DE1092139B

DE1092139B - Brennstoffelement fuer Kernreaktoren und Verfahren zur Herstellung desselben

Info

Publication number: DE1092139B
Application number: DEG25662A
Authority: DE
Inventors: Andrew Wetherbee Mcreynolds; Lieuwe Jan Dijkstra
Original assignee: General Dynamics Corp
Current assignee: General Dynamics Corp
Priority date: 1957-11-21
Filing date: 1958-11-07
Publication date: 1960-11-03
Also published as: GB853750A; US3019176A

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung betrifft Brennstoffelemente für Kernreaktoren, bestehend aus einem Spaltstoff-Moderator-Gemisch auf pulvermetallurgischer Basis und einer das Spaltstoff-Moderator-Gemisch einschließenden Umhüllung aus einem Material von geringem Ab-Sorptionsquerschnitt für thermische Neutronen.

Die Erfindung betrifft außerdem ein Verfahren zur Herstellung solcher Brennstoffelemente.

Es ist bekannt, Zirkonlegierungen herzustellen, welche in einen Zirkonmantel eingebettet werden.

Es ist ferner bekannt, auf pulvermetallurgischer Basis Brennstoffelemente aus Zirkonmetall und Uranmetall herzustellen.

Schließlich ist es bekannt, daß feste Metallhydride als Reaktormoderatoren in Frage kommen.

Erfindungsgemäß ist bei den hier behandelten Brennstoffelementen das aus in körniger Form vorliegendem Spaltstoff und einem ebenfalls in körniger Form vorliegenden als Moderator an sich bekannten Metallhydrid bestehende Spaltstoff-Moderator-Gemisch in ein festes Metallbett von geringem Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen und hoher Widerstandsfähigkeit gegen Strahlungsschäden sowie guter Kalkbiildsamkeit und Wärmeleitfähigkeit gleichmäßig verteilt eingebettet und das Metallbett mit den Wänden der Umhüllung fest verbunden.

Das Brennstoffelement nach der Erfindung wird folgendermaßen hergestellt: Das körnige Metallhydrid und der körnige Spaltstoff werden gleichmäßig in dem Bett verteilt; das entstehende Gemisch wird sodann in einen Behälter eingeschlossen und derart verdichtet, daß die gegenseitige Bindung der einzelnen Komponenten eintritt.

Der erste Bestandteil des Brennstoffelementes ist der spaltbare Stoff, der in körniger Form vorliegt.

Als spaltbarer Stoff kommen Isotopen von Uran, Thorium, Plutonium in Frage, ferner Oxyde dieser Stoffe; auch Gemische dieser Stoffe können als Spaltstoff für Brennstoffelemente verwendet werden. Bevorzugt wird als Spaltstoff angereichertes Uranoxyd in Pulverform, d. h. ein Uranoxydpulver, bestehend aus einem Gemisch des Oxyds von Uran 238 und des Oxyds von Uran 235; der Anteil der verschiedenen Komponenten des Gemisches hängt von den Anforderungen des jeweiligen Kernreaktors ab. Ganz gleich, welcher Spaltstoff auch gewählt wird, er muß auf alle Fälle in körniger Form vorliegen; die durchschnittliche Teilchengröße liegt dabei zwischen 1 μ und 50 μ. Der Spaltstoff kann beliebigen Zerkleinerungsverfahren unterworfen werden; man kann ihn z. B. mahlen, um ihn auf die vorgeschriebene Teilchengröße zu bringen.

Der Spaltstoff liegt beim Brennstoffelement nach der Erfindung in einer Konzentration von zwischen 1 Brennstoffelement für Kernreaktoren
und Verfahren zur Herstellung desselben

Anmelder:
General Dynamics Corporation,

New York, N. Y. (V. St. A.)

Vertreter: Dipl.-Ing. F. Weickmann

und Dr.-Ing. A. Weickmann, Patentanwälte,

München 2, Brunnstr. 8/9

Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 21. November 1957

Andrew Wetherbee McReynolds, LaJoIIa, Calif.,

und Lieuwe Jan Dijkstra, San Diego, Calif. (V. St. Α.), sind als Erfinder genannt worden

und etwa 10 Gewichtsprozent der Gesamtmasse des Brennstoffelementes, ausschließlich des äußeren Behälters, vor. Die jeweilige Konzentration des Spaltstoffes in dem Brennstoffelement hängt natürlich von den Eigenschaften des spaltbaren Stoffs und von der Bauart des Kernreaktors ab, für den die Brennstoffelemente bestimmt sind.

Der zweite Bestandteil des erfindungsgemäßen Brennstoffelementes ist ein körniges Metallhydrid, welches als Moderator dient. Das Metallhydrid soll einen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen von weniger als 1,5 barn besitzen. Außerdem muß das Metallhydrid bei der Betriebstemperatur des Reaktors (welche im allgemeinen bei 300° C liegt) thermisch stabil sein. Geeignet sind Zirkonhydrid, Yttriumhydrid und Magnesiumhydrid. Zirkonhydrid ist ein besonders guter Moderator, vor allem dann, wenn das \^erhältnis von Wasserstoff zu Zirkon relativ groß ist. Die folgende Beschreibung bezieht sich beispielsweise auf ein Brennstoffelement, welches als Moderator Zirkonhydrid enthält.

Zirkonhydrid wird in bekannter Weise hergestellt. Ein Verhältnis 2,0 : 1 des Wasserstoffgehaltes zum Zirkongehalt läßt sich erreichen. Um die Hydrierung des Zirkons durchzuführen, wird dieses in Form von Platten, Pulver oder in schwammige Form gebracht. Die eigentliche Hydrierung erfolgt durch Erhitzung des Zirkons auf eine verhältnismäßig hohe Temperatur, etwa 900° C, in einer definierten Wasserstoffatmosphäre; in dieser Atmosphäre wird das Zirkon

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bei erhöhter Temperatur so lange gehalten, bis das angestrebte Verhältnis von Wasserstoff und Zirkon erreicht ist. Wenn zunächst ein Verhältnis von Wasserstoff zu Zirkon erreicht wird, welches über dem bei der Betriebstemperatur des Reaktors noch stabilen Verhältnis liegt, so wird das Zirkonhydrid gegen Wasserstoffverlust dadurch stabilisiert, daß man es auf eine Temperatur bringt, welche leicht über der Betriebstemperatur des Reaktors liegt.

Das Zirkonhydrid wird nach Beendigung des Hydrier Vorganges auf eine Teilchengröße von zwischen 5 μ und 1000 μ gemahlen; damit ist das Zirkonhydrid für die Verwendung in Brennstoffelementen bereit. Die Zermahlung des Zirkonhydrids muß bei einer Temperatur von weniger als 200° C oder aber in einer sauerstoff freien Atmosphäre erfolgen, da Zirkonhydrid bei Temperaturen über 200° C luftentzündlich ist. Eine Zermahlung des Zirkonhydrids mit bekannten Mahlvorrichtungen bei Zimmertemperatur ist ohne weiteres möglich. ao

Xach Zermahlung des Zirkonhydrids auf die erforderliche Teilchengröße ist es als Moderator für die hier vorgeschlagenen Brennstoffelemente geeignet. In der Regel macht der Zirkonhydridanteil ungefähr 60 bis 90% des Gesamtgewichts eines Brennstoffelementes, ausschließlich des Behältergewichtes, aus.

Die genaue Zirkonhydridkonzentration hängt von dem Verhältnis Wasserstoff/Zirkon und von der Bauart des jeweiligen Reaktors ab.

Es hat sich gezeigt, daß die erforderliche gleichmäßige Verteilung des Zirkonhydrids in dem metallischen Bett des Brennstoffelementes dann leicht erreicht werden kann, ohne daß Zirkonhydridteilchen zusammenbacken, wenn die Teilchengröße der einzelnen Zirkonhydridteilchen mindestens 25 μ entspricht. Der bevorzugte Größenbereich der Zirkonhydridteilchen liegt deshalb zwischen 25 μ und 1000 μ.

Der dritte Bestandteil des Brennstoffelementes ist das Metall des Bettes. Das Bett besteht aus eimern Metall oder einer Metallegierung mit einem verhältnismäßig niederen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen von ungefähr 0,2 harn. Dieses Metall muß außerdem gegen Strahlungsschäden widerstandsfähig sein, eine gute Wärmeleitfähigkeit besitzen und relativ weich, d. h. kaltbildsam und verformbar sein. Dem Bett obliegt die Aufgabe, dem Brennstoffelement die notwendige mechanische Stoßfestigkeit zu verleihen und überhaupt die Festigkeitseigenschaften des Brennstoffelementes zu verbessern.

Geeignet als Bettmetalle sind Aluminium, Magnesium, Wismut, Blei und deren Gemische. Aluminium und Magnesium eignen sich deshalb hervorragend als Bettmetalle, da ihre Wärmeleitfähigkeit höher ist, als diejenige des Wismuts und Bleis, und da auch ihre Schmelztemperatur und Festigkeitswerte höher liegen. Auch Aluminiumlegierungen mit einem Legierungsgehalt von 10 bis 30 Gewichtsprozent Magnesium haben sich als Bettmetalle bewährt.

Das Bettmetall macht 10 bis 30 Gewichtsprozent des Brennstoffelementengewichtes, ausschließlich des Behältergewichtes, aus und hängt im einzelnen von der Art des Bettmetalls und den geforderten Eigenschaften des Brennstoffelementes ab. Das Gemisch aus Bettmetall, Zirkonhydrid und Spaltstoff wird im folgenden einfach als »das Gemisch« bezeichnet; die einzelnen Bestandteile des Gemisches sind in dem Brennstoffelement innig miteinander verbunden.

Wenn notwendig, werden dem Gemisch bei der Herstellung des Brennstoffelementes ein oder mehrere Gifte zugesetzt. Die Gifte machen in der Regel insgesamt nicht einmal 1 Gewichtsprozent des Gemisches aus. Als Gifte kommen in Frage Samarium, Kadmium, Bor und Erbium sowie andere.

Die Gifte werden dem Gemisch aus den früher bereits genannten Gründen zugesetzt, und zwar in Form von Teilchen beliebiger Größe; vorzugsweise ist die Teilchengröße jedoch verhältnismäßig gering, so daß eine annähernd gleichmäßige Verteilung über das Gemisch des Brennstoffelementes erreicht werden kann.

Auch andere Stoffe können dem Gemisch noch zugesetzt werden, sofern sie mit den übrigen Komponenten des Gemisches verträglich sind.

Das Gemisch wird in einem abgeschlossenen, gasdichten Behälter untergebracht. Der Behälter besteht aus einem Metall oder einer Metallegierung, welche gegen Strahlungsschäden widerstandsfähig und außerdem korrosionsbeständig ist und eine gute Wärmeleitfähigkeit sowie eine hohe Festigkeit besitzt. Auch das für den Behälter verwendete Metall muß einen niederen Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen besitzen. Vorzugsweise liegt dieser unter 0,2 barn; außerdem muß das Behältermetall mit dem Bettmetall und der Mischung verträglich sein. Beispiele von Behältermetallen sind Aluminium, rostfreier Stahl, Zirkon und andere. Die Wahl der einzelnen Metalle hängt von dem verwendeten Bettmetall ab. Der Behälter trägt zur Festigkeit des Brennstoffelementes bei.

Die Größe und Form des Behälters ist beliebig. Sie hängt aber im gewissen Umfang von dem Bestandteil des Brennstoffelementes und von der Bauart des Kernreaktors sowie den Anforderungen, die an diesen gestellt werden, ab. Vorzugsweise ist der Behälter verhältnismäßig dünn. Bewährt hat sich ein Behälter aus Aluminiumblech λόιι 0,794 mm. Da der Behälter gasdicht abgeschlossen ist, werden Spaltprodukte innerhalb des Brennstoffelementes zurückgehalten.

In dem fertigen Brennstoffelement sind das Zirkonhydrid und das Bettmetall fest miteinander verbunden. Auch ist das Bettmetall mit der Behälterwand verbunden, und in den meisten Fällen besteht auch eine gewisse Verbindung zwischen dem Zirkonhydrid und der Behälterwand. Obwohl das körnige Zirkonhydrid eine ziemlich niedere Wärmeleitfähigkeit besitzt, wird durch die innige Verbindung des Zirkonhydrids mit dem Bettmetall und dem Behälter, welche beide eine hohe Wärmeleitfähigkeit besitzen, der Wärmeübergang von dem Zirkonhydrid nach dem Kühlmedium oder sonstigen, das Brennstoffelement außen umgebenden Medium, gut; der Wärmeübergang ist aber wesentlich für eine befriedigende Betriebsweise des die Brennstoffelemente enthaltenden Reaktors.

Der erste Schritt bei der Herstellung eines erfindungsgemäßen Brennstoffelementes ist die Mischung des teilchenförmigen Zirkonhydrids und des teilchenförmigen Spaltstoffes, unter etwaigem Zusatz von weiteren Bestandteilen, wie Giften, und die gleichmäßige Verteilung dieses Gemisches in dem Bett. Die Mischung und Verteilung kann nach verschiedenen Verfahren in bekannten Anlagen vor sich gehen.

Bevorzugt wird ein Verfahren, bei dem das Zirkonhydrid und der Spaltstoff mit einem ebenfalls teilchenförmigen Bettmetall vermischt werden, wobei die Teilchengröße des Bettmetalls zwischen 10 μ und 200μ liegt. In diesem Falle werden also das Bettmetall, das Zirkonhydrid, der Spaltstoff und die etwaigen Gifte und andere Zusätze, welche sich sämtlich in Teilchenform befinden, homogen miteinander vermischt, etwa in einer Kugelmühle, in flüssigem Xylol. Nach der Durchmischung wird das Xylol verdampft.

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Ein zweites Verfahren besteht darin, Zirkonhydrid Länge des Behälters wesentlich größer ist als sein und Spaltstoff in Teilchenform zusammen oder ge- Durchmesser. Vor dem Beginn der Kaltpressung wird trennt in ein Bad van geschmolzenem Bettmetall ein- der Behälter vorzugsweise in eine Gesenkform gezuführen und die Bestandteile durch Rühren zu ver- bracht, welche die Form des Behälters erhält, teilen. Die Rührmasse wird dann, solange das Bett- 5 Der Behälter wird nun teilweise mit dem körnigen metall noch geschmolzen ist, unter Druck gesetzt, Gemisch gefüllt, etwa bis zu einem Drittel seiner wodurch das Zirkonhydrid und der spaltbare Stoff Höhe; sodann wird die Kaltpressung eingeleitet, zusammengepreßt werden und ein Teil des Bettmetalls Hierauf wird wieder körniges Gemisch zugegeben und ausgetrieben wird, so lange, bis eine bestimmte Kon- die Kaltpressung wiederholt. Dieses Verfahren wird zentration erreicht ist. Die Auspressung rindet in einer io so lange fortgesetzt, bis der ganze Metallbehälter mit Hohlform oder in dem Behälter des Brennstoffelemen- dem Gemisch vollgestopft ist und das gesamte enttes statt, sofern der Schmelzpunkt des Behälters über haltene Gemisch der Kaltpressung unterworfen worden demjenigen des geschmolzenen Bettmetalls liegt. Der ist. Die Heißpressung und Sinterung findet in der Behälter ist während der Auspressung an einem Ende Regel nach jedem Kaltpreßvorgang statt. Es ist aber offen. Dieses Verfahren wird besonders gern dann 15 auch möglich, die Heißpressung und Sinterung in angewendet, wenn das Bettmetall niedrigen Schmelz- einem einzigen Verfahrensschritt anschließend an die punkt besitzt, also bei Verwendung \^ron Blei und letzte Kaltpressung vorzunehmen. Wismut mit Schmelzpunkten von 312° C bzw. 270° C Die zusätzlich zur Kaltpressung vorgenommene

als Schmelzmetall. Heißpressung und Sinterung des Gemisches wird

Ein drittes Verfahren zur Durchführung der 20 angewandt, um die Dichte des Gemisches weiter zu Mischung und Verteilung geht so vor sich, daß erhöhen, und zwar auf mindestens 80%, vorzugsweise Zirkonhydrid und Spaltstoff homogen miteinander aber 95 ⁰Zc der theoretischen Dichte. Die Heißpressung vermischt werden, etwa in einer Kugelmühle in Xylol, und Sinterung wird in einer oder mehreren Stufen und daß der Mahlprozeß so lange fortgesetzt wird, in herkömmlichen Anlagen durchgeführt, während bis das Xylol vollständig verdampft ist. Das Gemisch 25 sich das Gemisch in dem an seinem Ende offenen wird sodann in einer Form unter einem Druck von Behälter befindet. Wird die Kaltpressung in einer etwa 1400 bis 1750 kg/cm² komprimiert, so daß ein Preßform durchgeführt und nicht in dem Metallporöser Kuchen gebildet wird. Sodann wird geschmol- behälter, so wird das kaltgepreßte Gemisch in den zenes Bettmetall unter sauerstofffreier Atmosphäre in Behälter gebracht, bevor die Heißpressung und die Berührung mit dem porösen Kuchen gebracht, so daß 30 Sinterung vorgenommen werden. Vor dem Beginn der es auf Grund der Kapillarität in den Kuchen ein- Heißpressung wird der Behälter in eine Preßform dringt, bis es seine bestimmte Konzentration erreicht. gebracht; dadurch wird verhindert, daß er während Der zweite Schritt bei diesem Verfahren ist die Ver- der Heißpressung und Sinterung deformiert wird, dichtung des aus Zirkonhydrid, Spaltstoff und Bett- Die Heißpressung und Sinterung werden bei

metall bestehenden Gemisches in der Strangpresse 35 erhöhter Temperatur und bei Drücken von zwischen oder einer sonstigen Presse und die Einschließung des 700 kg/cm² und 1750 kg/cm² durchgeführt. Die Tem-Gemiisches in den Metallbehälter. Die Verdichtung peratur liegt zwischen 500° C und 800° C, auf alle kann wenigstens teilweise in einer Presse oder Fälle aber unter dem Schmelzpunkt des Behälters; Gesenkform stattfinden. Der letzte Schritt der Ver- die ganze Heißpressung und Sinterung erfolgt in dichtung und die während dieses Schrittes erfolgende 40 Gegenwart von Wasserstoff oder in einer inerten Verbindung der Gemischbestandteile mit der Behälter- Atmosphäre, etwa in Argon; dadurch wird verhindert, wand werden durchgeführt, während das Gemisch in daß das Verhältnis Wasserstoff zu Zirkon in dem den Behälter und der Behälter in eine Gesenkform Zirkonhydrid wesentlich verringert wird, und auch eingebracht wird. Der Behälter ist dabei mindestens chemische Reaktionen des Gemisches mit der Atmoan einem Ende offen. Seine Füllung wird von dem 45 sphäre werden unterbunden. Um die angestrebte Veroffenen Ende aus der Verdichtung ausgesetzt. Die Ver- dichtung des Gemisches herbeizuführen, hält man das dichtung wird so lange fortgesetzt, bis das Brenn- Gemisch etwa 1 Stunde lang unter den oben angegebestoff element eine Dichte von mindestens 80% der η en Drücken und Temperaturen, theoretischen Dichte des Gemisches erreicht hat. Die Heißpressung und Sinterung kann auch ohne

Für die Durchführung des zweiten Verfahrens- 50 vorangehende Kaltpressung erfolgen. Dieses abgeschrittes des zuletzt beschriebenen Verfahrens gibt es änderte Verfahren wird z. B. angewandt, wenn das verschiedene Möglichkeiten. So kann das im Verlauf Gemisch durch Einführung von körnigem Zirkondes ersten Verfahrensschrittes gewonnene Gemisch in hydrid und körnigem Spaltstoff in geschmolzenes eine Form oder unmittelbar in den Metallbehälter des Bettmetall gebildet und das geschmolzene Metall Brennstoffelementes gebracht und anschließend geeig- 55 durch Druck in einer Gesenkform teilweise ausgepreßt neten Verdichtungsprozessen unterworfen werden. In worden ist. In diesem Fall kann das noch heiße Geder Regel erfolgt die Verdichtung durch Strangpressen misch, sobald es unter den Schmelzpunkt des Behälters unter Hitzeeinwirkung oder durch Kaltpressen und abgekühlt ist, in diesen Behälter eingeführt und anschließendes Heißpressen und Sintern. Das Heiß- sodann der Heißpressung und Sinterung in dem Bepressen und Sintern kann aber auch ohne vorangehen- 60 hälter unterworfen werden. Während der Heißdes Kaltpressen vorgenommen werden. pressung tritt die Verbindung des Zirkonhydrids mit

Das Kaltpressen wird bei Zimmertemperatur vor- dem Bettmetall und die Verbindung des BettmetaÜs genommen; dabei wird die Dichte des Gemisches auf mit dem Behälter ein. Gewöhnlich wird dabei auch mindestens 65°/o der theoretischen Dichte gebracht. eine gewisse Verbindung des Zirkonhydrids mit den Die Kaltpressung erfolgt in herkömmlichen Anlagen 65 Behälterwänden erreicht. Wenn das Bettmetall in bei einem Druck von bis zu 2800 kg/cm². Wenn das Pulverform vorliegt, werden die Pulverteilchen wäh-Gemisch vollständig in Teilchenform vorliegt und rend des Heißpressens zu einem tragenden Gebilde wenn die Verdichtung innerhalb des Metallbehälters vereinigt. Anschließend an die Heißpressung und erfolgt, so wird die Kaltpressung vorzugsweise in Sinterung läßt man das Brennstoffelement in Gegen-Stufen vorgenommen, insbesondere dann, wenn die 7° wart von Wasserstoff oder Inertgas nach und nach

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auf eine Temperatur von ungefähr 200⁰C und schließ- wird im eine eng anliegende Gesenkform gebracht, so Hch ebenfalls unter Wasserstoff- oder Inertgasatmo- daß das offene Ende des Behälters zugänglich bleibt, sphäre auf Umgebungstemperatur abkühlen. Wird das Hierauf wird der Behälter bis zu einem Drittel seines Brennstoffelement unter Wasserstoffatmosphäre auf Fassungsvermögens mit Gemisch gefüllt. Das GeUmgebungstemperatur abgekühlt, so kann es gleich- 5 misch wird sodann unter 2800 kg/cm² bei Umgebungszeitig gasdicht abgeschlossen werden. Das abgeschlos- temperatur kalt gepreßt. Dabei tritt eine Verdichtung sene Brennstoffelement soll Wasserstoff von ungefähr auf ungefähr 80% der theoretischen Dichte ein.
Atmosphärendruck enthalten, aber keine anderen Gase. Das kaltgepreßte Gemisch wird sodann einer Heiß-

Wird das Brennstoffelement nicht in Wasserstoff- pressung und Sinterung in dem Behälter unterworfen, atmosphäre abgekühlt, so muß es mit Wasserstoff io Der Druck beträgt 1750 kg/cm² und die Temperatur gespült werden, damit gegebenenfalls noch vorhandene 550° C. Die Heißpressung und Sinterung erfolgt in andere Gase vor der Abschließung ausgetrieben wer- einer Wasserstoffatmosphäre von 1 at; dabei tritt den. Die Spülung mit Wasserstoff erfolgt in an sich eine Verdichtung von ungefähr 95% der theoretischen bekannter Weise. Sobald der Gasgehalt in dem Brenn- Dichte ein. Das Verhältnis von Wasserstoff zu Zirkon Stoffelement im wesentlichen nurmehr aus Wasserstoff 15 in dem Zirkonhydrid wird auf 1,85 : 1 gehalten,
von Atmosphärendruck besteht, wird es gasdicht Nunmehr läßt man den Behälter mit dem vorhan-

abgeschlossen. Es wird ein Deckel auf das offene Ende denen Gemisch in Wasserstoffatmosphäre auf Umdes Brennstoffelementenbehälters z. B. aufgeschweißt. gebungstemperatur abkühlen, bringt dann weiteres Die Abschließung wird so sorgfältig durchgeführt, Gemisch in Pulverform in den Behälter ein, bis der daß unter allen, normalerweise auftretenden Betriebs- 20 Behälter zu zwei Drittel seines Fassungsvermögens temperature« Gasdichtigkeit gewährleistet ist. Der voll ist. Kaltpressung, Heißpressung und Sinterung Abschlußdeckel des Brennstoffelementes entspricht der werden dann in der gleichen Weise wie bei der ersten Querschnittsform desselben und bildet einen Teil des Füllung wiederholt, bis die Dichte der zweiten Behälters; er besteht aus dem gleichen Metall oder Füllung ebenfalls 95% der theoretischen Dichte der gleichen Legierung wie der Rest des Behälters 25 erreicht hat. Behälter und Gemisch werden sodann oder aber auch aus einem Metall oder einer Legierung, wieder abgekühlt. Die Nachfüllung von körnigem welche mit dem Behältermetall verträglich ist. Der Gemisch und die verschiedenen Preßvorgänge werden abgeschlossene Behälter ist imstande, durch Spaltung so lange wiederholt, bis in dem Behälter die geentstehende Gase und andere Spaltprodukte am Ent- wünschte Höhe des verdichteten Gemisches erreicht ist. weichen aus dem Brennstoffelement zu hindern. 30 Durch die verschiedenen Verdichtungsvorgänge

Gifte können dem Brennstoffelement auch in Form erhält man ein einheitliches Brennstoffelement mit von Scheiben, Klumpen, Tabletten od. dgl. zugesetzt einem festen Aluminiumbett, in welchem körniges werden. Die Menge und die räumliche Anordnung der Zirkonhydrid und körniges Uranoxyd gleichmäßig Gifte innerhalb des Brennstoffelementes hängt von verteilt sind. In diesem Brennstoffelement sind das der Bauart des Brennstoffelementes und darüber 35 Zirkonhydrid und der Aluminiumbehälter fest mit hinaus von der Bauart des Reaktors ab. dem Aluminiumbett verbunden, so daß ein wirksamer

Es folgen nun zwei Beispiele von Herstellungs- Wärmeübergang von dem Zirkonhydrid nach der

verfahren erfindungsgemäßer Brennstoffelemente. Behälterwand stattfindet. Auch Teile des Zirkon-

π . · ι τ hydrids sind mit dem Behälter verbunden. Nach der

40 letzten Heißpressung wird das Brennstoffelement in

Zirkonmetall in Schwammform wird in Wasser- Wasserstoffatmosphäre nach, und nach auf Umstoffatmosphäre bei einer Temperatur von 600° C und gebungstemperatur abgekühlt. Dabei wird auf den einem Druck von ungefähr 1 at 1V* Stunden lang Behälter ein Deckel aufgeschweißt, so daß der Wasserhydriert; das entstehende Zirkonhydrid besitzt ein stoffgehalt in dem Behälter ungefähr Atmosphären-Verhältnis Wasserstoff zu Zirkon von ungefähr 45 druck entspricht. Das fertige Brennstoffelement be-1.85 : 1. Dieses Verhältnis ist das maximale Verhält- _sj_tzt hohe Festigkeit und Widerstandsfähigkeit gegen nis, welches bei einer Betriebstemperatur von 575° C Stoßbeanspruchungen, hohe Betriebssicherheit und und einer Wasserstoffatmosphäre von ungefähr 1 at andere erwünschte Eigenschaften, wie gute Wärmegerade noch stabil ist. 575° C ist die maximale Be- leitfähigkeit und Widerstandsfähigkeit gegen Strahtriebstemperatur des Reaktors, für den das Brennstoff- 50 lungsschäden.
element bestimmt ist. Nach langsamer Abkühlung auf Beispiel II

die Umgebungstemperatur in Wasserstoffatmosphäre

wird das Zirkonhydrid in flüssigem Xylol in einer Körniges Zirkonhydrid mit einem Wasserstoff-

Kugelmühle gemahlen und dabei auf eine Größe von Zirkon-Verhältnis von 1,85 : 1 und einer Teilchen-50μ bis 100μ gebracht; anschließend wird es ebenfalls 55 größe von zwischen 50 μ und 100 μ wird in einer in einer Kugelmühle in flüssigem Xylol mit ange- Menge von 68,3 Gewichtsprozent des Endgemisches reicherten! Uranoxydpulver von 20 μ Teilchengröße mit ungefähr 1,7 Gewichtsprozent angereicherten als Bettmetall vermischt. Das Uran des Uranoxyd- Uranoxyds vermischt, dessen Teilchengröße ungefähr anteils ist mit Uran 235 angereichert; der Anreiche- 10μ ist, sowie mit 30 Gewichtsprozent Blei und ungerungsgrad hängt von der Bauart des Reaktors und 60 fähr 0,01 Vco Samarium, in Form von Samariumoxyd, den an diesen gestellten Forderungen ab. In dem mit einer Teilchengröße von ungefähr 1 μ; der AnGemisch liegt das Uranoxyd in einer Menge von reicherungsgrad des UYanoxyds ist den Bedürfnissen ungefähr 1,5 Gewichtsprozent vor, das Zirkonhydrid des Reaktors entsprechend gewählt,
in einer Menge von ungefähr 88,5 Gewichtsprozent Die Mischung wird dadurch hergestellt, daß das

und das Aluminium in einer Menge von ungefähr 65 körnige L^ranoxyd. das körnige Zirkonhydrid und das 10 Gewichtsprozent. körnige Samariumoxyd in bestimmten Konzentra-

Ein an seinem einen Ende offener Aluminiumbehäl- tionen einem Bad zugesetzt werden, welches geschmolter mit 0,76 mm Wandstärke, 305 mm Länge und zenes Blei enthält. Das Bad steht unter Wasserstoffeinem hexagonalen Querschnitt des Behälters, mit atmosphäre und wird so lange gerührt, bis die Vereinem Durchmesser des Querschnitts von 38,1 mm, 70 teilung der festen Teilchen in dem geschmolzenen Blei

annähernd einheitlich ist. Sodann wird das Gemisch in einen an seinem Ende offenen, zylindrischen Behälter aus rostfreiem Stahl gebracht, nachdem dieser Behälter vorher in eine eng anliegende, einseitig ebenfalls offene Gesenkform eingesetzt worden ist; der Behälter besitzt eine Länge von 305 mm und eine Wandstärke von ungefähr 0,794 mm. Wenn der Behälter vollständig gefüllt ist, wird das in ihm enthaltene Gemisch einer Heißpressung und Sinterung bei ungefähr 500° C und einem Druck von 1750 kg/cm² unterworfen, während sich das Brennstoffelement im einer Wasserstoffatmosphäre befindet. Der Heißpressungs- und Sinterungsprozeß wird so lange fortgesetzt, bis die Dichte des Gemisches auf 95% der theoretischen Dichte gestiegen ist und eine wirksame Bindung zwischen dem Behälter und dem Zirkonhydrid einerseits und dem Bleibett andererseits eingetreten ist. Hierauf wird das Brennstoffelement nach und nach in Wasserstoffatmosphäre auf Umgebungstemperatur abgekühlt. Da das Volumen des Gemisches während der Verdichtung geringer wird, kann nach und nach weiteres Gemisch zugesetzt und in dem Behälter verdichtet werden, so lange, bis die richtige Höhe der verdichteten Mischung innerhalb des Behälters erreicht ist. Hierauf wird das gekühlte Gemisch mit Wasserstoffgas unter Atmosphärendruck gekühlt; dadurch werden gegebenenfalls noch vorhandene Gase aus dem Gemisch und dem Inneren des Behälters ausgetrieben. Schließlich wird der Behälter wie im Beispiel I abgeschlossen.

Man erhält als Endprodukt ein kompaktes Brennstoffelement, welches körniges Zirkonhydrid und körniges Uranoxyd in gleichmäßiger Verteilung in einem Trägerbett aus Blei enthält. Das Trägerbett samt Zirkonhydrid und Uranoxyd ist in einen gasdichten Behälter aus rostfreiem Stahl eingeschlossen. Das Brennstoffelement besitzt hohe Festigkeit und gute Wärmeleitfähigkeit, lange Haltbarkeit und gute Betriebssicherheit. Es kann direkt in das Herz eines Kernreaktors eingeführt werden.

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Claims

Patentansprüche:

1. Brennstoffelement für Kernreaktoren, bestehend aus einem Spaltstoff-Moderator-Gemisch auf pulvermetallurgischer Basis und einer das Spaltstoff - Moderator - Gemisch einschließenden Umhüllung aus einem Material von geringem Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen, dadurch gekennzeichnet, daß das aus in körniger Form vorliegendem Spaltstoff und einem ebenfalls in körniger Form vorliegenden als Moderator an sich bekannten Metallhydrid bestehende Gemisch in ein festes Metallbett von geringem Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen und hoher Widerstandsfähigkeit gegen Strahlungsschäden sowie guter Kaltbildsamkeit und Wärmeleitfähigkeit gleichmäßig verteilt eingebettet ist und daß das Metallbett mit den Wänden der Umhüllung fest verbunden ist.

2. Brennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Spaltstoff eine durchschnittliche Teilchengröße von 1 μ bis 50 μ besitzt.

3. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallhydrid Zirkonhydrid ist und eine durchschnittliche Teilchengröße von 5 μ bis 1000 μ besitzt.

4. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Spaltstoff in einer Menge von 1 bis 10 Gewichtsprozent des aus Spaltstoff, Moderator und Bettmetall bestehenden Gemisches in diesem enthalten ist.

5. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Hydrid in einer Menge von 60 bis 90 Gewichtsprozent des Gemisches in diesem enthalten ist.

6. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Bettmetall 10 bis 30 Gewichtsprozent des Gemisches ausmacht.

7. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Bettmetall Aluminium, Blei, Wismut oder eine Legierung dieser Metalle ist.

8. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Bettmetall und der Behälter aus Aluminium bestehen.

9. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Spaltstoff Uranoxyde enthält, und zwar im wesentlichen ein Gemisch von Oxyden des Urans 238 und d^s Urans 235.

10. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis Wasserstoff zu Zirkon in dem Zirkonhydrid zwischen 1,8 : 1 und 2 : 1 liegt.

11. Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch auch ein verbrennbares Hydrid in körniger Form enthält, und zwar vorzugsweise ein Gift, z. B. Kadmium, Samarium, Erbium und Bor, in reiner oder gemischter Form, und zwar in einer Menge bis zu 1 Gewichtsprozent des Gemisches.

12. Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen nach den Ansprüchen 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß durch gleichmäßige Verteilung von 60 bis 90 Gewichtsprozent körnigen Metallhydrids mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 5 μ bis 1000 μ und 1 bis 10 Gewichtsprozent körnigen Spaltstoffs mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 1 μ bis 50 μ in einem 10 bis 30 Gewichtsprozent ausmachenden, gegen Strahlungsschäden widerstandsfähigen und korrosionsbeständigen Metallbett mit geringem Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen und guter Wärmeleitfähigkeit ein Gemisch gebildet wird, daß dieses Gemisch verdichtet und in einen Behälter aus korrosionsfestem mit dem Bettmetall nicht reagierenden Metall hoher Festigkeit, geringen Absorptionsquerschnitts für thermische Neutronen und guter Wärmeleitfähigkeit gebracht wird, derart, daß das körnige Metallhydrid und der Behälter mit dem Bettmetall verbunden sind und daß schließlich der Behälter abgeschlossen wird.

13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch auf eine Dichte von mindestens 80% der theoretischen Stoffdichte gebracht wird und daß in dem Behälter eine Wasserstoffatmosphäre erzeugt wird, bevor der Behälter gasdicht verschlossen wird.

14. Verfahren nach den Ansprüchen 12 und 13, dadurch gekennzeichnet, daß der körnige Spaltstoff und der körnige Moderator mit einem Bettmetall in einer Teilchengröße von 10 μ bis 200 μ vermischt wird.

15. Verfahren nach den Ansprüchen 12 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch in dem Behälter durch Heißpressen und Sintern unter Wasserstoffatmosphäre unter einem Druck von

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1750 kg/cm² bei 500° C, jedenfalls aber unter der Schmelztemperatur des Bettes und des Behältermetalls verdichtet wird.

16. \^rerfahren nach den Ansprüchen 12 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch isn dem S Behälter zunächst teilweise durch Kaltpressen unter einem Druck von zwischen 700 und 2800 kg/cm² bei Umgebungstemperatur auf eine Dichte von ungefähr 65% der theoretischen Stoffdichte gebracht wird und daß das Gemisch während der Verdichtung bis zur Abschließung des Behälters in Wasserstoffatmosphare gehalten wird.

17. Verfahren nach den Ansprüchen 12 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter nach

und nach mit Gemisch gefüllt wird und daß jedesmal nach der Zufuhr von Gemisch eine Verdichtung durchgeführt wird, so lange, bis der Behälter vollständig mit verdichtetem Gemisch gefüllt ist.

18. Verfahren nach den Ansprüchen 12 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Verdichtung bis auf 95% der theoretischen Stoffdichte getrieben wird.

In Betracht gezogene Druckschriften:
»Nuclear Fuels«, 1956, S. 250 bis 253 und 278 bis 286;

»Nucleonics« 14, November 1956, S. 146 bis 153.

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