DE102005016792B4 - Simplified procedure for Sr90 activity determination - Google Patents
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Abstract
Vereinfachtes
Verfahren zur SR90-Aktivitätsbestimmung
mit folgenden Verfahrensschritten:
– Rohes Probenmaterial trocknen
und mahlen (Korngröße: < 0,2 mm)
– Gammaspektrometrische
Messung des Probenmaterials zur Bestimmung der spezifischen Aktvität aβ/γ(Ni) in Bq/g der Beta/Gamma-Strahler
– Einmalige
Bestimmung der Messempfindlichkeiten ε(Ni) für das Nuklidgemisch
Sr90/Y90 sowie für
die übrigen
Beta-Strahler
– Zur
Beta-Zählratenmessung
Probenmaterial mit einer der Kalibrierungsmessung identischen Massenbelegung
von max. 40 mg/cm2 und der Masse M gleichmäßig auf
Messfläche
FD verteilen
– An der Masse M auf der Messfläche FD die Gesamt-Beta-Zählrate nn /IPS/
messen
– Umrechnung
der gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Aktivitäten aβ/γ(Ni) in Beta-Zählraten nβ/γ(Ni) gemäß nβ/γ(Ni) = ε(Ni)·aβ/γ(Ni)·M
– Durch
Bilden der Differenz aus der Beta-Gesamtzählrate nn und
der Summe der Beta-Zählraten
der Beta/Gamma-Strahler Σnβ/γ(Ni) ergibt sich der Beitrag der Beta-Zählrate n(Sr90/Y90)
von Sr90/Y90
– Bestimmung
der spezifischen Sr90-Aktivität
a(Sr90) in /Bq/g/ gemäß n(Sr90/Y90) / ε(Sr90/Y90)·M·2 = a(Sr90)Simplified procedure for SR90 activity determination with the following process steps:
- Dry and grind raw sample material (particle size: <0.2 mm)
- Gammaspektrometrische measurement of the sample material to determine the specific activity a β / γ (N i ) in Bq / g of the beta / gamma emitters
- Unique determination of the measurement sensitivities ε (N i ) for the nuclide mixture Sr90 / Y90 and for the other beta emitters
- For beta count rate measurement Sample material with a mass assignment of max. 40 mg / cm 2 and the mass M evenly distributed on measuring surface F D
- Measure the total beta count rate n n / IPS / at the mass M on the measuring surface F D
- Conversion of gamma-spectrometrically measured specific activities a β / γ (N i ) in beta count rates n β / γ (N i ) according to n β / γ (N i ) = ε (N i ) · a β / γ (N i ) · M
By taking the difference from the total beta count n n and the sum of the beta count rates of the beta / gamma emitters Σn β / γ (N i ), the contribution of the beta count rate n (Sr90 / Y90) to Sr90 is given. Y90
Determination of Sr90 specific activity a (Sr90) in / Bq / g / according to n (Sr90 / Y90) / ε (Sr90 / Y90) * M * 2 = a (Sr90)
Description
Die Erfindung betrifft ein vereinfachtes Verfahren zur Sr90-Aktivitätsbestimmung.The The invention relates to a simplified method for Sr90 activity determination.
Die Aktivitätsbestimmung des reinen Betastrahlers Sr90 in Proben der Umwelt oder aus dem kerntechnischen Bereich ist wegen der Vielzahl damit verbundener chemischer Operationen aufwendig und schwierig. Die Auswertung nur einer Probe dauert mindestens eine Woche und erfordert profunde Kenntnisse der Chemie. Entsprechend hoch ist der Preis, der bei einer einfachen Erdprobenmessung bereits bei ca. 1000,00 Euro liegt. Der ökonomische Zwang kann aber schnell zu einer zu geringen Probendichte führen mit der Folge einer statistisch unzureichenden Beschreibung der radiologischen Situation.The activity determination of pure beta emitter Sr90 in samples of environment or from nuclear is due to the variety associated with it chemical operations consuming and difficult. The evaluation only a rehearsal lasts at least a week and requires profound ones Knowledge of chemistry. The price is accordingly high A simple soil sampling is already at about 1000.00 Euro. The economic one But coercion can quickly lead to too low a sample density the result of a statistically insufficient description of the radiological Situation.
Aufgabe der Erfindung ist es nun, ein einfacheres Verfahren wie das des Patentanspruchs zu haben, mit dem schnell und preiswert und ohne die bisherigen Nachteile für die statistische Sicherheit eine genügend große Zahl von Proben gemessen werden kann.task The invention is now a simpler method such as that of To have patent claim, with the fast and inexpensive and without the previous disadvantages for The statistical safety measures a sufficiently large number of samples can be.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass für die Sr90-Aktivitätsbestimmung das Probenmaterial nicht chemisch aufbereitet wird; statt der chemischen Abtrennung von Strontium zur Betazählratenmessung wird der Betazählratenbeitrag der anderen Betastrahler nach einer mechanischen Probenbehandlung rein messtechnisch durch Kombination einer Betazählratenmessung und einer gammaspektrometrischen Messung erfasst. Hierzu wird das Probenmaterial durch Mahlen in eine Messform (gleichmäßiger Auftrag als körniges Pulver auf Messfläche) gebracht, in der unabhängig von den chemischen und physikalischen Eigenschaften des Probenmaterials die Aktivität jedes isoliert vorliegenden Betastrahlers Ni durch eine Betazählratenmessung bestimmt werden kann. In dieser Messform wird durch eine einmalige Kalibrierung die Messempfindlichkeit ε(Ni) der Betazählratenmessung für alle Betastrahler Ni bestimmt. Mit Kenntnis der Messempfindlichkeiten ε(Ni) und der gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Aktivität aβ/γ(Ni) der Betastrahler, die auch Gammastrahler sind, kann an jedem beliebigen Probenmaterial der Betazählratenanteil Σnβ/γ(Ni) der Beta/Gamma-Strahler berechnet werden. Die Diffe renz zwischen der gemessenen Gesamtbetazählrate nn und der Summe der berechneten Betazählraten Σnβ/γ(Ni) ist dann der Beitrag von dem Nuklidgemisch Sr90/Y90 an der Gesamtbetazählrate.This object is achieved in that the sample material is not chemically processed for Sr90 activity determination; Instead of the chemical separation of strontium for beta count rate measurement, the beta count rate contribution of the other beta emitters after a mechanical sample treatment is measured purely by measurement by combining a beta counter rate measurement and a gamma spectrometric measurement. For this purpose, the sample material is brought by grinding into a measuring form (uniform application as a granular powder on measuring surface), in which regardless of the chemical and physical properties of the sample material, the activity of each isolated beta-emitter Ni can be determined by Betazählratenmessung. In this measurement form, the measurement sensitivity ε (N i ) of the beta count rate measurement for all beta emitters N i is determined by a one-time calibration. With knowledge of the measurement sensitivities ε (N i ) and the gamma-spectrally measured specific activity a β / γ (N i ) of the beta emitters, which are also gamma emitters, the beta count rate component Σn β / γ (N i ) of the beta / gamma can be determined on any sample material Emitters are calculated. The difference between the measured total beta count rate n n and the sum of the calculated beta count rates Σn β / γ (N i ) is then the contribution of the nuclide mix Sr90 / Y90 to the total beta count rate.
In den folgenden Ausführungen wird die Erfindung näher erläutert.In the following versions the invention will be closer explained.
2 Messverfahren des Patentanspruchs2 measuring method of the claim
2.1 Grundsätzliches2.1 Fundamentals
Voraussetzung
für das
neue Sr90-Messvefahren ist die Fähigkeit,
mit einem Beta zählratenmessgerät die Aktivität jedes
Betastrahlers bestimmen zu können.
Hierzu müssen
das Ansprechvermögen
des Detektors εD(Ni) für die Betastrahlung
des Nuklids Ni sowie der Wirkungsgrad der
Strahlungsquelle εS(Ni), der durch
die Selbstabsorption der Betastrahlung des Nuklids Ni in
der Probe vorgegeben wird, bekannt sein. Es gilt der Zusammenhang
- nb
- die Bruttozählrate in /IPS/,
- n0
- die Nulleffektrate in /IPS/,
- nn
- die Nettozählrate in /IPS/,
- εD(Ni)·εS(Ni) = ε(Ni)
- die Messempfindlichkeit der Probenmessung und
- A(Ni)
- die Probenaktivität des Nuklids Ni in /Bq/
- n b
- the gross count in / IPS /,
- n 0
- the zero effects in / IPS /,
- n
- the net count in / IPS /,
- ε D (N i ) ε S (N i ) = ε (N i )
- the measuring sensitivity of the sample measurement and
- A (N i )
- the sample activity of the nuclide N i in / Bq /
Das
Ansprechvermögen εD(Ni) lässt
sich mit geeigneten Kalibrierpräparaten
sehr präzise
ermitteln, nicht aber so einfach der Wirkungsgrad εS(Ni), der sehr empfindlich von der Probendichte
und der Probenmasse abhängt
und daher stets konservativ angesetzt werden muss. Gelingt es aber,
Proben jeder Art so zu präparieren,
dass εS(Ni) und damit ε(Ni) zuverlässig
ein und denselben charakteristischen Wert annimmt, also unabhängig vom
Probenmaterial wird, so kann die Aktivität A(Ni)
des Nuklids Ni in beliebigen Proben aus
der Betazählratenmessung
bestimmt werden. Eine solche Probeneigenschaft kann vor folgendem
theoretischen Hintergrund erstellt werden: die Schwächung der
Betastrahlung eines Nuklids Ni ist eine
Funktion der max. Energie der Betastrahlung Emax(Ni) und der Abschirmdicke d/cm/ des Materials
mit der Dichte ρ/g/cm3/. Die Messempfindlichkeit der Betamessung ε(Ni), die ein Maß für die Schwächung der Betastrahlung ist,
kann daher als Funktion dieser beiden Größen geschrieben werden:
Der zentrale Punkt des Patentanspruchs besteht nun darin, die Messempfindlichkeit ε(Ni) bei einem bestimmten Abschirmflächengewicht für jedes Nuklid Ni zu ermitteln. Dies kann durch eine Messung der Betazählrate einer Probe erfolgen, der eine Kalibrierflüssigkeit mit bekannter Aktivität zugeführt wurde. Liegt eine solche Kalibrierflüssigkeit nicht vor, so muss ε(Ni) berechnet werden.The central point of the patent claim is now to determine the measuring sensitivity ε (N i ) for a given screening surface weight for each nuclide N i . This can be done by measuring the beta count rate of a sample to which a calibration fluid of known activity has been added. If such a calibration liquid is not available, then ε (N i ) must be calculated.
2.2 Kalibrierung der Messvorgänge2.2 Calibration of the measuring procedures
2.2.1 Kalibrierung der Betastrahlungsmessung2.2.1 Calibration of the beta radiation measurement
Für jeden Betastrahler Ni, dessen Aktivität anhand seiner Gammastrahlung bestimmt wurde, ist die Messempfindlichkeit des Zählrohres für die Betastrahlung ε(Ni) in Einheiten von IPS/Bq durch Kalibriermessungen festzulegen. Die Messempfindlichkeiten ε(Ni) für die künstlichen Nuklide lassen sich durch Kalibrierproben bestimmen, die mit Lösungen der zu erwartenden Nuklide Ni genau definierter Aktivität kontaminiert sind. Die Kalibrierproben müssen den zu messenden Proben in ihrem Selbstabsorptionsverhalten exakt entsprechen. Die die Probeneigenschaften in Hinsicht auf die Schwächung der Betastrahlung bestimmenden Parameter, Abschirmwirkungsfläche fm/g/cm2/und die Korngröße, müssen identisch sein. Für eine feste gemahlene Probe mit einer Probenmasse von 10 g (fm = 33 mg/cm2) und eine Korngröße < 0,2 mm wurden die in Tabelle 1a aufgeführten Messempfindlichkeiten ε(Ni) zur Bestimmung der Betazählraten durch Messung (von Sr90/Y90 und Cs137) bzw. durch Rechnung (natürliche Aktivitäten) ermittelt.For each beta emitter N i whose activity has been determined on the basis of its gamma radiation, the measurement sensitivity of the counter tube for the beta radiation ε (N i ) in units of IPS / Bq is to be determined by calibration measurements. The measurement sensitivities ε (N i ) for the artificial nuclides can be determined by calibration samples which are contaminated with solutions of the expected nuclides N i of precisely defined activity. The calibration samples must exactly match the samples to be measured in their self-absorption behavior. The parameters determining the sample properties with regard to the attenuation of the beta radiation, the shielding effect area f m / g / cm 2 / and the grain size, must be identical. For a solid ground sample with a sample mass of 10 g (f m = 33 mg / cm 2 ) and a grain size <0.2 mm, the measurement sensitivities ε (N i ) listed in Table 1a were used to determine the beta count rates by measurement (of Sr90 / Y90 and Cs137) or by calculation (natural activities).
Für die Betastrahler
der Uran- und Thorium-Familie sind die Messempfindlichkeiten durch
Vergleich der Betaenergien mit bekannten Messempfindlichkeiten künstlicher
Nuklide abzuschätzen.
Der Fehler dieser Abschätzung
ist sehr gering, da die durch die Uran- und Thorium-Tochter erzeugten
Betazählraten
sehr gut anhand von nicht mit künstlichen
Nukliden kontaminierten Umweltproben überprüft werden können (siehe Tabelle 1b). Tabelle 1a: Messempfindlichkeiten ε(Ni) künstlicher
und natürlicher
Nuklide bei der Messung der Betazählrate von festen Proben
- * durch Kalibrierpräparate ermittelte Messempfindlichkeiten
- ** theoretisch ermittelte und anhand von Umweltproben überprüfte Messempfindlichkeiten: siehe Tabelle 1b
- * aus den gammaspektrometrisch gemessenen spezifischen Nuklidaktivitäten und ihren Beta-Messempfindlichkeiten ε(Ni) nach Tabelle 1a berechnet
- * Measurement sensitivities determined by calibration preparations
- ** Theoretically determined and verified environmental sensitivities: see Table 1b
- * calculated from the gammaspektrometrisch measured specific nuclide activities and their beta-sensitivity ε (N i ) according to Table 1a
2.2.2 Kalibrierung der gammaspektrometrischen Messung2.2.2 Calibration of gamma-spectrometric Measurement
Die Kalibrierung der gammaspektrometrischen Messung ist ein standardisierter Vorgang der nuklearen Messtechnik, der daher hier nicht weiter erklärt wird.The Calibration of the gamma spectrometric measurement is a standardized one Nuclear measurement process, which is therefore not explained here.
2.3 Probenaufbereitung2.3 Sample preparation
2.3.1 Probenaufbereitung fester Proben2.3.1 Sample preparation of solid samples
Das Rohmaterial der zu messenden Probe (Probenmasse: mindestens 10 g) ist zu trocknen und unmittelbar danach auf eine Korngröße < 0,2 mm zu mahlen und zu homogenisieren. Weiche Materialien, wie Gummi, PVC oder sonstige organische Proben, die sich nicht bei Zimmertemperatur mahlen lassen, werden für den Mahlvorgang auf die Temperatur von flüssigem Stickstoff herabgekühlt. An Metallen, die grundsätzlich nicht gemahlen werden, erfolgt die Probenahme durch Fräsen oder Schleifen.The Raw material of the sample to be measured (sample mass: at least 10 g) is to be dried and then ground immediately to a particle size <0.2 mm and to homogenize. Soft materials, such as rubber, PVC or other organic samples that can not be ground at room temperature, be for the grinding process cooled down to the temperature of liquid nitrogen. At Metals that are not be ground, the sampling is done by milling or grinding.
Die Probe muss nach der Probenaufbereitung einen Zustand erreicht haben, bei dem sichergestellt ist, dass die zugrunde gelegten Messempfindlichkeiten für die gammaspektrometrische Messung und die Betazählratenmessung identisch mit den entsprechenden Messempfindlichkeiten der Kalibrierung dieser beiden Messvorgänge sind. Als am besten reproduzierbar in dieser Hinsicht hat sich erwiesen, wenn für die gammaspektrometrische Messung eine Probenmenge von ca. 1 Liter und für die Betazählratenmessung eine Probenmenge von 10 g, die gleichmäßig auf einer ca. 300 cm2 großen Messfläche verteilt wird (Abschirmwirkungsfläche fm = 33 mg/cm2), angesetzt werden.After sample conditioning, the sample must have reached a state that ensures that the gamma spectrometric and gage rate measurements used are the same as those used to calibrate these two gauges. As best reproducible in this regard, it has been found that for the gamma spectrometric measurement, a sample amount of about 1 liter and for Betazählratenmessung a sample amount of 10 g, which is evenly distributed over a measuring area of about 300 cm 2 (shielding effect surface f m = 33 mg / cm 2 ).
2.3.2 Probenaufbereitung flüssiger Proben2.3.2 Sample preparation of liquid samples
Das Probenmaterial wird eingedampft. Die Probenmenge ist beliebig. In Abhängigkeit vom Feststoffgehalt des Rohmaterials liegt die Probe nach dem Eindampfvorgang entweder in messbereiter Form vor oder sie muss bei großem Feststoffgehalt entsprechend Kap. 2.3.1 noch weiter behandelt werden.The Sample material is evaporated. The sample quantity is arbitrary. In dependence From the solids content of the raw material, the sample is after the evaporation process either in measurable form or it must be at high solids content according to chap. 2.3.1 will be further discussed.
2.4 Messung und Auswertung2.4 Measurement and evaluation
2.4.1 Gammaspektrometrische Messung2.4.1 Gamma spectrometric measurement
An der Probe wird gammaspektrometrisch die Aktivität aller nachweisbaren Gammastrahler einschließlich von K 40 sowie der Gammastrahler aus der Thorium- und Uran-Familie gemessen.At the gamma-spectrometrically the sample becomes the activity of all detectable gamma emitters including from K 40 as well as the gamma emitters from the thorium and uranium family measured.
2.4.2 Betastrahlungsmessung2.4.2 Beta radiation measurement
Mit einem Zählrohr wird bei festen Proben an einer Teilprobe von 10 g aus der präparierten Gesamtprobe die Bruttozählrate der Betastrahlung nb sowie die Nulleffektrate n0 bestimmt.With a counter tube the gross count rate of the beta radiation n b as well as the zero n 0 is determined for solid samples on a partial sample of 10 g from the prepared total sample.
Bei flüssigen Proben erfolgt diese Messung am Rückstand der eingedampften Probe.at liquid Samples, this measurement is carried out on the residue of the evaporated sample.
2.5 Auswertung2.5 Evaluation
Die
gemessene Zählrate
nb der Teilprobe in IPS setzt sich aus den
Zählraten
der verschiedenen Betastrahler zusammen:
In dieser Gleichung sind n(Sr90/Y90) die von Sr90/Y90 erzeugte Zählrate in /IPS/, n0 die Nulleffektrate und n(N1), n(N2), n(N3) ... die Betazählraten in /IPS/ der Beta/Gammastrahler N1, N2, N3 ....In this equation, n (Sr90 / Y90) are the count rate produced by Sr90 / Y90 in / IPS /, n 0 is the zero effect rate and n (N 1), n (N 2), n (N 3) ... the Betazählraten in / IPS / the beta / gamma emitter N 1 , N 2 , N 3 ....
Die
Betazählraten
der Beta/Gammastrahler, bezogen auf die bei der Betamessung eingesetzte
Teilprobenmasse m, lassen sich aus den ermittelten Messempfindlichkeiten ε(Ni) – siehe
Tabelle 1a – und
der unter 2.4.1 durchgeführten
Bestimmung der spezifischen Beta/Gammastrahler-Aktivität a(Ni) in Bq/g wie folgt berechnen:
Die
von Sr90/Y90 erzeugte Zählrate
n(Sr90/Y90) errechnet sich mit Gl. (2) aus Gl. (1) zu
Die
Sr90/Y90-Aktivität
der Teilprobe A(Sr90/Y90) wird aus der Zählrate n(Sr90/Y90) und der
Messempfindlichkeit ε(Sr90/Y90)
wie folgt bestimmt:
Die
spezifische Aktivität
a(Sr90/Y90) der Probe ergibt sich aus Gl. (4) zu
Da
Sr90 und Y90 im Aktivitätsgleichgewicht
stehen, beträgt
die spezifische Aktivität
für das
Nuklid Sr90:
2.6 Experimentelle Bestimmung der Erkennungs- und Nachweisgrenze des Sr90-Aktivitätsmessverfahrens2.6 Experimental Determination of Recognition and detection limit of the Sr90 activity measurement method
Für die Zählratendifferenz ΔZ zwischen
der gemessenen Netto-Betazählrate
und der aus der gammaspektrometrisch ermittelten Aktivität berechneten
Netto-Betazählrate
in Tabelle 1b gilt theoretisch ΔZ
= 0. Bei den in Tabelle 1b aufgeführten Probenmessungen ist dies
im Rahmen der statistischen Sicherheit offensichtlich der Fall.
Die Standardabweichung der Zählratendifferenz
ergibt sich zu σ(ΔZ) = 0,031
IPS. Aus dieser Standardabweichung lässt sich die Erkennungsgrenze
EG und Nachweisgrenze NWG für
die Sr90/Y90-Aktivitätsmessung
unter der Annahme bestimmen, dass keine weiteren nicht gammaspektrometrisch
erfassbaren Aktivitäten
vorliegen:
Diese Werte stehen in Übereinstimmung mit der in Kapitel 3 theoretisch ermittelten Erkennungsgrenze bzw. Nachweisgrenze für die Sr90/Y90-Aktivitätsbestimmung.These Values are in agreement with the theoretically determined detection limit in chapter 3 Detection limit for the Sr90 / Y90 activity determination.
2.7 Ergänzende Bemerkungen zur Messung der Zählrate der Betastrahlung2.7 Additional comments on the measurement the count rate the beta radiation
In seltenen Fällen liegt in Proben auch das kurzlebige Radionuklid Sr89 (T1/2 = 50,5 d) vor, ein ebenfalls reiner Betastrahler wie Sr90. Dieses Nuklid kann theoretisch bei der Kernspaltung in einer maximal um den Faktor 100 höheren Aktivität auftreten als Sr90. Wegen seiner kurzen Halbwertzeit reichert es sich nicht in dem Maße wie Sr90 (T1/2 = 28,64 a) an, so dass sich in einem in Betrieb befindlichen Reaktor ein Sr89/Sr90-Aktivitätsverhältnis von max. 10 einstellt. In stillgelegten kerntechnischen Anlagen liefert dieses Nuklid bereits ein Jahr nach Ende des Reaktorbetriebs keinen relevanten Aktivitätsbeitrag mehr. In Umweltproben liegt im Allgemeinen kein Sr89 vor. Ausnahmen sind Umweltproben, die in zeitlicher Nähe von Reaktorstörfällen wie im Fall von Tschernobyl oder nach Kernwaffentests in der Atmosphäre gemessen werden. In solchen Extremfällen ist das Aktivitätsverhältnis entweder bekannt oder es kann durch eine 2. Betastrahlungsmessung ca. 3 Tage nach der 1. Messung aus dem radioaktiven Zerfall von Sr89 abgeleitet werden. Da das Sr89/Sr90-Aktivitätverhältnis in einem zu untersuchenden Kompartiment konstant ist, genügt eine Sr89-Aktivitätsmessung zur Extrapolation auf die anderen Proben.In rare cases, samples also include the short-lived radionuclide Sr89 (T 1/2 = 50.5 d), a likewise pure beta emitter, such as Sr90. This nuclide theoretically can occur in nuclear fission in a maximum of a factor of 100 higher activity than Sr90. Because of its short half-life it does not accumulate to the same extent as Sr90 (T 1/2 = 28.64 a), so that in a reactor in operation, a Sr89 / Sr90 activity ratio of max. 10 sets. In decommissioned nuclear facilities, this nuclide no longer provides any relevant activity contribution even one year after the end of reactor operation. In environmental samples, there is generally no Sr89. Exceptions are environmental samples that are measured in the immediate vicinity of nuclear catastrophes such as in the case of Chernobyl or after nuclear tests in the atmosphere. In such extreme cases, the activity ratio is either known or it can be derived from the radioactive decay of Sr89 by a second beta radiation measurement about 3 days after the 1st measurement. Since the Sr89 / Sr90 activity ratio is constant in one compartment to be examined, one Sr89 activity measurement is sufficient for extrapolation to the other samples.
Reine Gammastrahler (z. B. Cr51) oder reine Betastrahler mit Beta-Energien Emax < 0,1 MeV wie H3 müssen nicht berücksichtigt werden, da das verwendete Zählrohr unempfindlich für Gamma-Strahlung bzw. für Beta-Teilchen dieser Energie ist. Der reine Betastrahler C14 mit einer Beta-Energie Emax < 0,2 MeV wird durch die Beta-Messung erfasst. Seine Betastrahlung kann aber leicht durch eine Folie vollständig abgeschirmt werden, ohne dass die Betazählraten der anderen Nuklide, deren Beta-Energien deutlich höher sind, davon beeinflusst werden.Pure gamma emitters (eg Cr51) or pure beta emitters with beta energies E max <0.1 MeV like H3 need not be taken into account, because the counter tube used is insensitive to gamma radiation or to beta particles of this energy. The pure beta emitter C14 with a beta energy E max <0.2 MeV is detected by the beta measurement. However, its beta radiation can easily be completely shielded by a foil without affecting the beta count rates of the other nuclides, whose beta energies are significantly higher.
Im Gegensatz zu festen Proben muss bei Proben wässrigen Ursprungs berücksichtigt werden, dass die Sr90-Tochter Y90 (T1/2 = 64,1 h) sich nicht im Aktivitätsgleichgewicht mit ihrer Mutter befindet. In solchen Fällen kann der fehlende Beitrag von Y90 anhand einer 2. Betastrahlungsmessung ca.2 bis 3 Tage nach der 1. Messung bestimmt und im Endergebnis berücksichtigt werden.In contrast to solid samples, for samples of aqueous origin it must be taken into account that the Sr90 daughter Y90 (T 1/2 = 64.1 h) is not in equilibrium with its mother. In such cases, the missing contribution of Y90 can be determined on the basis of a second beta radiation measurement approx. 2 to 3 days after the first measurement and taken into account in the final result.
3 1. Beispiel: 'Sr90-freie Bauschuttprobe (Probe S04-858)3 Example 1: Sr90-free rubble sample (sample S04-858)
3.1 Messergebnisse der Gammaspektrometrie3.1 Measurement results of gamma spectrometry
Es wurden keine künstlichen Gammastrahler nachgewiesen (Nachweisgrenze < 1 E-3 Bq/g).It were not artificial Detected gamma emitter (detection limit <1 E-3 Bq / g).
Die
Aktivität
der natürlichen
Beta/Gammastrahler setzt sich wie folgt zusammen:
- * Die Aktivität von Bi210 lässt sich aus der Aktivität seines (messbaren) Vorläufers Bi214 berechnen, sofern Aktivitätsgleichgewicht zwischen beiden Nukliden vorliegt
- ** Die Aktivität von Th234 lässt sich aus der Aktivität seiner Tochter Pa234m ableiten, mit der es im Aktivitätsgleichgewicht steht
- * The activity of Bi210 can be calculated from the activity of its (measurable) precursor Bi214, provided there is activity balance between both nuclides
- ** The activity of Th234 can be deduced from the activity of its daughter Pa234m, with which it stands in the activity balance
3.2 Messergebnisse der Betazählratenmessung3.2 Measurement results of beta count rate measurement
Die
mittlere Bruttozählrate
von 3 Betamessungen einer Teilprobe von 10 g der Probe S04-858 beträgt
nb = 1,031 IPS während einer Gesamtmesszeit
tM = 2700 s.The mean gross count of 3 beta measurements of a sub-sample of 10 g of sample S04-858 is
n b = 1.031 IPS during a total measurement time t M = 2700 s.
Die mittlere Nulleffektrate beträgt n0 = 0,256 IPS bei einer Gesamtmesszeit t0 = 2700 s.The mean zero reflectance is n 0 = 0.256 IPS with a total measurement time t 0 = 2700 s.
Auswertungevaluation
Nach
Gl. (3) gilt:
Unter
Berücksichtigung
der Zusammenhänge
n(K40) = a(K40))·ε(K40) und
entsprechend für
n(Ni(U, Th)) = a(Ni(U,
Th))·ε(Ni(U, Th)), wobei ε(Ni(U,
Th)) aus Tabelle 1a zu entnehmen ist, kann n(nat.) mit den Messergebnissen
aus Kap. 3.1 berechnet werden zu
Nach
Gl. (7) ergibt sich für
die Zählrate
der Sr90/Y90-Aktivität:
Da die Probe sicher nicht mit künstlicher Aktivität kontaminiert ist, ist der Erwartungswert für n(Sr90/Y90) = 0,0 IPS. Das Messergebnis n(Sr90/Y90) = –0,017 IPS weicht innerhalb der Fehlerbreite der zählstatistischen und systematischen Unsicherheiten der Beta- und Gamma-Messungen vom Erwartungswert geringfügig ab.There the sample certainly not with artificial activity is the expected value for n (Sr90 / Y90) = 0.0 IPS. The Measurement result n (Sr90 / Y90) = -0.017 IPS deviates within the error range of the counting statistics and systematic Uncertainties of beta and gamma measurements slightly lower than expected.
3.4 Fehlerbetrachtung3.4 Error Consideration
Die
Standardabweichung s(Sr90/Y90) der Zählrate n(Sr90/Y90) für die 10-g-Probe
setzt sich aus den folgenden 3 Standardabweichungen zusammen:
snz für
den zählstatistischen
Fehler der Nettozählrate
n(netto) = nb – n0 – n(nat.),
saz für
den zählstatistischen
Fehler der Betazählrate
n(nat.) infolge des statistischen Fehlers bei der Aktivitätsbestimmung
der Gammastrahler und
ss für den systematischen
Fehler, der bei der Bestimmung der Messempfindlichkeiten von ε(Ni(U, Th)) und ε(K40) entsteht.The standard deviation s (Sr90 / Y90) of the count rate n (Sr90 / Y90) for the 10 g sample is composed of the following 3 standard deviations:
s nz for the count statistical error of the net count rate n (net) = n b - n 0 - n (nat.),
s az for the count statistical error of the beta count rate n (nat.) due to the statistical error in the activity determination of the gamma emitters and
s s for the systematic error, which arises in the determination of the measurement sensitivities of ε (N i (U, Th)) and ε (K40).
Für s(Sr90/Y90) gilt daher die Gleichung For s (Sr90 / Y90), therefore, the equation holds
Die zählstatistische Standardabweichung snzEG der Nettozählrate für die Messung der Betastrahlung in der Nähe der Erkennungsgrenze wird allgemein beschrieben durch die Gleichungin der n0 die Nulleffektrate, t0 die Messzeit für die Nulleffektrate und tM die Messzeit für die Bruttozählrate sind.The count statistical standard deviation s nzEG of the net count rate for the measurement of beta radiation near the detection limit is generally described by the equation where n 0 is the zero rate, t 0 is the measurement time for the zero rate, and t M is the measurement time for the gross count rate.
Nun interessiert hier nicht die Standardabweichung einer Nettozählrate n(gesamt) – n0 = n(nat.), sondern die Standardabweichung für die Nettozählrate in der Nahe der Sr90/Y90-Erkennungsgrenze n(gesamt) – n0 – n(nat.) = n(Sr90/Y90), so dass gilt: Now we are not interested in the standard deviation of a net count n (total) - n 0 = n (nat.), But the standard deviation for the net count near the Sr90 / Y90 detection limit n (total) - n 0 - n (nat.) = n (Sr90 / Y90), so that
Für die Fehler
bei den Aktivitätsmessungen,
bezogen auf eine 10-g-Probe, gelten die Gleichungen
In
Gl. (10) eingesetzt ergibt sich als theoretischer Gesamtfehler für die Sr90/N90-Aktivitätsmessung der
Probe S04-858
- (Die theoretisch ermittelte Streuung ist in diesem Beispiel geringfügig höher als die aus der Messreihe in Tabelle 1b bestimmte von s(Sr90/Y90) = ± 0,031 IPS – siehe 2.6.)
- (The theoretically determined scattering in this example is slightly higher than that determined from the measurement series in Table 1b of s (Sr90 / Y90) = ± 0.031 IPS - see 2.6.)
Die
Messunsicherheit u(Sr90) für
die Bestimmung der spezifischen Sr90-Aktivität a(Sr90) in der Nähe der Erkennungsgrenze
berechnet sich mit der Probenmasse m = 10 g, der Messempfindlichkeit
für die
Betamessung von Sr90/Y90 mit ε(Sr90/Y90)
= 0,28 IPS/Bq und unter Berücksichtigung
des Aktivitätsgleichgewichtes
zwischen Sr90 und Y90 zu
Die
Erkennungsgrenze für
die Sr90-Bestimmung ergibt sich aus dem Gesamtfehler u(Sr90) und
einem Faktor für
die statistische Sicherheit kg = 3 (Vertrauensbereich > 99%) zu
4 2. Beispiel: Mit Cs137 und Sr90/Y90 kontaminierte Bodenprobe (Probe S04-985)4 2nd example: With Cs137 and Sr90 / Y90 contaminated soil sample (sample S04-985)
4.1 Messergebnisse der Gammaspektrometrie4.1 Measurement results of gamma spectrometry
Messergebnisse
in Bq/g:
Diese
Bodenprobe wurde mit Kalibrierlösungen
von Sr90/Y90 und Cs137 kontaminiert; spezifische Aktivität:
a(Sr90/Y90):
3,885 Bq/g
a(Cs137): 1,956 Bq/gThis soil sample was contaminated with calibration solutions of Sr90 / Y90 and Cs137; specific activity:
a (Sr90 / Y90): 3.885 Bq / g
a (Cs137): 1.956 Bq / g
4.2 Messergebnis der Betazählratenmessung4.2 Measurement result of beta count rate measurement
Die
Betazählrate
einer Teilprobe mit der Masse 10 g wurde zu
nb=
1128 IPM = 18,21 IPS während
einer Messzeit von tM = 2700 s gemessen.The beta count rate of a subsample of 10 g mass increased
n b = 1128 IPM = 18.21 IPS measured during a measurement time of t M = 2700 s.
Die Nulleffektrate beträgt n0 = 21,3 IPM = 0,350 IPS bei einer Messzeit von t0 = 2700 s.The nulleffektrate is n 0 = 21.3 IPM = 0.350 IPS at a measurement time of t 0 = 2700 s.
Auswertungevaluation
Nach
Gl. (3) gilt:
Nach
Einsetzen der Messwerte unter Beachtung der berechneten Betazählrate n(nat.)
= 2,912 IPS (siehe Probe S04-985 in Tabelle 1b) und der Messempfindlichkeit
für Cs137
von ε(Cs137)
= 0,2 IPS/Bq aus Tabelle 1a lässt
sich die Betazählrate
der 10-g-Probe für
Sr90/Y90 wie folgt ermitteln:
Unter
Beachtung der Gl. (4) und (5) ergibt sich die spezifische Aktivität für Sr90/Y90
zu
Sie
weicht nur um 1,0 % von der Aktivität der Kalibrierlösung mit
3,885 Bq/g ab und liegt im Rahmen der Messunsicherheit u(Sr90) = ± 0,093
Bq/g, die sich wie folgt errechnet:
Der Messfehler s(Sr90/Y90)
setzt sich zusammen aus dem zählstatistischen
Fehler snZ der Nettozählrate der Beta-Messung n(netto)
= nb – n0 – n(nat.) – n(Cs137),
dem zählstatistischen
Fehler der Aktivitätsmessung
der Gammastrahler saz und dem systematischen
Fehler der Messempfindlichkeiten für die Beta-Messung der Gammastrahler
ss. Im Gegensatz zu Probe S04-858 in Beispiel
1 liegt die Nettozählrate
der Betamessung nicht in der Nähe
der Erkennungsgrenze für
einen positiven Sr90/Y90-Beitrag, vielmehr wird die Nettozählrate ausschließlich durch
Sr90/Y90 gebildet. Die Stan dardabweichung der Nettozählrate ergibt
sich daher zu
The measurement error s (Sr90 / Y90) is made up of the zählstatistischen error s nZ the net count rate of the beta measurement n (net) = n b - n 0 - n (nat.) - n (Cs 137), the zählstatistischen error of the activity measurement the gamma emitter s az and the systematic error of the measuring sensitivities for the beta measurement of the gamma emitter s s . Unlike sample S04-858 in Example 1, the net count rate of the beta measurement is not close to the detection limit for a positive Sr90 / Y90 contribution, but the net count rate is formed exclusively by Sr90 / Y90. The standard deviation of the net counting rate is therefore too
Für die Standardabweichungen
saz und ss der gemessenen
Gammastrahler gelten nach Gl. (12) und (13) mit Δa(Ni)/a(Ni) = 0,038 und Δε(Ni)/ε(Ni) = 0,04
5 Vorteile der Erfindung5 Advantages of the invention
Das neue Verfahren erfordert keinerlei Kenntnisse von chemischen Zusammenhängen, da die Probenaufbereitung nur mechanisch durch Trocknen und Mahlen geschieht und die Aktivitätsmessungen nur Standard-Kenntnisse der Kernmesstechnik voraussetzen: Die Sr90-Aktivität einer Probe ergibt sich einfach aus der Differenz der gemessenen Betazählrate und der Summe der Betazählraten, die sich nach entsprechenden Kalibrierungen für jeden Betastrahler aus der gammaspektrometrischen Aktivitätsmessung berechnen lassen.The new process requires no knowledge of chemical interrelations since the sample preparation only mechanically by drying and grinding happens and the activity measurements only require standard knowledge of Nuclear Metrology: The Sr90 activity of a Sample simply results from the difference of the measured beta count rate and the sum of the beta counts, after appropriate calibrations for each beta emitter from the gamma-spectrometric activity measurement let calculate.
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Priority Applications (1)
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