DD138387B5 - Phosphor for use in a low pressure mercury vapor discharge lamp - Google Patents
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Abstract
Description
9. Leuchtstoff nach einem oder mehreren der Punkte 1 bis 5, gekennzeichnet dadurch, daß der Leuchtstoff zumindest einen Leuchtstoff aus der Gruppe enthält, die aus mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumtetraborat, mit Blei aktiviertem Bariumsilikat, mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumchlorophosphat mit Apatitstruktur, mit Cer und Terbium aktiviertem Gadoliniummetaborat und mit dreiwertigem Wismut und dreiwertigem Europium aktiviertem Gadoliniumborat besteht.9. Phosphor according to one or more of the items 1 to 5, characterized in that the phosphor contains at least one phosphor selected from the group consisting of bivalent europium activated strontium tetraborate, lead-activated barium silicate, divalent europium activated strontium chlorophosphate with apatite structure, with cerium and terbium activated gadolinium metaborate and gadolinium borate activated with trivalent bismuth and trivalent europium.
Hierzu 1 Seite ZeichnungenFor this 1 page drawings
Die Erfindung betrifft einen Leuchtstoff zur Verwendung in einer Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die einen vakuumdicht abgeschlossenen strahlendurchlässigen Kolben, auf dem der Leuchtstoff als Schicht aufgebracht ist, eine Gasfüllung, die Quecksilber und Edelgas enthält und Mittel zum Aufrechterhalten einer Säulenentladung in der Gasfüllung aufweist, wobei die Leistungsdichte der von der Säule aufgenommenen Leistung, bezogen auf die Oberfläche der Leuchtstoffschicht, mindestens 500 W/m2 beträgt und die von der Säule abgestrahlte Ultraviolettstrahlung Wellenlängen vorwiegend von 185 und von 254nm aufweist.The invention relates to a phosphor for use in a low-pressure mercury vapor discharge lamp comprising a vacuum-sealed radiolucent bulb on which the phosphor is coated, a gas filling containing mercury and rare gas and means for maintaining a column discharge in the gas filling, wherein the power density of power consumed by the column, based on the surface of the phosphor layer, is at least 500 W / m 2 and the ultraviolet radiation radiated from the column has wavelengths predominantly of 185 and 254 nm.
Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen sind Strahlenquellen, die in sehr großem Umfang sowohl für allgemeine Beleuchtungszwecke als auch für besondere Zwecke (Photochemie u. dgl. verwendet werden, weil sie die zugeführte elektrische Leistung auf besonders wirksame Weise in Strahlung umsetzen.Low-pressure mercury vapor discharge lamps are radiation sources which are used on a very large scale both for general lighting purposes and for special purposes (photochemistry and the like), because they convert the supplied electric power into radiation in a particularly effective manner.
Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions
Im allgemeinen bestehen diese Lampen aus einem rohrförmigen Kolben, der gerade oder gebogen, beispielsweise kreisförmig oder U-förmig, sein kann. Dieser Kolben enthält eine Gasmischung aus Quecksilber und einem oder mehreren Edelgasen, in denen eine Entladungssäule erzeugt wird. Zum Aufrechterhalten dieser Säulenentladung sind Mittel zum Zuführen der elektrischen Energie an die Gasmischung vorgesehen. Diese Mittel enthalten meistens zwei Elektroden. In der Entladung wird im wesentlichen Ultraviolettstrahlung erzeugt, von dereinziemlichgeringer Teil Wellenlängen von ungefähr 185nm und dergrößte Teil Wellenlängen von ungefähr 254nm besitzt. Diese Ultraviolettstrahlung wird durch eine an der Innenwand des Lampenkolbens angeordnete Leuchtstoffschicht in Langenwellenstrahlung mit einer Spektralverteilung abhängig vom benutzten Leuchtstoffim nahen ultravioletten oder im sichtbaren Teil des Spektrums umgesetzt.In general, these lamps consist of a tubular piston, which may be straight or curved, for example circular or U-shaped. This piston contains a gas mixture of mercury and one or more noble gases in which a discharge column is generated. To maintain this column discharge means are provided for supplying the electrical energy to the gas mixture. These agents usually contain two electrodes. In the discharge, substantially ultraviolet radiation is generated, of which a fairly small portion has wavelengths of about 185 nm and most of the wavelength has about 254 nm. This ultraviolet radiation is converted into long wavelength radiation having a spectral distribution by a phosphor layer disposed on the inner wall of the lamp envelope, depending on the phosphor used in the near ultraviolet or in the visible part of the spectrum.
Einer der häufigsten Lampentypen ist die sogenannte 40WЯ12-Lampe, die aus einem geraden etwa 1,20m langen Rohr mit einem Durchmesser von ungefähr 37mm besteht und eine Leistung von ungefähr 40W aufnimmt. Diese Lampe wird im allgemeinen mit einem Lampenstrom von ungefähr 400mA und mit einer elektrischen Feldstärke in der Säule von ungefähr 80V/m betrieben. Die Temperatur der kältesten Stelle des Kolben einer frei in der Luft brennenden Lampe nimmt unter diesen Umständen einen Wert von ungefähr 40°C an, wobei ein Quecksilberdampfdruck von ungefähr 8 10"3 mbar auftritt. Es hat sich herausgestellt, daß diese Umstände für die Erzeugung von Ultraviolettstrahlung nahezu optimal sind. Andere häufig verwendete Lampentypen besitzen im Betrieb Werte des Lampenstroms, des elektrischen Feldes und des Quecksilberdampfdrucks, die den erwähnten Werten entsprechen oder nicht stark davon abweichen. DieWandbeIastung dieser Lampen, d.h. die von der Säule aufgenommene Leistung pro Oberflächeneinheit der Leuchtstoffschicht, besitzt in diesen Lampen einen Wert von ungefähr 300W/m2.One of the most common lamp types is the so-called 40WЯ12 lamp, which consists of a straight tube of approximately 37mm in diameter about 1.20m in length and consumes approximately 40W of power. This lamp is generally operated with a lamp current of approximately 400mA and with an electric field strength in the column of approximately 80V / m. The temperature of the coldest point of the bulb of a lamp burning freely in the air assumes a value of about 40 ° C., with a mercury vapor pressure of about 8 10 -3 mbar, under these circumstances In operation, other commonly used lamp types have values of lamp current, electric field, and mercury vapor pressure that are consistent with or do not greatly differ from the values mentioned above, the wall occupancy of these lamps, ie, the power absorbed by the column per unit surface area of the phosphor layer , has in these lamps a value of about 300W / m 2 .
Man hat bereits Niederdruckquecksilberdampfentlandungslampen mit einer beträchtlich höheren Wandbelastung, und zwar über 500 W/m2, hergestellt, so daß die aufgenommene elektrische Leistung sich je Volumeneinheit der Lampe stark vergrößert. Zunächst wurde damit bezweckt, kleine und kompakte Lampen zu erzeugen. Aus der DE-OS 2 109 898 sind zum Beispiel kleine Lampen mit Wandbelastungen bis etwa 2 500W/m2 bekannt. Die elektrische Feldstärke in diesen Lampen übersteigt die der normalen Lampen und hat beispielsweise einen Wert in der Größenordnung von 600 V/m. Zweitens hat man durch die Verwendung hoher Stromdichten (von 0,5 bis 25 A/m2) Lampen herstellen können, deren Wand sehr hoch belastet ist. Derartige Lampen sind z. B. in den US-PS 3 778 662 und 3 679 928 beschrieben. In diesen Lampen können Wandbelastungen in der Größenordnung von 25000W/m2 auftreten.Low pressure mercury vapor discharge lamps having a considerably higher wall load, more than 500 W / m 2 , have already been produced, so that the absorbed electric power per unit volume of the lamp greatly increases. Initially, the purpose was to produce small and compact lamps. From DE-OS 2,109,898, for example, small lamps with wall loads up to about 2 500W / m 2 are known. The electric field strength in these lamps exceeds that of the normal lamps and has, for example, a value of the order of 600 V / m. Second, by using high current densities (from 0.5 to 25 A / m 2 ), lamps have been made whose wall is very heavily loaded. Such lamps are z. In U.S. Patents 3,778,662 and 3,679,928. In these lamps wall loads of the order of 25000W / m 2 can occur.
Ein großer Nachteil der bekannten Lampen mit verhältnismäßig hoher Wandbelastung ist, daß die Ausbeute der Lampe, d.h. der relative Strahlungsstrom oder Lichtstrom der von der Leuchtstoffschicht ausgesandten Nutzstrahlung (die Leistung an Nutzstrahlung pro Einheit der der Lampe zugeführten elektrischen Leistung) einen geringen Wert zeigt. Diese Ausbeute ist insbesondere wesentlich geringer als die der normalen Lampen (beispielsweise der 40 W/T12-Lampe). Dieser Nachteil macht sich insbesondere bei den kompakten Lampen geltend und ist auch die Ursache dafür, daß dieser Lampentyp, der für praktische Anwendungen, beispielsweise als Ersatz für die normalen Glühlampen, große Vorteile bieten würde, bisher nicht eingeführt worden ist. Erkenntnisse über die Ursachen, weshalb es sich als nicht möglich erwies, Lampen mit hoher Leistungsaufnahme pro Volumeneinheit und mit einer Ausbeute vergleichbar der der normalen Lampen zu erhalten, fehlten. Auch bekannte Erkenntnisse hinsichtlich des optimalen Quecksilberdampfdrucks (der bei höher belasteten Lampen einen höheren Wert hat, beispielsweise bis zu 1 mbar bei einer Temperatur der kältesten Stelle der Wand von 120°C) und Mittel zur Quecksilberdampfdruckeinstellung (Amalgam u.dgl.) haben nicht zum gewünschten Ergebnis geführt. Man war daher bis jetzt der Meinung, daß die Herstellung einer kompakten Lampe, beispielsweise durch Durchmesserverringerung unter Beibehaltung der zugeführten elektrischen Leistung, unvermeidlich von Verlusten in der Ausbeute begleitet werden müßte.A major disadvantage of the known lamps with relatively high wall load is that the yield of the lamp, i. the relative radiant flux or luminous flux of the useful radiation emitted by the phosphor layer (the useful radiation power per unit of electrical power supplied to the lamp) is low. In particular, this yield is significantly lower than that of the normal lamps (for example the 40 W / T12 lamp). This drawback is especially true of the compact lamps and is also the reason why this lamp type, which would offer great advantages for practical applications, for example as a replacement for the normal incandescent lamps, has not yet been introduced. Findings about the reasons why it was not possible to obtain lamps with high power consumption per unit volume and with a yield comparable to those of the normal lamps were missing. Known findings with regard to the optimal mercury vapor pressure (which has a higher value for lamps subjected to higher loads, for example up to 1 mbar at a temperature of the coldest point of the wall of 120 ° C.) and means for adjusting the mercury vapor pressure (amalgam and the like) do not have to desired result. Therefore, it has hitherto been thought that the production of a compact lamp, for example, by reducing the diameter while maintaining the supplied electric power, would inevitably be accompanied by losses in the yield.
AusCayIess1M. A.; Proc 5th Int Conf. on Ionization Phenomena in Gases, München 1961, Amsterdam: North HoIIandlTheoryof Low Pressure Mercuy Rare-Gas Discharges, Seite 262-276, ist bekannt, daß bei Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen das Verhältnis der 185-nm-UV-Strahlung zur 254-nm-Strahlung bei kleiner werdendem Rohrdurchmesser steigt und daß dabei die Gesamt-UV-Ausbeute nahezu gleich bleibt oder möglicherweise geringfügig ansteigt. Diese Veröffentlichung sagt über eine günstige Zusammensetzung der Leuchtstoffe nichts aus.From CayIess 1 MA; Proc 5th Int Conf. on Ionization Phenomena in gas, Munich 1961, Amsterdam: North HoIIand l Theory of Low Pressure Mercuy Rare-Gas Discharges, page 262-276, it is known that in low-pressure mercury vapor discharge lamps, the ratio of the 185 nm UV radiation for 254 nm radiation increases as the tube diameter decreases and that the overall UV yield remains nearly the same or possibly rises slightly. This publication says nothing about a favorable composition of the phosphors.
In Rochlin, G. N.; Originaltitel: Gazorazrjadnye istocniki sveta, Moskva-Leningrad 1966, Deutsche Übersetzung: Gasentladungslichtquellen, Seite 454-455 und Seite 534-535, wird festgestellt, daß der über die Lebensdauer gemittelte Lichtstromabfall (der Langfristrückfall) von Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen direkt proportional der spezifischen elektrischen Belastung auf der Leuchtstoffoberfläche ist. Dies ist ein Ergebnis einer experimentellen Feststellung, die zu dem Schluß kommt, daß einer Erhöhung der am Leuchtstoff umgesetzten UV-Strahlung Grenzen gesetzt sind, da dann die irreversible Zerstörung des Leuchtstoffes immer früher eintritt. Genaue Ursachen sind hierfür nicht bekannt. Mit einem Kurzfristrückfall befaßt sich diese Veröffentlichung nicht.In Rochlin, G.N .; Original title: Gazorazrjadnye istocniki sveta, Moskva-Leningrad 1966, German translation: Gas discharge light sources, page 454-455 and page 534-535, it is found that the life-averaged luminous flux decay (the long-term fallback) of low-pressure mercury vapor discharge lamps directly proportional to the specific electrical load on the Fluorescent surface is. This is a result of an experimental finding that concludes that there is a limit to increasing the amount of UV radiation converted to the phosphor, since then the irreversible destruction of the phosphor occurs earlier and earlier. Exact causes are not known. This publication does not deal with a brief resignation.
Aus Singleton, J. H., Suchow, L, Effects of Ultraviolett Radiation on Fluorescent Lamp Phosphors J. electrochem. Soc., NewYork 110,1963, Fig.2 und dazugehöriger Text, ist es bekannt, daß bei Halophosphat-Leuchtstoffen unter dem Einfluß steigender 185-nm-Strahlungsintensität die Farbzentrenbildung und damit die Geschwindigkeit und Größe des Abfalles der Lichtausbeute unmittelbar nach dem Einschalten der Lampe ansteigt. Diese Veränderungen sind unter dem Einfluß von Tageslicht und Wärme rückbildbar. In dieser Veröffentlichung sind keine Rückschlüsse darauf gezogen, wie in Anbetracht dieser Problematik die Leuchtstoffe auszubilden sind.From Singleton, J.H., Suchow, L, Effects of Ultraviolet Radiation on Fluorescent Lamp Phosphors J. electrochem. Soc., New York 110, 1963, Fig. 2 and accompanying text, it is known that in Halophosphat phosphors under the influence of increasing 185 nm radiation intensity, the color center formation and thus the speed and size of the drop in the luminous efficacy immediately after switching Lamp rises. These changes are recoverable under the influence of daylight and heat. In this publication, no conclusions are drawn as to how to prepare the phosphors in view of this problem.
DerErfindungIiegtdieAufgabezugrunde, Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen mit einer hohen Dichteder aufgenommenen Leistung und mit einer hohen Strahlungsausbeute zu schaffen, wodurch einerseits kompakte Lampen mit einer Ausbeute nahezu gleich der der normalen Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen und zum anderen Lampen mit hohen Stromdichten mit einer verbesserten Strahlungsausbeute verfügbar werden.The invention is capable of providing low pressure mercury vapor discharge lamps having a high power density and high radiation efficiency, thereby making available, on the one hand, compact lamps with a yield almost equal to that of normal low pressure mercury vapor discharge lamps and, on the other hand, high current density lamps with improved radiation efficiency.
Diese Aufgabe wird bei einem Leuchtstoff der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Leuchtstoff dadurch ausgewählt ist, daß von diesen Leuchtstoffen nur solche einer Auswahlmessung unterzogen sind, bei denen das Kation oder die Kombination der Kationen höchstens eine Elektronegativität von 1,4 besitzt und dabei die Auswahlmessung darin besteht, eine Leuchtstoffprobe vorgegebener Probenoberfläche einer 15 Minuten langen Ultraviolettstrahlung aus einer Meßgassäule mit Wellenlängen vorwiegend von 185 und 254nm auszusetzen, wobei das Strahlungs-Leistungs-Verhältnis der Strahlung der beiden Wellenlängen zwischen 0,20 und 0,40 und die Leistungsdichte der von der Meßgassäule abgegebenen Strahlung, bezogen auf die Probenoberfläche, zwischen 150 und 500W/m2 liegt und daß der Leuchtstoff bei der Auswahlmessung die Eigenschaft gezeigt hat, nach den 15 Minuten Bestrahlungsdauer eine um höchstens 5% geringere Leuchtdichte zu zeigen als eine unbestrahlte Probe unter 254-nm-Anregung.This object is achieved in a phosphor of the type mentioned in the present invention that the phosphor is selected in that of these phosphors are subjected only to those selection measurement in which the cation or the combination of cations has at most an electronegativity of 1.4 and wherein the selection measurement consists of exposing a sample of phosphor surface of predetermined sample surface to 15 minutes of ultraviolet radiation from a sample gas column with wavelengths predominantly of 185 and 254nm, the radiation power ratio of the radiation of the two wavelengths being between 0.20 and 0.40 and the power density the radiation emitted by the measuring gas column, based on the sample surface, is between 150 and 500W / m 2 and that the phosphor has shown in the selection measurement the property of exhibiting a luminance less than 5% lower than an unirradiated one after the 15 minutes irradiation time Sample under 254 nm excitation.
Versuche, die zur Erfindung geführt haben, haben gezeigt, daß in einer hochbelasteten Lampe eine wirksame Umsetzung der elektrischen Leistung in Ultraviolettstrahlung möglich ist. Insbesondere hat es sich völlig unerwartet herausgestellt, daß die Ausbeute dieser Umsetzung nahezu gleich der der normalen 40W/T12-Lampe sein kann. Es wurde dabei gefunden, daß die Elektronentemperatur in der hochbelasteten Lampe einen Wert annehmen muß, der nicht kleiner und vorzugsweise sogar größer als der in der normalen Lampe ist. Dazu kann man verschiedene Maßnahmen ergreifen. Beispielsweise ausgehend von der normalen Lampe hält man die gewünschte hohe Elektronentemperatur aufrecht, wenn der Durchmesser des Entladungsrohres geringer gewählt und die der Lampe zugeführte elektrische Leistung nahezu konstant gehalten wird. Im Vergleich zu den normalen Lampen ist dabei die elektrische Feldstärke höher, der Lampenstrom kleiner und die Wandbelastung größer. Versuche haben gezeigt, daß auch bei sehr niedrigen Werten des Durchmessers des Entladungsrohrs (von ein bis einigen Millimeter) die erwähnte hohe Ausbeute bei der Umsetzung in Ultraviolettstrahlung erreicht werden kann. Eine andere Maßnahme, die es ermöglicht, eine hohe Elektronentemperatur aufrechtzuerhalten, ist die Herabsetzung des Edelgasdrucks in der Lampe, wobei die zugeführte elektrische Leistung erhöht wird. Im Vergleich zu den normalen Lampen ist der Lampenstrom wesentlich größer und die elektrische Feldstärke nahezu gleich oder etwas geringer. Die Wandbelastung in diesen Lampen ist selbstverständlich größer.Experiments that have led to the invention have shown that in a highly loaded lamp, an effective implementation of the electrical power in ultraviolet radiation is possible. In particular, it has completely unexpectedly been found that the yield of this reaction can be almost equal to that of the normal 40W / T12 lamp. It has been found that the electron temperature in the highly loaded lamp must assume a value which is not smaller and preferably even greater than that in the normal lamp. For this one can take different measures. For example, starting from the normal lamp, the desired high electron temperature is maintained when the diameter of the discharge tube is selected to be smaller and the electric power supplied to the lamp is kept almost constant. In comparison to the normal lamps, the electric field strength is higher, the lamp current smaller and the wall load larger. Experiments have shown that even at very low values of the diameter of the discharge tube (from one to a few millimeters) the mentioned high yield can be achieved in the reaction in ultraviolet radiation. Another measure which makes it possible to maintain a high electron temperature is the reduction of the inert gas pressure in the lamp, whereby the supplied electric power is increased. Compared to the normal lamps, the lamp current is much larger and the electric field strength almost equal or slightly lower. The wall load in these lamps is of course bigger.
Bei einer wirksamen Erzeugung von Ultraviolettstrahlung in hochbelasteten Lampen ist nicht nur die UV-Strahlungsdichte an der Wand hoch, sondern es ist auch der Anteil der Strahlung mit Wellenlängen von 185 nm verhältnismäßig höher als in normalen Lampen. Dieses hohe Verhältnis zwischen der 185-nm-Strahlung und der 254-nm-Strahlung in Verbindung mit der erhöhten Dichte der insgesamt erzeugten Ultraviolettstrahlung hat zur Folge, daß insbesondere die 185-nm-Belastung der Wand derartiger Lampen wesentlich höher ist als in normalen Lampen.With effective generation of ultraviolet radiation in highly loaded lamps, not only is the UV radiation density on the wall high, but also the proportion of radiation with wavelengths of 185 nm is relatively higher than in normal lamps. This high ratio of the 185 nm radiation to the 254 nm radiation combined with the increased density of the total generated ultraviolet radiation results in that, in particular, the 185 nm load on the wall of such lamps is substantially higher than in normal lamps ,
Das Versagen der bekannten Lampen mit hoher Wandbelastung ist nicht die Folge einer niedrigen Ausbeute bei der Umsetzung in Ultraviolettstrahlung, sondern muß den benutzten Leuchtstoffen zugeschrieben werden. Als Maßnahme zum Erhalten wirksamer, hochbelasteter Lampen gibt die Erfindung geeignete Leuchtstoffe an. Durch diese Erfindung wird daher der Weg zu einem völlig neuen Lampentyp geöffnet, und zwar zur kompakten Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die die in sehr großen Mengen benutzte normale Glühlampe ersetzen kann. Da die Ausbeute derNiederdruckquecksilberdampfentladungslampe etwa fünfmal größer als die der Glühlampe ist, wird hierdurch eine sehr beträchtliche Energieersparnis ermöglicht. In der erfindungsgemäßen Lampe wird ein Leuchtstoff verwendet, der einerseits in hohem Maße gegen 185-nm-Strahlung beständig ist, d. h„ die Lampe weist einen nur geringen Abfall im Lichtstrom (bei Anregung mit 245-nm-Strahlung) durch eine Bestrahlung mit 185-nm-Strahlen auf, und der andererseits eine hohe Quecksilberfestigkeit besitzt.The failure of the known high wall load lamps is not the result of a low yield in the ultraviolet radiation conversion, but must be attributed to the phosphors used. As a means of obtaining effective highly loaded lamps, the invention provides suitable phosphors. By this invention, therefore, the way is opened to a completely new type of lamp, namely the compact low-pressure mercury vapor discharge lamp, which can replace the normal incandescent lamp used in very large quantities. Since the yield of the low-pressure mercury vapor discharge lamp is about five times greater than that of the incandescent lamp, this enables a very considerable energy saving. In the lamp according to the invention, a phosphor is used, which is on the one hand highly resistant to 185 nm radiation, d. h "the lamp has only a small drop in the luminous flux (when excited with 245 nm radiation) by irradiation with 185 nm radiation, and on the other hand has a high mercury resistance.
Es ist bekannt, daß das Bestrahlen eines Leuchtstoffes mit 185-nm-Strahlung im allgemeinen bereits nach sehr kurzer Zeit einen nachteiligen Einfluß auf den Lichtstrom des Leuchtstoffes ausübt. Als Maß für die Beständigkeit gegen 185-nm-Strahlung dient der sogenannte Kurzfristrückgang, unter dem in dieser Beschreibung der Rückgang (in %) des Lichtstroms des Stoffes (bei der 254-nm-Anregung) durch eine Bestrahlung mit Wellenlängen vorwiegend von 185 nm und 254 nm mit einer Strahlungsdichte zwischen 150 und 500 W/m2 und mit einem Verhältnis der 185-nm-Leistung zur 254-nm-Leistung zwischen 0,20 und 0,40 von 15 Minuten verstanden sei. Eine Anordnung zur Bestimmung des Kurzfristrückgangs sowie das Ausmaß dieses Rückgangs beiIt is known that the irradiation of a phosphor with 185 nm radiation generally exerts an adverse effect on the luminous flux of the phosphor after a very short time. As a measure of the resistance to 185 nm radiation serves the so-called short-term reduction, under which in this description the decrease (in%) of the luminous flux of the substance (in the 254 nm excitation) by irradiation with wavelengths predominantly of 185 nm and 254 nm with a radiance of between 150 and 500 W / m 2 and with a ratio of the 185 nm power to the 254 nm power between 0.20 and 0.40 of 15 minutes. An arrangement to determine the short-term decline and the extent of this decrease in
einigen Leuchtstoffen sind aus „llluminating Engineering" 59 (1964), S. 59...66 bekannt. Nachstehend wird eine derartige Anordnung mit weiteren Einzelheiten beschrieben. Durch die hohe Dichte der 185-nm-Strahlung wird in Lampen nach der Erfindung eine hohe Anforderung an den Kurzfristrückgang des Leuchtstoffes gestellt. Er darf höchstens 5% betragen. Es hat sich nämlich gezeigt, daß bei höheren Werten dieses Rückgangs Lampen erhalten werden, die bereits nach sehr kurzer Brennzeit (faktisch bereits nach den wenigen Minuten, die zum Erhalten einer stabil brennenden Lampe erforderlich sind; in der Praxis ist daher auch bei der Messung des Lichtstroms der Lampe bei 0 Stunden der Kurzfristrückgang bereits erfolgt) einen unzulässig niedrigen Lichtstrom ergeben.Some phosphors are known from "Illuminating Engineering" 59 (1964), pp. 59 ... 66. Such a device will now be described in further detail The high density of the 185 nm radiation in lamps according to the invention is high It must not exceed 5% since it has been shown that at higher values of this reduction, lamps are obtained which, after only a very short burning time (in fact already after the few minutes required to obtain a stable) burning lamp are required, in practice, therefore, even in the measurement of the luminous flux of the lamp at 0 hours of Kurzfristrückgang already done) give an inadmissibly low luminous flux.
In der erfindungsgemäßen Lampe muß der Leuchtstoff außer der Bedingung hinsichtlich des Kurzfristrückgangs auch der einer größeren Quecksilberfestigkeit genügen. Es wurde nämlich gefunden, daß die Leuchtstoffschicht in hochbelasteten Lampen einer viel größeren Anzahl von Zusammenstößen mit angeregten Quecksilberatomen und Quecksilberionen ausgesetzt ist als im Falle der normalen Lampen. Die energiereichen Quecksilberatome und Quecksilberionen können an der Oberfläche der Leuchtstoffschicht absorbiert werden und/oder mit dem Leuchtstoff reagieren. Infolgedessen tritt eine Vergrauung der Leuchtstoffschicht auf, wodurch der LichtstromderLampebedeutendgeringerwird. Ein Maß für die Quecksilberfestigkeit eines Leuchtstoffes findet man in der Elektronegativität (e. n.) der Kationen des Leuchtstoffes. Unter Kationen seien in dieser Beschreibung und in den Ansprüchen die Metalle aus den Reihen 1 A, 1 B, 2 A, 2 B und 3 B des periodischen Systems der Elemente nach dem „Handbook of Chemistry and Physics", Cleveland (Ohio), verstanden. Die übrigen Elemente seien hier als Anionen oder anionenbildende Elemente aufgefaßt. Die Werte der Elektronegativität der Elemente werden in L. Pauling „The Nature of the Chemical Bond", New York (1945), angegeben. Wenn man die Elemente in einer Reihe nach ansteigendem Wert der Elektronegativität ordnet, bekommt man die sogenannte Spannungsreihe der Elemente. Ein bestimmtes Element kann grundsätzlich alle Elemente aus dieser Reihe mit gleichem oder höherem Wert für die Elektronegativität aus einer Verbindung verdrängen. Es ist klar, daß Quecksilber (mit Elektronegativität = 1,9) Leuchtstoff angreifen wird, deren Kation eine e. n. > 1,9 hat (diese Kationen sind gleich edel oder edler als Quecksilber). Es hat sich nunmehr herausgestellt, daß das Kation eines Leuchtstoffes, der für Lampen nach der Erfindung geeignet ist, eine verhältnismäßig niedrige Elektronegativität besitzen muß, nämlich höchstens 1,4. Dies läßt sich daraus erklären, daß das Quecksilber im Entladungsplasma energiereicher als neutrales Quecksilber ist und daraus, daß die Frequenz der Zusammenstöße des Quecksilbers mit der Leuchtstoffschicht groß ist. Es wurde z. B. gefunden, daß ein Zink (e. n. = 1,6) als Kationenthaltender Leuchtstoff, der in normalen Lampen erst nach verhältnismäßig langer Brenndauer der Lampe etwas von Quecksilber angegriffen wird, in erfindungsgemäßen Lampen gar nicht verwendbar ist, weil die Leuchtstoffschicht bereits nach einigen Minuten bis zu einigen Brennstunden der Lampe stark vergraut ist. Wenn ein Leuchtstoff mehrere Kationen enthält, beispielsweise wenn das als Aktivator benutzte Element ein Kation ist, muß die Kombination der Kationen eine Elektronegativität von höchstens 1,4 haben, d. h., der Schwerpunktwert der Elektronegativitäten der Kationen darf nicht mehr als 1,4 betragen. In diesem Fall ist es möglich, daß ein geringer Teil der Kationen im Leuchtstoff an sich eine Elektronegativität über 1,4 besitzt.In the lamp of the present invention, besides the short-term decreasing condition, the phosphor must satisfy also a larger mercury resistance. It has been found that the phosphor layer is exposed in highly loaded lamps a much larger number of collisions with excited mercury atoms and mercury ions as in the case of the normal lamps. The high-energy mercury atoms and mercury ions can be absorbed on the surface of the phosphor layer and / or react with the phosphor. As a result, graying of the phosphor layer occurs, which significantly reduces the luminous flux of the lamp. A measure of the mercury resistance of a phosphor is found in the electronegativity (e.n.) of the cations of the phosphor. Cations in this description and in the claims are to be understood as meaning the metals from the series 1 A, 1 B, 2 A, 2 B and 3 B of the Periodic Table of Elements according to the Handbook of Chemistry and Physics, Cleveland (Ohio) The remaining elements are to be understood as anions or anions-forming elements The values of the electronegativity of the elements are given in L. Pauling, "The Nature of the Chemical Bond", New York (1945). If you arrange the elements in a row according to the increasing value of the electronegativity, you get the so-called stress series of the elements. In principle, a particular element can displace all elements of this series of equal or greater value for electronegativity from a compound. It is clear that mercury (with electronegativity = 1.9) will attack phosphor whose cation has an e. n.> 1.9 (these cations are equally noble or nobler than mercury). It has now been found that the cation of a phosphor which is suitable for lamps according to the invention, must have a relatively low electronegativity, namely at most 1.4. This can be explained by the fact that the mercury in the discharge plasma is more energetic than neutral mercury and that the frequency of the collisions of the mercury with the phosphor layer is large. It was z. B. found that a zinc (s = 1.6) as cation-containing phosphor, which is attacked in normal lamps only after a relatively long burning time of the lamp somewhat of mercury, is not usable in lamps according to the invention, because the phosphor layer after a few minutes up to a few burning hours of the lamp is very gray. When a phosphor contains multiple cations, for example when the element used as the activator is a cation, the combination of cations must have an electronegativity of at most 1.4, i. h., the center of gravity of the cations' electronegativities may not exceed 1.4. In this case, it is possible that a small proportion of the cations in the phosphor per se have an electronegativity above 1.4.
BevorzugtwerdenNiederdruckquecksilberdampfentIadungsIampen nach der Erfindung, die einen Leuchtstoff enthalten, derdie Eigenschaft hat, nach der erwähnten 15 Minuten anhaltenden Ultraviolettbestrahlung einen Lichtstrom zu liefern, der höchstens um 3 % kleiner als der Initiallichtstrom ist. Denn mit Leuchtstoffen, die einen derartig geringen Kurzfristrückgang aufweisen, bekommt man Lampen mit einem sehr hohen spezifischen Lichtstrom, auch bei sehr hohen Wandbelastungen. Vorzugsweise wird in erfindungsgemäßen Lampen im Betrieb eine elektrische Feldstärke von 150 bis 1 000 V/m in der Säulenentladung aufrechterhalten. Diese verhältnismäßig hohe Feldstärke kann durch die Wahl eines verhältnismäßig geringen Durchmessers des Lampenkolbens erreicht werden. Bei einem verhältnismäßig geringen Lampenstrom bekommt man so kompakte hochbelastete Lampen mit einem hohen spezifischen Lichtstrom.Preferred are low pressure mercury vapor discharge lamps of the invention which contain a phosphor which has the property of providing a luminous flux which is at most 3% less than the initial light flux after said 15 minute ultraviolet exposure. Because with phosphors that have such a low short-term decline, you get lamps with a very high specific luminous flux, even at very high wall loads. Preferably, in operation according to the invention, an electric field strength of 150 to 1000 V / m is maintained in the column discharge during operation. This relatively high field strength can be achieved by choosing a relatively small diameter of the lamp envelope. With a relatively low lamp current you get so compact highly loaded lamps with a high specific luminous flux.
Eine sehr vorteilhafte Ausführungsform einer derartigen Lampe, betrieben mit einer Feldstärke von 150 bis 1 000 V/m, hat einen Kolben in Form eines Rohres, dessen Querschnitt senkrecht auf der Achse des Rohres nahezu kreisförmig ist und dessen Innendurchmesser einen Wert von 3 bis 15 mm hat. Es hat sich gezeigt, daß im erwähnten Durchmesserbereich sehr wirksame Lampen mit einem spezifischen Lichtstrom nahezu gleich dem der normalen Lampen (mit Innendurchmesser von ungefähr 36mm) erhalten werden.A very advantageous embodiment of such a lamp, operated with a field strength of 150 to 1000 V / m, has a piston in the form of a tube whose cross-section perpendicular to the axis of the tube is nearly circular and whose inner diameter has a value of 3 to 15 mm Has. It has been found that in the diameter range mentioned very effective lamps with a specific luminous flux almost equal to the normal lamps (with an inner diameter of about 36mm) are obtained.
Bei einer anderen bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Lampe wird im Betrieb ein elektrischer Strom mit einerStromdichte von mindestensO,5A/cm2in derSäulenentladung aufrechterhalten. Die Verwendung dieser verhältnismäßig hohen Stromdichten ergibt Lampen mit großem Lichtstrom. Durch den geringen Kurzfristrückgang und die gute Quecksilberfestigkeit der benutzten Leuchtstoffe ist der spezifische Lichtstrom dieser Lampen größer als der der bekannten Lampen mit großer Stromdichte.In another preferred embodiment of the lamp according to the invention, an electrical current with a current density of at least 0.5 A / cm 2 in the column discharge is maintained during operation. The use of these relatively high current densities results in lamps with a large luminous flux. Due to the low short-term reduction and the good mercury resistance of the phosphors used, the specific luminous flux of these lamps is greater than that of the known lamps with high current density.
Eine bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Lampe enthält als Leuchtstoff ein rot leuchtendes, mit dreiwertigem Europium aktiviertes seltenes Erdoxid der Formel Ln203:pEu3-, worin Ln mindestens eines der Elemente Y, Ge und Lu darstellt und0,01 < ρ <0,20ist. Diesean sich allgemein bekannten leuchtenden Oxidezeigeneinen nurgeringen Kurzfristrückgang und sind sehr gut gegen Quecksilber beständig, wodurch sie mit großem Vorteil in erfindungsgemäßen Lampen benutzt werden können.A preferred embodiment of the lamp according to the invention comprises as a phosphor a red luminous, activated by trivalent europium rare earth oxide of the formula Ln 2 0 3: PEU 3 -, in which Ln is at least one of the elements Y, Ge and Lu represents and 0.01 <ρ <0, Figure 20. These generally known luminous oxides show only a short-term short-term reduction and are very resistant to mercury, whereby they can be used with great advantage in lamps according to the invention.
Eine andere bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Lampe enthält ein leuchtendes, mit Ce oder mit Ce und Tb aktiviertes Aluminat mit hexagonaler Kristallstruktur, die derStruktur des Magnetopiumbits verwandt ist, welches Aluminat der Formel (Ce1^qLapTbq)2O3 xMgO yAI203 entspricht, worin bis zu 25 Mol.-% des AI2O3 durch Ga2O3 und/oder Sc2O3 ersetzt sein kann und worinAnother preferred embodiment of the lamp according to the invention comprises a luminous, Ce or Ce and Tb activated aluminate having a hexagonal crystal structure, which is related to the structure of the magnetopium bit, which aluminate of the formula (Ce 1 ^ q La p Tb q ) 2 O 3 x MgO yAl 2 0 3 , wherein up to 25 mol .-% of Al 2 O 3 may be replaced by Ga 2 O 3 and / or Sc 2 O 3 and wherein
0 < χ < 2 0 < у < 16 0 < ρ < 0,50 0<q< 0,60 ρ + q < 0,90.0 <χ <2 0 <у <16 0 <ρ <0.50 0 <q <0.60 ρ + q <0.90.
Diese Gruppe von Leuchtstoffen ist an sich aus den DE-OS 2 353 943 und DE-OS 2 357 811 bekannt, auf die wegen weiterer Einzelheiten hinsichtlich der Zusammensetzung und der Leuchteigenschaften hingewiesen wird. Es hat sich gezeigt, daß diese Aluminate einen geringen Kurzfristrückgang und eine hohe Quecksilberfestigkeit besitzen.This group of phosphors is known per se from DE-OS 2 353 943 and DE-OS 2 357 811, to which reference is made for further details with regard to the composition and the luminous properties. It has been found that these aluminates have a low short-term decrease and a high mercury resistance.
Eine weitere bevorzugte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Lampe enthält ein leuchtendes, mit zweiwertigem Europium, mit zweiwertigem Europium und zweiwertigem Mangan oder mit dreiwertigem Cer aktiviertes Aluminat mit Hexagonalkristallstruktur, die der Struktur von ß-Aluminiumoxid verwandt ist, welches Aluminat der Formel MeO · xMgO · vAI203; pEuO ·qMnO· rCe203 entspricht, worin Me Barium und/oder Strontium darstellt, worin bis zu 25 Mol.-% des AI2O3 durch Ga2O3 und/oder Sc2O3 ersetzt sein kann und worinA further preferred embodiment of a lamp according to the invention comprises a luminous divalent europium, divalent europium and divalent manganese or trivalent cerium activated hexachloroaluminate aluminate related to the structure of β-alumina, which is aluminate of the formula MeO.xMgO.vAI 2 0 3 ; pEuO · qMnO · rCe 2 O 3 , in which Me represents barium and / or strontium, in which up to 25 mol% of Al 2 O 3 may be replaced by Ga 2 O 3 and / or Sc 2 O 3 and in which
O < χ < 2 5 < у < 8 0,01 < ρ < 0,50 0 < q < 1,0 0 < r < 0,50,O <χ <2 5 <у <8 0.01 <ρ <0.50 0 <q <1.0 0 <r <0.50
wobei Me Barium ist, wenn X = O. Diese Gruppe von Leuchtstoffen ist an sich aus DE-PS 1 806 751, DE-OS 2 353 943 und DE-OS 2352411 bekannt, auf die wegen weiterer Einzelheiten hinsichtlich der Zusammensetzung und der Leuchteigenschaften verwiesen werden kann. Auch diese leuchtenden Aluminate sind durch ihren nur geringen Kurzfristrückgang und hohe QuecksilberfestigkeitzurVerwendung in erfindungsgemäßen Lampen besonders geeignet.Bevorzugtwirdweiterhin eine erfindungsgemäße Lampe, deren Leuchtstoffschichtzumindesteinen LeuchtstoffausderGruppe enthält, die aus mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumtetraborat, mit bleiaktiviertem Bariumdisilikat, mit zweiwertigem Europium aktiviertem Strontiumchlorophosphat mit Apatitstruktur, mit Cer und Terbium aktiviertem Gadoliniummetaborat und mit dreiwertigem Wismut und dreiwertigem Europium aktiviertem Gadoliniumborat besteht. Auch diese Stoffe besitzen, wie nachstehend näher beschrieben wird, einen ausgezeichneten Kurzfristrückgang. Weil auch ihre Quecksilberfestigkeit besonders vorteilhaft ist, können sie mit Vorteil in erfindungsgemäßen Lampen benutzt werden.where Me is barium when X = O. This group of phosphors is known per se from DE-PS 1 806 751, DE-OS 2 353 943 and DE-OS 2352411, to which reference is made for further details with regard to composition and luminous properties can be. Also, these luminous aluminates are particularly suitable for use in lamps according to the invention because of their low short-term reduction and high mercury resistance. Also preferred is a lamp whose phosphor layer contains at least one phosphor selected from bivalent europium-activated strontium tetraborate, lead-activated barium disilicate, bimetallic strontium chlorophosphate activated with bivalent europium Cerium and terbium activated gadolinium metaborate and gadolinium borate activated with trivalent bismuth and trivalent europium. These substances, too, as described in more detail below, have an excellent short-term decline. Because their mercury resistance is particularly advantageous, they can be used with advantage in lamps according to the invention.
Fig. 1: schematisch und im Schnitt eine erfindungsgemäße Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe und Fig. 2: schematisch eine Anordnung, die sich zur Bestimmung des Kurzfristrückgangs von Leuchtstoffen eignet.1 shows schematically and in section a low-pressure mercury vapor discharge lamp according to the invention, and FIG. 2 shows schematically an arrangement which is suitable for determining the short-term reduction of phosphors.
In Fig. 1 ist 1 der Glaskolben einer erfindungsgemäßen Entladungslampe. Dieser Kolben hat einen Innendurchmesser von 10,3mm und eine Länge von 30cm. An den Enden der Lampe befinden sich Elektroden 2 und 3, zwischen denen im Betrieb der Lampe die Entladung erfolgt. Der Abstand zwischen den Elektroden 2 und 3 beträgt 25cm. Die Lampe ist mit Argon zu einem Druck von 4 mbar (bei Raumtemperatur), das als Zündgas dient, und weiterhin mit einer geringen Quecksilbermenge gefüllt. An der Innenseite ist der Kolben 1 mit einer Leuchtstoffschicht 4 versehen, die einen Leuchtstoff enthält, der erfindungsgemäß einen geringen Kurzfristrückgang aufweist und Quecksilberfestigkeit hat. Dieser Leuchtstoff kann auf übliche Weise auf dem Kolben 1 angebracht werden, beispielsweise mit Hilfe einer Suspension.In Fig. 1, 1 is the glass bulb of a discharge lamp according to the invention. This piston has an inside diameter of 10.3mm and a length of 30cm. At the ends of the lamp are electrodes 2 and 3, between which the discharge takes place during operation of the lamp. The distance between the electrodes 2 and 3 is 25cm. The lamp is filled with argon to a pressure of 4 mbar (at room temperature), which serves as a pilot gas, and further filled with a small amount of mercury. On the inside, the piston 1 is provided with a phosphor layer 4 which contains a phosphor which, according to the invention, has a short short-term reduction and has mercury resistance. This phosphor can be mounted in the usual way on the piston 1, for example by means of a suspension.
Die in Fig. 2 dargestellte Anordnung zur Messung des Kurzfristrückgangs von Leuchtstoffen besteht aus einem Tisch 21, auf dem vakuumdicht abschließend eine Glocke 22 aufgestellt ist. In der Glocke 22 ist ein scheibenförmiger Halter 23 mit einem Innendurchmesser von 45mm angeordnet. Im Halter 23 ist eine Schicht 24 des zu untersuchenden Leuchtpulvers angebracht. Der Halter 23 wird von einem Hohlrohr 5 getragen, das in der Glocke 22 mit Löchern versehen ist. In der Glocke 22 ist weiterhin eine Ultraviolettstrahlungsquelle 6 angeordnet.The arrangement shown in Fig. 2 for measuring the Kurzfristrückgangs of phosphors consists of a table 21, on the vacuum-tight finally a bell 22 is placed. In the bell 22, a disc-shaped holder 23 is arranged with an inner diameter of 45mm. In the holder 23, a layer 24 of the illuminating powder to be examined is attached. The holder 23 is supported by a hollow tube 5, which is provided in the bell 22 with holes. In the bell 22, an ultraviolet radiation source 6 is further arranged.
Diese Strahlungsquelle 6 ist eine Niederdruckquecksilberdampfentladungslampe, die aus einem Quarzglasrohr 7 mit einem Innendurchmesser von ungefähr 9,5mm besteht. Das Rohr 7 ist zu einer horizontal liegenden, flachen Spirale mit etwa 2,5 Windungen ausgebildet, so daß eine flache scheibenförmige Strahlungsquelle mit einem Durchmesservon ungefähr 70 mm gebildet ist. Die Enden 8 und 9 des Rohres 7 stehen senkrecht auf der Ebene des spiralförmigen Teils der Strahlungsquelle und enthalten je eine Elektrode. Der an der Entladungsbahn gemessene Abstand zwischen den Elektroden beträgt ungefähr 33 cm. Das Rohr 7 ist weiter mit einem Edelgas und einer Quecksilbermenge gefüllt. Elektrische Leiter 10 und 11 versorgen die Zufuhr der erforderlichen elektrischen Leistung zu den Elektroden der Quelle 6 und sind durch ein Hohlrohr 12 aus der Glocke 22 herausgeführt. Beim Betrieb der Quelle 6 beträgt die Säulenspannung etwa 65 V und der Lampenstrom ungefähr 500 mA. Der Abstand von der Quelle 6 zur Leuchtstoffschicht beträgt 45mm. Die in der Quelle erzeugte Ultraviolettstrahlung wird vom Quarzrohr 7 zum größten Teil durchgelassen. Bei den Messungen wird bei Pfeil 13 Stickstoff in die Glocke hineingeführt. Der Stickstoffstrom wird bei Pfeil 14 wieder abgeführt. Die auf diese Weise gebildete Stickstoffatmosphäre absorbiert nahezu keine kurzwelligen Ultraviolettstrahlen. Bei der Bestrahlung zeigt es sich, daß die Ultraviolettstrahlungsdichte (185-nm- und 254-nm-Strahlung) an der Stelle der Leuchtstoffschicht 4 ungefähr 330 W/m2 beträgt. Das Verhältnis zwischen der 185-nm-Leistung und der 254-nm-Leistung hat einen Wert von etwa 0,30. Der Wert dieses Verhältnisses ist deshalb wichtig, weil der Leuchtstoff in Niederdruckquecksilberdampfentladungslampen außer mit 185-nm-Strahlung selbstverständlich auch mit 254-nm-Strahlung belastet ist. Es hat sich nämlich gezeigt, daß der Effekt von 185-nm-Strahlung auf einen Leuchtstoffvom gleichzeitigen Auftreten der 254-nm-Strahlung abhängig ist. Bei einem Wert des erwähnten Verhältnisses zwischen 0,20 und 0,40 werden reproduzierbare Messungen erhalten. Bei der Bestimmung des Kurzfristrückgangs eines Leuchtstoffes wird eine Probe des Stoffes 15 Minuten lang in einer Anordnung gemäß Fig. 2 bestrahlt. Es hat sich gezeigt, daß eine Bestrahlung von 15 Minuten mit Strahlungsdichten zwischen 150 und 500W/m2 reproduzierbare Ergebnisse hat. Nach der Bestrahlung von 15 Minuten wird auf übliche Weise der Lichtstrom der Probe ermittelt, wobei vermieden wird, daß zwischenzeitlich Ultraviolett- oder sichtbare Strahlung die Probe erreichen kann. Der auf diese Weise gemessene Lichtstrom wird mit dem auf identische Weise ermittelten Lichtstrom einer nichtbestrahlten Probe verglichen.This radiation source 6 is a low pressure mercury vapor discharge lamp consisting of a quartz glass tube 7 having an inner diameter of about 9.5 mm. The tube 7 is formed into a horizontally lying, flat spiral of about 2.5 turns, so that a flat disc-shaped radiation source with a diameter of about 70 mm is formed. The ends 8 and 9 of the tube 7 are perpendicular to the plane of the spiral part of the radiation source and each contain an electrode. The distance between the electrodes measured at the discharge path is approximately 33 cm. The tube 7 is further filled with a noble gas and a quantity of mercury. Electrical conductors 10 and 11 supply the supply of the required electrical power to the electrodes of the source 6 and are led out of the bell 22 through a hollow tube 12. When operating the source 6, the column voltage is about 65V and the lamp current is about 500mA. The distance from the source 6 to the phosphor layer is 45mm. The ultraviolet radiation generated in the source is largely transmitted by the quartz tube 7. In the measurements, nitrogen is introduced into the bell at arrow 13. The nitrogen flow is removed again at arrow 14. The nitrogen atmosphere formed in this way absorbs almost no short-wave ultraviolet rays. Upon irradiation, it is found that the ultraviolet radiation density (185 nm and 254 nm radiation) at the location of the phosphor layer 4 is about 330 W / m 2 . The ratio between the 185 nm power and the 254 nm power has a value of about 0.30. The value of this ratio is important because, of course, the phosphor in low pressure mercury vapor discharge lamps is also loaded with 254 nm radiation except for 185 nm radiation. It has been found that the effect of 185 nm radiation on a phosphor depends on the simultaneous occurrence of the 254 nm radiation. At a value of the mentioned ratio between 0.20 and 0.40, reproducible measurements are obtained. In determining the short-term decrease of a phosphor, a sample of the substance is irradiated for 15 minutes in an arrangement according to FIG. It has been found that irradiation of 15 minutes with radiation densities between 150 and 500 W / m 2 has reproducible results. After irradiation for 15 minutes, the luminous flux of the sample is determined in the usual way, avoiding that in the meantime ultraviolet or visible radiation can reach the sample. The luminous flux measured in this way is compared with the identically determined luminous flux of a non-irradiated sample.
Auf die beschriebene Weise wird der Kurzfristrückgang einer Vielzahl von Leuchtstoffen bestimmt. Die Tabelle I gibt die Ergebnisse dieser Messungen für einige Beispiele von Leuchtstoffen, die sich zur Verwendung in erfindungsgemäßen Lampen eignen. Die Tabelle gibt für jedes Beispiel, neben der Formel des Stoffes, in der Spalte (e. n.) den Wert der Elektronegativität der Kombination von Kationen im Stoff an. In der Spalte „K. T. T." ist der Kurzfristrückgang in Prozent angegeben.In the manner described, the short-term decline of a variety of phosphors is determined. Table I gives the results of these measurements for some examples of phosphors suitable for use in lamps according to the invention. For each example, in addition to the formula of the substance, the table gives the value of the electronegativity of the combination of cations in the substance in the column (e. In column "K. T. T. "is the short-term decline in percent indicated.
Zum Vergleich dienen die Beispiele a und b. Diese Beispiele beziehen sich auf Stoffe, die häufig in normalen Lampen verwendet werden, sich aber nicht zur Verwendung in erfindungsgemäßen Lampen eignen, weil ihr Kurzfristrückgang zu groß ist. Zum Vergleich dient ebenfalls das Beispiel с (Willemit). Dieser ebenfalls oft in normalen Lampen benutzte Stoff hat einen ausgezeichneten Kurzfristrückgang, ist aber dennoch in Lampen nach der Erfindung nicht verwendbar, weil er eine zu geringe Quecksilberfestigkeit hat. Dies ergibt sich aus dem Wert der Eiektronegativität, die 1,4 übersteigt. In hochbelasteten Lampen ist dieser Stoffnach kürzerer Zeit (faktisch bereits nach dem Einbrennen der Lampe bei der Ermittlung des sogenannten O-Stunden-Wertes) stark angegriffen, so daß ein zu geringer Wert für den Lichtstrom erhalten wird.Die Stoffe nach der Tabelle 1 wurden in Lampen mit einem Innendurchmesser von 10,3 mm gemäß der Beschreibung an Hand der Fig. 1 angebracht. Diese Lampen wurden mit einem Lampenstrom von 175mA und mit einer elektrischen Feldstärke von 196V (Wandbelastung 750W/m2) beschrieben. Messungen der Säulenausbeute bei 0 Stunden (nach dem Einbrennen der Lampe), d. h. der Ausbeute bei der Umsetzung der in der Entladungssäule aufgenommene Leistung in Nutzstrahlung, sind in der Tabelle I und „LO 0 Stunden, 0 10,3" gegeben. Zum Vergleich sind die Werte der Säulenausbeute dieser Stoffe bei der Verwendung in normalen Lampen mit einem Innendurchmesser von 36mm (Wandbelastung 300W/m2) unter „LO 0 Stunden, 036" gegeben. Es stellt sich dabei klar heraus, daß eine Durchmesserverringerung, wodurch hochbelastete Lampen entstehen, nach der Erfindung nicht von einem Ausbeuteverlust begleitet wird.For comparison, Examples a and b are used. These examples relate to fabrics that are commonly used in ordinary lamps, but are not suitable for use in lamps of the invention because their short-term loss is too great. The example с (Willemite) also serves as a comparison. This substance, which is also often used in ordinary lamps, has an excellent short-term reduction, but is nevertheless unusable in lamps according to the invention because it has too low a mercury resistance. This results from the value of electron negativity, which exceeds 1.4. In heavily loaded lamps, this material is heavily attacked after a shorter period of time (in fact already after the lamp has been burnt in the determination of the so-called O-hour value), so that an excessively low value for the luminous flux is obtained. The substances according to Table 1 were Lamps with an inner diameter of 10.3 mm as described with reference to FIG. 1 attached. These lamps were described with a lamp current of 175mA and with an electric field strength of 196V (wall load 750W / m 2 ). Measurements of the column yield at 0 hours (after the lamp is burned in), ie the yield in the conversion of the power absorbed in the discharge column into useful radiation, are given in Table I and "LO 0 hours, 0 10.3" the column yield values of these materials when used in ordinary lamps with an inside diameter of 36mm (wall load 300W / m 2 ) are given under "LO 0 hours, 036". It turns out clearly that a reduction in diameter, resulting in highly loaded lamps, is not accompanied by the invention of a yield loss.
1 Die Stoffe nach Beispiel 6 und 7 emittieren im Ultraviolettbereich des Spektrums. Die Säulenausbeute ist hier in der Leistung ausgesandter Strahlung pro W Säulenleistung (W/W) gegeben.1 The substances according to Examples 6 and 7 emit in the ultraviolet region of the spectrum. The column yield is here given in the power of emitted radiation per W column power (W / W).
Es wurden drei Lampen der an Hand der Fig. 1 beschriebenen Art angefertigt, jedoch mit verschiedenen Innendurchmessern, und zwar 7,8,10,3 und 14,5mm. Die Lampe mit 0 = 7,8mm wurde mit einem Lampenstrom von 100 mA und einer Feldstärke von 286V/m betrieben; die Wandbelastung betrug daher etwa 780W/m2. Für die Lampe mit0 = 10,3mm betrugen diese Werte 175mA, 196V/m bzw. 750W/m2 und für die Lampe mit 0 = 14,5mm: 250mA, 150V/m bzw. 595W/m2. Die drei Lampen waren mit einem blauen Leuchtstoffder Formel BaMgAI10O17-Eu2+ versehen. Ergebnisse von Messungen der Säulenausbeute während der Lebensdauer dieser Lampen, d.h. des Lichtstroms in Lumen pro Watt der in die Säule aufgenommenen elektrischen Leistung zu verschiedenen Zeitpunkten beim Brennen der Lampen, sind in der Tabelle II dargestellt. DieTabeIIe gibt den spezifischen Lichtstrom nach 100 Stunden, LO 100 h, in Lm/W. Die Meßergebnisse bei 0 h und 500 h sind in % in bezug auf die Werte bei 100 h gegeben.There were made three lamps of the type described with reference to FIG. 1, but with different inner diameters, namely 7,8,10,3 and 14,5mm. The lamp with 0 = 7.8 mm was operated with a lamp current of 100 mA and a field strength of 286 V / m; the wall load was therefore about 780W / m 2 . For the lamp with 0 = 10.3mm these values were 175mA, 196V / m and 750W / m 2 and for the lamp with 0 = 14.5mm: 250mA, 150V / m and 595W / m 2, respectively. The three lamps were provided with a blue phosphor of the formula BaMgAl 10 O 17 -Eu 2+ . Results of column yield measurements over the life of these lamps, ie, the luminous flux in lumens per watt of electrical power consumed in the column at various times when the lamps are fired, are shown in Table II. Table IIe gives the specific luminous flux after 100 hours, LO 100 h, in Lm / W. The measurement results at 0 h and 500 h are given in% with respect to the values at 100 h.
Beispiele 14,15,16Examples 14,15,16
Wie bei den Beispielen 11,12 und 13 wurde auch hier vorgegangen. Die drei Lampen waren jetzt jedoch mit einem roten Leuchtstoff der Formel Y2O3-Eu3' versehen. Messungen der Säulenausbeute bei 0,100,500 und 1 000 Stunden sind in der Tabelle III angegeben.As in Examples 11, 12 and 13, the same procedure was followed. However, the three lamps were now provided with a red phosphor of the formula Y 2 O 3 -Eu 3 '. Column yield measurements at 0.100, 500 and 1000 hours are given in Table III.
Eine Lampe nach Fig. 1, jedoch mit einem Innendurchmesser von 7,7 mm, wurde mit einem grün leuchtenden Aluminat der Formel Ce0 67Tbo33MgAIllO19Versehen. Die Lampe, die mit 100mA, 286V/m (Belastung 790W/m2) betrieben wurde, wies bei 100 Stunden eine Säulenausbeute von 122,5 Lm/W auf. Bei 0, 500 und 1000 Stunden betrug der spezifische Lichtstrom 103,96 bzw. 96% des Lichtstroms bei 100 Stunden.A lamp according to Fig. 1, but with an inner diameter of 7.7 mm, was provided with a green luminous aluminate of the formula Ce 0 67 Tbo 33 MgAI ll O 19 . The lamp operating at 100mA, 286V / m (790W / m 2 load) had a column yield of 122.5 Lm / W at 100 hours. At 0, 500 and 1000 hours, the specific luminous flux was 103.96 and 96% of the luminous flux at 100 hours, respectively.
Beispiele 18,19 und 20Examples 18, 19 and 20
Drei Lampen nach Fig. 1, jedoch mit einer Länge von 45cm und einem Innendurchmesservon 7,8mm, wurden mit einer Mischung zweier Leuchtstoffe versehen, und zwar Y2O3-Eu3+ und Cea67Tb0l33MgAI1lOla in derartigen Mengen, daß die von der Lampe ausgesandte Strahlung eine Farbtemperaturvon etwa 3000°K aufwies. Die Lampen wurden mit einem Strom von 200 mA betrieben. DieErgebnisse von Messungen der Säulenausbeutesind in der Tabelle IV zusammengefaßt. DieseTabeIIe IVerwähnt weiterhin die Messungen für drei Lampen (e, f, g), die mit einem leuchtenden, mit Antimon und Mangan aktivierten Kalziumhalophosphat mit einer Farbtemperatur von 3000*K versehen waren. Diese Lampen, die im übrigen den Lampen 18,19 und 20 völlig gleich waren, sind nicht erfindungsgemäß und nur zum Vergleich aufgenommen. Es ist klar, daß mit erfindungsgemäßen Lampen ein hoher spezifischer Lichtstrom erreicht werden kann und daß dieser Lichtstrom während der Lebensdauer sehr gut aufrechterhalten bleibt.Three lamps according to Fig. 1, but with a length of 45 cm and an internal diameter of 7.8 mm, were provided with a mixture of two phosphors, namely Y 2 O 3 -Eu 3+ and Ce a67 Tb 033 MgAl 1l O la in such quantities in that the radiation emitted by the lamp had a color temperature of about 3000 ° K. The lamps were operated with a current of 200 mA. The results of column yield measurements are summarized in Table IV. This Table II further mentions measurements for three lamps (e, f, g) provided with a luminous antimony and manganese activated calcium halophosphate having a color temperature of 3000 * K. These lamps, which were the rest of the lamps 18,19 and 20 were the same, are not according to the invention and included only for comparison. It is clear that with lamps of the invention, a high specific luminous flux can be achieved and that this luminous flux is maintained very well during the lifetime.
TabeIIeIVTabeIIeIV
Drei Lampen (21,22 und 23), völlig gleich den Lampen 18,19 und 20, wurden mit 100 mA betrieben. Ebenfalls wurden drei gleiche Lampen (24, 25 und 26) mit 300 mA betrieben. Die Ergebnisse von Messungen der Säulenausbeute sind in die Tabelle V aufgenommen.Three lamps (21,22 and 23), completely equal to lamps 18,19 and 20, were operated at 100 mA. Also, three equal lamps (24, 25 and 26) were operated at 300 mA. The results of column yield measurements are included in Table V.
Drei Lampen gemäß Fig. 1 wurden mit einer Mischung dreier Leuchtstoffe, bestehend aus 54Gew.-% Y2O3-Eu3+, 36,5Gew.-% Cea67Tb0i33MgAIllO19UndgiSGew.-0/« BaMgAIloO17-Eu2+, versehen. Die im Betrieb von den LampenausgesandteStrahIunghatte eine Farbtemperaturvon etwa 4400 K. Die erste Lampe (im Beispiel 27) wurde mit einem Strom von 100 mA betrieben und ergab eine Säulenausbeute von 100 Lumen/W. Die zweite Lampe (im Beispiel 28) wurde mit 175 mA betrieben und ergab eine Säulenausbeute von 99 Lumen/W. Die dritte Lampe (im Beispiel 29) wurde mit 250 mA betrieben und ergab eine Säulenausbeute von 93 Lumen/W.Three lamps of FIG. 1 were mixed with a mixture of three luminescent materials consisting of 54Gew .-% Y 2 O 3 -Eu 3+, 36,5Gew .-% Ce a67 Tb 0i33 MgAl 19 O ll and G i SGew.- 0 / " BaMgAI lo O 17 -Eu 2+ , provided. The radiation emitted by the lamps during operation had a color temperature of about 4400 K. The first lamp (in example 27) was operated at a current of 100 mA and gave a column yield of 100 lumens / W. The second lamp (in Example 28) was operated at 175 mA and gave a column yield of 99 lumens / W. The third lamp (in Example 29) was operated at 250 mA and gave a column yield of 93 lumens / W.
Es ist klar, daß obige Ausführungsbeispiele nur zur Veranschaulichung der Erfindung dienen. An Hand der in dieser Beschreibung formulierten Bedingungen hinsichtlich des Kurzfristrückgangs und der Quecksilberfestigkeit und mit Hilfe der hier beschriebenen Verfahren zur Bestimmung dieser Eigenschaften kann der Fachmann leicht feststellen, welche Leuchtstoffe sich zur Verwendung in erfindungsgemäßen Lampen eignen. Es sei noch bemerkt, daß ein Leuchtstoff, der beispielsweise der an den Kurzfristrückgang gestellten Anforderung nicht genügt, beispielsweise durch Optimalisierung der Herstellung dieses Stoffes geeignet gemacht werden kann. Es ist schließlich denkbar, daß ein Leuchtstoff eine ausreichende Quecksilberbeständigkeit durch Bedecken des Stoffs mit einer Schutzschicht erhalten kann.It will be understood that the above embodiments are only illustrative of the invention. It will be readily apparent to those skilled in the art, by reference to the short term and mercury strength conditions set forth in this specification and the methods for determining these properties described herein, which luminescent materials are suitable for use in lamps of the invention. It should also be noted that a phosphor which, for example, does not meet the requirement for short-term reduction can be made suitable, for example, by optimizing the production of this substance. Finally, it is conceivable that a phosphor can obtain sufficient mercury resistance by covering the fabric with a protective layer.
Claims (8)
10 < у < 16
0 < ρ < 0,50
0<q< 0,60
ρ + q < 0,90.0 <χ <2
10 <у <16
0 <ρ <0.50
0 <q <0.60
ρ + q <0.90.
5 < у < 8
0,01 < ρ < 0,50
0 < q < 1,0
0 < r < 0,50,0 <χ <2
5 <у <8
0.01 <ρ <0.50
0 <q <1,0
0 <r <0.50,
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