CN112897459A - 一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，步骤1：计算蒸馏水/自来水与碱金属/碱土金属阳离子的质量，步骤2：将配制好的水解改性溶液放在磁力搅拌器上搅拌，步骤3：将镁基合金放于上述充分溶解的水解介质改性溶液中进行水解产氢测试，采用排水法收集氢气，并每间隔5s记录氢气的质量，最后进行数据处理。本发明在降低成本的基础上优化水解介质体系，为镁基合金绿色水解制氢提供了条件，有效地降低了镁基水解合金表面的解离能垒。
Description
技术领域
本发明涉及水解制氢合金材料技术领域，特别涉及一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法。
背景技术
为响应国家能源革命和汽车产业转型升级相关政策，开发利用清洁、高效、低碳的新型氢能源“驱动”未来生活是中国乃至世界的研究课题。一种可移动、便捷且大规模化的现场水解制氢新方法近年来受到国内外学者越来越多的关注，该方法通过快速水解反应可立即制取氢气。相比于光催化、电催化制氢等理想的制氢方式，现场水解制氢被认为是一种有效的过渡大规模制氢方式。在一些特殊场合(如野外、偏远地区或山区等)，通过现场水解提供的大规模氢气可以作为动力燃料和燃料电池发电系统，并且有效避免了氢气的存储环节。镁基材料与水反应可生成大量的氢气，目前，以高活性的镁基合金为媒介的现场水解制氢方式产氢容量高、安全可靠，成为研究热点。然而，使用镁基合金水解制氢不仅反应周期长、工艺复杂、成本高，而且在一定程度上增加了环境的污染问题，限制了镁基水解制氢合金的广泛应用。此外，由于镁基合金表面的MgO钝化层和水解制氢过程中形成的胶体Mg(OH)2膜，包裹了未水解的金属颗粒，阻碍了介质传输，降低了水解产氢初始动力学及制氢产率。增加扩散通道，缩短传质路径，加快介质传输,是改善镁基合金水解产氢动力学和最终产氢容量的重要手段。因此，研究镁基合金在低温条件下快速、低成本和低能耗的绿色改性策略越来越受到人们的重视。
目前，对镁基水解制氢合金的调控方法主要分为两个方面，即镁基合金自身的改性与水解制氢介质的调控。就合金本身而言，通过结构精细化、复合化、氢化和表面催化等手段调整镁基水解产氢合金自身电化学活性，是实现快速水解制氢的有效途径。虽然水解制氢速率、最终产氢能力和水解产氢热动力学都在逐步改善，但寻找一种绿色的、简单可行的、低物质和低能量消耗的镁基合金改性策略仍需付出很大努力，更深层次的水解调控机制也应引起广泛关注。
除此之外，镁基水解产氢合金改性的另一个方面—水解介质调控，通过中性蒸馏水或自来水中引入酸或碱来侵蚀镁基合金表面钝化膜(MgO或Mg(OH)2)加快水解产氢速度，提高水解产氢能力并获取洁净无污染的氢气。然而，采用上述水解介质改性方法一方面提高了水解制氢成本，工艺更加复杂且对产氢设备要求更高，难以实际应用。另一方面，上述水解介质改性离子对镁基合金表面钝化膜(MgO或Mg(OH)2)穿透能力弱，水解传输通道受阻，水分子无法连续接触新鲜合金，导致水解制氢需要克服很高的解离能垒。鉴于上述两方面原因，寻找一种绿色化的水解改性离子调控方法来改善镁基合金水解产氢性能是今后研究的重点。
发明内容
为了克服上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，在降低成本的基础上优化水解介质体系，为镁基合金绿色水解制氢提供了条件，有效地降低了镁基水解合金表面的解离能垒。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案是：
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，包括以下步骤；
步骤1，称量
碱金属/碱土金属阳离子物质的量为0.1mol，通过公式n＝m/M和c＝(A/B)×100％(n为物质的量，M为物质的摩尔质量，m为物质的质量，c为溶液的浓度，A为溶质的质量，B为溶液的质量)计算蒸馏水/自来水与碱金属/碱土金属阳离子的质量，并用天平进行称量；
步骤2，配制溶液
将上述称量好的碱金属/碱土金属阳离子加入蒸馏水/自来水中配制成浓度为2～10％的水解改性溶液，并将配制好的溶液快速进行搅拌；
步骤3，溶解
为了使上述碱金属/碱土金属阳离子在蒸馏水/自来水中充分溶解，将配制好的水解改性溶液放在磁力搅拌器上，加热搅拌30min后放置于恒温(293～323K)水浴锅中；
步骤4，水解产氢
将1g镁基合金放于上述充分溶解的浓度为2～10％水解介质改性溶液中进行水解产氢测试，采用排水法收集氢气，并每间隔5s记录氢气的质量，最后进行数据处理。
所述水解介质改性溶液为S-xM(M＝NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2、NaCl+KCl、MgCl2+CaCl2)，其中x的浓度为2～10％。
本发明的有益效果：
本发明水解介质改性中的一价碱金属阳离子、二价碱土金属阳离子对镁基合金表面钝化膜(MgO或Mg(OH)2)穿透能力更强，水解传输通道增加，水分子可连续接触新鲜合金持续产氢。
使用无毒无害易获取的碱金属/碱土金属阳离子水解改性溶液可为H2O分子吸附解离及快速传质提供低能垒位点及便捷通道，从而快速水解制氢，显著改善镁基合金的水解热动力学行为。
采用碱金属/碱土金属阳离子对水解介质进行绿色化调控一方面降低了成本和能耗，另一方面由于引入无毒无害且易获取碱金属/碱土金属阳离子溶液避免了对设备的腐蚀问题以及环境的污染问题。
镁基合金与碱金属/碱土金属阳离子溶液在低温或室温的条件下就可水解产生氢气，无需加热或升温，反应势垒低且降低了能耗。
附图说明
图1为镁基合金在不同碱金属/碱土金属阳离子溶液中的水解制氢曲线。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细说明。
实施例1
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化水解溶液，绿色化水解介质S-xM(M＝NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2、NaCl+KCl、MgCl2+CaCl2)，其中x的浓度为2～10％。在本实施案例中碱金属/碱土金属阳离子水解介质改性溶液浓度为2％。
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，包括：
步骤1，称量
碱金属/碱土金属阳离子物质的量为0.1mol，通过公式n＝m/M和c＝(A/B)×100％(n为物质的量，M为物质的摩尔质量，m为物质的质量，c为溶液的浓度，A为溶质的质量，B为溶液的质量)计算蒸馏水/自来水与碱金属/碱土金属阳离子的质量，并用天平进行称量。
步骤2，配制溶液
将上述称量好的碱金属/碱土金属阳离子加入蒸馏水/自来水中配制成浓度为2％的水解改性溶液，并将配制好的溶液快速进行搅拌。
步骤3，溶解
为了使上述碱金属/碱土金属阳离子在蒸馏水/自来水中充分溶解，将配制好的水解改性溶液放在磁力搅拌器上，加热搅拌30min后放置于恒温(293～323K)水浴锅中。
步骤4，水解产氢
将1g镁基合金放于上述充分溶解的浓度为2％水解改性溶液中进行水解产氢测试，采用排水法收集氢气，并每间隔5s记录氢气的质量，最后进行数据处理。
实施例2
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化水解溶液，绿色化水解介质S-xM(M＝NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2、NaCl+KCl、MgCl2+CaCl2)，其中x的浓度为2～10％。在本实施案例中碱金属/碱土金属阳离子水解介质改性溶液浓度为5％。
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，包括：
步骤1，称量
碱金属/碱土金属阳离子物质的量为0.1mol，通过公式n＝m/M和c＝(A/B)×100％(n为物质的量，M为物质的摩尔质量，m为物质的质量，c为溶液的浓度，A为溶质的质量，B为溶液的质量)计算蒸馏水/自来水与碱金属/碱土金属阳离子的质量，并用天平进行称量。
步骤2，配制溶液
将上述称量好的碱金属/碱土金属阳离子加入蒸馏水/自来水中配制成浓度为5％的水解改性溶液，并将配制好的溶液快速进行搅拌。
步骤3，溶解
为了使上述碱金属/碱土金属阳离子在蒸馏水/自来水中充分溶解，将配制好的水解改性溶液放在磁力搅拌器上，加热搅拌30min后放置于恒温(293～323K)水浴锅中。
步骤4，水解产氢
将1g镁基合金放于上述充分溶解的浓度为5％水解改性溶液中进行水解产氢测试，采用排水法收集氢气，并每间隔5s记录氢气的质量，最后进行数据处理。
实施例3
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化水解溶液，绿色化水解介质S-xM(M＝NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2、NaCl+KCl、MgCl2+CaCl2)，其中x的浓度为2～10％。在本实施案例中碱金属/碱土金属阳离子水解介质改性溶液浓度为3.5％。
一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，包括：
步骤1，称量
碱金属/碱土金属阳离子物质的量为0.1mol，通过公式n＝m/M和c＝(A/B)×100％(n为物质的量，M为物质的摩尔质量，m为物质的质量，c为溶液的浓度，A为溶质的质量，B为溶液的质量)计算蒸馏水/自来水与碱金属/碱土金属阳离子的质量，并用天平进行称量。
步骤2，配制溶液
将上述称量好的碱金属/碱土金属阳离子加入蒸馏水/自来水中配制成浓度为3.5％的水解改性溶液，并将配制好的溶液快速进行搅拌。
步骤3，溶解
为了使上述碱金属/碱土金属阳离子在蒸馏水/自来水中充分溶解，将配制好的水解改性溶液放在磁力搅拌器上，加热搅拌30min后放置于恒温(293～323K)水浴锅中。
步骤4，水解产氢
将1g镁基合金放于上述充分溶解的浓度为3.5％水解改性溶液中进行水解产氢测试，采用排水法收集氢气，并每间隔5s记录氢气的质量，最后进行数据处理。
本发明主要通过研究不同碱金属/碱土金属阳离子对镁基合金水解制氢热动力学行为的影响，通过研究在不同温度、不同碱/碱土金属阳离子和不同价态下的产氢行为，有效降低水解合金表面解离能垒并提高水解制氢初始动力学性能。采用水解改性溶液中的一价碱金属阳离子、二价碱土金属阳离子对镁基合金表面钝化膜(MgO或Mg(OH)2)穿透能力更强，能够有效破坏镁基合金表面钝化膜的完整性，增加水解传输通道，为H2O分子吸附解离及快速传质提供低能垒位点及便捷通道，使水能够与新鲜镁基合金持续接触快速反应，显著改善镁基合金水解制氢初始速率及最终产氢容量。
如图1可以看出，镁基合金在不同碱金属/碱土金属阳离子水解改性溶液中初始水解速率及最终产氢容量显著增强，在短时低温下表现出了可大规模制取氢气的优势。
Claims (2)
1.一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，其特征在于，包括以下步骤；
步骤1，称量
碱金属/碱土金属阳离子物质的量为0.1mol，通过公式n＝m/M和c＝(A/B)×100％(n为物质的量，M为物质的摩尔质量，m为物质的质量，c为溶液的浓度，A为溶质的质量，B为溶液的质量)计算蒸馏水/自来水与碱金属/碱土金属阳离子的质量，并用天平进行称量；
步骤2，配制溶液
将上述称量好的碱金属/碱土金属阳离子加入蒸馏水/自来水中配制成浓度为2～10％的水解改性溶液，并将配制好的溶液快速进行搅拌；
步骤3，溶解
为了使上述碱金属/碱土金属阳离子在蒸馏水/自来水中充分溶解，将配制好的水解改性溶液放在磁力搅拌器上，加热搅拌30min后放置于恒温(293～323K)水浴锅中(有无温度限制)；
步骤4，水解产氢
将1g镁基合金放于上述充分溶解的浓度为2～10％水解介质改性溶液中进行水解产氢测试，采用排水法收集氢气，并每间隔5s记录氢气的质量，最后进行数据处理。
2.根据权利要求1所述的一种用于镁基合金水解制氢的碱金属/碱土金属阳离子水解介质绿色化调控方法，其特征在于，所述水解介质改性溶液为S-xM(M＝NaCl、KCl、MgCl2、CaCl2、NaCl+KCl、MgCl2+CaCl2)，其中x的浓度为2～10％。
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2021
- 2021-02-06 CN CN202110165629.1A patent/CN112897459A/zh active Pending
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