mit Wandungen von großer Wandstärke und relativ kleine Elektrodenoberflåchen aufweisen.
  • Aufgabe der Erfindung ist die Überwindung der geschilderten und anderer Nachteile von Hochdruck-Elektrolyseanlagen und die zusätzliche Herbeiführung verschiedener Vorteile.
  • Gemäß der Erfindung ist ein Verfahren vorgesehen, in welchem Elektrolyseanlagen außer dem Innendruck in der Apparatur auch dem Überdruck eines äußeren Mediums, in welchem das Zellen-Druckgefäß sich während des Betriebes befindet, ausgesetzt wird.
  • Einer der Vorteile gegenüber Anlagen bekannter Ausführung liegt in der Wirtschaftlichkeit des Aufbaus und des Betriebes. Außerdem liegen in einem Medium, wie z.B.
  • Wasser, die erzeugten Gase unter praktisch dem gleichen Druck sie das Medium vor und neigen daher nicht zum Entweichen, obgleich selbst in einem solchen Palle eine gefährliche Situation nicht unmittelbar entstände. Zusätzlich zur Wirtschaftlichkeit des Betriebes können demnach Einsparungen an Versicherungs- und Anlagekosten erzielt werden.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform besteht das Grundprinzip der Erfindung in der weitgehenden Ausgleichung des Druckes innerhalb und außerhalb des Druckgefäßes, z.B. durch Einbringung des Druckgefäßes in ein flüssiges Medium, wie Wasser, in eine Tiefe, bei elcher der statische Druck ungefähr gleich dem gewählten inneren Betriebsdruck der Elektrolyse-Zelle ist, oder durch Anwendung eines neuartigen Druckbehälters, welcher zuläßt, daß der Druck der Flüssigkeit einen weitgehenden Druckausgleich innerhalb des Behälters herbeiführt, wodurch die gewöhnlich durch den Innendruck auftretenden Spannungen im Druckbehälter im wesentlichen durch den Außendruck des flüssigen Mediums kompensiert werden. Die Art des äußeren Mediums ist nicht auf einflüssiges Medium beschränkt, es kann ebenso gasförmig oder fest oder in verschiedener Kombination der vorgenannten vorliegen. Aufgrund des Auvendrucks ist es möglich, den Behälter aus dünnen, relativ billigen Werkstoffen zu konstruieren, große Elektrodenkammern können vorgesehen werden, und ganz allgemein können alle Vorteile der Atmosphärendruck-Anlage erzielt werden, während gleichzeitig die Anlagen mit Überdruck betrieben werden können, um sämtliche Vorteile der Überdruck-Anlagen zu erreichen.
  • Der Aufbau einer geeigneten elektrolytischen Zelle für den Betrieb unter Druck im Rahmen dieser Erfindung kann nach bekannten Prinzipien erfolgen und ist kein kritischer Bestandteil der Erfindung. Es ist deshalb möglich, die Grundlagen dieser Erfindung bei Elektrolyse-Zellen mit getrennten Elektroden, oder Einheitszellen mit zwei Anoden und einer Kathode oder umgekehrt, oder Vielfach-Zellen, Membran-Zellen, glockenförmige Zellen und dgl. anzuwenden.
  • Aufgabe der Erfindung ist deshalb die Schaffung eines neuartigen Verfahrens sowie einer neuartigen Vorrichtung zur Ausführung von chemischen und elektrochemischen Prozessen bei +Überdruck, insbesondere unter Anwendung von Druck mittels eines äußeren Mediums, wodurch die Nachteile des erhöhten Innendrucks in dem bei chemischen und elektrochemischen Verfahren üblicherweise verwendeten Druckbehältern, vermieden werden.
  • Ein weiterer Zweck der Erfindung ist die Schaffung einer Herstellungsanlage, bei der ein Druckbehälter sich in einem Medium befindet, dessen darüber lastende Flüssigkeitssäule dazu benutzt wird, den Innendruck im Behälter wie auch den Außendruck zu erhöhen, oder auch um lediglich den durch bereits bekannte Verfahren hergestellten Innendruck auszugleichen.
  • Weitere Zwecke der Erfindung sind: Schaffung eines neuartigen Verfahrens zur Überdruck-Elektrolyse von Wasser zur Herstellung von Sauerstoff und Wasserstoff in einem Behälter, dessen Innendruck sich nicht vom Umgebungsdruck unterscheidet.
  • Schaffung eines neuartigen Verfahrens zur Herbeiführung von Überdruck in einem Elektrolysebehälter.
  • Schaffung einer neuartigen Vorrichtung, die aus Behältern besteht, welche geeignet sind, in oder unter ein äußeres Medium verbracht zu werden, und in der sich der Druck des innen befindlichen Mediums aufrechterhalten laßt, ohne daß das äußere Medium mit dem Medium innerhalb des Behälters in Beziehung tritt.
  • Schaffung von Verfahren und Systemen, bei denen die obenerlfahnten Behälter mit Ausgangsmaterialien beschickt und die Endprodukte unter Druck abgeführt werden.
  • Schaffung von Verfahren zur Herstellung von CheT'likalien und chemischen Verbindungen unter druck durch chemische und elektrochemische Methoden unter Versfendung von durch ein äußeres Medium auf erhöhten Druck gebrachten Realtionsgefäßen.
  • Schaffung von Vorrichtungen zum Entfernen und zur Lagerung der hergestellten Produkte unter Druck in Lagerbehältern, die sich ebenfalls in einem Medium unter Überdruck befinden oder sonst entsprechend ausgestattet sind, um die Produkte bis zum Zeitpunkt des Weiter transportes oder Verbrauchs unter Druck zu halten.
  • Schaffung von Verfahren und Vorrichtungen zur Elektrolyse von Wasser unter hohem Druck in einem äußeren Medium, wie Wasser, dessen Druck auf dem Niveau des Behälters in diesem einen Druck erzeugt, der dem Außendruck ungefähr gleich ist.
  • Verschiedene weitere Zwecke und Vorteile der Erfindung sind aus der nachfolgenden Beschreibung ersichtlich.
  • Die Erfindung wird nachstehend anhand der Zeichnungen näher erläutert.
  • Fig. 1 ist eine schematische Ansicht, die eine Elektrolyseanlage auf dem Grund eines Gewässers zeigt unter Angabe der Bauteile der Anlage.
  • Fig. i-A ist eine Frontansicht des Elektrolysebehälters der Fig. 1.
  • Fig. 2 ist eine schematische Ansicht einer Elektrolyseanlage gemäß der Erfindung, die hier in Verbindung mit einer Ammoniak-Synthese-Anlage, welche die Eleltrolyse-Produkte als Rohstoffe verwendet, gezeigt ist.
  • Fig. 3 zeigt eine andere unter nasser aufgebaute Elektrolyseanlage.
  • enn man einen elektrischen Strom durch besser leitet, wandern Wasserstoffionen zur negativen Elektrode (Kathode), wo sie sich mit Elektronen verbinden und iasserstoffatome bilden, die sich dann zu Wasserstoffmolekülen verbinden, welche aus dem Wasser als Gasblasen entweichen. Gleichzeitig wandern Sauerstoffionen zur positiven Elektrode (Anode), wo sie Elektronen abgeben und sich zu Wassermolekülen und Sauerstoffatomen und weiter zu Sauerstoffnolekülen verbinden und als Blasen dem Wasser entweichen. Wegen der niedrigen elektrischen Leitfähigkeit des 1wassers werden gewöhnlich Natrium oder Kaliumhydroxydlösungen mit destilliertem Wasser für die elektrolytische Herstellung von wasser stoff und Sauerstoff verwendet. Wasser-Elektrolyseanlagen, welche unter atmosphärischem Druck arbeiten, bilden relativ große Gasblasen aus, die zusammen mit anderen Bedingungen hohe Zellspannung erfordern. Wie bereits oben erwähnt, liegt die Betriebsspannung der Zellen bei 2,o bis 2,3 Volt bei Normaldruck. Die erforderliche Gleichstromleistung beträgt 13c bis 145 kann je 1000 scf erzeugten Gas (etwa 4,58 bis 5,11 kWh/Nm3). Da der Gleichstrom meist durch Gleichrichten von Wechselstrom erzeugt wird, beträgt der Wechselstromverbrauch etwa 160 bis 180 kWh je 1000 scf (5,64 bis 6,34 kh/Nm In Fig. 1 ist die beste Art zur Verwirklichung der Erfindung gezeigt. Fig. 2 zeigt eine Ammoniak-Synthese-Anlage in Verbindung mit dem ifasser-Elektrolyse-Verfahren, um die Anwendbarkeit der vorliegenden Erfindung auf andere chemische Verfahren zu veranschaulichen, was nachstehend näher erläutert wird.
  • Die Elektrolysiervorrichtung kann aus einer der zur Zeit verfügbaren Einheiten bestehen. Bevorzugt wird jedoch eine zweipolige Zdansky-Lonza-Ausführung, und obgleich das Nachfolgende größtenteils anderweitig verfügbar ist, wird an dieser Stelle eine detaillierte Beschreibung der verschiedenen Gesichtspunkte gegeben.
  • Die Elektrolysiervorrichtung 5 steht auf dem Grund des Gewässers, während sich die Neben- und Hilfseinrichtungen an der Oberfläche und an Land befinden.
  • Die Stromversorgung erfolgt mittels eines 3-Phasen-Wechselstrom-Hochspannungsnetzes. Ein Transformator setzt zunächst die Spannung auf den Eingangswert des nachgeschalteten Gleichrichters herab, welcher den 3-PhaW senwechselstrom in Gleichstrom umwandelt. Siliciumgleichrichter sind wegen ihres hohen Wirkungsgrades, ihrer soliden Bauweise und ihres einfachen Betriebs besonders vorteilhaft. Die Stromstärke des Gleichstroms für die Elektrolyse wird mittels einer stufenlosen Regelung wegen der flachen teistungs'charakteristik der Zelle konstant gehalten. Eine Regelung erfolgt (auf der Eingangsseite des Gleichrichters - GW?) mittels eines Laststufenschalters mit kontinuierlicher Wandlerregelung, innerhalb des Bereichs von zwei Transformatoranzapfungen.
  • Zwischen dem Gleichrichter und der Elektrolyse-Zel le befindet sich ein Trennschalter, welcher die Elektrolyse-Zelle (unter Last) vom Netz abschalten ka-nn. Ein niedrigohmiger Widerstand in Reihe mit einem Schütz ist diesem Trennschalter parallelgeschaltet, um zu große Stromstöße während des Anfahrvorganges, wenn die Zelle noch nicht polarisiert ist, zu verhindern. Nach Erreichung einer bestimmten elektrolytischen Spannung wird der Widerstand durch das Schütz kurzgeschlossen. Der Anfahrwiderstand erlaubt auch, den Gleichrichter ohne gro-Be Reservekapazität auszulegen, da die Möglichkeit großer Stromstöße ausgeschaltet ist. Die elektrische Einrichtung wird von einem zentralen Schalt raum an der Oberfläche aus kontrolliert.
  • Die Anordnung gemäß Fig. 1 weist lediglich eine Elektrolyse-Einheit 5 auf, während in Wirklichkeit wahrscheinlich eine Vielzahl von Einheiten benutzt werden würde. Jede Einheit besteht wiederum aus mehreren Zellen 10.
  • Das der Elektrolyseanlage zugeführte Speisewasser muß von größter Reinheit sein, da sich Verunreinigungen während der Elektrolyse ansammeln und konzentrieren und schließlich die elektrochemischen Reaktionen beeinflussen würden. In dieser Hinsicht sind die Bedingungen die gleichen wie in jeder anderen unter Atmosphärendruck stehenden Anlage. Das vorgewärmte Wasser läuft durch einen Aktivkohlefilter und eine Entsalzungsanlage, wo das Wasser bis zu einem spezifischen elektrischen Widerstand von 1o6 bis 1o7S cm entsalzt wird. Die Leistung der Entsalzungsanlage wird automatisch über die Beitfähigkeit des Wassers überwacht. Entsalztes Wasser wird dann über eine Pumpe 20 der Elektrolyseanlage nach Bedarf zugeführt. Die Pumpe 20 wird deshalb in die Leitung eingeschaltet, damit jederzeit die Versorgung der Elektrolyseanlage mit Elektrolyt gelyährleistet ist. Sie muß in der Lage sein, den notwendigen Druck in der Zuleitung 25 zu erzeugen.
  • Die Elektrolyseanlage ist von einem Schutzbehälter aus o,635 cm (1/4") dickem rostfreien Stahl, keramischem Werkstoff, Kunststoff oder einem ähnlichen inerten Werkstoff in Art eines Zylinders 11 zwischen zwei Abschlußplatten 12 und 13 umgeben. Der Elektrolyt wird unmittelbar in das Rohr 15 gepumpt, welches in Verbindung mit sämtlichen Zellen 10 steht und diesen Elektrolyt zuführt. Das Rohr 25 mündet in die Elektrolyseanlage und enthält Elektrolyt unter dem gleichen Druck wie das System, wie weiter unten ausgeführt wird. Es wird als bekannt vorausgesetzt, daß .iasserstoff- und Sauerstoffgas in einer Elektrolyse-Vorrichtung an zwei getrennten Stellen gesammelt und abgeführt wird, was hier bei 30 und 35 mittels rostfreier Stahlröhren erreicht wird, welche in Samnelrohre 40 und 45 und die Wasserstoffableitung 30 und Sauerstoffableitung 40 münden.
  • Bei diesem völlig kontinuierlichen System leiten die Rohre 3o und 35 die erzeugten Gase zu den Zwischen kühlern 50 und 55 und weiter zu den Sammel- und Abscheidebehältern 60 und 65. Die Rohrleitungen 7o und 75führen von den Sammelbehältern 60 und 65 zu den Lagerbehältern 80 und 85. Diese enthalten ein schweres Material, wie Sand, Beton oder dgl., um sie fest auf dem Grund zu verankern und gegen den Auftrieb der Gase zu sichern. Die Auslässe 9o und 95 stellen eine offeneVerbindung zwischen dem Lagerbehälterinnenraum und dem ungebenden Wasser her und befinden sich auf etwa der gleichen Höhe wie die Oberkante der Elektrolysezellen und des darin befindlichen Elektrolyts. Durch diese Auslässe können die Behälter mit Wasser gefüllt und in ihrer Stellung versenkt werden. Die Rohre 30 und 35 leiten Wasserstoff und Sauerstoff zu Zwischenkuhlern 50 und 55, welche vorzugsweise aus rostfreiem Stahl bestehen und nit einem oder mehreren Umlenkblechen sersehen sind, um eine Richtungsänderung vor Eintritt in die Sammel- und Abscheidebehälter 60 und 65 zu erzielen.
  • Ebenso weisen die Ssmmel- und Abscheidebehälter ein oder mehrere Umrerkbleche auf, die eine oder mehrere Richtungsänderungen herbeiführen und Elektrolyt abscheiden. Zusätzlich wird Elektrolyt während der Ableitung von Wasserstoff und Sauerstoff durch die Leitungen 70 und 75 zu den Lagerbehältern 80 und 85 abgeschieden.
  • Die Abscheidung des Elektrolyten ist in diesem System nicht kritisch und kann völlig außer Acht gelassen werden, so daß der im Gasstrom mitgeführte Elektrolyt in die magerbehalter gelangt, wo er sich aus dem'Gas abtrennen und in das Wasser im Lagerbehälter fallen kann.
  • Aus Obenstehendem ist ersichtlich, daß es sich hier um ein offenes System zwischen der Pumpe 20 durch die Elektrolyse-Zellen 5, Austrittsrohre Do, Lagerbehälter 80 und Schieber loo und 105 zu den Austrittsleitungen 110 und 115 handelt. Die Drücke auf das System sind im Gleichgewicht zwischen der Pumpe 20 und dem Wasser druck in den Lagertanks 8o und 85. In den Lagertanks wird sich immer Seewasser befinden, welches einen Druck, entsprechend der Meerestiefe, auf welcher die Lagertanks liegen, ausübt; genauer, entsprechend dem Niveau der Gas-TwEasser-Trennlinie in den Tanks. Auf diese Weise wird der Umgebungsdruck dem gesamten Elektrolyse-System mitgeteilt. Die Lagerbehälter sind derart angeordnet, daß die Gas-Wasser-Trennlinie in ihnen immer höher liegt als der Elektrolytspegel in den Elektrolyse-Zellen, um einen Überdruck in den Zellen zu vermeiden, welcher eintreten würde, wenn die Lagerbehälter oder die Gas-Wasser-Trennlinie sich unterhalb des Elektrolytspiegels befänden. Dadurch, daß das Seewasser Druck auf die Gase in den Lagerbehaltern ausübt, ist der Innendruck in den Zellen gleich dem Umgebungsdruck der jeweiligen Meerestiefe. Sollte aus irgendeinem Grund Überdruck in den Zellen auftreten, verdrängen die Gase in den Lagerbehältern so viel Wasser aus diesen, bis sie aus den Auslässen 9o und 95 austreten d dadurch Schäden an der Anlage verhindern. Vorstenend ist dargelegt worden, wie der Ausgleich zwischen irnien- und Außendruck bei der Elektrolyseanlage durch eIn neuartiges Verfahren erzielt wird, welches völlig kontinuierlich arbeitet und praktisch kein Abschalten und 1eine Reinigung der Anlage erforderlich macht.
  • Nach Indienststellung wird den Zellen genügend Elektrolyt bei entsprechendem Druck zugeführt, um ständig auf Elektrolytkapazität zu bleiben. Elektrolyt wird laufend bei der Bildung der Gase verbraucht. Die Gase werden danach in die Lagerbehälter geleitet, welche bei großen Anlagen von den Ausmaßen eines Schiffes sind. Während der Herstellung der Gase wird automatisch Elektrolyt nachgeführt, und für den Fall, daß ein übermäßiger Rückstau entsteht, sind in Leistung 25 Drucksonden vorgesehen, welche die Unterbrechung der Stromzufuhr auslösen. Alle Leitungen und Verbindungen für Strom, Elektrolyt, Elektrolyseprodukte usw. sind von gleicher Bauweise wie für eine Oberflächenanlage, d.h.
  • drucksicher und korrosionsbeständig. In Unterwasseranlagen sind im Handel erhältliche Bronze oder rostfreier Stahl besonders geeignet.
  • In den Lagerbehältern kann sich auf dem Wasser ein schwimmendes Material befinden, welches, falls notwendig, Gas und Wasser trennt. Unter sehr hohem Druck kann die Diffusion von Gas und Wasser zu Gasverlusten führen.
  • Das Trennmittel kann aus einem im Tank auf- und abgleitenden Schwimmer aus Kunststoff, einer ölschicht oder anderem geeigneten Materialien bestehen.
  • Im Falle einer Oberflächenanlage werden die Gassammelbehälter mit Stickstoff gefüllt und danach der Gleichstrom eingeschaltet. Dies ermöglicht die Inbe triebnahme innerhalb weniger Minuten und gewährleistet völlige Sicherheit. Dieses Verfahren kann ebenfalls bei vorliegendem System verwendet werden; jedoch müssen die Zellen und Sammelbehälter lediglich mit einer nichtkompressiblen Flüssigkeit gefüllt werden, dann wird Elektrolyt in die Anlage gepumpt, wenn sie auf der gewünschten Neerestiefe installiert ist, und die Anlage angefahren. Überschüssige Flüssigkeit oder Elektrolyt wird in die Lagerbehälter und von dort in das Meer abgeführt.
  • Gleichstrom wird der Einheit am Stirnende 12, welches gleichzeitig der positive Pol ist, durch Stromschienen zugeführt. Die Stromableitung erfolgt an der Rückseite 13, dem negativen Pol, des Zellblocks.
  • Vor Inbetriebnahme der Anlage wird eine angemessene Menge Elektrolyt entsprechend der Kapazität der Elektrolyseeinheit in einem Tank bereitgestellt. Kaliumhydroxyd wird im festen Zustand in diesen Tank gefüllt und im Speisewasser aufgelöst und danach in die Elektrolyseanlage eingespeist. Vor Eintritt in die Anlage wird der Elektrolyt zur Reinigung gefiltert.
  • Alle Bauteile der Anlage, mit Ausnahme der Zellen selbst, sind gegen Grund geerdet 120. Daher fallen Rohr-oder andere Verbindungen an der Anlage fort, welche elektrisch isoliert werden müssen, wodurch die Gefahr von Stroniverlusten an solchen Stellen ausgeschaltet ist.
  • An anderen Elektrolyseanlagen stellt dies im Gegensatz zu den hier behandelten eine Quelle für beträchtliche Korrosionsprobleme dar.
  • Jede Zelle ist an beiden Enden mittels gewölbter, nickelplattierter Stahlplatten in ringförmigen Rahmen abgedichtet. Gitter aus feinem, nickelplattierten, aktivierten Stahldraht über der gewölbten Platte dienen als Elektroden auf der Anoden- und Kathodenseite. Anoden-und Kathodenkammern sind durch Rahmen mit geschichtetem reinen Asbest voneinander getrennt. Die Zellenrahmen sind voneinander mittels Teflon-beschichteter Dichtungsringe isoliert. Durch das Rohr 15 gelangt der Elektrolyt zuerst ur Kathodenseite der Zellen, ein Teil läuft dann durch Öffnungen in den gewölbten Platten zur Anodenseite. Die durch die Zellen aufwärtsfließende Gas- und Elektrolytmischung wird auf der Kathodenseite in der Wasserstoffleitung und auf der Anodenseite in der Sauerstoffleitung gesammelt und abgeführt. Dank des hohen Arbeitsdrucks in der Anlage aufgrund ihrer versenkten Lage und dem daraus resultierenden niedrigen spezifischen Volumen der Gase können die Zellen von sehr raumsparender Bauweise sein.
  • Die Elektrolysezellen werden beim Hersteller zu Blocks vormontiert. Dann werden die Zellenblocks in diesem vormontierten Zustand zur Montagestelle geliefert, wo die Leitungen angeschlossen werden; dann werden sie nur noch an dem vorbestimmten Ort versenkt und geerdet.
  • Dieses Verfahren ermöglicht eine einfache, schnelle und verläßliche Installation und Bergung der Elektroly seeinheiten und beschränkt die Anzahl der Arbeitsgänge auf See auf ein Mindestmaß. Alle Materialien sollten selbstverständlich so beschaffen sein, daß sie den Wie trungsbedingungen, z.B. Wasser, widerstehen, oder sie sollten eine Schutzschicht oder andere Schutzmaßnahmen gegen schädigende Einflüsse aufweisen.
  • Einzelne Einheiten können eine Normalkapazität im Bereich von etwa 5 600 bis 24 oo Standard Kubikfuß (etwa 200 bis 850 Nm3) Wasserstoff je Stunde haben. Es können auch größere Einheiten gebaut und in vielfacher Anordnung parallel geschaltet installiert werden. Die Reinheit des Wasserstoffs liegt zwischen 99,8 und99'9Y' auf Volumenbasis, die des Sauerstoffs zwischen 99,3 und 99,5". Der Gasdruck ist eine Punktion der Tiefe, in rfelcher die Anlage oder die Anlagen arbeiten.
  • Jede Art von Druckzelle kann gemäß der Erfindung verwendet werden, wie dies bereits oben erwähnt wurde.
  • So können die Zellen beispielsweise vom Typ der bekannten Knowles Zelle, Hauser Zelle, Bamag Elektrolyser, Pechkranz Elektrolyser oder dgl. sein, wie sie in einer Abhandlung von C.E. Bowen, "The Production of Hydrogen and Oxygen by the Elektrolysis of Mater1,, Journal Institute Electrical Engineers (London), Vol. 90 No. I, pp. 474 bis 485 beschrieben und abgebildet sind.
  • Andere geeignete Zellen sind zum Beispiel die von Zdansky (US-Patentschrift 2 881 123) beschriebenen Arten, in einer Abwandlung mit größeren Elektrodenoberflächen und weniger ringförraigen Bauteilen.
  • In Fig. 2 wird eine Kernenergleanlage zur Dampferzeugung gezeigt, womit Gleichstrom über Turbinen und Generatoren, allgemein Energieumarandler genannt, erzeugt wird. Die Kernreaktor- und Energleumwandlungsanlage werde vorzugsweise am Land stationiert, von wo mit hochisolierten Zuleitungen niedriggesrannter Strom hoher Stromstarke zur Elektrolyseanlage auf dem Meeresgrund geleitet wird. Für die Anschlüsse sind die gleichen Maßnahmen bezüglich Druckabdichtung und elektrischer Isolierung zu treffen wie bei Oberflächen-Hochdruckanlagen.
  • Wie dargestellt, wird die Errichtung einer Anlage auf einer Plattform auf dem Meeresgrund bevorzugt. Andere Fundamente können gleichfalls benutzt werden, z.B.
  • geflutete Pontons, Aufhängung unter schwinmenden Plattformen, und ähnliches.
  • Wasser wird der Elektrolyseanlage direkt von der Ammoniakanlage zugeleitet, welches unter gewissen Bedingungen als Nebenprodukt der Stickstofferzeugung abfällt. Da die Elektrolyseanlage kontinuierlich und unter Druck arbeitet, muß der Speisewasserdfuck genügend über den hydrostatischen Druck erhöht werden, um in die Elektrolyseanlage gelangen zu können. Nach der ersten Füllung der Elektrolyseanlage mit Elektrolyt sind nur gelegentliche, geringe Berichtigungen seiner chemischen Zusammensetzung notwendig, was ohne weiteres durch die Speiseleitung der Elektrolyseanlage möglich ist.
  • In Fig. 2 werden der Hochdruck-lfasserstoff und -sauerstoff durch Leitungen an Land geführt, wo sie in bekannter gleise in der Ammoniak-Synthese Verwendung finden, oder sie werden unter Druck im gasförmigen oder flüssigen Zustand in erforderlicher Tiefe in einem Lagerbehälter aufbewahrt, welcher unter einer Vorrichtung auf der Wasseroberfläche aufgehängt oder in anderer geeigneter Weise unter der Oberfläche installiert ist, jedenfalls vorzugsweise an einem Ort, an welchem Überdruck gegenüber Atmosphärenbedingungen herrscht. Für das synthetisch produzierte Ammoniak gilt dasselbe.
  • Durch dieses neue Konzept ist es möglich, die Lagerung von Ammoniak an der Oberfläche unter Druck und Kühlung auszuschalten.
  • Bei der Errichtung der Vorrichtung auf dem Meeresboden kann in verschiedener Weise verfahren werden, eingeschlossen, aber nicht beschränkt darauf, die Erhöhung des Innendrucks zum Angle ich an den Umgebungsdruck während des absenkens an den Standort, soweit dies zur Vermeidung übermäßiger innerer oder äußerer Spannungen während der Errichtung notwendig ist. Ein anderes Verfahren stellt die Füllung der Anlage mit einer inkompressiblen Flüssigkeit, z.B. Elektrolyt, dar, um ein Zusammenfallen des Behälters unter dem wasserdruck zu verhindern.
  • Bezüglich weiterer Anwendungsbeispiele der Grund prinzipien der Erfindung wird auf Figuren 3 und 5 hingewiesen.
  • Die Elektrolyt-1lasserstoff- und Elektrolyt-Sauerstoff-Mischungen verlassen die Zellenblocks durch die Steiger 159-H und 159-0, Krümmer 160 und Zwischenkühler 161 und gelangen dann in die Gastrennkammern 162 und 163, wo die Gase vom mitgeführten Elektrolyt getrennt werden. Der Wasserstoff steigt auf zum Wasserstoff-Abscheider 162, durch den Tröpfchenabscheider 164, in dem mitgerissene Elektrolytpartikel ausgefällt werden, weiter durch den Leitungsh'Uiler 169 und schließlich durch das Kontrollventil 169 zum Verwendungsort oder zur lLagerung an der Oberfläche. Statt wasserstoff und Sauerstoff gleich zur Oberfläche zu leiten, kann man die Gase unter Wasser beim Austrittsdruck aus den Abscheidern in einem Behälter, z.B. einem der in Fig. 1 gezeigten Bauweise, lagern. In Anbetracht der auftretenden gemperaturen und Drücke können Wasserstoff- und Sauerstoff-Isotopen vorliegen, welche vor dem Verbrauch aus den verflüssigten oder gaszörmigen Gasen abgesondert und abgeschieden erden können. Von den Gasabscheidern 162 und 163 strömt der Elektrolyt zur Rückspeisepumpe 170, durch den Filter 171 und durch den Druckausgleicher 172 zuriick zu den Zellen.
  • Der Innendruck der Anlage wird mittels des Druckausgleichers 172 aufrechterhalten, der eine offene Seite 172A und eine undurchlässige Membran 172B aufweist, welche durch die Öffnung 172A in Kontakt zur Umgebung steht und gleichfalls mit dem Elektrolyten in der Beitung zwischen Pumpe 171 und Filter 172 in Berührung ist. Die llembrane 172B besteht vorzugsweise aus 1,27 cn (1/2 inch) dickem Gummi und ist in geeigneter Weise in der Kammer befestigt. Der aus der Mambran 172B und dem geschlossenen zylindrischen Teil 172C gebildete Druckausgleicher 172 hat etwa ein Zehntel bis die Hälfte der Größe des 3lektrolyseanlagenbehälters, an den er angeschlossen ist, in diesem Falle den Behälter 181. Der Druckausgleicher dient hauptsachlich zur Aufrechterhaltung eines mehr oder weniger konstanten Druckes entsprechend dem Umgebungsüberdruck im Anlagenbehälter.
  • Zwangsumlauf gewährleistet eine gründliche Mischung zwischen dem Elektrolyten in den Anoden- und Kathodenkammern der Zelle und verhindert Konzentrationsunterschiede. Ebenfalls wird dadurch die gleichunäßige Versorgung der Zellen mit Elektrolytflüssigkeit erreicht. Der den Elektrolyten ständig reinigende Pilter besteht aus einer Anzahl von perforierten Filterrohren, welche in den Bohrungen des Filterbodens angebracht und mit dichtem Filtergewebe bedeckt sind. Die Flüssigkeit strömt durch das Filtergewebe und den durchbo ten Filterboden und schließlich durch einen Filterzylinder als zusätzliche Sicherung gegen Verunreinigung der Zellen. Als Sicherheitseinrichtung gegen Überdruck im System wirkt das pneumatische Druckkontrollgerät 173, welches das Membranventil 166 in der Wasserstoffleitung auslöst. Dieses Drucküberwachungsgerät ist eine Drucksonde, die die Wasserstoffleitung beim Erreichen eines gewissen Drukkes öffnet. Der Elektrolytspiegel in den Gasabscheidern wird durch eine Niveausonde 174 gehalten, welche den Elektrolytspiegel im Sauerstoffabscheider 163 überwacht. Diese öffnet oder schließt-das ljembranventil 169 in Abhängigkeit vom Niveau im Sauerstoffabscheider. Da beide Ibscheidebehälter 162 und 163 durch eine Anzahl von kommunizierenden Rohrkrümmern 175 unterhalb des Flüssigkeitsspiegels verbunden sind, bewirkt die Gleichhaltung des Niveaus im Sauerstoffabscheider den gleichen Effekt im Wasserstoffabscheider. Ein Sicherheitsventil wird geöffnet im Falle, daß der Betriebsdruck im Druckkompensator 172 überschritten wird.
  • Es sind ebenfalls Vorkehrungen getroffen, um den Übertritt von Wasserstoff vom Abscheider 162 zum Sauerstoffabscheider 163 zu verhindern. Erzielt wird dies durch die Kontrolle des Elektrolytspiegels in den Abscheidern. Wenn infolge einer Störung, z.B. des Niveauregulierers, das Niveau in einem der Abscheider fällt, dann wird das Relais 178 betätigt und schaltet die Gleichstromversorgung ab. Da dann kein weiteres Gas produziert wird, kommt der Niveauabfall -zum Stills-tand. Das Relais löst ebenfalls akustische und optische Alarmsignale aus. Das Schwimmerventil 179 stellt eine zusätzliche Sicherung dar und öffnet den Abscheider, in dem sich der Elektrolytspiegel als ole der Störung gesenkt hat.
  • wodurch das Gas entweichen kann. Die resultierende geringe Druckabsenkung in diesem Abscheider bewirkt den Niveauausgleich zum anderen Abscheider.
  • Obgleich die vorstehende Beschreibung sich auf Anlagen für den Betrieb im Ozean bezieht, ist doch jedes Gewässer hinreichenaer Tiefe geeignet. Das Meer hat verschiedene Vorteile, so seine Ausbreitung, Vorhandensein großer Meeres tiefen und der konstante Druck in der gewählten Tiefe. Dennoch kann für die Erfindung die Ausnutzung anderer geologischer Gegebenheiten in Betracht gezogen werden, wie z.B. eine Bohrung in der Erdkruste, oder ein durch Erosion, vulkanische oder andere Erscheinungen hervorgerufener Hohlraum.

Claims (11)

  1. Patentansprüche
    0 Verfahren zur Ausführung einer Elektrolyse zur Herstellung von Gasen unter Druck in einer Elektrolysevorrichtung mit mindestens einer Elektrolyse-Zelle in einem diese umgebenden Behälter, welcher eineinÜberdruck von außen, während des Betriebes der Anlage unter innerem Überdruck, ausgesetzt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrolysevorrichtung sich unter der Oberfläche eines Gewässers befindet und die Produkte der Elektrolyse-Zelle unter dieser Oberfläche gesammelt und den Druckbedingungen des Gewässers unterworfen werden.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die gesammelten Produkte mit dem Elektrolyten der Elektrolysevorrichtung in Verbindung stehen.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichet, daß die Elektrolysevorrichtung unter der Oberfläche eines Gewässers angeordnet wird und während des Betriebes der Innendruck der Elektrolysevorrichtung ungefähr gleich dem Außendruck in der Tiefe, in der die Elektrolysevorrichtung arbeitet, gehalten wird.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 zur Herstellung von wasserstoff und Sauerstoff durch Elektrolyse von Wasser und die Lagerung derselben für eine künftige Verwendung, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Elektrolysevorrichtung und wenigstens zwei getrennte Lagerbehälter in einer Überdruckumgebung anordnet, die Elektrolysevorrichtung unter Druck betreibt und die erzeugten Gase sammelt und in die Lagerbehälter überführt und sie ungefahr dem gleichen Druck aussetzt, der in der Überdruckumgebung herrscht.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß man die Elektrolysevorrichtung unter der Oberfläche eines Gewässers anordnet und die Gase getrennt in der Elektrolysevorrichtung auffängt und in unbehinderter Strömung zu den Lagerbehältern überführt, die in ungefähr der gleichen Tiefe wie die Elektrolysevorrichtung liegen und geeignet sind, die Gase dem Wasserdruck auszusetzen.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß nah man einerElektrolysevorrichtung, die aus mindestens einer Elektrolyse-Zelle in einem diese umgebenden Behälter besteht, von außen elektrische Energie während des Betriebes der i:lektrolysevorrichtung zuführt, den Behälter der Einwirkung von hydrostatischem Überdruck von außen unterwirft, die Elektrolysevorrichtung kontinuierlich unter Druck mit Elektrolyt während des Betriebes beschickt, den inneren Betriebsdruck des kontinuierlich arbeitenden elektrolytischen Systems durch Einwirkung eines äußeren hydrostatischen Drucks auf die erzeugten Gase, die in Verbindung mit dem Innenraum der Elektrolysevorrichtung stehen, regelt, so daß ein annähernder Druckausgleich zwischen Innen- und Umgebungsdruck während des Betriebes erfolgt.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnot, daß sich die Elektrolysevorrichtung während des Betriebs unter der Oberfläche eines Gewässers befindet, und die Gase getrennt in Kammern aufgefangen und einem Druck ausgesetzt werden, der ungefahr gleich dem Betriebsinnendruck der Elektrolysevorrichtung ist.
  9. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt aus Wasser besteht, die erzeugten Gase Wasserstoff und Sauerstoff sind und letztere in Leitungen von der Elektrolysevorrichtung zu getrennten Kammern strömen, welche in ungefähr der gleichen Tiefe wie die Elektrolysevorrichtung liegen, und die nach unten geöffnet sind, wodurch die Gase unter im wesentlichen gleichem Druck stehen wie das umgebende Wasser.
  10. 10. Elektrolysevorrichtung, gekennzeichnet durch einen umgebenden Behälter, eine elektrolytische Zellenanordnung zum Betrieb unter Druck, zur Erzeugung von Gasen durch Elektrolyse einer darin befindlichen Slüssigkeit, und Einrichtungen, die mit der Vorrichtung zur Zufuhr von Strom und zur Ableitung der Elektrolyseproduk te verbunden sind, wobei der Behälter mit Einrichtungen ausgestattet ist, um den Druckunterschied zwischen Innen- und Umgebungsdruck während des Betriebes der Elektrolysevorrichtung in der Umgebung zu verringernO
  11. 11. Elektrolysevorrichtung nach Anspruch lo, dadurch gekennzeichnet, daß die Druckregelung im Inneren durch die Einwirkung des Umgebungsdruckes des Behälters auf denselben und seinen Inhalt bewirkt wird.
    L e e r s e i t e
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Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2729589A1 (de) * 1976-07-05 1978-01-12 Asahi Chemical Ind Verfahren zur alkalihalogenidelektrolyse
EP0389263A1 (de) * 1989-03-24 1990-09-26 United Technologies Corporation Wasserstofftrennungsvorrichtung für die Wasserelektrolyse in Schwerelosigkeit
FR2689910A1 (fr) * 1992-04-13 1993-10-15 Foltz Francois Dispositif fournissant électricité et froid par détente de gaz produits lors d'électrolyses; ces derniers étant comprimés par le seul poids de l'électrolyte.
WO2014028952A1 (de) * 2012-08-21 2014-02-27 Brus Thomas Tiefseespeicher
DE102012112694B4 (de) * 2012-12-20 2014-04-17 Josef Lachner Verfahren und Vorrichtung zum Speichern von elektrischer Energie mittels Elektrolyse
EP3396024A3 (de) * 2017-04-20 2019-03-13 H-TEC Systems GmbH Elektrochemievorrichtung und verfahren zum betrieb einer elektrochemievorrichtung

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