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CN111192628B - 一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法 - Google Patents

一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法 Download PDF

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CN111192628B CN202010124514.3A CN202010124514A CN111192628B CN 111192628 B CN111192628 B CN 111192628B CN 202010124514 A CN202010124514 A CN 202010124514A CN 111192628 B CN111192628 B CN 111192628B
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Abstract

本发明公开了一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，具体步骤为：建立含氢硅油交联剂及乙烯基封端的PDMS分子结构模型然后进行几何优化；对反应原子进行标记；对分子模型进行构建并进行几何优化，得到晶胞；根据交联反应的机理，通过Perl脚本程序实现含氢硅油交联剂与乙烯基封端PDMS预聚物中反应化学键的自动交联；得到交联模型后，新建氧气分子，建立含氧气分子模型和交联分子模型的晶胞；对优化后的晶胞进行NPT动力学计算；得出氧气在晶胞内的均方位移；通过爱因斯坦方程得到氧气在交联分子中的扩散系数。本发明可从分子角度分析反应的交联过程，进一步得出PDMS膜制备工艺中提高氧气扩散系数的工艺条件。

Description

一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法
技术领域
本发明属于高分子设计合成技术领域，具体涉及一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法。
背景技术
连续液面成型(Continuous Liquid Interface Production，CLIP)技术通过利用氧气阻止光敏树脂固化的机理，在约束基底与固化层之间产生薄的阻聚区从而大幅度减小分离力。因而约束基底应具有良好的透氧性，聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane，PDMS)作为一种兼具无机与有机特性的高分子材料，具有良好的透氧性及高的透光性，因此成为了约束基底的良好选择。氧气在PDMS中的扩散系数是影响其透氧性的主要因素，通过聚合反应中的工艺参数优化以提高扩散系数，需要理解工艺参数影响扩散系数的规律和机理。然而传统的实验方法难以对其分子结构及氧气在其中的扩散系数等进行准确的表征，目前对PDMS固化物性能的相关研究都仅限于实验的手段，对于实验现象产生的结果缺乏合理的解释。因而在分子水平上理解PDMS的交联过程及氧气在其中的扩散系数是非常必要的。
分子动力学的出现，使得研究水平到达分子级别，且运算周期短与成本低，在高分子合成、新材料的设计等众多领域都有十分广泛的应用，极大地推动了材料科学的进步。其中分子动力学模拟软件中Materials Studio软件提供了友好的界面。用户可以利用Materials Studio软件内包含的先进计算方法，得到切实可靠的数据，并且能够非常方便的建立所需的三维分子模型，从而可以深入的分析有机、无机晶体及聚合物等。然而，由于PDMS与交联剂加成反应机理复杂，使得两者交联模型构建困难，因而关于PDMS聚合物加成反应的分子动力学研究鲜有涉及。而乙烯基/含氢硅油交联分子作为PDMS中的一种重要类别，具有十分广泛的应用。而目前缺乏一个基于分子动力学的PDMS交联反应分子构建及氧气在其扩散系数的计算方法。
发明内容
针对上述问题，本发明公开了一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，可为含氢硅油类交联剂及端基为乙烯基的PDMS的加成反应及PDMS膜制备工艺提供高效理论指导。
本发明采用的技术方案为：一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，包括以下步骤：
步骤1：在分子动力学软件Materials studio中建立含氢硅油交联剂及乙烯基封端的PDMS分子结构模型；
步骤2：通过运用软件中Forcite模块中的COMPASS力场及Atom-based和Eward方法分别计算范德华和静电作用，基于系统能量最小化原理，最终实现对构建模型的几何结构优化；
步骤3：对反应原子进行标记，将含氢硅油交联剂中Si-H键中的Si原子标记为R1，将乙烯基封端的PDMS中两个端基的CH2＝CH-中CH2内的C原子同时选中标记为R2；
步骤4：将上述进行优化和标记后的分子模型在Amorphous cell中进行构建，从而得到混合两种分子模型的周期性立方体晶胞，采用步骤2中同样的方法对晶胞进行几何结构优化，得到与实际中最接近的立方体晶胞；
步骤5：根据含氢硅油交联剂及乙烯基封端的PDMS预聚物加成反应机理，采用编辑的Perl脚本程序实现交联剂与预聚物中的反应化学键的自动加成交联，得到不同交联度的分子模型；
步骤6：在上述Perl脚本程序实现了Si原子与烯基C连接成键的基础上，通过进一步处理把C＝C双键转换成单键并加上H原子，最终得到交联剂与预聚物加成反应后的交联分子模型；
步骤7：在分子动力学软件中构建氧气分子并采用步骤2中同样的方法进行几何结构优化，将优化后的氧气分子模型与交联分子模型同样通过Amorphous cell模块建立含两种分子模型的周期性立方体晶胞并采用步骤2中同样的方法进行几何结构优化，得到与实际中最接近的立方体晶胞；
步骤8：对优化后的晶胞进行NPT系统下的动力学模拟；
步骤9：分子动力学模拟完成后，通过Forcite模块中的Analysis下的Mean squaredisplacement得出氧气在晶胞内的均方位移；
步骤10：得到均方位移之后，通过爱因斯坦方程得到氧气在交联分子中的扩散系数。
进一步地，步骤2所述的几何结构优化具体做法为：
在COMPASS立场中，在293K下对分子结构或晶胞结构进行100ps的NPT系统进行动力学模拟，压强选择为大气压强0.0001Gpa，步长为1fs，优化完成后得到分子结构或均匀的无定型的周期性晶胞。
进一步地，所述步骤5具体步骤为：
步骤5.1：确定含氢硅油交联剂与乙烯基封端的PDMS预聚物的反应机理；
步骤5.2：确定固化交联温度、截断半径的范围、初始的截断半径Rn与最大截断半径Rmax；
步骤5.3：计算模型中R1与R2的距离，并将其与Rn进行比较，如果两原子间的距离小于Rn，则该晶胞中反应化学键中的反应原子进行如下交联：
步骤5.3.1：R1与R2进行交联；
每生成一次交联键，对新模型进行NPT的动力学平衡；
步骤5.3.2：令Rn＝Rn+1，重复步骤5.3，直至Rn>Rmax，此时分子间的交联过程结束，得到交联度不同的含氢硅油交联剂与乙烯基封端的PDMS预聚物分子模型。
进一步地，所述步骤5.1中确定的含氢硅油交联剂与乙烯基封端PDMS预聚物的反应机理为：
含氢硅油中的Si-H键在含铂催化剂下与乙烯基封端PDMS预聚物的乙烯基CH2＝CH-中CH2内的C原子进行硅氢加成反应，重复该过程，直至生成有机硅接枝共聚物。
本发明的有益效果：本发明通过采用分子动力学软件Materials Studio建立含氢硅油交联剂/乙烯基封端PDMS的交联分子模型及求解氧气在交联分子中的均方位移，可以从分子角度分析含氢硅油交联剂与PDMS预聚物反应的交联过程，这是实验很难考究的化学本质，是对理论计算的有力补充；本发明提供的建模思路与实际固化交联机理相同，即可准确得到含氢硅油交联剂/乙烯基封端PDMS的真实交联模型，并提出基于该交联结构模型下氧气在其中的扩散系数的确定方法，进一步可探究得出PDMS膜制备工艺中提高氧气扩散系数的工艺条件。
附图说明
图1为本发明一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法的流程示意图；
图2为实施例所建的分子模型；
图3为交联过程中交联度为20％的交联分子模型；
图4为交联过程中交联度为50％的交联分子模型；
图5为交联过程中交联度为70％的交联分子模型；
图6为交联过程中交联度为90％的交联分子模型；
图7为交联网络示意图；
图8为氧气与交联分子混合的立方体晶胞图；
图9为氧气均方位移曲线图。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明提供的一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法进行进一步说明。
实施例
以乙烯基端PDMS预聚物CH2＝CH-Si(CH3)2-[OSi(CH3)2]nO-Si(CH3)2-CH＝CH2及含氢硅油交联剂(CH3)3SiO-[Si(CH3)2O]X-[OSiHCH3]YO-Si(CH3)3为例，为简化模型的计算速度，对上述分子进行如下简化，令n＝1，X＝0，Y＝1，所建模型如图2所示。
具体实施过程如下：
步骤1：构建分子模型
依据实际分子结构式，对模型中不参与反应的部分进行简化，得到如图2所示的分子模型，其中图2(a)为含氢硅油交联剂分子模型，图2(b)为乙烯基封端的PDMS预聚物分子模型，图2(c)为氧气分子模型。
步骤2：通过运用软件中Forcite模块中的COMPASS力场及Atom-based和Eward方法分别计算范德华和静电作用，基于系统能量最小化原理，最终实现对构建模型的几何结构优化。
步骤3：对反应原子进行标记
将含氢硅油交联剂中Si-H键中的Si原子标记为R1，将乙烯基封端的PDMS中两个端基的CH2＝CH-中CH2内的C原子同时选中标记为R2。
步骤4：在COMPASS力场下，对晶胞在NPT系统下进行动力学模拟，其中，温度为293K，时间为100ps，压强为0.0001GPa，步长为1fs。运用Atom-based和Eward方法分别计算范德华和静电作用，得出最终的混合10条交联剂分子及50条预聚物分子的立方体周期性晶胞，并对该晶胞进行几何优化，得到与实际中最接近的立方体晶胞。
步骤5：对优化后的均匀含有两种分子构型的晶胞通过Perl脚本程序实现含氢硅油交联剂与乙烯基封端的PDMS预聚物中反应化学键的自动交联，得到不同交联程度的分子结构模型，具体实现过程如下：
步骤5.1：确定含氢硅油交联剂与乙烯基封端PDMS预聚物的反应机理，其机理如下：
Figure BDA0002394010650000051
该过程可以简述为含氢硅油中的Si-H键在含铂催化剂下与乙烯基封端的PDMS预聚物的乙烯基CH2＝CH-中CH2内的C原子进行硅氢加成反应，重复该过程，直至生成有机硅接枝共聚物。
步骤5.2：固化交联温度设定为353K，截断半径的范围为
Figure BDA0002394010650000052
初始的截断半径
Figure BDA0002394010650000053
最大截断半径/>
Figure BDA0002394010650000054
步骤5.3：计算模型中R1与R2的距离，并将其与Rn进行比较，如果两原子间的距离小于Rn，则该晶胞中反应化学键中的反应原子进行如下交联：
步骤5.3.1：R1与R2进行交联；
每生成一次交联键，对新模型进行NPT的动力学平衡。
步骤5.3.2：令Rn＝Rn+1，重复步骤5.3，直至Rn>Rmax，此时分子间的交联过程结束，得到交联度不同的含氢硅油交联剂与乙烯基封端的PDMS预聚物分子模型。
结果参见图3-图7，图3-图6为交联过程中交联度为20％、50％、70％及90％的混合分子模型，图7为交联反应网络示意图。图7将交联部分用球棍模型进行表述，可见该方法成功创建了真实的交联分子模型。
以90％交联度模型为例，得到交联后的分子模型之后，可以根据该模型得出氧气在其中的扩散系数，通过改变影响交联分子的条件(如固化时间、交联剂与预聚物的配比、固化温度等)得到氧气在该工艺中扩散系数的最优值，为试验中交联工艺提供理论依据。
步骤6：在上述Perl脚本程序实现了Si原子与烯基C连接成键的基础上，通过进一步处理把C＝C双键转换成单键并加上H原子，最终得到交联剂与预聚物加成反应后的交联分子模型。
步骤7：在Materials Studio中构建氧气分子，对氧气分子进行几何结构优化，并将氧气分子名字改为oxygen，方便之后求取扩散系数；将优化后的氧气分子模型与交联分子模型通过Amorphous cell模块建立含两种分子模型的周期性立方体晶胞并进行几何结构优化，运用Atom-based和Eward方法分别计算范德华和静电作用，得到与实际中最接近的混合立方体晶胞。
步骤8：对优化后的晶胞在NPT系统下进行动力学计算，其中温度为293K，压强为0.0001GPa，时间为100ps，步长为1fs。
步骤9：动力学计算完成后，通过Forcite模块中的Analysis下的Mean squaredisplacement得出氧气在晶胞内的均方位移；
步骤10：得到均方位移后，通过爱因斯坦方程得到氧气在交联分子中的扩散系数，爱因斯坦方程为：
Figure BDA0002394010650000061
式中：r(0)代表氧气分子初始位置，r(t)代表t时刻氧气分子到达位置，[r(t)-r(0)]代表t时刻内分子的扩散距离。
以上所述仅为本发明的优选实施方式，应当指出，对于本领域的不同技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰应视为本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：在分子动力学软件Materials studio中建立含氢硅油交联剂及乙烯基封端的PDMS分子结构模型；
步骤2：通过运用软件中Forcite模块中的COMPASS力场及Atom-based和Eward方法分别计算范德华和静电作用，基于系统能量最小化原理，最终实现对构建模型的几何结构优化；
步骤3：对反应原子进行标记，将含氢硅油交联剂中Si-H键中的Si原子标记为R1，将乙烯基封端的PDMS中两个端基的CH2＝CH-中CH2内的C原子同时选中标记为R2；
步骤4：将上述进行优化和标记后的分子模型在Amorphous cell中进行构建，从而得到混合两种分子模型的周期性立方体晶胞，采用步骤2中同样的方法对晶胞进行几何结构优化，得到与实际中最接近的立方体晶胞；
步骤5：根据含氢硅油交联剂及乙烯基封端的PDMS预聚物加成反应机理，采用编辑的Perl脚本程序实现交联剂与预聚物中的反应化学键的自动加成交联，得到不同交联度的分子模型；
步骤6：在上述Perl脚本程序实现了Si原子与烯基C连接成键的基础上，通过进一步处理把C＝C双键转换成单键并加上H原子，最终得到交联剂与预聚物加成反应后的交联分子模型；
步骤7：在分子动力学软件中构建氧气分子并采用步骤2中同样的方法进行几何结构优化，将优化后的氧气分子模型与交联分子模型同样通过Amorphous cell模块建立含两种分子模型的周期性立方体晶胞并采用步骤2中同样的方法进行几何结构优化，得到与实际中最接近的立方体晶胞；
步骤8：对优化后的晶胞进行NPT系统下的动力学模拟；
步骤9：分子动力学模拟完成后，通过Forcite模块中的Analysis下的Mean squaredisplacement得出氧气在晶胞内的均方位移；
步骤10：得到均方位移之后，通过爱因斯坦方程得到氧气在交联分子中的扩散系数。
2.根据权利要求1所述的一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，其特征在于，步骤2所述的几何结构优化具体做法为：
在COMPASS立场中，在293K下对分子结构或晶胞结构进行100ps的NPT系统进行动力学模拟，压强选择为大气压强0.0001Gpa，步长为1fs，优化完成后得到分子结构或均匀的无定型的周期性晶胞。
3.根据权利要求1所述的一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，其特征在于，所述步骤5具体步骤为：
步骤5.1：确定含氢硅油交联剂与乙烯基封端的PDMS预聚物的反应机理；
步骤5.2：确定固化交联温度、截断半径的范围、初始的截断半径Rn与最大截断半径Rmax；
步骤5.3：计算模型中R1与R2的距离，并将其与Rn进行比较，如果两原子间的距离小于Rn，则该晶胞中反应化学键中的反应原子进行如下交联：
步骤5.3.1：R1与R2进行交联；
每生成一次交联键，对新模型进行NPT的动力学平衡；
步骤5.3.2：令Rn＝Rn+1，重复步骤5.3，直至Rn>Rmax，此时分子间的交联过程结束，得到交联度不同的含氢硅油交联剂与乙烯基封端的PDMS预聚物分子模型。
4.根据权利要求3所述的一种聚二甲基硅氧烷的氧气扩散系数计算方法，其特征在于，所述步骤5.1中确定的含氢硅油交联剂与乙烯基封端PDMS预聚物的反应机理为：
含氢硅油中的Si-H键在含铂催化剂下与乙烯基封端PDMS预聚物的乙烯基CH2＝CH-中CH2内的C原子进行硅氢加成反应，重复该过程，直至生成有机硅接枝共聚物。
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