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DE102004012476A1 - Lithium-Polymer-Zelle, Lithium-Polymer-Batterie mit der Zelle und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

Lithium-Polymer-Zelle, Lithium-Polymer-Batterie mit der Zelle und Verfahren zu ihrer Herstellung Download PDF

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Stefan Dipl.-Ing. Theuerkauf
Markus Dipl.-Chem. Dr. Schweizer-Berberich
Karsten Rieck
Michael Gampe
Holger Brandner
Peter Dipl.-Chem. Dr. Pilgram
Michael Dipl.-Ing. Stolzenberg
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Abstract

Es wird ein Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Zelle beschrieben, das die Schritte des Herstellens einer Trockenmischung für eine Anode und einer Trockenmischung für eine Kathode, des Extrudierens der Trockenmischung für die Anode und der Trockenmischung für die Kathode zu einer Anodenmasse und einer Kathodenmasse, wobei wenigstens eine der Anodenmasse und der Kathodenmasse unter Zuführen von Ethylencarbonat extrudiert wird, des getrennten Laminierens der Anodenmasse und der Kathodenmasse auf einen Ableiter zu einem Anodenlaminat und einem Kathodenlaminat, des wenigstens teilweisen Entfernens des Ethylencarbonats aus dem Anodenlaminat und/oder dem Kathodenlaminat, des Kalandrierens des Anodenlaminats und des Kathodenlaminats und des Zusammenfügens des Anodenlaminats und des Kathodenlaminats mit einem dazwischen angeordneten Separato aufweist.

Description

  • Die Erfindung bezieht sich auf eine Lithium-Polymer-Zelle, eine Lithium-Polymer-Batterie mit der Zelle sowie Verfahren zu ihrer Herstellung.
  • Lithium-Polymer Batterien bestehen aus Anode, Kathode und einem Polymerelektrolyten als Separator. Anode, Kathode und Separator werden zusammengeführt, so dass ein Verbund entsteht, bei dem der Separator als Zwischenlage für Anode/Kathode dient. Der erhaltene Verbund wird dann zu Mehrfachlagen verarbeitet. Nach dem Einhausen und Polen liegt eine Lithium-Polymer Batterie vor.
  • Einzelheiten zur Herstellung und zum System sind im Stand der Technik bekannt und dem „Handbook of Battery Materials" Hrsg. J.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999, zu entnehmen. Spezielle Herstellungsverfahren, wie z.B. das sogenannte Bellcore-Verfahren sind in „Lithium Ion Batteries", Hrsg. M. Wakihara und O. Yamamoto, Verlag VCH, Weinheim 1998 S. 235 u. Fig. 10.9 beschrieben. Des Weiteren sind im „Handbook of Batteries" III. Edit., D. Linden, Th. B. Reddy, Mc Graw-Hill 2001, im Kapitel 34 und Kapitel 35 Li-Ionen Batterien und ihre Herstellung beschrieben.
  • Zur Herstellung von Lithium-Polymer-Batterien werden bisher grundsätzlich zwei unterschiedliche Verfahren verwendet. Bei einem Beschichtungsverfahren wird der für die Kathoden- bzw. Anodenmasse erforderliche Polymerbinder gelöst (z.B. 5-10%ige Fluorelastomer-Homo- oder Copolymerisate in N-Methyl-pyrrolidon (NMP)) und die dabei entstehende Polymerlösung mit den kathoden- bzw. anodenspezifischen Zusätzen wie Lithium-interkalierbare Metalloxide bzw. Lithiuminterkalierbare Kohlenstoffe (Ruß, Graphit o.ä.) versetzt und dispergiert. Dann wird diese Dispersion mit der Filmbeschichtungstechnik auf Stromkollektoren (Folien, Bändern, Netzen o.ä.) aufgetragen.
  • Eine Variante der oben beschriebenen Beschichtungsverfahren besteht darin, wässrige Polymerdispersionen anstelle der Polymerlösungen mit organischen Lösungsmitteln zu verwenden.
  • Das Bellcore-Verfahren ist eine weitere Variante der vorher beschriebenen Beschichtungsverfahren. In diesem Verfahren wird in die Anoden- bzw. Kathodenmasse ein Bestandteil (z.B. Dibutylphthalat, DBP) mit eingearbeitet, der vor der Zusammenführung von Anode/Kathode/Separator im sogenannten Bellcore-Verfahren (s.o.) herausgelöst wird, um so eine ausreichende Porosität, d.h. ein ausreichendes Aufnahmevermögen für die Leitsalzlösung (Elektrolyt), zu schaffen.
  • Die durch diese Verfahren erhaltenen Beschichtungen werden nach dem Trocknen zu prismatischen Zellen oder Wickelzellen verarbeitet (gewickelt), wobei als Zwischenlage ein so genannter Separator z.B. aus Cellgard o.ä. mit porösen Strukturen verwendet wird. Das derartig hergestellte System wird eingehaust und vor dem Verschließen mit Leitsalzlösung gefüllt.
  • Ein anderes Verfahren ist die Extrusion von Separator (Polymer-Gel-Elektrolyt) und einer Elektrode (US-A-4818643, EP-B-0 145 498) bzw. die Extrusion von Anode, Separator und Kathode in parallel geschalteten Extrudern und nachfolgendem Zusammenführen der drei Komponenten (DE-A-10020031).
  • DE-A-10020031 offenbart ein Extruderverfahren zur trägerlösungsmittelfreien Herstellung von Lithium-Polymer Batterien.
    •
  • Die vorliegende Erfindung hat die Aufgabe, eine verbesserte Lithium-Polymer-Zelle, eine verbesserte Lithium-Polymer-Batterie sowie verbesserte Verfahren zu ihrer Herstellung bereitzustellen. Diese Aufgabe durch ein Verfahren nach Anspruch 1, eine Lithium-Polymer-Zelle nach Anspruch 14, ein Verfahren nach Anspruch 15 und eine Lithium-Polymer-Batterie nach Anspruch 19 gelöst. Bevorzugte Ausführungsformen sind in den abhängigen Unteransprüchen definiert.
  • Gemäß dem Vorstehenden bezieht sich die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Zelle mit den Schritten:
    Herstellen einer Trockenmischung für eine Anode und einer Trockenmischung für eine Kathode,
    Extrudieren der Trockenmischung für die Anode und der Trockenmischung für die Kathode zu einer Anodenmasse und einer Kathodenmasse, wobei wenigstens eine der Anodenmasse und der Kathodenmasse unter Zuführen von Ethylencarbonat extrudiert wird,
    getrenntes Laminieren der Anodenmasse und der Kathodenmasse auf einen Ableiter zu einem Anodenlaminat und einem Kathodenlaminat,
    wenigstens teilweises Entfernen des Ethylencarbonats aus dem Anodenlaminat und/oder dem Kathodenlaminat,
    Kalandrieren des Anodenlaminats und des Kathodenlaminats, und
    Zusammenfügen des Anodenlaminats und des Kathodenlaminats mit einem dazwischen angeordneten Separator.
  • Die Verwendung von Ethylencarbonat ermöglicht ein verbessertes Fließverhalten beim Extrudieren. In der vorliegenden Erfindung ist es unter anderem deswegen vorteilhaft, das Ethylencarbonat in einem separaten Schritt nach dem Extrudieren zu entfernen, da eine Lithium-Polymer-Zelle, aus der das Ethylencarbonat entfernt wurde, bei der weiteren Verarbeitung zu einer Batterie leichter mit Elektrolyt befüllt werden kann. Durch die Verwendung von Ethylencarbonat werden also bessere Konfektionierungsbedingungen erzielt. Durch das anschließende Kalandrieren wird zudem die Qualität der Elektroden hinsichtlich Haftung und Innenwiderstand weiter verbessert.
  • Es ist zu beachten dass sich der Begriff „Elektrodenmasse" in der vorliegenden Erfindung auf die Anodenmasse und/oder die Kathodenmasse bezieht.
  • Zur besseren Verarbeitbarkeit des mit Ethylencarbonat versetzten Materials während des Extrudierens ist es bevorzugt, dass das Extrudieren bei Temperaturen von 120–160°C erfolgt.
  • Um die Fließfähigkeit zu erhöhen und die Elektrodenmasse auf besonders verfahrensökonomische und einfache Weise extrudieren zu können, ist es bevorzugt, dass das Ethylencarbonat zu 20 bis 40 Masse-%, mehr bevorzugt 25 bis 35 Masse-%, zu der Anodenmasse zugeführt wird, bezogen auf die Gesamtmasse der Anodenmasse.
  • Aus den gleichen Gründen ist es bevorzugt, dass das Ethylencarbonat zu 10 bis 30 Masse-%, mehr bevorzugt 15 bis 25 Masse-%, zu der Kathodenmasse zugeführt wird, bezogen auf die Gesamtmasse der Kathodenmasse.
  • Um die Weiterverarbeitbarkeit Anoden- und/oder Kathodenmasse und das spätere Befüllen der Zelle mit Elektrolyt zu verbessern, wird das Ethylencarbonat im Schritt des Entfernens des Ethylencarbonats bevorzugt zu 0,1–100 Masse-%, mehr bevorzugt zu 30–100 Masse-% bezogen auf die gesamte Ethylencarbonatmasse entfernt.
  • Um den Laminierungsschritt zu vereinfachen und erhöhte Haftung in diesem Schritt zwischen dem Ableiter und der Elektrodenmasse zu erzielen, wird die Anodenmasse und/oder die Kathodenmasse bevorzugt mit einer Schichtdicke von 30–80 μm extrudiert.
  • Um eine erhöhte Stabilität und damit eine bessere weitere Verarbeitbarkeit der extrudierten Elektrodenmasse zu erzielen, werden die Anodenmasse und/oder die Kathodenmasse vorzugsweise zwischen eine Polyethylenfolie extrudiert.
  • Hinsichtlich der Haftung zwischen dem Ableiter und der Elektrodenmasse ist es weitergehend vorteilhaft, dass das Laminieren z.B. bei Temperaturen von 8090°C erfolgt.
  • Um ein möglichst einfaches und schnelles Entfernen des Ethylencarbonats zu erzielen, dessen Vorteile bereits oben beschrieben wurden, ist es bevorzugt, das Entfernen des Ethylencarbonats durch Erhitzen bei Temperaturen von 140–200°C vorzunehmen.
  • Zudem ist es für die Produktionseffizienz vorteilhaft, wenn das Kalandrieren z.B. mit einer Geschwindigkeit von 4–5 m/min erfolgt.
  • Die vorliegende Erfindung stellt zudem eine Lithium-Polymer-Zelle bereit, die durch das vorstehend beschriebene Verfahren erhältlich ist.
  • Zudem bezieht sich die vorliegende Erfindung auf eine Lithium-Polymer-Batterie mit der vorstehenden Lithium-Polymer-Zelle sowie auf ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Batterie. Dabei kann die Lithium-Polymer-Zelle wie nachstehend beschrieben zu einer Wickelzelle weiterverarbeitet werden, allerdings sind auch andere Batterieformen mit der Zelle, beispielsweise Flachzellen, gut dafür geeignet, dass die Lithium-Polymer-Zelle der vorliegenden Erfindung in diesen verwendet wird.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich des Weiteren auf ein Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Batterie mit den Schritten:
    Herstellen einer Lithium-Polymer-Zelle durch das vorstehend beschriebene Verfahren,
    Wickeln der Lithium-Polymer-Zelle,
    Ausklingen der gewickelten Lithium-Polymer-Zelle mit anschließendem Kontaktieren,
    Einhausen der kontaktierten Lithium-Polymer-Zelle in einem Gehäuse und Verschweißen der Lithium-Polymer-Zelle mit dem Gehäuse,
    Trocknen der eingehausten und verschweißten Lithium-Polymer-Zelle,
    Evakuieren der getrockneten Lithium-Polymer-Zelle und Befüllen der evakuierten Lithium-Polymer-Zelle mit Elektrolyt,
    Verschließen der befüllten Zelle mit anschließendem Formieren.
  • Hinsichtlich einer einfachen Verarbeitung bei ausreichender Sicherheit der Batterie ist es vorteilhaft, dass das Verschließen vorzugsweise durch Vernieten erfolgt.
  • Es ist zudem bevorzugt, dass das Formieren über 10–24 h erfolgt, da auf diese Weise eine Batterie mit ausreichender Kapazität und hoher Zyklenstabilität besonders gut erhalten werden kann. Aus dem gleichen Grund ist es vorteilhaft, dass vor dem Formieren für 1 bis 24 h ein Lagerungschritt durchgeführt wird.
  • Die vorliegende Erfindung stellt zudem eine Lithium-Polymer-Batterie bereit, die durch das vorstehend beschriebene Verfahren zur Herstellung einer solchen Lithium-Polymer-Batterie erhältlich ist. Diese Lithium-Polymer-Batterie besteht aus Anode, Kathode, Separator und Stromkollektoren, wobei der Separator jeweils zwischen der Anode und der Kathode vorhanden ist und mit einer Mischung getränkt ist, die Elektrolyt enthält, der vorzugsweise mindestens ein Lithium-Leitsalz und ein aprotisches Lösungsmittel enthält.
  • Weiter ist es bevorzugt, dass in der Lithium-Polymer-Batterie gemäß der vorliegenden Erfindung Li-interkalierbarer Kohlenstoff in der Anode enthalten ist. Zudem ist es bevorzugt, dass die Kathode Li-interkalierbare Schwermetalloxide enthält.
  • Bevorzugt umfasst die Anodenmasse der Lithium-Polymer-Batterie interkalationsfähige synthetische und/oder natürliche Kohlenstoffmaterialien, insbesondere in einem Anteil von 80–95 Masse-%. Zudem ist es bevorzugt, dass die Kathodenmasse interkalationsfähiges Metalloxid umfasst, vorzugsweise in einem Anteil von 85–95 Masse-%.
  • Es ist bevorzugt, dass in den erfindungsgemäßen Verfahren die extrudierten Elektroden auf metallische Ableiterfolien auflaminiert werden. Entsprechend ist es bevorzugt, dass die extrudierten Elektroden in der Lithium-Polymer-Zelle bzw. der Lithium-Polymer-Batterie, die gemäß den Verfahren der vorliegenden Erfindung hergestellt wurden, auf metallische Ableiterfolien auflaminiert sind. Dabei ist es insbesondere bevorzugt, dass als Ableiter für die Kathode primerbeschichtete Aluminiumfolien verwendet werden, während als Ableiter für die Anode bevorzugt primerbeschichtete Cu-Folien verwendet werden. Dabei wird als Primer bevorzugt Terfluorprimer THV 220 D o.ä. eingesetzt.
  • Als Elektrolyt für die erfindungsgemäße Lithium-Polymer-Batterie wird bevorzugt ein Gemisch aus Leitsalz und aprotischem Lösungsmittel verwendet.
  • Die Lithium-Polymer-Batterie der vorliegenden Erfindung ist insbesondere für eine zylindrische Batterie vom so genannten Bobbin-Typ geeignet, wie sie z.B. in beschrieben wird. Beispielhaft lassen sich doppelte D-Zellen (DD-Zellen) mit einer Länge von 60–75 mm bis hin zu einer länge von 120–150 mm angeben.
  • Im Folgenden sollen die beigefügten Figuren kurz erläutert werden.
  • Die 1 zeigt eine Auftragung der spezifischen Kapazität gegen die Zyklenzahl für eine Lithium-Polymer-Batterie gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • Die 2 zeigt eine Auftragung der Entladekapazität gegen die Spannung für eine Ausführungsform der Lithium-Polymer-Batterie gemäß der vorliegenden Erfindung, die für zwölf unterschiedliche C-Raten ermittelt wurde.
  • Die 3 zeigt eine Auftragung der Entladekapazität gegen die Spannung für eine Ausführungsform der Lithium-Polymer-Batterie gemäß der vorliegenden Erfindung, die bei einer konstanten Entladungsrate von C/2 für fünf unterschiedliche Temperaturen ermittelt wurde.
  • Die 4 zeigt eine Auftragung des Verhältnisses zwischen dem Strom und der durchschnittlichen Spannung während der Entladung bei fünf unterschiedlichen Temperaturen für eine Ausführungsform der Lithium-Polymer-Batterie gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • 5 zeigt so genannte Ragone-Auftragungen für eine Ausführungsform der Lithium-Polymer-Batterie gemäß der vorliegenden Erfindung bei fünf unterschiedlichen Temperaturen.
    •
  • Im Folgenden wird das Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Zelle gemäß der Erfindung unter Bezugnahme auf eine bevorzugte konkrete Ausführungsform näher erläutert.
  • Solange nichts anderes angegeben ist, bezieht sich in der Erfindung „%" auf „Masse-%".
  • 1) Herstellung der Trockenmischungen für die Anode bzw. Kathode
  • a. Anode
  • Es werden z.B. 91% Graphit (MCMB (Osaka Gas, SGB-L (Kropfmühl) mit 1% Leitruß (Ensaco250, SuperP), 5% Kynar 761 und 3% Kynar 2801 vermischt und für 24 h bei 130 °C im Vakuum unter Argon getrocknet.
  • b. Kathode
  • Z.B. werden 90% Al-dotiertes LiNiCoOx (H.C. Starck, TODA) mit 2% Leitruß (Ensaco250, SuperP), 5% Kynar 761 und 3% Kynar 2801 vermischt und für 24 h bei 130°C im Vakuum unter Argon getrocknet.
  • 2) Extrusion
  • Als Extruder wird beispielsweise ein Doppelwellenextruder (Collin) verwendet, in dem die jeweilige, vorausgehend erhaltene Materialmischung gemischt und geknetet wird, während Ethylencarbonat zugeführt wird, indem dieses vorzugsweise über eine beheizte Pumpe (z.B. 80°C) gefördert wird.
  • Die Extrusion der vorstehend erhaltenen Trockenmischungen erfolgt in dieser Ausführungsform bei etwa 160°C mit Ethylencarbonat als Fließhilfsmittel. Ethylencarbonat ist nicht zyklenschädlich und ermöglicht durch Kristallisation bei Raumtemperatur das spätere Laminieren der Elektrode auf den metallischen Ableiter. Extrudiert wird in diesem Fall zwischen Polyethylenfolien (25 μm), was aber nicht unbedingt notwendig ist. Die erforderliche Schichtdicke (30–80μm) wird hierbei durch Kalandrieren der im heißen Zustand plastischen Masse erreicht. Die Temperatur des Kalanders beträgt z.B. 90°C. Die Ethylencarbonat-Gehalte liegen in dieser Ausführungsform für die Anoden zwischen 25% und 35%, bei den Kathoden zwischen 15% und 25%.
  • Leistung: 5 bis 50 kg/h
  • 3) Lamination
  • Die vorausgehend extrudierten Elektroden werden z.B. bei 80–90 °C auf metallische Ableiterfolien beidseitig auflaminiert. Für die Anoden wird beispielsweise eine mit einer elektrochemischen Behandlung versehene, chromatfreie Kupferfolie (Gould, Dicke 14–20 μm) verwendet. Zur Herstellung der Kathoden werden beispielsweise mit THV-Primer, z.B. THV 220 D, beidseitig beschichtete Aluminiumfolien (Toyo, Dicke 20 um) verwendet. Die Elektroden könneen nach dem Laminieren in einem IR-Ofen getrocknet werden. Dabei beträgt die Oberflächentemperatur auf der Folie vorzugsweise 140–200°C. Das Entfernen des Ethylencarbonats ermöglicht es, die gewickelten Zellen besser befüllen zu können.
  • 4) Kalandrieren der Einzelelektrode
  • Die Geschwindigkleit des Kalandrierens beträgt z.B. 4–5 m/min.
  • 5) Zusammenfügen
  • In dieser Ausführungsform werden die beidseitig beschichtete Anode (Cu) und die beidseitig beschichtete Kathode (Al) werden zusammen mit 2 Lagen Separator durch Wickeln zusammengefügt, so dass sich stets eine Abfolge von Anode-Separator-Kathode-Separator-Anode usw. ergibt.
  • Das Folgende bezieht sich auf eine bevorzugte konkrete Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Batterie mit der vorstehend erhaltenen Lithium-Polymer-Zelle.
  • 6) Ausklinken und Kontaktieren
  • In dieser Ausführungsform wird der Zellwickel an der Stirnseite ausgeklingt, so dass vorzugsweise 2 Lamellenortsätze stehen bleiben, die dann mit einem Ableiterpol kontaktiert werden.
  • 7) Einhausen und Verschweißen
  • Das Einhausen und Verschweißen erfolgt gemäß bekannten Verfahren.
  • 8) Trocknen im Vakuum
  • Der erhaltene eingehauste und verschweißte Zellwickel wird in diesem Fall im Vakuum getrocknet.
  • 9) Evakuieren und Befüllen mit Elektrolyt im Vakuum sowie Verschließen
  • In dieser Ausführungsform wird anschließend der Zellwickel evakuiert, im Vakuum mit Elektrolyt befüllt und dann verschlossen. Das Verschließen erfolgt durch vernieten.
  • 10) Formieren
  • Die Zelle wird z.B. über 10–24 h formiert, wobei vor dem Formieren ein Lagerungsschritt von 1 bis 24 h erfolgen kann.
  • Für den Ablauf der einzelnen Verfahrensschritte der erfindungsgemäßen Verfahren gemäß der vorstehend beschriebenen konkreten Ausführungsformen ergibt sich:
  • 1. Herstellung der Trockenmischungen
  • 2. Extrusion
  • 3. Lamination + Trocknung (EC)
  • Die Wickellänge pro Zelle beträgt in diesem Fall 3 m. Mit einer Geschwindigkeit von beispielsweise V = 30 mm/s ergibt sich für die Anode oder Kathode eine Laminierung von 108 m/h, bzw. 54 m/h für die Anode und 54 m/h Kathode.
  • 4. Kalandrieren
  • Mit der oben erwähnten bevorzugten Geschwindigkeit von V ≈ 4–5 m/min ergibt sich für einmaliges Kalandrieren eine Leistung von 300 m verarbeitetes Laminat pro Stunde, mit der Aufteilung 150 m/h Anode und 150 m/h Kathode lassen sich so 50 Zellen je h herstellen.
  • 5. Wickeln
  • In der vorstehend beschriebenen Ausführungsform können 8–10 Zellen je h gewickelt werden.
  • 6. Ausklinken + Kontaktieren
  • In der vorstehend beschriebenen Ausführungsform können 8–10 Zellen je Arbeitskraft je Stunde hergestellt werden, wenn 4 Schnittvorgänge und 4 Schweißungen vorgenommen werden und die hergestellte Stückzahl insgesamt groß ist.
  • 7. Einhausen + Verschweißen
  • In der vorstehend beschriebenen Ausführungsform können 8–10 Zellen je Arbeitskraft je h ohne Rüstzeiten und bei genau passenden Teilen eingehaust und verschweißt werden.
  • 8. Trocknen im Vakuum
  • Die Trockenzeit beträgt im Fall der vorstehenden Ausführungsform 12 h, wobei die Kapazität der Trocknungsvorrichtung bei 80 Zellen liegt.
  • 9. Evakuieren und Befüllen
  • Wenn die Zellen zum Verschließen beispielsweise vernietet werden, ergibt sich eine Produktionsleistung von 12 Zellen je h, wobei Celgard als Separator verwendet werden kann.
  • Beispiele:
  • In den nachstehenden Beispielen bezieht sich die Angabe „μm" stets auf die Dicke der jeweiligen dünnen Folien bzw. Filme.
  • Beispiel 1: Herstellung der Trockenmischungen
  • 1.1 Kathode (25 kg Ansatzgröße)
  • In einem Vakuum-Mischtrockner wird eine Mischung von 23,75 kg Lithiumcobaltoxid, 1 kg Polyvinylidendifluorid (PvdF) und 0,25 kg Acetylenruß für 12 Stunden bei 120°C homogenisiert und getrocknet.
  • 1.2 Anode (25 kg Ansatzgröße)
  • In einem Vakuum-Mischtrockner wird eine Mischung von 23,5 kg MCMB(Meso Carbon Micro Beads) und 1,5 kg Polyvinylidendifluorid (PvdF) für 12 Stunden bei 120°C homogenisiert und getrocknet.
  • Beispiel 2: Extrusion
  • Die im Beispiel 1 hergestellte Trockenmischung wird durch Zugabe von 15 Gew.-% Ethylencarbonat (Kathode) bzw. durch Zugabe von 25 Gew.-% Ethylencarbonat (Anode) bei 130°C in einem Doppelschneckenextruder zu einem thermoplastischen Film aufgearbeitet und durch eine Düse zwischen zwei Polymer-Folien (PET, 25 μm) gepresst. Die Schichtdicke der Elektrode wird durch Auswalzen des plastischen Elektrodenfilms auf 90 μm eingestellt. Die Elektrode wird mit den Deckfolien aufgerollt.
  • Beispiel 3: Lamination
  • Von den im Beispiel 2 hergestellten Elektroden werden die Deckfolien abgewickelt und das Elektrodenmaterial bei einer Temperatur von 60°C auf einen Folienableiter (Kathode: Aluminium; Anode: Kupfer) beidseitig auflaminiert. Vor dem Aufwickeln der Elektroden wird das Ethylencarbonat in einem Infrarotofen thermisch entfernt.
  • Beispiel 4: Zellen- und Batterieherstellung
  • Die hergestellten Zellen werden gewickelt, so dass eine Lithium-Polymer-Zelle erhalten wird. Diese Lithium-Polymer-Zelle wird ausgeklingt, kontaktiert, eingehaust, evakuiert und mit Elektrolyt befüllt, so dass noch zu formierende Lithium-Polymer-Batterien erhalten werden.
  • Im Folgenden werden die physikalischen und elektrischen Eigenschaften der erhaltenen Lithium-Polymer-Batterien aufgeführt. Dabei wurden die entsprechenden Messungen jeweils an wie oben beschrieben formierten Zellen durchgeführt.
  • Physikalische Eigenschaften:
    Durchmesser: 32 mm
    Höhe (ohne Enden): 142 mm
    Gewicht: 280 g
    Volumen (ohne Enden): 112 cm3
    Gehäusematerial: rostfreier Stahl
  • Elektrische Eigenschaften
    Spezifische Leistung(30s Impulsentladung): 1500 W/kg
    Leistungsdichte (30s Impulsentladung): 3750 W/l
    Nominalspannung: 3,6V
    Nominalkapazität bei 0,3 C: 6 Ah
    Spezifische Energie: 77 Wh/kg
    Energiedichte: 193 Wh/l
  • Beispiel 5: Formation
  • Die Formation der Batterien erfolgt mit einem konstanten Strom von 0,60 A bis zu einem Potential von 4,2 V und anschließend bei konstantem Potenzial von 4,2 V, bis der Strom auf < 0,12 A gefallen ist (CCCV-constant current constant voltage). Die Entladung findet mit 0,60 A bis zur unteren Spannungsgrenze von 3,0 V statt. Im Anschluss werden zur Qualitätssicherung und Kapazitätsbestimmung zwei weitere Zyklen durchgeführt. Die Ladung geschieht mit 1,8 A bis 4,2 V und bei konstantem Potenzial bis der Strom unter 0,18 A gefallen ist. Die Entladung erfolgt mit 1,8 A bis zur Schlussspannung von 3,0 V.
  • Beispiel 6: Zyklendaten
  • Um die Zyklenstabilität der in Beispiel 5 formierten Batterie zu messen, wird diese mit 3 A bis 4,2 V geladen, dann wird in einer Konstantpotenzialphase bei 4,2 V nachgeladen, bis der Strom auf unter 0,3 A gefallen ist. Die Entladung erfolgt mit 4,8 A. Die untere Abschaltspannung beträgt 3,0 V. Die 1 zeigt eine Auftragung der spezifischen Kapazität gegen die Zyklenzahl. Wie aus 1 ersichtlich zeichnet sich die gemäß der vorliegenden Erfindung erhaltene Batterie durch eine hohe Zyklenbeständigkeit aus, d.h. die spezifische Kapazität nimmt selbst über große Zyklenzahlen hin nicht übermäßig ab.
  • Beispiel 7: Belastungstest bei Raumtemperatur
  • Die Ladung der im Beispiel 5 erhaltenen formierten Batterie erfolgt mit 6 A bis 4,2 V, in einer Konstantpotenzialphase wird bei 4,2 V nachgeladen, bis der Strom auf unter 0,6 A gefallen ist. Die Entladung erfolgt bei unterschiedlichen Strömen zwischen 6 (1C) und 126 A (21C). Die untere Abschaltspannung beträgt 2,7 V.
  • Die 2 zeigt eine Auftragung der Entladekapazität gegen die Spannung, wobei in diesem Beispiel eine Entladekapazität/Spannungscharakteristik für zwölf unterschiedliche C-Raten ermittelt wurde. Dabei zeigt sich über einen breiten Bereich der Entladekapazität ein für Batterien erwünschtes überaus geringes Absinken des Spannungswerts.
  • Beispiel 8: Entladen bei verschiedenen Temperaturen
  • Dieser Test wurde analog zu Beispiel 7 durchgeführt, wobei Entladeprofile für unterschiedliche Betriebstemperaturen bei einer konstanten Entladungsrate von C/2 gemessen wurden. Die Ergebnisse sind in 3 gezeigt. Dabei zeigen die erfindungsgemäßen Batterien wie schon im Beispiel 7 selbst bei sehr tiefen und vergleichsweise hohen Temperaturen hervorragende Spannungscharakteristiken.
  • Beispiel 9: Weitere Belastungstests
  • Für die wie oben hergestellten Batterien gemäß der vorliegenden Erfindung wurde für verschiedenen Temperaturen das Verhältnis zwischen dem Strom einerseits und der durchschnittlichen Spannung während der Entladung andererseits bestimmt. Die in 4 gezeigten Ergebnisse veranschaulichen die hervorragenden Eigenschaften der erfindungsgemäßen Batterien hinsichtlich einer bei hoher Temperatur über einen großen Bereich des Stromwerts sich nur geringfügig verändernden durchschnittlichen Spannung.
  • Beispiel 10: Verfügbare Energieinhalte (Ragone-Auftragungen)
  • Für die Hochernergiezellen, d.h. für die wie vorstehend erhaltenen Batterien, der vorliegenden Erfindung wurden so genannte Ragone-Auftragungen ermitttelt. Diese sind in 5 veranschaulicht. Im unteren Bereich der spezifischen Energie ist nur eine Impulsentladung über einige Sekunden möglich. In den Ragone-Auftragungen wird die Abhängigkeit der spezifischen Energie (in Wh/kg) von der spezifischen Leistung (in W/kg) angegeben, d.h. spezifische Energie (Wh/kg)/spezifische Leistung (W/kg). In diesem Zusammenhang gibt Vlow die untere Abschaltspannung an.

Claims (19)

  1. Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Zelle mit den Schritten: Herstellen einer Trockenmischung für eine Anode und einer Trockenmischung für eine Kathode, Extrudieren der Trockenmischung für die Anode und der Trockenmischung für die Kathode zu einer Anodenmasse und einer Kathodenmasse, wobei wenigstens eine der Anodenmasse und der Kathodenmasse unter Zuführen von Ethylencarbonat extrudiert wird, getrenntes Laminieren der Anodenmasse und der Kathodenmasse auf einen Ableiter zu einem Anodenlaminat und einem Kathodenlaminat, wenigstens teilweises Entfernen des Ethylencarbonats aus dem Anodenlaminat und/oder dem Kathodenlaminat, Kalandrieren des Anodenlaminats und des Kathodenlaminats, und Zusammenfügen des Anodenlaminats und des Kathodenlaminats mit einem dazwischen angeordneten Separator.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Extrudieren bei Temperaturen von 120–160°C erfolgt.
  3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Ethylencarbonat zu 20 bis 40 Masse-% zu der Anodenmasse zugeführt wird, bezogen auf die Gesamtmasse der Anodenmasse.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Ethylencarbonat zu 25 bis 35 Masse-% zu der Anodenmasse zugeführt wird, bezogen auf die Gesamtmasse der Anodenmasse.
  5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Ethylencarbonat zu 10 bis 30 Masse-% zu der Kathodenmasse zugeführt wird, bezogen auf die Gesamtmasse der Kathodenmasse.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Ethylencarbonat zu 15 bis 25 Masse-% zu der Kathodenmasse zugeführt wird, bezogen auf die Gesamtmasse der Kathodenmasse.
  7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Ethylencarbonat in dem Entfernungsschritt zu 0,1–100 Masse-% bezogen auf die gesamte Ethylencarbonatmasse entfernt wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Ethylencarbonat in dem Entfernungsschritt zu 30–100 Masse-% bezogen auf die gesamte Ethylencarbonatmasse entfernt wird.
  9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Anodenmasse und/oder die Kathodenmasse mit einer Schichtdicke von 30–80 μm extrudiert wird.
  10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Anodenmasse und/oder die Kathodenmasse zwischen eine Polyethylenfolie extrudiert wird.
  11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Laminieren bei Temperaturen von 80–90°C erfolgt.
  12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Entfernen des Ethylencarbonats durch Erhitzen bei Temperaturen von 140–200°C erfolgt.
  13. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Kalandrieren mit einer Geschwindigkeit von 4–5 m/min erfolgt.
  14. Lithium-Polymer-Zelle, erhältlich durch ein Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 13.
  15. Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Batterie mit den Schritten: Herstellen einer Lithium-Polymer-Zelle durch ein Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 13, Wickeln der Lithium-Polymer-Zelle, Ausklingen der gewickelten Lithium-Polymer-Zelle mit anschließendem Kontaktieren, Einhausen der kontaktierten Lithium-Polymer-Zelle in einem Gehäuse und Verschweißen der Lithium-Polymer-Zelle mit dem Gehäuse, Trocknen der eingehausten und verschweißten Lithium-Polymer-Zelle, Evakuieren der getrockneten Lithium-Polymer-Zelle und Befüllen der evakuierten Lithium-Polymer-Zelle mit Elektrolyt, Verschließen der befüllten Zelle mit anschließendem Formieren.
  16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass das Verschließen durch Vernieten erfolgt.
  17. Verfahren nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, dass das Formieren über 10–24 h erfolgt.
  18. Verfahren nach einem der Ansprüche 15 bis 17, dadurch gekennzeichent, dass vor dem Formieren für 1 bis 24 h ein Lagerungschritt durchgeführt wird.
  19. Lithium-Polymer-Batterie erhältlich durch ein Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 15 bis 18.
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