DE20018741U1 - Device for the fine cleaning of the fuel gas for a fuel cell - Google Patents
Device for the fine cleaning of the fuel gas for a fuel cellInfo
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Description
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BeschreibungDescription
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Feinreinigung des Brennstoffgases für eine Brennstoffzelle.The invention relates to a device for finely cleaning the fuel gas for a fuel cell.
In einer Brennstoffeelle wird Wasserstoff mit dem Sauerstoff aus der Luft katalytisch verbrannt, wobei Energie in Form von Wärme und elektrischem Strom frei wird. In diesem Zusammenhang sind sogenannte PEM-Brennstoffzellen bekannt, bei denen protonenleitende Membranen als Elektrolyt und Platin als Anodenkatalysator vorgesehen sind. PEM-Brennstoffzellen werden im Vergleich zu sogenannten SOFC-Brennstoffeellen bei geringen Temperaturen von etwa 1000C betrieben.In a fuel cell, hydrogen is catalytically burned with oxygen from the air, releasing energy in the form of heat and electricity. In this context, so-called PEM fuel cells are known, in which proton-conducting membranes are used as the electrolyte and platinum as the anode catalyst. In comparison to so-called SOFC fuel cells, PEM fuel cells are operated at low temperatures of around 100 0 C.
Mehrere Brennstoffeellen werden in der Regel zur Erzielung großer Leistungen seriell miteinander zu einem sogenannten Brennstoffzellenstapel verbunden. Das verbindende Element zweier Brennstoffeellen ist unter der Bezeichnung Interkonnektor oder aber bipolare Platte bekannt.To achieve high performance, several fuel cells are usually connected in series to form a so-called fuel cell stack. The connecting element between two fuel cells is known as an interconnector or bipolar plate.
Die für den Betrieb der Brennstoffeelle als Oxidationsmittel benötigte Luft wird aus der Umgebung angesaugt, der als Brennstoff benötigte Wasserstoff muß hergestellt werden. Wasserstoff kann beispielsweise durch Reformierung von Kohlenwasserstoffen wie Methanol oder Methan gewonnen werden. Bei der Reformierungsreaktion entstehen neben Wasserstoff und Kohlendioxid auch Kohlenmonoxid (CO) in Konzentrationen von etwa 0,5 bis 2 Vol.-%.The air required as an oxidizing agent for the operation of the fuel cell is sucked in from the environment, and the hydrogen required as fuel must be produced. Hydrogen can be obtained, for example, by reforming hydrocarbons such as methanol or methane. In addition to hydrogen and carbon dioxide, the reforming reaction also produces carbon monoxide (CO) in concentrations of around 0.5 to 2 vol.%.
Anodenkatalysatoren wie Platin oder dergleichen werden schon bei geringsten Kohlenmonoxidkonzentrationen vergiftet, d.h. es treten schon bei Kohlenmonoxidkonzentrationen im Wasserstoff oberhalb von etwa 10 ppm hohe Spannungs- und Leistungsverluste auf. Dieses Kohlenmonoxid muß auf Brennstoffzellen-verträgliche Werte gesenkt werden.Anode catalysts such as platinum or similar are poisoned by even the smallest concentrations of carbon monoxide, i.e. high voltage and power losses occur even at carbon monoxide concentrations in hydrogen above about 10 ppm. This carbon monoxide must be reduced to levels that are compatible with fuel cells.
Der Leistungsverlust einer Membranbrennstoffeelle bei CO-Anteilen zwischen 10 ppm und 250 ppm liegt beispielsweise, je nach Anodenkatalysator und abhängig von der Belastung, zwischen 20 und 90%. Da somit die Reinheit des Gases, das durch die Brennstoffzelle geleitet wird, maßgeblich für die Haltbarkeit und Lebensdauer der Brennstoffzelle ist.For example, the loss of performance of a membrane fuel cell with CO levels between 10 ppm and 250 ppm is between 20 and 90%, depending on the anode catalyst and the load. The purity of the gas that is passed through the fuel cell is therefore crucial for the durability and service life of the fuel cell.
Es ist bekannt, zur Lösung des Problems im Anschluß an die Reformierung des Brenngases die CO-Konzentration im Wasserstoff mittels nachgeschalteter Reinigungsstufen zu verringern.It is known that the problem can be solved by reducing the CO concentration in the hydrogen by means of downstream purification stages following the reforming of the fuel gas.
Es ist femer bekannt, zur Lösung des Problems CO-resistente Anodenkatalysatoren einzusetzen. Zu diesem Zweck wurden Platin-Ruthenium-Legierungen als Katalysator verwendet. Allerdings tritt auch bei diesen verbesserten Katalysatoren noch ein deutlicher Spannungsverlust aufgrund von im Wasserstoff auftretendem CO auf. Ferner sind die Legierungen teuer und müssen aufwendig verarbeitet werden.It is also known that CO-resistant anode catalysts can be used to solve the problem. Platinum-ruthenium alloys were used as catalysts for this purpose. However, even with these improved catalysts, there is still a significant voltage loss due to the CO present in the hydrogen. Furthermore, the alloys are expensive and have to be processed at great expense.
Aus den Druckschriften DE 44 08 962 A1 sowie WO 94/09523 A1 geht hervor, daß CO aus dem Brenngas durch Carbonisieren bzw. durch Umsetzung mit Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasgemischen im isothermischen Reaktor aus dem Brennstoff entfernbar ist.From the publications DE 44 08 962 A1 and WO 94/09523 A1 it emerges that CO can be removed from the fuel gas by carbonization or by reaction with oxygen or oxygen-containing gas mixtures in the isothermal reactor.
Es ist also bekannt, zur Lösung des Problems geringe Mengen Sauerstoff oder Luft zum Wasserstoffgas (Prozeßgas) hinzuzugeben. Vergiftungseffekte aufgrund von CO lassen sich so eliminieren. Bei Zusatz von etwa 1% Sauerstoff zum Wasserstoff wurden die gleichen Leistungsdaten (Strom-Spannungs-Kurven) wie bei reinem, CO-freiem Wasserstoff erreicht.It is therefore known that small amounts of oxygen or air can be added to the hydrogen gas (process gas) to solve the problem. This eliminates the poisoning effects caused by CO. When about 1% oxygen was added to the hydrogen, the same performance data (current-voltage curves) were achieved as with pure, CO-free hydrogen.
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Ein mögliches Verfahren zur Reinigung des Prozeßgases besteht in einer zweistufigen Behandlung, bei der das Prozeßgas zunächst in einer ersten Stufe, der sogenannten Shiftstufe, durch eine homogene Wassergasreaktion vorgereinigt wird.One possible method for cleaning the process gas consists of a two-stage treatment in which the process gas is first pre-cleaned in a first stage, the so-called shift stage, by a homogeneous water gas reaction.
In einer zweiten Stufe, der sogenannten präferentiellen Oxidation (PROX-Stufe) wird das Prozeßgas durch die Zufuhr von Sauerstoff feingereinigt, indem das Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert wird. Das so gereinigte Prozeßgas wird der Anode der Brennstoffzelle zugeführt.In a second stage, the so-called preferential oxidation (PROX stage), the process gas is finely purified by adding oxygen, whereby the carbon monoxide is oxidized to carbon dioxide. The purified process gas is fed to the anode of the fuel cell.
Die genaue Bemessung der Menge des in der PROX-Stufe zudosierten Sauerstoffs (Luft) ist sehr wichtig, da bei einer zu hohen Zufuhr von Luft ein totaler Ausbrand stattfindet und somit auch Wasserstoff verbraucht wird, d. h. es ist bei der Zugabe von Sauerstoff oder Luft darauf zu achten, daß die auftretenden Sauerstoffkonzentrationen im Wasserstoff bei jedem HrDurchfluß, d.h. für jede Brennstoffzellen-Leistung unter der Zündgrenze liegen. Es müssen daher genau arbeitende Durchflußregler (auch Mass-Flow-Controller genannt) oder spezielle Düsen etc. zur Gasdosierung installiert werden, die technisch aufwendig und teuer sind. Zudem muß eine hohe Betriebssicherheit geschaffen werden, um niemals Gasmischungen im zündfähigen Bereich herzustellen.The precise measurement of the amount of oxygen (air) added in the PROX stage is very important, since if too much air is added, total combustion occurs and hydrogen is also consumed, i.e. when adding oxygen or air, care must be taken to ensure that the oxygen concentrations in the hydrogen are below the ignition limit for every Hr flow, i.e. for every fuel cell output. Therefore, precisely functioning flow regulators (also called mass flow controllers) or special nozzles etc. must be installed for gas dosing, which are technically complex and expensive. In addition, a high level of operational reliability must be ensured in order to never produce gas mixtures in the flammable range.
Bei zu geringer Sauerstoffzufuhr kann das nach der PROX-Stufe im Prozeßgas noch enthaltene CO die Brennstoffzelle schädigen, während sich bei zu starker Sauerstoffzufuhr der Wasserstoffgehalt des feingereinigten Prozeßgases durch Ausbrand verringert, wodurch die Leistungsfähigkeit der Brennstoffzelle vermindert wird.If the oxygen supply is too low, the CO still contained in the process gas after the PROX stage can damage the fuel cell, while if the oxygen supply is too high, the hydrogen content of the finely purified process gas is reduced by burnout, which reduces the performance of the fuel cell.
Aus der JP 08-329969 A ist ein Brennstoffzellensystem bekannt, dem zur Brennstofferzeugung ein Reaktor zur Dampf reformierung von Kohlenwasserstoffen vorgeschaltet ist, wobei der Ausgang des Dampfreformers mit einem Shift-Reaktor zur Durchführung einer homogenen Wassergasreaktion verbunden ist, dessen Ausgang seinerseits zu einem Reaktor zur Durchführung einer präferentiellen Oxidation zur CO-Eliminierung führt. In die von der präferentiellen Oxidationsstufe zur Brennstoffzelle führenden Leitung, durch die das gereinigte, d.h. von CO befreite wasserstoffreiche Gas geführt wird, ist ein Sensor eingebaut, der laufend die Konzentration von CO in dem wasserstoffreichen Gas ermittelt. Die Meßwerte werden einem Rechner zugeführt, der in Abhängigkeit von der festgestellten CO-Konzentration die LuftzufuhrA fuel cell system is known from JP 08-329969 A, which is preceded by a reactor for steam reforming hydrocarbons to produce fuel, the output of the steam reformer being connected to a shift reactor for carrying out a homogeneous water gas reaction, the output of which in turn leads to a reactor for carrying out a preferential oxidation for CO elimination. A sensor is installed in the line leading from the preferential oxidation stage to the fuel cell, through which the purified, i.e. CO-free, hydrogen-rich gas is fed, which continuously determines the concentration of CO in the hydrogen-rich gas. The measured values are fed to a computer, which adjusts the air supply depending on the CO concentration determined.
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in die Stufe der präfererrtiellen Oxidation regelt, um die CO-Konzentration auf einem unkritischen Wert zu halten. An das Stellglied für die Regelung der Luftzufuhr (Proportionalventil) werden hierbei hohe Anforderungen zur Gewährleistung einer exakt bemessenen Luftzufuhr gestellt, so daß dieser Teil der Gesamtanlage relativ kostenaufwendig ist.into the stage of preferential oxidation in order to keep the CO concentration at a non-critical level. The actuator for regulating the air supply (proportional valve) has to meet high requirements to ensure a precisely measured air supply, so that this part of the overall system is relatively expensive.
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine gattungsgemäße Vorrichtung zur Reinigung des Prozeßgases für eine Brennstoffzelle zur Verfügung zu stellen, welche die oben erwähnten Nachteile des Standes der Technik überwindet. Es soll eine Vorrichtung zur Verfügung gestellt werden, die eine einfache, schnelle und genaue Steuerung der Luftzufuhr in der PROX-Stufe ermöglichen, um so Schäden an der Brennstoffzelle und unerwünschten Ausbrand von Wasserstoff zu vermeiden.The object of the present invention is to provide a generic device for cleaning the process gas for a fuel cell, which overcomes the above-mentioned disadvantages of the prior art. A device is to be provided which enables simple, fast and precise control of the air supply in the PROX stage in order to avoid damage to the fuel cell and undesirable burnout of hydrogen.
Die Aufgabe wird durch eine Vorrichtung mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen sind in den abhängigen Ansprüchen gekennzeichnet.The object is achieved by a device having the features of claim 1. Advantageous embodiments are characterized in the dependent claims.
Die Aufgabe wird gelöst durch eine Vorrichtung zur Feinreinigung des Prozeßgases für eine Brennstoffzelle mit einem ersten Reaktor, in dem eine Reinigung des Prozeßgases durch eine homogene Wassergasreaktion erfolgt und einem zweiten Reaktor, in dem eine Feinreinigung des Prozeßgases mittels präferentieller Oxidation (PROX-Stufe) erfolgt ,wobei hinter dem zweiten Reaktor ein CO/H^Sensor zur genauen Steuerung der Luftzufuhr für die PROX-Stufe anhand der Meßwerte dieses CO/HrSensors angeordnet ist. Erfindungsgemäß ist diese Vorrichtung dadurch gekennzeichnet, daß die exakte Luftzuführung zur PROX-Stufe mindestens zwei Luftzufuhrregler als Stellglieder in Parallelschaltung vorgesehen sind. Durch die Anordnung mehrerer Stellglieder läßt sich einerseits eine schnelle Verstellung der Luftmenge über einen großen Bereich und andererseits eine besonders hohe Genauigkeit gewährleisten, da die Exaktheit der Einstellung bei einem kleineren Stellglied im Regelfall besser ist als bei einem größeren.The problem is solved by a device for fine cleaning of the process gas for a fuel cell with a first reactor in which the process gas is cleaned by a homogeneous water gas reaction and a second reactor in which the process gas is fine cleaned by means of preferential oxidation (PROX stage), with a CO/H^ sensor for precise control of the air supply for the PROX stage based on the measured values of this CO/H ^ sensor being arranged behind the second reactor. According to the invention, this device is characterized in that at least two air supply regulators are provided as actuators in parallel for the precise air supply to the PROX stage. The arrangement of several actuators ensures, on the one hand, rapid adjustment of the air quantity over a large range and, on the other hand, particularly high accuracy, since the accuracy of the setting is generally better with a smaller actuator than with a larger one.
Wenn beispielsweise statt eines großen Luftzufuhrreglers (d.h. Luftzufuhrregler mit großer maximaler Durchflußrate) zwei kleinere Luftzufuhrregier eingesetzt werden, die in der Summe die gleiche maximale Durchflußrate bewältigen, dann kann die Feineinstellung zur exakten Dosierung der Luftmenge bei einer erreichten Grobeinstellung, die der geforderten Soll-Durchflußrate annähernd entspricht, dadurchIf, for example, instead of a large air supply regulator (i.e. air supply regulator with a large maximum flow rate), two smaller air supply regulators are used which together manage the same maximum flow rate, then the fine adjustment for the exact dosing of the air quantity can be achieved with a coarse adjustment that approximately corresponds to the required target flow rate.
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mit größerer Genauigkeit erzielt werden, daß nur noch einer der beiden Luftzufuhrregler in seiner Einstellung verändert wird. Besonders gute Ergebnisse lassen sich erreichen, wenn die beiden Luftzufuhrregler unterschiedliche Größe aufweisen und zur Feineinstellung allein noch der kleinere Luftzufuhrregler verstellt wird.with greater precision if only one of the two air supply regulators is changed in its setting. Particularly good results can be achieved if the two air supply regulators are of different sizes and only the smaller air supply regulator is adjusted for fine adjustment.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird als CO/HrSensor zur Steuerung der Luftzufuhr für die PROX-Stufe eine preisgünstig erhältliche Lambda-Sonde verwendet.In a preferred embodiment of the invention, an inexpensive lambda probe is used as the CO/H r sensor for controlling the air supply for the PROX stage.
Die Erfindung wird nun anhand eines Ausführungsbeispiels unter Bezugnahme auf die beigefügte Zeichnung näher erläutert.The invention will now be explained in more detail using an embodiment with reference to the accompanying drawing.
Die einzige Figur zeigt schematisch eine bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Feinreinigung des Brennstoffgases (Prozeßgas) für eine Brennstoffzelle 6. In einem ersten Reaktor 1 wird das Prozeßgas durch eine homogene Wassergasreaktion vorgereinigt. Anschließend wird das Prozeßgas in einem als präferentielle Oxidationsstufe ausgebildeten zweiten Reaktor 2 feingereinigt. Im Anschluß an den zweiten Reaktor 2 ist in der Prozeßgaszuleitung zur Brennstoffzelle 6 ein CO/H2-Sensor 3 angebracht, der zwei parallel geschaltete Luftzufuhrregler 4, 5 für die Luftzufuhr zum Reaktor 2 steuert. Das feingereinigte Prozeßgas wird anschließend zur Anode 7 der Brennstoffzelle 6 geleitet. Eine weitere Luftzufuhr 8 versorgt die Kathode 9 der Brennstoffzelle 6 mit Luft (Sauerstoff). Auf der Grundlage der Messungen des CO/HrSensors 3 kann die Luftzufuhr zum Reaktor 2 stets in einem optimalen Bereich gehalten werden. Befindet sich zuviel Kohlenmonoxid im Abgas der PROX 2, wird die Luftzufuhr unverzüglich erhöht. Enthält das Abgas kein Kohlenmonoxid und zu wenig Wasserstoff, wird die Luftzufuhr entsprechend verringert. Zur Grobeinstellung der optimalen Luftzufuhrmenge können beispielsweise beide Luftzufuhrregler 4, 5 betätigt werden, während zur Feineinstellung lediglich einer der beiden Luftzufuhrregler 4, 5 betätigt wird, und zwar vorzugsweise der kleinere der beiden Luftzufuhrregler 4, 5.The single figure shows schematically a preferred embodiment of the device according to the invention for fine cleaning of the fuel gas (process gas) for a fuel cell 6. In a first reactor 1, the process gas is pre-cleaned by a homogeneous water gas reaction. The process gas is then finely cleaned in a second reactor 2 designed as a preferential oxidation stage. Following the second reactor 2, a CO/H2 sensor 3 is installed in the process gas feed line to the fuel cell 6, which controls two parallel-connected air supply regulators 4, 5 for the air supply to the reactor 2. The finely cleaned process gas is then fed to the anode 7 of the fuel cell 6. A further air supply 8 supplies the cathode 9 of the fuel cell 6 with air (oxygen). On the basis of the measurements of the CO/H r sensor 3, the air supply to the reactor 2 can always be kept in an optimal range. If there is too much carbon monoxide in the exhaust gas of the PROX 2, the air supply is immediately increased. If the exhaust gas contains no carbon monoxide and too little hydrogen, the air supply is reduced accordingly. For example, both air supply controls 4, 5 can be operated to roughly adjust the optimum air supply quantity, while for fine adjustment only one of the two air supply controls 4, 5 is operated, preferably the smaller of the two air supply controls 4, 5.
In weiteren Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung können die Reaktoren 1 und 2 auch in anderer geeigneter Weise angeordnet sein. Derartige Anordnungen sind dem Fachmann bekannt. So kann insbesondere die PROX-Stufe 2 einstufig, zweistufigIn further embodiments of the present invention, the reactors 1 and 2 can also be arranged in another suitable manner. Such arrangements are known to the person skilled in the art. In particular, the PROX stage 2 can be single-stage, two-stage
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oder in noch mehr Stufen betrieben werden. Dabei können auch zwei oder mehrere Reaktoren zur Anwendung kommen.or in even more stages. Two or more reactors can also be used.
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Cited By (1)
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2000
- 2000-10-26 DE DE20018741U patent/DE20018741U1/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| R207 | Utility model specification |
Effective date: 20010222 |
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| R081 | Change of applicant/patentee |
Owner name: P21 - POWER FOR THE 21ST CENTURY GMBH, DE Free format text: FORMER OWNER: MANNESMANN AG, 40213 DUESSELDORF, DE Effective date: 20020917 |
|
| R081 | Change of applicant/patentee |
Owner name: P21 - POWER FOR THE 21ST CENTURY GMBH, DE Free format text: FORMER OWNER: VODAFONE AG, 40213 DUESSELDORF, DE Effective date: 20030319 |
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| R150 | Utility model maintained after payment of first maintenance fee after three years |
Effective date: 20031104 |
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| R151 | Utility model maintained after payment of second maintenance fee after six years |
Effective date: 20061107 |
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| R152 | Utility model maintained after payment of third maintenance fee after eight years |
Effective date: 20081110 |
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| R071 | Expiry of right |