DE2063720A1 - Brenn- und/oder Brutstoff für Kernreaktoren - Google Patents
Brenn- und/oder Brutstoff für KernreaktorenInfo
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Description
Kernforschungsanlage Julien Gesellschaft mit beschränkter Haftung
"Brenn- und/oder Brutstoff für Kernreaktoren"
Die Erfindung bezieht sich auf einen Brenn- und/oder Brutstoff für Kernreaktoren, insbesondere für Hochtemperaturreaktoren, aus
Oxiden des Urans, Thoriums oder dergleichen.
Bei dem im Kernreaktor ablaufenden Spaltprozeß bilden sich gasförmige
und feste Spaltprodukte, die wegen ihrer hohen spezifischen Radioaktivität nicht aus dem Brenn- und/oder Brutelement
in das Kühlmittel gelangen sollen. Es sind verschiedene Maßnahmen bekannt, um diese Spaltprodukte zurückzuhalten. So hat
man den Brenn- und/oder Brutstoff in keramische oder metallische Umhüllungen eingefüllt. Ein weiteres bekanntes Brenn- und/oder
Brutelement besteht darin, daß der Brenn- und/oder Brutstoff in einer Matrix aus Graphit eingebettet ist. Man hat auch schon
kleine Brenn- und Brutstoffteilchen, deren Durchmesser unterhalb 1 mm lag, mit Beschichtungen aus pyrolytischem Kohlenstoff
und/oder geeigneten Carbiden wie Siliziumkarbid umhüllt. Nachteilig ist bei der Verwendung von metallischen und keramischen
Umhüllungen, daß bei einem Riß oder einem Bruch der Umhüllung, wie er sich im Reaktorbetrieb ergeben kann, die Gefahr
besteht, daß die gebildeten Spaltprodukte aus dem Brennelement austreten können. Das gilt auch für Brennelemente, bei denen
der Brenn- und/oder Brutstoff in einer Matrix aus Graphit eingebettet ist und für Brenn- und/oder Brutelemente, bei denen der
Brennstoff in Form von mit pyrolytischem Kohlenstoff beschichteten kleinen Teilchen enthalten ist.
Bei den mit pyrolytischem Kohlenstoff beschichteten Brenn- und/ oder Brutstoffteilchen hat man dem Austritt von festen Spaltprodukten
durch die Pyrokohlenstoffschicht dadurch zu begegnen
versucht, daß diese Teilchen zusätzlich mit Siliziumkarbid oder anderen Karbiden beschichtet wurden. Diese Maßnahme erfordert
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jedoch einen zusätzlichen und damit die Herstellung des Brennelements
verteuernden Aufwand. Hinzu kommt, daß dadurch die Maßnahmen zur Wiederaufarbeitung von Brenn- und/oder Brutstoffteilchen
erschwert wurden.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Brenn- und/oder Brutstoff, insbesondere für Hochtemperaturreaktoren, zu schaffen, bei dem
die festen Spaltprodukte mit der für die Praxis erforderlichen Sicherheit gebunden werden. Außerdem soll der Brenn- und/oder
Brutstoff auf einfache Weise herstellbar sein und, soweit er
in Form von beschichteten Brennstoffteilchen verwendet wird, auch seine Wiederaufarbeitung einfach sein.
Die Erfindung geht von der überraschenden Erkenntnis aus, daß
einige Metalloxide wie Aluminiumoxid, Nioboxid oder dergleichen bei gleichmäßiger Verteilung im Brenn- und/oder Brutstoff die
Eigenschaft haben, in den im Reaktor, insbesondere im Hochtemperaturreaktor,
eingesetzten Brenn- und/oder Brutelementen
mit den bei der Kernspaltung gebildeten festen Spaltprodukten wie beispielsweise Strontium, Barium oder dergleichen stabile
und nicht flüchtige Verbindungen zu bilden und somit diese Spaltprodukte im Brenn- und/oder Brutstoff zurückhalten.
Von dieser Erkenntnis ausgehend wird die Aufgabe der Erfindung bei einem Brenn- und/oder Brutelement der oben genannten Art
dadurch gelöst, daß der Brenn- und/oder Brutstoff einen unterhalb Io At-% liegenden Anteil eines Werkstoffs enthält, der bei
Temperaturen oberhalb looo°C nicht flüchtig ist, einen niedrigen
Neutroneneinfangsquerschnitt besitzt und bei Temperaturen oberhalb 8000C mit den bei der Kernspaltung gebildeten Festen
Spaltprodukten stabile und nicht flüchtige Verbindungen bildet, wie Aluminiumoxid, Nioboxid oder dergleichen.
Dieser Werkstoff kann als Pulver dem pulverförmigen Brenn- und/ oder Brutstoffoxid beigemischt werden, doch ist es selbstverständlich
auch möglich, in den Fällen, in denen der Brenn-
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und/oder Brotstoff ausgehend von einer wäßrigen Lösung hergestellt
wird, den zur Bindung der festen Spaltprodukte verwendeten Werkstoff als wäßrige Lösung zuzugeben, wobei er während
des Sinteryorgangs in ein im Brenn- und/oder Brutstoff gleichmäßig
verteiltes Oxid übergeht.
Ein Ausführungsbeispiel zur Herstellung eines Brenn- und Brutstoffes
gemäß der Erfindung, bei dem bei der Herstellung von einer wäßrigen Lösung ausgegangen wird, ist im folgenden näher
beschrieben.
Eine Lösung aus 256 g (Th)(NO3)^SH2O und 28,5 g UO2(NOg)2.6H3O
in 5oo ml Wasser wurde unter Rühren zu 5oo ml 25%iger Ammoniaklösung gegeben. Der dabei entstandene Niederschlag wurde durch
Absaugen von der überstehenden Lösung getrennt und mit insgesamt Io 1 Wasser ionenfrei gewaschen. In einer weiteren Verfahrensstufe wurde der Niederschlag mit 1,5 1 Wasser aufgerührt und
nach Zugabe von 9,4 g A1(NO3)3.9H2O und 125 ml 1 M HNO3 zum
Sieden erhitzt. Die dabei entstandene kolloidale Lösung (Sol) wurde auf 167 ml eingedampft, wobei eine Konzentration von
etwa 600 g Th/1 erreicht wurde. Das Sol wurde anschließend bei lo°C mit 1 M (CH2)gN4-Lösung (o,5 - 1 ml/lo g Sol) gemischt
und in 9o-95°C heißes Paraffinöl eingetropft. Die dabei gebildeten
Partikeln wurden mit Petroläther von dem ihnen anhaftenden Paraffinöl befreit» Um das bei der Gelierung der Soltropfen
entstandene NH4NO3 zu entfernen, wurden die Partikeln in einem
Glasgefäß 5 Stunden unter konzentrierter Ammoniaklösung aufbewahrt.
Die Lösung wurde dann abgesaugt und die Partikeln an Luft bei 5o-7o°C soweit vorgetrocknet, bis sie frei rollten.
Nach dieser Behandlung wurden die Partikeln in einem wasserstoffgespülten Rohrofen mit Silitstabheizung 5 Stunden bei
13oo°C zu dichten Brennstoffkernen gesintert. Die Brennstoffkerne
wurden anschließend in einem aus Graphit bestehenden Fließbett bei 15 5o°C durch Zersetzung von Acetylen mit einer
porösen Pyrokohlenstoffschicht und bei 13oo°C durch Zersetzung
von Propylen mit einer dichten Pyrokohlenstoffschicht umhüllt.
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-H-
Eine vergleichende Untersuchung der Freisetzung der wichtigen Spaltprodukte Sr-9o und Ba-IHo aus derartigen beschichteten
Teilchen unter Reaktorbedingungen ergab, daß im Gegensatz zu Teilchen mit Al2O3-freien Brennstoffkernen aus den hier
beschriebenen Teilchen nach 21 Tagen bei 12oo C keine Freisetzung von Sr-9o und Ba-IHo erfolgte.
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Claims (1)
- PatentanspruchBrennstoffe und/oder Brustoffe für Kernreaktoren, insbesondere für Hochtemperaturreaktoren, bestehend aus Uranoxid und/oder Thoriumoxid, dadurch gekennzeichnet, daß der Brenn- und/oder Brutstoff einen unterhalb Io At-% liegenden Anteil eines bei Temperaturen oberhalb looo°C nicht flüchtigen, einen niedrigen Neutroneneinfangsquerschnitt besitzenden und bei Temperaturen oberhalb 8000C mit den bei der Kernspaltung gebildeten festen Spaltprodukten stabile und nicht flüchtige Verbindungen bildenden Werkstoffs wie Aluminiumoxid, Nioboxid oder dergleichen enthält.209 827/0823
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19702063720 DE2063720C3 (de) | 1970-12-24 | Oxidischer Kernbrenn- oder Kernbrutstoff für Brenn- und/oder Brutelemente | |
| BE776473A BE776473A (fr) | 1970-12-24 | 1971-12-09 | Combustible et/ou matiere fertile pour reacteurs nucleaires |
| GB5830671A GB1370928A (en) | 1970-12-24 | 1971-12-15 | Fuel and/or fertile material for nuclear reactors |
| FR7145019A FR2118920B1 (de) | 1970-12-24 | 1971-12-15 | |
| US05/326,823 US4006096A (en) | 1970-12-24 | 1973-01-26 | Method of making fissionable-fuel and fertile breeder materials for nuclear reactors |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19702063720 DE2063720C3 (de) | 1970-12-24 | Oxidischer Kernbrenn- oder Kernbrutstoff für Brenn- und/oder Brutelemente |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE2063720A1 true DE2063720A1 (de) | 1972-06-29 |
| DE2063720B2 DE2063720B2 (de) | 1976-05-20 |
| DE2063720C3 DE2063720C3 (de) | 1976-12-30 |
Family
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE2063720B2 (de) | 1976-05-20 |
| FR2118920A1 (de) | 1972-08-04 |
| BE776473A (fr) | 1972-04-04 |
| FR2118920B1 (de) | 1976-08-20 |
| GB1370928A (en) | 1974-10-16 |
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Legal Events
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| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
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